DE1241434B - Verfahren zur nebelfreien Kondensation von Phthalsaeureanhydrid - Google Patents

Description

PATENTAMT

DEUTSCHES

AUSLEGESCHRIFT

C 07 e,
Deutsche Kl.: 12 ο-14

Nummer: 1 241 434

Aktenzeichen: P 34704IV Jb/12 ο

Anmeldetag: 17. Juli 1964.

Auslegetag: 1. Juni 1967

Es sind Verfahren bekannt, bei denen der Phthalsäureanhydriddampf zur Kondensation wegen des Druckabfalls im Kondensator mit einer langsamen Eingangsgeschwindigkeit, im allgemeinen 0,6 bis l,2m/Sek. oder weniger, zugeführt wird. Hierbei ist ein großer Temperaturunterschied zwischen der Kühltemperatur von etwa 40 bis 50° C und der Dampftemperatur des Phthalsäureanhydrids von etwa 130 bis 135⁰C erforderlich, wobei der Phthalsäureanhydriddampf mit einer Temperatur von etwa 50 bis 60° C austritt. Bei derartigen Verfahren werden im allgemeinen das Kühlmittel und der Dampf im Gegenstrom geführt. Bei den meisten üblichen Vorrichtungen verläuft die Strömungsrichtung des Phthalsäureanhydriddampfes rechtwinklig zu der Richtung des Kondensatorröhrenverlaufs. Sind Dampf- und Röhrenverlauf gleichgerichtet, so liegt die Reynolds-Zahl für die Strömung im allgemeinen nicht über 2000.

Beim Arbeiten mit Kondensatoren, in denen abwechselnd Phthalsäureanhydriddampf durch Kühlen kondensiert und festes Phthalsäureanhydrid durch Erhitzen ausgeschmolzen wird, treten zahlreiche Schwierigkeiten auf, von denen die drei größten im folgenden erwähnt werden. Keines dieser Probleme wurde bislang vollständig gelöst, obwohl bereits verschiedene Kondensatorausführungen (vgl. britische Patentschrift 751352 und belgische Patentschrift 578 911) vorgeschlagen wurden.

Ein Teil der Phthalsäurearihydridteilchen kondensiert schon vor dem Erreichen der Kühlflächen; dies wird als Keimbildung im Raum bezeichnet und führt zu einem sehr feinen Nebel aus festen Teilchen im Gasstrom, der die Austrittsrohre verstopft. Um ein Mitreißen dieser festen Staubteilchen zu verhindern wurde versucht, die Gasgeschwindigkeit zu verringern. Nach eigenen Versuchen mit der Keimbildung im Raum wurde jedoch festgestellt, daß hierdurch die Nebelbildung eher erhöht als verringert wird. Bisher hatte man zur Vermeidung einer Keimbildung entweder einen erheblichen Verlust am Endprodukt in Kauf genommen oder Siebvorrichtungen angebracht, um die Hauptmenge des Phthalsäureanhydridnebels an der Kondensatoraustrittsöffnung aufzufangen.

Es wurden sehr aufwendige Vorrichtungen entwickelt und benutzt, um diese feinen Phthalsäureanhydridteilchen zur Wiedergewinnung oder zur Verhinderung einer Luftverunreinigung herauszufiltern. Ferner wurden Filter oder andere Vorrichtungen zum Auffangen des Staubes verwendet, um ein Verstopfen der Austrittsleitungen oder der Reinigungsanlagen für Verfahren zur nebelfreien Kondensation von
Phthalsäureanhydrid

Anmelder:

United States Steel Corporation,

Pittsburgh, Pa. (V. St. A.)

Vertreter:

Dr. rer. nat. J. D. Frhr. v. Uexküll, Patentanwalt,

Hamburg 52, Königgrätzstr. 8

Als Erfinder benannt:
William van Lookeren,
Campagne, Beaver, Pa. (V. St. A.)

Beanspruchte Priorität:

V. St. v. Amerika vom 7. August 1963 (300 480)

das austretende Gas zu verhindern. Außer der großen Aufwendigkeit dieser Filtervorrichtungen entsteht ein nachteilig großer Druckabfall, so daß wiederum größere Kompressoren für die erforderliche Luft notwendig sind und die Kosten stark steigen.

Bisher waren keine Verfahren bekannt, um eine derartige Keimbildung im Raum bei Phthalsäureanhydridkondensatoren zu verhindern. Dadurch, daß niedrige Strömungsgeschwindigkeiten und im allgemeinen eine lineare Strömungsrichtung erforderlich sind, ist es unmöglich, den Kondensator bei seinem größten Wirkungsgrad zu betreiben. Es sind ferner verhältnismäßig große Flächen und demzufolge kostspieligere Kondensatoren erforderlich, obwohl es im allgemeinen erwünscht ist, eine möglichst kleine Wärmeaustauschoberfläche vorzusehen.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist daher die Entwicklung eines verbesserten Verfahrens zur Kondensation von Phthalsäureanhydriddämpfen in Kondensatoren unter Vermeidung einer Nebelbildung und Verwendung von kleineren, Wärmeaustauscherflächen zur Kondensation der gleichen Menge Phthalsäureanhydrid; ferner soll eine größere Strömungsgeschwindigkeit als bisher sowie eine Verringerung der Phthalsäureanhydridmenge erzielt werden,.die.in Form von kleinen Teilchen im Gasstrom verbleibt und dadurch eine Verstopfung der Leitungen bewirkt. . Erfindungsgemäß wird nun ein Verfahren zur nebelfreien Kondensation von "Phthalsäureanhydrid

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aus Reaktionsgasen katalytischer Oxydationsverfah- Strömungsanordnung bevorzugt, da weniger wirtren durch Kondensation der Gase an mit innen heiz- schaftliche Anordnungen resultieren, wenn man die und kühlbaren Platten ausgestatteten Wärmeaustau- Grundsätze der drei unten angegebenen Merkmale schern, die wechselseitig beheizt oder gekühlt werden auf eine Querströmungsanordnung anwenden würde, können, vorgeschlagen, welches dadurch gekenn- 5 Erfindungsgemäß erfolgt das Verfahren ohne zeichnet ist, daß man die Kondensation des gerad- Staub- oder Nebelbildung. Es wurde festgestellt, daß linig in einer Richtung geführten Gasgemisches an ein Zusammenhang besteht, nämlich zwischen (a) der einem Kondensatorabschnitt oder mehreren Konden- Temperaturdifferenz zwischen der Kühlflüssigkeit und satorabschnitten, dessen Kühlfläche oder deren Kühl- dem Gasstrom, welcher den kondensierbaren Dampf flächen aus einem rechtwinkligen Schacht von kon- io enthält (A T), (b) der Reynolds-Zahl eines Gasvergierenden, eine trapezoide Grundfläche bildenden stromes, welcher kondensierbare Phthalsäureanhy- und von Kühlmittel in entgegengesetzter Richtung driddämpfe enthält, und (c) der Keimbildung im durchströmten Kondensatorplatten gebildet wird oder Raum der kondensierbaren. Phthalsäureanhydridteilwerden, bei einer Temperaturdifferenz zwischen Gas chen. Die Reynolds-Zahl soll über 3200 gehalten und Kühlmittel von 5 bis 100° C durchführt, wobei 15 werden und liegt gewöhnlich über 20 000 und vorin den Kondensatorabschnitten eine einer Reynold- zugsweise mindestens über 30 000. Der Temperatur-Zahl von 3200 bis 60 000 entsprechende Strömung unterschied (A T) zwischen Kühlmittel und Gasstrom herrscht. soll nicht mehr als 60° C in einem Bereich der Rey-Der Kondensator ist so ausgebildet, daß gleich- nolds-Zahl von 3000 bis 7000 sein wie bei dem bemäßige Belastungen auftreten, d. h. gleiche Gewichts- 20 kannten Verfahren und kann bei Reynolds-Zahlen mengen an Phthalsäureanhydrid je Flächeneinheit von mehr als 20 000 bei dem erfindungsgemäßen Verder Kühlfläche niedergeschlagen werden. Ein Verlust fahren bis zu 100° C betragen, liegt aber normaleran Endprodukt wird dadurch vermieden, daß man weise zwischen 5 und 50° C. Es wurde nämlich festeine Keimbildung im Raum und damit gleichzeitig gestellt, daß der mögliche Temperaturunterschied um auch die Verstopfungsgefahr weitgehend ausschließt. 25 so größer sein kann, je größer die Reynolds-Zahl ist; Ferner werden mit der Erfindung die bislang verwen- beispielsweise kann bei einer Reynolds-Zahl von deten Gaswäscher und/oder Verbrennungssysteme 6000 der Temperaturunterschied bis zu 60° C •beunnötig, da die erfindungsgemäßen Kondensatoren tragen, während bei einer Reynolds-Zahl von etwa senkrecht wie Schornsteine angeordnet sind, wodurch 4500 der Temperaturunterschied nicht mehrmals die Abgase in ausreichender Höhe abgeblasen werden 30 5O⁰C betragen soll; bei einer Reynolds-Zahl von und die Umgebung nicht durch Luftverunreinigung 12 000 kann jedoch der Temperaturunterschied bis belästigt wird. Ferner werden mit der Erfindung die 70° C betragen. Die Reynolds-Zahl kann sogar Bildung von Nadeln oder faserartigen Niederschlägen 60 000 oder mehr sein. Die einzige Einschränkung des kondensierbaren Produktes und damit weitere in dieser Hinsicht wird durch die Kosten der Anlage Verluste an Endprodukt vermieden. Ein weiterer 35 bestimmt. Diese Reynolds-Zahlen entsprechen einer Vorteil der Erfindung besteht darin, daß man korn- großen Strömungsgeschwindigkeit, welche bei dem paktere Gewinnungsanlagen verwenden und die An- vorliegenden Verfahren wesentlich ist, und ergeben forderungen an Wärmeaustauscherfläche im Kühl- einen wichtigen wirtschaftlichen Vorteil gegenüber kreislauf während der Kondensation verkleinern kann. den bisherigen Verfahren, bei welchen mit niedrigen Ferner benötigen die neuartigen Phthalsäureanhydrid- 40 Geschwindigkeiten gearbeitet wird, da große Gekondensatoren bei der gleichen Belastung weniger schwindigkeiten bei den bislang bekannten Anlagen Kühlfläche als bislang. Für die neuartigen Phthal- ein überaus starkes Mitreißen von Phthalsäureansäureanhydridkondensatoren sind weniger Steuervor- hydridnebel verursachen. Die obigen A T-Werte berichtungen erforderlich, und die Anlage hat eine bes- treffen naturgemäß eine parallele Strömung. sere Anpassungsfähigkeit hinsichtlich der Anzahl der 45 Die Reynolds-Zahl ist bekanntlich eine Funktion Kondensatorabschnitte. Hierzu gehört auch der wei- der Gasgeschwindigkeit und der Dimension des für tere Vorteil, daß man die Anforderungen an die Rei- das Gas zur Verfügung stehenden Strömungsbereinigung durch eine genaue Auswahl der Kondensator- ches. Da das den Phthalsäureanhydrid enthaltende abschnitte verringern kann, wodurch eine fraktio- Gas außen an den Rohren oder anderen Kühlflächen nierte oder getrennte Rohgewinnung möglich ist und 50 in paralleler Richtung strömt, so wird der äquivalente der Reinheitsgrad der verschiedenen Rohfraktionen Durchmesser des Dampfraumes außerhalb der Kühlje nach Wahl der Temperaturübergänge bei jedem flächen als die erforderliche Dimension benutzt. (Bei Abschnitt entsprechend dem zugeführten Material den durchgeführten Versuchen ließ man das Phthal- und den Bedingungen bei der Umwandlung verbes- säureanhydrid enthaltende Gas durch ein Rohr strösert werden kann. 55 men, während das Kühlmittel außerhalb des Rohres Die genannten Vorteile werden dadurch erreicht, war; in diesem Fall wurde der Innendurchmesser des daß man die das Phthalsäureanhydrid enthaltenden Rohres zur Bestimmung der Reynolds-Zahl benutzt.) Gasströme in der dem Verlauf der Kondensatorkühl- Damit die Gasbedingungen gleichmäßig und geflächen entsprechenden allgemeinen Richtung strö- nau innerhalb der angegebenen ,dT-Grenzen konmen läßt und weiterhin die Temperatur des Kühl- 60 trolliert werden können, sollen die Phthalsäureanmittels so wählt, daß vorbestimmte Gastemperaturen hydriddämpfe in der gleichen Richtung wie die Konaufrechterhalten werden. densatorrohranordnung strömen. Diese Arbeitsbe-Bisher war man der Ansicht, daß es gleichgültig dingungen lassen sich nicht bei einem quergerichteten sei, ob die Kühlrohre in der Richtung des Gasstromes Strömungsfeld erreichen, wenn das Gas durch Rohroder senkrecht hierzu angeordnet sind. Tatsächlich 65 reihen hindurchströmt und sich zusammenzieht und waren bisher die meisten Kondensatoranlagen so aus- wieder ausdehnt.

gebildet, daß eine sogenannte Querstromanordnung Wie bei den üblichen Verfahren beträgt die Einerzielt wurde. Bei der Erfindung wird eine parallele gangstemperatur des Gases, welches die Phthalsäure-

anhydriddämpfe enthält, 132 ± 3° C, während die Auslaßtemperatur zwischen 45 und 65° C, d. h. also oberhalb des Taupunktes von Wasserdampf und Maleinsäureanhydrid unter den Arbeitsbedingungen liegt. Das Kühlmittel, z. B. öl oder Wasser, tritt normalerweise bei einer Temperatur kurz oberhalb oder bei der gleichen Austrittstemperatur von gewöhnlich 40 bis 45° C ein. Es kann jedoch in fortschrittlichen Anlagen mit höheren Temperaturen von z. B. 120° C eintreten, wenn mit verringertem Druck gearbeitet wird. In diesem Fall ist die Strömungsrichtung von Kühlmittel und Gas gleichsinnig. Kühlmittel und Gas können jedoch wie bei üblichen Verfahren in entgegengesetzter Richtung geführt werden. Die Anordnung der Kühlfläche im Kondensator kann entweder in senkrechter oder waagerechter Form erfolgen.

Dieses Merkmal der vorliegenden Erfindung ergibt eine sehr wichtige Verbesserung gegenüber den bisherigen Verfahren zur Isolierung von kondensierbarem Phthalsäureanhydrid in zyklischen Kondensatoren.

Wenn in der Versuchsanlage die Gasgeschwindigkeit auf Reynolds-Zahlen von etwa 4000 gesteigert und die Kühltemperatur auf einem Mindestwert wegen der staubfreien Arbeitsweise gehalten wird (das tatsächlich erlaubte Maximum der Temperaturdifferenz zwischen Kühlmittel und Gasstrom hing, wie bereits erwähnt, von der Reynolds-Zahl ab), dann kann man beobachten, daß sich Phthalsäureanhydrid in bestimmten Bereichen nadelartig niederschlägt. Nach einem bestimmten Anwachsen werden diese Nadeln weggeblasen. Bei höheren Reynolds-Zahlen tritt dieses Wegblasen wegen der höheren Gasgeschwindigkeiten immer mehr in den Vordergrund. Diese Nadeln werden auf dem Stahlwollepfropfen im Kondensatorauslaß gesammelt, ohne daß der Druckabfall erheblich ansteigt, obgleich bei dem gleichen Stopfen und bei einem Nebel genau das Gegenteil der Fall war. Offensichtlich setzen sich diese Nadeln auf poröse Art und Weise ab und lassen genügend Raum übrig, daß das Gas ohne Druckanstieg durchgeht. Bei industriellen Anlagen bedeutet das noch, daß kondensiertes Phthalsäureanhydrid von den Rohren geblasen wird und der Isolierung verlorengeht.

Wenn die Kühltemperatur über diesen Mindestwert bezüglich der Keimbildung im Raum gesteigert wird, so verschwinden die Nadeln allmählich, und die Dichte des Phthalsäureanhydridkondensates steigt an. Man erhält ein überaus dichtes Kondensat oder einen Überzug, wenn die Kühltemperatur mehr als die Gastemperatur gesteigert wird oder wenn, mit anderen Worten, die Temperaturdifferenz auf 40° C oder niedriger, vorzugsweise unter 10° C verringert wird.

Diese Feststellung ist überaus wesentlich, da dadurch (a) eine sehr viel größere Wiedergewinnung möglich ist, da die nadelartigen Kondensatteilchen, welche normalerweise aus dem System herausgeblasen werden, sich nicht mehr bilden, und (b) die Wiedergewinnungsanlage kompakter sein kann.

Aus dem Obigen ergibt sich, daß einer der Hauptgesichtspunkte bei der Kondensation von Phthalsäureanhydrid die Entwicklung eines Verfahrens unter genau kontrollierten Temperatur- und Strömungsbedingungen ist.

Der Phthalsäureanhydridkondensator ist grundsätzlich ein Luftkühler, bei welchem genügend Zwischenraum zwischen den Kühlflächen zum Kondensieren von Phthalsäureanhydrid vorgesehen ist. Die Vorrichtung zum Steuern des Wärmeübergangs ist deshalb nur die Entfernung der inneren Wärme aus dem Gasstrom und weniger der Verbrauch derselben und der Sublimationswärme. Die letztere ist übrigens dem Wärmeübergangsmechanismus 10- bis lOOmal schneller unterworfen als der konvektive Wärmeübergang.

ίο Die Bedingungen für die Oberfläche bei einem Phthalsäureanhydridkondensator hängen von den folgenden Faktoren ab:

1. der zugeführten inneren Wärme,

2. dem Logarithmus der mittleren Temperaturdifferenz (LMTD) zwischen dem Kühlmittel und dem Gas,

3. der Steuerung der Kontrolle des Konvektionswärmeübergangskoeffizienten (der im vorliegenden Fall der Luftfilmkoeffizient h ist)

h = konstant ·.

in welcher D_e„ der Äquivalenzdurchmesser und Nr₁, die Reynolds-Zahl ist.

Die Reynolds-Zahl hängt nur von der Menge der Strömung (SCFM) und der Kontur des Kühlkörpers, aber nicht von dem zur Verfügung stehenden Raum oder dem Durchflußbereich ab. Die Oberflächengestalt der Kühlfläche ist die Gesamtlänge des Umfanges, welchem der Gasstrom in Querschnittprojektion ausgesetzt ist.

Die Anforderungen an die Kühlfläche A sind

_ Belastung durch innere Wärme
~ ^LMTD

was in der generellen Gleichung 1 ausgedrückt werden kann (da die innere Wärmebelastung je SCFM im allgemeinen eine Konstante ist):

AjSCFM_x

[N_Rc · LMTD)

wenn die Oberflächenanforderung pro Mengeneinheit gewünscht wird (wenn SCFM = Standard Kubikfuß je Minute Gasdurchtritt und α die Bedeutung von »proportional zu« hat).

Bei plattenartigen Kühlern ist D_eq der Abstand zwischen den Platten.

Für die Reynolds-Zahl, die größer als 2100 η — 0,8 ist, wird somit die Gleichung 2

Λ/SCFM«

Abstand (Kontur)⁰-⁸
(SCFM)⁰'⁸ · LMTD

Die endgültige Dicke der Phthalsäureanhydridansammlung diktiert den Abstand.

Die erfindungsgemäße Verwendung von konvergierenden Platten gestattet es, daß man diesen Abstand auf einen Mindestwert herabdrückt und daß man gleichzeitig die Phthalsäureanhydriddampfdruckkurve ausnutzt, um die beste Ausbildung des Kondensators zu erhalten.

Die Gestalt oder die Kontur (entsprechend der Gleichung 2) ist von Anfang an bei jeder gewählten

Auslegung gegeben und ist nicht als eine Variable zu betrachten, wenn man konvergierende Flächen gegenüber parallelen Flächen beurteilt. Die Kontur (A/L, in welcher L die Länge bedeutet) ist jedoch von wesentlicher Wichtigkeit bezüglich des Druckabfalles zusammen mit der SCFM-Beladung und dem Abstand.

Der Vorteil der konvergierenden Platten gegenüber dem gleichmäßigen Belastungsprinzip ergibt sich klar aus der Gleichung 2.

DiePhthalsäureanhydridablagerung bei einem kühleren Abschnitt ist schwerer oder größer am Eingang als beim Ausgang, und zwar wegen des allmählichen Temperaturabfalls und des zu erwartenden Abfalls in der Sättigungskonzenträtion. Demzufolge müssen Platten mit gleichem Abstand einen Abstand haben entsprechend der Phthalsäureanhydridkonzentration beim Eingang, um eine Ansammlung am Eingang zu verhindern, und zwar vom Anblasen der Anlage vor dem Kondensationskreislauf.

Bei einer parallelen Auslegung, bei welcher der Plattenabstand d und die Reynolds-Zahl über 2100 ist, wird die Gleichung '

Demzufolge sind die Anforderungen an die Oberfläche A je DCFM direkt proportional zu d.
, Deshalb ist es vorteilhaft, den Plattenabstand allmählich zu verringern, damit er sich der abnehmenden. Phthalsäureablagerung an der Platte anpaßt. Der erforderliche Abstand an der Einlaßseite (d_cin) und an der Auslaßseite (d_aus) kann aus der Phthalsäureanhydriddampfdruckkurve berechnet werden, welche die Dicke der Ansammlung ergibt, wobei man dann noch den Wert der erforderlichen Durchgangsgröße zwischen den beladenen Platten zufügt, die durch den endgültigen Druckabfall verlangt wird.

Da der Gesamtabstand von einem Wert d_ein (der für gleiche Abstände erforderlich ist) auf einen Wert verringert wird, der irgendwo zwischen d_ein und d_auii liegt, wird die Anforderung an die Oberfläche entsprechend reduziert. Der durchschnittliche Abstand für konvergierende Platten, welcher die Einsparung der Oberflächenanforderungen beschreibt, ist der mittlere Logarithmus (d_e-_m und rf_aus).

Bei konvergierenden Platten verbessert sich der Wärmeübergangskoeffizient von

bis auf Aausor-W----,

"aus

bei welcher die Reynolds-Zahl die gleiche ist. Die anwendbare Gleichung für den Wärmeübergang wurde wie folgt entwickelt:

= A LMTD (N_Ref·⁸ · J^^EL^^l. . (K)

"ein "aus

QjA = LMTD ■

, W,8

mittlerer log Abstand

In diesen Gleichungen bedeutet Q die innere Wärmebelastung oder Eigenwärme je Zeiteinheit, während K eine Konstante ist, welche die Prandtlsche Zahl und die thermische Leitfähigkeit des mit Phthalsäureanhydrid beladenen Luftstroms bedeutet.

Sowohl bei der gleichmäßigen Belastung wie auch bei den konvergierenden Plattensystemen sind die Einlaß- und Auslaßtemperaturen je Kondensatordurchgang (= Kühlerkondensatorabschnitt) aus der Phthalsäureanhydriddampfdruckkurve ausgewählt, und aus diesem Temperaturabfall kann die Phthalsäureanhydridbeladung berechnet werden.

Bei einer gleichmäßigen Beladung wird die Oberflächenanforderung so eingestellt, daß gleiche Gewichtseinheiten Phthalsäureanhydrid je Flächeneinheit erhalten werden. Dies gestattet jedoch nicht, die größeren Ansammlungen an der Einlaßseite zu berücksichtigen.
Bei dem konvergierenden Plattensystem werden

!5 die Eingangs- und Ausgangstemperaturen für einen Durchgang ausgewählt, und der dp/dt-Gradient (p — Druck, t — Temperatur) beim Eingang und Ausgang aus der Dampfdruckkurve gemessen. Es ist möglich, der Phthalsäureanhydriddampfdruckkurve mit dem konvergierenden Plattenverfahren enger zu folgen als mit der gleichmäßigen Belastung. Demzufolge ergeben sich weniger Schwierigkeiten für den die Anlage entwerfenden Ingenieur, um den Abstand der Platten abzustimmen und so lokalisierte Druckstöße zu verhindern, so daß geringere Kühlfläche erforderlich ist.

Das konvergierende Plattensystem hat zahlreiche Vorteile gegenüber der gleichmäßigen Belastung. Erstens wird weniger Kühlfläche benötigt. In dem folgenden Beispiel ergibt sich, daß 20% mehr Kühlfläche erforderlich sein würden, wenn fünf Durchgänge nach der gleichmäßigen Belastungsmethode durchgeführt würden; bei nur zwei oder drei Durchgängen würde die vergrößerte Kühlfläche bei gleicher Belastung 56% betragen.

Die Wahl der Anzahl der Durchgänge beim gleichmäßigen Belastungsverfahren erfordert ein Abwägen zwischen den verringerten Kühlflächenkosten und den vergrößerten Instrumentenkosten. Die Anzahl der Durchgänge (Kondensatorabschnitte) bei der Methode der konvergierenden Platten wird nur durch wirtschaftliche Gesichtspunkte, wie verfügbare Plattenlänge und dadurch bestimmt, ob eine Abtrennung oder Aufteilung des Rohproduktes gewünscht wird.

Die Phthalsäureanhydridkonzentration des Gases am Kondensatoreingang liegt innerhalb des üblichen Bereiches von 0,6 bis 1,2 Molprozent. Der Rest besteht aus Luft und Verunreinigungen aus der Reaktion.

Obgleich die Kondensatorplatten vorzugsweise flach oder geradlinig ausgebildet sind, können selbstverständlich auch gebogene Platten oder konzentrische Kegel oder Trichter verwendet werden. Im folgenden soll die Erfindung an Hand von Zeichnungen näher erläutert werden; es zeigt

Fig. 1 eine perspektivische Ansicht einer Kondensatoranlage gemäß Erfindung,

F i g. 2 eine Ansicht ähnlich F i g. 1 mit einem einzelnen Kondensatorabschnitt,

F i g. 3 einen Schnitt durch zwei erfindungsgemäße Kondensatorplatten mit dazwischen kondensiertem Phthalsäureanhydrid,

F i g. 4 einen Schnitt ähnlich F i g. 3 mit einem entsprechenden Kondensat bei der bislang benutzten gleichen Belastung bei zehn Plattenabschnitten,

Fig. 5 eine graphische Darstellung, welche die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens gegen-

über einem Verfahren mit gleicher Belastung verdeutlicht,

F i g. 6 einen Schnitt ähnlich F i g. 4 mit einer Phthalsäureanhydridansammlung bei Verwendung von weniger, z. B. fünf Plattenabschnitten.

Gemäß F i g. 1 und 2 hat der Kondensator 2 mehrere Abschnitte (z. B. vier Abschnitte) 4, 6, 8 und 10 aus Kühlplatten 12, 14, 16, 18, 20, 22, 24 und 26. Die Platten sind in senkrechter Anordnung wiedergegeben, sie können jedoch auch horizontal oder unter einem Winkel zu der Senkrechten angeordnet sein.

Die Kühlplatten sind in der Zeichnung gleich hoch und lang; es ist wesentlich, daß der Abstand zwischen den Platten im Bereich jedes Abschnittes und auch von Abschnitt zu Abschnitt allmählich abnimmt. Es ist möglich, Platten von unterschiedlicher Höhe und Länge und von verschiedener Biegung zu verwenden.

Heiße Luft mit einem Gehalt an Phthalsäureanhydriddämpfen von etwa 135° C wird über die Gaszufuhr 28 in den ersten Kondensatorabschnitt 4 eingeleitet und strömt in Pfeilrichtung über die verschiedenen Abschnitte der Kühlplatten 12, 14, 16, 18, 20, 22, 24 und 26. Gleichzeitig kondensiert das Phthalsäureanhydrid an den kühleren Plattenaußenflächen. Die Luft, aus der Phthalsäureanhydrid entfernt worden ist, tritt durch einen Gasauslaß 30 mit einer Temperatur von etwa 50° C aus dem letzten Kondensatorabschnitt 10 heraus. Das Kühlmittel, z. B. Öl, wird im Abschnitt 10 durch das Rohr 32 in die Platten eingepumpt und tritt durch das Rohr 34 aus. Auf ähnliche Weise strömt das Kühlmittel durch entsprechende Rohre 36, 38 und 40 zu den Platten in den Abschnitten 8, 6 und 4 und tritt durch die Rohre 42, 44 bzw. 46 aus. Wie in F i g. 2 gezeigt, ist das Einlaßrohr 40 für das Kühlmittel als Mehrfachleitung ausgebildet, um das Kühlmittel gleichmäßig auf die Rohre 48, 50, 52, 54, 56, 58, 60 und 62 bzw. auf die einzelnen Platten 12, 14, 16, 18, 20, 22, 24 und 26 des Abschnittes zu verteilen, während das Ausgangsrohr 46 für das Kühlmittel als Mehrfachleitung dient, um das Kühlmittel über die Rohre 64, 66, 68, 70, 72, 74, 76 und 78 von den einzelnen Platten abzuziehen.

Das aus einem Abschnitt heraustretende Kühlmittel kann als Kühlmittel für einen anderen Abschnitt verwendet werden, durch den ein mit Phthalsäureanhydrid beladener Gasstrom mit höherer Temperatur strömt. Dieses ist jedoch nicht notwendig; es ist oft wirksamer, eine vollständig unabhängige Kühlleitung in jedem Abschnitt vorzusehen. Die Kühltemperatur kann auf beliebige Weise reguliert werden.

Die Gase strömen parallel, aber entgegengesetzt zu dem Kühlmittel. Da die einzelnen Kondensatorabschnitte hintereinander aufgereiht sind, strömt die mit Phthalsäureanhydrid beladene Luft von einem Abschnitt (einem Durchgang) zu dem anderen in einer geradlinigen Strömungsrichtung ohne Richtungsumkehr, wie es bei üblichen Kondensatoren der Fall ist. Dieses Merkmal hat den wirtschaftlichen Vorteil, daß Prallscheiben nicht mehr erforderlich sind, die sonst Durchtrittsschwierigkeiten ergeben und einen starken Druckabfall an den U-förmig gebogenen Bereichen bei sehr hohen Gasgeschwindigkeiten, d. h. bei Reynolds-Zahlen über 20 000, verursachen.

Der Gesamtkondensator 2 hat etwa die Gestalt einer langen rechteckigen Leitung mit einer trapezoiden Grundfläche.

Wenn genügend Phthalsäureanhydrid an den kühleren Plattenflächen kondensiert ist, so wird die Luftströmung unterbrochen und Dampf oder ein anderes warmes Strömungsmittel durch die Kühlplatten geleitet, das Phthalsäureanhydrid dabei geschmolzen und als Flüssigkeit über den Boden des Abschnittes

ίο z. B. durch die Leitung 80 abgezogen.

Das Phthalsäureanhydrid 82 kondensiert bekanntlich, wie in F i g. 3, 4 und 6 gezeigt, an den Außenflächen der Kühlplatten 88. F i g. 3 zeigt die Art und Weise der Kondensation bei konvergierenden Kühlplatten 12 und 14 gemäß Erfindung, und F i g. 4 zeigt die Art der Kondensation bei Verwendung des gleichmäßigen Belastungsprinzips und parallelen Platten der früheren Art.

Die Strömungsrichtung des Gases ist in F i g. 3 und 4 durch Pfeile angezeigt. Wenn der Wert von d₂ dem Wert von d entspricht, kann selbstverständlich bei jedem gegebenen d₂ mehr Phthalsäureanhydrid bei Verwendung von konvergierenden Platten gemäß F i g. 3 kondensiert werden als bei der gleichmäßigen Beladung gemäß F i g. 4.

F i g. 5 ist eine graphische Darstellung, welche einen Vergleich zwischen dem Dampfdruck und den Temperaturkoordinaten gemäß Erfindung bei dem gleichmäßigen Belastungsverfahren zeigt.

In F i g. 5 ist die Kurve 1 die Phthalsäureanhydriddampfdruckkurve, die Kurve 2 ist die Druck-Temperatur-Kurve für das konvergierende Plattensystem mit einer Einlaßgastemperatur von 135° C und einer Austrittsgastemperatur von 100⁰C. Kurve 3 ist die korrespondierende Kurve für das gleichmäßige Belastungssystem mit einer Einlaßgastemperatur von 135° C und einer Auslaßgastemperatur von 100° C. Die Kurve 4 ist die Druck-Temperatur-Kurve für ein konvergierendes Plattensystem mit einer Einlaßgastemperatur von 135° C und einer Auslaßgastemperatur von 70⁰C, während die Kurve 5 die entsprechende Kurve bei einem gleichmäßigen Beladungssystem mit einer Einlaßgastemperatur von 135° C und einer Auslaßgastemperatur von 70° C darstellt.

Diese graphische Darstellung zeigt deutlich, daß die Kurven für das konvergierende Plattensystem sich mehr der Phthalsäureanhydriddampfdruckkurve nähern als die entsprechenden Kurven, welche die gleichmäßige Beladung darstellen. Die Kurven bei den konvergierenden Platten sind parabolisch. Ferner passen sich kleine Temperaturübergänge enger der Dampfdruckkurve an.

Beispiel 1

Zur Durchführung des Verfahrens wurde die Vorrichtung gemäß F i g. 1 und 2 verwendet, wobei jedoch fünf Abschnitte von zehn senkrechten Anodenkreisspulen gleicher Höhe und Länge verwendet wurden und eine Wärmeaustauscherfläche von 710 m² vorhanden war. Der Kondensator war 18,3 m lang, 2,45 m hoch und hatte eine Breite, die beim Einlaß 1,2 m und beim Auslaß 0,37 m betrug. Die Phthalsäureanhydrid enthaltenden Gase wurden mit einer

Geschwindigkeit von 382 000 l/Minute (SCFM) bei 135° C zugeführt. Die Reynolds-Zahl betrug in den ersten drei Abschnitten 33 500 und in den letzten beiden Abschnitten 52 200.

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Das Kühlmittel wurde zuerst in den heißesten Abschnitt mit 90⁰C zugeführt und mit 105⁰C abgezogen, in den zweiten Abschnitt mit 80° C zugeführt und mit 9O⁰C abgezogen, in den dritten Abschnitt mit 70° C zugeführt und mit 80° C abgezogen, in den vierten Abschnitt mit 57° C zugeführt und mit 70° C abgezogen und in den fünften Abschnitt mit 49° C zugeführt und mit 57° C abgezogen.

Das mit Phthalsäureanhydrid beladene Gas trat aus dem ersten Abschnitt mit 120° C, aus dem zweiten Abschnitt mit 110° C, aus dem dritten Abschnitt mit 100° C, aus dem vierten Abschnitt mit 80° C und aus dem fünften Abschnitt mit 56° C aus. Die den Kondensator verlassenden Gase enthielten das

gesamte Wasser und die Maleinsäuredämpfe, welche an der Eingangsseite vorhanden waren, jedoch nur noch 0,25% des im Einlaßgas vorhandenen Phthalsäureanhydrids. Der Kondensator wurde 8 Stunden lang mit einem Gasstrom beschickt. Bei einem anderen Versuch wurde an der Austrittsseite kein Phthalsäureanhydrid im Gas festgestellt. Der Kondensator arbeitete ohne eine Keimbildung im Raum. Nach 8 Stunden betrug der gesamte Druckabfall im gesamten Kondensator 0,0705 kg/cm² und die Schüttdichte des sublimierten rohen Phthalsäureanhydrids etwa 0,641 g/cm³. Ein Vergleich zwischen dem konvergierenden System und anderen Systemen ist in der folgenden Tabelle aufgeführt.

System	Belgische Patent schrift 578 911	Gleichmäßig Röhren	e Belastung Platten	Konvergierende Platten
max. 7 000	10 000	10 000	10 000	10000
16	5,25	6,4	14,0	8
1230	3 300	1890	2 095	542
nein	nein	ja	ja	ja

SCFM-Belastung
Betriebszeit in Stunden

Kühlfläche, m²

Staubfreies Arbeiten ...

Die in der zweiten Spalte erwähnten Bedingungen gemäß belgischer Patentschrift entsprechen dem Beispiel 2 der belgischen Patentschrift 578 911. Die Bedingungen und Ergebnisse der gleichmäßigen Belastung werden erhalten, wenn man mit einer Reynolds-Zahl von 7000 arbeitet, das Phthalsäureanhydrid enthaltende Gas bei 135° C zuführt und bei 55° C abzieht, wobei das Kühlmittel mit 127,5° C zugeführt und mit 50° C abgezogen wird.

Die Bedingungen und Ergebnisse bei dem konvergierenden Plattensystem werden erhalten, wenn die Temperaturen des Phthalsäureanhydrid enthaltenden Gases und des Kühlmittels wie im Beispiel 1 sind, wobei ein Kondensator mit fünf Abschnitten verwendet wurde, welcher jeweils zehn Kühlplatten enthielt. Das bekannte System entsprach einer großen Anlage bei einem Phthalsäureanhydridhersteller.

Die Werte zeigen deutlich, daß das konvergierende Plattensystem sehr viel besser ist und weniger Kühlfläche erfordert als andere Verfahren.

Erfindungsgemäß wurde weiter festgestellt, daß bei einer genügend großen Reynolds-Zahl die Temperaturdifferenz zwischen Dampf und Kühlmittel einen Wert von 60° C überschreiten kann, und zwar unabhängig davon, ob der Kondensator konvergierende oder parallele Flächen besitzt. Vorzugsweise hat der Kondensator konvergierende Flächen, da kleinere Flächenbereiche benutzt werden können, um die gleiche Menge Phthalsäureanhydrid zu kondensieren.

Wie bereits erwähnt, kann bei einer Reynolds-Zahl von 12 000 der Temperaturunterschied bis zu 70° C betragen, bei einer Reynolds-Zahl von etwa 15 000 bis zu 80° C, bei Reynolds-Zahlen von 20 000 oder mehr bis zu 100° C oder mehr, wobei immer noch eine staubfreie Arbeitsweise möglich ist.

Beisiel 2

Bei einem weiteren Versuch wurden fünf Abschnitte von Platten verwendet, welche gleiche Abstände hatten und nicht konvergierten. Der Abstand

65 zwischen den zehn Platten war am größten in dem ersten oder Eintrittsabschnitt und wurde etwas schmaler im zweiten Abschnitt und nahm bei jedem weiteren Kühlerabschnitt ab, bis der Mindestabstand am Austrittsabschnitt erhalten war. Wie bei dem vorigen Beispiel waren die Platten in jedem Abschnitt gleich hoch und lang.

Bei den fünf Kühlabschnitten erfolgte die Ansammlung des Phthalsäureanhydrids an den Plattenflachen entsprechend F i g. 6. Wenn zehn oder mehr Kühlabschnitte verwendet wurden, so wurde eine Ansammlung wie in F i g. 4 erhalten.

Bei Verwendung von fünf Kühlabschnitten wurde eine Wärmeaustauscherfläche von 780 m² vorgesehen. Der Kondensator war insgesamt 45,7 m lang, 0,9 m hoch und hatte eine Breite von 1,45 m am Einlaßabschnitt und von 0,45 m am kältesten Auslaßabschnitt. Die das Phthalsäureanhydrid enthaltenden Gase wurden mit einer Geschwindigkeit von 270 0001/Minute (SCFM) bei 135⁰C eingeführt. Die Reynolds-Zahl betrug bei allen fünf Kondensatorabschnitten 65 000.

Das Kühlmittel wurde in den ersten, heißesten Abschnitt mit einer Temperatur von 95° C zugeführt und mit 110° C abgezogen; beim zweiten Abschnitt betrug die Kühlmitteltemperatur am Eingang 85⁰C und am Ausgang 95° C, beim dritten Abschnitt 75° C bzw. 85° C, beim vierten Abschnitt 55° C bzw. 75° C und beim fünften Abschnitt 50° C bzw. 55° C.

Das mit Phthalsäureanhydrid beladene Gas trat aus dem ersten Abschnitt mit 120° C, aus dem zweiten Abschnitt mit 110° C, aus dem dritten Abschnitt mit 100⁰C, aus dem vierten Abschnitt mit 8O⁰C und aus dem fünften Abschnitt mit 55° C aus. Die den Kondensator verlassenden Gase enthielten das gesamte Wasser und die an der Eingangsseite vorhandenen Maleinsäuredämpfe; es konnten weniger als 0,25% des im Eintrittsgas vorhandenen Phthalsäureanhydrids an der Austrittsseite festgestellt werden.

Dieser Kondensator arbeitete ebenfalls ohne eine Keimbildung im Raum. Nach einer Betriebszeit von

16 Stunden betrag der gesamte Druckabfall in dem gesamten Kondensator gerade 0,134 kg/cm², und die durchschnittliche Schüttdichte des rohen Phthalsäureanhydrids war etwa 0,641 g/cm³.

5 Beispiel 3

Bei einem weiteren Beispiel wurde eine Vorrichtung gemäß Fig. 1 und 2 benutzt, wobei jedoch jetzt fünf Abschnitte von 29 senkrechten Platten von gleieher Höhe und Länge benutzt wurden; die Wärmeaustauscherfläche betrug 1025 m². Die Gesamtabmessung des Kondensators entsprach einer Länge von 6,1m, einer Höhe von 3,0 m und einer Breite von 2,7 m an der Eingangsseite und 0,53 m an der Auslaßseite. Die das Phthalsäureanhydrid enthaltenden Gase wurden mit einer Geschwindigkeit von 823 000 l/Minute (SCFM) bei 135° C zugeführt. Die Reynolds-Zahl betrug bei allen Abschnitten 7000.

Das Kühlmittel strömte im Gegenstrom durch den ersten, heißesten Abschnitt, wurde mit 50° C zugeführt und mit 65° C abgezogen. Durch die weiteren Abschnitte 2 bis 5 wurde das Kühlmittel entweder gleichsinnig oder im Gegenstrom geführt, wobei die Eintrittstemperatur etwas unter 50° C, z. B. 49,5° C, und die Austrittstemperatur etwas über 50° C, z. B. 50,5⁰C, lag.

Die mit Phthalsäureanhydrid beladenen Gase traten aus dem ersten Abschnitt mit 120° C, aus dem zweiten Abschnitt mit 110° C, aus dem dritten Abschnitt mit 100° C, aus dem vierten Abschnitt mit 80° C und aus dem fünften Abschnitt mit 55° C aus. Die den Kondensator verlassenden Gase enthielten das gesamte Wasser und Maleinsäuredämpfe, welche an der Eingangsseite vorhanden waren; es wurde jedoch jetzt mehr als die theoretisch zu erwartende Menge von 0,25 % des im Einlaßgas vorhandenen Phthalsäureanhydrids festgestellt. Während der ersten Stunde des Kondensationsvorganges wurden bis zu l"°/o Phthalsäureanhydrid im Austrittsgas festgestellt. Später wurde diese Menge kleiner, blieb jedoch auf Grund der Keimbildung im Raum über 0,25 Vo.

Nachdem der Gasstrom 8,5 Stunden hindurchgeleitet worden war, betrug der gesamte Druckabfall in dem gesamten Kondensator 0,091 kg/cm², und die Schüttdichte des kondensierten rohen Phthalsäureanhydrids betrug etwa im Durchschnitt 0,48 g/cm³. Dieses Beispiel erfaßt zwar einige der neuartigen Gesichtspunkte der konvergierenden Plattenanordnung, arbeitet jedoch nicht auf eine völlig staubfreie Weise. Deshalb sind die Ergebnisse nicht so gut wie bei dem Verfahren gemäß den Beispielen 1 und 2, obwohl es eine erhebliche Verbesserung gegenüber den Verfahren der bekannten Art darstellt, da Kühlfläche eingespart wird.

Claims (8)

Patentansprüche:

1. Verfahren zur nebelfreien Kondensation von Phthalsäureanhydrid aus Reaktionsgasen katalytischer Oxydationsverfahren durch Kondensation der Gase an mit innen heiz- und kühlbaren Platten ausgestatteten Wärmeaustauschern, die wechselseitig beheizt oder gekühlt werden können, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation des geradlinig in einer Richtung geführten Gasgemisches an einem Kondensatorabschnitt oder mehreren Kondensatorabschnitten, dessen Kühlfläche oder deren Kühlflächen aus einem rechtwinkligen Schacht von konvergierenden, eine trapezoide Grundfläche bildenden und von Kühlmittel in entgegengesetzter Richtung durchströmten Kondensatorplatten gebildet wird oder werden, bei einer Temperaturdifferenz zwischen Gas und Kühlmittel von 5 bis 100° C durchführt, wobei in den Kondensatorabschnitten eine einer Reynolds-Zahl von 3200 bis 60 000 entsprechende Strömung herrscht.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Gasgemisch zwischen rechtwinkligen senkrechten Platten von unten nach oben führt.

3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Gasgemisch horizontal zwischen rechtwinkligen Platten durchströmen läßt.

4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Kondensatorplatten im wesentlichen die gleiche Höhe und Länge besitzen.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß bei einer Reynolds-Zahl des Gases zwischen 30 000 und 60 000 der erste Abschnitt die 3,3fache Breite des letzten Abschnittes aufweist.

6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Kühlmittel unter geregelten Temperatur- und Durchflußbedingungen getrennt in jeden Abschnitt einführt und aus jedem Abschnitt abzieht.

7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß man das Phthalsäureanhydrid enthaltende Gasgemisch zwischen parallelen Flächen des Kondensators durchführt.

8. Verfahren nach Anspruch 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Strömungsrichtung von Gasgemisch und Kühlmittel gleichsinnig ist.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

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