DE1814665B1

DE1814665B1 - Generator substance for the production of radioactive Ba-137m

Info

Publication number: DE1814665B1
Application number: DE19681814665
Authority: DE
Inventors: Bernhard Dr Horst; Lieser Dr Karl-Heinrich
Original assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Current assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Priority date: 1968-12-12
Filing date: 1968-12-12
Publication date: 1970-03-12
Also published as: BE741886A; NL6918395A; FR2030820A5; LU59976A1; GB1242159A

Description

Zur Erzeugung von radioaktivem Ba-137m aus Cs-137 gebraucht man oft sogenannte »Melksysteme« oder Isotopengeneratoren.So-called »milking systems« are often used to produce radioactive Ba-137m from Cs-137 or isotope generators.

Eine Methode beruht auf der Fixierung des Caesiums auf Dowex-50 und der Elution des Ba-137m mit EDTA. Sie hat den Nachteil, daß das Mutternuklid Cs-137 nach einer relativ kleinen Zahl von Melkoperationen durchbricht, wodurch die Reinheit des abgetrennten Ba-137m verringert wird. Eine zweite Methode beruht auf der Anwendung der hohen Selektivität von Ammoniummolybdatophosphat (AMP) für Caesium. Auch dieses Melksystem weist nur eine beschränkte Lebensdauer auf. Innerhalb von etwa 100 Melkoperationen fällt der Dekontaminationsfaktor um mehr als eine Zehnerpotenz von etwa 10⁵ auf 3 · 10³ ab, nach 200 Melkoperationen auf etwa 10³. Ein weiterer Nachteil ist, daß bei beiden Melksystemen Elutionsmittel mit verhältnismäßig hohen Salzkonzentrationen erforderlich sind.One method is based on the fixation of the cesium on Dowex-50 and the elution of the Ba-137m with EDTA. It has the disadvantage that the mother nuclide Cs-137 breaks through after a relatively small number of milking operations, whereby the purity of the separated Ba-137m is reduced. A second method is based on the application of the high selectivity of ammonium molybdate phosphate (AMP) for cesium. This milking system also only has a limited service life. Within about 100 milking operations the decontamination factor falls by more than a power of ten from about 10 ⁵ to 3 · 10 ³ , after 200 milking operations to about 10 ³ . Another disadvantage is that both milking systems require eluents with relatively high salt concentrations.

Wegen der langen Halbwertzeit des Cs-137 ist es zo wünschenswert, einen Generator längerer Lebensdauer zur Verfügung zu haben. Es ist schon vorgeschlagen, Titanhexacyanoferrat zum Fixieren des Caesiums zu verwenden. Der Dekontaminationsfaktor dieses Generators bleibt zwar über etwa ein halbes Jahr lang unverändert (etwa 10^s), die Ausbeute an Barium ist jedoch verhältnismäßig gering (einige Prozent) und fällt mit dem Alter des Generators stetig ab. Der Grund dafür liegt in der Diffusion der Caesiumionen ins Innere des Titanhexacyanoferrats, wodurch sich auch das durch den radioaktiven Zerfall entstandene Barium der Elution entzieht.Because of the long half-life of the Cs-137, it is desirable to have a longer life generator available. It has already been proposed to use titanium hexacyanoferrate to fix the cesium. The decontamination factor of this generator remains unchanged for about half a year (about 10 ^s ), but the barium yield is relatively low (a few percent) and falls steadily with the age of the generator. The reason for this lies in the diffusion of the cesium ions into the interior of the titanium hexacyanoferrate, which means that the barium produced by the radioactive decay also evades elution.

Gemäß der Erfindung ist eine Generatorsubstanz entwickelt, die es gestattet, ohne besondere Sicherheitsmaßnahmen das kurzlebige Ba-137m aus Cs-137 abzutrennen. Dabei soll das Melkverfahren lange Zeit hindurch wiederholt durchgeführt werden können. Außerdem soll das dabei verwendete Elutionsmittel möglichst wenig Fremdsalze enthalten.According to the invention, a generator substance has been developed which allows it without special safety measures to separate the short-lived Ba-137m from Cs-137. The milking process should take a long time can be carried out repeatedly throughout. In addition, the eluent used should be used Contain as few foreign salts as possible.

Die Generatorsubstanz gemäß der Erfindung besteht aus einer Gerüstsubstanz oder einer Trägersubstanz, deren Oberfläche mit einer dünnen Schicht aus Eisenhexacyanoferrat bekleidet ist. Als Trägersubstanz kann man alle für diese Technik bekannten Materialien gebrauchen, wie z. B. Kunststoffe; den Vorzug verdient aber ein Träger aus Eisen oder Stahl in der Form von Körnern, Kugeln, Sägespänen usw. und insbesondere einen Träger aus Stahllegierungen wie V2A-Stahl.The generator substance according to the invention consists of a framework substance or a carrier substance, the surface of which is covered with a thin layer of iron hexacyanoferrate. As a carrier substance can you can use all materials known for this technique, such as B. Plastics; deserves the privilege but a support made of iron or steel in the form of grains, balls, sawdust, etc. and in particular a support made of steel alloys such as V2A steel.

Die erfindungsgemäße Generatorsubstanz wird zur Fixierung des Mutternuklids Cs-137 verwendet. Da die Eisenhexacyanoferrat-Schicht sehr dünn ist, wird eine Diffusion des Caesiums ins Korninnere vermieden, was eine gute Ausbeute an Ba-137m bei Elution mit 10~³ HCL gewährleistet. Der auf diese Weise erhaltene Generator hat eine praktisch unbegrenzte Lebensdauer, kann sehr rasch eluiert werden und liefert Ba-137m mit einem Dekontaminationsfaktor, der größer ist als 10⁶. Die Ausbeute liegt zwischen 40 und 80%. Ein Melksystem der beschriebenen Art ist seit etwa 1 Jahr in Betrieb; nach über 6000 Melkoperationen konnte kein Absinken in der Leistung festgestellt werden.The generator substance according to the invention is used to fix the mother nuclide Cs-137. Since the iron hexacyanoferrate-layer is very thin, a diffusion of cesium is avoided in the grain interior, ensuring a good yield of Ba-137m, eluting with 10 ~ ³ HCL. The generator obtained in this way has a practically unlimited service life, can be eluted very quickly and supplies Ba-137m with a decontamination factor greater than 10 ⁶ . The yield is between 40 and 80%. A milking system of the type described has been in operation for about 1 year; after more than 6000 milking operations, no decrease in performance could be ascertained.

Die im bekannten Stand der Technik geschilderten Mangel werden durch die erfindungsgemäße Generatorsubstanz behoben.The deficiencies described in the known prior art are alleviated by the generator substance according to the invention Fixed.

example

40 g Sägespäne aus V 2 Α-Stahl von 100 bis 300 mesh Korngröße werden mit 40 ml 0,5molarer K₃Fe(CN)₆-Lösung auf etwa 50° C erwärmt und tropfenweise mit 80 ml 1 n-HCL versetzt. Dabei setzt eine langsame Blaufärbung der Späne ein. Die überstehende, trübe Lösung wird abgegossen, das Präparat gut gewaschen und getrocknet. Das Produkt ist für Säulenfüllungen gut geeignet und gegen verdünnte Salzsäure (geprüft gegen 10~² n-HCL) bei leichtem Schütteln stabil. Die Kapazität des Präparats für Cs beträgt etwa 10~²mval/g. Das Produkt wird unter leichtem Schütteln mit Cs-137 beladen und in eine Austauschersäule gefüllt, welche etwas unbeladenes Präparat enthält. Das Ba-137m wird mit 5 ml 10~³ n-HCL mit einer Durchflußgeschwindigkeit von 5 ml/min eluiert. Nach etwa einer halben Stunde ist die Operation mit gleicher Ausbeute wiederholbar. Der Generator hat eine praktisch unbegrenzte Lebensdauer.40 g of V 2 Α steel sawdust with a grain size of 100 to 300 mesh are heated to about 50 ° C. _{with 40 ml of 0.5 molar K 3} Fe (CN) _{6 solution and 80 ml of 1N HCl are added dropwise.} The chips slowly turn blue. The supernatant, cloudy solution is poured off, the preparation washed well and dried. The product is well suited for filling columns and is ^{stable against dilute hydrochloric acid (tested against 10 ~ 2} N HCL) when shaken gently. The capacity of the preparation for Cs is about 10 ~ ² meq / g. The product is loaded with Cs-137 with gentle shaking and filled into an exchange column which contains some unloaded preparation. The Ba-137m is eluted with 5 ml of 10 ^-3 N HCl at a flow rate of 5 ml / min. After about half an hour, the operation can be repeated with the same yield. The generator has a practically unlimited service life.

Claims

Patent claims:

1. Generator substance for the separation of radioactive Ba-137m from Ca-137 by elution by means of dilute hydrochloric acid, characterized by a carrier or structural substance, their Surface with a thin layer of iron hexacyanoferrate is clothed.

2. Generator substance according to claim 1, characterized in that the carrier substance consists of iron or steel.

3. Process for continuous production of radioactive Ba-137m from Cs-137, characterized in that Cs-137 on a generator substance is fixed according to claims 1 and 2 and that the Ba-137m is eluted with dilute mineral acid.