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Kernreaktor-Brennstoffelement mit einer festen homogenen Mischung
aus einem Moderator-Material und spaltbarem Material Die Erfindung betrifft ein
langgestrecktes Kernreaktorbrennstoffelement, das aus einer festen, homogenen Mischung
aus einem Moderatormaterial, einem von Neutronen thermischer Energie spaltbaren
Material, wie Uran 233, Uran 235 oder Plutonium 239, und einem Material mit hohen
Resonanzbanden bei überthermischen Neutronenenergien, wie Uran 238 oder Thorium
232, besteht, wobei die Konzentration des Resonanzmaterials hinreichend ist, um
eine Neutronenresonanzabsorption über 3'% zu bewirken, zum Aufbau eines Reaktorkerns
aus mehreren gleichartigen, in Abständen voneinander und senkrecht in einem mit
Kühlmittel gefüllten Tank angeordneten Brennstoffelementen.
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Häufig werden Reaktoren, und zwar sowohl solche für Lehr- als auch
für Forschungszwecke, von ständig wechselndem Personal betreut. Es entsteht daher
immer mehr das Bedürfnis nach Reaktoren, welche auch von Nichtfachleuten betrieben
werden können, ohne daß die Gefahr von größeren Betriebsunfällen besteht.
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Der ungünstigste und gefährlichste Betriebszustand, der bei einem
Reaktor auftreten kann, besteht darin, daß in ihm plötzlich seine gesamte Überschußreaktivität
zur Wirksamkeit gebracht wird. Bei Reaktoren, welche mit mäßiger Leistung arbeiten,
z. B. bei Reaktoren für Lehr- und Forschungszwecke, ist die erforderliche Überschußreaktivität
nicht größer als etwa 1,00/a. Ein sicherer Reaktor dieser Art müßte also so beschaffen
sein, daß ein plötzlicher Anstieg der Reaktivität um 1,00/a den Reaktor nicht schädigt.
Bei anderen Reaktoren, so z. B. bei Reaktoren für medizinische Zwecke, und auch
bei größeren Forschungsreaktoren, welche mit hoher Leistung arbeiten, ist ein höherer
Wert der maximalen Überschußreaktivität notwendig. Die ideale Reaktorkonstruktion
ist nun die, bei der auch ein plötzliches Wirksamwerden der gesamten verfügbaren
Überschußreaktivität zu keiner Schädigung des mit hoher Leistung arbeitenden Reaktors
führt; wenn sich diese Ideallösung nicht erreichen läßt, so will man wenigstens
einen solchen Reaktor schaffen, der bei einem vernünftigen Anstieg der überschußreaktivität
in dem System keinen Schaden erleidet.
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In einem Reaktor werden erhebliche Energiemengen in Form von Wärme
frei. Wenn auch Maßnahmen für die Wärmeabfuhr getroffen sind, um den Reaktor zu
kühlen, so wird doch die Temperatur im Verlauf des Reaktorbetriebs unvermeidlich
Schwankungen erleiden. Eine Temperaturänderung beeinflußt aber die Reaktivität,
und zwar aus mindestens zwei Gründen. Der erste Grund liegt darin, daß sich bei
Temperaturänderungen auch die mittlere Energie der thermischen Neutronen ändert,
da die Kernabsorptionsquerschnitte mit der Energie veränderlich sind und daher die
Absorption durch die Energie, d. h. durch die Temperatur, beeinflußt wird. Ein zweiter
Grund ist der, daß die mittlere freie Weglänge und die Entweichwahrscheinlichkeit
sich ändern, da diese beiden Größen Funktionen der temperaturabhängigen Dichte des
Systems sind.
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Wenn die Reaktivität eines Reaktors bei steigender Temperatur abnimmt,
so sagt man, der Reaktor habe einen negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktivität;
steigt dagegen die Reaktivität eines Reaktors mit steigender Temperatur, so spricht
man von einem positiven Temperaturkoeffizienten der Reaktivität.
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Es ist bereits bekannt (deutsche Patentanmeldung C 1995 VIII c/21
g [bekanntgemacht am 12. 3.1953]), einen sicheren Reaktor zu bauen, dessen Sicherheit
darauf beruht, daß er einen ausreichend großen, schnell wirksamen negativen Temperaturkoeffizienten
besitzt, um für den Fall, daß die gesamte zur Verfügung stehende überschußreaktivität
des Systems
plötzlich wirksam wird, gewappnet zu sein. Voraussetzung
für einen rasch wirksamen Temperaturkoeffizienten ist es, daß nicht erst Wärme von
einer Zone nach einer anderen übergehen muß, damit der Temperaturkoeffizient überhaupt
in Erscheinung tritt.
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Von den verschiedenen Typen bekannter Reaktoren scheint nun der feste
homogene Reaktor für die Erzielung hoher Betriebssicherheit durch rasch wirksamen
negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktivität am besten geeignet zu sein. In
einem solchen Reaktor steigt die innere Moderatortemperatur im allgemeinen sofort,
wenn die Reaktorleistung zunimmt. Ein derartiger Reaktor unterliegt nicht den Einschränkungen,
denen der homogene Reaktor mit flüssiger Brennstoff-Moderator-Lösung unterliegt.
Diese letztgenannten homogenen Reaktoren mit flüssiger Brennstoff-Moderator-Lösung
sind zwar sicher, da ein plötzliches Ansteigen der Reaktivität ein Kochen der Flüssigkeit
herbeiführt und die Reaktion daher beschränkt wird; sie erfordern aber andererseits
eine chemische Regelung und können nicht ohne einen Stab von erfahrenen Reaktorfachleuten
bedient werden. Darüber hinaus treten bei derartigen Reaktoren Schwierigkeiten infolge
der radioaktiven und korrodierenden Beschaffenheit der Reaktionslösung und infolge
des Freiwerdens von durch Spaltung und chemische Zersetzung entstehenden Spaltgasen
auf.
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Es sind Kernreaktorbrennstoffelemente aus einem homogenen Gemisch
eines festen Moderators, z. B. Graphit, und einem durch hermische Ionen spaltbaren
Brennstoff, z. B. Urancarbid, bekannt (»Die Atomwirtschaft«, 2 [1957], 4, S.138/139).
Derartige Brennstoffelemente besitzen aber nicht ohne weiteres einen hohen negativen
Temperaturkoeffizienten der Reaktivität.
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Es ist auch eine Brennstoffmasse für einen heterogenen Atomreaktor
bekannt, die aus einer Mischung aus Moderatormaterial sowie einzelnen Spaltstoff-und
Brutstoffpartikeln besteht (deutsche Patentschrift 952 919, britische Patentschrift
688 821). Auch bei diesem Reaktor ist ein rasch wirksamer negativer Temperaturkoeffizient
der Reaktivität nicht gegeben.
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Es ist auch bereits bekannt, Metallhydride, z. B. Zirkonhydrid, als
Moderator zu verwenden (»Nucleonics«, 14 [1956], 11, S. 146 bis 153). Ein solcher
Moderator allein ergibt aber ebenfalls kein Brennstoffelement mit rasch wirksamen
negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktivität.
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Ferner ist es bekannt, in eine als Kernbrennstoff dienende Uranmasse
ein Neutron mit zunehmender Temperatur, zunehmend stärker absorbierenden Stoff,
z. B. Cadmium oder eine Cadmiumverbindung, einzuführen (deutsche Patentschrift 952
919). Jedoch ist der hierdurch erzielbare negative Temperaturkoeffizient beschränkt,
da ein Brennstoffexpansionseffekt nicht merkbar auftritt.
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Es ist schließlich auch bereits ein Siedewasserreaktor mit stabförmigen
Brennstoffelementen aus einer Mischung von Berylliumoxyd als Moderator und einer
Uranverbindung als Spalt- und Brutstoff vorgeschlagen worden (D. H. G u r i n s
k y und G. J. D i e n e s, »Nuclear Fuels« 1956, S. 252/253). Ein derartiger Reaktor
erfordert verhältnismäßig hohe Kosten und große Abmessungen.
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Der Erfindung liegt nun die Aufgabe zugrunde, Brennstoffelemente der
eingangs genannten Art zu schaffen, die dafür sorgen, daß der mit ihnen bestückte
Reaktor auch _dann nicht zerstört wird, wenn der erwähnte ungünstigste Betriebsfall
eintritt. Die Brennstoffelemente sollen hierzu dem Reaktor einen rasch wirksamen
negativen Temperaturkoeffizienten der Reaktivität erteilen, eine leichte Regelung
des Reaktors ermöglichen und es gestatten, den Reaktor mit einer so großen überschußreaktivität
zu betreiben, daß er für eine Vielzahl von Anwendungszwecken geeignet ist.
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Dies wird erfindungsgemäß mit einem Brennstoffelement der eingangs
genannten Art dadurch erreicht, daß das Moderatormaterial der Brennstoffmischung
aus Zirkonhydrid besteht.
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Ein erfindungsgemäßes Brennstoffelement erfüllt nicht nur die gestellte
Aufgabe, sondern ist auch verhältnismäßig preiswert und weist verhältnismäßig geringe
Abmessungen auf. Der ein solches Brennstoffelement enthaltende Reaktor ist praktisch
vollständig sicher, d. h., es passiert auch dann kein Unglück, wenn die gesamte
zur Verfügung stehende überschußreaktivität plötzlich in dem Reaktor verfügbar gemacht
wird, da das Brennstoffelement einen starken negativen Temperaturkoeffizienten der
Reaktivität aufweist und infolgedessen bei plötzlichem Leistungsanstieg sofort durch
eine Korrektur der Reaktivität nach unten antwortet. Dies wird stark begünstigt
durch die Verwendung langgestreckter, senkrecht in dem Tank angeordneter, in das
Kühlmittel eintauchender Brennstoffelemente, die sich radial ausdehnen können, wenn
die Temperatur ansteigt, wodurch ein Teil des Kühlmittels aus dem Reaktorherzen
herausgedrängt wird und dadurch wiederum die Reaktivität des ganzen Systems beträchtlich
vermindert wird.
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Erfindungsgemäße Brennstoffelemente eignen sich insbesondere für Forschungsreaktoren
mit Leistungen bis zu 10 kW bei einer normalen Durchschnittsbetriebstemperatur von
ungefähr 40° C. Bei einer Leistung von 10 kW liefert ein solcher Reaktor beispielsweise
einen durchschnittlichen thermischen Neutronenfiuß von ungefähr 1011 Neutronen pro
Quadratzentimeter und Sekunde. Es wird eine Überschußreaktivität von etwa 1,0 bis
1,5ü/o gewählt, um dem Brennstoffverbrauch und der Ansammlung der während des Betriebs
entstehenden Gifte Rechnung zu tragen. Selbstverständlich können aber erfindungsgemäße
Brennstoffelemente auch in Reaktoren mit größerer Leistung angewandt werden, welche
eine größere Reserve an Überschußreaktivität erfordern als ein 10-kW-Forschungsreaktor.
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Erfindungsgemäße Brennstoffelemente werden bevorzugt im unteren Teil
eines Reaktortanks nach einem bestimmten Muster in Abständen voneinander angeordnet.
Jedes der Brennstoffelemente besteht aus einem länglichen, abgeschlossenen, zylindrischen
Rohr, dessen unterer Teil mit einem festen Körper gefüllt ist; dieser feste Körper
ist aus einem homogenen Gemisch von durch thermische Neutronen spaltbarem Material,
also etwa von Uran 233, Uran 235 oder Plutonium 239, und Zirkoniumhydrid als festem
Moderator gebildet und enthält ferner einen Stoff mit einer großen Anzahl starker
Resonanzbänder bei überthermischen Energieniveaus, also etwa Uran 238 oder Thorium
232. Die Konzentration des durch Resonanzstellen absorbierenden Stoffes in den Brennstoffelementen
soll so bemessen sein, daß die Resonanzabsorption in dem System größer ist als 3'%.
Die oberen Abschnitte der Brennstoffelemente enthalten vorzugsweise einen reflektierenden
Stoff,
so z. B. Beryllium, Berylliumoxyd oder Kohlenstoff. Die die Brennstoffmasse umgebenden
Rohre oder Mäntel bestehen aus Aluminium oder einem anderen Stoff, der korrosionsbeständig
ist und einen geringen Neutroneneinfangsquerschnitt besitzt.
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Neben den verschiedenen, oben bereits aufgestellten Forderungen besteht
die Bedingung, daß die Brennstoffelementenzusammensetzung so gewählt ist, daß die
Elemente in dem Reaktor für möglichst lange Zeit wirksam verwendet werden können.
Damit diese Bedingung erfüllt ist, muß der feste Moderator in dem Brennstoffelement
gegen Strahlungsschäden bei Neutronenflüssen über 1010 Neutronen pro Quadratzentimeter
und Sekunde auch bei langer Bestrahlungsdauer sicher sein. Außerdem darf er nicht
schmelzen und keine chemische Zersetzung erfahren, wenigstens nicht bei Temperaturen
bis zu 300° C. Als ein im Sinne der Erfindung besonders gutes Brennstoffelement
hat sich eine Ausführungsform bewährt, bei der das homogene Gemisch von Moderator
und Brennstoff aus angereichertem Uran (Anreicherung bis auf nahezu 20'% Uran 235)
und Zirkoniumhydrid besteht, wobei das Verhältnis der Zahl der Wasserstoffatome
zur Zahl der Zirkoniumatome ungefähr 1:1 und die Zahl der Wasserstoffatome zur Zahl
der Uran-238-Atome etwa 150:1 ist.
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Um die durch die Kettenreaktion der Kernspaltung entstehende Wärme
abzuführen, läßt man ein Kühlmittel an den Brennstoffelementen vorbeifließen. Dieses
Kühlmittel soll ein guter Moderator sein; man kann daher entweder gewöhnliches oder
schweres Wasser verwenden.
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In einem mit erfmdungsgemäßenBrennstoffelementen beschickten Reaktor
läßt sich ein rasch wirksamer negativer Temperaturkoeffizient der Reaktivität erreichen,
der größer ist als 7 - 10-5/°C. Der Temperaturkoeffizient rührt hauptsächlich von
dem Brennstoffausdehnungseffekt, dem Neutronenerwärmungseffekt, dem Leckeffekt und
dem Neutronendopplereffekt her. Der Beitrag des Brennstoffausdehnungseffekts zum
Temperaturkoeffizienten liegt im allgemeinen zwischen etwa 1,0 und 4,0 - 10-5/°C,
der Beitrag des Neutronenerwärmungseffekts zum Temperaturkoeffizienten im allgemeinen
zwischen etwa 0,5 und etwa 3,0 - 10-5/°C und der Beitrag des Leckeffekts zwischen
1,0 und 4,0 - 10-5/°C. Der Beitrag des Neutronendopplereffekts zum Temperaturkoeffizienten
hängt von der Größe der Resonanzabsorption in dem Reaktorkern ab; wenn, wie bei
einem erfindungsgemäßen Brennstoffelement, der Betrag der Resonanzabsorption größer
ist als 3,1/o, so ist der Beitrag des Neutronendopplereffekts zum Temperaturkoeffizienten
im allgemeinen größer als 1,0 - 10-5/°C.
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Die Figur zeigt in einem Diagramm die Veränderung des Temperaturkoeffizienten
der Reaktivität eines mit erfindungsgemäßen Brennstoffelementen beschickten Reaktorkerns
in Abhängigkeit von der Konzentration eines Stoffes, der bei überthermischen Energieniveaus
eine große Anzahl hoher enger Resonanzbänder aufweist. Die Wirkung der Resonanzabsorption
auf den Dopplerbeitrag zum Temperaturkoeffizienten ist ebenfalls dargestellt.
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Um das Diagramm zu erhalten, hat man die Resonanzabsorption und den
Dopplerbeitrag für den Temperaturkoeffizienten für verschiedene Gemenge von Uran
238 und Zirkoniumhydrid in erfindungsgemäßen Brennstoffelementen errechnet. Wie
man dem Diagramm entnehmen kann, werden bei steigendem Verhältnis von H : U 238
(d. h. bei steigendem Verhältnis der Zahl der Wasserstoffatome zur Zahl der Uran-238-Atome
in dem Brennstoff) sowohl die Resonanzabsorption als auch der Dopplereffekt zum
Temperaturkoeffizienten der Reaktivität geringer. Wenn statt Uran 238 Thorium 232
verwendet wird, so ergeben sich ähnliche Kurven. In diesem letzteren Fall ist jedoch
der Dopplerbeitrag zum Temperaturkoeffizienten der Reaktivität etwas geringer als
bei Verwendung von Uran 238, und zwar hauptsächlich infolge des geringeren Beitrags
der tieferliegenden Resonanzstellen von Thorium 232. Man kann dem Diagramm entnehmen,
daß die Resonanzabsorption in dem System größer als 3'% sein muß, damit der Dopplerbeitrag
zum Temperaturkoeffizienten der Reaktivität größer wird als 1,0 - 10-5/°C.
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Die verschiedenen physikalischen Reaktorkernwerte können innerhalb
weiter Grenzen verändert werden, je nachdem für welche Zwecke der Reaktor bestimmt
ist, ohne daß die vorteilhaften Eigenschaften von Brennstoffelementen nach der Erfindung
verlorengehen. Zum Zwecke der besseren Veranschaulichung sind im folgenden die Kernwerte
eines Brennstoffelements nach der Erfindung für einen 10-kW-Reaktor angegeben.
| Durchmesser . . . . . . . . . . . . 3,55 cm |
| Länge des aktiven Teils . . 35,0 cm |
| Wandstärke des |
| Aluminiummgntels ..... 0,075 cm |
| Gewicht des aktiven Teils 2250 g |
| Zirkonhydrid . . . . . . . . . . . 92 Gewichtsprozent |
| (Zirkon ,@ 91 Gewichtsprozent; Wasserstoff |
| ,@ 1 Gewichtsprozent) |
| Uran ................... 8 Gewichtsprozent |
| Urananreicherung ....... 20 % U 235 |
| Verhältnis der Zahl der |
| Wasserstoffatome zur |
| Zahl der Zirkonatome . . ,@ 1:1 |
| Verhältnis der Zahl der |
| Wasserstoffatome zur |
| Zahl der Uran-238-Atome @ 37: 1 |
Eine weitere Steigerung des hohen schnell ansprechenden negativen Temperaturkoeffizienten
der Reaktivität läßt sich dadurch erreichen, daß man eine kleine Menge von Reaktorgift
in das System eindringen läßt. Es muß ein Gift von solcher Beschaffenheit sein,
daß das Verhältnis der Neutronenabsorption durch das stark Neutronen einfangende
Material zu der Neutronenabsorption durch den spaltbaren Stoff bei steigender Brennstofftemperatur
zunimmt. Die Beigabe von Giften hat eine Neutronenabsorption zur Folge. Dieser Neutronenverlust
ist bei vergleichbarer Auswirkung auf den Temperaturkoeffizienten des Reaktors in
der gleichen Größenordnung oder kleiner als der durch die Anwesenheit von Uran 238
oder durch das natürliche Entweichen entstehende Verlust. Als Gifte kommen Stoffe
in Frage, deren Absorptionsquerschnitt konstant ist oder bis zu einer Temperatur
von über 300° C steigt. Beispiele sind Samarium, Cadmium oder auch ein für Neutronen
annähernd undurchlässiger Stoff, wie das Boral (ein Borcarbid-Aluminium
-Gemisch).
Das Gift kann unmittelbar in das Brennstoffelement gegeben werden.
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Man hat in erfindungsgemäße Brennstoffelemente Scheiben von komprimiertem
Boral gebracht; der Durchmesser der Scheiben war 1 cm, die Scheibenstärke 0;25 cm.
Diese Scheiben hat man in der Mitte und am Ende eines jeden Brennstoffelementes
angeordnet. Man erhält dadurch eine totale Einfangswahrscheinlichkeit in dem Gift
von annähernd 1011/o und einen Beitrag zum negativen Temperaturkoeffizienten der
Reaktivität von ungefähr 1,0. 10-4/IC oder noch mehr. Die Verwendung eines Reaktorgiftes
in dieser Form und Menge macht eine Erhöhung der kritischen Masse um ungefähr 30'°/o
erforderlich.