DE112009001355T5 - System zur Behandlung eines Gasstroms - Google Patents

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Abstract

System zur Behandlung eines Gasstroms, der Stickox, enthält, wobei das System eine Vorrichtung zum Einspritzen einer Quelle von Ammoniak (NH3) oder Harnstoff (CO(NH2)2) in ein fließendes Abgas stromauf eines edelmetallfreien Partikelabscheiders, einen selektiven katalytischen Reduktionskatalysator, der stromab des Partikelabscheiders angeordnet ist, und eine Quelle von Ammoniak oder Harnstoff umfasst.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein System zur Behandlung eines Gasstroms, der Stickoxide (NOx) und Feinstaub, die in dem System fließen, enthält, wobei das System Vorrichtungen eines Partikelabscheiders, eines selektiven katalytischen Reduktions-Katalysators (SCR) und einer Quelle eines Reduktionsmittels umfasst.
  • Die selektive katalytische Reduktion von Stickoxiden (NOx), einschließlich Stickstoffmonoxid (auch bekannt als Stickoxid (NO)) und Stickstoffdioxid (NO2), zu Di-Stickstoff (N2) mit Ammoniak(NH3)-Reduktionsmittel unter Verwendung eines geeigneten Katalysators ist von der Behandlung von Abgas stationärer Quellen (Kraftwerken) wohl bekannt und beginnt in mobilen Anwendungen (Fahrzeugen) verwendet zu werden und selbige Verwendung dürfte in naher Zukunft zunehmen.
  • Die EP 1 054 722 B1 beansprucht ein Verfahren zur Reduzierung von Schadstoffen, welche Feinstaub und NOx umfassen, in Gasströmen, umfassend ein Führen eines solchen Gasstroms über einen Oxidationskatalysator unter Bedingungen, die wirksam sind, um wenigstens einen Teil des NO im Gasstrom in NO2 umzuwandeln und um den NO2-Gehalt des Gasstroms zu erhöhen, ein Entfernen wenigstens eines Teils des Feinstaubs in einem Partikelabscheider, ein Umsetzen des eingefangenen Feinstaubs mit NO2, ein Zugeben von Reduktionsmittelfluid zum Gasstrom unter Bildung eines Gasgemisches stromab des Abscheiders und ein Führen des Gasgemisches über einen SCR-Katalysator unter NOx-Reduktionsbedingungen. Die Offenbarung erklärt, dass das Reduktionsmittelfluid geeigneterweise Ammoniak (NH3) ist, jedoch auch Ammoniakvorläufer einschließlich Harnstoff, Ammoniumcarbamat in Betracht gezogen werden können.
  • Die EP 1 054 722 B1 beansprucht auch ein verbessertes System zur Behandlung von Verbrennungsabgas, das NOx und Feinstaub enthält, umfassend in Kombination und in dieser Reihenfolge einen Oxidationskatalysator, der wirksam ist, wenigstens einen Teil des NO in dem NOx in NO2 umzuwandeln und um den NO2-Gehalt des Abgases zu erhöhen, einen Partikelabscheider, eine Quelle von Reduktionsmittelfluid, Einspritzvorrichtungen für ein solches Reduktionsmittelfluid, die stromab des Partikelabscheiders angeordnet sind, und einen SCR-Katalysator.
  • Die EP 0 341 832 offenbart ein Verfahren zum Entfernen – durch Verbrennen – von Teilchen, welche auf einem in einem Diesel-Abgassystem angeordneten Filter abgeschieden sind, wobei das NO enthaltende Abgas anfänglich ohne Filtern über einen Katalysator geführt wird, um das NO im Abgas zu NO2 umzuwandeln, vor einem Filtern, um Feinstaub zu entfernen, wobei das NO2 enthaltende Abgas dann zum Verbrennen des auf dem Filter eingefangenen Feinstaubs verwendet wird, wobei die Menge an zu NO2 umgewandelten NO ausreicht, um zu ermöglichen, die Verbrennung des auf dem Filter eingefangenen Feinstaubs bei einer Temperatur von weniger als 400°C fortzusetzen.
  • Es ist allgemein bekannt, dass Harnstoff als Vorläufer für NH3 zur Verwendung bei der selektiven katalytischen Reduktion (SCR) von NOx in stationären und mobilen Anwendungen (beispielsweise Fahrzeugen) vorgeschlagen wurde. Harnstoff hydrolysiert bei Temperaturen oberhalb von etwa 160°C gemäß der Gleichung (1), um selbst NH3 freizusetzen. CO(NH2)2 + H2O → 2NH3 + CO2 (1)
  • Mechanismen zur Reduzierung von NOx mit NH3-Reduktionsmittel unter Verwendung eines geeigneten SCR-Katalysators sind in den Gleichungen (2), (3) und (4) dargestellt. 4NH3 + 4NO + O2 → 4N2 + 6H2O (d. h. 1:1 NH3:NO) (2) 4NH3 + 2NO + 2NO2 → 4N2 + 6H2O (d. h. 1:1 NH3:NOx) (3) 8NH3 + 6NO2 → 7N2 + 12H2O (d. h. 4:3 NH3:NOx) (4)
  • Für die Mehrzahl der derzeitigen kommerziellen SCR-Katalysatoren ist verständlich, dass Gleichung (3) besonders wünschenswert ist.
  • Ungewünschte konkurrierende, nicht selektive Reaktionen mit Sauerstoff können Sekundäremissionen liefern oder können unproduktiv NH3 konsumieren. Zwei derartige nicht selektive Reaktionen, die zu einer vollständigen Oxidation von NH3 führen, sind in den Gleichungen (5) und (6) dargestellt. 4NH3 + 5O2 → 4NO + 6H2O (5) 2NH3 + 2NO2 → N2O + 3H2O + N2 (6)
  • In einer Entwicklung basierend auf dem Verfahren und dem System, die in der EP 1 054 722 B1 beansprucht sind, schlagen wir nunmehr eine alternative Anordnung vor, wodurch ein Gasgemisch, das einen Gasstrom und NH3 umfasst, stromauf eines Partikelabscheiders gebildet wird.
  • Gemäß einem Aspekt liefert die vorliegende Erfindung ein System zum Behandeln eines Gasstromes, der Stickoxide (NOx) und Teilchen bzw. Feinstaub enthält, die in dem System fließen, wobei das System eine Vorrichtung zum Injizieren einer Ammoniak(NH3)- oder Harnstoff(CO(NH2)2)-Quelle in ein fließendes Abgas stromauf eines edelmetallfreien Partikelabscheiders, einen selektiven katalytischen Reduktionskatalysator, der stromab des Partikelabscheiders angeordnet ist, und eine Ammoniak- oder Harnstoffquelle umfasst.
  • In einer Ausführungsform weist das System einen Katalysator zum Oxidieren von NO zu NO2 auf, der stromauf der Einspritzvorrichtung angeordnet ist. Geeignete Katalysatoren umfassen ein oder mehrere Platingruppenmetalle, geeigneterweise Platin oder sowohl Platin als auch Palladium, die auf ein Metalloxid wie beispielsweise Aluminiumoxid aufgetragen sind.
  • Unabhängig davon ob der NO-Oxidationskatalysator in dem System vorhanden ist, kann eine Fluidmischvorrichtung zwischen der Einspritzvorrichtung und dem Partikelabscheider angeordnet sein. Eine derartige Fluidmischvorrichtung kann eine vom Typ eines statischen Mischers, eines Turbulators, eines Wirbelgenerators sein und geeignete, die aus Metall gebildet sind, sind beispielsweise von Eberspaecher oder Tenneco erhältlich. Jedoch kann in ihrer einfachsten Ausführungsform die Fluidmischvorrichtung ein relativ kurzer Durchflusssubstratmonolith sein.
  • Wenn das System eine Harnstoffquelle verwendet, kann die Fluidmischvorrichtung einen Katalysator zum Hydrolysieren von Harnstoff umfassen, um Ammoniak freizusetzen. Jedoch ist ein solcher Katalysator nicht notwendig, wenn Ammoniak als solcher in den Gasstrom eingespritzt wird. Alternativ zur Verwendung bei einer Fluidmischvorrichtung, oder zusätzlich dazu, kann der Partikelabscheider, der eine Mehrzahl von Einlasskanälen umfasst, wobei die Einlasskanäle eine Länge aufweisen, einen Harnstoffhydrolysekatalysator in einem Längenabschnitt der Mehrzahl von Einlasskanälen aufweisen.
  • In einer weiteren Ausführungsform, in der das System eine Quelle von Harnstoff oder Ammoniak verwendet, kann die Fluidmischvorrichtung einen SCR-Katalysator umfassen, beispielsweise einen der nachfolgend beschriebenen. Es sollte verstanden werden, dass SCR-Katalysatoren allgemein Harnstoff hydrolysieren sowie die Reduktion von NOx mit NH3 katalysieren. Ein Vorteil dieser Anordnung ist, dass das System insgesamt mehr NOx entfernen kann. Während bestätigt ist, dass das Entfernen von NOx stromauf des Partikelabscheiders die Effizienz des Systems zum Verbrennen von eingefangenem Feinstaub zu NO2 gemäß dem in der EP 0 341 832 offenbarten Verfahren reduzieren kann, ist auch verständlich, dass typische Systeme, die derartige Systeme umfassen, normale erzwungene oder aktive Regenerationsstrategien verwenden, um sicherzustellen, dass der Partikelabscheider periodisch ”gesäubert” wird. Es ist auch verständlich, dass das Entfernen von NO und/oder NO2 auf einem SCR-Katalysator, der stromauf des Filters angeordnet ist, verwendet werden kann, um das NO:NO2-Verhältnis einzustellen, so dass es bestgeeignet ist für eine effiziente NOx-Reduktion auf dem SCR-Katalysator stromab des Partikelabscheiders beispielsweise gemäß einer der Gleichungen (2), (3) und (4), d. h. das NO:NO2-Verhältnis kann auf das günstigste derartige Verhältnis für den speziellen SCR-Katalysator eingestellt werden. In diesem Hinblick kann der SCR-Katalysator stromauf des Partikelabscheiders der gleiche sein oder sich von dem SCR-Katalysator stromab des Partikelabscheiders unterscheiden.
  • Geeignete Harnstoffhydrolysekatalysatoren umfassen stabilisiertes TiO2, wie beispielsweise WOx/TiO2. In jedem Fall ist es höchst wünschenswert, dass der ausgewählte Hydrolysekatalysator im Wesentlichen NH3 nicht oxidiert.
  • Der in der vorliegenden Erfindung zu verwendende SCR-Katalysator kann auf ein Durchflussmonolithsubstrat oder ein Filtersubstrat aufgetragen sein oder kann vom extrudiertem Typ sein. Geeignete Katalysatoren umfassen Übergangsmetalle/Zeolithe, beispielsweise Cu/ZSM-5 oder Fe/Beta; Katalysatoren auf Vanadiumbasis, wie beispielsweise V2O5/WO3/TiO2; oder Nicht-Zeolith-Übergangsmetallkatalysatoren, wie beispielsweise Fe/WOx/ZrO2.
  • In einem weiteren Aspekt liefert die Erfindung ein Fahrzeug, das ein System gemäß der vorliegenden Erfindung umfasst.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt liefert die Erfindung ein Verfahren zum Behandeln von Schadstoffen, einschließlich Feinstaub und Stickoxiden (NOx), in Gasströmen, umfassend ein Zugeben von Ammoniak oder Harnstoff zu dem Gasstrom, um eine Gasmischung stromauf eines edelmetallfreien Partikelabscheiders zu bilden, ein Entfernen wenigstens eines Teils des Feinstaubs in dem Partikelabscheider und ein Führen der Gasmischung über einen SCR-Katalysator unter Bedingungen zum Reduzieren von NOx in der Gasmischung.
  • In einer Ausführungsform unter Verwendung von Harnstoff umfasst das Verfahren den Schritt des Hydrolysierens von Harnstoff zur Freisetzung von Ammoniak, wobei ein Katalysator, der in Einlasskanälen des Partikelabscheiders angeordnet ist, verwendet wird.
  • Gemäß einem weiteren Aspekt liefert die Erfindung ein Verfahren zum Behandeln von Schadstoffen, einschließlich Feinstaub und Stickoxiden (NOx) in Gasströmen, das umfasst: Ein Führen eines derartigen Gasstroms über einen Oxidationskatalysator unter wirksamen Bedingungen, um wenigstens einen Teil von NO in dem Gasstrom zu NO2 umzuwandeln, um dadurch den NO2-Gehalt des Gasstromes zu erhöhen, ein Entfernen wenigstens eines Teils des Feinstaubs in einem edelmetallfreien Partikelabscheiders, ein Reagieren von ein gefangenem Feinstaub mit NO2, ein Zugeben von Ammoniak zu dem Gasstrom, um eine Gasmischung stromauf des Partikelabscheiders zu bilden, und ein Führen der Gasmischung über einen SCR-Katalysator unter Bedingungen zum Reduzieren von NOx in der Gasmischung.
  • In einem weiteren Aspekt liefert die Erfindung ein Verfahren zum Behandeln von Schadstoffen, einschließlich Feinstaub und Stickoxiden (NOx), in Gasströmen, das umfasst: Ein Führen eines solchen Gasstroms über einen Oxidationskatalysator unter wirksamen Bedingungen, um wenigstens einen Teil von NO in dem Gasstrom zu NO2 umzuwandeln, um dadurch den NO2-Gehalt des Gasstroms zu erhöhen, ein Entfernen von wenigstens einem Teil des Feinstaubs in einem edelmetallfreien Partikelabscheider, ein Reagieren des eingefangenen Feinstaubs mit NO2, ein Zugeben von Harnstoff zu dem Gasstrom stromauf des Partikelabscheiders, ein Hydrolysieren des Harnstoffs, um eine Gasmischung zu bilden, die Ammoniak und den Gasstrom stromauf des Abscheiders umfasst, und ein Führen der Gasmischung über einen SCR-Katalysator unter Bedingungen zur Reduzierung von NOx in der Gasmischung.
  • Zum besseren Verständnis der Erfindung ist eine kommentierte Zeichnung zur Veranschaulichung dargestellt, die selbsterklärend ist.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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  • Zitierte Patentliteratur
    • EP 1054722 B1 [0003, 0004, 0010]
    • EP 0341832 [0005, 0015]

Claims (14)

  1. System zum Behandeln eines Gasstroms, der Stickoxide (NOx) und Feinstaub, die in dem System fließen, enthält, wobei das System eine Vorrichtung zum Einspritzen einer Quelle von Ammoniak (NH3) oder Harnstoff (CO(NH2)2) in ein fließendes Abgas stromauf eines edelmetallfreien Partikelabscheiders, einen selektiven katalytischen Reduktionskatalysator, der stromab des Partikelabscheiders angeordnet ist, und eine Quelle von Ammoniak oder Harnstoff umfasst.
  2. System nach Anspruch 1, das einen Katalysator zum Oxidieren von NO zu NO2 umfasst, der stromauf der Einspritzvorrichtung angeordnet ist.
  3. System nach Anspruch 1 oder 2, wobei eine Fluidmischvorrichtung zwischen der Einspritzvorrichtung und dem Partikelabscheider angeordnet ist.
  4. System nach Anspruch 3, wobei die Fluidmischvorrichtung ein statischer Mischer, ein Turbulator oder ein Wirbelgenerator ist.
  5. System nach Anspruch 4 oder 5 unter Verwendung einer Harnstoffquelle, wobei die Fluidmischvorrichtung einen Katalysator zum Hydrolysieren von Harnstoff umfasst.
  6. System nach einem der vorhergehenden Ansprüche unter Verwendung einer Harnstoffquelle, wobei der Partikelabscheider eine Mehrzahl von Einlasskanälen umfasst, wobei die Einlasskanäle eine Länge aufweisen und wobei ein Teil der Länge der Mehrzahl der Einlasskanäle einen Katalysator zum Hydrolysieren von Harnstoff umfasst.
  7. System nach Anspruch 5 oder 6, wobei der Harnstoffhydrolysekatalysator stabilisiertes TiO2 umfasst.
  8. System nach Anspruch 7, wobei das stabilisierte TiO2 WOx/TiO2 ist.
  9. System nach Anspruch 5 oder 6, wobei der Harnstoffhydrolysekatalysator auch ein SCR-Katalysator ist.
  10. Fahrzeug, das ein System nach einem der vorhergehenden Ansprüche umfasst.
  11. Verfahren zum Behandeln von Schadstoffen, einschließlich Feinstaub und Stickoxiden (NOx), in Gasströmen, das ein Zugeben von Ammoniak oder Harnstoff zu dem Gasstrom, um eine Gasmischung stromauf eines edelmetallfreien Partikelabscheiders zu bilden, ein Entfernen wenigstens eines Teils des Feinstaubs in dem Partikelabscheider und ein Fuhren der Gasmischung über einen SCR-Katalysator unter Bedingungen zum Reduzieren von NOx in der Gasmischung umfasst.
  12. Verfahren nach Anspruch 11 unter Verwendung von Harnstoff, das den Schritt des Hydrolysierens von Harnstoff zur Freisetzung von Ammoniak unter Verwendung eines Katalysators, der in Eingangskanälen des Partikelabscheiders angeordnet ist, umfasst.
  13. Verfahren zum Behandeln von Schadstoffen, einschließlich Feinstaub und Stickoxide (NOx), in Gasströmen, das ein Führen eines solchen Gasstroms über einen Oxidationskatalysator unter effektiven Bedingungen, um wenigstens einen Teil des NO in dem Gasstrom zu NO2 umzuwandeln, um dadurch den NO2-Gehalt des Gasstroms zu erhöhen, ein Entfernen wenigstens eines Teils des Feinstaubs in einem edelmetallfreien Partikelabscheider, ein Reagieren des eingefangenen Feinstaubs mit NO2, ein Zugeben von Ammoniak zu dem Gasstrom, um eine Gasmischung stromauf des Partikelabscheiders zu bilden, und ein Führen der Gasmischung über einen SCR-Katalysator unter Bedingungen zum Reduzieren von NOx in der Gasmischung umfasst.
  14. Verfahren zum Behandeln von Schadstoffen, einschließlich Feinstaub und Stickoxide (NOx), in Gasströmen, das ein Führen eines solchen Gasstroms über einen Oxidationskatalysator unter effektiven Bedingungen, um wenigstens einen Teil des NO in dem Gasstrom zu NO2 umzuwandeln, um dadurch den NO2-Gehalt des Gasstroms zu erhöhen, ein Entfernen wenigstens eines Teils des Feinstaubs in einem edelmetallfreien Partikelabscheider, ein Reagieren des eingefangenen Feinstaubs mit NO2, ein Zugeben von Harnstoff zu dem Gasstrom stromauf des Partikelabscheiders, ein Hydrolysieren des Harnstoffs, um eine Gasmischung, die Ammoniak und den Gasstrom stromauf des Partikelfilters umfasst, zu bilden, und ein Führen der Gasmischung über einen SCR-Katalysator unter Bedingungen zum Reduzieren von NOx in der Gasmischung.
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