DE112006002845T5 - Verfahren zum Herstellen eines eine Dampfbarriereschicht, eine Gasdiffusionsschicht oder beide umfassenden Membranelektrodenaufbaus - Google Patents

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Abstract

Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus umfassend:
Bereitstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus, welcher wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle umfasst, wobei die elektrochemische Umsetzungszelle einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus angeordnet sind, und wenigstens eine Dampfbarriereschicht, welche zwischen dem Membranelektrodenaufbau und wenigstens einem der Strömungsfeldabschnitte angeordnet ist, aufweist,
Auswählen eines gewünschten Massentransferkoeffizienten (MTC) für die wenigstens eine Dampfbarriereschicht von wenigstens ungefähr 0,05 cm, wobei der
Figure 00000002
ist, worin h die Dicke der Dampfbarriereschicht ist, D das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist und Deff das effektive Diffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist, sowie Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Dampfbarriereschicht, um den gewünschten MTC in der Dampfbarriereschicht zu erzeugen.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft herkömmlicherweise als Brennstoffzellen bezeichnete elektrochemische Umsetzungszellen, welche durch Verarbeiten von ersten und zweiten Reaktanden elektrische Energie erzeugen. Beispielsweise kann in einer Brennstoffzelle durch die Reduktion eines Sauerstoff enthaltenden Gases und die Oxidation eines wasserstoffhaltigen Gases elektrische Energie erzeugt werden. Zum Zwecke der Illustration und nicht der Beschränkung enthält eine typische Zelle einen Membranelektrodenaufbau (MEA), welcher zwischen einem Paar von Strömungsfeldern, welche die jeweiligen Reaktanden aufnehmen, angeordnet ist. Insbesondere können eine Kathodenströmungsfeldplatte sowie eine Anodenströmungsfeldplatte an gegenüberliegenden Seiten des MEA's angeordnet sein. Die durch eine einzelne Zelleinheit gelieferte Spannung ist üblicherweise für nutzvolle Anwendungen zu gering, so dass es üblich ist, eine Vielzahl von Zellen in einem leitend verbundenen "Stapel" anzuordnen, um die elektrische Ausgangsleistung des elektrochemischen Umsetzungsaufbaus zu erhöhen.
  • Der Membranelektrodenaufbau enthält typischerweise eine Protonenaustauschmembran, welche eine Anodenschicht und eine Kathodenschicht des MEA's voneinander trennt. Der MEA ist üblicherweise durch eine verbesserte Protonenleitfähigkeit unter feuchten Bedingungen gekennzeichnet. Zum Zwecke der Beschreibung des Inhalts der vorliegenden Erfindung sei angemerkt, dass die allgemeine Konfiguration und der allgemeine Betrieb von Brennstoffzellen und Brennstoffzellenstapeln außerhalb des Schutzumfangs der vorliegenden Erfindung liegen. Vielmehr ist die vorliegende Erfindung auf Dampfbarriereschichten, Gasdiffusionsschichten und Kombinationen der Dampfbarriereschichten und der Gasdiffusionsschichten, welche in der elektrochemischen Umsetzungszelle enthalten sind, gerichtet. Im Hinblick auf die allgemeine Konfiguration und den allgemeinen Betrieb von Brennstoffzellen und von Brennstoffzellenstapeln verweisen die Anmelder auf die umfangreiche Sammlung von Offenbarungen, welche die Art, auf die Brennstoffzellen "stapel" und die verschiedenen Bauteile des Stapels konfiguriert sind, abdecken. Beispielsweise betrifft eine Vielzahl von US Patenten und Offenlegungsschriften direkt Brennstoffzellenkonfigurationen und entsprechende Betriebsverfahren. Insbesondere zeigen die 1 und 2 der US Patentanmeldungsoffenlegungsschrift Nr. 2005/0058864 sowie der begleitende Text eine detaillierte Darstellung der Bauteile einer Brennstoffzellenstapelart und dieser bestimmte Gegenstand wird hiermit ausdrücklich durch Referenz eingeführt.
  • Gemäß einer Ausführungsform wird ein Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus bereitgestellt. Der elektrochemische Umsetzungsaufbau umfasst wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle, welche einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus angeordnet sind, und wenigstens eine Dampfbarriereschicht, welche zwischen dem Membranelektrodenaufbau und wenigstens einem der Strömungsfeldabschnitte angeordnet ist, umfasst. Das Verfahren umfasst des Weiteren das Auswählen eines gewünschten Massentransferkoeffizienten (MTC) für die wenigstens eine Dampfbarriereschicht von wenigstens ungefähr 0,05 cm, wobei der
    Figure 00020001
    ist, worin h die Dicke der Dampfbarriereschicht ist, D das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist und Deff das effektive Diffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist. Das Verfahren umfasst ferner das Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Dampfbarriereschicht, um den gewünschten MTC in der Dampfbarriereschicht zu erzeugen.
  • Gemäß einer anderen Ausführungsform wird ein Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus bereitgestellt. Der elektrochemische Umsetzungsaufbau umfasst wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle, welche einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus angeordnet sind, sowie eine Gasdiffusionsschicht zwischen dem Membranelektrodenaufbau und den Strömungsfeldabschnitten umfasst. Das Verfahren umfasst ferner das Auswählen eines gewünschten Massentransferkoeffizienten (MTC) für die Gasdiffusionsschicht von wenigstens ungefähr 0,10 cm, wobei der
    Figure 00030001
    ist, worin h die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, D das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist und Deff das effektive Diffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist. Das Verfahren umfasst ferner das Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Gasdiffusionsschicht, um den gewünschten MTC in der Gasdiffusionsschicht zu erzeugen.
  • Gemäß einer weiteren Ausführungsform wird ein Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus bereitgestellt. Der elektrochemische Umsetzungsaufbau umfasst wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle, welche einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus angeordnet sind, jeweils Gasdiffusionsschichten zwischen dem Membranelektrodenaufbau und den Strömungs feldabschnitten und jeweils Gasbarriereschichten zwischen den entsprechenden Gasdiffusionsschichten und dem Membranelektrodenaufbau aufweist. Das Verfahren umfasst ferner das Auswählen eines gewünschten Gesamtmassentransferkoeffizienten (MTCgesamt), wobei die Gasdiffusionsschichten und die Dampfbarriereschichten einen Gesamtmassentransferkoeffizienten (MTCgesamt) von wenigstens ungefähr 0,15 cm aufweisen, wobei der
    Figure 00040001
    ist, worin hgdl die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, Dgdl das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, Dgdleff das effektive Diffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, hvbl die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, Dgdl das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist und Dvbleff das effektive Diffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist. Das Verfahren umfasst ferner das Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Gasdiffusionsschicht, der Dampfbarriereschicht oder beider, um in der Gasdiffusionsschicht den gewünschte MTCgesamt zu erzeugen.
  • Weitere Merkmale und Vorteile, welche durch die Verfahren der vorliegenden Erfindung geschaffen werden, werden im Hinblick auf die nachfolgende detaillierte Beschreibung in Verbindung mit den Zeichnungen besser verstanden werden.
  • Die nachfolgende detaillierte Beschreibung der illustrativen Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung kann am besten verstanden werden, wenn diese in Verbindung mit den nachfolgenden Zeichnungen gelesen wird, in denen gleiche Strukturen mit denselben Bezugszeichen bezeichnet werden, von denen:
  • 1 eine schematische Darstellung einer elektrochemischen Umsetzungszelle gemäß einer oder mehrerer Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist,
  • 2 eine graphische Darstellung des Hochfrequenzwiderstandes des Membranelektrodenaufbaus bei verschiedenen Zeiten und Temperaturen gemäß einer oder mehrerer Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung ist und
  • 3 eine graphische Darstellung ist, in welcher die eingestellten Hochfrequenzwiderstände der Brennstoffzellen gemäß einer oder mehrerer Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung verglichen werden.
  • Die Lebensdauer einer Brennstoffzelle, welche einen hydratisierten MEA nutzt, hängt stark von dem Hydratationszustand der in dem MEA eingesetzten Polymerelektrolytmembran ab. Um den Widerstand der Protonenleitfähigkeit in der Membran zu verringern, ist es normalerweise wünschenswert, die Polymerelektrolytmembran ausreichend hydratisiert zu halten. Unter üblichen Betriebsbedingungen variieren die MEA-Zyklen zwischen relativ feuchten und relativ trockenen Zuständen. Diese Membranhydratationszyklen sind insbesondere während den Arbeitsgängen der Inbetriebnahme der Brennstoffzelle und der Abschaltung der Brennstoffzelle und, wenn die Leistungsanforderung während des Betriebs der Brennstoffzelle schwankt, häufig.
  • Eine der Konsequenzen der zuvor genannten Hydratationswechsel ist eine beträchtliche Verringerung der mechanischen Lebensdauer des MEA's. Insbesondere ist die Ermüdungszykluslebensdauer eines MEA's direkt mit der Membranbeanspruchung korreliert, wobei eine höhere Membranbean spruchung zu einer geringeren Ermüdungszykluslebensdauer des MEA's führen kann. Umgekehrt ist die Membranbeanspruchung eine starke Funktion der Wassergehaltsveränderung von Hydratations- zu Dehydratationszuständen und der Hydratations/Dehydratationsgeschwindigkeiten. Folglich ist die vorliegende Erfindung auf verbesserte Wege zur Kontrolle von Wassermigration einer Brennstoffzelle gerichtet, um die Membranzersetzung zu verringern.
  • Unter Bezugnahme auf die in der 1 dargestellte Ausführungsform gemäß der vorliegenden Erfindung wird eine elektrochemische Umsetzungszelle 1 geschaffen. Die Zelle 1 umfasst einen Membranelektrodenaufbau 10, welcher eine Membran 12 sowie Anoden- 14 und Kathoden- 16 Elektroden aufweist, welche auf gegenüberliegenden Seiten der Membran 12 angeordnet sind. Die Zelle 1 umfasst ferner erste und zweite Strömungsfeldabschnitte 40, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus 10 ausgebildet sind. In einer Ausführungsform umfasst die Zelle 1 wenigstens eine Dampfbarriereschicht 20, welche zwischen dem Membranelektrodenaufbau 10 und wenigstens einem der Strömungsfeldabschnitte 40 angeordnet ist. In einer anderen Ausführungsform umfasst die Zelle 1 wenigstens eine Gasdiffusionsschicht 30, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus 10 angeordnet ist. In einer spezifischen Ausführungsform umfasst die Gasdiffusionsschicht 30 ein Substrat 32 sowie eine darauf angeordnete mikroporöse Schicht 34. Unter Bezugnahme auf eine weitere Ausführungsform, wie in der 1 dargestellt, kann die Zelle 1 sowohl Dampfbarriereschichten 20 als auch Gasdiffusionsschichten 30 enthalten. Es wird in Erwägung gezogen, dass die Dampfbarriereschicht 20 den MEA umhüllen kann, an den MEA angehängt sein kann, integral in dem MEA ausgebildet sein kann, an die Gasdiffusionsmedien angeheftet sein kann, um so an den MEA anzugrenzen, oder zwischen den Gasdiffusionsmedien und dem MEA angeordnet sein kann. In einigen exemplarischen Ausführungsformen ist die Dampfbarriereschicht 20 an den Membranelektrodenaufbau 10 mit Klebstoff gebunden oder an den Membranelektrodenaufbau 10 heiß gepresst. Beim Konstruieren der elektrochemischen Umsetzungszelle 1 sollte Vorsorge dafür getroffen werden, dass der elektrische Kontaktwiderstand zwischen der Dampfbarriereschicht 20, dem MEA 10 und der Gasdiffusionsschicht 30 minimiert wird, und zwar unabhängig davon, wie die Dampfbarriereschicht 20 in die Struktur der Brennstoffzelle eingebaut ist.
  • Beim Betrieb kann der Membranelektrodenaufbau (MEA) 10 durch den Transport von Wasser aus dem befeuchteten Gasstrom in den Reaktandengaskanälen des Strömungsfelds 40 hydratisiert sein. Des Weiteren kann der MEA 10 durch das an der Kathodenelektrode 16 erzeugte Wasser befeuchtet sein. Wenn der Reaktandengasstrom eine geringere Feuchtigkeit als der MEA 10 aufweist, kann aus dem MEA 10 Wasser durch die Gasdiffusionsschicht 30 zu den Gaskanälen transportiert werden, was zu einer Dehydratation der Membran 10 führt. Um die Membranbeanspruchung zu verringern und die MEA-Lebensdauer zu erhöhen, ist es wünschenswert, die Veränderung des Wassergehalts in der Membran zwischen den Hydratations- und Dehydratationszuständen zu verringern und/oder die Dehydratationsgeschwindigkeit durch Steuern des Massentransferkoeffizienten der Materialien zwischen dem MEA und den Reaktandengaskanälen zu verringern. Insbesondere ist die vorliegende Erfindung auf die Steuerung des Massentransferkoeffizienten der Dampfbarriereschicht 20, der Gasdiffusionsschicht 30 oder beider gerichtet.
  • Der Massentransferkoeffizient (MTC) wird durch die nachfolgende Gleichung definiert:
    Figure 00080001
    worin h die Dicke der Gasdiffusionsschicht oder der Dampfbarriereschicht ist, D das freie Gasphasendiffusionsvermögen ist und Deff das effektive Diffusionsvermögen in der Gasdiffusionsschicht oder in der Dampfbarriereschicht ist. Wenn sich der MTC erhöht, verringert sich die Geschwindigkeit des Dampftransports, was zu einer langsameren Hydratationsänderung in der Membran führt, wenn sich die Brennstoffzellenbetriebsbedingungen verändern. Das Verhältnis von D/Deff wird als eine Materialeigenschaft angesehen, welche eine Funktion der Porosität und der Tortuosität der Dampfbarriereschicht oder der Gasdiffusionsschicht ist, und sollte mit verschiedenen Gasen konsistent sein. Es sollte beachtet werden, dass die Physik, welche den MTC steuert, die Diffusion des Wasserdampfes durch die Dampfbarriereschicht oder Gasdiffusionsschicht ist, welche durch den Konzentrationsgradienten des Wasserdampfes durch die Dicke der Dampfbarriereschicht oder der Gasdiffusionsschicht angetrieben wird. Es sollte ferner beachtet werden, dass die Diffusionseigenschaft im Wesentlichen von der Permeabilität verschieden ist. Aufgrund der Physik der Permeation kann Wasser durch die Dampfbarriereschicht durch Konvektion, welche durch den Druckgradienten über die Dicke der Dampfbarriereschicht oder Gasdiffusionsschicht getrieben wird, transportiert werden. Weil in Brennstoffzellen der Druckgradient von den Gasströmungskanälen zu dem MEA 10 sehr niedrig ist, sollte der Wassertransport durch die Diffusion von Wasserdampf gesteuert werden, welche direkt mit dem in der vorliegenden Erfindung definierten MTC korreliert ist. Bei der Brennstoffzellenuntersuchung wird herkömmlicherweise der Sauerstofftransport verwendet, um D/Deff zu erhalten. Wie es für einen Fachmann auf diesem Gebiet geläufig ist, kann das freie Sauerstoffdiffusionsvermögen DO2 leicht aus der bekannten Gaszusammensetzung berechnet werden [Wilke, C. R. 1950, Chemical Engineering Progress 46: 95–104]. Andererseits kann das effektive Sauerstoffdiffusionsvermögen Deff.O2 lediglich aus einem Experiment erhalten werden. Das begrenzende Stromverfahren ist die herkömmlichste experimentelle Untersuchung, um das effektive Sauerstoffdiffusionsvermögen zu bestimmen, und kann geschrieben werden als:
    Figure 00090001
    worin F die Faraday-Konstante ist, h die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, ilim, der begrenzende Strom ist und CO2 die Sauerstoffkonzentration in dem Strömungsfeld ist. Das begrenzende Stromverfahren könnte in einer Brennstoffzelle mit 5 cm2 aktiver Fläche und hoher Stöchiometrie durchgeführt werden, um eine gleichmäßige Zellsauerstoffkonzentration zu liefern. Der begrenzende Strom kann dann gemessen werden, wenn die Zelle bei geringer Spannung, beispielsweise 0,1 V, betrieben wird.
  • Gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung definiert der MTC der Dampfbarriereschicht 20 einen Wert von wenigstens ungefähr 0,05 cm. Dieser gewünschte MTC-Wert wird durch Optimieren der Porosität der Dampfbarriereschicht 20, der Tortuosität der Dampfbarriereschicht 20, der Dicke der Dampfbarriereschicht 20 oder Kombinationen hiervon erhalten. "Optimieren", wie hier verwendet, bezeichnet das Erhöhen oder das Verringern der Porosität, der Tortuosität, der Dicke oder von Kombinationen hiervon. Um den gewünschten MTC zu erhalten, kann das Minimieren der Dicke der Dampfbarriereschicht 20 des Weiteren den elektrischen Widerstand der Dampfbarriereschicht 20 verringern. Die Tortuosität ist als das Quadrat des Verhältnisses der effektiven Länge der Porenkanäle zu der Länge parallel zu der Gesamtrichtung der Porenkanäle in einem porösen Medium definiert. Die Tortuosität kann experimentell durch Verwenden verschiedener Techniken bestimmt werden, wie beispielsweise von Leitfähigkeits- und Diffusionstechniken, von Ionendurchgangszeittechniken und Porenverteilungstechniken, wie dies für einen Fachmann auf diesem Gebiet geläufig ist.
  • Die Materialien der Dampfbarriereschicht 20 werden ebenfalls sorgfältig ausgewählt, um zu gewährleisten, dass ein MTC von wenigstens 0,05 cm erhalten wird. Diese Materialien können Metall, Materialien auf Kohlenstoffbasis oder Mischungen hiervon einschließen. In einer Ausführungsform enthält die Dampfbarriereschicht 20 Kohlenstofffasern, -blätter oder Mischungen hiervon. Ein geeignetes Material kann ein von WL Gore and Associates, Inc. erhältliches CarbelTM MP30Z- Gasdiffusionsmedium mit zur Erreichung des gewünschten MTC optimierter Dicke und Porosität sein. Zum Beispiel wird auf die 2 verwiesen, in der die Hochfrequenzwiderstände (HFR) eines herkömmlichen MEA's und eines mit CarbelTM verstärkten MEA's über die Zeit aufgetragen ist, wobei die Testergebnisse zeigen, dass die Veränderung in dem Membran-HFR bei einer Stromdichte von 0,2 A/cm2 drastisch verringert ist, wenn die CarbelTM-Dampfbarriereschicht verwendet wird. Weil der HFR mit der Membranhydratation oder dem Wassergehalt korreliert ist, würde eine höhere HFR-Fluktuation einen höheren Grad an Hydratationsveränderung bei einer höheren Dehydratationsgeschwindigkeit anzeigen. Als ein Ergebnis hiervon wird erwartet, dass der mit der CarbelTM-Dampfbarriereschicht verstärkte MEA gegenüber einer Nadellochbildung und einer Kreuzleckage in dem Brennstoffzellstapel weniger anfällig ist. Alternative betriebsfähige Materialen zur Herstellung der gewünschten MTC-Werte schließen Graphitflocken, Metallfolie mit Löchern und Kohlenstofffasern oder -Partikel geschichtet mit Füllstoffgehalt, um beispielsweise verringerte Porosität einzustellen, ein. Typischer Füllstoffgehalt schließt Fluorpolymer, wie beispielsweise PTFE oder FEP, Kohlenstoffpartikel, karbonisierbares Duroplastharz, Ionomere etc., ein. Die Dampfbarriereschicht 20 kann verschiedene Dicken aufweisen, solange die Dicke den MTC nicht auf weniger als ungefähr 0,05 cm verringert ist. In einer Ausführungsform kann die Dampfbarriereschicht 20 Dicken von bis zu 100 μm aufweisen. In anderen Ausführungsformen kann die optimierte Dampfbarriereschicht 20 eine Porosität zwischen ungefähr 20% und ungefähr 70% sowie eine Tortuosität zwischen ungefähr 4 und ungefähr 10 aufweisen.
  • Wie in der 3 dargestellt, weist die Dampfbarriereschicht 20 bei dem gewünschten MTC einen eingestellten Hochfrequenzwiderstand (HFR) von wenigstens 50% weniger auf als der einer Dampfbarriereschicht, welche einen MTC von weniger als 0,05 cm aufweist. Der HFR wird durch ein als AC Impedanzspektroskopie bezeichnetes Verfahren gemessen und wird typischerweise bei 1 kHz Frequenz durchgeführt. Der eingestellte Hochfrequenzwiderstand in der Gegenwart einer Dampfbarriereschicht wird durch Subtrahieren des Massenwiderstands der Dampfbarriereschicht, der Kontaktwiderstände zwischen dem MEA und der Dampfbarriereschicht und des Kontaktwiderstands zwischen der Gasdiffusionsschicht und der Dampfbarriereschicht von dem gemessenen HFR bestimmt. Der Massenwiderstand der Dampfbarriereschicht, die Kontaktwiderstände zwischen dem MEA und der Dampfbarriereschicht und der Kontaktwiderstand zwischen der Gasdiffusionsschicht und der Dampfbarriereschicht sind ungeachtet der Veränderung in der Leitfähigkeit der Membran im Wesentlichen konstant. Der HFR zusammen mit eingestelltem HFR ist ein Anzeichen für den ohmschen Widerstand in der Brennstoffzelle. Gemäß der vorliegenden Erfindung ist die Veränderung in dem HFR ein Anzeichen für die Veränderung der Protonenbeständigkeit in dem MEA, welche wiederum ein Anzeichen für die Hydratationsänderung in der Membran ist. Eine schnellere HFR-Veränderung würde eine schnellere Hydratation oder Dehydratation eines MEA's anzeigen. Durch das Verringern des HFR'es durch die Steue rung des MTC wird die Zelle 1 weniger Dehydratationszuständen ausgesetzt, wodurch die Zelllebensdauer erhöht wird und die Membranbeanspruchungen verringert werden.
  • In der eine Gasdiffusionsschicht 30 nutzenden Ausführungsform wird der MTC bei wenigstens oberhalb von 0,10 cm gehalten. Wie in der Ausführungsform der 1 dargestellt, kann die Gasdiffusionsschicht 30 mehrere Schichten, wie beispielsweise ein Substrat 32 und eine darauf angeordnete mikroporöse Schicht, umfassen. Das Substrat 32 umfasst verschiedene, dem Fachmann auf diesem Gebiet bekannte Materialien. In einer Ausführungsform kann die Gasdiffusionsschicht 30 Kohlepapier, Kohlenstofffasern, Fluorpolymere und Mischungen hiervon enthalten. Unter Bezugnahme auf die Ausführungsform der 1 kann das Substrat 32 ein Material auf Basis von Kohlenstoff enthalten und kann die mikroporöse Schicht ein Fluorpolymer enthalten. Verschiedene Dicken werden ebenfalls in Erwägung gezogen, beispielsweise kann die Gasdiffusionsschicht 30 eine Dicke von ungefähr 150 μm bis ungefähr 250 μm aufweisen. In anderen Ausführungsformen kann die optimierte Gasdiffusionsschicht 30 eine Porosität zwischen ungefähr 20% und ungefähr 70% sowie eine Tortuosität zwischen ungefähr 4 und ungefähr 10 aufweisen. In einigen exemplarischen Ausführungsformen können die Gasdiffusionsschichten 30 von der SGL Carbon Group hergestelltes SGL25BC® mit einer Dicke von 230 μm oder von Toray Industries Inc. hergstelltes Toray TGP-H-060® mit einer Dicke von 190 μm aufweisen.
  • Unter Bezugnahme auf die Ausführungsform der 1, welche Dampfbarriereschichten und Gasdiffusionsschichten umfasst, weist die Zelle 1 einen Massentransferkoeffizienten (MTCgesamt) von wenigstens ungefähr 0,15 cm, wie durch die Gasdiffusionsschichten und Dampfbarriereschichten definiert, auf. Der MTCgesamt wird nachfolgend definiert
    Figure 00130001
    worin hgdl die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, Dgdl das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, Dgdleff das effektive Diffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, hvbl die Dicke der Dampfbarriereschicht ist, Dvbl das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist und Dvbleff das effektive Diffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist. Um einen MTCgesamt von mehr als 0,15 cm zu erreichen, können eine oder mehrere der Eigenschaften, das heißt der Porosität, der Dicke, der Tortuosität der Gasdiffusionsschicht, der Dampfbarriereschicht oder beider eingestellt werden.
  • Die vorgenannten Ausführungsformen können die Kreuzleckagen in Brennstoffzellenstapeln verringern und die Zelllebensdauer erhöhen. Die Zelllebensdauer kann beträchtlich erhöht werden, wenn eine Dampfbarriereschicht in der Zellstruktur in einer solchen Weise angeordnet ist, dass die Membran des MEA's bei einem konstanteren Hydratationszustand gehalten wird, selbst wenn die Betriebsbedingungen der Brennstoffzelle andernfalls eine beträchtliche Fluktuation der Membranhydratation bestimmen würde. Beim Durchführen desselben wird es in Erwägung gezogen, dass die Stapellebensdauer durch das Abschwächen von Membranhydratationsfluktuationen, einer signifikanten Quelle für Nadellochbildung und Kreuzleckagen in Brennstoffzellenstapeln, verbessert werden kann.
  • Um die Vorteile der Dampfbarriereschicht zu zeigen, wurden relative Feuchtigkeitswechseluntersuchungen durchgeführt, um die Ermüdungs lebensdauer des MEA mit und ohne CarbelTM MP30Z zu evaluieren. In den beiden Untersuchungen enthalten die Gasdiffusionsschichten die Toray TGP-H-060® und Toray TGP-H-060® auf den Anoden- bzw. Kathodenseiten des MEA. Die RH-Wechseluntersuchungen wurden durch periodisch strömende feuchte und trockene Inertgase über die Membran in einer nicht betriebenen Brennstoffzelle durchgeführt. Die Membranelektrodenaufbauten mit Anoden- und Kathodenplatinbeladungen von 0,5 mg/cm2 wurden in 50 cm2 Zellen unter Verwendung von Strömungsfeldern mit durch 2 mm breite Stege getrennten 2 mm breiten geraden Kanälen gebaut. Die Membranelektrodenaufbauten wurden zwischen zwei Stücken von kommerziell erhältlichen Kohlefaserngasdiffusionsmedien komprimiert. Der Zyklus bestand aus Strömen von 2,0 Standardlitern pro Minute (SLPM) von Luft mit 0% relativer Feuchte (RH) über sowohl die Anodenseiten als auch die Kathodenseiten des Membranelektrodenaufbaus für zwei Minuten, gefolgt von Strömen von 2,0 SLPM von supergesättigter nasser Luft über die beiden Seiten der Zelle für zwei Minuten. Die Untersuchungen liefern bei 80°C isotherm ohne Gegendruck ab. Um zu gewährleisten, dass alle Fehlfunktionen, welche auftraten, lediglich durch mechanische Beanspruchungen induziert wurden, wurde während der Untersuchung kein Wasserstoffgas eingesetzt und wurde aus der Zelle kein Strom abgezogen. Die Membranfehlfunktionen wurden durch periodisches Messen des Luftstromes über die Membran mit einem auf eine Seite der Zelle angelegten Druck von 3 psi gemessen. Die 3 illustriert den eingestellten HFR während des Trocknungszyklus. Es kann klar gesehen werden, dass die Zelle mit der Dampfbarriereschicht eine viel langsamere Rate bei der Veränderung des HFR'es aufweist, was eine geringere Membranbeanspruchung induziert. Als ein Ergebnis hiervon weist die Zelle mit der Dampfbarriereschicht eine 80% längere Lebenszeit auf, bevor 10 SCCM (Standardkubikzentimeter pro Minute) Gaskreuzleckage erreicht werden. In den beiden zuvor genannten Beispielen weist die Gasdiffusi onsschicht einen MTC-Wert von 0,11 cm auf und weist die Dampfbarriereschicht einen MTC von 0,05 cm auf, wodurch ein Gesamt-MTC von 0,16 cm erzeugt wird.
  • Im Hinblick auf die allgemeine Konfiguration und den allgemeinen Betrieb der Brennstoffzellen und der Brennstoffzellenstapel verweisen die Anmelder auf die umfangreiche Sammlung von Offenbarungen, welche die Art abdecken, auf welche Brennstoffzellen" stapel" und die verschiedenen Bauteile des Stapels konfiguriert werden. Beispielsweise betrifft eine Vielzahl von US-Patenten und Offenlegungsschriften direkt Brennstoffzellkonfigurationen und entsprechende Betriebsverfahren. Insbesondere zeigen die 1 und 2 der US-Patentoffenlegungsschrift Nr. 2005/0058864 und der begleitende Text eine detaillierte Darstellung der Bestandteile eines Brennstoffzellenstapels. Des Weiteren zeigen auch die US-Patentanmeldungsoffenlegungsschriften 2004/0137299 und 2004/0229100 detaillierte Beschreibungen der Struktur eines Brennstoffzellenstapels. Die entsprechenden Offenbarungen dieser Veröffentlichungen werden hiermit als Referenz eingeführt, und zwar in dem Umfang, in dem diese die allgemeine Struktur eines Brennstoffzellenstapels betreffen.
  • Zum Zwecke des Beschreibens und des Definierens der vorliegenden Erfindung wird angemerkt, dass der Begriff "im Wesentlichen" hier verwendet wird, um den inhärenten Grad an Unsicherheit zu bezeichnen, welcher jedem quantitativen Vergleich, jedem Wert, jeder Messung oder jeder anderen Wiedergabe zugeordnet werden kann. Der Begriff "im Wesentlichen" wird hier verwendet, um den Grad anzugeben, durch welchen eine quantitative Wiedergabe von einer festgelegten Referenz abweichen kann, ohne zu einer Veränderung in der Grundfunktion des vorliegenden Gegenstandes zu führen. Es wird ferner angemerkt, dass Begriffe, wie beispielsweise "vorzugsweise", "herkömmlicherweise" und "typischerweise", hier nicht verwendet werden, um den Schutzumfang der beanspruchten Erfindung zu beschränken oder zu implizieren, dass bestimmte Merkmale kritisch, wichtig oder sogar wichtig für die Struktur oder die Funktion der beanspruchten Erfindung sind. Vielmehr sind diese Begriffe lediglich dazu gedacht, alternative oder zusätzliche Merkmale aufzuzeigen, welche in einer bestimmten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung verwendet werden können oder nicht verwendet werden können.
  • Nachdem die vorliegende Erfindung im Detail und unter Bezugnahme auf spezifische Ausführungsformen hiervon beschrieben worden ist, ist es offensichtlich, dass Modifikationen und Veränderungen möglich sind, ohne den Schutzbereich der vorliegenden Erfindung, wie dieser durch die beigefügten Patentansprüche definiert wird, zu verlassen. Insbesondere ist es zu beachten, dass die vorliegende Erfindung, obwohl einige Aspekte der vorliegenden Erfindung hier als bevorzugt oder insbesondere vorteilhaft beschrieben worden sind, nicht notwendigerweise auf diese bevorzugten Aspekte der vorliegenden Erfindung beschränkt ist.
  • Zusammenfassung
  • Es werden Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus, welcher eine elektrochemische Umsetzungszelle aufweist, bereitgestellt. Die elektrochemischen Umsetzungszellen weisen einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus ausgebildet sind, und wenigstens eine Dampfbarriereschicht, welche zwischen dem Membranelektrodenaufbau und wenigstens einem der Strömungsfeldabschnitte angeordnet ist, auf. Das Verfahren umfasst desweiteren das Auswählen eines gewünschten Massentransferkoeffizienten MTC für die wenigstens eine Dampfbarriereschicht von wenigstens ungefähr 0,05 cm und das Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Dampfbarriereschicht, um in der Dampfbarriereschicht den gewünschten MTC zu erzeugen.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • - US 2005/0058864 [0023]
  • Zitierte Nicht-Patentliteratur
    • - Wilke, C. R. 1950, Chemical Engineering Progress 46: 95–104 [0015]

Claims (16)

  1. Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus umfassend: Bereitstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus, welcher wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle umfasst, wobei die elektrochemische Umsetzungszelle einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus angeordnet sind, und wenigstens eine Dampfbarriereschicht, welche zwischen dem Membranelektrodenaufbau und wenigstens einem der Strömungsfeldabschnitte angeordnet ist, aufweist, Auswählen eines gewünschten Massentransferkoeffizienten (MTC) für die wenigstens eine Dampfbarriereschicht von wenigstens ungefähr 0,05 cm, wobei der
    Figure 00180001
    ist, worin h die Dicke der Dampfbarriereschicht ist, D das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist und Deff das effektive Diffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist, sowie Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Dampfbarriereschicht, um den gewünschten MTC in der Dampfbarriereschicht zu erzeugen.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die optimierte Dampfbarriereschicht eine Dicke von bis zu 100 μm aufweist.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die optimierte Dampfbarriereschicht eine Porosität zwischen ungefähr 20% und ungefähr 70% aufweist.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die optimierte Dampfbarriereschicht eine Tortuosität zwischen ungefähr 4 und ungefähr 10 aufweist.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, des Weiteren umfassend das Verbinden der Dampfbarriereschicht mit dem Membranelektrodenaufbau mit Klebstoff, um den elektrischen Widerstand über die Grenzfläche dazwischen zu verringern.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, des Weiteren umfassend das Heißpressen der Dampfbarriereschicht mit dem Membranelektrodenaufbau, um den elektrischen Widerstand über die Grenzfläche dazwischen zu verringern.
  7. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Dampfbarriereschicht Metall oder Graphit enthält.
  8. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Dampfbarriereschicht Kohlenstofffasern, Kohlenstoffblätter oder Mischungen hiervon enthält.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Dampfbarriereschicht Füllstoffmaterial enthält, welches Fluorpolymere, Kohlenstoffpartikel, karbonisierbares Duroplastharz, Ionomere oder Mischungen hiervon enthält.
  10. Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus umfassend: Bereitstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus umfassend wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle, wobei die elektrochemische Umsetzungszelle einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte, welche auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus angeordnet sind, sowie eine Gasdiffusionsschicht zwischen dem Membranelektrodenaufbau und den Strömungsfeldabschnitten aufweist, Auswählen eines geeigneten Massentransferkoeffizienten (MTC) für die Gasdiffusionsschicht von wenigstens ungefähr 0,10 cm, wobei der
    Figure 00200001
    ist, worin h die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, D das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist und Deff das effektive Diffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, sowie Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Gasdiffusionsschicht, um den gewünschten MTC in der Gasdiffusionsschicht zu erzeugen.
  11. Verfahren nach Anspruch 10, wobei die Gasdiffusionsschicht eine Substratschicht und eine mikroporöse Schicht, welche darauf angeordnet ist, aufweist.
  12. Verfahren nach Anspruch 10, wobei die Gasdiffusionsschicht Kohlepapier, Kohlenstofffasern, Fluorpolymere und Mischungen hiervon enthält.
  13. Verfahren nach Anspruch 10, wobei die optimierte Gasdiffusionsschicht eine Dicke zwischen ungefähr 150 μm und ungefähr 250 μm aufweist.
  14. Verfahren nach Anspruch 10, wobei die optimierte Gasdiffusionsschicht eine Porosität zwischen ungefähr 20% und ungefähr 70% aufweist.
  15. Verfahren nach Anspruch 10, wobei die optimierte Gasdiffusionsschicht eine Porosität zwischen ungefähr 4 und ungefähr 10 aufweist.
  16. Verfahren zum Herstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus umfassend: Bereitstellen eines elektrochemischen Umsetzungsaufbaus umfassend wenigstens eine elektrochemische Umsetzungszelle, wobei die elektrochemische Umsetzungszelle einen Membranelektrodenaufbau, erste und zweite Strömungsfeldabschnitte ausgebildet auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus, jeweils Gasdiffusionsschichten zwischen dem Membranelektrodenaufbau und den Strömungsfeldabschnitten auf gegenüberliegenden Seiten des Membranelektrodenaufbaus und jeweils Dampfbarriereschichten zwischen den jeweiligen Gasdiffusionsschichten und dem Membranelektrodenaufbau aufweist, Auswählen eines gewünschten Gesamtmassentransferkoeffizienten (MTCgesamt), wobei die Gasdiffusionsschichten und die Dampfbarriereschichten einen Gesamtmassentransferkoeffizienten (MTCgesamt) von wenigstens ungefähr 0,15 cm definieren, wobei
    Figure 00210001
    ist, worin hgdl die Dicke der Gasdiffusionsschicht ist, Dgdl das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, Dgdleff das effektive Diffusionsvermögen durch die Gasdiffusionsschicht ist, hvbl die Dicke der Dampfbarriereschicht ist, Dvbl das freie Gasphasendiffusionsvermögen durch die Dampf barriereschicht ist, Dvbleff das effektive Diffusionsvermögen durch die Dampfbarriereschicht ist, und Optimieren von einem oder mehreren der Porosität, der Tortuosität und der Dicke der Gasdiffusionsschicht, der Dampfbarriereschicht oder beider, um den gewünschten MTCgesamt zu erzeugen.
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