DE19621653C2 - Verfahren und Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases

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Description

TECHNISCHES GEBIET
Bei der Erfindung wird ausgegangen von einem Verfahren und einer Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases in einen chemisch oder technisch verwertbaren Stoff oder in ein chemisch oder technisch verwertbares Stoffgemisch nach dem Oberbegriff der Patentansprüche 1 und 6.
STAND DER TECHNIK
Mit dem Oberbegriff der Patentansprüche 1 und 6 nimmt die Erfindung auf einen Stand der Technik Bezug, wie er aus der DE 42 20 865 A1 bekannt ist. Dort wird Kohlendioxid, CO2, unter Zufügen einer Wasserstoffatome enthaltenden Substanz, wie z. B. Wasserstoffgas, H2, Wasser, H2O, oder Schwefelwasserstoff, H2S, in einem Reaktor stillen elektrischen Entladungen unterworfen, durch welche der Brennstoff Methan, CH4, und/oder der Treibstoff Methanol, CH3OH gebildet wird. Als Reaktionsbeschleuniger enthält der Reaktor einen Katalysator, der Kupfer und ggf. eines oder mehrere der Metalle Zn, Al, Mn, Cr, Ag, Mo, Ni oder V enthält. Der Katalysator kann auf einem Dielektrikum, auf einer Elektrode, auf Glas-, Quarz- oder Mineralwolle, auf ZrO2, Al2O3, Zeolith, Silikagel oder Granulat aufgebracht sein.
Aus der DE 43 32 790 A1 ist ein Verfahren zur Herstellung von Methanol aus Kohlendioxid und Wasserstoff in einem thermischen Reaktor bekannt, der in seinem unteren Bereich einen Katalysator auf Kupferbasis enthält. Die Temperatur im Reaktionsraum liegt zwischen 220°C und 250°C, der Druck zwischen 100 kPa und 2 MPa, wobei das Reaktionsgemisch ein Molverhältnis von Wasserstoff zu Kohlendioxid im Bereich von 1 : 1 bis 1 : 10, vorzugsweise von 1 : 3 aufweist. Die Verweildauer des Reaktionsgemisches im Reaktionsraum liegt zwischen 0,1 s und 10 s, vorzugsweise bei 1 s.
Diese Verfahren sind nicht ausreichend effizient und bei Verwendung von Wasserstoff als Ausgangsreaktand noch relativ teuer.
Durch N. Boukhalfa et al., Conversion du CO2 en CO par décharge couronne dans des mélanges air-CO2, Rev. Int. Hautes Tempér. Refract. 26 (1990), S. 39-48, ist es bekannt, die Umwandlung von CO2 in CO in einer Koronaentladung durch die katalytische Wirkung von Stickstoff, der dem Reaktionsgemisch als Luftbestandteil beigemischt wird, zu beschleunigen. Nachteilig dabei ist, daß Einrichtungen mit einer Koronaentladung relativ viel Platz in Anspruch nehmen, teuer und somit großtechnisch kaum einsetzbar sind.
Zum einschlägigen Stand der Technik wird zusätzlich auf eine Veröffentlichung von B. Eliasson und U. Kogelschatz, Modeling and Application of Silent Discharge Plasmas, IEEE Transactions on Plasma Science, Vol. 19, No. 2, April 1991, S. 309-323, verwiesen, aus der mehrere nebeneinander und übereinander angeordnete Reaktoren mit stiller elektrischer Entladung über ein Dielektrikum zur Ozonerzeugung bekannt sind, die bei der vorliegenden Erfindung angewendet werden können.
DARSTELLUNG DER ERFINDUNG
Die Erfindung, wie sie in den Patentansprüchen 1 und 6 definiert ist, löst die Aufgabe, ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Umwandeln eines Treibhausgases der eingangs genannten Art derart weiterzuentwickeln, daß eine effizientere Gewinnung von Brenn- und/oder Treibstoffen aus einem unerwünschten Treibhausgas möglich wird.
Vorteilhafte Ausgestaltungen der Erfindung sind in den abhängigen Patentansprüchen definiert.
Ein Vorteil der Erfindung besteht darin, daß diese Brenn- und/oder Treibstoffe mit einem geringeren Energieaufwand großtechnisch gewonnen werden können.
Gemäß einer vorteilhaften Ausgestaltung der Erfindung können CO und H2 in einer 1. Verfahrensstufe aus einem Treibhausgas gewonnen und in einer 2. Verfahrensstufe in die gewünschten Brenn- und/oder Treibstoffe umgewandelt werden. Dadurch entfällt der Einsatz von Wasserstoff als Ausgangsstoff.
KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
Die Erfindung wird nachstehend anhand von Ausführungsbei­ spielen erläutert. Es zeigen:
Fig. 1 einen Hybridreaktor aus einem elektrischen und einem nachgeordneten thermischen Reaktor,
Fig. 2 schematisch einen Zellenaufbau eines in einem Behälter vereinigten Hybridreaktors und
Fig. 3 schematisch den Zellenaufbau des Hybridreaktors gemäß Fig. 2 mit Wechselspannungelektroden.
WEGE ZUR AUSFÜHRUNG DER ERFINDUNG
In den Figuren sind gleiche Teile mit gleichen Bezugszeichen gekennzeichnet.
Wie in Fig. 1 dargestellt, wird mindestens ein Treibhausgas, wie z. B. CO2 und/oder CH4 und/oder N2O und/oder Ozon, das über den unerwünschten Treibhauseffekt zur Erwärmung der Erdatmosphäre beitragen kann, durch eine 1. Gaszuleitung (1) einem 1. elektrischen Reaktor (4) mit einem druckfesten, geerdeten Metallbehälter bzw. Stahlrohr, das gleichzeitig als dessen Außenelektrode dient, zugeführt.
Durch eine 2. Gaszuleitung (2) wird als Reaktionsbeschleuniger mindestens ein 2. energiespeicherndes Gas oder Gasgemisch, d. h., ein Katalysatorgas dem 1. Reaktor (4) zugeführt, welches nach einer Relaxationszeit Energie an mindestens einen Treibhausgas-Reaktanden überträgt. Als reaktionsbeschleunigende Katalysatorgase können z. B. N2, N2O, Luft oder ein Edelgas, vorzugsweise jedoch N2, verwendet werden.
Durch eine 3. Gaszuleitung (3) wird mindestens ein Wasserstoff enthaltendes Gas, wie z. B. H2, H2S, CH4, Luft oder ein Wasserstoff enthaltender Dampf, H2O, oder ein Fluorchlorkohlenstoff oder ein Fluorchlorkohlenwasserstoff, FCKW, dem 1. Reaktor (4) als Reaktionspartner für das Treibhausgas zugeführt.
Im Innern dieses 1. Reaktors (4) befindet sich mindestens ein Dielektrikum bzw. ein dielektrischer Hohlkörper bzw. ein einseitig in Einströmrichtung der Gase geschlossenes Quarzrohr (6) mit einer Innenelektrode (5) aus einem gutleitenden, korrosionsbeständigen Metall oder aus einer elektrisch leitenden Schicht oder Metallegierung, vorzugsweise aus einer dünnen Goldschicht. Dazu wurde eine goldhaltige Flüssigkeit auf die Innenwand des Quarzrohres (6) aufgestrichen und anschließend eingebrannt. Diese Innenelektrode (5) steht endseitig mit einer Wechselspannungsquelle (7) mit einer Wechselspannung im Bereich von 5 kV-50 kV und einer Frequenz im Bereich von 50 Hz-1 MHz, vorzugsweise mit einer Wechselspannung im Bereich von 5 kV-25 kV und einer Frequenz im Bereich von 1 kHz-100 kHz in elektrischer Verbindung.
Der Abstand zwischen der äußeren Zylinderoberfläche des Quarzrohres (6) und der inneren Zylinderoberfläche des Stahlrohres des 1. Reaktors (4) liegt im Bereich von 0,5 mm und 3 mm, vorzugsweise bei 1 mm. Durch diesen Zwischenraum zwischen äußerer Zylinderoberfläche des Quarzrohres (6) und der inneren Zylinderoberfläche des Stahlrohres des 1. Reaktors (4) strömt das Gas von links nach rechts durch den 1. Reaktor (4) und unterliegt dabei einer sog. stillen Entladung, d. h. einer stromschwachen Gasentladung, welche aus der elektrischen Wechselspannungsquelle (7) über das Dielektrikum (6) gespeist wird, bei welcher die Atome der Gase angeregt oder ionisiert werden, wie es in der eingangs genannten Veröffentlichung in IEEE Transactions on Plasma Science, Vol. 19, No. 2, April 1991, S. 309-323, beschrieben ist.
Insbesondere die in der Gasentladung angeregten Stickstoffmoleküle können einen äußerst effizienten resonanten Energietransfer an vorhandene CO2-Moleküle bewerkstelligen. Das 1. angeregte Vibrationsniveau (Wellenzahl 2331 cm-1) des Stickstoffmoleküls hat nahezu das gleiche Energieniveau wie das 1. Anregungsniveau (Wellenzahl 2349 cm-1) der asymmetrischen Dehnungsschwingung des CO2-Moleküls. Da für eine effiziente Hydrierung die CO2-Moleküle zunächst in einen angeregten Zustand versetzt, eventuell sogar gespalten werden sollten, können auch bei diesem Prozeß Stickstoff oder ähnlich geartete Atome bzw. Moleküle als Reaktionsbeschleuniger eingesetzt werden.
Ausgangsseitig ist der 1. Reaktor (4) über einen 1. Katalysatorreaktor (8) mit einem Entspannungsventil (9) verbunden, welches ausgangsseitig über eine Gasleitung bzw. Rohrleitung (10) mit einem Kondensatabscheider oder Flüssigkeitsbehälter (11) in Verbindung steht. Der 1. Katalysatorreaktor (8) enthält einen 1. Katalysator (8') vorzugsweise aus einem kupferhaltigen Material, z. B. mit CuO und ZnO auf Glas- oder Quarzwolle, bei einer Temperatur im Temperaturbereich von 200°C-300°C und bei einem Druck in einem Druckbereich von 100 kPa-10 MPa. Aus dem 1. Reaktor (4) in den 1. Katalysatorreaktor (8) austretende angeregte Atome und/oder Moleküle und/oder freie Radikale können den 1. Katalysator (8') bereits bei relativ niedrigen Temperaturen aktivieren. Dabei werden CO2 in CO umgewandelt und wasserstoffhaltige Verbindungen in H2 und/oder H.
Der 1. Katalysator (8') kann auch innerhalb des 1. Reaktors (4) angeordnet sein, so daß kein separater Katalysatorreaktor (8) erforderlich ist. Die Abwärme aus der stillen Entladung im 1. Reaktor (4) kann dabei zum Aufheizen des 1. Katalysators (8') verwendet werden.
Durch das Entspannen der Gase hinter dem Entspannungsventil (9) scheidet sich in dem Flüssigkeitsbehälter (11) eine Flüssigkeit (13) aus Reaktionsprodukten, wie z. B. Methanol u. a. Kohlenwasserstoffverbindungen, ab, die als Brennstoffe genutzt werden können. Aus dem Flüssigkeitsbehälter (11) über eine Gasableitung (12) austretende Gase werden einem 2. bzw. thermischen Reaktor (14) zugeleitet, der einen 2. Katalysator (15') enthält, welcher in der Zusammensetzung dem 1. Katalysator (8') entsprechen kann. Dieser thermische Reaktor (14) ist ausgangsseitig über ein Entspannungsventil (16) mit einem Flüssigkeitsbehälter (11') verbunden, in welchem sich eine Reaktionsflüssigkeit (13'), z. B. CH3OH, abscheidet. Der 2. Katalysator (15') wird bei einer Temperatur im Temperaturbereich vom 200°C-300°C, vorzugsweise bei einer Temperatur im Temperaturbereich vom 200°C-240°C und bei einem Druck in einem Druckbereich von < 3 MPa, vorzugsweise in einem Druckbereich von 100 kPa-2 MPa betrieben. Über eine Gasableitung (12') entweichen im Flüssigkeitsbehälter (11') nicht kondensierte Gase ins Freie; sie können auch einem oder mehreren weiteren thermischen Reaktoren (14) mit jeweils nachgeordnetem Entspannungsventil (16) und Flüssigkeitsbehälter (11') zugeführt werden (nicht dargestellt). Es versteht sich, daß die Reaktionsprodukte und Gase mittels eines nicht dargestellten Gaschromatographen und/oder einem anderen Analysegerät überwacht werden können.
Da die angeregten und/oder ionisierten Reaktanden eine sehr kurze Lebensdauer haben, ist es vorteilhaft, beide 1. und 2. Reaktoren (4) und (14) in einem Behälter mit mehreren nebeneinander und übereinander angeordneten Reaktionskammern (19) zu vereinigen, wie es in Fig. 2 angedeutet ist.
Dabei ist die Wechselspannungsquelle (7) über 1. und 2. Wechselspannungsleitungen (17) und (18) mit 1. und 2. Wechselspannungselektroden (17') und (18') elektrisch verbunden, welche von unterschiedlichen Seiten in zueinander benachbarte Reaktionskammern (19) ragen, vgl. Abb. 3. Die Wände der Reaktionskammern (19) enthalten dabei einen Katalysator und wirken als dielektrische Barriere zwischen den 1. und 2. Wechselspannungselektroden (17') und (18'). Dies setzt natürlich voraus, daß der Katalysator aus einem isolierenden Werkstoff besteht, was für viele Oxidkatalysatoren zutrifft.
Verwendet man jedoch elektrisch leitfähige Katalysatoren, so müssen die 1. und 2. Wechselspannungselektroden (17') und (18') mit einer dielektrischen Schicht überzogen sein.
Bei den beiden beschriebenen Anordnungen gemäß Fig. 3 entstehen die angeregten Atome und/oder Moleküle in direkter Nachbarschaft zu den Katalysatorenwänden, so daß bei viel niedrigeren Temperaturen gearbeitet werden kann und die Katalysatoren einen höheren Wirkungsgrad aufweisen.
Das mindestens eine 2. energiespeichernde Katalysatorgas oder - Gasgemisch hat am Gesamtvolumen der an der Umwandlung beteiligten Gase einen Volumenanteil im Bereich von 0,1%- 5%, vorzugsweise einen Volumenanteil im Bereich von 0,1%- 1%.
Der elektrische Reaktor (4) gemäß Fig. 1 kann einen Zellenaufbau aufweisen, wie in Fig. 3 dargestellt. Der 2. Katalysatorreaktor (15) im thermischen Reaktor (14) gemäß Fig. 1 kann einen Zellenaufbau aufweisen, wie in Fig. 2 dargestellt.
Anstatt die Abgase aus der Gasableitung (12') im Kondensatabscheider (11') ins Freie zu leiten, können sie auch dem Eingang des 1. Reaktors (4) wieder zugeführt werden.
Bezugszeichenliste
1-3
Gaszuleitungen
4
1
. Reaktor für elektrische Entladungen, Metallbehälter, Stahlrohr, Außenelektrode
5
Innenelektrode von
4
6
Quarzrohr, dielektrische Schicht zwischen
4
und
5
, Dielektrikum
7
Wechselspannungsquelle, Hochspannungsquelle
8
'
1
. Katalysatorreaktor
8
'
1
. Katalysator
9
,
16
Entspannungsventile
10
Rohrleitung, Gasleitung
11
,
11
'Flüssigkeitsbehälter, Kondensatabscheider, Auffangbehälter
12
,
12
'Gasableitungen
13
,
13
'Flüssigkeiten, Reaktionsprodukte, Reaktionsflüssigkeit
14
2
. Reaktor, thermischer Reaktor
15
2
. Katalysatorreaktor in
14
15
'
2
. Katalysator
17
1
. Wechselspannungsleitung
17
'
1
. Wechselspannungselektroden an
17
18
2
. Wechselspannungsleitung
18
'
2
. Wechselspannungselektroden an
18
19
Reaktionskammern

Claims (10)

1. Verfahren zum Umwandeln mindestens eines Treibhausgases in einen chemisch oder technisch verwertbaren Stoff oder in ein chemisch oder technisch verwertbares Stoffgemisch,
  • a) wobei dieses mindestens eine Treibhausgas durch eine stromschwache Gasentladung, welche aus einer elektrischen Wechselspannungsquelle (7) über ein Dielektrikum (6) betrieben wird, zunächst in energetisch angeregte und/oder ionisierte Treibhausgas-Reaktanden umgewandelt wird und
  • b) diese Treibhausgas-Reaktanden danach in mindestens einen energiespeichernden 1. Brennstoff oder Treibstoff oder in ein energiespeicherndes 1. Brenn- oder Treibstoffgemisch (13, 13') umgewandelt werden,
    dadurch gekennzeichnet,
  • c) daß dem mindestens einen Treibhausgas als Reaktionsbeschleuniger mindestens Stickstoff oder ein Stickstoff enthaltendes Gas als 2. energiespeicherndes Katalysatorgas oder -Gasgemisch zugefügt wird, welches nach einer Relaxationszeit Energie an mindestens einen Treibhausgas-Reaktanden überträgt, und
  • d) daß das mindestens eine 2. energiespeichernde Katalysatorgas oder -Gasgemisch am Gesamtvolumen der an der Umwandlung beteiligten Gase einen Volumenanteil im Bereich von 0,1%-5% aufweist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Wechselspannungsquelle (7) mit einer Wechselspannung im Bereich von 5 kV-25 kV und einer Frequenz im Bereich von 1 kHz-100 kHz betrieben wird.
3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet,
  • a) daß das Treibhausgas CO2 und/oder
  • b) CH4 und/oder
  • c) N2O und/oder
  • d) Ozon und/oder
  • e) Fluorchlorkohlenstoff und/oder
  • f) Fluorchlorkohlenwasserstoff enthält.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das mindestens eine 2. energiespeichernde Katalysatorgas oder -Gasgemisch am Gesamtvolumen der an der Umwandlung beteiligten Gase einen Volumenanteil im Bereich 0,1%-1% aufweist.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß dem mindestens einen 2. energiespeichernden Katalysatorgas oder -Gasgemisch Wasserstoff und/oder ein Wasserstoff enthaltendes Gas beigefügt wird.
6. Vorrichtung zum Umwandeln mindestens eines Treibhausgases in einen chemisch oder technisch verwertbaren Stoff oder in ein chemisch oder technisch verwertbares Stoffgemisch
  • a) mit mindestens einem 1. elektrischen Reaktor (4) zum energetischen Anregen des mindestens einen Treibhausgases, welches dem mindestens einen 1. Reaktor (4) eingangsseitig zuführbar ist, und
  • b) mit mindestens einem Auffangbehälter (11, 11') zum Aufnehmen von mindestens einem Reaktionsprodukt (13, 13'),
dadurch gekennzeichnet,
  • a) daß der mindestens eine 1. Reaktor (4) mit mindestens einem thermischen Reaktor (14) in Wirkverbindung steht.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß der mindestens eine thermischen Reaktor (14) einen kupferhaltigen 2. Katalysator (15) enthält.
8. Vorrichtung nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet,
  • a) daß der mindestens eine 1. Reaktor (4) einen 1. Katalysator (8') enthält oder
  • b) daß zwischen dem 1. Reaktor (4) und dem thermischen Reaktor (14) ein Katalysatorreaktor (8) mit einem 1. Katalysator (8') vorgesehen ist,
  • c) insbesondere, daß dieser 1. Katalysator (8') kupferhaltig ist.
9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 bis 8, dadurch gekennzeichnet,
  • a) daß der mindestens eine thermische Reaktor (14) ausgangsseitig über ein Entspannungsventil (16) mit einem Auffangbehälter (11') zum Aufnehmen von mindestens einem Reaktionsprodukt (13'), welches sich in dem thermischen Reaktor (14) bildet, in Verbindung steht,
  • b) insbesondere, daß der mindestens eine 1. Reaktor (4) ausgangsseitig über ein Entspannungsventil (9) mit einem Auffangbehälter (11) zum Aufnehmen von mindestens einem Reaktionsprodukt (13), welches sich in dem 1. Reaktor (4) oder in einem bzw. dem nachgeschalteten 1. Katalysator (8') bildet, in Verbindung steht.
10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet,
  • a) daß der 1. Reaktor (4) und der thermische Reaktor (14) in einem Hybridreaktor vereinigt sind,
  • b) daß der Hybridreaktor mindestens 2 benachbarte Reaktionskammern (19) aufweist,
  • c) daß in jeder Reaktionskammer (19) mindestens eine Wechselspannungselektrode (17', 18') angeordnet ist, derart, daß die Wechselspannungselektroden (17', 18') von je 2 unmittelbar benachbarten Reaktionskammern (19) an entgegengesetzte Pole einer Wechselspannungsquelle (7) angeschlossen sind,
  • d) daß die Wände der Reaktionskammern (19) mindestens einen Katalysatorwerkstoff aufweisen oder enthalten und
  • e) daß diese an entgegengesetzte Pole einer Wechselspannungsquelle (7) angeschlossenen Wechselspannungselektroden (17', 18') durch eine dielektrische Barriere voneinander getrennt sind.
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