CH659340A5 - METHOD FOR PRODUCING THALLIUM-201. - Google Patents

METHOD FOR PRODUCING THALLIUM-201. Download PDF

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CH659340A5
CH659340A5 CH161/84A CH16184A CH659340A5 CH 659340 A5 CH659340 A5 CH 659340A5 CH 161/84 A CH161/84 A CH 161/84A CH 16184 A CH16184 A CH 16184A CH 659340 A5 CH659340 A5 CH 659340A5
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CH161/84A
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Viktor Andreevich Ageev
Alexandr Alexandro Kljuchnikov
Alexandr Fedorovich Linev
Vladimir Alexeevich Khalkin
Natalya Gavrilovna Zaitseva
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Sp Kt Bjuro S Ex Proizv
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    • G21G1/04Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/10Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by bombardment with electrically charged particles

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Description

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der Herstellung von Radioisotopen und betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Thallium-201. The present invention relates to the field of radioisotope production and relates to a method of producing thallium-201.

Das erfindungsgemässe Verfahren gestattet es, hochreines Thallium-201 zu gewinnen, das als abtastendendes Agens zur Diagnostik des Zustands des Myokards und der Koronararterien weitgehend verwendet wird. The method according to the invention makes it possible to obtain high-purity thallium-201, which is widely used as a scanning agent for diagnosing the condition of the myocardium and the coronary arteries.

Bekannt ist ein Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 hoher Reinheit (US-PS Nr. 3 993 538), das eine hohe spezifische Aktivität aufweist. Das Verfahren besteht darin, dass eine Treffplatte aus Thallium, die mindestens 99,9% Thallium-203 enthält, der Einwirkung eines Protonenbündels mit einer Energie von 20 bis 30 MeV unterzogen wird. Die Dicke der Treffplatte soll höchstens 0,2 g/cm2 betragen, was den Verlauf der Reaktion 203T1 (p, 3n) 201Pb bei einer minimalen Grösse der Protonenenergie gewährleistet. Die bestrahlte Treffplatte wird in einer Säure aufgelöst, die so gewonnene Lösung wird behandelt und im Ergebnis gewinnt man ein Blei enthaltendes Eluat. Das gewonnene Eluat wird höchstens 24 Stunden lang gehalten, und in dieser Zeit findet ein Zerfall von Blei unter Bildung von Thallium-201 statt. Das Eluat enthält auch eine geringe Menge an Thallium-203. Danach wird das Eluat, das nicht zerlegtes Blei, Thallium-201 und Thallium-203 enthält, durch eine Ionen-austauschsäule durchgelassen, um die genannten Thalliumisotope abzuscheiden, welche bei der weiteren Behandlung in Chloride übergeführt werden. A method is known for producing high purity thallium-201 (US Pat. No. 3,993,538) which has a high specific activity. The method consists in subjecting a thallium target plate containing at least 99.9% thallium-203 to the action of a proton bundle with an energy of 20 to 30 MeV. The thickness of the target plate should be at most 0.2 g / cm2, which ensures the course of the reaction 203T1 (p, 3n) 201Pb with a minimal size of the proton energy. The irradiated target plate is dissolved in an acid, the solution thus obtained is treated and, as a result, an eluate containing lead is obtained. The eluate obtained is held for a maximum of 24 hours, during which time lead decomposes to form thallium-201. The eluate also contains a small amount of thallium-203. The eluate, which contains undecomposed lead, thallium-201 and thallium-203, is then passed through an ion exchange column in order to separate out the said thallium isotopes, which are converted into chlorides in the further treatment.

Die Ausbeute an Thallium-201-Isotopen beträgt weniger als 0,7 mCi/nA-Std. für eine Treffplatte aus Naturthallium. The yield of thallium 201 isotopes is less than 0.7 mCi / nA hours. for a target plate made of natural hallium.

Um die Ausbeute an Endprodukt umgerechnet auf Mikroamperestunde des Protonenbündels zu steigern, wird in der einschlägigen Schrift (M.C. Lagunas-Solar, J.A. Jungerman, D.W. Paulson, J. Appi. Radiat. & Isotop. 31, S. 117-121, 1980) ein Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 bei der Bestrahlung einer Speicherplatte aus Thallium, die zu 99,46% aus dem Isotop von Thallium-205 besteht, mit Protonen mit einer Energie von 34 bis 60 MeV beschrieben; dabei erfolgt die Bildung von Thallium-201 nach folgender Reaktion: 205T1 (p, 5n) 201Pb — 201T1. Das Verfahren zeichnet sich durch eine höhere Ausbeute an Thallium-201 aus, die 2 mCi/pA-Std. beträgt. Die bekannten Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 unter Verwendung von Naturthallium als Speicherplatte, wie auch von angereicherten Isotopen von Thallium-203 und Thallium-205 sind durch eine nicht hohe Ausbeute an Endprodukt pro Stromeinheit des Protonenbündels und eine komplizierte Zweistufenmethode der radiochemischen Abscheidung von s Thallium-201 aus der bestrahlten Speicherplatte gekennzeichnet; u.z. die Abscheidung des Bleis von einer grossen Menge des Speicherplattenstoffes, d.h. des Thalliums, und danach die Abscheidung von Thallium-201 aus dem früher abgetrennten Blei-201 nach seiner Ansammlung im Blei. In order to increase the yield of the end product, converted to microamp hour of the proton bundle, the relevant document (MC Lagunas-Solar, JA Jungerman, DW Paulson, J. Appi. Radiat. & Isotop. 31, pp. 117-121, 1980) Process for the production of thallium-201 when irradiating a thallium storage disk, which consists of 99.46% of the isotope of thallium-205, with protons with an energy of 34 to 60 MeV; the formation of thallium-201 takes place according to the following reaction: 205T1 (p, 5n) 201Pb - 201T1. The process is characterized by a higher yield of thallium-201, which 2 mCi / pA hours. is. The known processes for the production of thallium-201 using natural thallium as a storage disk, as well as of enriched isotopes of thallium-203 and thallium-205, are due to a not high yield of end product per current unit of the proton bundle and a complicated two-stage method of radiochemical deposition of s Thallium-201 labeled from the irradiated disk; etc. the deposition of the lead from a large amount of the storage material, i.e. of thallium, and thereafter the deposition of thallium-201 from the previously separated lead-201 after its accumulation in the lead.

io Dabei muss die erste Stufe des Prozesses binnen kürzester Frist, unmittelbar nach der Bestrahlung der Speicherplatte durchgeführt werden, weil es unmöglich ist, das sich beim Zerfall des Mutterbleis sich bildende Thallium-201 aus der Thalliumspeicherplatte abzuscheiden. io The first stage of the process must be carried out within a very short period of time, immediately after irradiation of the storage plate, because it is impossible to separate the thallium-201 which forms when the mother lead decays from the thallium storage plate.

i5 Die Notwendigkeit der Durchführung des Prozesses in zwei Stufen sowie der Arbeit mit der hochaktiven «heissen» Speicherplatte führt dazu, dass sich die Produktionskosten und die Dosenbelastung des Personals vergrössern. Das sich während der Bestrahlung aus dem Mutterblei-201 bildende Thallium-201 20 geht verloren wegen der Unmöglichkeit, es von der Thalliumspeicherplatte abzuscheiden. Deshalb erweist es sich als nicht zweckmässig, die Speicherplatte eine längere Zeit zu bestrahlen, was die Menge von Thallium-201 bedeutend vergrössern könnte. i5 The necessity to carry out the process in two stages as well as to work with the highly active «hot» storage plate leads to an increase in the production costs and the can load on the personnel. The thallium-201 20 formed during the irradiation from the mother lead-201 is lost due to the impossibility of separating it from the thallium storage plate. Therefore, it is not practical to irradiate the disk for a long time, which could significantly increase the amount of Thallium-201.

25 Die oben beschriebenen Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 aus Thalliumspeicherplatten zeichnen sich durch eine niedrige Ausbeute aus und können die anwachsenden Bedürfnisse der Kernmedizin an diesem Isotop nicht befriedigen. 25 The processes described above for producing thallium-201 from thallium storage disks are characterized by a low yield and cannot satisfy the growing needs of nuclear medicine for this isotope.

In der jüngsten Zeit sind einige wissenschaftliche Beiträge 30 veröffentlicht, in denen die Möglichkeit einer Gewinnung von Thallium-201 bei der Bestrahlung von Speicherplatten aus Naturblei mit einem Protonenbündel mit einer Energie von 40 bis 66 MeV erwogen wird (M.C. Lagunas-Solar F.E. Little, J.A. Jungerman, Intern. J. Appi. Radiat. und Isotop. 31, S. 35 817-822, 1981; M.C. Lagunas-Solar, F.E. Little, S.L. Weters, J.A. Jungerman, J. Lab. Comp. & Radiopharm., 18, S. 272-275, 1981). Aufgrund geringer Ausbeuten an Pb-201 und Pb-200 in einem Bereich der Protonenenergien von 42 bis 52 MeV haben die Verfasser die Schlussfolgerung über eine höhere 40 Stabilität des Kerns von Blei-206 und die Zweckmässigkeit der Verwendung von angereichertem Blei-207 als Speicherplatte gezogen. Im Beitrag werden theoretische Berechnungen der Ausbeute an Thallium-201 und Thallium-200 aus der Speicherplatte des Bleis-207 dargelegt und Empfehlungen zur Verwendung von 45 Blei-207 bei der Gewinnung von Thallium-201 gegeben. Die radiochemischen Verfahren zur Abscheidung von Thallium-201 wurden in den erwähnten Schriften nicht beschrieben. Recently, a number of scientific papers 30 have been published which consider the possibility of obtaining thallium-201 by irradiating natural lead storage disks with a proton bundle with an energy of 40 to 66 MeV (MC Lagunas-Solar FE Little, JA Jungerman, Intern. J. Appi. Radiat. And Isotop. 31, pp. 35 817-822, 1981; MC Lagunas-Solar, FE Little, SL Weters, JA Jungerman, J. Lab. Comp. & Radiopharm., 18, Pp. 272-275, 1981). Due to the low yields of Pb-201 and Pb-200 in a range of proton energies from 42 to 52 MeV, the authors have drawn the conclusion about a higher stability of the core of lead-206 and the expediency of using enriched lead-207 as a storage disk . The contribution provides theoretical calculations of the yield of thallium-201 and thallium-200 from the storage plate of lead-207 and recommendations for the use of 45 lead-207 in the production of thallium-201. The radiochemical methods for the deposition of thallium-201 were not described in the documents mentioned.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 durch eine Änderung des so Speicherplattenstoffs und der Bedingungen der Bestrahlung der Speicherplatte durch ein Protonenbündel zu entwickeln, das es gestattet, die Ausbeute an Zielprodukt pro Stromeinheit des Protonenbündels zu vergrössern. The invention has for its object to develop a process for the production of thallium-201 by changing the disk material and the conditions of irradiation of the disk by means of a proton bundle, which makes it possible to increase the yield of target product per current unit of the proton bundle.

Die Aufgabe wird durch ein Verfahren zur Herstellung von 55 Thallium-201 gelöst, in dem erfindungsgemäss eine Speicherplatte aus dem zumindest zu 95% angereicherten reinen Blei-206 der Bestrahlung durch ein Protonenbündel mit einer Energie von 50 bis 70 MeV unterzogen wird; dabei läuft die Reaktion 206Pb (p, 6n) 201Bi ab. Die bestrahlte Speicherplatte 60 wird eine Zeit lang gehalten, die für den Übergang 201 Bi — 2°ipb — 201T1 ausreicht, und danach mit einer Säure bis zur vollständigen Auflösung behandelt. Das in der gewonnenen Lösung enthaltene Thallium-201 wird bis zum dreiwertigen Zustand mit nachfolgender Fällung des Bleis aus der Lösung oxy-65 diert, und die in der erwähnten Lösung zurückgebliebenen Bleispuren und das Thallium-201 werden durch Kationenaustausch getrennt, wonach das Thallium-201 durch Salzsäure eluiert wird. The object is achieved by a process for the production of 55 thallium-201, in which, according to the invention, a storage disk made of the at least 95% enriched pure lead-206 is subjected to radiation by a proton bundle with an energy of 50 to 70 MeV; the reaction 206Pb (p, 6n) 201Bi takes place. The irradiated storage disc 60 is held for a time sufficient for transition 201 Bi-2 ° ipb-201T1 and then treated with an acid until completely dissolved. The thallium-201 contained in the obtained solution is doped to the trivalent state with subsequent precipitation of the lead from the oxy-65 solution, and the lead traces remaining in the solution mentioned and the thallium-201 are separated by cation exchange, after which the thallium-201 is eluted by hydrochloric acid.

3 3rd

659 340 659 340

Die Durchführung des Prozesses, wie oben beschrieben, gestattet es, die Ausbeute an Thallium-201, das eine hohe radiochemische und radionuklide Reinheit bis 7 mCi/nA- Std. aufweist zu vergrössern und die Notwendigkeit der Arbeit mit einer hochaktiven Speicherplatte auszuschliessen, was die Dosenbelastungen des Personals verringert. Carrying out the process as described above allows the yield of thallium-201, which has a high radiochemical and radionuclide purity up to 7 mCi / nA- hrs, to be increased and the need to work with a highly active storage plate be eliminated, which reduces the Doses of personnel are reduced.

Für eine bessere Abscheidung des Thallium-201 von den Makromengen des Bleis ist es zweckmässig, Brom als Oxydationsmittel und Kaliumbromid als Fällungsagens zu verwenden. For a better separation of the thallium-201 from the macrome amounts of the lead, it is expedient to use bromine as the oxidizing agent and potassium bromide as the precipitation agent.

Zur Schaffung optimaler Bedingungen für eine hohe Ausbeute an Thallium-201 bei minimalen Ausbeuten an Tl-200 und Tl-202 ist die Verwendung der erwähnten Speicherplatte mit einer Dicke von 0,3 bis 2 g/cm2 zu bevorzugen. In order to create optimal conditions for a high yield of thallium-201 with minimal yields of Tl-200 and Tl-202, the use of the mentioned storage plate with a thickness of 0.3 to 2 g / cm 2 is preferred.

Das erfindungsgemässe Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 wird folgenderweise durchgeführt. The process according to the invention for the production of thallium-201 is carried out as follows.

Eine Speicherplatte aus dem zumindest bis 95% angereicherten reinen Blei-206 wird der Bestrahlung mit einem Protonenbündel mit einer Energie von 50 bis 70 MeV unterzogen, wobei die Reaktion 206Pb (p, 6n) 201Bi abläuft; danach wird die bestrahlte Speicherplatte eine Zeit lang gehalten, die für die Ansammlung einer maximalen Menge von Thallium-201 aus den Mutterprodukten gemäss der Abbaukette 201Bi — 201Pb — 201T1 ausreicht. A storage plate made of the at least up to 95% enriched pure lead-206 is subjected to irradiation with a proton bundle with an energy of 50 to 70 MeV, the reaction 206Pb (p, 6n) 201Bi taking place; after that, the irradiated storage disk is held for a time sufficient for the accumulation of a maximum amount of thallium-201 from the mother products according to the degradation chain 201Bi-201Pb-201T1.

Es wurde von den Erfindern festgestellt, dass die Bestrahlungsbedingungen für Blei-206 mit Protonen mit einer Energie von 50 bis 709 MeV optimal für die Bildung von Bleikernen mit einer Atommasse 201 und relativ hohen Reaktionsquerschnitten ist, wobei die Ausbeute an Radionukliden 200Pb und 202Pb minimal bleibt. Deshalb vergrössert sich die Ausbeute an Thallium-201 aus der Speicherplatte Blei-206 bis 7 mCi/|xA-Std. Bei Energien des Protonenbündels unter 50 und über 70 MeV erfolgt eine bedeutènde Verringerung der Ausbeute an Hauptradionuklid des Thalliums-201 und entsprechend wachsen die Reaktionsquerschnitte der Bildung von Thallium-22 und Thallium-200 an, deren Beimischung im Endprodukt unerwünscht ist. It was found by the inventors that the radiation conditions for lead-206 with protons with an energy of 50 to 709 MeV are optimal for the formation of lead cores with an atomic mass 201 and relatively high reaction cross sections, the yield of radionuclides 200Pb and 202Pb remaining minimal . Therefore, the yield of thallium-201 from the lead-206 storage plate increases to 7 mCi / | xA-h. At energies of the proton bundle below 50 and above 70 MeV there is a significant reduction in the yield of the main radionuclide of thallium-201 and accordingly the cross sections of the formation of thallium-22 and thallium-200 increase, the admixture of which in the end product is undesirable.

Zwecks Gewinnung von Thallium-201 wurden von den Erfindern Speicherplatten aus dem angereicherten Blei-207 mit Protonen mit einer Energie von 50 bis 70 MeV der Bestrahlung unterzogen, wie es im erwähnten Beitrag (M.C. Lagunas-Solar, F.E. Little, S.L. Weters, J.A. Jungerman, J. Lab. Comp. & Radiopharm., 18, S. 272-275, 1981) empfohlen worden war. In order to obtain thallium-201, the inventors subjected the plates from the enriched lead-207 to protons with an energy of 50 to 70 MeV of the radiation, as described in the article mentioned (MC Lagunas-Solar, FE Little, SL Weters, JA Jungerman , J. Lab. Comp. & Radiopharm., 18, pp. 272-275, 1981).

Die experimentelle Überprüfung hat jedoch die theoretischen Vermutungen der Verfasser des Beitrages über die Tauglichkeit des angereicherten Bleis-207 zur Herstellung von Thallium-201 widerlegt. However, the experimental review has refuted the theoretical assumptions of the authors of the article on the suitability of the enriched lead-207 for the production of thallium-201.

Wie oben gezeigt, beeinflussen die Bestrahlungsbedingungen für die Speicherplatte aus Blei-206 die Vergrösserung der Ausbeute an Thallium-201. Es besteht jedoch eine Abhängigkeit des Reaktionsquerschnitts der Bildung von Thallium-201 von der Dicke der Speicherplatte Blei-206. Für die von den Urhebern vorgeschlagenen Bestrahlungsbedingungen ist die Verwendung einer Speicherplatte mit einer Dicke von 0,3 bis 2 g/cm2 zu bevorzugen. Die Verwendung von Speicherplatten mit einer geringeren und einer grösseren Dicke als die angewiesene Grenze führt zu einer bedeutenden Verringerung der Ausbeute an Thallium-201, und mit einer grösseren Dicke zu einer Vergrösserung der Ausbeute an Thallium-202, was die Qualität des Endproduktes verschlechtert. As shown above, the irradiation conditions for the lead-206 disk affect the increase in the yield of thallium-201. However, there is a dependency of the cross section of the formation of thallium-201 on the thickness of the lead-206 disk. For the radiation conditions proposed by the authors, the use of a storage plate with a thickness of 0.3 to 2 g / cm 2 is preferred. The use of disks with a thickness less than or greater than the specified limit will result in a significant reduction in the yield of thallium-201, and with a greater thickness will increase the yield in thallium-202, which will degrade the quality of the final product.

Die bestrahlte Speicherplatte, die Thallium-201 enthält, wird bis zu ihrer vollständigen Auflösung durch eine Säure beispielsweise durch die Salpetersäure behandelt, und das in der gewonnenen Lösung enthaltene Thallium-201 wird bis zum dreiwertigen Zustand mit Hilfe eines entsprechenden Oxydationsmittels, bevorzugt Br2 oxydiert. Aus der gewonnenen Lösung scheidet man durch Fällung mit Hilfe beispielsweise des Kaliumbromides Makromengen des Speicherplattenstoffs, d.h. des Bleis, ab. Nach Abtrennung des Rückstandes, d.h. des Bleibromids wird die Lösung, die Bleispuren und das Thallium-201 in dreiwertigen Zustand enthält, durch eine Ionenaustauschsäule, gefüllt mit einem Kationenaustauscher, durchgelassen. Das Blei geht durch die Säule ohne Absorption durch und das Thallium-201 wird zurückgehalten. Das durch den Kationenaustauscher absorbierte Thallium-201 wird durch eine Salzsäurelösung in einem Volumen, das zwei bis drei freien Volumen der Säule äquivalent ist, eluiert. Dabei beträgt die radiochemische Ausbeute an Thallium-201 80%. The irradiated storage plate containing thallium-201 is treated until it is completely dissolved by an acid, for example nitric acid, and the thallium-201 contained in the solution obtained is oxidized to the trivalent state with the aid of an appropriate oxidizing agent, preferably Br2. The solution obtained is used to precipitate, with the help of, for example, potassium bromide, macro amounts of the storage material, i.e. of lead. After removal of the residue, i.e. of the lead bromide, the solution, which contains lead traces and the thallium-201 in a trivalent state, is passed through an ion exchange column filled with a cation exchanger. The lead passes through the column without absorption and the thallium-201 is retained. The thallium-201 absorbed by the cation exchanger is eluted by a hydrochloric acid solution in a volume equivalent to two to three free volumes of the column. The radiochemical yield of thallium-201 is 80%.

Nachstehend werden konkrete Beispiele der Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens angeführt. Concrete examples of the implementation of the method according to the invention are given below.

Beispiel 1 example 1

Eine Speicherplatte aus dem zu 95% angereicherten bis 99,999% reinen Blei-206, mit einer Dicke von 0,3 g/cm2 wird mit Protonen mit einer Energie von 50 MeV bestrahlt; dabei läuft die Reaktion 206Pb (p, 6n) 20IBi ab. Nach der Bestrahlung wird die Speicherplatte 35 Stunden lang zur Ansammlung von Thallium-201 aus den Mutterprodukten gemäss der Abbaukette 201 Bi — 201Pb — 201T1 gehalten. Die bestrahlte Speicherplatte wird mit 4 M Salpetersäure bis zu ihrer vollständigen Auflösung behandelt, danach werden 1-2 ml Brom zur Oxydierung des Thallium-201 bis zum dreiwertigen Zustand zugegeben. Der warmen Lösung wird eine Kaliumbromidlösung zur Fällung des Bleibromids zugegeben, u.z. so berechnet, dass die Kaliumbro-midkonzentration in der Lösung 3 M erreichte. A storage plate made of 95% enriched to 99.999% pure lead-206, with a thickness of 0.3 g / cm 2, is irradiated with protons with an energy of 50 MeV; the reaction 206Pb (p, 6n) 20IBi takes place. After irradiation, the storage disc is held for 35 hours to collect thallium-201 from the mother products according to the 201 Bi-201Pb-201T1 degradation chain. The irradiated storage plate is treated with 4 M nitric acid until its complete dissolution, after which 1-2 ml of bromine are added to oxidize the thallium-201 to the trivalent state. A potassium bromide solution is added to the warm solution to precipitate the lead bromide, etc. calculated so that the potassium bromide concentration in the solution reached 3M.

Nach dem Filtern des Bleibromidrückstands wurde die Lösung durch eine Ionenaustauschsäule, gefüllt mit einem Kationenaustauscher, u.z. Dowex-Harz 50 x 8, durchgelassen. Das Blei geht durch die Säule ohne Absorption durch. Die Säule wird mit 3 M Kaliumbromidlösung sorgfältig gewaschen und das Thallium-201 wird danach mit einer monomolekularen Salzsäurelösung in einem Volumen eluiert, das zwei freien Volumen der Säule gleich ist. Die Ausbeute an Thallium-201 beträgt 2 mCi/|jA-Std. After filtering the lead bromide residue, the solution was passed through an ion exchange column filled with a cation exchanger, etc. Dowex resin 50 x 8, let through. The lead passes through the column without absorption. The column is carefully washed with 3 M potassium bromide solution and the thallium-201 is then eluted with a monomolecular hydrochloric acid solution in a volume equal to two free volumes of the column. The yield of thallium-201 is 2 mCi / | jA-h.

Beispiel 2 Example 2

Eine Speicherplatte aus dem zu 95% angereicherten bis 99,999% reinen Blei-206, mit einer Dicke von g/cm2 wird mit Protonen mit einer Energie von 65 MeV bestrahlt; dabei läuft die Reaktion 206Pb (p, 6n) 201Bi ab. Nach der Bestrahlung wird die Speicherplatte 35 Stunden lang zur Ansammlung von Thalliums-201 aus Mutterprodukten gemäss der Abbaukette 201Bi — 201Pb — 201T1 gehalten. A storage plate made of 95% enriched to 99.999% pure lead-206, with a thickness of g / cm 2, is irradiated with protons with an energy of 65 MeV; the reaction 206Pb (p, 6n) 201Bi takes place. After the irradiation, the storage disk is held for 35 hours to collect thalliums-201 from mother products according to the degradation chain 201Bi-201Pb-201T1.

Die bestrahlte Speicherplatte wird mit 4 M Salpetersäure bis zu ihrer vollständigen Auflösung behandelt, danach werden 1 bis 2 ml Brom zur Oxydierung des Thalliums-201 bis zum dreiwertigen Zustand zugegeben. Der warmen Lösung gibt man Kaliumbromidlösung zur Fällung des Bleibromids zu, u.z. so berechnet, dass die Konzentration des Kaliumbromids in der Lösung 3 M erreichte. The irradiated storage plate is treated with 4 M nitric acid until it is completely dissolved, after which 1 to 2 ml of bromine are added to oxidize the thallium-201 to the trivalent state. Potassium bromide solution is added to the warm solution to precipitate the lead bromide, etc. calculated so that the concentration of potassium bromide in the solution reached 3M.

Nach dem Filtern des Rückstandes von Bleibromid wurde die Lösung durch eine Ionenaustauschsäule, gefüllt mit einem Kationenaustauscher, d.h. Dowex-Harz 50 x 8 durchgelassen. Das Blei geht durch die Säule ohne Absorption durch. Die Säule wird mit 3 M Kaliumbromidlösung sorgfältig gewaschen und danach wird das Thallium-201 mit einer monomolekularen Salzsäurelösung in einem Volumen, das 3 freien Volumen der Säule gleich ist, eluiert. Die Ausbeute an Thallium beträgt 7 mCi/pA-Std. After filtering the residue of lead bromide, the solution was passed through an ion exchange column filled with a cation exchanger, i.e. Dowex resin 50 x 8 let through. The lead passes through the column without absorption. The column is carefully washed with 3 M potassium bromide solution and then the thallium-201 is eluted with a monomolecular hydrochloric acid solution in a volume equal to 3 free volumes of the column. The yield of thallium is 7 mCi / pA hours.

Beispiel 3 Example 3

Eine Speicherplatte aus dem zu 96% angereicherten bis 99,999% reinen Blei-206, mit einer Dicke von 1,8 g/cm2 wird mit Protonen mit einer Energie von 65 MeV bestrahlt; dabei läuft die Reaktion 206Pb (p, 6n) 201Bi ab. Nach der Bestrahlung wird die Speicherplatte 32 Stunden lang zur Ansammlung von Thallium-201 aus den Mutterprodukten nach der Abbaukette A storage plate made of 96% enriched to 99.999% pure lead-206, with a thickness of 1.8 g / cm 2, is irradiated with protons with an energy of 65 MeV; the reaction 206Pb (p, 6n) 201Bi takes place. After irradiation, the storage disc becomes 32 hours of thallium-201 from the mother products after the degradation chain

5 5

10 10th

15 15

20 20th

25 25th

30 30th

35 35

40 40

45 45

50 50

55 55

60 60

65 65

659 340 659 340

4 4th

201Bi — 201Pb — 201T1 gehalten. Die bestrahlte Speicherplatte wird mit 4 M Salpetersäure bis zu ihrer vollständigen Auflösung behandelt, wonach 1-2 ml Brom zur Oxydierung des Thalliums-201 bis zum dreiwertigen Zustand zugegeben wird. Der warmen Lösung wird eine Kaliumbromidlösung zur Fällung des Bleibromids zugegeben, u.z. so berechnet, dass die Konzentration des Kaliumbromids in der Lösung 3 M erreichte. Nach dem Filtern des Rückstands des Bleibromids wird die Lösung durch eine Ionenaustauschsäule, gefüllt mit einem Kationenaustauscher, u.z. Dowex-Harz 50 x 8 durchgelassen. Das Blei geht durch die Säule ohne Absorption durch. Die Säule wird mit 3 M Kaliumbromidlösung sorgfältig gewaschen, und das Thallium-201 wird danach mit einer monomolekularen Salzsäurelösung in einem Volumen, das 3 freien Volumen der Säule gleich ist, eluiert. Die Ausbeute an Thallium-201 beträgt 7 mCi/nA-Std. 201Bi - 201Pb - 201T1 held. The irradiated storage plate is treated with 4 M nitric acid until its complete dissolution, after which 1-2 ml of bromine is added to oxidize the thallium-201 to the trivalent state. A potassium bromide solution is added to the warm solution to precipitate the lead bromide, etc. calculated so that the concentration of potassium bromide in the solution reached 3M. After filtering the residue of the lead bromide, the solution is passed through an ion exchange column filled with a cation exchanger and the like. Dowex resin 50 x 8 let through. The lead passes through the column without absorption. The column is washed thoroughly with 3 M potassium bromide solution and the thallium-201 is then eluted with a monomolecular hydrochloric acid solution in a volume equal to 3 free volumes of the column. The yield of thallium-201 is 7 mCi / nA hours.

Beispiel 4 Example 4

Eine Speicherplatte aus dem zu 95% angereicherten bis 99,999% reinen Blei-206, mit einer Dicke von 2 g/cm2 wird mit A storage plate made of 95% enriched to 99.999% pure lead-206, with a thickness of 2 g / cm2 is included

Protonen mit einer Energie von 70 MeV bestrahlt; dabei läuft die Reaktion 206Pb (p, 6n) 201Bi ab. Nach der Bestrahlung wird die Speicherplatte 32 Stunden lang zur Ansammlung von Thallium-201 aus den Mutterprodukten nach der Abbaukette 5 20lBi — 201Pb — 201T1 gehalten. Die bestrahlte Speicherplatte wird mit 4 M Salpetersäure bis zu ihrer vollständigen Auflösung behandelt, danach werden 1 bis 2 ml Brom zur Oxydierung des Thallium-201 bis zum dreiwertigen Zustand zugegeben. Der warmen Lösung gibt man eine Kaliumbromidlösung io zur Fällung des Bleibromids zu, u.z. so berechnet, dass die Konzentration von Kaliumbromid in der Lösung 3 M erreichte. Irradiated protons with an energy of 70 MeV; the reaction 206Pb (p, 6n) 201Bi takes place. After the irradiation, the storage disk is held for 32 hours to collect thallium-201 from the mother products after the 5 20lBi-201Pb-201T1 degradation chain. The irradiated storage plate is treated with 4 M nitric acid until its complete dissolution, after which 1 to 2 ml of bromine are added to oxidize the thallium-201 to the trivalent state. A potassium bromide solution io is added to the warm solution to precipitate the lead bromide, etc. calculated so that the concentration of potassium bromide in the solution reached 3M.

Nach dem Filtern des Rückstands von Bleibromid wird die Lösung durch eine Ionenaustauschsäule, gefüllt mit einem Kationenaustauscher, d.h. Dowex-Harz 50 X 8, durchgelassen, ls Das Blei geht durch die Säule ohne Absorption durch. Die Säule wird mit 3 M Kaliumbromidlösung sorgfältig gewaschen und das Thallium-201 wird mit einer monomolekularen Salzsäurelösung in einem Volumen, das drei freien Volumen der Säule gleich ist, eluiert. Die Ausbeute an Thallium-201 beträgt 6,8 20 mCi/[iA-Std. After filtering the lead bromide residue, the solution is passed through an ion exchange column filled with a cation exchanger, i.e. Dowex resin 50 X 8, let through, the lead passes through the column without absorption. The column is washed thoroughly with 3 M potassium bromide solution and the thallium-201 is eluted with a monomolecular hydrochloric acid solution in a volume equal to three free volumes of the column. The yield of thallium-201 is 6.8 20 mCi / [iA-h.

v v

Claims (4)

659 340659 340 1. Verfahren zur Herstellung von Thallium-201 durch Bestrahlung einer Speicherplatte aus Blei mit einem Protonenbündel, dadurch gekennzeichnet, dass die Speicherplatte aus dem zumindest bis 95% angereicherten reinen Blei-206 der Bestrahlung mit einem Protonenbündel mit einer Energie von 50 bis 70 MeV unterzogen wird, wobei die Reaktion 206Pb (p, 6n) 201Bi abläuft, die bestrahlte Speicherplatte eine Zeitlang gehalten wird, die zum Übergang 201Bi — 201Pb — 201T1 ausreicht, wonach sie mit einer Säure bis zur vollständigen Auflösung behandelt wird, das in der gewonnenen Lösung enthaltene Thallium-201 bis zum dreiwertigen Zustand mit nachfolgender Fällung des Bleis aus der Lösung oxydiert wird und die in der erwähnten Lösung zurückgebliebenen Bleispuren und das Thallium-201 durch einen Kationenaustauscher getrennt werden, wonach das Thallium-201 mit Salzsäure eluiert wird. 1. A process for the production of thallium-201 by irradiating a storage disk made of lead with a proton bundle, characterized in that the storage disk from the at least up to 95% enriched pure lead-206 is subjected to the irradiation with a proton bundle with an energy of 50 to 70 MeV with the reaction 206Pb (p, 6n) 201Bi proceeding, the irradiated storage disk is held for a time sufficient for the transition 201Bi-201Pb-201T1, after which it is treated with an acid until the solution contained in the obtained solution is completely dissolved Thallium-201 is oxidized to the trivalent state with subsequent precipitation of the lead from the solution and the lead traces remaining in the solution mentioned and the thallium-201 are separated by a cation exchanger, after which the thallium-201 is eluted with hydrochloric acid. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die erwähnte Speicherplatte mit einer Dicke von 0,3 bis 2 g/cm2 verwendet. 2. The method according to claim 1, characterized in that one uses said storage plate with a thickness of 0.3 to 2 g / cm2. 2 2nd PATENTANSPRÜCHE PATENT CLAIMS 3. Verfahren nach Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man Brom als Oxydationsmittel verwendet. 3. Process according to claims 1 and 2, characterized in that bromine is used as the oxidizing agent. 4. Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Fällung des Bleis aus der erwähnten Lösung durch Kaliumbromid erfolgt. 4. The method according to claims 1 to 3, characterized in that the precipitation of the lead from the solution mentioned is carried out by potassium bromide.
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