CN112368784A - 用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂 - Google Patents

用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂 Download PDF

Info

Publication number
CN112368784A
CN112368784A CN201880095383.1A CN201880095383A CN112368784A CN 112368784 A CN112368784 A CN 112368784A CN 201880095383 A CN201880095383 A CN 201880095383A CN 112368784 A CN112368784 A CN 112368784A
Authority
CN
China
Prior art keywords
isotopes
nuclear
stable
uranium
isotope
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
CN201880095383.1A
Other languages
English (en)
Inventor
彼得·拉法伊
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Western Reality Ltd
Original Assignee
Western Reality Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Western Reality Ltd filed Critical Western Reality Ltd
Publication of CN112368784A publication Critical patent/CN112368784A/zh
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62Ceramic fuel
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21CNUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • GPHYSICS
    • G21NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21DNUCLEAR POWER PLANT
    • G21D1/00Details of nuclear power plant
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Monitoring And Testing Of Nuclear Reactors (AREA)

Abstract

本发明评估了原子反应堆的功能,其中在通过裂变链反应由稳定的铀同位素产生电能的过程中,形成了额外的中子,除了发电外,该中子还可以用于将某些元素转换为其他元素,特别是将某些选定的特定元素的稳定同位素转换为其它元素的稳定同位素,它们利用的事实是各元素在工业中具有不同的价格和用途。这些变化是通过已知的元素转换方程描述的,然而主要由于缺乏天然中子源,它们尚未在实践中使用,借助于本发明,目前被认为是核废料(它们被吸收在反应堆的控制棒中,被认为是不希望的部分,可能会引发不受控制的裂变反应)的中子源被用于在核反应堆中产生电能,或者被用于产生军事上敏感的可裂变钚,由于可能的军事滥用,目前不允许将钚用于商业用途。

Description

用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂
技术领域
本发明涉及用于核反应堆的核燃料混合物的添加剂,所述添加剂使用稳定的镉同位素和稳定的汞同位素,然后通过在用于核反应堆的核铀燃料的燃料混合物的原始成分的裂变链反应过程产生的中子,对这些稳定的天然同位素进行核转换。
背景技术
对于核铀型反应堆,至今使用的核燃料的燃料混合物包括铀元素,其来自两种天然存在的稳定的铀同位素,所述铀在含铀矿的地点开采:
Figure BDA0002883498350000011
同位素是这样一种元素,即元素的原子核中具有相同的质子数=质子的数目相同(对于铀,原子核中质子数为92)且原子核中的中子数不同(对于
Figure BDA0002883498350000012
同位素,原子核中的中子数等于143,对于
Figure BDA0002883498350000013
同位素,原子核中的中子数为146)。原子核中的质子和中子的总和为原子核的核数(对于
Figure BDA0002883498350000014
同位素是235,对于
Figure BDA0002883498350000015
同位素是238)。在天然条件下,铀同位素以如下所述存在:
Figure BDA0002883498350000016
为天然铀总量的0.72%,
Figure BDA0002883498350000017
为天然铀总量的99.274%。中子辐照后,这两种同位素将在核反应堆中经历两种完全不同类型的反应。
1)由所谓的可裂变铀同位素、特别是
Figure BDA0002883498350000018
引起的裂变链反应,其在方程式[1]的中子辐照后将会引起裂变链反应:
方程式[1]:
Figure BDA0002883498350000021
(反应片段的动能)
这意味着在过程开始时,浓缩到2.5–3%且有时高达5%的同位素混合物会受到中子的影响,这将引发裂变链反应并导致该同位素的核分裂成两个尺寸近似相等的核,同时产生两个元素(在这种情况下,氪和钡两种同位素是不稳定的,它们根据已知方程式进一步衰变,人们称它们为放射性废物)。
在这种衰变中,平均产生3个中子,并释放出160.5MeV的热量,该热量将用于加热核反应堆一次回路(primary circuit)中的水,通过热交换器,该热量将进一步加热核反应堆二次回路(secondary circuit)中的水,并将其转化为蒸汽,这使得蒸汽发生器的涡轮旋转并随后发电。产生的三个中子中,一个将用来重复裂变链反应,这就是为什么称其为链反应,因为这一个中子与可裂变同位素
Figure BDA0002883498350000022
反应并进一步分裂,而另外两个中子必须有秩序地包含在内,以使反应保持可控。这两个中子被另一个铀同位素(特别是不可裂变的
Figure BDA0002883498350000023
同位素)捕获,引起温和(moderating)反应(也可以称为倍增或增殖反应,因为其中还会成倍增加和产生(bred)其他同位素,并形成新的可裂变同位素)。
2)温和(倍增或增殖)核反应是这样的:裂变反应产生的剩余两个中子被铀的同位素、特别是
Figure BDA0002883498350000024
捕获,该铀的同位素根据方程式[2]中所述的反应将这些中子吸收到其核中。它不再引起裂变链反应,但是变成了新的铀同位素
Figure BDA0002883498350000025
Figure BDA0002883498350000026
不稳定并且将发射电子(β负辐射),然后转换为镎同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000027
Figure BDA0002883498350000028
也不稳定并且将发射额外的电子(β负辐射),然后转换成相当稳定的钚同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000029
Figure BDA00028834983500000210
也是可裂变的,还用来发电(因为它也是中子的来源),也用于军事用途,特别是用于制造核钚弹。钚也有剧毒并不得出售。
方程式[2]:
Figure BDA0002883498350000031
现有技术的缺陷:
1)出于军事目的可能滥用钚
2)生成的钚的高毒性
3)钚不可能用于商业用途
4)对产生的中子的评估不足,这通常被认为是浪费
5)发电的经济效益降低。
发明内容
通过根据本发明所述的将提议的添加剂加入到用于核反应堆的核燃料的燃料混合物中,基本上消除了上述缺陷和缺点,其实质是将添加剂加入到核燃料中,且所述添加剂包括稳定的镉同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000032
同位素,通过由包含铀同位素
Figure BDA0002883498350000033
的原始核铀燃料组分的裂变链反应产生的中子,使这些天然稳定的镉同位素转换为稳定的银同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000034
它们部分替代了用于军事用途的钚的生成,特别是
Figure BDA0002883498350000035
同位素的生成,同时生成的稳定的银同位素可用于商业用途。
和/或
用于核反应堆的核燃料的燃料混合物中的添加剂包括稳定的汞同位素,特别是稳定的天然
Figure BDA0002883498350000036
同位素,在原始核铀燃料组分的裂变链反应过程中由铀同位素
Figure BDA0002883498350000037
产生的中子,使得汞同位素核转换为稳定的金同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000038
它们部分替代了用于军事用途的钚、特别是
Figure BDA0002883498350000041
同位素的形成,由此产生的稳定的金同位素可以在商业上使用。
目前,大多数中子被捕获在反应堆控制棒中,在那里被吸收,或者一部分中子被用于生产钚同位素,
Figure BDA0002883498350000042
同位素,其可再次用于发电,类似于铀同位素
Figure BDA0002883498350000043
也用于生产原子弹,这是和平利用核能所不希望的过程。可以说,除了生产钚同位素以外,大多数中子都没有使用,也没有经济影响,并且由于可能的军事用途,钚是无法销售的。
本发明的优点在于:在裂变核反应过程中,由铀同位素
Figure BDA0002883498350000044
产生的中子将在技术和经济上得到更有效的利用(根据方程式[1])。
具体实施方式
用于核裂变反应堆的燃料混合物的提议:
根据本发明的技术特征,加入到当前使用的铀核燃料的燃料混合物中的添加剂包括在天然开采的铀矿中发现的铀同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000045
其中天然存在的同位素
Figure BDA0002883498350000046
为天然铀总量的0.72%,天然存在的同位素
Figure BDA0002883498350000047
为天然铀总量的99.274%,该矿石被浓缩到铀可裂变同位素
Figure BDA0002883498350000048
的浓度为铀混合物总量的2.5%-3%,有时甚至达到铀混合物总量的5%。
本发明的优点在于,在裂变核反应过程中,由铀同位素
Figure BDA0002883498350000049
产生的中子(在方程式[1]下)在技术上和经济上得到了更好的利用。
本发明提议将其它元素的同位素加入到已经使用的核燃料混合物中,该同位素不仅吸收中子,还可以增加发电的技术和经济收益。本发明人正在研究假设各种元素同位素的核转换的已知过程。
主要是关于这种效果的使用,其原因在于,在地球表面上发现的各种元素的含量不同,因此其单价也不同。由于工业中每种元素都有不同的用途,因此价格也有所不同,因此要使它具有一定数量的可用量,本发明可以将较便宜和价值较小的元素转换为其他较昂贵和稀有的元素。这些转换过程是已知的。这里使用的可能性是由以下事实造成的:在核反应堆发电过程中产生的中子源未被充分利用(除了用于军事用途的可裂变
Figure BDA0002883498350000051
的生产)。
本发明提供了核燃料混合物的新成分:
当前的核燃料混合物+添加剂,所述添加剂包括:
-两种天然镉同位素,特别是:
Figure BDA0002883498350000052
Figure BDA0002883498350000053
在添加一个中子后它们转换为不稳定的镉同位素:
Figure BDA0002883498350000054
Figure BDA0002883498350000055
根据方程式[3],在发射电子(β负辐射)后,这两个不稳定的同位素在核转换中变为两个稳定的银同位素
Figure BDA0002883498350000056
Figure BDA0002883498350000057
方程式[3]:
Figure BDA0002883498350000058
Figure BDA0002883498350000059
Figure BDA00028834983500000510
半衰期为6.5小时
Figure BDA00028834983500000511
半衰期为461天
-稳定的天然汞同位素,特别是
Figure BDA00028834983500000512
在加入一个中子后它转变为不稳定的汞同位素
Figure BDA0002883498350000061
然后在电子辐照(β负辐射)后,在核转换中转换为稳定的金同位素
Figure BDA0002883498350000062
这些反应根据方程式[4]进行:
方程式[4]:
Figure BDA0002883498350000063
Figure BDA0002883498350000064
本发明的实际意义的至少一个示例的描述:
实施例1
将镉同位素(特别是
Figure BDA0002883498350000065
Figure BDA0002883498350000066
)加入到当前用于核反应堆的铀核燃料的混合物中,在添加两个作为裂变反应中的盈余生成的中子后,根据方程式[1],其转换为两个不稳定的镉同位素
Figure BDA0002883498350000067
Figure BDA0002883498350000068
如方程式[3]所述,在核转换过程中,这两个不稳定的镉同位素在电子辐照(β负辐射)后转换为两个稳定的银同位素
Figure BDA0002883498350000069
Figure BDA00028834983500000610
方程式[3]:
Figure BDA00028834983500000611
Figure BDA00028834983500000612
Figure BDA00028834983500000613
其中半衰期为6.5小时
Figure BDA00028834983500000614
其中半衰期为461天
因此,在核反应堆中产生了银的稳定同位素,其在经济上比原始的镉同位素更有价值。
实施例2
与当前用于核反应堆的核铀燃料混合物相似,添加了汞同位素,特别是
Figure BDA0002883498350000071
在添加一个中子后,其转换为不稳定的汞同位素
Figure BDA0002883498350000072
并且在发射电子(β负辐射)后,在核转换过程中,该不稳定的汞同位素转换为稳定的金同位素
Figure BDA0002883498350000073
这些反应根据方程式[4]进行:
方程式[4]:
Figure BDA0002883498350000074
Figure BDA0002883498350000075
这样,在核反应堆中生成了稳定的金同位素,其在经济上比原始的汞同位素更有价值。
在工业中的应用
实际上,本发明可用于所有的活性原子反应堆,其安装性能相当于370个1GW反应堆。通过本发明,可以仅通过每年开采3600吨的天然汞来额外生产1480吨的金,由此可以得到5吨
Figure BDA0002883498350000076
同位素。通过中子的作用,由该同位素可以产生大约相同数量的稳定的金同位素
Figure BDA0002883498350000077
生成的中子也可以根据各自的方程式用于生产其他有价值的同位素,这种生产的一个示例是由镉生产银。

Claims (1)

1.同位素作为用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂的用途,所述添加剂包括稳定的镉同位素,特别是
Figure FDA0002883498340000011
其特征在于,通过用于核反应堆的包含铀同位素
Figure FDA0002883498340000012
的原始核铀燃料的裂变链反应产生的中子,使这些天然稳定的镉同位素核转换为稳定的银同位素,特别是
Figure FDA0002883498340000013
并将部分替代用于军事用途的钚的生成,特别是
Figure FDA0002883498340000014
同位素的生成,同时所述稳定的银同位素可用于商业用途,
和/或
同位素作为用于核反应堆的燃料混合物的添加剂的用途,其中所述添加剂包括稳定的汞同位素,特别是天然稳定的
Figure FDA0002883498340000015
其特征在于,通过在原始核铀燃料组分的裂变链反应过程中,由铀同位素
Figure FDA0002883498340000016
产生的中子,使得所述汞同位素核转换为稳定的金同位素,特别是
Figure FDA0002883498340000017
它们部分替代了用于军事用途的钚的生成,特别是
Figure FDA0002883498340000018
的生成,同时所述稳定的金同位素可以在商业上使用。
CN201880095383.1A 2018-07-24 2018-12-03 用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂 Pending CN112368784A (zh)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SKPP67-2018 2018-07-24
SK672018 2018-07-24
PCT/SK2018/000010 WO2020022964A1 (en) 2018-07-24 2018-12-03 Addition into the fuel mixture of nuclear fuel for nuclear reactors

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CN112368784A true CN112368784A (zh) 2021-02-12

Family

ID=69181099

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201880095383.1A Pending CN112368784A (zh) 2018-07-24 2018-12-03 用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂

Country Status (9)

Country Link
US (1) US20210304906A1 (zh)
EP (1) EP3827443B1 (zh)
JP (1) JP7299301B2 (zh)
CN (1) CN112368784A (zh)
CA (1) CA3102767A1 (zh)
DK (1) DK3827443T3 (zh)
HU (1) HUE059377T2 (zh)
WO (1) WO2020022964A1 (zh)
ZA (1) ZA202100137B (zh)

Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3198856A (en) * 1963-05-29 1965-08-03 Joseph P Hammond Method of fabricating a composite nuclear fuel core element
GB1077384A (en) * 1964-09-09 1967-07-26 Ca Atomic Energy Ltd A method of handling and fabricating a neutron responsive fuel
DE1263937B (de) * 1957-06-10 1968-03-21 Gen Dynamics Corp Kernreaktor-Brennstoffelement mit einer festen homogenen Mischung aus einem Moderator-Material und spaltbarem Material
JPS60122386A (ja) * 1983-10-13 1985-06-29 ゼネラル・エレクトリツク・カンパニイ 中性子吸収用制御体
JPH095473A (ja) * 1995-06-16 1997-01-10 Mitsubishi Heavy Ind Ltd 原子炉制御棒
US20120207264A1 (en) * 2009-10-30 2012-08-16 Sven Van Den Berghe Coated nuclear reactor fuel particles
US20140153687A1 (en) * 2010-03-01 2014-06-05 Westinghouse Electric Sweden Ab Fuel component and method of manufacturing of a fuel component
RU2574274C1 (ru) * 2014-09-15 2016-02-10 Открытое акционерное общество "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" Способ разделения радионуклидов кадмия и серебра

Family Cites Families (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3177069A (en) * 1955-06-14 1965-04-06 Commissariat Energie Atomique Methods of manufacturing fissionable materials for use in nuclear reactors
JPH0854484A (ja) * 1994-08-10 1996-02-27 Toshiba Corp 原子炉の燃料集合体
JP3342968B2 (ja) * 1994-10-20 2002-11-11 株式会社東芝 使用済燃料の再処理方法
JP2005030817A (ja) * 2003-07-09 2005-02-03 Toshihisa Shirakawa 沸騰水型原子炉の核燃料集合体
KR102249126B1 (ko) * 2010-11-15 2021-05-06 아토믹 에너지 오브 캐나다 리미티드 재생된 감손 우라늄을 함유하는 핵연료, 핵연료 다발 및 그것을 포함하는 원자로
CN108614063B (zh) * 2011-06-06 2020-10-30 沃特世科技公司 用于定量样品中目标分析物的组合物、方法和试剂盒
CA2860128A1 (en) * 2014-08-20 2016-02-20 Ad Maiora Llc Exothermic transmutation method

Patent Citations (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1263937B (de) * 1957-06-10 1968-03-21 Gen Dynamics Corp Kernreaktor-Brennstoffelement mit einer festen homogenen Mischung aus einem Moderator-Material und spaltbarem Material
US3198856A (en) * 1963-05-29 1965-08-03 Joseph P Hammond Method of fabricating a composite nuclear fuel core element
GB1077384A (en) * 1964-09-09 1967-07-26 Ca Atomic Energy Ltd A method of handling and fabricating a neutron responsive fuel
JPS60122386A (ja) * 1983-10-13 1985-06-29 ゼネラル・エレクトリツク・カンパニイ 中性子吸収用制御体
JPH095473A (ja) * 1995-06-16 1997-01-10 Mitsubishi Heavy Ind Ltd 原子炉制御棒
US20120207264A1 (en) * 2009-10-30 2012-08-16 Sven Van Den Berghe Coated nuclear reactor fuel particles
US20140153687A1 (en) * 2010-03-01 2014-06-05 Westinghouse Electric Sweden Ab Fuel component and method of manufacturing of a fuel component
RU2574274C1 (ru) * 2014-09-15 2016-02-10 Открытое акционерное общество "Государственный научный центр Научно-исследовательский институт атомных реакторов" Способ разделения радионуклидов кадмия и серебра

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
R. SHERR, K. T. BAINBRIDGE: "Transmutation of Mercury by Fast Neutrons", 《THE PHYSICAL REVIEW》, 1 October 1949 (1949-10-01), pages 473 - 479 *

Also Published As

Publication number Publication date
JP7299301B2 (ja) 2023-06-27
EP3827443B1 (en) 2022-03-16
WO2020022964A1 (en) 2020-01-30
JP2021532364A (ja) 2021-11-25
HUE059377T2 (hu) 2023-09-28
CA3102767A1 (en) 2020-01-30
US20210304906A1 (en) 2021-09-30
ZA202100137B (en) 2022-06-29
EP3827443A1 (en) 2021-06-02
DK3827443T3 (en) 2022-05-09
BR112021001111A2 (pt) 2021-04-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Nema Application of accelerators for nuclear systems: accelerator Driven System (ADS)
Weaver et al. Performance of thorium-based mixed-oxide fuels for the consumption of plutonium in current and advanced reactors
RU2654535C1 (ru) Способ получения радионуклида никель-63
CN112368784A (zh) 用于核反应堆的核燃料的燃料混合物的添加剂
Alhaj et al. Towards proliferation-resistant thorium fuels
Warin Status of the French research programme for actinides and fission products partitioning and transmutation
Kulikov et al. Physical aspects for involvement of thermonuclear reactors into nuclear power systems
RU2537013C2 (ru) Топливная композиция для водоохлаждаемых реакторов аэс на тепловых нейтронах
EP3961653A1 (en) Remix - fuel for a nuclear fuel cycle
US3503848A (en) Method for the concentration of u-236 in enriched uranium fuels and for more efficient utilization thereof
Tsvetkov et al. Sustainable development of nuclear energy and the role of fast spectrum reactors
Horoshko et al. Application of laser fusion to the production of fissile materials
US3620917A (en) Method of operating a radioisotope radiation source
Perez-Gamboa et al. A 232Th closed fuel cycle utilizing both a thermal and hybrid nuclear systems
Waris et al. Preliminary study on LiF4-ThF4-PuF4 utilization as fuel salt of miniFUJI molten salt reactor
Dukert Thorium and the third fuel
Lashina FAST NEUTRON NUCLEAR POWER
CN110998746A (zh) 热中子核电站水冷反应堆燃料结构
Abdo A STUDY OF THE USE OF A THORIUM FUEL CYCLE IN A MOLTEN SALT REACTOR
Rief et al. Accelerator Driven Systems—Some Safety and Fuel Cycle Considerations
Ripani Energy from nuclear fission
Elkhadrawi Thorium Based Nuclear Reactors
Bomboni et al. Nuclear waste impact reduction using multiple fuel recycling strategies
Sarma et al. Nuclear Power in India: Viability of Thorium fuel utilization
Warin et al. Neutronics, reactor systems and fuels for transmutation

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
PB01 Publication
SE01 Entry into force of request for substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination