DE102023126408A1

DE102023126408A1 - Verarbeitungsvorrichtung, system, verfahren und programm

Info

Publication number: DE102023126408A1
Application number: DE102023126408.7A
Authority: DE
Inventors: Takumi Ota; Norihiro MUROYAMA; Akihiro Himeda
Original assignee: Rigaku Denki Co Ltd; Rigaku Corp
Current assignee: Rigaku Denki Co Ltd; Rigaku Corp
Priority date: 2022-10-13
Filing date: 2023-09-28
Publication date: 2024-04-18
Also published as: JP2024057929A; US20240133829A1; CN117890402A

Abstract

Es werden eine Verarbeitungsvorrichtung, ein System, ein Verfahren und ein Programm zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung auf der Grundlage bekannter Informationen bereitgestellt. Eine Verarbeitungsvorrichtung 400 zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein gemessenes Profil einer Röntgenpulverbeugung umfasst einen Abschnitt 410 zum Erfassen gemessener Profile zum Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, einen Abschnitt 420 zum Erfassen bekannter Informationen zum Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und einen Zerlegungsabschnitt 430 zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil.

Description

STAND DER TECHNIK
Gebiet der Erfindung
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf eine Verarbeitungsvorrichtung, ein System, ein Verfahren und ein Programm.
Beschreibung des Stands der Technik
Röntgenpulverbeugung wird in diversen Gebieten verwendet. Durch Analysieren des gemessenen Profils der Röntgenpulverbeugung ist es z.B. möglich, die Bestandteile der Pulverprobe zu identifizieren (qualitative Analyse) und zu quantifizieren. Herkömmlicherweise wurden kristalline Phasen identifiziert, indem gemessene Profile oder eine d-I-Liste, die aus den gemessenen Profilen erzeugt wird, mit Beugungsmustern bekannter Materialien verglichen werden.
Das Patentdokument 1 offenbart ein Identifizierungsverfahren für kristalline Phasen zum Identifizieren kristalliner Phasen, die in einer Probe enthalten sind, durch ein Pulverbeugungsmuster der Probe unter Verwendung einer Datenbank, das {einen Gesamtmuster-Abgleichschritt (whole pattern fitting step) des Unterziehens eines ersten Beugungsmusters, das das Pulverbeugungsmuster ist, einem Gesamtmusterabgleich unter Verwendung von Informationen über kristalline Phasen, die in der Probe enthalten sind, um ein theoretisches Beugungsmuster der bereits identifizierten kristallinen Phasen zu berechnen}, {einen Restinformationen-Erzeugungsschritt des Erzeugens von Restinformationen über die Probe auf der Grundlage einer Differenz zwischen dem theoretischen Beugungsmuster und dem ersten Beugungsmuster}, und {einen Restinformationen-Such-und-Abgleichschritt des Vergleichens der Restinformationen mit der Datenbank, um eine neue kristalline Phase auszuwählen, die in der Probe enthalten ist} enthält.
Das Patentdokument 2 offenbart eine Spektraldaten-Analysevorrichtung zum Erhalten mehrerer Basisspektraldaten und Aktivierungsdaten, die eine Größe jedes Basisspektrums darstellen, durch das Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf eine Gruppe von Beobachtungsspektraldaten, die für ein zu analysierendes Signal erhalten werden, wobei nach einem Minimalwert eines Wertes einer Zielfunktion, der einen Abweichungsgrad zwischen einer Gruppe von Beobachtungsspektraldaten und einer Gruppe geschätzter Spektraldaten, die aus den mehreren Basisspektraldaten und den Aktivierungsdaten berechnet werden, enthält, und einem Regularisierungsausdruck zum Auswerten einer primären Unabhängigkeit der mehreren Basisspektraldaten oder der Aktvierungsdaten gesucht wird, wodurch die mehreren Basisspektraldaten und die Aktivierungsdaten erhalten werden.
Patentdokument

Patentdokument 1: JP-A-2014-178203
Patentdokument 2: JP-A-2019-87042

Das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung ergibt mehr Überlappung der Peaks von jedem Profil, wenn es viel Gemisch gibt. Jedoch verschlechtert sich in derartigen Fällen die Genauigkeit der qualitativen Analyse, wenn die im Patentdokument 1 beschriebenen Verfahren angewendet werden, bei denen ein Such/Abgleich-Vorgang unter Verwendung einer d-I-Liste wie im Stand der Technik durchgeführt wird, ohne das gemessene Profil zu verarbeiten.
Ferner erhöht die im Patentdokument 2 offenbarte Technik die Genauigkeit der Zerlegung, indem die Annahme, dass die Unabhängigkeit zwischen den Profilen hoch ist, in Betracht gezogen wird. Wenn jedoch die Überlappung der Peaks von jedem Profil groß ist, erhöht die Forderung einer Regularisierung der primären Unabhängigkeit die Wahrscheinlichkeit, dass kein Profil richtig zerlegt werden kann und sich die Genauigkeit der anschließenden qualitativen Analyse verschlechtert.
Als ein Ergebnis intensiver Forschung haben die Erfinder der vorliegenden Erfindung entdeckt, dass das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung häufig begleitende bekannte Informationen aufweist und durch das Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil die Genauigkeit der Zerlegung und die Genauigkeit der anschließenden qualitativen Analyse höher als diejenigen bei einer nicht negativen Matrixfaktorisierung ohne Verwendung der bekannten Informationen werden, womit die vorliegende Erfindung abgeschlossen worden ist.
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
Die vorliegende Erfindung ist im Hinblick auf derartige Umstände gemacht worden und eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist, eine Verarbeitungsvorrichtung, ein System, ein Verfahren und ein Programm zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage bekannter Informationen auf ein gemessenes Profil einer Röntgenpulverbeugung bereitzustellen.

(1) Um die obige Aufgabe zu lösen, ist eine Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung eine Verarbeitungsvorrichtung zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung, die einen Abschnitt zum Erfassen gemessener Profile zum Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, einen Abschnitt zum Erfassen bekannter Informationen zum Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und einen Zerlegungsabschnitt zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil umfasst.
(2) Ferner führt der Zerlegungsabschnitt in der Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung gemäß dem Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der bekannten Informationen wahlweise eine reguläre nicht negative Matrixfaktorisierung oder eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung auf der Grundlage der bekannten Informationen durch.
(3) Ferner sind die bekannten Informationen in der Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung Informationen, die angeben, dass die Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils, das in den mehreren gemessenen Profilen gemeinsam enthalten ist, dieselben Werte aufweist.
(4) Ferner sind die bekannten Informationen in der Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung Informationen über eine Form des vorgegebenen Profils, das im gemessenen Profil enthalten ist.
(5) Ferner sind die Informationen über die Form des vorgegebenen Profils in der Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung Informationen, die aus einer Datenbank erhalten werden, oder Informationen auf der Grundlage von Messdaten.
(6) Ferner umfasst die Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung einen Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt zum Berechnen einer Statistik zwischen den mehreren gemessenen Profilen und zum Erzeugen eines Dendrogramms, wobei der Zerlegungsabschnitt eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf einen Cluster anwendet, der eine Gruppe ähnlicher Profile enthält, die aus dem Dendrogramm durch die Verarbeitungsvorrichtung ausgewählt wird, oder durch einen Anwender ausgewählt wird.
(7) Ferner umfasst die Verarbeitungsvorrichtung einen Peaksuchabschnitt zum Durchführen einer Peaksuche auf dem Profil, das durch die nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten wird, und zum Erzeugen einer d-I-Liste; und einen Identifizierungsabschnitt zum Durchführen einer qualitativen Analyse unter Verwendung der d-I-Liste.
(8) Ferner umfasst die Verarbeitungsvorrichtung der vorliegenden Erfindung einen Quantifizierungsabschnitt zum Durchführen einer quantitativen Analyse unter Verwendung der qualitativ analysierten Daten.
(9) Ferner umfasst das System der vorliegenden Erfindung ein Röntgendiffraktometer, das einen Röntgenstrahl-Erzeugungsabschnitt zum Erzeugen von Röntgenstrahlen, einen Detektor zum Detektieren von Röntgenstrahlen und ein Goniometer zum Steuern der Drehung einer Probe umfasst, und die Verarbeitungsvorrichtung, die in einem von (1) bis (8) beschrieben ist.
(10) Ferner ist das Verfahren der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung, das die folgenden Schritte umfasst: Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil.
(11) Ferner ist das Programm der vorliegenden Erfindung ein Programm zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung, das bewirkt, das ein Computer die folgenden Prozesse ausführt: Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil.

Kurzbeschreibung der Zeichnungen

1A und 1B sind Entwurfsdiagramme, die die Vorgehensweise einer nicht negativen Matrixfaktorisierung bzw. die Vorgehensweise einer nicht negativen Matrixfaktorisierung, wenn bekannte Informationen enthalten sind, zeigen.
2 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine Konfiguration des Röntgenbeugungs-Messsystems zeigt.
3 ist ein Blockdiagramm, das ein Beispiel für eine Konfiguration der Steuervorrichtung zeigt.
4 ist ein Blockdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für eine Konfiguration der Steuervorrichtung und der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.
5 ist ein Blockdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für eine Konfiguration der Steuervorrichtung und der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.
6 ist ein Blockdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für eine Konfiguration der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.
7 ist ein Blockdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für eine Konfiguration der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.
8A ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Aufrufen einer Funktion zur Cluster-Analyse zeigt.
8B ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Einstellen oder dergleichen einer Funktion zur Cluster-Analyse zeigt.
9 ist ein schematisches Diagramm, das eine Funktion eines Abschnitts einer UI zur Cluster-Analyse beschreibt.
10 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für einen Dialog zum Einstellen von bekannten Informationen zeigt.
11 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Einstellen oder dergleichen des Erzeugens eines Dendrogramms zeigt.
12 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Einstellen oder dergleichen einer Such/Abgleich-Funktion und einer Funktion zur quantitativen Analyse zeigt.
13 ist ein Ablaufdiagramm, das ein Beispiel für den Betrieb der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.
14 ist ein Ablaufdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für den Betrieb der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.
15 ist ein Ablaufdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für den Betrieb der Verarbeitungsvorrichtung zeigt.

GENAUE BESCHREIBUNG DER ERFINDUNG
Als Nächstes werden Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung unter Bezugnahme auf die Zeichnungen beschrieben. Um das Verständnis der Beschreibung zu erleichtern, sind dieselben Bezugszeichen in den jeweiligen Zeichnungen denselben Komponenten zugewiesen und doppelte Beschreibungen sind weggelassen.
[Prinzip]
Ein gemessenes Profil einer Röntgenpulverbeugung enthält Profile mehrerer Substanzen und einen Untergrund. Wenn es viele Gemische gibt, gibt es viele Peaküberlappungen. In derartigen Fällen wird die Genauigkeit der Peaksuche vermindert und ein herkömmlicher Such/Abgleich-Vorgang, der unter Verwendung der d-I-Liste durchgeführt wird, ist häufig nicht geeignet.
Eine nicht negative Matrixfaktorisierung (NMF: nicht negative Matrixfaktorisierung) gibt das Zerlegen einer nicht negativen Matrix in das Produkt nicht negativer Matrizen an. Um den Such/Abgleich-Vorgang zu erleichtern, wird in Betracht gezogen, das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung in eine gewichtete Summe mehrerer Profile (die Untergrundprofile enthalten) zu zerlegen. Da jedes Profil und seine Gewichtungen beides nicht negative Werte sind, ist eine nicht negative Matrixfaktorisierung zum Darstellen des gemessenen Profils einer Röntgenpulverbeugung als eine gewichtete Summe mehrerer Profile geeignet.
1A ist ein Entwurfsdiagramm, das die Vorgehensweise einer nicht negativen Matrixfaktorisierung zeigt. Die linke Seite von 1A zeigt eine Matrix von n gemessenen Profilen einer Röntgenpulverbeugung mit m Messpunkten. Das Ergebnis, das durch das Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf die linke Seite erhalten wird, ist die rechte Seite der 1A. Jedoch enthält das Gleichheitszeichen mit gewellter Linie in 1 nicht lediglich eine exakte Übereinstimmung, sondern außerdem einen Fall, bei dem der Grad der Abweichung, der den Grad der Nachbarschaft zwischen der linken Seite und der rechten Seite angibt, ein vorgegebener Wert oder kleiner ist.
Das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung kann eine große Überlappung von Profilen aufweisen. Der Fall, bei dem die Überlappung der Profile groß ist, bezieht sich z. B. auf einen Fall, bei dem die Überlappungen von Peaks der jeweiligen Profile viele sind, einen Fall, bei dem amorphe Phase in der Probe enthalten ist, einen Fall, bei dem der Untergrund groß ist, oder dergleichen. In einem derartigen Fall ist es nicht geeignet, die nicht negative Matrixfaktorisierung durchzuführen, indem die Regularisierung der primären Unabhängigkeit gefordert wird, wie in Patentdokument 2, da die Genauigkeit des anschließenden Such/Abgleich-Vorgangs vermindert sein kann.
Außerdem werden für das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung häufig bekannte Informationen erkannt. Das Verfahren der vorliegenden Erfindung wendet eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage bekannter Informationen auf das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung an. Die nicht negative Matrixfaktorisierung des gemessenen Profils auf der Grundlage der bekannten Informationen gibt an, dass eine nicht negative Matrixfaktorisierung derart auf das gemessene Profil angewendet wird, dass die Randbedingung erfüllt ist, wenn die bekannten Informationen als die Randbedingung verwendet werden. Das Verfahren der vorliegenden Erfindung ermöglicht selbst dann, wenn die Überlappung der Profile groß ist, eine genaue nicht negative Matrixfaktorisierung. Es sei erwähnt, dass die vorliegende Erfindung ein allgemeines Verfahren verwenden kann, obwohl diverse Verfahren für das Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf eine gegebene nicht negative Matrix vorgeschlagen worden sind.
In 1A wird angenommen, dass die bekannten Informationen, die dem gemessenen Profil einer Röntgenpulverbeugung zugeordnet sind, bekannt sind. Die bekannten Informationen sind Informationen, die dem gemessenen Profil einer Röntgenpulverbeugung zugeordnet sind. Einzelheiten werden unten beschrieben. In einem derartigen Fall ist eine Zerlegung, bei der die bekannten Informationen auf geeignete Weise als ein Ergebnis der nicht negativen Matrixfaktorisierung erscheinen, eine genauere Zerlegung. Wenn die rechte Seite der 1A bekannte Informationen enthält, können die bekannten Informationen abgerufen und z. B. wie im zweiten Ausdruck auf der rechten Seite der 1B dargestellt werden. 1B ist ein Entwurfsdiagramm, das die Vorgehensweise der nicht negativen Matrixfaktorisierung, wenn bekannte Informationen enthalten sind, zeigt.
Gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung werden die bekannten Informationen abhängig von der Art oder dergleichen der bekannten Informationen in der Matrix W mit N Reihen und R Spalten auf der rechten Seite der 1B und/oder der Matrix W' mit N Reihen und S Spalten und/oder der Matrix B' mit S Reihen und M Spalten eingestellt. Die Matrix W', W und B mit R Reihen und M Spalten wird unter der Randbedingung optimiert. Die Optimierung dient dazu, eine Basismatrix und eine Koeffizientenmatrix, deren Abweichungsgrad ein vorgegebener Wert oder kleiner ist, zu erhalten. Somit kann die Zerlegung derart durchgeführt werden, dass die bekannten Informationen auf geeignete Weise als ein Ergebnis der nicht negativen Matrixfaktorisierung erscheinen.
Wie oben beschrieben ist, ermöglicht das Verfahren der vorliegenden Erfindung das Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage bekannter Informationen auf das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung. Das genaue Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung wird in der Ausführungsform im Einzelnen ausgeführt.
[Ausführungsform]
Das Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung wird im Einzelnen erklärt, wie unten beschrieben ist. Im Folgenden wird ein Verfahren zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein gemessenes Profil einer Röntgenpulverbeugung, das durch ein Röntgendiffraktometer gemessen wird, beschrieben. Ferner werden ein Verfahren zum Durchführen einer qualitativen Analyse und ein Verfahren zum Durchführen einer quantitativen Analyse unter Verwendung derselben beschrieben.
Eine Matrix mit N Reihen und M Spalten, in der N gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung mit M Messpunkten angeordnet sind, ist mit X bezeichnet. Die nicht negative Matrixfaktorisierung von X wird durch die folgende Formel (1) ausgedrückt. W ist eine Koeffizientenmatrix und B ist eine Basismatrix. W stellt die Gewichtung von B dar. In B ist jede Reihe ein Basisvektor. Ferner ist R ein Hyper-Parameter, der die Anzahl der Basisvektoren angibt.
$X (n, m) ≅ \sum_{r} W (n, r) * B (r, m)$
Es wird angenommen, dass ein Abschnitt von W oder B auf der rechten Seite der Formel (1) bekannte Informationen enthält, die dem gemessenen Profil der Röntgenpulverbeugung zugeordnet sind. Wenn eine Koeffizientenmatrix oder eine Basismatrix, die bekannte Informationen angibt, in der Formel (1) aus W oder B extrahiert wird und als W' oder B' dargestellt wird, kann die nicht negative Matrixfaktorisierung von X wie in der Formel (2) unten umgeschrieben werden. Allerdings müssen W und/oder W' und/oder B' bekannte Informationen enthalten. S ist ein Hyper-Parameter, der die Anzahl der Basisvektoren der bekannten Informationen angibt. Außerdem werden die Formeln nach dem Extrahieren von W' und B' wieder auf W und B eingestellt.
$X (n, m) ≅ \sum_{r} W (n, r) * B (r, m) + \sum_{s} W' (n, s) * B' (r, s)$
Die bekannten Informationen des gemessenen Profils der Röntgenpulverbeugung sind Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund entspricht, der im gemessenen Profil enthalten ist, eine Form eines vorgegebenen Profils, das einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten ist, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix eines vorgegebenen Profils enthalten. Derartige bekannte Informationen werden in W und/oder W' und/oder B' eingestellt und W', W und B werden unter der Randbedingung optimiert. Somit kann die nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung der bekannten Informationen für das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung durchgeführt werden. Es sei erwähnt, dass die Formel (2) ein Format zum einfachen Angeben, dass es bekannte Informationen gibt, ist und die Optimierung durchgeführt werden kann, indem die bekannten Informationen in der Formel (1) eingestellt werden.
Die bekannten Informationen sind vorzugsweise Informationen, die angeben, dass die Werte der Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils, das in den mehreren gemessenen Profilen gemeinsam enthalten ist, gleich sind. Dies ergibt eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit der Randbedingung, dass mehrere gemessene Profile gemeinsam gleiche Mengen von Komponenten enthalten. Zum Beispiel kann das auf einen Fall, bei dem ein Untergrund aufgrund einer Vorrichtung mehreren gemessenen Profilen gemeinsam ist, einen Fall, bei dem eine gleiche Menge einer Normsubstanz in den Proben enthalten ist, und dergleichen angewendet werden. Es kann z. B. ebenfalls in einem Fall angewendet werden, bei dem es ein Profil gemäß einer Komponente gibt, die während der Messung nicht reagiert, wenn mehrere gemessene Profile im Zeitablauf für eine einzige Probe gemessen werden.
Zum Beispiel enthalten mehrere gemessene Profile, die in einem Röntgendiffraktometer unter derselben Bedingung gemessen werden, denselben Untergrund. Somit werden dann, wenn bekannt ist, dass es eine Profilform gibt, die mehreren gemessenen Profilen gemeinsam ist, ihre Form jedoch nicht bekannt ist, die W und die Basismatrix B optimiert, indem eine Einschränkung, dass die Werte einer bestimmten Spalte der Koeffizientenmatrix W gleich sind, gefordert wird.
Die bekannten Informationen sind vorzugsweise Informationen über eine Form eines vorgegebenen Profils, das im gemessenen Profil enthalten ist. Dies ergibt eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit der Randbedingung, dass ein oder mehrere gemessene Profile ein bekanntes Profil enthalten. Zum Beispiel kann dies auf einen Fall, bei dem die Untergrundform bekannt ist, einen Fall, bei dem die Einschlüsse in der Probe bekannt sind, und dergleichen angewendet werden. Die Informationen über die Form des vorgegebenen Profils sind vorzugsweise Informationen, die aus einer Datenbank erhalten werden, oder Informationen aufgrund von Messdaten.
Wenn z. B. die Untergrundform des gemessenen Profils bekannt ist, wird ein Profil, das die Untergrundform angibt, in der Basismatrix B' eingestellt und die Koeffizientenmatrizen W', W und B werden optimiert.
Die nicht negative Matrixfaktorisierung wird vorzugsweise abhängig vom Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der bekannten Informationen durch eine reguläre nicht negative Matrixfaktorisierung oder eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung auf der Grundlage der bekannten Informationen durchgeführt. Dementsprechend kann beim Vorhandensein bekannter Informationen die nicht negative Matrixfaktorisierung gemäß der Art und dem Inhalt der bekannten Informationen genau auf das gemessene Profil angewendet werden. Ferner kann die nicht negative Matrixfaktorisierung beim Nichtvorhandensein bekannter Informationen ohne Randbedingungen auf das gemessene Profil angewendet werden.
Für die nicht negative Matrixfaktorisierung kann ein Verfahren wie etwa ein „Alternating-Least-Squares“-Verfahren, ein Verfahren der multiplikativen Aktualisierung, ein Koordinatengradientenverfahren und dergleichen plus Regularisierung angewendet werden. Als Regularisierung können die Gewichtungen und die Seltenheit der getrennten Profile gefordert werden.
Wenn es mehrere gemessene Profile gibt, ist zu bevorzugen, Statistiken zwischen den gemessenen Profilen zu berechnen und ein Dendrogramm zu erzeugen. Außerdem ist zu bevorzugen, dass eine später zu beschreibende Verarbeitungsvorrichtung eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf einen Cluster anwendet, der eine Gruppe ähnlicher Profilen enthält, die aus einem Dendrogramm ausgewählt oder durch einen Anwender ausgewählt werden.
Um eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf mehrere gemessene Profile genau anzuwenden, ist zu bevorzugen, dass ein charakteristisches Profil in den meisten gemessenen Profilen enthalten ist. Durch das Erzeugen eines Dendrogramms und das Auswählen eines Clusters, der Gruppen ähnlicher Profile enthält, aus dem erzeugten Dendrogramm kann erwartet werden, dass gemessene Profile, für die es weniger wahrscheinlich ist, dass sie charakteristische Profile enthalten, beseitigt werden. Als ein Ergebnis kann eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf mehrere gemessene Profile genau angewendet werden.
Die qualitative Analyse wird vorzugsweise durchgeführt, nachdem eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf das gemessene Profil angewendet worden ist. Bei den qualitativen Analysen ist zu bevorzugen, dass eine Peaksuche auf dem Profil (dem Basisvektor) durchgeführt wird, das durch die nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten wird, und dass eine d-I-Liste erzeugt wird. Eine qualitative Analyse kann durchgeführt werden, indem ein Such/Abgleich-Vorgang unter Verwendung der erzeugten d-I-Liste durchgeführt wird. Eine qualitative Analyse kann unter Verwendung bekannter Verfahren durchgeführt werden. Da das Profil nach einer nicht negativen Matrixfaktorisierung weniger Peaks als das gemessene Profil vor einer nicht negativen Matrixfaktorisierung aufweist, erleichtern qualitative Analysen unter Verwendung der d-I-Auflistung, die aus dem zerlegten Profil erzeugt wird, häufig die Identifizierung von Komponenten oder erhöhen die Genauigkeit der Identifizierung.
Wenn eine qualitative Analyse durchgeführt wird, nachdem eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf das gemessene Profil angewendet worden ist, ist zu bevorzugen, nach Bedarf ferner eine quantitative Analyse durchzuführen. Eine quantitative Analyse wird unter Verwendung von qualitativ analysierten Daten durchgeführt. Eine quantitative Analyse kann unter Verwendung bekannter Verfahren durchgeführt werden.
Auf diese Weise kann das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung, das durch das Röntgendiffraktometer gemessen wird, durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen zerlegt werden. Es kann außerdem für qualitative und quantitative Analysen verwendet werden.
[Gesamtsystem]
2 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine Konfiguration eines Röntgenbeugungs-Messsystems 100 zeigt. Das System 100 enthält ein Röntgendiffraktometer 200, eine Steuervorrichtung 300 und eine Verarbeitungsvorrichtung 400. Das Röntgendiffraktometer 200 bildet ein optisches System zum Bewirken, dass Röntgenstrahlen auf einer Probe einfallen, und zum Detektieren von gebeugten Röntgenstrahlen, die von der Probe erzeugt werden, und das optische System umfasst ein Goniometer. Im Übrigen ist die in 2 gezeigte Konfiguration ein Beispiel und somit kann eine Vielzahl anderer Konfigurationen eingesetzt werden.
Die Steuervorrichtung 300 ist mit dem Röntgendiffraktometer 200 verbunden und steuert das Röntgendiffraktometer 200 und verarbeitet und speichert die erfassten Daten. Die Verarbeitungsvorrichtung 400 wendet eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf das gemessene Profile der Röntgenpulverbeugung an. Die Steuervorrichtung 300 und die Verarbeitungsvorrichtung 400 sind Vorrichtungen, die CPU und Datenspeicher enthalten, und können PC-Endgeräte oder Server auf der Cloud sein. Nicht lediglich die gesamte Vorrichtung, sondern ebenso ein Abschnitt der Vorrichtung oder einige Funktionen der Vorrichtung können auf der Cloud vorgesehen sein. Die Eingabeeinrichtung 510 ist z. B. eine Tastatur oder eine Maus und führt Eingaben in die Steuervorrichtung 300 oder die Verarbeitungseinrichtung 400 durch. Die Anzeigevorrichtung 520 ist z. B. eine Anzeige und zeigt ein gemessenes Profil, ein Ergebnis einer nicht negativen Matrixfaktorisierung und dergleichen an.
Unter Verwendung eines derartigen Systems 100 kann das Profil der Röntgenpulverbeugung gemessen werden und das gemessene Profil kann durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung zerlegt werden. Außerdem können eine qualitative Analyse und eine quantitative Analyse unter Verwendung eines Profils, das durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten wird, durchgeführt werden.
In 2 sind die Steuervorrichtung 300 und die Verarbeitungsvorrichtung 400 als derselbe PC beschrieben. Jedoch kann das Verfahren der vorliegenden Erfindung, wie oben beschrieben, ein gemessenes Profil erhalten und unabhängig vom Röntgendiffraktometer 200 und von der Steuervorrichtung 300 eine nicht negative Matrixfaktorisierung durchführen. Daher kann, wie in 3 gezeigt ist, die Verarbeitungsvorrichtung 400 als eine Vorrichtung konfiguriert sein, die sich von der Steuervorrichtung 300 unterscheidet. 3 ist ein Blockdiagramm, das ein Beispiel für eine Konfiguration der Steuervorrichtung 300 und der Verarbeitungsvorrichtung 400 veranschaulicht. Ferner kann, wie in 4 gezeigt ist, die Verarbeitungsvorrichtung 400 als ein Anteil von Funktionen konfiguriert sein, die in der Steuervorrichtung 300 enthalten sind. Wie in 5 gezeigt ist, können die Verarbeitungsvorrichtung 400 und die Steuervorrichtung 300 als eine integrierte Vorrichtung konfiguriert sein. 4 und 5 sind Blockdiagramme, die abgewandelte Beispiele für die Konfigurationen der Steuervorrichtung 300 und der Verarbeitungsvorrichtung 400 zeigen. Im Folgenden wird ein Fall beschrieben, bei dem die Steuervorrichtung 300 und die Verarbeitungsvorrichtung 400 als unterschiedliche Vorrichtungen konfiguriert sind.
[Röntgendiffraktometer]
Das Röntgendiffraktometer 200 umfasst einen Röntgenstrahl-Erzeugungsabschnitt 210, der aus einem Röntgenstrahlbrennpunkt, das heißt, einer Röntgenstrahlquelle, Röntgenstrahlen erzeugt; eine einfallsseitige optische Einheit 220; ein Goniometer 230; einen Probentisch 240, auf dem eine Probe eingestellt wird; eine emissionsseitige optische Einheit 250; und einen Detektor 260, der Röntgenstrahlen detektiert. Der Röntgenstrahl-Erzeugungsabschnitt 210, die einfallsseitige optische Einheit 220, das Goniometer 230, der Probentisch 240, die emissionsseitige optische Einheit 250 und der Detektor 260, die jeweils das Röntgendiffraktometer 200 bilden, können diejenigen sein, die allgemein verfügbar sind, und somit werden die Beschreibungen weggelassen.
[Steuervorrichtung]
Die Steuervorrichtung 300 ist aus einem Computer gebildet, der durch Verbinden von CPU (zentrale Verarbeitungseinheit/zentraler Prozessor), ROM (Festwertspeicher), RAM (Schreib/Lese-Speicher) und einem Datenspeicher mit einem Bus gebildet wird. Die Steuervorrichtung 300 ist mit dem Röntgendiffraktometer 200 verbunden, um Informationen zu empfangen.
Die Steuervorrichtung 300 umfasst den Steuerabschnitt 310, den Vorrichtungsinformationen-Speicherabschnitt 320, den Messdaten-Speicherabschnitt 330 und den Anzeigeabschnitt 340. Jeder Abschnitt kann Informationen über den Steuerungsbus L senden und empfangen. Die Eingabeeinrichtung 510 und die Anzeigeeinrichtung 520 sind über eine geeignete Schnittstelle mit der CPU verbunden.
Der Steuerabschnitt 310 steuert die Vorgänge des Röntgendiffraktometers 200. Der Vorrichtungsinformationen-Speicherabschnitt 320 speichert Vorrichtungsinformationen, die vom Röntgendiffraktometer 200 erfasst werden. Die Vorrichtungsinformationen enthalten Informationen über das Röntgendiffraktometer 200 wie etwa eine Bezeichnung der Vorrichtung, die Art einer Strahlenquelle, eine Wellenlänge, einen Untergrund und so weiter. Außerdem können Informationen, die zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung notwendig sind, wie etwa die Art und die Zusammensetzung der bildenden Elemente der Probe enthalten sein.
Der Messdaten-Speicherabschnitt 330 speichert das gemessene Profil, das vom Röntgendiffraktometer 200 erfasst wird. Das gemessene Profil kann Informationen, die notwendig sind, um eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung anzuwenden, wie etwa eine Art der Quelle, eine Wellenlänge, ein Untergrund, eine Art des bildenden Elements der Probe, eine Zusammensetzung und dergleichen enthalten. Der Anzeigeabschnitt 340 bewirkt, dass die Anzeigeeinrichtung 520 das gemessene Profil anzeigt. Somit kann das gemessene Profil durch den Anwender bestätigt werden. Außerdem kann der Anwender der Steuervorrichtung 300, der Verarbeitungsvorrichtung 400 und dergleichen auf der Grundlage der Messdaten eine Anweisung und eine Bezeichnung bereitstellen.
[Verarbeitungsvorrichtung]
Die Verarbeitungsvorrichtung 400 ist aus einem Computer konfiguriert, der durch Verbinden von CPU, ROM, RAM und einem Datenspeicher mit einem Bus gebildet wird. Die Verarbeitungsvorrichtung 400 kann über die Steuervorrichtung 300 mit dem Röntgendiffraktometer 200 verbunden sein.
Die Verarbeitungsvorrichtung 400 umfasst einen Abschnitt 410 zum Erfassen gemessener Profile, einen Abschnitt 420 zum Erfassen bekannter Informationen und einen Zerlegungsabschnitt 430. Jeder Abschnitt kann über den Steuerungsbus L Informationen senden und empfangen. Wenn die Verarbeitungsvorrichtung 400 eine von der Steuervorrichtung 300 getrennte Konfiguration ist, sind die Eingabeeinrichtung 510 und die Anzeigeeinrichtung 520 über eine geeignete Schnittstelle ebenfalls mit der CPU der Verarbeitungsvorrichtung 400 verbunden. In diesem Fall können sich die Eingabeeinrichtung 510 und die Anzeigeeinrichtung 520 jeweils von einer, die mit der Steuervorrichtung 300 verbunden ist, unterscheiden.
Der Abschnitt 410 zum Erfassen gemessener Profile erfasst ein oder mehrere gemessene Profile. Der Abschnitt 410 zum Erfassen gemessener Profile kann das gemessene Profil direkt oder über die Steuervorrichtung 300 vom Röntgendiffraktometer 200 erfassen.
Der Abschnitt 420 zum Erfassen bekannter Informationen erfasst bekannte Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund entspricht, der im gemessenen Profil enthalten ist, eine Form eines vorgegebenen Profils, das einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten ist, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten.
Die bekannten Informationen, die durch den Abschnitt 420 zum Erfassen bekannter Informationen erfasst werden, sind vorzugsweise Informationen, die angeben, dass eine Koeffizientenmatrix eines vorgegebenen Profils, das in mehreren gemessenen Profilen gemeinsam enthalten ist, dieselben Werte aufweist. Wenn z. B. der Untergrund aufgrund des Röntgendiffraktometers 200 gemeinsam ist oder wenn eine gleiche Menge einer Normsubstanz in den Proben enthalten ist, ist es somit möglich, eine nicht negative Matrixfaktorisierung unter Verwendung derartiger bekannter Informationen durchzuführen.
Die bekannten Informationen, die durch den Abschnitt 420 zum Erfassen bekannter Informationen erfasst werden, sind vorzugsweise Informationen über eine Form eines vorgegebenen Profils, das im gemessenen Profil enthalten ist. Wenn z. B. die Untergrundform bekannt ist oder die Einschlüsse bekannt sind, kann somit eine nicht negative Matrixfaktorisierung unter Verwendung derartiger bekannter Informationen durchgeführt werden. Ferner ist zu bevorzugen, dass die Informationen über die Form des vorgegebenen Profils Informationen, die aus einer Datenbank erhalten werden, oder Informationen auf der Grundlage von Messdaten sind.
Der Zerlegungsabschnitt 430 zerlegt das gemessene Profil durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen. Die nicht negative Matrixfaktorisierung des gemessenen Profils auf der Grundlage der bekannten Informationen gibt an, dass das gemessene Profil derart durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung zerlegt wird, dass die Randbedingung erfüllt ist, wenn die bekannten Informationen als eine Randbedingung verwendet werden.
Der Zerlegungsabschnitt 430 führt vorzugsweise gemäß dem Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der bekannten Informationen wahlweise eine reguläre nicht negative Matrixfaktorisierung oder eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung auf der Grundlage der bekannten Informationen durch.
6 ist ein Blockdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für die Konfiguration der Verarbeitungsvorrichtung 400 zeigt. Wie in 6 gezeigt ist, umfasst die Verarbeitungsvorrichtung 400 vorzugsweise einen Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt 440. Der Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt 440 berechnet eine Statistik zwischen den mehreren Profilen und erzeugt ein Dendrogramm.
Wenn der Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt 440 ein Dendrogramm erzeugt, wendet der Zerlegungsabschnitt 430 vorzugsweise eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf einen Cluster an, der eine Gruppe ähnlicher Profile enthält, die aus dem Dendrogramm durch die Verarbeitungsvorrichtung 400 ausgewählt wird oder durch den Anwender ausgewählt wird. Somit kann die Genauigkeit der nicht negativen Matrixfaktorisierung verbessert werden.
7 ist ein Blockdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für die Konfiguration der Verarbeitungsvorrichtung 400 zeigt. Wie in 7 gezeigt ist, umfasst die Verarbeitungsvorrichtung 400 vorzugsweise einen Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt 440, einen Peaksuchabschnitt 450, einen Identifizierungsabschnitt 460 und einen Quantifizierungsabschnitt 470. Der Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt 440 ist derselbe wie derjenige, der oben beschrieben ist.
Der Peaksuchabschnitt 450 führt eine Peaksuche auf dem Profil (dem Basisvektor) durch, das durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten wird, und erzeugt eine d-I-Liste. Die Peaksuche wird auf dem ausgewählten der Profile, die durch die nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten werden, durchgeführt. Die Auswahl des Profils kann durch den Anwender oder durch einen weiteren funktionalen Abschnitt des Peaksuchabschnitts 450 oder der Verarbeitungsvorrichtung 400 durchgeführt werden. Außerdem wird eine d-I-Liste für jedes Profil erzeugt, für das die Peaksuche durchgeführt wird. Die Peaksuche wird vorzugsweise auf allen anderen Profilen als denjenigen, für die bestimmt worden ist, dass sie Untergrund sind, durchgeführt.
Der Identifizierungsabschnitt 460 führt eine qualitative Analyse unter Verwendung der d-I-Liste durch. Die qualitative Analyse kann durchgeführt werden, indem ein Such/Abgleich-Vorgang auf den erzeugten d-I-Listen durchgeführt wird. Der Quantifizierungsabschnitt 470 führt eine quantitative Analyse unter Verwendung der qualitativ analysierten Daten durch. In der Konfiguration aus 7 sind der Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt 440, der Peaksuchabschnitt 450, der Identifizierungsabschnitt 460 und der Quantifizierungsabschnitt 470 beliebige funktionale Abschnitte und einer oder mehrere davon können weggelassen werden.
[Anwenderschnittstelle]
Wenn die Parameter und dergleichen durch den Anwender an die Verarbeitungsvorrichtung 400 angewiesen werden, ist zu bevorzugen, eine Anwenderschnittstellenfunktion (eine Ul-Funktion) zu verwenden, die ermöglicht, dass diverse Einstellungen z. B. durch eine Mausbedienung oder eine Tastaturbedienung eingegeben werden. Die Funktion der Verarbeitungsvorrichtung 400 ist vorzugsweise konfiguriert, mit der Funktion einer weiteren Vorrichtung zusammenzuwirken. Im Folgenden werden ein Beispiel für eine UI zum Einstellen von Parametern in der Verarbeitungsvorrichtung 400 und ein Beispiel für eine UI, wenn die Funktion der Verarbeitungsvorrichtung 400 mit der Funktion einer weiteren Vorrichtung zusammenwirkt, beschrieben. Es wird angenommen, dass die Funktionen der Verarbeitungsvorrichtung 400 als Software implementiert sind.
8A ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Aufrufen einer Funktion zur Cluster-Analyse zeigt. 8B ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Einstellen oder dergleichen einer Funktion zur Cluster-Analyse zeigt. Es wird angenommen, dass die Cluster-Analysefunktion in 8B die Funktion der Verarbeitungsvorrichtung 400 enthält. Wenn die Schaltfläche der Cluster-Analyse auf dem Bildschirm in 8A gedrückt wird, wird der Bildschirm in 8B aufgerufen.
9 ist ein schematisches Diagramm, das eine Teilfunktion einer UI zur Cluster-Analyse (einer UI in 8B) beschreibt. Auf dem Bildschirm in 9 kann der Anwender der Verarbeitungsvorrichtung 400 Anweisungen zum Erhalten eines gemessenen Profils, zum Einstellen von Parametern, zum Durchführen einer nicht negativen Matrixfaktorisierung, zum Eingeben von Verbindungsinformationen, zum Ausgeben eines Ergebnisses einer nicht negativen Matrixfaktorisierung, zum Übertragen von Daten und dergleichen bereitstellen. Das Optimierungsverfahren der nicht negativen Matrixfaktorisierung, der Wert des Hyper-Parameters, die Anzahl der Iterationen, eine Regularisierung und das Vorhandensein oder Nichtvorhandensein bekannter Informationen können mit dem Parametereinstellungsfeld eingestellt werden. Der Wert des Hyper-Parameters kann unter Verwendung des Informationskriteriums von Akaike, des Bayes-Informationskriteriums oder dergleichen automatisch geschätzt und eingestellt werden oder der geschätzte Wert kann durch eine Schätzwertschaltfläche angezeigt werden. Die Daten, die sich aus einer nicht negativen Matrixfaktorisierung ergeben, werden mit der Datenübertragungsschaltfläche an Such/Abgleich- und Quantifizierungsfunktionen übertragen. 10 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für einen Dialog zum Einstellen bekannter Informationen zeigt. Die Inhalte der bekannten Informationen können in dem Dialog in 10 eingestellt werden.
11 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Einstellen oder dergleichen des Erzeugens eines Dendrogramms zeigt. Auf dem Bildschirm in 11 kann der Anwender Anweisungen wie etwa Statistiken zur Dendrogramm-Erzeugung, Datenverarbeitungsgruppen, Cluster-Auswahl und dergleichen an die Verarbeitungsvorrichtung 400 geben.
12 ist ein schematisches Diagramm, das ein Beispiel für eine UI zum Einstellen oder dergleichen einer Such/Abgleich-Funktion und einer Funktion zur quantitativen Analyse zeigt. Durch Drücken der Datenübertragungsschaltfläche auf dem Bildschirm in 9 wird der Bildschirm in 12 aufgerufen. Auf dem Bildschirm in 12 kann der Anwender eine Anweisung wie etwa das Ausführen eines Such/Abgleich-Vorgangs, das Einstellen von Verbindungsinformationen und dergleichen an die Verarbeitungsvorrichtung 400 oder eine andere Vorrichtung geben.
Er sei erwähnt, dass die Einstellungselemente und dergleichen, die in 8 bis 12 angezeigt werden, Beispiele sind und dass selbst dann, wenn der Anwender sie einstellt, lediglich ein Teil von ihnen eingestellt werden kann oder alle eingestellt werden können. Außerdem kann es Einstellungselemente und Funktionen geben, die in 8 bis 12 nicht angezeigt werden.
[Messverfahren]
Eine Probe S wird im Röntgendiffraktometer 200 installiert und das Goniometer wird unter einer vorgegebenen Bedingung auf der Grundlage der Steuerung der Steuervorrichtung 300 angetrieben. Ferner wird bewirkt, dass Röntgenstrahlen auf die Probe einfallen, und gebeugte Röntgenstrahlen, die von der Probe erzeugt werden, werden detektiert. Somit werden die Beugungsdaten erfasst. Das Röntgendiffraktometer 200 sendet die Vorrichtungsinformationen oder dergleichen und die erfassten Beugungsdaten als die Messdaten an die Steuervorrichtung 300.
[Zerlegungsverfahren]
(Beschreibung des Ablaufs beim Durchführen lediglich einer nicht negativen Matrixfaktorisierung)
13 ist ein Ablaufdiagramm, das ein Beispiel für den Betrieb der Verarbeitungsvorrichtung 400 zeigt. 13 zeigt ein Beispiel für den Betrieb, wenn lediglich die nicht negative Matrixfaktorisierung durchgeführt wird. Zuerst erfasst die Verarbeitungsvorrichtung 400 ein gemessenes Profil (Schritt S1). Daraufhin werden bekannte Informationen des erfassten gemessenen Profils erhalten (Schritt S2). Die bekannten Informationen können vom Röntgendiffraktometer 200 oder von der Steuervorrichtung 300 erhalten werden oder können durch Anwendereingabe erhalten werden. Da die bekannten Informationen dem gemessenen Profil zugeordnet sind, können sie zu derselben Zeit wie die Erfassung des gemessenen Profils erfasst werden. Die bekannten Informationen, die mehreren gemessenen Profilen gemeinsam sind, die verwendet werden sollen, wenn eine nicht negative Matrixfaktorisierung durchgeführt wird, müssen nicht zur Zeit des Erhaltens bekannter Informationen bestimmt werden und somit können die zu verwendenden bekannten Informationen aus den erhaltenen bekannten Informationen bestimmt werden.
Daraufhin werden die Parameter eingestellt (Schritt S3). Die einzustellenden Parameter sind Parameter, die zur Optimierung der Anzahl der zu zerlegenden Basisvektoren (der Werte der Hyper-Parameter), für das Optimierungsverfahren und dergleichen notwendig sind. Die Parameter können als Eingabe durch den Anwender eingestellt werden oder können durch die Verarbeitungsvorrichtung 400 auf der Grundlage des gemessenen Profils oder der bekannten Informationen bestimmt und eingestellt werden. Daraufhin wird eine nicht negative Matrixfaktorisierung durchgeführt (Schritt S4). Eine nicht negative Matrixfaktorisierung wird durchgeführt, indem eine Matrix erzeugt wird, die aus gemessenen Profilen besteht, bekannte Informationen in einer Basismatrix oder einer Koeffizientenmatrix eingestellt werden und die Basismatrix und die Koeffizientenmatrix ungleich den bekannten Informationen optimiert werden. Anschließend wird das Ergebnis bei Bedarf ausgegeben (Schritt S5) und der Prozess endet. Es kann eine Konfiguration eingesetzt werden, bei der das Ergebnis lediglich dann gespeichert und ausgegeben wird, wenn ein Anweisung vom Anwender gegeben wird. Auf diese Weise kann das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage bekannter Informationen zerlegt werden.
Wenn beim Erhalten der bekannten Informationen im Schritt S2 des Ablaufdiagramms von 13 die bekannten Informationen dem erfassten gemessenen Profil nicht beigefügt sind oder wenn die bekannten Informationen nicht durch den Anwender eingegeben werden, können die nachfolgenden Prozesse durchgeführt werden, ohne die bekannten Informationen zu erhalten. Das heißt, die bekannten Informationen können beim Erfassen der bekannten Informationen geprüft werden und gemäß dem Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der bekannten Informationen können wahlweise eine reguläre nicht negative Matrixfaktorisierung oder eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung auf der Grundlage der bekannten Informationen durchgeführt werden. Wenn bestätigt wird, dass es bekannte Informationen gibt, kann außerdem abhängig vom Inhalt der bekannten Informationen bestimmt werden, ob eine Randbedingung zur Basismatrix hinzugefügt wird, eine Randbedingung zur Koeffizientenmatrix hinzugefügt wird oder beides. Auf diese Weise können eine reguläre nicht negative Matrixfaktorisierung oder eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung auf der Grundlage der bekannten Informationen abhängig vom Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der bekannten Informationen für das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung wahlweise durchgeführt werden.
(Beschreibung des Ablaufs beim Erzeugen eines Dendrogramms)
14 ist ein Ablaufdiagramm, der ein abgewandeltes Beispiel für den Betrieb der Verarbeitungsvorrichtung 400 zeigt. 14 zeigt ein Beispiel für einen Betrieb, wenn ein Dendrogramm erzeugt wird. In der folgenden Beschreibung des Ablaufdiagramms wird der kennzeichnende Vorgang im Einzelnen beschrieben und die Beschreibung des bereits beschriebenen Vorgangs kann weggelassen sein. Zuerst erfasst die Verarbeitungsvorrichtung 400 gemessene Profile (Schritt T1). Daraufhin werden bekannte Informationen des erfassten gemessenen Profils erhalten (Schritt T2).
Daraufhin wird ein Dendrogramm erzeugt (Schritt S3). Das Dendrogramm wird erzeugt, indem Statistiken zwischen den erfassten mehreren gemessenen Profilen berechnet werden. Daraufhin wird der Cluster ausgewählt (Schritt T4). Der Cluster kann durch den Anwender oder durch die Verarbeitungsvorrichtung ausgewählt werden. Durch das Auswählen des Clusters, der eine Gruppe ähnlicher Profile ist, aus den Dendrogrammen wird die Genauigkeit der Zerlegung verbessert. Die bekannten Informationen, die mehreren gemessenen Profilen (Clustern) gemeinsam sind, die verwendet werden sollen, wenn eine nicht negative Matrixfaktorisierung durchgeführt wird, müssen nicht zur Zeit des Erhaltens bekannter Informationen bestimmt werden und somit können die zu verwendenden bekannten Informationen aus den bekannten Informationen, die nach der Cluster-Auswahl erhalten werden, bestimmt werden. Außerdem können die bekannten Informationen nach der Cluster-Auswahl erhalten werden.
Daraufhin werden die Parameter eingestellt (Schritt T5). Daraufhin wird eine nicht negative Matrixfaktorisierung durchgeführt (Schritt T6). Anschließend wird das Ergebnis bei Bedarf ausgegeben (T7 der Schritte) und der Prozess endet. Auf diese Weise wird für Daten, die mit einem Röntgendiffraktometer gemessen werden, das Dendrogramm erzeugt, Cluster werden ausgewählt und eine nicht negative Matrixfaktorisierung kann durchgeführt werden.
(Beschreibung des Ablaufs einer Abwandlung bezüglich einer qualitativen Analyse oder einer weiteren quantitativen Analyse)
15 ist ein Ablaufdiagramm, das ein abgewandeltes Beispiel für den Betrieb der Verarbeitungsvorrichtung 400 zeigt. 15 zeigt eine Variation des Vorgangs im Fall einer qualitativen Analyse oder einer weiteren quantitativen Analyse nach der nicht negativen Matrixfaktorisierung. Vom Schritt des Erfassens des gemessenen Profils (Schritt U1) bis zum Schritt des Durchführens der nicht negativen Matrixfaktorisierung (Schritt U4) sind diese gleichartig wie Schritt S1 bis Schritt S4.
Danach wird eine Peaksuche durchgeführt (Schritt U5). Eine Peaksuche wird auf einem der ausgewählten Profile (Basisvektoren), die durch die nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten werden, durchgeführt. Die Auswahl des Profils kann durch den Anwender oder durch die Verarbeitungsvorrichtung 400 durchgeführt werden. Außerdem wird eine d-I-Liste für jedes Profil erzeugt, für das die Peaksuche durchgeführt wird. Die Peaksuche wird vorzugsweise auf allen anderen Profilen als denjenigen, für die bestimmt worden ist, dass sie Untergrund sind, durchgeführt.
Daraufhin werden qualitative Analysen durchgeführt (Schritt U6). Die qualitativen Analysen können durchgeführt werden, indem Such/Abgleich-Vorgänge auf der Grundlage der erzeugten d-I-Liste durchgeführt wird. Wenn als ein Ergebnis der Such/Abgleich-Vorgänge kein Profil gefunden wird, dessen Übereinstimmungsgrad ein vorgegebener Wert oder größer ist, kann der Prozess zu Schritt U3 zurückkehren und die nicht negative Matrixfaktorisierung kann ausgehend von der Einstellung der Parameter erneut durchgeführt werden.
Daraufhin wird eine quantitative Analyse durchgeführt (Schritt U7). Die quantitative Analyse bestimmt das Gehaltsverhältnis der Substanz, die durch die qualitative Analyse bestimmt wird, unter Verwendung diverser Verfahren. Zum Beispiel können ein DD-Verfahren (Verfahren der direkten Ableitung), ein RIR-Verfahren, das Rietveld-Verfahren oder dergleichen verwendet werden. Anschließend wird das Ergebnis bei Bedarf ausgegeben (Schritt U8) und der Prozess endet. Somit wird das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen zerlegt, eine qualitative Analyse kann durchgeführt werden und die quantitative Analyse kann unter Verwendung derselben durchgeführt werden.
In dem Ablaufdiagramm in 15 wird das Ergebnis nach der qualitativen Analyse des Schritts U6 bei Bedarf ausgegeben (Schritt U8), ohne die quantitative Analyse durchzuführen, und der Prozess kann enden. Somit kann das gemessene Profil der Röntgenpulverbeugung durch eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen zerlegt werden und die qualitative Analyse kann unter Verwendung der nicht negativen Matrixfaktorisierung durchgeführt werden.
Außerdem kann in dem Ablaufdiagramm in 15 nach dem Erfassen des gemessenen Profils im Schritt U1 oder dem Erhalten der bekannten Informationen im Schritt U2 der Ablauf des Erzeugens des Dendrogramms und des Auswählens des Clusters hinzugefügt werden.
Die Reihenfolge der Schritte in jedem der oben beschriebenen Ablaufpläne ist nicht festgelegt und die Reihenfolge der Schritte kann geändert werden oder sie können parallel verarbeitet werden, solange die Schritte richtig verarbeitet werden können. Jedes Ablaufdiagramm kann in Kombination mit anderen Ablaufplänen angewendet werden.
[Beispiel]
Unter Verwendung eines Systems 100, das wie oben beschrieben konfiguriert ist, wurden Röntgenbeugungsdaten für ein Gemisch aus Indometacin gemessen. Auf das gemessene Profil wird die nicht negative Matrixfaktorisierung angewendet, wobei die Form des Untergrundprofils als die bekannten Informationen gegeben sind. Als ein Ergebnis des Einstellens des Hyper-Parameters ungleich den bekannten Informationen auf 3 konnten das Profil von Indometacin Typ α, das Profil von Indometacin Typ γ, das amorphe Profil und das Untergrundprofil geeignet zerlegt werden und die qualitative Analyse konnte ausgeführt werden.
Auf dasselbe gemessene Profil wird eine nicht negative Matrixfaktorisierung unter Verwendung des herkömmlichen Verfahrens angewendet. Als ein Ergebnis konnten das Indometacin Typ α, das Indometacin Typ γ, das amorphe Profil und das Untergrundprofil nicht ordnungsgemäß zerlegt werden. Es wird davon ausgegangen, dass dies deshalb so ist, weil der Untergrund und das Profil aufgrund der amorphen Komponente in hohem Maße mit dem Profil der kristallinen Phase überlappen. Es ist bestätigt worden, dass das Verfahren der vorliegenden Erfindung den Untergrund oder das Profil aufgrund amorpher Komponenten selbst in einem derartigen Fall extrahieren kann.
Aus den obigen Ergebnissen ist bestätigt worden, dass die Verarbeitungsvorrichtung, das System, das Verfahren und das Programm der vorliegenden Erfindung eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf der Grundlage bekannter Informationen auf das gemessene Profil einer Röntgenpulverbeugung anwenden können.
Im Übrigen beansprucht diese Anmeldung die Priorität der japanischen Patentanmeldung Nr. 2022-164924 , eingereicht am 13. Oktober 2022, wobei die Inhalte der japanischen Patentanmeldung Nr. 2022-164924 in dieser Anmeldung durch Bezugnahme vollständig mit aufgenommen sind.
Beschreibung der Bezugszeichen

100: System
200: Röntgendiffraktometer
210: Röntgenstrahl-Erzeugungsabschnitt
220: einfallsseitige optische Einheit
230: Goniometer
240: Probentisch
250: emissionsseitige optische Einheit
260: Detektor
300: Steuervorrichtung
310: Steuerabschnitt
320: Vorrichtungsinformationen-Speicherabschnitt
330: Messdaten-Speicherabschnitt
340: Anzeigeabschnitt
400: Verarbeitungsvorrichtung

410: Abschnitt zum Erfassen gemessener Profile
420: Abschnitt zum Erfassen bekannter Informationen
430: Zerlegungsabschnitt
440: Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt
450: Peaksuchabschnitt
460: Identifizierungsabschnitt
470: Quantifizierungsabschnitt
510: Eingabeeinrichtung
520: Anzeigeeinrichtung

ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
Zitierte Patentliteratur

JP 2014178203 A [0004]
JP 201987042 A [0004]
JP 2022164924 [0078]

Claims

Verarbeitungsvorrichtung zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung, umfassend: einen Abschnitt zum Erfassen gemessener Profile zum Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, einen Abschnitt zum Erfassen bekannter Informationen zum Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und einen Zerlegungsabschnitt zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil.
Verarbeitungsvorrichtung nach Anspruch 1, wobei der Zerlegungsabschnitt gemäß dem Vorhandensein oder Nichtvorhandensein der bekannten Informationen wahlweise eine reguläre nicht negative Matrixfaktorisierung oder eine nicht negative Matrixfaktorisierung mit einer Randbedingung auf der Grundlage der bekannten Informationen durchführt.
Verarbeitungsvorrichtung nach Anspruch 1 oder 2, wobei die bekannten Informationen Informationen sind, die angeben, dass die Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils, das in den mehreren gemessenen Profilen gemeinsam enthalten ist, dieselben Werte aufweist.
Verarbeitungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei die Informationen über die Form des vorgegebenen Profils Informationen, die aus einer Datenbank erhalten werden, oder Informationen auf der Grundlage von Messdaten sind.
Verarbeitungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4, ferner umfassend: einen Dendrogramm-Erzeugungsabschnitt zum Berechnen einer Statistik zwischen den mehreren gemessenen Profilen und zum Erzeugen eines Dendrogramms, wobei der Zerlegungsabschnitt eine nicht negative Matrixfaktorisierung auf einen Cluster anwendet, der eine Gruppe ähnlicher Profile enthält, die aus dem Dendrogramm durch die Verarbeitungsvorrichtung ausgewählt wird oder durch einen Anwender ausgewählt wird.
Verarbeitungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 5, ferner umfassend: einen Peaksuchabschnitt zum Durchführen einer Peaksuche auf dem Profil, das durch die nicht negative Matrixfaktorisierung erhalten wird, und zum Erzeugen einer d-I-Liste, und einen Identifizierungsabschnitt zum Durchführen einer qualitativen Analyse unter Verwendung der d-I-Liste.
Verarbeitungsvorrichtung nach Anspruch 6, ferner umfassend: einen Quantifizierungsabschnitt zum Durchführen einer quantitativen Analyse unter Verwendung der qualitativ analysierten Daten.
System, das ein Röntgendiffraktometer, das einen Röntgenstrahl-Erzeugungsabschnitt zum Erzeugen von Röntgenstrahlen, einen Detektor zum Detektieren von Röntgenstrahlen und ein Goniometer zum Steuern der Drehung einer Probe umfasst, und die Verarbeitungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 7 umfasst.
Verfahren zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung, das die folgenden Schritte umfasst: Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil.
Programm zum Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf ein oder mehrere gemessene Profile einer Röntgenpulverbeugung, das bewirkt, dass ein Computer die folgenden Prozesse ausführt: Erfassen eines oder mehrerer gemessener Profile, Erfassen bekannter Informationen, die eine Form eines vorgegebenen Profils, das einem Untergrund oder einer vorgegebenen Substanz entspricht, die im gemessenen Profil enthalten sind, oder eine Einschränkung einer Koeffizientenmatrix des vorgegebenen Profils enthalten, und Anwenden einer nicht negativen Matrixfaktorisierung auf der Grundlage der bekannten Informationen auf das gemessene Profil