DE2615866C2 - Method of Obtaining a Solution of Radioactive Lanthanum 140 Sulphate - Google Patents

Method of Obtaining a Solution of Radioactive Lanthanum 140 Sulphate

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    • G21FPROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/007Recovery of isotopes from radioactive waste, e.g. fission products

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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Gewinnen einer Lösung von radioaktivem Lanthan-140-Sulfat aus einer radioaktiven Barium-140-Salzlösung in einem Isotopengenerator und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.The invention relates to a method for obtaining a solution of radioactive lanthanum 140 sulfate a radioactive barium 140 saline solution in an isotope generator and an apparatus for performing this method.

Lanthan-140 ist infolge seiner günstigen Strahlungsenergien (/^-Strahlung: 2,17,1,69 und 1,36 MeV;/-Strahlung: 0,33, 0,49, 0,815, 0,92 und 1,60MeV) und seiner Halbwertzeit von 40,2 Stunden ein für technische Markierungszwecke sehr gut geeignetes Isotop.Lanthanum-140 is due to its favorable radiation energies (/ ^ - radiation: 2,17,1,69 and 1.36 MeV; / - radiation: 0.33, 0.49, 0.815, 0.92 and 1.60 MeV) and its half-life of 40.2 hours is used for technical marking purposes very suitable isotope.

Es wird üblicherweise in einem Kernreaktor durch Neutronenbestrahlung von Lanthan oder Lanthanverbindungen erzeugt. Wegen seiner kurzen Halbwertzeit wird mit der Erfindung jedoch eine Gewinnung von Lanthan-140 am Einsatzort mit Hilfe eines Isotopengenerators angestrebtIt is usually made in a nuclear reactor by neutron irradiation of lanthanum or lanthanum compounds generated. Because of its short half-life, the invention, however, is a recovery of Lanthanum-140 on site with the help of an isotope generator aimed at

Bekanntlich entsteht Lanthan-140 durch nuklearen Zerfall von Barium-140, das als eines der Zerfallprodukte des Urans erhältlich ist, Die Strahlungsenergie von Barium-140 beträgt für die ^-Strahlung 1,02 MeV und für die --Strahlung 0,03 bis 0,54 MeV. Seine Halbwertzeit ist 12,8 Tage.It is well known that lanthanum-140 is formed by the nuclear decay of barium-140, which is one of the decay products of uranium is available, The radiation energy of barium-140 for ^ radiation is 1.02 MeV and for - radiation 0.03 to 0.54 MeV. Its half-life is 12.8 days.

Die Aufgabe der Erfindung bestand darin, ein sicheres und möglichst einfaches Verfahren zum Gewinnen einerThe object of the invention was to provide a safe and as simple as possible method for obtaining a

Lösung von radioaktivem Lanthan-140 aus radioaktivem Barium-140 zu entwickeln, sowie einen für die Durchführung dieses Verfahrens geeigneten Barium-140/Lanthan-140-Isotopengenerator zu schaffen. Als Lösung dieser Aufgabe wird nun vorgeschlagen,Solution of radioactive lanthanum-140 from radioactive To develop barium-140, as well as a barium-140 / lanthanum-140 isotope generator suitable for carrying out this process to accomplish. As a solution to this problem it is now proposed

ίο Lanthan-140 aus Barium-140 in einem Isotopengenerator durch Auswaschen (sogenanntes Melken) in Form einer Lösung zu gewinnen, ohne daß dabei Barium-140 in das Eluat gelangt.ίο Lanthanum-140 from barium-140 in an isotope generator by washing out (so-called milking) in the form of a solution, without barium-140 gets into the eluate.

Die Lösung dieser Aufgabe besteht nun darin, daß bei einem Verfahren der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß aus dem radioaktiven Barium-140-Sulfat durch Wasser oder verdünnte Säure Lanthan-140-Sulfat ausgewaschen und die dabei entstandene Lösung durch eine körnige Filtermasse aus nichtradioaktivem Bariumsulfat und Calciumsulfat geleitet und die austretende Lanthan-140-Sulfat-Lösung aufgefangen wird.The solution to this problem is that in a method of the type mentioned according to the invention from the radioactive barium 140 sulfate through water or dilute acid lanthanum 140 sulfate washed out and the resulting solution through a granular filter mass of non-radioactive barium sulfate and calcium sulfate passed and the emerging lanthanum 140 sulfate solution is collected.

Während das Barium als praktisch nicht lösliches Bariumsulfat nach dem Auswaschen in der Filtermasse verbleibt, wird das Lanthan-140 in Lösung gewonnen.While the barium as practically insoluble barium sulfate remains in the filter mass after washing, the lanthanum-140 is obtained in solution.

Nach von selbst erfolgendem weiterem radioaktivem Zerfall von Barium-140 kann die nächste Elution von Lanthan-140 vorgenommen werden.After further radioactive decay of barium-140 occurs by itself, the next elution of Lanthanum 140 can be made.

Das radioaktive Barium-140-Sulfat als Ausgangsstoff kann durch Versetzen einer Barium-140-Chlorid-Lösung mit einer Sulfat-Ionen enthaltenden Lösung, z. B. Schwefelsäure, gegebenenfalls in Gegenwart von nicht radioaktivem Bariumchlorid, als Niederschlag gewonnen werden.
Es ist aber auch möglich, eine Barium-140-Chlorid-Lösung einer Aufschlämmung von gemahlenem Gips in Wasser zuzusetzen und den oberflächlich mit Barium-140-Sulfat üDerzogenen Gips als Ausgangsstoff zu verwenden.
Ein besonders einfaches und vorteilhaftes Verfahren besteht darin, daß radioaktives Barium-140-Sulfat durch langsames Aufgeben einer Barium-140-Chlorid-Lösung auf einen Teil der Calciumsulfat enthaltenden Filtermasse erzeugt wird.
Der zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeignete Barium-140/Lanthan-l 40-Isotopengenerator besteht aus einer unten durch eine feste Filterplatte aus Glas, Keramik oder anderem geeigneten Werkstoff abgeschlossenen Säule, über der Filterplatte angeordneten körnigen Filtermasse aus nicht radioaktivem Bariumsulfat und Calciumsulfat sowie darauf aufgebrachtem radioaktivem Barium-140-Sulfat.
The radioactive barium 140 sulfate as a starting material can be obtained by adding a solution containing sulfate ions to a barium 140 chloride solution, e.g. B. sulfuric acid, optionally in the presence of non-radioactive barium chloride, can be obtained as a precipitate.
However, it is also possible to add a barium-140-chloride solution to a slurry of ground gypsum in water and to use the gypsum that has been superficially coated with barium-140-sulfate as the starting material.
A particularly simple and advantageous process consists in producing radioactive barium 140 sulfate by slowly adding a barium 140 chloride solution to part of the filter mass containing calcium sulfate.
The barium 140 / lanthanum l 40 isotope generator suitable for carrying out the process according to the invention consists of a column closed at the bottom by a solid filter plate made of glass, ceramic or other suitable material, and granular filter mass of non-radioactive barium sulfate and calcium sulfate arranged above the filter plate and on top applied radioactive barium 140 sulfate.

Die nachfolgenden Beispiele dienen zur weiteren Erläuterung der Erfindung.The following examples serve for further explanation the invention.

Beispiel 1example 1

Eine unten durch die Filterplatte abgeschlossene Säule wird bis zu einem Teil ihrer Höhe mit einer Mischung von nicht radioaktivem Bariumsulfat und Calciumsulfat,A column closed at the bottom by the filter plate is filled with a mixture up to part of its height of non-radioactive barium sulphate and calcium sulphate,

z. B. im Verhältnis 4:1, als Filtermasse gefüllt. Die Korngröße dieser Füllung liegt beispielsweise bei 0,1 bis 1 mm.z. B. in a ratio of 4: 1, filled as a filter material. The grain size of this filling is, for example, 0.1 to 1 mm.

Getrennt von der Säule wird aus einer Barium-140-Chlorid-Lösung, der vorzugsweise nicht radioaktives Bariumchlorid zugesetzt ist, durch Zugabe von Schwefelsäure ein Barium-140-Sulfat-Niederschlag hergestellt. Die Kristallgröße des Bariumsulfats wird auf übliche und bekannte Weise auf die gewünschte GrößeSeparately from the column is made of a barium 140 chloride solution, which is preferably non-radioactive Barium chloride is added, a barium 140 sulfate precipitate is produced by adding sulfuric acid. The crystal size of the barium sulfate is adjusted to the desired size in a conventional and known manner

ι
S 26 15 866
ι
P. 26 15 866
44th 55
1 31 3 I gebracht Nach Aufbringen des gefällten radioaktivenI brought after applying the precipitated radioactive I Bariumsulfat auf die in der Säule enthaltene Filtermas-I put barium sulphate on the filter material contained in the column 1010 I se ist ein Barium-140/Lanthan-140-IsotopengeneratorI se is a barium 140 / lanthanum 140 isotope generator I fertiggestellt und betriebsbereitI completed and operational § Beispiel 2§ Example 2 1 Die Säule wird wie in Beispiel 1 vorbereitet Dann1 The column is prepared as in Example 1 Then I wird in einem besonderen Gefäß gemahlener Gips inI is ground plaster of paris in a special container 1515th I Wasser aufgerührt und dieser Aufschlämmung Barium-I stirred up water and added barium to this slurry § 140-Chlorid-Lösung zugesetzt Durch chemische Um-§ 140 chloride solution added By chemical conversion I Setzung bildet sich auf der Oberfläche der GipskristalleI Settlement forms on the surface of the gypsum crystals I ein Niederschlag von Barium-140-Sulfat Durch Auf-I a precipitate of barium-140-sulfate by 2020th I bringen des Gipses mit dem anhaftenden Barium-I bring the plaster of paris with the adhering barium I 140-Sulfat auf die in der Säule enthaltene FiltermasseI 140 sulfate on the filter mass contained in the column I erhält man den betriebsbereiten Barium-140/Lanthan-I you get the ready-to-use barium-140 / lanthanum I 140-Isotopengenerator.I 140 isotope generator. I Beispiel 3I example 3 2525th WW. I Auf die wie in Beispiel 1 vorbereitete Säule wird all-I All- I mählich Barium-140-Chlorid-Lösung aufgegeben. BeimI gradually gave up barium 140 chloride solution. At the 3030th B Eindringen in die Filtermasse bildet sich an der Oberflä-B Penetration into the filter material forms on the surface S ehe der Gipskörner ein Barium-140-SuIfat-NiederschlagSee a barium 140 sulfate precipitate from the gypsum grains j und das Barium-140 wird dadurch in der Filtermassej and the barium 140 is thereby in the filter mass 3535 S fixiert. Der so entstandene Barium-140/Lanthan-S fixed. The resulting barium-140 / lanthanum 4040 I 140-Isotopengenerator ist danach betriebsbereit.
S
'i
The I 140 isotope generator is then ready for operation.
S.
'i
4545
ii
II.
5050
\\ 5555 6060 I
I
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4th
11
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II.
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Sl
I.
R.
Sl

Claims (6)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zum Gewinnen einer Lösung von radioaktivem Lanthan-140-Sulfat aus einer radioaktiven Barium-140-Salzlösung, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem radioaktiven Barium-140-Sulfat durch Wasser oder verdünnte Säure Lanthan-140-Sulfat ausgewaschen und die dabei entstandene Lösung durch eine körnige Filtermasse aus nichtradioaktivem Bariumsulfat und Calciumsulfat geleitet und die austretende Lanthan-140-Sulfat-Lösung aufgefangen wird.1. Method for obtaining a solution of radioactive lanthanum 140 sulfate from a radioactive one Barium 140 saline solution, characterized in that that from the radioactive barium 140 sulfate by water or dilute acid Washed out lanthanum 140 sulfate and the resulting solution through a granular filter material non-radioactive barium sulphate and calcium sulphate and the exiting lanthanum 140 sulphate solution is caught. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der aus einer Barium-HO-Chlorid-Lösung gegebenenfalls gemeinsam mit nichtradioaktivem Bariumchlorid durch Zusetzen von Schwefelsäure erzeugte Niederschlag von radioaktivem Barium-140-Sulf at der Filtermasse zugeführt wird.2. The method according to claim 1, characterized in that from a barium-HO chloride solution optionally together with non-radioactive barium chloride by adding sulfuric acid generated precipitate of radioactive barium-140-sulf at the filter mass is fed. 3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß einer Aufschlämmung von gemahlenem Gips in Wasser eine Barium-140-Chlorid-Lösung zugesetzt wird und der oberflächlich mit Barium-140-Sulf at überzogene Gips der Filtermasse zugeführt wird.3. The method according to any one of claims 1 and 2, characterized in that a slurry ground plaster of paris in water to a barium-140-chloride solution is added and the gypsum coated on the surface with barium 140 sulfate is fed to the filter mass. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß in einem Teil der Calciumsulfat enthaltenden Filtermasse radioaktives Barium-140-Sulfat durch langsames Aufgeben einer Barium-140-Chlorid-Lösung erzeugt wird.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that in part of the calcium sulfate containing filter mass radioactive barium 140 sulfate by slowly adding a Barium 140 chloride solution is produced. 5. Vorrichtung zum Gewinnen einer Lösung von radioaktivem Lanthan-140-Sulfat nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß in einer unten durch eine feste Filterplatte aus Glas oder Keramik verschlossenen Säule über der Filterplatte eine körnige Filtermasse aus nichtradioaktivem Bariumsulfat und Calciumsulfat und darüber radioaktives Barium-140-Sulfat angeordnet sind.5. Apparatus for obtaining a solution of radioactive lanthanum 140 sulfate according to one of or several of claims 1 to 4, characterized in that in one of the bottom by a fixed filter plate made of glass or ceramic sealed column over the filter plate from a granular filter mass non-radioactive barium sulphate and calcium sulphate and above that radioactive barium 140 sulphate are. 6. Vorrichtung nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Filtermasse aus einer Mischung von Bariumsulfat und Calciumsulfat im Verhältnis 4:1 und Korngrößen zwischen 0,1 und 1,0 mm besteht. 6. Apparatus according to claim 5, characterized in that the filter mass consists of a mixture of barium sulfate and calcium sulfate in a ratio of 4: 1 and grain sizes between 0.1 and 1.0 mm.
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