DE1533365B1 - PROCESS FOR PRODUCING A URANIUM ALLOY - Google Patents

PROCESS FOR PRODUCING A URANIUM ALLOY

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DE1533365B1
DE1533365B1 DE19661533365 DE1533365A DE1533365B1 DE 1533365 B1 DE1533365 B1 DE 1533365B1 DE 19661533365 DE19661533365 DE 19661533365 DE 1533365 A DE1533365 A DE 1533365A DE 1533365 B1 DE1533365 B1 DE 1533365B1
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Maria Rosa Bastelli
Saraceno Filippo Squadrelli
Thomas Wilson
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    • C22C43/00Alloys containing radioactive materials
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
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    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
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Description

1 21 2

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung Dieses Ziel wird erfindungsgemäß durch ein Vereiner aus 0,05 bis 0,3 °/o Chrom, 0,5 bis 3,0 % Niob, fahren erreicht, das dadurch gekennzeichnet ist, daß Rest Uran bestehenden Legierung zur Verwendung die Legierung aus der y-Phase mit einer Abkühlungsals Kernbrennstoff. geschwindigkeit von 50 bis 300° C/min abgekühlt,The invention relates to a method of manufacture. This object is achieved according to the invention by a combiner from 0.05 to 0.3% chromium, 0.5 to 3.0% niobium, drive achieved, which is characterized in that Residual uranium existing alloy to use the alloy from the y-phase with a cooling as Nuclear fuel. cooled at a speed of 50 to 300 ° C / min,

Aus der deutschen Auslegeschrift 1120 155 ist ein 5 daraufhin bis zum Auftreten der /3-Phase aufgeheizt Wärmebehandlungsverfahren von Uran-Eisen-Alu- und im /?-Phasenbereich einen 3 Stunden nicht überminium-Legierungen innerhalb der ß- und «-Phase schreitenden Zeitraum gehalten wird, dann mit einer bekannt. Die vorliegende Erfindung betrifft dagegen Abkühlungsgeschwindigkeit von 4 bis 400° C/min eine Uran-Chrom-Niob-Legierung, die im wesent- kontinuierlich oder stufenweise abgekühlt und ablichen in der y-Phase wärmebehandelt wird. Die io schließend im «-Phasenbereich erhitzt wird, bis sich USA.-Patentschrift 2 914 433 offenbart eine Wärme- die «-Phase mit einer gleichmäßig verteilten feinen behandlung einer Uran-Niob-Legierung mit einer Dispersion der y-Phase einstellt. Homogenisierung im y-Phasengebiet und einem an- Die erfindungsgemäß hergestellte Legierung hat denFrom German Auslegeschrift 1120 155 a 5 is then up to the occurrence of / 3-phase heated heat treatment process of uranium-iron-aluminum and /? - phase region a 3 hours does not border überminium alloys within the SS and "phase period is held, then acquainted with one. In contrast, the present invention relates to a cooling rate of 4 to 400 ° C. / min for a uranium-chromium-niobium alloy which is essentially continuously or gradually cooled and gradually heat-treated in the y phase. The io is finally heated in the «phase range until US Pat. No. 2,914,433 discloses a heat the« phase with an evenly distributed fine treatment of a uranium-niobium alloy with a dispersion of the y-phase. Homogenization in the y-phase region and an on- The alloy produced according to the invention has the

schließenden Abschrecken, jedoch handelt es sich Vorteil, daß Brennstoffelemente gewonnen werden hier um eine Zweistofflegierung, während der vorlie- 15 können, die sowohl die Vorteile der auf der Basis von genden Erfindung eineDreistoff legierung zugrunde liegt. Uran-Niob bzw. Uran-Molybdän oder Uran-Zirkon Aus der Zeitschrift »Kernenergie« 4 (1961), H. 3, hergestellten Elemente wie auch die der auf der Basis S. 196, ist es bekannt, daß das Abschrecken des Urans Uran-Chrom hergestellten Elemente aufweisen. Die eine Kornverfeinerung mit sich bringt. Das erfin- auf der Basis dieser Legierung hergestellten Brenndungsgemäße Abschreckverfahren dient jedoch nicht 20 Stoffelemente sind gegen Wachsen und Anschwellen der Kornverfeinerung. beständig.final quenching, but there is an advantage that fuel elements are obtained here a two-component alloy, while the present 15 can, which both the advantages of on the basis of The invention is based on a tri-material alloy. Uranium-niobium or uranium-molybdenum or uranium-zirconium Elements produced from the magazine »Kernenergie« 4 (1961), issue 3, as well as those made on the basis P. 196, it is known that quenching uranium has uranium-chromium produced elements. the brings a grain refinement with it. The firing according to the invention produced on the basis of this alloy However, the quenching process is not used. 20 Fabric elements are against growth and swelling of grain refinement. resistant.

Die britische Patentschrift 821 639 bezieht sich auf Ein Anteil von Chrom zwischen 0,14 und 0,25 Ge-British patent specification 821 639 refers to a proportion of chromium between 0.14 and 0.25 g

ein Verfahren zur Herstellung von spaltbarem Mate- wichtsprozent sowie ein Anteil an Niob zwischen rial in Form einer Uran-Legierung mit je einem Zusatz- 0,8 und 1,2 Gewichtsprozent sind besonders vorteilhaft, metall aus zwei Metallgruppen. Innerhalb der im 25 An Stelle von Niob können Molybdän, Zirkon, Rahmen dieser Veröffentlichung liegenden Legierungen Molybdän und Zirkon oder auch Niob mit Molybdän befindet sich auch eine Uran-Chrom-Niob-Legierung, und/oder Zirkon verwendet werden. Die durch das jedoch stimmen die Wärmebehandlungen beider Ver- erfindungsgemäße Verfahren hergestellte Legierung fahren nicht überein. zeigt eine gleichmäßige und feine Dispersion dera process for the production of fissile material weight percent and a proportion of niobium between rials in the form of a uranium alloy with an additional 0.8 and 1.2 percent by weight are particularly advantageous, metal from two groups of metals. Within the im 25 Instead of niobium, molybdenum, zirconium, Within the scope of this publication lying alloys molybdenum and zirconium or niobium with molybdenum there is also a uranium-chromium-niobium alloy, and / or zirconium can be used. The through the however, the heat treatments of the alloy produced according to the invention are correct do not match. shows an even and fine dispersion of the

Es ist bekannt, daß sich die Ausbeute von metalli- 30 y-Phase in der «-Phase des Urans. Die α-Phase muß sehen Kernbrennstoffelementen dadurch verbessern ihrerseits eine feine, beständige Körnung ohne Vorläßt, daß an Stelle von unlegiertem metallischem Uran zugsausrichtung besitzen, wobei die mittlere Korn-Uranlegierungen verwendet werden. Die Verwendbar- größe im allgemeinen 40 μ nicht übersteigt. Um dies keit metallischer Kernbrennstoff elemente wird ent- zu erreichen, sind folgende Schritte nötig: scheidend dadurch eingeschränkt, daß die durch die 35It is known that the yield of metallic 30 y phase is in the phase of uranium. The α-phase must see nuclear fuel elements thereby improve their turn a fine, stable grain without leaving, that instead of unalloyed metallic uranium have Zugsausrichtung, the middle grain uranium alloys be used. The usable size generally does not exceed 40 μ. To this If metallic nuclear fuel elements are to be achieved, the following steps are necessary: limited by the fact that the 35

Strahlung hervorgerufene Schädigung ihre Entnahme 1. Abkühlung der y-Phase mit hoher Geschwindigaus dem Reaktor noch vor Erreichen des wirtschaftlich keifRadiation-induced damage its removal 1. Cooling of the y-phase at high speed the reactor before reaching the economically keif

günstigsten Abbrandes erforderlich macht. Die Zugabe 2_ Erwarraung der Legierung bis in den Bereich, in von Legierungselementen zum metallischen Uran dem die ß_?haSQ vorhanden ist; makes the most favorable burn-up required. ? The addition up to the region, of alloying elements in the metallic uranium which is present ß haSQ 2 _ _ Erwarraung of the alloy;

bezweckt, einen größeren Widerstand gegen die Strah- 40 „.„,,, , „ ,. . ,is intended to provide greater resistance to the jet 40 "." ,,, ",. . ,

lung zu erzielen, um einen höheren Abbrand erreichen 3· Aufrechterhaltung der Bedingungen, m denen sich zu können und größere spezifische Leistungen zu die Legierung bei der vorhergehenden Behandlungdevelopment to achieve a higher burn-up 3 · Maintain the conditions in which to be able and greater specific performance for the alloy in the previous treatment

erhalten befand, fur eine bestimmte Zeit;received found for a period of time;

Die Schädigung der Brennstoffe durch Strahlung 4· Abkühlung der Legierung mit gesteuerter Gemacht sich bekanntlich durch zwei Arten von Form- 45 schwindigkeit vom Gebiet, in dem die ß-Phase Unbeständigkeit bemerkbar: Durch Wachsen (growth) vorhanden ist, bis auf Raumtemperatur;The damage to the fuels by radiation 4 · cooling the alloy with controlled Made as is known, by two kinds of shape 45 speed of the area in which the ß-phase instability apparent: (growth) is present mixed, to room temperature;

bei niederer Temperatur und durch Anschwellen 5. Erwärmung der Legierung bis in den Bereich, in (swelling) bei hoher Temperatur. Zum Zwecke der dem die α-Phase vorhanden ist.at low temperature and due to swelling 5. Heating of the alloy up to the range in (swelling) at high temperature. For the purpose of which the α-phase is present.

Vermeidung dieser Unbeständigkeiten wurde bereitsAvoiding these inconsistencies has already been done

versucht, Legierungen zu erzeugen und entsprechende 50 j, Abkühlung der y-Phasetried to produce alloys and corresponding 50 j, cooling the y phase

Behandlungen vorzunehmen, wie aus den vorstehendMake treatments as outlined above

genannten Veröffentlichungen ersichtlich ist. So wur- Diese Abkühlung muß mit hoher Geschwindigkeitpublications mentioned. So was- This cooling must be done at high speed

den beispielsweise Brennstoffe erzeugt, die Uran mit durchgeführt werden. Gute Abkühlgeschwindigkeiten geringen Eisen- und Aluminiumzusätzen (Uran der liegen im Bereich von 50 bis 300° C/min. englischen Art bzw. »adjusted uranium«) und Uran- 55 Bei industrieller Herstellung ist es natürlich zweckmolybdänlegierungen mit einem Molybdängehalt von mäßig, unmittelbar den Guß mit dieser Geschwindigetwa 1 Gewichtsprozent enthalten. Diese Legierungen keit abzukühlen. Sollten jedoch die Eigenschaften der werden speziell als Brennstoffe in Kernkraftwerken Legierung nicht den Anforderungen entsprechen, d. h., verwendet, die ihre Leistung an das Verbundnetz sollten die Bestandteile nicht gut homogen sein, dann abgeben. 60 kann man die Legierung in den Bereich der y-Phasewhich, for example, produces fuels that are carried out with uranium. Good cooling rates small amounts of iron and aluminum (uranium is in the range of 50 to 300 ° C / min. English type or "adjusted uranium") and uranium 55 In industrial production, it is of course functional molybdenum alloys With a molybdenum content of moderate, the casting immediately starts at this speed 1 percent by weight included. These alloys can be cooled down. However, should the properties of the Alloys, especially as fuels in nuclear power plants, do not meet the requirements, d. H., used that their power to the interconnected network should the constituents not be well homogeneous, then hand over. 60 one can see the alloy in the area of the y-phase

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zurückführen und anschließend mit den angeführten zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, das die Herstel- Geschwindigkeiten abkühlen.The present invention is based on the task and then with the cited based on creating a process that cool the manufacturing speeds.

lung einer Uranlegierung ermöglicht, bei der die Wenn ferner im Laufe der Herstellung des Brennobengenannten Unbeständigkeiten vermieden werden stoffes Bearbeitungen, wie Walzen oder Auspressen, und bei der die metallischen Eigenschaften und die 65 durchgeführt werden, dann muß man anschließend Verteilung der zweiten Phase (Gamma) innerhalb der daran sämtliche oben angeführten Wärmebehandlun-Legierungsstruktur gegenüber bekannten Legie- gen vornehmen, um die bei den Bearbeitungen erzeugte rangen verbessert sind. Vorzugsausrichtung zu beseitigen.development of a uranium alloy, in which the If furthermore in the course of the manufacture of the fuel mentioned above Inconsistencies are avoided in material processing, such as rolling or pressing, and in which the metallic properties and the 65 are carried out, then one must then Distribution of the second phase (gamma) within all of the heat treatment alloy structures listed above make compared to known alloys, the ranks generated during the machining are improved. Eliminate preferred alignment.

2. Erwärmung der Legierung in dem Bereich
der /3-Phase
2. Heating the alloy in the area
the / 3 phase

Diese Behandlung ist leicht durchführbar und benötigt keinerlei andere Maßnahmen als jene, die bei unlegiertem Uran angewandt werden.This treatment is easy to carry out and does not require any action other than that can be used with unalloyed uranium.

3. Haltezeit der Legierung im Bereich
der jS-Phase
3. Holding time of the alloy in the area
the jS phase

Die Haltedauer im Bereich der /?-Phase ist im allgemeinen nicht länger als 3 Stunden.The holding period in the area of the /? Phase is generally no longer than 3 hours.

4. Abkühlung auf Raumtemperatur4. Cooling down to room temperature

Nachdem die Legierung, wie unter 3 erwähnt, eine gewisse Zeit lang im Temperaturbereich der /?-Phase belassen wurde, muß sie mit gesteuerter Geschwindigkeit von 4 bis 400°C/mm bis auf Raumtemperatur abgekühlt werden. Diese Abkühlung kann fortlaufend oder stufenweise durchgeführt werden.After the alloy, as mentioned under 3, has been in the temperature range of the /? Phase for a certain time was left, it must be at a controlled rate of 4 to 400 ° C / mm up to room temperature be cooled down. This cooling can be carried out continuously or in stages.

5. Glühen5. Glow

Diese Verfahrensmaßnahme ist gewöhnlich erforderlich, um die Struktur der Legierung zu stabilisieren. Sie besteht in einer einfachen Erwärmung der Legierung in den Bereich, in dem die α-Phase vorhanden ist.This procedural measure is usually required to stabilize the structure of the alloy. It consists in a simple heating of the alloy in the area in which the α-phase is present.

Geht man in der beschriebenen Weise vor, dann lassen sich mit den angeführten Metallen Legierungen mit besonders günstigen Eigenschaften für ihre Verwendung als Kernbrennstoffe erhalten.If one proceeds in the manner described, then alloys can be made with the metals listed obtained with particularly favorable properties for their use as nuclear fuel.

Die folgenden Beispiele dienen zur Erläuterung der Erfindung, wobei die "/„-Angaben für Gewichtsprozent stehen.The following examples serve to illustrate the invention, the "/" figures for percentages by weight stand.

Beispiel 1example 1

bereich (800 bis 85O0C) erhitzt und bei dieser Temperatur 1 bis I1Z2 Stunden gehalten. Sodann mit einer Abkühlgeschwindigkeit von 100°C/min abgekühlt, in den Bereich der Stabilität der /?-Phase erwärmt und mit einer Geschwindigkeit von 300°C/min abgekühlt. Sie weist höhere Härtewerte als reines Uran auf (350HV5 gegenüber 230HV5; die Härte wird auf herkömmliche Weise bestimmt, wobei HV5 die Härte nach V i c k e r s bei Belastung mit 5 kg bedeutet), ίο Nach dieser Behandlung liegt die mittlere Korngröße bei 20 μ, während die «-Körner des reinen Urans eine mittlere Korngröße von etwa 100 μ besitzen.range (800 to 85O 0 C) heated and held at this temperature for 1 to I 1 Z 2 hours. Then cooled at a cooling rate of 100 ° C / min, heated in the range of stability of the /? Phase and cooled at a rate of 300 ° C / min. It has higher hardness values than pure uranium (350HV 5 compared to 230HV 5 ; the hardness is determined in the conventional way, whereby HV 5 means the Vickers hardness with a load of 5 kg), ίο After this treatment, the mean grain size is 20 μ , while the «grains of pure uranium have an average grain size of about 100 μ.

Beispiel 3Example 3

Uranlegierungen mit 0,9 % Niob und 0,1 % Chrom bzw. 1,2% Niob und 0,1% Chrom bzw. 0,8 % Niob und 0,2% Chrom bzw. 1,1% Niob und 0,3 % Chrom werden in den /-Phasenbereich (800 bis 8500C) erhitzt und bei dieser Temperatur 1 bis I1Z2 Stunden gehalten, sodann mit einer Abkühlgeschwindigkeit von 250°C/min abgekühlt, sodann im Bereich der y3-Phase langsam und rasch abgekühlt, gehärtet und einer unterbrochenen Härtung unterworfen. Sie haben nach Wärmezyklierung eine Gesamtoberfiächenrauhigkeit, die höchstens 1Z4 des niedrigsten Wertes für reines Uran beträgt, wobei letzteres derart thermisch vorbehandelt wurde, daß es die beste Widerstandsfähigkeit bezüglich der Wärmezyklierung besitzt. Die Rauhigkeitsmessungen wurden mittels eines Rauhigkeitsprüfgerätes üblicher Art durchgeführt, indem der Parameter RT (Gesamtrauhigkeit) nach DIN 4760 bis 4762 gemessen wurde.Uranium alloys with 0.9% niobium and 0.1% chromium or 1.2% niobium and 0.1% chromium or 0.8% niobium and 0.2% chromium or 1.1% niobium and 0.3 % chromium are heated in / phase range (800 to 850 0 C) and maintained for 2 hours at this temperature, 1 to I 1 Z, then at a cooling rate of 250 ° C / min cooled, then slowly in the field of phase and y3 rapidly cooled, hardened and subjected to intermittent hardening. After heat cycling, they have a total surface roughness which is at most 1 Z 4 of the lowest value for pure uranium, the latter having been thermally pretreated in such a way that it has the best resistance to heat cycling. The roughness measurements were carried out using a roughness tester of the usual type by measuring the parameter R T (total roughness) according to DIN 4760 to 4762.

Eine Uranlegierung mit 0,90Z0 Niob und 0,30Z0 Chrom wird in den y-Phasenbereich (800 bis 850° C) gebracht und bei dieser Temperatur 1 bis I1I2 Stunden gehalten. Sodann wird sie mit einer Abkühlgeschwindigkeit von 50°C/min abgekühlt, sodann auf 680°C (Stabilität der ß-Phase) erwärmt und 1 Stunde auf dieser Temperatur gehalten und anschließend mit einer Geschwindigkeit von 4°C/min bis auf Raumtemperatur abgekühlt. Sie weist keine Veränderung der Korngröße der «-Körner auf (Feststellung auf herkömmliche Art mit dem Mikroskop), wenn die Legierung 500 Stunden lang auf 620° C erwärmt wird.A uranium alloy with 0.9 0 Z 0 niobium and 0.3 0 Z 0 chromium is brought into the y-phase range (800 to 850 ° C.) and is kept at this temperature for 1 to I 1 I 2 hours. It is then cooled at a cooling rate of 50 ° C./min, then heated to 680 ° C. (stability of the β-phase) and kept at this temperature for 1 hour and then cooled to room temperature at a rate of 4 ° C./min. It shows no change in the grain size of the grains (determined in the conventional way with a microscope) when the alloy is heated to 620 ° C. for 500 hours.

Beispiel 2Example 2

Eine Uranlegierung mit 0,9 % Niob und 0,30Z0 Chrom bzw. 1,10Z0 Niob und 0,3 % Chrom bzw. 1,2 % Niob und 0,15 % Chrom wird in den y-Phasen-A uranium alloy with 0.9% niobium and 0.3 0 Z 0 chromium or 1.1 0 Z 0 niobium and 0.3% chromium or 1.2% niobium and 0.15% chromium is used in the y-phases -

Claims (1)

Patentanspruch:Claim: Verfahren zur Herstellung einer aus 0,05 bis 0,30Z0 Chrom, 0,5 bis 3,00Z0 Niob, Rest Uran bestehenden Legierung zur Verwendung als Kernbrennstoff, dadurch gekennzeichnet, daß die Legierung aus der y-Phase mit einer Abkühlungsgeschwindigkeit von 50 bis 300°CZmin abgekühlt, daraufhin bis zum Auftreten der /?-Phase aufgeheizt und im /S-Phasenbereich einen 3 Stunden nicht überschreitenden Zeitraum gehalten wird, dann mit einer Abkühlungsgeschwindigkeit von 4 bis 400°CZmin kontinuierlich oder stufenweise abgekühlt und abschließend im «-Phasenbereich erhitzt wird, bis sich die «-Phase mit einer gleichmäßig verteilten feinen Dispersion der y-Phase einstellt.Process for the production of an alloy consisting of 0.05 to 0.3 0 Z 0 chromium, 0.5 to 3.0 0 Z 0 niobium, remainder uranium for use as nuclear fuel, characterized in that the alloy from the y-phase with a cooling rate of 50 to 300 ° CZmin, then heated up to the occurrence of the /? phase and held in the / S phase range for a period not exceeding 3 hours, then continuously or gradually cooled at a cooling rate of 4 to 400 ° CZmin and Finally, heating is carried out in the phase range until the phase is established with an evenly distributed fine dispersion of the y phase.
DE19661533365 1965-01-19 1966-01-12 PROCESS FOR PRODUCING A URANIUM ALLOY Withdrawn DE1533365B1 (en)

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Citations (3)

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GB821639A (en) * 1955-06-14 1959-10-14 Commissariat Energie Atomique Improvements in fissionable materials for use in nuclear reactors and in the methodsof manufacturing such materials
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NL6600696A (en) 1966-07-20
LU50267A1 (en) 1967-07-17
BE675273A (en) 1966-07-18
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