DE102021107940A1 - Batterieseparatoren mit hybriden festkörper-elektrolyt-beschichtungen - Google Patents

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Fan Xu
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Abstract

Ein Separator umfasst einen porösen polymeren Separator mit einer Anodenseite und einer Kathodenseite, ein kathodenkompatibles Material, das auf der Kathodenseite aufgebracht ist, wobei das kathodenkompatible Material ein polymeres Bindemittel und eines oder mehrere von Lithium-Aluminium-Titanphosphat (LATP)-Teilchen, Lithium-Lanthantitanat (LLTO)-Teilchen, Lithium-Aluminium-Germaniumphosphat (LAGP)-Teilchen und Lithium-Superionenleiter (LISICON)-Teilchen umfasst, und ein anodenkompatibles Material, das auf die Anodenseite aufgebracht ist, wobei das anodenkompatible Material Lithium-Lanthan-Zirkoniumoxid (LLZO)-Teilchen und ein polymeres Bindemittel umfasst. Das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials kann Polyvinylidenfluorid sein, und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials kann Polyvinyliden sein. Das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials und des anodenkompatiblen Materials kann der polymere Separator sein. Die LLZO-Teilchen und das eine oder mehrere der LATP-, LLTO-, LAGP- und LISICON-Teilchen können eine durchschnittliche Teilchengröße von 10 nm bis 10 µm haben.

Description

  • EINLEITUNG
  • Lithiumionen-Batterien beschreiben eine Klasse von wiederaufladbaren Batterien, in denen sich Lithiumionen zwischen einer negativen Elektrode (d.h. Anode) und einer positiven Elektrode (d.h. Kathode) bewegen. Flüssige, feste und polymere Elektrolyte können die Bewegung von Lithiumionen zwischen Anode und Kathode erleichtern. Lithiumionen-Batterien enthalten außerdem einen porösen Separator, der zwischen der Anode und der Kathode angeordnet ist und die Bewegung von Lithiumionen durch die Elektrode erleichtern kann. Solche Separatoren bestehen in der Regel aus einem Polymerkörper mit einer inerten Keramikbeschichtung. Lithiumionen-Batterien werden aufgrund ihrer hohen Energiedichte und ihrer Fähigkeit, aufeinanderfolgende Lade- und Entladezyklen zu durchlaufen, immer beliebter für Anwendungen in der Verteidigungs-, Automobil- und Luftfahrtindustrie.
  • ZUSAMMENFASSUNG
  • Es werden Separatoren für Lithiumionen-Batterien bereitgestellt, die einen porösen polymeren Separatorkörper mit einer Anodenseite und einer Kathodenseite, ein auf der Kathodenseite aufgebrachtes kathodenkompatibles bzw. kathodenverträgliches Material und ein auf der Anodenseite aufgebrachtes anodenkompatibles bzw. anodenverträgliches Material umfassen können. Das kathodenkompatible Material kann ein polymeres Bindemittel und eines oder mehrere von Lithium-Aluminium-Titanphosphat (LATP)-Teilchen, Lithium-Lanthantitanat (LLTO)-Teilchen, Lithium-Aluminium-Germaniumphosphat (LAGP)-Teilchen und Lithium-Superionenleiter (LISICON)-Teilchen enthalten. Das anodenkompatible Material kann Lithium-Lanthan-Zirkoniumoxid (LLZO)-Teilchen und ein polymeres Bindemittel enthalten. Das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials kann Polyvinylidenfluorid (PVDF) sein. Das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials kann Polyvinylpyrrolidon (PVP) sein. Das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials umfasst bzw. bildet den polymeren Separator, und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials umfasst bzw. bildet den polymeren Separator. Der Separator nach Anspruch 1, wobei das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material jeweils höchstens 30 Gew.-% polymeres Bindemittel aufweisen können. Die LLZO-Teilchen und das eine oder mehrere der LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen können jeweils eine durchschnittliche Teilchengröße von etwa 10 nm bis etwa 10 µm aufweisen. Das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material können jeweils eine Dicke von etwa 100 nm bis etwa 20 µm haben. Der Separatorkörper kann eines oder mehrere der Materialien Polyethylen und Polypropylen enthalten. Der Separatorkörper kann eine durchschnittliche Porosität von ca. 30 % bis 70 % aufweisen. Der Separatorkörper kann eine Dicke von ca. 7 µm bis 19 µm haben.
  • Es werden Lithium-Batteriezellen bereitgestellt, die einen Elektrolyten, eine in dem Elektrolyten angeordnete Anode, eine in dem Elektrolyten angeordnete Kathode und einen in dem Elektrolyten zwischen der Anode und der Kathode angeordneten Separator enthalten können. Der Separator kann einen porösen polymeren Separatorkörper mit einer Anodenseite und einer Kathodenseite, ein auf der Kathodenseite aufgebrachtes kathodenkompatibles Material und ein auf der Anodenseite aufgebrachtes anodenkompatibles Material umfassen. Das kathodenkompatible Material kann ein polymeres Bindemittel und eines oder mehrere von Lithium-Aluminium-Titanphosphat (LATP)-Teilchen, Lithium-Lanthantitanat (LLTO)-Teilchen, Lithium-Aluminium-Germaniumphosphat (LAGP)-Teilchen und Lithium-Superionenleiter (LISICON)-Teilchen enthalten. Das anodenkompatible Material kann Lithium-Lanthan-Zirkoniumoxid (LLZO)-Teilchen und ein polymeres Bindemittel enthalten. Das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials kann Polyvinylidenfluorid (PVDF) enthalten, und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials kann Polyvinylpyrrolidon (PVP) enthalten). Der Elektrolyt kann ein flüssiger Elektrolyt sein. Das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material können jeweils höchstens 30 Gew.-% polymeres Bindemittel aufweisen. Die LLZO-Teilchen und das eine oder mehrere der LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen können jeweils eine durchschnittliche Teilchengröße von etwa 10 nm bis etwa 10 µm aufweisen. Das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material können jeweils eine Dicke von etwa 100 nm bis etwa 20 µm haben. Die Kathode kann ein-Aktivmaterial aus Lithium-Eisenphosphat enthalten. Die Kathode kann ein LiNixCoyM-nzO2-Aktivmaterial enthalten, wobei 0,33 < x < 0,85, 0,05 < y < 0,33, 0,05 < z < 0,33 und x + y + z = 1. Die Kathode kann ein Li1,2Mn0,525Ni0,575Co0,1O2-Aktivmaterial enthalten. Die Kathode kann ein LiNiaCobMncAldO2-Aktivmaterial umfassen, wobei 0,33 < a < 0,9, 0,05 < b < 0,33, 0,05 < c < 0,33, 0,01 < d < 0,02, a + b + c + d = 1.
  • Weitere Aufgaben, Vorteile und neuartige Merkmale der beispielhaften Ausführungsformen ergeben sich aus der folgenden detaillierten Beschreibung beispielhafter Ausführungsformen und den begleitenden Zeichnungen.
  • Figurenliste
    • 1 zeigt eine Lithium-Batteriezelle gemäß einer oder mehreren Ausführungsformen;
    • 2 zeigt eine schematische perspektivische Ansicht eines Hybrid-Elektrofahrzeugs, gemäß einer oder mehreren Ausführungsformen; und
    • 3 zeigt eine schematische Seitenansicht eines Separators für eine Lithiumionen-Batterie gemäß einer oder mehrerer Ausführungsformen.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG
  • Ausführungsformen der vorliegenden Offenbarung werden hier beschrieben. Es versteht sich jedoch, dass die offenbarten Ausführungsformen lediglich Beispiele sind und andere Ausführungsformen verschiedene und alternative Formen annehmen können. Die Abbildungen sind nicht notwendigerweise maßstabsgetreu; einige Merkmale können übertrieben oder minimiert sein, um Details bestimmter Komponenten zu zeigen. Daher sind spezifische strukturelle und funktionale Details, die hier offenbart werden, nicht als einschränkend zu verstehen, sondern lediglich als repräsentative Grundlage, um den Fachmann zu lehren, die vorliegende Erfindung auf verschiedene Weise einzusetzen. Wie Fachleute wissen, können verschiedene Merkmale, die unter Bezugnahme auf eine der Figuren dargestellt und beschrieben sind, mit Merkmalen kombiniert werden, die in einer oder mehreren anderen Figuren dargestellt sind, um Ausführungsformen zu erzeugen, die nicht ausdrücklich dargestellt oder beschrieben sind. Die abgebildeten Merkmalskombinationen stellen repräsentative Ausführungsformen für typische Anwendungen dar. Verschiedene Kombinationen und Modifikationen der Merkmale, die zu den Lehren dieser Offenbarung konsistent sind, könnten jedoch für bestimmte Anwendungen oder Implementierungen erwünscht sein.
  • Während herkömmliche Batterieseparatoren mit inerten keramischen Beschichtungen eine akzeptable mechanische und elektrische Isolierung bieten, können die inerten keramischen Beschichtungen Lithiumionen nicht chemisch leiten. Daher werden die Lithiumionen nur über die physischen Poren durch den Separator geleitet, wodurch die Tortuosität bzw. Gewundenheit erhöht wird. Hier werden Batterieseparatoren mit hybriden Festkörper-Elektrolyt (SSE)-Beschichtungen bereitgestellt, die eine verbesserte Ionenbeweglichkeit und Zellenstabilität bieten.
  • 1 zeigt eine Lithium-Batteriezelle 10, die eine negative Elektrode (d.h. die Anode) 11, eine positive Elektrode (d.h. die Kathode) 14, einen Elektrolyten 17, der operativ zwischen der Anode 11 und der Kathode 14 angeordnet ist, und einen Separator 18 umfasst. Anode 11, Kathode 14 und Elektrolyt 17 können in einem Behälter 19 eingekapselt werden, der z.B. ein hartes (z.B. metallisches) Gehäuse oder ein weicher (z.B. Polymer) Beutel sein kann. Die Anode 11 und die Kathode 14 befinden sich auf entgegengesetzten Seiten des Separators 18, der ein mikroporöses Polymer oder ein anderes geeignetes Material, das Lithiumionen leiten kann, und optional einen Elektrolyten (d.h. einen flüssigen Elektrolyten) umfassen kann. Der Elektrolyt 17 ist ein flüssiger Elektrolyt, der ein oder mehrere Lithiumsalze enthält, die in einem nichtwässrigen Lösungsmittel gelöst sind. Die Anode 11 umfasst im Allgemeinen einen Stromkollektor 12 und ein darauf aufgebrachtes Lithiumeinlagerungs-Wirtsmaterial 13. Die Kathode 14 umfasst im Allgemeinen einen Stromkollektor 15 und ein darauf aufgebrachtes Aktivmaterial auf Lithiumbasis 16. Die Batteriezelle 10 kann z.B. ein Lithium-Metalloxid-Aktivmaterial 16 enthalten, neben vielen anderen, wie im Folgenden beschrieben wird. Das Aktivmaterial 16 kann Lithiumionen bei einem höheren elektrischen Potential speichern als z.B. das Einlagerungs-Wirtsmaterial 13. Die zu den beiden Elektroden gehörenden Stromkollektoren 12 und 15 sind durch einen unterbrechbaren externen Stromkreis verbunden, der einen elektrischen Strom zwischen den Elektroden fließen lässt, um die zugeordnete Wanderung von Lithiumionen elektrisch auszugleichen. Obwohl in 1 das Wirtsmaterial 13 und das Aktivmaterial 16 der Übersichtlichkeit halber schematisch dargestellt sind, können das Wirtsmaterial 13 und das Aktivmaterial 16 eine ausschließliche Schnittstelle zwischen der Anode 11 bzw. der Kathode 14 und dem Elektrolyten 17 bilden oder umfassen.
  • Die Batteriezelle 10 kann in einer beliebigen Anzahl von Anwendungen eingesetzt werden. 2 zeigt beispielsweise eine schematische Darstellung eines Hybrid-Elektrofahrzeugs 1 mit einem Batteriepack 20 und zugehörigen Komponenten. Ein Batteriepack wie der Batteriepack 20 kann eine Vielzahl von Batteriezellen 10 enthalten. Mehrere Batteriezellen 10 können parallelgeschaltet werden, um eine Gruppe zu bilden, und mehrere Gruppen können z.B. in Reihe geschaltet werden. Fachleute werden verstehen, dass eine beliebige Anzahl von Batteriezellenanschlusskonfigurationen unter Verwendung der hierin offenbarten Batteriezellenarchitekturen realisierbar ist, und sie werden ferner erkennen, dass Fahrzeuganwendungen nicht auf die beschriebene Fahrzeugarchitektur beschränkt sind. Der Batteriepack 20 kann Energie an einen Traktionswechselrichter 2 liefern, der die Gleichspannung (DC) der Batterie in ein dreiphasiges Wechselstromsignal (AC) umwandelt, das von einem Antriebsmotor 3 zum Antrieb des Fahrzeugs 1 verwendet wird. Eine Maschine 5 kann dazu verwendet werden, einen Generator 4 anzutreiben, der wiederum Energie zum Wiederaufladen des Batteriepacks 20 über den Wechselrichter 2 bereitstellen kann. Externe (z.B. Netz-) Energie kann auch zum Wiederaufladen des Batteriepacks 20 über eine zusätzliche Schaltung (nicht dargestellt) verwendet werden. Die Maschine 5 kann z.B. einen Benzin- oder Dieselmotor umfassen.
  • Die Batteriezelle 10 arbeitet im Allgemeinen durch das reversible Transportieren von Lithiumionen zwischen der Anode 11 und der Kathode 14. Lithiumionen bewegen sich während des Ladens von der Kathode 14 zur Anode 11 und während des Entladens von der Anode 11 zur Kathode 14. Zu Beginn einer Entladung enthält die Anode 11 eine hohe Konzentration an eingelagerten/legierten Lithiumionen, während die Kathode 14 relativ erschöpft ist, und die Herstellung eines geschlossenen externen Kreislaufs zwischen der Anode 11 und der Kathode 14 unter solchen Umständen bewirkt, dass eingelagerte/legierte Lithiumionen aus der Anode 11 extrahiert werden. Die extrahierten Lithiumatome werden in Lithiumionen und Elektronen aufgespalten, wenn sie einen Einlagerungs-/Legierungswirt an einer Elektroden-Elektrolyt-Grenzfläche verlassen. Die Lithiumionen werden durch die Mikroporen des Separators 18 von der Anode 11 zur Kathode 14 durch den ionisch leitfähigen Elektrolyten 17 transportiert, während gleichzeitig die Elektronen durch den externen Stromkreis von der Kathode 14 zur Anode 11 übertragen werden, um die gesamte elektrochemische Zelle auszugleichen. Dieser Elektronenfluss durch den externen Stromkreis kann nutzbar gemacht und einer Lastvorrichtung zugeführt werden, bis das Niveau des eingelagerten/legierten Lithiums in der negativen Elektrode unter ein arbeitsfähiges Niveau fällt oder der Bedarf an Strom aufhört.
  • Die Batteriezelle 10 kann nach einer Teil- oder Vollentladung ihrer verfügbaren Kapazität wieder aufgeladen werden. Um die Lithiumionen-Batteriezelle zu laden oder wieder mit Strom zu versorgen, wird eine externe Stromquelle (nicht gezeigt) an die positive und die negative Elektrode angeschlossen, um die umgekehrten elektrochemischen Reaktionen der Batterieentladung zu bewirken. Das heißt, während des Ladevorgangs extrahiert die externe Stromquelle die in der Kathode 14 vorhandenen Lithiumionen, um Lithiumionen und Elektronen zu erzeugen. Die Lithiumionen werden von der Elektrolytlösung durch den Separator zurückgeführt, und die Elektronen werden durch den externen Kreislauf zurückgetrieben, beides in Richtung Anode 11. Die Lithiumionen und Elektronen werden schließlich an der negativen Elektrode wiedervereinigt, wodurch diese mit eingelagertem/legiertem Lithium für die zukünftige Entladung der Batteriezelle aufgefüllt wird.
  • Die Lithiumionen-Batteriezelle 10 oder ein Batteriemodul oder -pack, das bzw. der mehrere in Reihe und/oder parallel geschaltete Batteriezellen 10 umfasst, kann zur reversiblen Versorgung einer zugehörigen Lastvorrichtung mit Strom und Energie verwendet werden. Lithiumionen-Batterien können unter anderem auch in verschiedenen Geräten der Unterhaltungselektronik (z.B. Laptops, Kameras und Mobiltelefonen/Smartphones), in der Militärelektronik (z.B. Funkgeräte, Minendetektoren und thermische Waffen), in Flugzeugen und Satelliten verwendet werden. Lithiumionen-Batterien, -Module und -Packs können in ein Fahrzeug wie ein Hybrid-Elektrofahrzeug (HEV), ein Batterie-Elektrofahrzeug (BEV), ein Plug-in-HEV oder ein Elektrofahrzeug mit verlängerter Reichweite (EREV) eingebaut werden, um genügend Leistung und Energie für den Betrieb eines oder mehrerer Systeme des Fahrzeugs zu erzeugen. Die Batteriezellen, -module und -packs können beispielsweise in Kombination mit einer Benzin- oder Dieselbrennkraftmaschine zum Antrieb des Fahrzeugs verwendet werden (z.B. in Hybrid-Elektrofahrzeugen), oder sie können allein zum Antrieb des Fahrzeugs verwendet werden (z.B. in batteriebetriebenen Fahrzeugen).
  • Zurück zu 1: Der Elektrolyt 17 leitet Lithiumionen zwischen der Anode 11 und der Kathode 14, zum Beispiel während des Ladens oder Entladens der Batteriezelle 10. Der Elektrolyt 17 umfasst ein oder mehrere Lösungsmittel und ein oder mehrere Lithiumsalze, die in dem einen oder den mehreren Lösungsmitteln gelöst sind. Geeignete Lösungsmittel können zyklische Carbonate (Ethylencarbonat, Propylencarbonat, Butylencarbonat), azyklische Carbonate (Dimethylcarbonat, Diethylcarbonat, Ethylmethylcarbonat), aliphatische Carbonsäureester (Methylformiat, Methylacetat, Methylpropionat), γ-Lactone (y-Butyrolacton, γ-Valerolacton), Ether mit Kettenstruktur (1,3-Dimethoxypropan, 1,2-Dimethoxyethan (DME), 1-2-Diethoxyethan, Ethoxymethoxyethan), zyklische Ether (Tetrahydrofuran, 2-Methyltetrahydrofuran, 1,3-Dioxolan) und Kombinationen davon sein. Eine nicht einschränkende Liste von Lithiumsalzen, die in dem/den organischen Lösungsmittel(n) aufgelöst werden können, um die nichtwässrige flüssige Elektrolytlösung zu bilden, umfasst LiClO4, LiAlCl4, Lil, LiBr, LiSCN, LiBF4, LiB(C6H5)4 LiAsF6, LiCF3SO3, LiN(CF3SO2)2, LiN(FSO2)2, LiPF6 und Mischungen davon.
  • Ein flüssiger Elektrolyt 17 kann in einigen Ausführungsformen ein Gelelektrolyt sein. Der Gelelektrolyt 17 ermöglicht es den Lithiumionen, durch den Gelelektrolyten 17 zu wandern, ohne dass der Gelelektrolyt 17 in das Aktivmaterial 16 und/oder das Wirtsmaterial 13 hinein- oder herausfließt. Im Allgemeinen haben Gelelektrolyte eine hohe Viskosität (z.B. etwa 10 mPa S bis etwa 10.000 mPa S), die hoch genug ist, um zu verhindern, dass der Gelelektrolyt in das Aktivmaterial 16 und/oder das Wirtsmaterial 13 hinein- und aus ihm herausfließt, jedoch niedrig genug, damit der Transport von Lithiumionen durch den Gelelektrolyten 17 nicht behindert wird. In einem besonderen Beispiel kann ein Gelelektrolyt ein oder mehrere fluorierte Monomere, ein oder mehrere Lithiumsalze und ein oder mehrere Lösungsmittel, neben anderen in der Technik bekannten, enthalten. Das Aktivmaterial 16 kann ein beliebiges Aktivmaterial auf Lithiumbasis umfassen, das ausreichend Lithium-Einlagerung und -Auslagerung durchlaufen kann, während es als positiver Anschluss der Batteriezelle 10 fungiert. Das Aktivmaterial 16 kann auch ein polymeres Bindemittelmaterial enthalten, um das Wirtsmaterial auf Lithiumbasis strukturell zusammenzuhalten. Das Aktivmaterial 16 kann die unten beschriebenen Lithium-Übergangsmetalloxide umfassen. Der Kathodenstromkollektor 15 kann Aluminium oder ein anderes geeignetes, elektrisch leitfähiges Material enthalten, das Fachleuten bekannt ist, und kann in einer Folien- oder Gitterform geformt sein. Der Kathodenstromkollektor 15 kann unter anderem mit hoch elektrisch leitfähigen Materialien behandelt (z.B. beschichtet) werden, einschließlich eines oder mehrerer leitfähiger Rußmaterialien, Graphit, Kohlenstoff-Nanoröhrchen, Kohlenstoff-Nanofasern, Graphen und Kohlenstofffasern aus der Gasphase (VGCF). Die gleichen hoch elektrisch leitfähigen Materialien können zusätzlich oder alternativ im Wirtsmaterial 13 dispergiert sein.
  • Lithium-Übergangsmetalloxide, die für die Verwendung als Aktivmaterial 16 geeignet sind, können eines oder mehrere der folgenden umfassen: Spinell-Lithium-Manganoxid (LiMn2O4), Lithium-Cobaltoxid (LiCoO2), einen Nickel-Manganoxid-Spinell (Li(Ni0,5Mn1,5)O2), ein geschichtetes Nickel-Mangan-Cobaltoxid (mit der allgemeinen Formel xLi2MnO3·(1-x)LiMO2, wobei M aus einem beliebigen Verhältnis von Ni, Mn und/oder Co zusammengesetzt ist). Ein spezifisches Beispiel für einen geschichteten Nickel-Manganoxid-Spinell ist xLi2MnO3- (1-x)Li(N1/3Mn1/3Co1/3)O2. Weitere geeignete Aktivmaterialien auf Lithiumbasis sind Li(Ni1/3Mn1/3Co1/3)O2), LiNiO2, Lix+yMn2-yO4 (LMO, 0 < x < 1 und 0 < y <0,1), oder ein Lithium-Eisen-Polyanionoxid, wie Lithium-Eisenphosphat (LiFePO4, LiMn1-xFexPO4) oder Lithium-Eisen-Fluorophosphat (Li2FePO4F). Es können auch andere Aktivmaterialien auf Lithiumbasis verwendet werden, wie LiNixM1-xO2 (M ist zusammengesetzt aus einem beliebigen Verhältnis von Al, Co und/oder Mg), LiNi1-xCo1-yMnx+yO2 oder LiMn1,5-xNi0,5-yMx+yO4 (M ist zusammengesetzt aus einem beliebigen Verhältnis von Al, Ti, Cr und/oder Mg), stabilisierter Lithium-Manganoxid-Spinell (LixMn2-yMyO4, wobei M zusammengesetzt ist aus einem beliebigen Verhältnis von Al, Ti, Cr und/oder Mg), Lithium-Nickel-Cobalt-Aluminiumoxid (z.B. LiNi0,8Co0,15Al0,05O2 oder NCA), mit Aluminium stabilisierter Lithium-Manganoxid-Spinell (LixMn2-xAlyO4), Lithium-Vanadiumoxid (LiV2O5), Li2MSiO4 (M ist zusammengesetzt aus einem beliebigen Verhältnis von Co, Fe und/oder Mn) und anderes hocheffizientes Nickel-Mangan-Cobalt-Material. Mit „beliebigem Verhältnis“ ist gemeint, dass jedes Element in beliebiger Menge vorhanden sein kann. So könnte M z.B. Al sein, mit oder ohne Co und/oder Mg, oder jede andere Kombination der aufgeführten Elemente. In einem anderen Beispiel können Anionensubstitutionen im Gitter eines beliebigen Beispiels des Aktivmaterials auf Lithium-Übergangsmetallbasis vorgenommen werden, um die Kristallstruktur zu stabilisieren. Zum Beispiel kann jedes O-Atom durch ein F-Atom ersetzt werden.
  • Zu den geeigneten Aktivmaterialien 16 gehören insbesondere Lithium-Eisenphosphat, NMC, NCMA und HE-NMC-Materialien. NMC-Aktivmaterialien 16 können Materialien umfassen, die durch die Formel LiNixCoyMnzO2 definiert sind, wobei 0,33 < x < 0,85, 0,05 < y < 0,33, 0,05 < z < 0,33 und x + y + z = 1 (z.B. LiNi0,8Co0,1Mn0,1O2 (NMC811), LiNi0,6Mn0,2Co0,2O2 (NMC622)). NCMA-Aktivmaterialien 16 können Materialien umfassen, die durch die Formel LiNiaCobMncAldO2 definiert sind, wobei 0,33 < a < 0,9, 0,05 < b < 0,33, 0,05 < c < 0,33, 0,01 < d < 0,02 und a + b + c + d = 1 (z.B. Li[Ni0,89Co0,05Mn0,05Al0,01]O2). HE-NMC-Aktivmaterialien 16 können Li1,2Mn0,525Ni0,175Co0,1O2, neben anderen Hochenergie-NMC-Materialien, enthalten.
  • Der Anodenstromkollektor 12 kann Kupfer, Aluminium, Edelstahl oder jedes andere geeignete elektrisch leitende Material enthalten, das Fachleuten bekannt ist.
  • Der Anodenstromkollektor 12 kann mit hoch elektrisch leitfähigen Materialien behandelt (z.B. beschichtet) werden, u.a. mit leitfähigem Ruß, Graphit, Kohlenstoff-Nanoröhren, Kohlenstoff-Nanofasern, Graphen und Kohlenstofffasern aus der Gasphase (VGCF). Das auf den Anodenstromkollektor 12 aufgebrachte Wirtsmaterial 13 kann jedes Lithium-Wirtsmaterial umfassen, das ausreichend Lithiumionen-Einlagerung, -Auslagerung und -Legierung durchlaufen kann, während es als negativer Anschluss der Lithiumionen-Batterie 10 fungiert. Das Wirtsmaterial 13 kann optional ferner ein polymeres Bindemittelmaterial enthalten, um das Lithium-Wirtsmaterial strukturell zusammenzuhalten. Zum Beispiel kann in einer Ausführungsform das Wirtsmaterial 13 ferner ein kohlenstoffhaltiges Material (z.B. Graphit) und/oder ein oder mehrere Bindemittel (z.B. Polyvinyldienfluorid (PVdF), einen Ethylen-Propylen-Dien-Monomer (EPDM)-Kautschuk, Carboxymethoxylcellulose (CMC) und Styrol-1,3-Butadien-Polymer (SBR)) enthalten.
  • Der mikroporöse Polymerseparator 18 kann in einer Ausführungsform ein Polyolefin umfassen. Das Polyolefin kann ein Homopolymer (abgeleitet von einem einzigen Monomerbestandteil) oder ein Heteropolymer (abgeleitet von mehr als einem Monomerbestandteil) sein, entweder linear oder verzweigt. Wenn ein aus zwei Monomerbestandteilen abgeleitetes Heteropolymer verwendet wird, kann das Polyolefin jede beliebige Copolymer-Kettenanordnung annehmen, einschließlich der eines Block-Copolymers oder eines statistischen Copolymers. Das Gleiche gilt, wenn das Polyolefin ein Heteropolymer ist, das aus mehr als zwei Monomerbausteinen abgeleitet ist. In einer Ausführungsform kann das Polyolefin Polyethylen (PE), Polypropylen (PP) oder eine Mischung aus PE und PP sein. Der mikroporöse Polymerseparator 18 kann neben dem Polyolefin auch andere Polymere enthalten, wie z.B., aber nicht beschränkt auf, Polyethylenterephthalat (PET), Polyvinylidenfluorid (PVDF) und/oder ein Polyamid. In einigen Ausführungsformen kann der Separator 18 eine Porosität von ca. 30 % bis ca. 70 %, ca. 35 % bis ca. 65 %, ca. 40 % bis ca. 60 % oder ca. 50 % aufweisen, in einigen Ausstattungen. In einigen Ausführungsformen kann der Separator 18 eine Dicke T von etwa 7 µm bis 19 µm, etwa 8 µm bis etwa 17 µm oder etwa 16 µm haben.
  • Der Separator 18, wie in 3 dargestellt, besteht aus einem porösen Körper 180, wie oben beschrieben, der eine Oberfläche auf der Anodenseite 181 und eine Oberfläche auf der Kathodenseite 184 definiert. Der Separator 18 ist, wie noch beschrieben wird, zum Einbau in die Lithium-Batteriezelle 10 geeignet. Der Separator 18 umfasst ferner ein kathodenkompatibles Material 186, das auf der Kathodenseite 184 aufgebracht ist, und ein anodenkompatibles Material 183, das auf der Anodenseite 181 aufgebracht ist. Es versteht sich, dass 3 eine schematische Darstellung des Separators 18 zeigt, und diese ist nicht als Einschränkung zu verstehen. Insbesondere kann das kathodenkompatible Material 186 auf der gesamten Kathodenseite 184 oder auf allen Teilen der Kathodenseite 184, die mit dem Elektrolyten 17 in Berührung kommen, aufgebracht werden. In ähnlicher Weise kann das anodenkompatible Material 183 auf der gesamten Anodenseite 181 oder auf allen Teilen der Anodenseite 181, die mit dem Elektrolyten 17 in Berührung kommen, aufgebracht werden. Sowohl das anodenkompatible Material 183 als auch das kathodenkompatible Material 186 umfassen SSE-Teilchen, und die SSE-Teilchen im anodenkompatiblen Material 183 unterscheiden sich von den SEE-Teilchen im kathodenkompatiblen Material 186.
  • Das kathodenkompatible Material 186 umfasst ein polymeres Bindemittel und eines oder mehrere von Lithium-Aluminium-Titanphosphat (z.B. Li1,3Al0,3Ti1,7(PO4)3) (LATP)-Teilchen, Lithium-Lanthantitanat (z.B. Li0,67-xLa3xTiO3) (LLTO)-Teilchen, Lithium-Aluminium-Germaniumphosphat (z.B. Li1+xAlxGe2-x(PO4)3) (LAGP)-Teilchen und Lithium-Superionenleiter (z.B. Li14Zn(GeO4)4 und/oder Li3+x(P1-xSix)O4) (LISICON)-Teilchen. Das anodenkompatible Material umfasst Lithium-Lanthan-Zirkoniumoxid (z.B. Li7La3Zr2O12) (LLZO)-Teilchen und ein polymeres Bindemittel. Die polymeren Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 und des anodenkompatiblen Materials 181 binden strukturell das eine oder mehrere der LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen sowie LLZO-Teilchen an den Separator. Solche Bindemittel können Polyvinyldienfluorid (PVDF), Polyvinylidenfluorid-Co-Hexafluorpropylen (PVDF-HFP), Nitril-Butadien-Kautschuk (NBR), Polyacrylnitril (PAN), Polyvinylpyrrolidon (PVP), Polyethylenoxid (PEO), einen Ethylen-Propylen-Dien-Monomer (EPDM)-Kautschuk, Carboxymethoxylcellulose (CMC), Lithiumpolyacrylat (LiPAA), Natriumpolyacrylat (NaPAA), Natriumalginat, Lithiumalginat und Styrol-1,3-Butadien-Polymer (SBR) umfassen. Die polymeren Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 und des anodenkompatiblen Materials 181 sind insbesondere aufgrund ihrer Stabilität in der Nähe der Kathode 14 bzw. der Anode 11 ausgewählt. Zum Beispiel reagiert LLZO mit PVDF, PVDF-HFP und PAN.
  • In einigen Ausführungsformen umfasst das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 PVDF. In anderen Ausführungsformen besteht das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 aus PVDF. In einigen Ausführungsformen umfasst das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials 181 PVP. In anderen Ausführungsformen besteht das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials 181 aus PVP. In einigen Ausführungsformen umfasst das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 PVDF, und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials 181 umfasst PVP. In anderen Ausführungsformen besteht das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 aus PVDF, und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials 181 besteht aus PVP.
  • Das kathodenkompatible Material 186 und das anodenkompatible Material 181 können mit sequenziellen, einseitigen Beschichtungstechniken auf die jeweiligen Seiten des Separators 18 aufgebracht werden. Das kathodenkompatible Material 186 und das anodenkompatible Material 181 können z.B. durch Tauchbeschichtung, Messer-über-Kante-Beschichtung (knife-over-edge coating), Schlitzdüsenbeschichtung (slot die coating), direkte Tiefdruckbeschichtung (direct gravure coating), Mikrotiefdruckbeschichtung (micro-gravure coating), Sprühbeschichtung und andere Techniken, die Fachleuten bekannt sind, auf den Separator 18 aufgebracht werden.
  • In einigen Ausführungsformen bildet das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials 186 den polymeren Separator 18. In solchen Ausführungsformen sind die LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und/oder LISICON-Teilchen in die Kathodenseite 184 des Separators 18 eingebettet. Zusätzlich oder alternativ bildet in einigen Ausführungsformen das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials 181 den polymeren Separator 18. In solchen Ausführungsformen sind die LLZO-Teilchen in die Anodenseite 181 des Separators 18 eingebettet. In all diesen Ausführungsformen können die LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und/oder LISICON-Teilchen und die LLZO-Teilchen in die Oberfläche der Kathodenseite 184 bzw. in die Oberfläche der Anodenseite 181 des Separators 18 durch Walzen oder chemische Mittel beschichtet oder eingebettet werden. Beispielsweise kann der Separator 18 vor dem Einbetten der ein oder mehreren SSE-Teilchen erweicht (z.B. durch Erhitzen) oder teilweise durch ein Lösungsmittel aufgelöst werden. In einem besonderen Beispiel passiviert LLZO leicht in Gegenwart bestimmter Chemikalien (z.B. Wasser und CO2) und bildet eine Passivierungsschicht auf der Außenseite der LLZO-Teilchen, die ausreichend klebrig ist, um als Bindemittel während des Aufbringens der LLZO-Teilchen auf die Anodenseite 181 des Separators 18 zu wirken.
  • Der Separator 18 kann vorteilhaft in einer Lithium-Batteriezelle (z.B. Zelle 10) mit einem flüssigen Elektrolyten 17 verwendet werden, um zweiphasige Ionenleitung von Lithiumionen innerhalb des flüssigen Elektrolyten 17 und über eines oder mehrere der LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen und LLZO-Teilchen, die in den Separator 18 eingebaut sind, zu ermöglichen. In einigen Ausführungsformen umfassen das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material jeweils höchstens 25 Gew.-%, höchstens 30 Gew.-% oder höchstens 35 Gew.-% polymeres Bindemittel. In einigen Ausführungsformen haben das eine oder mehrere der LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen und die LLZO-Teilchen jeweils eine durchschnittliche Teilchengröße (d.h. einen Durchmesser) von etwa 10 nm bis etwa 11 µm, etwa 50 nm bis etwa 10 µm oder etwa 100 nm bis etwa 5 µm. In einigen Ausführungsformen haben das eine oder mehrere der LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen und die LLZO-Teilchen jeweils eine durchschnittliche Teilchengröße von etwa 5 nm bis etwa 25 nm, etwa 7,5 nm bis etwa 22,5 nm oder etwa 10 nm bis etwa 20 nm. In einigen Ausführungsformen kann das kathodenkompatible Material 186 eine Dicke T2 von etwa 100 nm bis etwa 20 µm aufweisen. In einigen Ausführungsformen kann das anodenkompatible Material 181 eine Dicke von etwa 100 nm bis etwa 20 µm aufweisen.
  • Während oben beispielhafte Ausführungsformen beschrieben sind, ist nicht beabsichtigt, dass diese Ausführungsformen alle möglichen Formen beschreiben, die von den Ansprüchen umfasst sind. Die in der Beschreibung verwendeten Wörter sind eher beschreibend als einschränkend, und es versteht sich, dass verschiedene Änderungen vorgenommen werden können, ohne von Geist und Umfang der Offenbarung abzuweichen. Wie zuvor beschrieben, können die Merkmale verschiedener Ausführungsformen zu weiteren Ausführungsformen der Erfindung kombiniert werden, die möglicherweise nicht explizit beschrieben oder abgebildet sind. Während verschiedene Ausführungsformen als vorteilhaft oder bevorzugt gegenüber anderen Ausführungsformen oder Implementierungen des Standes der Technik in Bezug auf eine oder mehrere gewünschte Eigenschaften beschrieben werden könnten, erkennen Fachleute, dass ein oder mehrere Merkmale oder Eigenschaften beeinträchtigt werden können, um die gewünschten Gesamtsystemeigenschaften zu erreichen, die von der spezifischen Anwendung und Implementierung abhängen. Diese Attribute können u. a. Kosten, Festigkeit, Haltbarkeit, Lebenszykluskosten, Marktfähigkeit, Aussehen, Verpackung, Größe, Gebrauchstauglichkeit, Gewicht, Herstellbarkeit, Montagefreundlichkeit usw. umfassen, sind aber nicht darauf beschränkt. Somit sind Ausführungsformen, die als weniger wünschenswert als andere Ausführungsformen oder Implementierungen des Standes der Technik in Bezug auf ein oder mehrere Merkmale beschrieben werden, nicht außerhalb des Anwendungsbereichs der Offenbarung und können für bestimmte Anwendungen wünschenswert sein.

Claims (10)

  1. Lithium-Batteriezelle, umfassend: einen Elektrolyten; eine im Elektrolyten angeordnete Anode; eine im Elektrolyten angeordnete Kathode; und einen Separator, der innerhalb des Elektrolyten zwischen der Anode und der Kathode angeordnet ist, wobei der Separator umfasst: einen porösen polymeren Separatorkörper mit einer Anodenseite und einer Kathodenseite, ein kathodenkompatibles Material, das auf der Kathodenseite aufgebracht ist, wobei das kathodenkompatible Material ein polymeres Bindemittel und eines oder mehrere von Lithium-Aluminium-Titanphosphat (LATP)-Teilchen, Lithium-Lanthantitanat (LLTO)-Teilchen, Lithium-Aluminium-Germaniumphosphat (LAGP)-Teilchen und Lithium-Superionenleiter (LISICON)-Teilchen umfasst, und ein anodenkompatibles Material, das auf der Anodenseite aufgebracht ist, wobei das anodenkompatible Material Lithium-Lanthan-Zirkoniumoxid (LLZO)-Teilchen und ein polymeres Bindemittel umfasst.
  2. Lithium-Batteriezelle nach Anspruch 1, wobei die Kathode eines oder mehrere der folgenden Materialien umfasst: Lithium-Eisenphosphat-Aktivmaterial, LiNixCoyMnzO2-Aktivmaterial, wobei 0,33 < x < 0,85, 0,05 < y < 0,33, 0,05 < z < 0,33 und x + y + z = 1, L1,2Mn0,525Ni0,175Co0,1O2-Aktivmaterial oder LiNiaCobMncAldO2-Aktivmaterial, wobei 0,33 < a < 0,9, 0,05 < b < 0,33, 0,05 < c < 0,33, 0,01 < d < 0,02, a + b + c + d = 1.
  3. Separator für eine Lithiumionen-Batterie, umfassend: einen porösen polymeren Separatorkörper mit einer Anodenseite und einer Kathodenseite; ein kathodenkompatibles Material, das auf der Kathodenseite aufgebracht ist, wobei das kathodenkompatible Material ein polymeres Bindemittel und eines oder mehrere von Lithium-Aluminium-Titanphosphat (LATP)-Teilchen, Lithium-Lanthantitanat (LLTO)-Teilchen, Lithium-Aluminium-Germaniumphosphat (LAGP)-Teilchen und Lithium-Superionenleiter (LISICON)-Teilchen umfasst; und ein anodenkompatibles Material, das auf der Anodenseite aufgebracht ist, wobei das anodenkompatible Material Lithium-Lanthan-Zirkoniumoxid (LLZO)-Teilchen und ein polymeres Bindemittel umfasst.
  4. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials den polymeren Separator bildet und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials den polymeren Separator bildet.
  5. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei das polymere Bindemittel des kathodenkompatiblen Materials Polyvinylidenfluorid (PVDF) umfasst und das polymere Bindemittel des anodenkompatiblen Materials Polyvinylpyrrolidon (PVP) umfasst.
  6. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material jeweils höchstens 30 Gew.-% polymeres Bindemittel umfassen.
  7. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei die LLZO-Teilchen und das eine oder mehrere von LATP-Teilchen, LLTO-Teilchen, LAGP-Teilchen und LISICON-Teilchen jeweils eine durchschnittliche Teilchengröße von etwa 10 nm bis etwa 10 µm aufweisen.
  8. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei das kathodenkompatible Material und das anodenkompatible Material jeweils eine Dicke von etwa 100 nm bis etwa 20 µm aufweisen.
  9. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei der Separatorkörper Polyethylen und/oder Polypropylen umfasst.
  10. Separatoren und Lithium-Batteriezellen nach einem der obigen Ansprüche, wobei der Separatorkörper eine durchschnittliche Porosität von etwa 30 % bis 70 % aufweist.
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