DE1812506A1 - Verfahren und Einrichtung zur Messung und UEberwachung des Tritiumgehaltes von Wasser - Google Patents

Verfahren und Einrichtung zur Messung und UEberwachung des Tritiumgehaltes von Wasser

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Description

Patentanwalt Dr.-lng. Alfred Schulze
!Berlin 31, Jenaer Str. 14
Tel.: 2133848
LANDIS A GYR AG., ZUG (Schweiz)
Verfahren und Einrichtung zur Messung und Üeberwachung des Tritiumgehaltes von Wasser
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Messung und μ üeberwachung des Tritiumgehaltes von Wasser im Beisein von anderen Radioisotopen unter Verwendung eines Proportional-Zählrohres, das von getrocknetem gasförmigem Tritium durchströmt wird.
Gegenstand der Erfindung ist ferner eine Einrichtung zur Durchführung des erwähnten Verfahrens.
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Das Wasserstoffisotop Tritium ist ein energiearmer 8 -Strahier', dessen Nachweis und insbesondere dessen quantitative Bestimmung immer dann erheblichen Schwierigkeiten begegnet, wenn in der tritiierten Substanz Verbindungen mit einem Sehalt an anderen Radioisotopen gelöst oder suspendiert sind. Solch ungünstige Messbedingungen liegen beispielsweise bei der üeberwachung von Abwässern aus Kernbrennstoff-Aufbereitungsanlagen vor. Wegen der sehr leichten physiologischen Reaorbierbarkeit ist die Verhinderung einer Uebertrittes von tritiiertem Wasser in den biologischen Wasserkreislauf eine sehr wichtige Aufgabe der Strahlenschutz technik, die hier mit sehr niedrigen Toleranzkonzentrationen zu rechnen hat.
Bei der Messung des Tritiumgehaltes von Wasser, inabesondere von Abwasser aus kerntechnischen Aufbereitungsanlagen, müssen das dabei angewendete kernphysikaliache Messverfahren und die erforderliche Messeinrichtung neben einer hohen selektiven Nachweisempfindlichkeit für Tritium in der GrÖssenordnung dey Toleranzkonzentration eine geringe Verzögerung der Anzeige bfsitzen sowie eine störungsfreie kontinuierliche Arbeitsweise gestatten.
Bekannte Verfahren und Einrichtungen der hier in Rede stehenden Art arbeiten beispielsweise mit einem Durchflussproportionalzähler, dem das Probenwasser in Form von getrocknetem Dampf kontinuierlich zugeleitet wird. Dies hat jedoch den Nachteil, dass der Probendampf mit einem Zählgas vermischt werden muss und dadurch die
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.IIessempfindlichkeit reduziert wird. Ausserdem werden beim Verdampfungsvorgang immer noch Fremdsubstanzen in Spuren mitgerissen, die energiereich strahlende Radionukleide enthalten können.
Das erfindungsgemässe Verfahren zur Messung und Ueberwachung des Tritiumgehaltes von Wasser unter Verwendung eines Proportionalzählrohr·^, das von getrocknetem gasförmigem Tritium durchströmt wird, vermeidet die geschilderten Nachteile dadurch, dass das
selektiv Wasser in einer Elektrolysezelle zersetzt und das/entstehende Wasserstoffgas gefiltert, getrocknet und sodann in einem Durchfluss-Proportionalzählrohr radiologisch ausgemessen wird.
Sin· Einrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens ist erfindungsgemöss dadurch gekennzeichnet, dass die Elektrolysezelle an einen Waseerzulauf angeschlossen und eine Gtasauslassleitung eines ZeI-lentlementes der Elektrolysezelle durch die Reihenschaltung eines Flüssigkeitsabscheiders und «iner Trockenpatrone zu einem elek- ^triech &a einer Ausv«rteeltktronlk angeschlossenen Proportionalzählrohr und von diesem su einer Gassperre geführt ist.
Zur Terminologie sei festgehalten, dass hier «it "gasförmig1* di· Gasphase der Prob« gea«lnt wird, wobei das Wasser in Form von Beapf (H2O, HTO1 T2O) οA«r in For« von Wass»rstoffgas (H2, UT, T2) v»rlieg«n kann. M«»st»ckni»«k sind Jedoch Wacstriaapf oder Was-••rftoffga« strtnf eu uat«rsfM«14«B. Ib der lrflaiung*4«finition itt «Ät«r "gasförmig·« Tritium" selbstVersttamek iu vtrstthtn,
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dass die Gasphase der Probe ledigleich einen Gehalt an Tritium aufweist, während der Anteil an leichtem Wasserstoff überwiegt. Die gleichzeitige Anwesenheit von Deuterium bleibt hier ausser Betracht.
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird nachstehend an Hand der Zeichnung näher erläutert. Die einzige Zeichnungsfigur zeigt das Prinzip einer kernphysikalischen Messeinrichtung in schematischer Darstellung.
In der Figur bedeutet 1 einen Wasserzulauf für das Probenwasser, welches in einem Zulaufbecken 2 gesammelt und mittels einer Dosiervorrichtung 3 durch Zugabe von Säure soweit angesäuert wird, dass sich für eine über eine Verbindungsleitung 4 an das Zulaufbecken angeschlossene Elektrolysezelle 5 günstige Betriebsverhältnisse ergeben.
Die Elektrolysezelle 5 besteht aus zwei Zellenelementen 6 und 7, deren jedes eine Elektrode 8 bzw. 9 enthält und die durch einen Flüssigkeitssteg 10 miteinander in Verbindung stehen. Ein Steigrohr 11 schliesslich bildet den Ablauf für das Probenwasser.
Die Elektrode 8 ist an den Minuspol einer nicht gezeichneten Gleichspannungsquelle angeschlossen, die Elektrode 9 an deren Pluspol. Der Gasdom des Zellenelementes 7 besitzt eine Entnahmevorrichtung ί 2,
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während in den G-asdom des Zellenelementes 6 eine G-asleitung 13 mündet, welche zu einem Flüssigkeitsabscheider 14 geführt ist. Im Zuge der Gasleitung 13 folgt eine Trockenpatrone 15 sowie ein Durchfluss-Proportionalzählrohr 16, dem eine Gassperre 17 in bekannter, rückstromsicherer Bauweise nachgeschaltet ist.
Das Zählrohr 16 steht elektrisch mit einer Auswerteelektronik 18 in Verbindung, die sich aus einem Hochspannungsspeisegerät 19 und aus einem rauscharmen Vorverstärker 20 sowie einem diesem· nach geschalteten Einkanal-Amplitudendiskriminator 21 und einem Impulsfrequenzmeter 22 zusammensetzt. Das radiologisch auszumessende Wasser, kurz Probenwasser genannt, wird nach Ansäuerung kontinuierlich der Elektrolysezelle 5 zugeleitet, und zwar wenigstens einem der beiden Zellenelemente, in der gezeichneten Anordnung also wenigstens dem Zellenelement 6. Steht genügend Probenwasser zur Verfügung, so können - wie in der Figur dargestellt auch beide Zellenelemente 6 und 7 kontinuierlich durchströmt werden.
In der Elektrolysezelle 5 erfolgt bei Stromdurchgang die Zersetzung des Probenwassers, wobei neben H? auch HT und T? abgeschieden wird. Die Zersetzungsrate der schwere Wasserstoffisotope enthaltenden Wassermoleküle ist bekanntlich kleiner ' als diejenige des leichten Wassers, so dass einer günstigen Auslegung des Elektrolysezelle 5 eine grosse Bedeutung zukommt. Andererseits wird durch die elektrolytische Abscheidung eine durch
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andere Methoden nicht erreichbare Selektivität der Probenerfassung und Reinheit der Probe gewonnen, verbunden mit einer rückstandsfreien und weitgehend wartungsfreien Probenaufbereitung. Die Einstellung des pH-Wertes des Probenwassers mittels der Dosiervorrichtung 3 sowie die Regelung des elektrischen Zellenstromes in der Elektrolysezelle 5 bereitet keine verfahrenstechnischen Schwierigkeiten. Sind diese Parameter konstant, so hängt der Abscheidegrad der Elektrolysezelle, das ist das Verhältnis der ' Tritiumkonzentrationen im Wasser und im Wasserstoffgas, im wesentlichen nur noch von der Tritiumkonzentration im Wasser ab.
Das in dem Zellenelement 6 als Isotopengemisch entwickelte Wasserstoff gas wird nun im mechanischen Flüssigkeitsabscheider 14 gefiltert, wobei sich Glasfasern als Füllung des Flüssigkeitsabscheiders 14 besonders gut bewähren, weil diese bei niedrigem Preis in feinster Form und hinreichender Reinheit zur Verfügung stehen. Zur nachfolgenden Trocknung des Wasserstoffgases (H_, HT, Tp) dient die Trockenpatrone 15, welche vorzugsweise mit Silicagel gefüllt ist, weil diese Trockensubstanz die Reinheit des Probengases nicht beeinträchtigt.
Die radiologische Ausmessung des Isotopengemisches erfolgt nun in dem unter Atmosphärendruck im Proportionalbereich betriebenen Durchfluss-Zählrohr 16, das gegenüber z.B. einer Ionisationskammer mit einem wesentlich geringeren Zählvolumen auekommt und für
Kontamination durch Wasserstoffgas praktisch nicht anfällig ist. Der Wechsel des Gasvolumens im Zählrohr 16 bestimmt im wesentlichen die grösste Anzeigeverzögerung. 909835/124 9
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Die Auswertelektronik 18 besitzt an sich einen üblichen Aufbau, ist in ihrer Zusammenstellung jedoch so gewählt, dass mit geringstem Aufwand eine zuverlässige Auswertung erfolgt. Insbesondere weist der ladungsempfindliche Vorverstärker einen grössten effektiven Rauschpegel von Q »f«i1O " Amperesekunden auf.
Zur Verhinderung von Rückdiffusion von Fremdgasen in das Zählrohr und zur gleichzeitigen Durchflussanzeige dient die Gassperre 17, bei der sich Silikonöl als Sperrflüssigkeit besonders gut bewährt.
Das hier erläuterte Verfahren und eine praktisch ausgeführte Einrichtung zu dessen Durchführung besitzt beispielsweise eine selektive Nachweisempfindlichkeit für Tritium von
3*10 μΟϋ/οπι und eine Anzeigeverzögerung von fjnf Minuten, Demgegenüber beträgt die Toleranzkonzentration von Tritium in Wasser nach ICRP 3 · 10
Eine Erhöhung der Nachweisempfindlichkeit kann ausser durch eine Steigerung des Abscheidegrades der Elektrolysezelle 5 durch Vergrösserung der elektrischen Zeitkonstante der Aus-
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Werteelektronik 18 auch noch durch eine Abschirmung des Zählrohres (16) mit Blei erreicht werden, um den liulleffekt herabzusetzen.
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Claims (15)

Landis & Gyr A.G. PATENTANSPRUEO H B
1. Verfahren zur Messung und Ueberwachung des Tritiumgehaltes von Wasser unter Verwendung eines Proportional-Zählrohres, das' von getrocknetem gasförmigem Tritium durchströmt wird, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasser in einer Elektrolysezelle (5) zersetzt und das selektiv entstehende Wasserstoff gas gefiltert, getrocknet und sodann in einem Durchfluss-Proportionalzählrohr (16) radiologisch ausgemessen wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasser in einem Zulaufbecken (2) angesäuert wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasser kontinuierlich aus dem Zulaufbecken (2) wenigstens einem der beiden Zellenelemente (6) der Elektrolysezelle (5) zugeleitet wird.
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4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasserstoffgas über einen mechanischen Flüssigkeitsabscheider (14) geleitet wird,
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasserstoffgas mit Silicagal getrocknet wird.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Wasserstoffgas nach dem Austritt aus dem Proportionalzählrohr (16) über eine gleichzeitig der Durchflussanzeige dienende Gassperre (17) abgeleitet wird.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass zur radiologischen Ausmessung des Wasserstoffgases ein die Zählimpulse des Proportionalzählers (16) aufnehmender rauscharmer Vorverstärker (20) verwendet ist, dessen Ausgangssignal mittels eines Einkanaldiskriminators (21) und eines Impulsfrequenzmessers (22) ausgewertet wird.
8. Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektrolysezelle (5) an einen Wasserzulauf (1) angeschlossen und eine Gasauslassleitung (13) eines Zellenelementes (6) der Elektrolysezelle (5) ■ durch die Reihenschaltung eines Flüssigkeitsabscheiders (14) und einer irockenpatrone (15) zu einem elektrisch an einer Auswerteelektronik (18) angeschlossenen Proportionalzählrohr (16) und von diesem zu einer Gassperre (17) geführt
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9. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, · dass im Wasserzulauf ein Zulaufbecken (2) angeordnet und mit mindestens einem Zellenelement (6) der Elektrolysezelle (5) verbunden ist, und dass die Elektrolysezelle (5) einen Wasserablauf (11) aufweist.
10. Einrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass am Zulaufbecken (2) eine Dosiervorrichtung (3) zur Ansäuerung des Wassers angeordnet ist.
11. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Flüssigkeitsabscheider (14) mit Glasfasern gefüllt ist.
12. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Trockenpatrone (15) mit Silicagel gefüllt ist.
13. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,
list, dass die Gassperre (17) mit Silikonöl gefüllx^ünd ale Durchflussanzeiger dient.
14. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Auswerteelektronik (18) aus einem Hochspannungsspeisegerät (19) für das Zählrohr (16) und aus einem rauscharmen Vorverstärker (20) mit Q e:££ c=-j<10 As sowie einem diesem nachgeschalteten Eiiikanal-Amplitudendiskriminator (21) und einem Impulsfrequenzmeter (22) besteht.
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15. Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dasa das Zählrohr (16) mit Blei abgeschirmt ist.
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