DE19522546C2 - Sonde für die Nahfeld-Mikroskopie - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft eine Sonde für die Nahfeld-Mikroskopie nach dem Oberbegriff des Anspruchs 1.

In der "abtastenden nahfeldoptischen Mikroskopie" (Scanning Near-field Optical Microscopy, SNOM oder NSOM) wird ein optisches Strahlungsbündel mit Querschnittsabmessungen erzeugt, die sehr viel kleiner als die Wellenlänge der verwendeten Strahlung sind. Da dies im freien Raum infolge der Beugungsbegrenzung des Lichts nicht möglich wäre, ist man auf dielektrische und/oder metallische Strukturen, etwa Blenden oder Lichtleiter angewiesen.

In der EP 0112401 A1 und der EP 0487233 A2 ist der Stand der Technik derartiger optischer Tastspitzen dargestellt. Die Tastspitze eines SNOM besteht typischerweise aus einer ausgezogenen Glas­ faser, die bei einem Durchmesser von etwa 10-50 nm abge­ brochen ist. Das in die Faser eingespeiste Licht läuft auf diese Spitze zu. Damit das Licht nur unmittelbar an der Endfläche der Faser austritt, ist die Faser auf allen Seiten, nicht aber an der Endfläche selbst metallisiert.

Der Nachteil der Tastspitzen nach dem Stand der Technik ist, daß die Lichtleitung eines metallischen Mohlleiters drastisch verschlechtert ist, wenn der Durchmesser d kleiner als der cutoff-Durchmesser d_c = λ/2n wird. (λ - Vakuumwellenlänge, n - Brechungsindex des Dielek­ trikums im Inneren des metallischen Hohlleiters). Selbst wenn die Entfernung von cutoff-Position bis zur Apertur nur wenige λ beträgt (je nach Konvergenzwinkel der Faser), ist der Verlust an Lichtleistung beträchtlich und beträgt etwa 50 dB entsprechend einem Faktor 100.000. Der tiefere Grund für diesen enorm hohen Verlust ist, daß es sich in diesem Bereich nicht mehr um eine propagierende, sondern vielmehr um eine evaneszente Welle handelt.

Ein weiterer Nachteil ist die runde Apertur selbst, weil ihr Nahfeld stets im Zentrum schwächer als an zwei gegenüberliegenden Randpunkten ist, weshalb Doppelbilder entstehen (s. Novotny et al. "Optics Letters" Vol. 20 No. 9, S. 970, 1995).

Ein Lösungsvorschlag zur Verhinderung des Verlusts durch den cutoff-Effekt ist die koaxiale Tastspitze (s. EP 0367267 A2), die aber so komplizierte Technologie voraussetzt, daß sie bisher noch nicht für die Verwendung mit sichtbarem oder nah-infrarotem Licht realisiert werden konnte. Ein neuerer Lösungsvorschlag zur Verhinderung der Doppelbilder ist in der oben erwähnten Publikation von Novotny et al. enthalten. Danach bedeckt man bei einer üblichen SNOM-Spitze auch die Endfläche mit Metall, allerdings dort mit einer so geringen Schichtdicke (3 nm), daß das Licht noch zu einem guten Teil durchtreten kann; die Rechnungen in dieser Publikation zeigen, daß dann das Nahfeld nur noch ein einziges zentrales Maximum aufweist. Der Nachteil eines hohen Verlusts durch den cutoff-Effekt bleibt aber auch mit dieser Anordnung bestehen.

Aus der DE 41 06 548 A1 ist eine Sonde für die optische Nahfeldmikroskopie, Rastertunnelmikroskopie oder Kraftmikroskopie bekannt, die aus einem konisch zulaufenden Stück eines elektrisch leitfähigen Materials mit einer dielektrischen Beschichtung besteht, das über eine Länge einer oder mehrerer Wellenlängen in eine Spitze mit einem gegenüber der Wellenlänge kleinen oder vergleichbaren Krümmungsradius mündet. Das leitfähige Material führt elektromagnetische Energie in Form einer Oberflächenwelle zur Sondenspitze (und umgekehrt), an der eine auf wenige Nanometer begrenzte Lichtemission erzeugt wird.

In der DE 39 16 047 A1 werden ebenfalls Koaxialspitzen für verschiedene Verfahren der berührungslosen Abtastmikroskopie beschrieben. Eine Koaxialspitze besitzt einen metallischen Kern mit einem koaxial angeordneten Dielektrikum, das wiederum einen koaxialen metallischen Überzug trägt. Der koaxiale Spitzenaufbau dient der Führung elektromagnetischer Wellen bis in einen Spitzenbereich eines Durchmessers unterhalb des cutoff-Durchmessers.

Aufgabe der Erfindung ist es, eine verbesserte Sonde für die Nahfeldmikroskopie mit verringertem Leistungsverlust anzugeben.

Diese Aufgabe wird durch eine Sonde mit den Merkmalen gemäß Anspruch 1 gelöst. Vorteilhafte Ausgestaltungen sind in den Unteransprüchen angegeben.

Dem erfinderischen Prinzip liegt zugrunde, daß sich auf der Oberfläche eines Festkörpers ein gekoppelter Zustand zwischen der Lichtwelle und der Teilchenwelle eines Quasi­ teilchens, wie eines Plasmons oder eines Phonons des Fest­ körpers ausbreiten kann. Die quantisierte Form dieses gekoppelten Zustands wird in der Festkörperphysik als Polariton bezeichnet. Das Quasiteilchen kann z. B. ein Oberflächenplasmon sein, wobei die Oberfläche der Tast­ spitze dann aus Metall besteht. In einer bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Tastpitze wird eine ausgezogene und sich verjüngende Glasfaser etwa in dem Bereich abgebrochen, in dem ihr Querschnitt dem kritischen Wert d_c entspricht. Auf die abgebrochene Glasfaser wird ein metallischer Konus aufgesetzt und die Glasfaser wird derart mit Metall beschichtet, daß eine Lücke zwischen der Metallbeschichtung und der aufgesetzten Metallspitze entsteht, die die Funktion eines Kopplers einnimmt.

Im folgenden werden Ausführungsformen der erfindungs­ gemäßen Tastpitze anhand der Zeichnungen näher erläutert.

Es zeigen:

Fig. 1 eine erste Ausführungsform der erfindungsgemäßen Tastspitze mit einem auf die Glasfaser aufgesetzten metallischen Konus;

Fig. 2 eine zweite Ausführungsform der erfindungsgemäßen Tastspitze mit einer ein spitzes Ende aufweisenden Glasfaser und einer metallischen Beschichtung im Spitzenbereich; und

Fig. 3 eine dritte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Tastspitze unter Verwendung einer Monomode-Glas­ faser.

Die in Fig. 1 dargestellte Tastspitze 10 enthält eine sich in Richtung auf ein Lichtaustrittsende verjüngende Glas­ faser 1, die in einem ersten Teilbereich A von einer metallischen Wand oder Beschichtung 2 umgeben ist. In diesem Bereich ist die elektromagnetische Welle GM voll ausbreitungsfähig, da der Durchmesser d der Glasfaser noch ausreichend groß ist. Mit zunehmender Verjüngung der Glasfaser nähert sich der Durchmesser der kritischen Größe d_c, ab der die Welle nicht mehr ausbreitungsfähig ist. In diesem Bereich um den kritischen Durchmesser endet die Metallisierung 2 und begrenzt somit einen zweiten Teil­ bereich B , in dem die Glasfaser nach außen offen ist. Dieser Bereich weist entlang der Oberfläche der Tastspitze eine Länge L₂ auf. Der dritte Teilbereich C der Tast­ spitze besteht aus einem rein metallischen, konisch zu­ laufenden Spitzenteil 3 mit möglichst kleinem Spitzenradius R, z. B. R = 5 nm. Dieses Spitzenteil ist auf die ausgezogene und abgebrochene Glasfaser also ungefähr dort aufgesetzt, wo die cutoff-Bedingung erfüllt wäre, also wo die Glasfaser auf einen Durchmesser von ca. d_c = λ/2n verjüngt ist. Die Länge L₂ des zweiten Teilbereichs beträgt vorzugsweise etwa λ/10 bis 10λ. Die so entstehende Lücke der Länge L₂ hat die Funktion eines Kopplers zwischen der in der kon­ vergierenden Glasfaser ankommenden Mode (GM) einerseits und der auf dem Außenmantel des metallischen Konus weiter­ laufenden Welle andererseits.

Diese auf der Oberfläche eines Metalls propagierenden Wellen sind in der technischen Anwendung bereits als sogenannte Sommerfeldwellen bekannt und sind zuerst in der Radiotechnik benutzt worden. In der Festkörperphysik werden solche gebundenen Wellen als Oberflächen-Plasmon­ polaritonen (OPP) bezeichnet. Sie haben eine gegenüber Freiraumwellen (FW) leicht verringerte Lichtgeschwindigkeit. Zur Umwandlung von FW in OPP oder umgekehrt sind spezielle Koppler erforderlich, meist werden Gitter- oder Prismen­ koppler verwendet.

Über den gesamten Umfang des Spitzenteils 3 laufen die OPP in Richtung auf das Auskoppelende (die Sonderspitze) 4 des Spitzenteils 3 zu und bilden somit das fokussierte, abtastende Licht. Eine wesentliche Eigenschaft der OPP für diesen Zweck ist, daß die Feldstärke an der Oberfläche selbst maximal ist und nach außen hin exponentiell abfällt. Am Apex der Spitze kommt es zu einem einzigen Intensitätsmaximum, wie es für die Abtastung gewünscht ist.

Eine andere Vorstellung für den Bereich des Apex läßt sich aus der Betrachtung der wohlbekannten elektrostatischen Feldverteilung um eine geladene Metallspitze gewinnen, die ebenfalls ein zentrales Maximum aufweist. Hieraus ist auch abzuleiten, daß sich die Spitzenfeldstärke proportional zum inversen Spitzenradius R^-1 erhöht. Solche Feldkonzen­ trationen für Licht sind übrigens in der Festkörper­ spektroskopie kleiner Metallteilchen bekannt, wo sie z. B. zur Erhöhung des Raman-Streuquerschnitts (SERS) ausgenutzt werden.

Das OPP hat bei der Ausbreitung entlang der Metallspitze kaum Absorptions- oder Abstrahlverluste, da es sich um eine propagierende Mode handelt und die Strecke L₁ nur wenige λ lang gewählt werden kann.

Das OPP soll durch Umwandlung einer in der Glasfaser propagierenden Mode GM angeregt werden, wobei die Ankopplung kontinuierlich über die Länge L₂ erfolgt. Theoretisch läßt sich das OPP an einer genügend scharfen (< ≈ λ) geometrischen oder dielektrischen Diskontinuität anregen.

Dies wird in den Fig. 11 und 12 der Publikation von Keilmann et al. in Appl. Phys. B47, 169 (1988) illustriert. Solch eine Stelle ist in den dargestellten Ausführungsformen der Beginn des metal­ lischen Konus, aber auch das Ende der Metallisierung der Glasfaser. Die Gestaltung dieses Kopplungsbereichs ist wesent­ lich für eine Optimierung der Leistungsumwandlung von der in der Glasfaser ankommenden in die auf dem Metallkonus weiterlaufenden Wellen, bei der möglichst wenig Licht zur Seite abgestrahlt werden soll. Im Prinzip läßt sich eine vollständige Anpassung denken. Von Vorteil dafür kann es sein, wenn der Abstand L₂ resonant eingestellt wird, so daß die von beiden Stoßstellen reflektierten Teilwellen der GM sich gegen­ seitig weginterferieren. Auch sollte die Länge L₁ aus ähnlichem Grund resonant eingestellt werden. Die Ausführung beider Bereiche wird zudem einen Einfluß darauf haben, wie gering der Verlust durch Abstrahlung einer FW aus dem Koppler­ bereich herausgehalten werden kann.

Praktisch kann man eine Leistungsumwandlung von GM in OPP im Prozentbereich durchaus erwarten. Die Koppelstelle muß nicht erst bei Erreichen des kritischen Durchmessers d_c, sondern kann vielmehr schon oberhalb, also bei einem etwas größeren Durchmesser vorgesehen werden.

Im Vergleich zur üblichen SNOM-Spitze könnte es als Nach­ teil angesehen werden, daß die Oberflächen-Plasmonpolaritonen einen relativ großen Querschnitt ausleuchten, nämlich einen Saum der Dicke von etwa λ entlang der Metalloberfläche. Andererseits sollte der Effekt der elektrostatischen Feldfokussierung bewirken, daß aufgrund der hohen Krümmung gerade in der Nähe der Spitze eine hohe Feldkonzentration entsteht, die räumlich sehr schnell abklingt.

Darüberhinaus gibt es eine sehr wirksame Methode, mit der dieses störende Hintergrundlicht unterdrückt werden kann. Man kann nämlich die Lichtbrechung eines unter der Spitze liegen­ den Dielektrikums ausnutzen, um gerade die Feldkomponenten mit hohen räumlichen Frequenzen, wie sie nur im Nahfeld der Spitze selbst entstehen, zu verwenden. Insgesamt erreicht man mit der erfindungsgemäßen Tastspitze, daß eine relativ hohe Lichtleistung für die Mikroskopie wirksam ist und daß es keine Doppelbilder gibt.

Die zweite Ausführungsform der erfindungsgemäßen Tastspitze nach Fig. 2, zeigt, daß die metallische Spitze nicht monolithisch sein muß, sondern auch einen dielektrischen Kern enthalten kann, wobei die Metallschichtdicke sinn­ vollerweise mindestens ein bis zwei Eindringtiefen, z. B. 20 nm betragen sollte. Die Metallisierung kann also hier im gesamten Umfangsbereich der Tastspitze durch einfaches Aufdampfen auf eine sehr spitze Glasfaser hergestellt werden; als zweiten Arbeitsschritt kann man dann den feinen Koppelring etwa durch Ionenstrahlätzen freilegen, so daß man zwei metallisierte Bereiche 21 und 22 erhält. Die Metallspitze selbst könnte auch durch elektrochemisches Ätzen noch spitzer gemacht werden.

Die Abstände L₁ und L₂ sollten eigentlich auf Bruchteile von λ genau einstellbar sein, wenn man höchste Leistungs­ transmission anstrebt. Bei Vorliegen einer fertig be­ arbeiteten Spitze könnte diese geometrische Resonanz durch Abstimmung der Lichtwellenlänge erreicht werden.

In der Fig. 3 ist eine weitere Ausführungsform der Tast­ spitze dargestellt, wie sie auf eine Monomode-Glasfaser aufgebaut wird. Diese Glasfaser enthält einen inneren Kern 31 und eine äußere Ummantelung 32, die aus verschiedenen Glassorten mit verschiedenem Brechungsindex bestehen. Bei der Herstellung kann die Ummantelung 32 selektiv zurückgeätzt und dann der Kern spitzgeätzt werden. Die Diskontinuität besteht hier also aus der Begrenzung der äußeren Ummantelung 32 einerseits und der Begrenzung der metallischen Beschichtung 33 im Teilbereich C anderer­ seits.

Es kann vorteilhaft sein, wenn der Kopplungsring nicht voll, sondern nur zu 90% oder 80% hergestellt wird, damit eine metallisch leitende Verbindung zwischen der Spitze und der Malterung der Glasfaser besteht, über die z. B. ein Tunnel­ strom fließen könnte. Dann könnte man das SNOM gleichzeitig als Scanning-Tunnel-Mikroskop betreiben.

Die optische Tastspitze kann auch als empfangende Sonde eingesetzt werden, dann würde der bisher beschriebene Lichtweg umgekehrt verlaufen. Auch die Verwendung als Reflexionssonde ist denkbar.

Die optische Tastspitze kann auch bei anderen Wellenlängen, etwa im UV oder Infrarot betrieben werden. Statt einer Glasfaser kommen auch andere transparente Materialien (z. B. Diamant, Halbleiter) in Frage, wobei der Leitungsquer­ schnitt nicht rund, sondern evtl. quadratisch etc. sein kann. Statt des Metalls können auch andere, in bestimmten Spektralbereichen hochleitfähige Materialien eingesetzt werden, für die den OPP analoge Wellen existieren (z. B. Oberflächen- Phonon-Polaritonen auf GaAs oder Oberflächen- Exziton-Polaritonen aus CdS).

Die erfindungsgemäße Sonde erlaubt es, auf konven­ tionelle Weise auf einen der Wellenlänge entsprechenden Querschnitt fokussiertes Licht noch weiter zu konzen­ trieren. Der wesentliche Gedanke dabei ist, eine Kopplung an ein Oberflächen-Plasmonpolariton einzurichten, dieses auf einem Konus konver­ gieren zu lassen, und an der Metallspitze einen klassisch-elektrostatischen Feldkonzentrationseffekt auszunützen.

Abgesehen von den konventionellen Betriebsweisen der Mikroskopie (Transmission, Reflexion, Fluoreszenzanregung) kann die erfindungsgemäße Tastspitze zu anderen Anwendungen eingesetzt werden, bei denen es besonders auf die hohe erreichbare Lichtfeldstärke bzw. -intensität ankommt. Ein Beispiel sind lichtinduzierte Veränderungen der Probe, etwa durch Ausbleichen eines Farbstoffs oder Aufheizen eines dünnen Films zur Datenspeicherung. Wenn diese Effekte nichtlinear von der Intensität abhängen, insbesondere eine Anregungsschwelle aufweisen, wird der Durchmesser des Schreibflecks verkleinert, und zudem kann der Einfluß des Hintergrundlichts unterdrückt werden. In ähnlicher Weise kann die Nichtlinearität auch für die eigentliche Mikroskopie zu einer Verbesserung von Kontrast und Auflösung führen, etwa wenn man zur Anregung der Fluoreszenz einen Mehr­ photonenübergang benutzt.

Letztlich sei die Möglichkeit erwähnt, daß auf die Metall­ spitze ein kleiner Kristall, Cluster oder ein Molekül auf­ gebracht wird, das dort - vom intensiven Lichtfeld ange­ regt - eine besondere Wirkung als eigentliche optische Sonde entfaltet. Zu denken wäre dabei an elastische Licht­ streuung (Plasmonschwingung eines kleinen Metallteilchens) inelastische Lichtstreuung (erhöhte Ramanstreuung in der Nähe eines kleinen Metallteilchens) , Fluoreszenz oder Mehrwellenmischung zur lokalen Erzeugung neuer Frequenz­ komponenten, die als eigentliches Sondenlicht für die Mikroskopie dienen können.

Claims (5)

1. Sonde für die Nahfeld-Mikroskopie,

• - zur Führung von elektromagnetischer Strahlung im infraroten bis ultravioletten Bereich,
• - mit einem sich in Richtung auf die Sondenspitze (4) verjüngenden Querschnitt, der im Bereich der Sondenspitze (4) klein ist gegenüber der Wellenlänge der geführten Strahlung,
• - wobei die Sonde (10, 20, 30) einen die Wellenausbreitung nur wenig dämpfenden Wellenleiterbereich (A) mit einem Dielektrikum (1, 31) und einer Ummantelung (2, 21, 32) aufweist und das Dielektrikum (1,31) zur Sondenspitze (4) hin zumindest teilweise frei liegt,
• - und sich an das Dielektrikum (1, 31) ein zweiter, zur Sondenspitze (4) hin sich verjüngender Wellenleiterbereich (C) anschließt, der die Wellenausbreitung in Form von äußeren, an der Oberfläche geführten, elektromagnetischen Oberflächenwellen ermöglicht, dadurch gekennzeichnet,
• - daß das Dielektrikum (1, 31) in seinem freiliegenden Bereich (B) einen Querschnitt von etwa der halben geführten Strahlungswellenlänge aufweist,
• - daß der zweite Wellenleiterbereich (C) an dem freiliegenden Bereich (B) endet,
• - und daß die Länge (L2) des freiliegenden Bereiches (B) derart gewählt ist, daß durch destruktive Interferenz von Teilwellen, die in diesem Bereich reflektiert werden, eine weitgehend ungedämpfte Energieübertragung zwischen dem ersten (A) und dem zweiten Wellenleiterbereich (C) möglich ist.

2. Sonde nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der zweite Wellenleiterbereich (C) aus einem Metall besteht.

3. Sonde nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Dielektrikum (1, 31) des ersten Wellenleiterbereiches (A) konusförmig ausgebildet ist und dabei bis in das Innere des zweiten Wellenleiterbereiches (C) verläuft und daß der zweite Wellenleiterbereich (C) als metallische Mantelschicht auf das konusförmige Ende des Dielektrikums (1, 31) aufgebracht ist.

4. Sonde nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der erste Wellenleiterbereich (A) als Monomode-Glasfaser ausgebildet ist, wobei deren Ummantelung aus einer zweiten, vom Kern abweichenden Glassorte besteht.

5. Sonde nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Ummantelung (2, 21, 32) des ersten Wellenleiterbereiches (A) aus Metall besteht.