DE1813944B2 - Anode for electrochemical processes - Google Patents
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine Anode für elektrochemische Prozesse, insbesondere for die Chioralkali-Elektrolyse. The invention relates to an anode for electrochemical processes, in particular for chloralkali electrolysis.
Platin, Platinmetalle oder deren Legierungen sind seit langem als beständige Elektrodenmaterialien bekannt. Mit Anoden aus Platin und Platin/Iridium wurden beispielsweise die ersten horizontalen Quecksilberzellen zur elektrolytischen Gewinnung von Chlor und Natronlauge ausgestattet Die sehr hohen Kapitalkosten für die Platindrahtanodenbestückung und nicht zuletzt auch die beachtlichen Korrosionsraten des wertvollen Edelmetalls — der spezifische Platinverlust bewegte sich bei den damals noch sehr niedrigen Apodenstromdichten bereits zwischen 0,3 und 0,6 g Platin ie Tonne erzeugten Chlors — machten sehr bald den übergang auf die wirtschaftlicheren Graphüanoden notwendig.Platinum, platinum metals or their alloys have long been considered permanent electrode materials known. For example, the first horizontal mercury cells were created with anodes made of platinum and platinum / iridium equipped for the electrolytic production of chlorine and caustic soda The very high capital costs for the platinum wire anode assembly and, last but not least, the considerable corrosion rates of the valuable precious metal - the specific platinum loss was at the very low level at that time Apodic current densities between 0.3 and 0.6 g platinum per ton of chlorine produced - made The transition to the more economical graphene anodes will be necessary very soon.
Der Gedanke, ein unedles Grundmetall wie Kupfer, Eisen us» mit Platin zu überziehen, um so ein preiswertes Anodenmaterial zu erhalten, ist auch schon, sehr alt Auf dem Gebiet der Chloralkali-Elektrolyse erlagen diese platinierten Metallanoden jedoch sehr bald den korrosiven Einflüssen der Zellenmedien.The idea of coating a base metal such as copper, iron, etc. with platinum made such an inexpensive one Obtaining anode material is already very old in the field of chlor-alkali electrolysis However, these platinum-plated metal anodes soon succumbed to the corrosive effects of the cell media.
Seit etwa 12 Jahren sind schließlich Anoden bekannt, deren Grundkörper aus einem passivierbaren unedlen Metall, z. B. Titan, Tantal, Zirkon, Niob und deren skiivs Deckschicht aus slnsni Pkätinmstall oder einer Platinmetallegierung besteht. Bekannt ist inzwischen auch, daß diese Metalianoden ebenso wie ihre plattierten Vorgänger für den Einsatz in der Chlor-Alkah-Industrie ungeeignet sind, ihre kostspielige Edelmetallplattierung ist nämlich den vielfaltigen intensiven Belastungen mechanischer, elek- ■ trischer, chemischer und elektrochemischer Art, die in den modernen Großzellen vorherrschen, auf die Dauer nicht gewachsen.After all, anodes have been known for about 12 years whose base body is made of a passivatable base metal, e.g. B. titanium, tantalum, zirconium, niobium and their skiivs top layer from slnsni Pkätinmstall or a platinum metal alloy. It is now also known that these metal nodes just like their clad predecessors are unsuitable for use in the chlor-alkah industry, theirs Costly precious metal plating is namely the manifold intensive loads of mechanical, electrical ■ tric, chemical and electrochemical types that predominate in modern large cells Not grown over time.
Die Wirksamkeit der aus preislichen Gründen dünn gehaltenen Haunmetanscnicm iäöt sehr traid
nach, was einerseits zu laufenden Spannungserhöhungen führt und andererseits häufige Anodenwechsel
notwendig macht. Im Falle der inzwischen weit ver- breiteten horizontalen OuecJcsilberzelJe, in der die
Kurzschlußgefahr bekanntlich besonders groß ist
und bei der jede Berührung mit dem Qu?*.1 ,bei
das Platinmetall des Überzuges infolge seiner !eichten
Amalgamierbarkeit sofort entfernt und dam·; die Anöde an dieser Stelle inaktiv macht muli zwangsläufig
mit einem plötzlicher. Ausfall Jer
Mctallanodenbestuck in« μ.τ■ hne; *eidenThe effectiveness of the Haunmetanscnicm iäöt kept thin for reasons of price, which on the one hand leads to continuous voltage increases and on the other hand makes frequent anode changes necessary. In the case of the now widely spread comparable horizontal OuecJcsilberzelJe in which the risk of short circuits is known to be especially large and in every contact with the Qu? *. 1 , in the case of the platinum metal of the coating immediately removed due to its easy amalgamation and thus ·; the anode at this point makes muli inactive with a sudden sudden change. Failure Jer
Metal anode fittings in «μ.τ ■ hne; * oath
Gegenstand der Erfindung ist eine Anode für elektrochemische Prozesse aus einem korrosionsbe- ,. , ständigen Meiallkern mit einer korrosionsbeständigen Deckschicht, wobei die aktive Deckschicht vornehmlich oder ausschließlich aus Verbindungen des Typs Me(I)60W1O15Pt3O4 besieht, wobei Me(I) ein Alkalimetall bedeutet.The invention relates to an anode for electrochemical processes from a corrosion-resistant,. , permanent metal core with a corrosion-resistant top layer, the active top layer consisting primarily or exclusively of compounds of the type Me (I) 60 W 1 O 15 Pt 3 O 4 , where Me (I) denotes an alkali metal.
Bei diesen nichtdakoniden Verbindungen des Typs Me(Dj1Ka05Pt3O4, wie beispielsweise Lictw_05 Pt3O4 oder Na6000 ,Pt3Q1 handelt es sich um gut elektrisch leitende Substanzen, die gegen die bei dei Chloraikati-Elektrolyse auftretenden chemischen und elektrochemischen Angriffe resistent und in herkömmlichen Lösungsmitteln unlöslich sind. Außerdem ist diese Substanzeukiasse im Gegensatz zu den bisher bekannten binären Piatinoxiden thermisch stabii. Dk Oxidationsstufe des Platins liegt bei dieser neuen Verbindungsklasse zwischen + 2 und + 3. Die gute elektrische Leitfähigkeit beruht auf der Beweglichkeit der Elektronen innerhalb der im -.rukturellen Aufoau vorhandenen Plaün-Platin-Kstten. Erhältlich sind diese Verbindungen beispielsweise durch Salzschmelzen von Platinoxiden, wie Pt3O4 oder PtO2 in Gegenwart von Me(I)-K tionen.These non-aconidic compounds of the Me (Dj 1 Ka 05 Pt 3 O 4 , such as Li ctw _ 05 Pt 3 O 4 or Na 6000 , Pt 3 Q 1 type , are highly electrically conductive substances that are resistant to those used in the Chloraikati -Electrolysis occurring chemical and electrochemical attacks are resistant and insoluble in conventional solvents. In addition, unlike the binary platinum oxides known to date, this substance succession is thermally stable. The platinum oxidation level of this new class of compounds is between +2 and +3. The good electrical conductivity is based on the mobility of the electrons within the plain platinum coasts present in the structural structure.These compounds can be obtained, for example, by salt melting of platinum oxides such as Pt 3 O 4 or PtO 2 in the presence of Me (I) ions.
Die erfindungsgemäße Anode weist folgende Vorteile auf:The anode according to the invention has the following advantages:
1. Lange Lebensdauer, da die hohe elektrochemische Wirksamkeit der unlöslichen Deckschicht auch unter extremen Prozeßbedingungen über lange Zeiträume voll erhalten bleibt.1. Long service life due to the high electrochemical effectiveness of the insoluble top layer is fully maintained even under extreme process conditions over long periods of time.
2. Völlige !^empfindlichkeit gegen Quecksilber und Metallamalgame, nachdem die aktive Deckschicht absolut amalgamfest ist.2. Complete sensitivity to mercury and metal amalgams, since the active top layer is absolutely amalgam-proof.
3. Weitgehende Kurzschlußfestigkeit, gewährleistet durch die hohe tnermische Beständigkeit und Amaigamfestigkeit des Deckschichtmaterials.3. Extensive short-circuit resistance, guaranteed by the high thermal resistance and Amaigam strength of the top layer material.
4. Hohe Betriebssicherheit, da die Deckschicht keine Fremdionen liefert, die zu Störungen im technischen Eiektrolyseverlauf führen; letzteres ist besonders für die Chloralkalielektrolyse nach dem Amalgamyerfahren wichtig.4. High operational reliability, since the top layer does not supply any foreign ions that could interfere with the lead technical electrolysis course; the latter is especially useful for chlor-alkali electrolysis important after amalgamia experience.
5. Geringe Abscheidungsüberspannung für Chlor und hohe Abscheidungsüberspannung für Sauerstoff, was eine Durchführung der Chloraikali-Elektrolyse mit hoher Strom- und Energieausbeute ermöglicht.5. Low separation overvoltage for chlorine and high separation overvoltage for oxygen, what an implementation of the Chloraikali electrolysis with high current and energy yield enables.
6. Hohe Wirtschaftlichkeit, da bereits Spuren der Substanzen des Typs Me(I)etwaOiSPt3O4 die hohe Aktivität der Anodendeckschicht gewährleisten.6. High economic efficiency, since even traces of the substances of the type Me (I) such as OiS Pt 3 O 4 ensure the high activity of the anode cover layer.
Als Kern für die erfindungsgemäße Anode kommen in erster Linie passivierbare Metalle, wie z. B. Titan oder Tantal, in Frage. Je nach Verwendungszweck kann der Anodenkern auch aus einem Metall der ; Platingruppe bestehen. Plattierte Metalle, wie z. B. mn Tiian uuci Tan la! piaiikrics Kupfer cdsr Kupfer/ Platinmetall, Titan/Platinmetall und Tantal/Piatin- ; y metall kommen als Anodenkern ebenfalls in Betracht, ^J-The core for the anode according to the invention are primarily passivatable metals, such as. B. titanium or tantalum, in question. Depending on the intended use, the anode core can also be made of a metal; Platinum group exist. Plated metals such as B. mn Tiian uuci Tan la! piaiikrics copper cdsr copper / Platinum metal, titanium / platinum metal and tantalum / platinum; y metal can also be used as anode core, ^ J-
Je-nach Metallkern und Verwendungszweck kann die Anodendeckschicht neben Substanzen des Typs , Mell)rlwjVSf'i.O,, Binder. \ jbilisatoren und Ϊ enfähigkei;cver--esserer enthalten.Depending - on the metal core, and use the anode coating layer adjacent to substances of the type Mell) rlwjVS f'i.O can ,, binder. \ jbilizers and capabilities; c improvers included.
Ais Binntr ur,.; Stabilisatoren kommen verschiedene die Sinterung und Hafnr ■ fördernde anorganische und oder organ /uso:.e wi · z. *"' niedrigschme! zeruk (■! -.!«τ. Mf.üloxnic soweit diese im Zeilenmeuium uniöslith μπ«' , Melaühonde, MeuüAis inner door,.; Various stabilizers come in Inorganic that promote sintering and port number and or organ /uso:.e wi z. * "'bash! zeruk (■! -.! «τ. Mf.üloxnic as far as this in the line méuium uniöslith μπ «', Melaühonde, Meuü
!8 15 944 β ! 8 15 944 β
hydride, chemisch beständige Kunstharze und Kunststoffe in Frage.hydride, chemically resistant synthetic resins and plastics in question.
Im Falle sehr dünner bzw. an Me(I)61^05Pt3Q. anner Deckschichten kann deren elektrische Aktivität durch Leitfähigkeiisverbesserer, z.B. Carbide oder Nitride des Titans, entsprechend gesteigert werden.In the case of very thin or Me (I) 61 ^ 05 Pt 3 Q. outer layers, their electrical activity can be increased accordingly by conductivity improvers, for example carbides or nitrides of titanium.
Die besonders vorteilhaften Eigenschaften der erfindufigsgemäßen Anoden gegenüber äoichen mit Deckschichten aus Verbindungen, bei denen der Me(I>-AiGmanieil stark von 0,5 abweicht, sind aus xa den nachfolgenden Beispielen ersichtlich.The particularly advantageous features of the erfindufigsgemäßen anodes opposite äoichen with cover layers made of compounds in which the Me (I> -AiGmanieil greatly deviates from 0.5, are shown in the following examples xa.
Beispie! IExample! I.
100 g Platinschaum werden in Königswasser gelöst Die niirosen Gase werden durch Eindampfen bis fast zur Trockne und Aufnahme mit konzentrierter Salzsäure enifernt. Anschließend werden I,i 1 20%ige Salzsäure zugegeben und danach erneut bis auf etwa I 1 eingedampft. Der so erhaltenen H2PtCl6-LoSUHg gibt man unter ständigem Rühren vorsichtig 1,31 30%ke KOH zu und Skriert ,nach dein Abkühlen den entstandenen KjPtCle-Niederschiag ab. Der mit destilliertem Wasser «sorgialtig gewaschene Niederschlag wird anschließend getrocknet und pulverisiert.100 g of platinum foam are dissolved in aqua regia. The niirose gases are removed by evaporation to almost dryness and absorption with concentrated hydrochloric acid. Then I, i 1 of 20% hydrochloric acid are added and then again evaporated to about I 1. The H 2 PtCl 6 -LoSUHg obtained in this way is carefully added to 1.31 30% ke KOH with constant stirring, and the KjPtCle precipitate formed is scraped off after cooling. The precipitate, carefully washed with distilled water, is then dried and pulverized.
Kaliumnitrat wird in einem Al2 O3-Tiegel geschmoizen. Der bis auf 4400C aufgeheizten Salzschmebe gibt man über eine Röttelrinne langsam das Kaliumh^xachloroplatinai zu, da die Reaktion sonst zu heftig ablaufen würde. Die zugesetzte K?PtCl6-Menge soll dabei 4g Pt/löög Kaliurnnitrat nicht überschreiten. Zur endgültigen Durchführung der Reaktion wird die 4400C heiße Schmelze unter ständigem F;;hren noch mindestens 12 Stunden lang im Ofen belassen. Nach Abküßten und Zugabe von destilliertem Wasser bildet sich eine Suspension aus wasserunlöslichem Platinoxid und einer nahezu gesättigten KNO3ZKNO2-I «sung, die über eine Fitternuische getrennt wird, üas in der Nutsche angesammelte PtO2 wird mehl nals mit heißem destilliertem Wasser gewaschen und anschließend bei 1200C getrocknet. Das so erhaltene PtO2 · aq wird fein pulverisiert.Potassium nitrate is melted in an Al 2 O 3 crucible. The up to 440 0 C heated Salzschmebe you are a Röttelrinne slowly Kaliumh ^ xachloroplatinai to, because the reaction would otherwise proceed too violently. The added K ? The amount of PtCl 6 should not exceed 4 g Pt / Löög potassium nitrate. For the final implementation of the reaction, the 440 0 C hot melt is under constant F ;; leave in the oven for at least 12 hours. After cooling off and adding distilled water, a suspension of water-insoluble platinum oxide and an almost saturated KNO 3 ZKNO 2 solution is formed, which is separated via a niche. The PtO 2 collected in the suction filter is washed with flour with hot distilled water and then dried at 120 0 C. The PtO 2 · aq thus obtained is finely pulverized.
Ein Gemisch, bestehend aus 60 Molprozent Lithiumchlcrid und 40 Molprozent Kaliumchlorid, wird in einem AI2G3-Tiegel bsi 550° C geschmolzen. Der bis auf 5800C aufgeheizten Schmelze wird über eine Rüttelrinne das getrocknete und pulverisierte PtO2 · aq zugesetzt. Die Sättigungsgrenze der Schmelze von ;7ctwa 10 g Pt/!OOg Salzgemisch sollte dabei nicht überschritten werden. Nach einer Zeitdauer von 6 Stunden bei 5800C wird die Schmelze für weitere 12 Stunden bei 6000C im Ofen belassen und dann abgekühlt. Dassachdem Lösen in destilliertem Wasser verbliebene biasschwarze Pulver wird abfiltriert, mit destilliertem Wasser und Salzsäure gewaschen und anschließend in Königswasser gekocht. Nach dsm erneaten Fiknereu üßd Waschen mit destilliertem Was-A mixture consisting of 60 mol percent lithium chloride and 40 mol percent potassium chloride is melted in an Al 2 G 3 crucible to 550 ° C. Of up to 580 0 C heated melt aq added over a vibrating the dried and powdered PtO 2 ·. The saturation limit of the melt of; 7ct about 10 g Pt /! OOg salt mixture should not be exceeded. After a period of 6 hours at 580 ° C., the melt is left in the oven for a further 12 hours at 600 ° C. and then cooled. The pale black powder remaining after dissolving in distilled water is filtered off, washed with distilled water and hydrochloric acid and then boiled in aqua regia. After dsm reap fiknereu washing with distilled water
analysiert und ihre Struktur durch Röntgenuntersuchyng überprüftanalyzed and their structure by X-ray examinations checked
Drei auf obige Weise erzeugte Produkt-Chargen zeigten sine Zusammensetzung, die den Formeln Li0J1Pt/^, Li033Pt3O4 und Ii0J7Pi3O4 cn spricht Piilveraufriahme»! ram Lt0J7PtjO4 nach dem Gumier- und Deby> ".chernsr-Verfahren lassen sich kuf-,;b indizieren rrni a = 5,6!9 Ä. Für zwei Formelei v-itcn pro E!e: ier tar'cüe errechnet sich die Römgendichie zu 12,23 g/cm!. Sie stirrmt gut mit der pyknomesnsch gefundenen Dichte ·· >τ '"".2TgZcJTi abereir, Die Oxidationsstufe des Platins liegt im nichtdaltoniden Li0-57Pt3O4 bei +2,48. Die Forderung nach einer guten elektrischen Leitfähigkeit ist bei den drei Pulvern erfülltThree product batches generated in the above manner showed a composition which speaks the formulas Li 0 J 1 Pt / ^, Li 033 Pt 3 O 4 and Ii 0 J 7 Pi 3 O 4 cn Piilveraufriahme »! ram Lt 0J7 PtjO 4 after Gumier- and Deby>".chernsr process can be kuf-, b index rrni a = 5.6 Å 9 V ITCN For two Formelei per e e: ier tar'cüe.! The Römgendichie is calculated to be 12.23 g / cm ! It agrees well with the Pyknomesnsch found density ··> τ '"" .2TgZcJTi but, the oxidation state of platinum in the non-daltonic Li 0-57 Pt 3 O 4 is +2 , 48. The requirement for good electrical conductivity is met with the three powders
Anoden aus einem Reintitaokern mit einer Deckschicht, in der jeweils eine der nichtdaltGniden Verbindungen zu 70 Gewichtsprozent enthalten war, sind unter betriebsähnüchen Bedingungen auf ihr Verhalten uatersucht worden. Die Untersuchungsergebnisse dieser Anoden Anodes made of a pure titanium core with a top layer, each of which contained one of the non-dalted gniden compounds at 70 percent by weight, have been questioned about their behavior under conditions similar to those of the company. The test results of these anodes
Nr. 1 BescHichtungsmaterial Li031Pt3O4
Nr 2: Beschichtungsma*eriai Li035Pt3O4
Nr. 3: Beschichtungsmaterial Li037Pt3O4 No. 1 coating material Li 031 Pt 3 O 4
No. 2: Coating material Li 035 Pt 3 O 4
No. 3: Coating material Li 037 Pt 3 O 4
sind in den Tabellen I und H zusammengestellt.
Beispiel IIare compiled in Tables I and H.
Example II
iwei auf ähnliche Weise wie im Beispiel I aus PtO2 aq in einer NaCl-NaNOj-Schmeize bei 600 bis 620° C erzeugie blauschwarze Substanzen zeigten Sltic Zusammensetzung, die dgfi Foi wein NaOjj4.P"3O4 und Na0-52Pt3O4 entsprichtTwo blue-black substances produced in a manner similar to that in Example I from PtO 2 aq in a NaCl-NaNO1 melt at 600 to 620 ° C showed Sltic composition, the dgfi Foi Wein Na Oj j4.P " 3 O 4 and Na 0-52 Pt 3 O 4 corresponds
Die hieraus hergestellten Vergleichsanoden, in deren Deckschicht je eine der beiden Substanzen zu je 70 Gewichtsprozent enthalten war, sind in der gleichen Weise untersucht worden. Di~ Untersuchungsergebnisse der Anoden The comparison anodes made from this have one of the two substances in their top layer 70 percent by weight was included, have been investigated in the same way. The test results of the anodes
Nr. 6: Beschichtangsmaterial Na0^-Pt3O4
Nr. 7: Beschichtung^naterial Na032Pi3O4 No. 6: Coating material Na 0 ^ -Pt 3 O 4
No. 7: Coating material Na 032 Pi 3 O 4
sind in den Tabellen f und II angeführt.
Beispiel IIIare listed in Tables f and II.
Example III
Durch gezielte Variierung der Präparationsbedingungen, wie Temperatur, Zeit und Zusammensetzung der Reaktionsschmelze sind folgende weitere nichtdaltonide Verbindungen erhalten worden: Li0^2Pt3O4, Li0-83Pt3O4, Na0-29Pt3O4 und Na0178Pt3O4.The following additional non-daltonic compounds were obtained by specifically varying the preparation conditions, such as temperature, time and composition of the reaction melt: Li 0 ^ 2 Pt 3 O 4 , Li 0-83 Pt 3 O 4 , Na 0-29 Pt 3 O 4 and Na 0178 Pt 3 O 4 .
Die Eigenschaften der hieraus gefertigten Vergleichsanoden The properties of the comparison anodes made from them
Nr. 4: ^eschichtuogsmaierial Li0121 ?t3O4
Nr. 5: Beschichtungsmaterial Li0J33Pt3O4.
Nr. 8: Beschichtuiigsmaterial Na0-29Pt3O4
Nr. 9: Bescfaichiungsniaterial Na078Pt3O4.No. 4: ^ eschichtuogsmaierial Li 0121 ? T 3 O 4
No. 5: Coating material Li 0 J 33 Pt 3 O 4 .
No. 8: Coating material Na 0-29 Pt 3 O 4
No. 9: Coating material Na 078 Pt 3 O 4 .
in deren Deckschicht diese Substanzen ebenfalls zu 70 Gewichtsprozent enthalten warerj, sind denen der Anoden von Beispiel I und II in den beiden Tabellen gegenübergestellt.70 percent by weight of these substances were also contained in the top layer of these substances Anodes from Examples I and II are compared in the two tables.
Tabelle I
Anodische ÜberspannungTable I.
Anodic overvoltage
Elektrolyt 31Og NaCl/LiterElectrolyte 31Og NaCl / liter
pH-Wert 2 bis 2,5pH 2 to 2.5
E1000 bis E10 .. Differenz zwischen den Potential bei 1000 and 10A/m2 E 1000 to E 10 .. Difference between the potentials at 1000 and 10A / m 2
E5000 bis E,o .. Differenz zwischen den Potentialen bei 5000 und 10 A/m2 E 5000 to E, o .. Difference between the potentials at 5000 and 10 A / m 2
Beisp.d , ΛΓ<*;''
NrExample d, ΛΓ < * ; ''
No
ι Beschichlungs-
! Materialι coating
! material
I j Li0-1-Pv1O4
1 I Lt055Pt,OA j I j Li 0-1 -Pv 1 O 4
1 I Lt 055 Pt, O A j
(Voll)(Fully)
0,03
0,040.03
0.04
»Olli"Olli
0.060.06
Fortsetzungcontinuation
Nr.anode
No.
MalerialCoating
Picturesque
Tabelle Ii SprTifischer PlatinverlustTable Ii Typical platinum loss
Elektrolyt 310 g NaCl/LiterElectrolyte 310 g NaCl / liter
pH-Wert 2,5 bis 5pH value 2.5 to 5
Temperatur .. 78 bis 82° C Stromdichte.. lOkA/m2 Temperature .. 78 to 82 ° C Current density .. 10kA / m 2
IO example
IO
Nr.anode
No.
MaterialSightseeing
material
(rag/t Chlor)Platinum loss
(rag / t chlorine)
I
I
15 IIII.
I.
I.
15 III
2
3
41
2
3
4th
LJn22Pt3O4 Li 0-57 Pt 3 O 4
LJn 22 Pt 3 O 4
<50
70
9060
<50
70
90
Claims (2)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE1813944A DE1813944B2 (en) | 1968-12-11 | 1968-12-11 | Anode for electrochemical processes |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE1813944A DE1813944B2 (en) | 1968-12-11 | 1968-12-11 | Anode for electrochemical processes |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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| DE1813944A1 DE1813944A1 (en) | 1970-07-23 |
| DE1813944B2 true DE1813944B2 (en) | 1975-03-06 |
Family
ID=5715887
Family Applications (1)
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| DE1813944A Ceased DE1813944B2 (en) | 1968-12-11 | 1968-12-11 | Anode for electrochemical processes |
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Families Citing this family (4)
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Also Published As
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| SH | Request for examination between 03.10.1968 and 22.04.1971 | ||
| BGA | New person/name/address of the applicant | ||
| 8235 | Patent refused |