DE102020131366A1 - Abgasreinigungssystem für stöchiometrisch betriebene Verbrennungsmotoren - Google Patents
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Abstract
Die vorliegende Erfindung ist auf einen stöchiometrisch verbrennenden Ottomotor mit einem bestimmten Abgassystem zur Minderung der schädlichen Abgase aus dem Verbrennungsprozess gerichtet. Das Abgassystem besteht in Durchströmungsrichtung aus einem motornahen Dreiwegkatalysator, einem Oxidationskatalysator und einem Ottopartikelfilter.
Description
- Die vorliegende Erfindung ist auf einen stöchiometrisch verbrennenden Ottomotor mit einem bestimmten Abgassystem zur Minderung der schädlichen Abgase aus dem Verbrennungsprozess gerichtet. Das Abgassystem besteht in Durchströmungsrichtung aus einem motornahen Dreiwegkatalysator, einem Oxidationskatalysator und einem Ottopartikelfilter.
- Das Abgas von Verbrennungsmotoren in Kraftfahrzeugen enthält typischerweise die Schadgase Kohlenmonoxid (CO) und Kohlenwasserstoffe (HC), Stickoxide (NOx) und gegebenenfalls Schwefeloxide (SOx), sowie Partikel, die weitgehend aus festen kohlenstoffhaltigen Teilchen und gegebenenfalls anhaftenden organischen Agglomeraten bestehen. Diese werden als Primäremissionen bezeichnet. CO, HC und Partikel sind Produkte der unvollständigen Verbrennung des Kraftstoffs im Brennraum des Motors. Stickoxide entstehen im Zylinder aus Stickstoff und Sauerstoff der Ansaugluft, wenn die Verbrennungstemperaturen 1200°C überschreiten. Schwefeloxide resultieren aus der Verbrennung organischer Schwefelverbindungen, die in nicht-synthetischen Kraftstoffen immer in geringen Mengen enthalten sind. Die Einhaltung künftig in Europa, China, Nordamerika und Indien geltender gesetzlicher Abgasgrenzwerte für Kraftfahrzeuge erfordert die weitgehende Entfernung der genannten Schadstoffe aus dem Abgas. Zur Entfernung dieser für Umwelt und Gesundheit schädlichen Emissionen aus den Abgasen von Kraftfahrzeugen sind eine Vielzahl katalytischer Abgasreinigungstechnologien entwickelt worden, deren Grundprinzip üblicherweise darauf beruht, dass das zu reinigende Abgas über einen Durchfluss- (flow-through) oder einen Wandfluss- (wall-flow) -wabenkörper mit einer darauf aufgebrachten katalytisch aktiven Beschichtung geleitet wird. Der Katalysator fördert die chemische Reaktion verschiedener Abgaskomponenten unter Bildung unschädlicher Produkte wie beispielsweise Kohlendioxid, Wasser und Stickstoff.
- Die eben beschriebenen Durchfluss- oder Wandflusswabenkörper werden auch als Katalysatorträger, Träger oder Substratmonolithe bezeichnet, tragen sie doch die katalytisch aktive Beschichtung auf ihrer Oberfläche bzw. in den diese Oberfläche bildenden Wänden. Die katalytisch aktive Beschichtung wird häufig in einem sogenannten Beschichtungsvorgang in Form einer Suspension auf den Katalysatorträger aufgebracht. Viele derartige Prozesse sind in der Vergangenheit von Autoabgaskatalysatorherstellern hierzu veröffentlicht worden (
EP1064094B1 ,EP2521618B1 ,WO10015573A2 EP1136462B1 ,US6478874B1 ,US4609563A ,WO9947260A1 JP5378659B2 EP2415522A1 ,JP2014205108A2 - Für die jeweils möglichen Methoden der Schadstoffumwandlung im Katalysator ist die Betriebsart des Verbrennungsmotors entscheidend. Dieselmotoren werden meist mit Luftüberschuss betrieben, die meisten Ottomotoren mit einem stöchiometrischen Gemisch aus Ansaugluft und Kraftstoff. Stöchiometrisch heißt, dass im Mittel genau so viel Luft zur Verbrennung des im Zylinder vorhandenen Kraftstoffs zur Verfügung steht, wie für eine vollständige Verbrennung benötigt wird. Das Verbrennungsluftverhältnis λ (A/F-Verhältnis; Luft/Kraftstoffverhältnis) setzt die tatsächlich für eine Verbrennung zur Verfügung stehende Luftmasse mL,tats ins Verhältnis zur stöchiometrischen Luftmasse mL,st:
- Sofern im vorliegenden Text von mager verbrennenden Kraftfahrzeugmotoren die Rede ist, so wird hiermit hauptsächlich auf Dieselmotoren und überwiegend im Mittel mager verbrennende Ottomotoren Bezug genommen. Letztere sind überwiegend im Mittel mit magerem A/F-Verhältnis (Luft/Kraftstoff-Verhältnis) betriebene Benzinmotoren. Dagegen werden die meisten Benzinmotoren überwiegend mit im Mittel stöchiometrischen Verbrennungsgemisch betrieben. Der Ausdruck „im Mittel“ nimmt dabei Rücksicht auf die Tatsache, dass moderne Benzinmotoren nicht statisch bei einem festen Luft/Kraftstoffverhältnis (A/F-Verhältnis; λ-Wert) betrieben werden. Vielmehr wird durch die Motorsteuerung ein Gemisch mit einem diskontinuierlichen Verlauf der Luftzahl λ um λ = 1,0 vorgegeben, wodurch sich ein periodischer Wechsel von oxidierenden und reduzierenden Abgasbedingungen ergibt. Dieser Wechsel der Luftzahl λ ist wesentlich für das Abgasreinigungsergebnis. Hierzu wird der λ-Wert des Abgases mit sehr kurzer Zyklenzeit (ca. 0,5 bis 5 Hertz) und einer Amplitude Δλ von 0,005 < Δλ < 0,07 um den Wert λ = 1.0 geregelt. Im Durchschnitt ist in solchen Betriebszuständen daher das Abgas als „im Mittel“ stöchiometrisch zu bezeichnen. Damit sich diese Abweichungen nicht nachteilig auf das Abgasreinigungsergebnis bei Überleiten des Abgases über den Dreiwegkatalysator auswirken, gleichen die im Dreiwegkatalysator enthaltenen Sauerstoffspeichermaterialien diese Abweichungen aus, indem sie Sauerstoff nach Bedarf aus dem Abgas aufnehmen oder ins Abgas abgeben (R. Heck et al., Catalytic Air Pollution Control - Commercial Technology, Wiley, 2. Auflage 2002, Seite 87). Aufgrund der dynamischen Betriebsweise des Motors im Fahrzeug treten zeitweise jedoch weitere Abweichungen von diesem Zustand auf. Zum Beispiel bei starken Beschleunigungen oder im Schubbetrieb können Betriebszustände des Motors und damit des Abgases eingestellt werden, die im Mittel über- oder unterstöchiometrisch sein können. Stöchiometrisch verbrennende Ottomotoren weisen daher ein Abgas auf, welches überwiegend, d.h. in der überwiegenden Zeit des Verbrennungsbetriebs ein im Mittel stöchiometrisches Luft/Kraftstoffverhältnis verbrennt.
- Die Schadgase Kohlenmonoxid und Kohlenwasserstoffe können aus einem mageren Abgas durch Oxidation an einem geeigneten Oxidationskatalysator unschädlich gemacht werden. Das im Abgas ebenfalls vorhandene NO wird unter entsprechenden Bedingungen mehr oder weniger zu NO2 oxidiert. Die Reduktion der Stickoxide zu Stickstoff („Entstickung“ des Abgases) ist wegen des hohen Sauerstoffgehaltes eines mager verbrennenden Motors schwierig. Ein bekanntes Verfahren ist hier die selektive katalytische Reduktion der Stickoxide (Selective Catalytic Reduction; SCR) an einem geeigneten Katalysator, kurz SCR-Katalysator genannt. Bei einem stöchiometrisch betriebenen Verbrennungsmotor können alle drei Schadgase (HC, CO und NOx) über einen Dreiwegkatalysator beseitigt werden.
- Zur Entfernung der Partikelemissionen sind Dieselpartikelfilter (DPF) bzw. Benzinpartikelfilter (GPF, Ottopartikelfilter (OPF)) mit und ohne zusätzliche katalytisch aktive Beschichtung geeignete Aggregate. Zur Erfüllung der gesetzlichen Normen ist es für die aktuellen und zukünftigen Applikationen zur Abgasnachbehandlung von Verbrennungsmotoren aus Kostengründen aber auch aus Bauraumgründen wünschenswert, Partikelfilter mit anderen katalytisch aktiven Funktionalitäten zu kombinieren. Diese sind häufig im Abgassystem mit einem ggf. motornah befindlichen Dreiwegkatalysator vergesellschaftet.
- Der Einsatz eines Partikelfilters - ob katalytisch beschichtet oder nicht - führt zu einer im Vergleich zu einem Durchflussträger gleicher Abmessungen merklichen Erhöhung des Abgasgegendrucks und damit zu einer Verringerung des Drehmoments des Motors oder möglicherweise vermehrtem Kraftstoffverbrauch. Um den Abgasgegendruck nicht zu weit zu erhöhen, müssen auch in einem von einem überwiegend und im Mittel stöchiometrisch betriebenen Ottomotor von Zeit zu Zeit die Ottopartikelfilter, im Speziellen unbeschichtete Benzinpartikelfilter, regeneriert werden, um den Filter vollständig von Ruß zu befreien und einen akzeptableren Abgasgegendruck wiederherzustellen. Dieser aktive Regenerationsprozess bedarf einer speziellen Prozedur, bei der der Verbrennungsmotor zunächst so vertrimmt werden muss, dass ein z.B. im Unterbodenbereich eines Fahrzeugs befindlicher Filter eine Temperatur von 650°C erreicht, bevor eine längere Magerphase für den Rußabbrand folgt. Diese Prozedur führt zum einen zu einem erhöhten CO2-Ausstoß und zum anderen zu einer signifikant höheren thermischen Belastung des motornahen Dreiwegekatalysators.
- Abgassysteme für stöchiometrisch betriebene Ottomotoren, welche einen katalytisch beschichteten oder unbeschichteten Ottopartikelfilter aufweisen, sind im Stand der Technik vorhanden (z.B.
EP2836288B1 ;WO2018059968A1 ;DE102016120432A1 ). Methoden und Systeme bei denen eine Regeneration des OPFs beschrieben werden, können der folgenden Literatur entnommen werden:US20110072783A1 ;DE102014016700A1 ;WO2018069254A1 . Trotzdem war es eine Aufgabe, weiterhin verbesserte Systeme für die Reinigung von überwiegend und im Mittel stöchiometrisch verbrennenden Ottomotoren anzugeben, mit denen die Regeneration des Partikelfilters möglichst ohne die oben beschriebenen Probleme auskommt. - Diese und weitere sich für den Fachmann in naheliegender Weise aus dem Stand der Technik ergebende Aufgaben werden durch einen entsprechenden Verbrennungsmotor mit einem dazugehörigen Abgassystem gemäß unabhängigem Anspruch 1 gelöst. Weitere bevorzugte Ausführungsformen sind Gegenstand der von Anspruch 1 abhängigen Unteransprüche. In Anspruch 12 wird ein entsprechendes Verfahren vorgestellt.
- Dadurch, dass man für einen stöchiometrisch betriebenen Ottomotor ein Abgassystem zur Minderung schädlicher Abgase der Kraftstoffverbrennung benutzt, wobei das Abgassystem einen motornahen Dreiwegkatalysator und einen im Unterboden verbauten Ottopartikelfilter aufweist, und das Abgas, welches vom motornahen Dreiwegkatalysator kommend vor dem Filtern über einen Oxidationskatalysator geleitet wird, der in Gegenwart von Luftüberschuss im Stande ist, bei Temperaturen von 250 °C - 500 °C NO zu NO2 zu oxidieren, gelangt man in einfacher aber nicht naheliegender Weise zur Lösung der gestellten Aufgabe.
- Bedingt durch den stöchiometrischen Betrieb des Benzinmotors bildet dieser hauptsächlich Stickstoffmonoxid (NO). Der im Unterboden befindliche Oxidationskatalysator kann z.B. bei Schubabschaltungsphasen und somit bei magerer Abgaszusammensetzung NO zu Stickstoffdioxid (NO2) oxidieren. Dieses ist, verglichen mit Sauerstoff, ein deutlich besseres Oxidationsmittel, sodass der im Filter befindliche Ruß in den Schubabschaltungsphasen kontinuierlich bei Temperaturen um 400-450°C passiv oxidiert werden kann. Die notwendige aktive Regenerationsprozedur muss somit deutlich seltener bzw. gar nicht mehr angewendet werden, was die oben beschriebenen Nachteile mindert bzw. obsolet werden lässt. Sofern sich der Oxidationskatalysator wie später beschrieben auf der Einlassseite des Filters befindet, führt diese Beschichtung des Partikelfilters mit einer Oxidationskatalysatorbeschichtung überraschender Weise zu einer erhöhten Frischfiltrationsleistung des Partikelfilters. Insbesondere bei neuen Fahrzeugen mit Benzindirekteinspritzung und Turboaufladung ist diese Erhöhung zwingend notwendig, um die aktuelle Typenzulassungsprozedur zu bestehen. Bemerkenswerterweise führt diese Beschichtung des Partikelfilters in einer erfindungsgemäßen Ausführungsform zu keinem messbaren Anstieg des Gegendrucks des Filters, sowohl im Frischzustand als auch nach Rußbeladung.
- Schubabschaltung ist eine beabsichtigte, temporäre Unterbrechung der Kraftstoffzufuhr in einem Verbrennungsmotor, wenn dieser keine Leistung abgeben soll, sondern durch die in Schwung befindliche Fahrzeugmasse geschleppt wird. Im Schubbetrieb eines als Fahrzeugantrieb eingesetzten Verbrennungsmotors ist es - obwohl Luftdurchsatz vorhanden ist - nicht erforderlich, Kraftstoff zuzugeben, da die Bewegung des Motors durch die über den Antriebsstrang aufgezwungene Drehung aufrechterhalten wird. Erst knapp oberhalb der Leerlaufdrehzahl ist wieder Energiezufuhr durch Kraftstoffzugabe notwendig, damit der Motor nicht stehenbleibt und abstirbt. Eine Schubabschaltung wurde zuerst bei Dieselmotoren eingesetzt, wobei die Einspritzpumpe die Kraftstoffförderung abschaltet, wenn der Drehzahlregler aktiv und die Motordrehzahl zu groß war. Das trat in der Regel dann ein, wenn man das Gaspedal nicht betätigt hatte und der Motor vom Fahrzeug geschoben wurde. Beim Ottomotor wird die Schubabschaltung seit 1980 in elektronischen Einspritzanlagen verwendet. Dabei wird über die Einspritzventile ab einer Motordrehzahl von ca. 1100-1400/min (abhängig von den Parametern Motortemperatur, Drehzahltendenz und Drosselklappen- bzw. Gaspedalstellung) die Kraftstoffzufuhr abgeschaltet.
- Der vorliegend zum Einsatz kommende Oxidationskatalysator ist speziell auf die hier zugrundeliegende Aufgabe angepasst. Er soll in Gegenwart von Luftüberschuss im Stande sein, bei Temperaturen von 250 °C - 500 °C NO zu NO2 zu oxidieren. Je höher der NO2-Anteil im Abgas ist desto besser. Denn NO2 ist bekanntlich besser in der Lage als Luftsauerstoff, bei niedrigeren Temperaturen abgelagerten Ruß in einem abstromseitig befindlichen Rußpartikelfilter zu oxidieren. Damit der Oxidationskatalysator sein volles Potential entfalten kann, sollte er daher auf die Oxidation von NO im Abgas zu NO2 ausgelegt sein. In der Regel wird hierfür auf die Wirkung von Platingruppenmetalle zurückgegriffen. Bevorzugt ist daher, wenn der Oxidationskatalysator diese Platingruppenmetalle auf einem hochoberflächigen temperaturbeständigen Metalloxid aufweist.
- Als Platingruppenmetalle kommen bevorzugt Platin und/oder Palladium diesbezüglich zum Einsatz. Das größte Oxidationspotential für NO besitzt das Platin selbst. Nichtsdestoweniger kann es sein, dass noch vorhandene Spuren von HC und CO ebenfalls zugegen sind. Diese werden durch Palladium in der Regel besser oxidiert. Daher kann es sinnvoll sein, wenn in der hier betrachteten Oxidationskatalysatorbeschichtung das Gewichtsverhältnis von Pt : Pd im Oxidationskatalysator bei ≥ 1, vorzugsweise > 10 und ganz bevorzugt > 20 liegt. Des Weiteren kann die Beschichtung des Oxidationskatalysators dadurch gekennzeichnet sein, dass das Verhältnis von Platin zu Palladium im Bereich von 25:1 bis 1:1, bevorzugt im Bereich von 20:1 bis 1,5:1 und besonders bevorzugt im Bereich von 15:1 bis 2:1 liegt. Ebenfalls bevorzugt möglich ist der Einsatz von reinen Platinkatalysatoren.
- Als günstig haben sich auch mehrschichtige Oxidationskatalysatorbeschichtungen erwiesen, die in einer oberen Schicht allein Platin auf einem temperaturstabilen hochoberflächigen Metalloxid und in einer unteren Schicht ein Gemisch aus Platin und Palladium oder Palladium alleine zusammen mit einem Sauerstoffspeichermaterial auf einem hochoberflächigen temperaturbeständigen Metalloxid aufweisen.
- Hochoberflächige temperaturbeständige Metalloxide, welche vorliegend zum Einsatz kommen können, sind dem Fachmann hinlänglich bekannt. Vorzugsweise sind dies solche Metalloxide ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Siliziumdioxid, Aluminiumdioxid, Zeolith, Ceroxid, Cer/Zirkonoxid, Titandioxid, Zirkondioxid, Mischoxide, Kompositmaterialien und Mischungen der genannten. Solche Materialien sind insbesondere Metalloxide mit einer BET-Oberfläche von 30 bis 250 m2/g, bevorzugt von 100 bis 200 m2/g (bestimmt nach DIN 66132 - gültig am Anmeldetag). Bevorzugt ist in diesem Zusammenhang Aluminiumoxid, welches mit anderen Elementen wie z.B. Ba, La, Si dotiert vorliegen kann.
- Sauerstoffspeichermaterialien sind solche, die in magerer Umgebung aus dem Abgas Sauerstoff einspeichern und diesen bei λ < 1 wieder an das Abgas abgeben können. Gemeinhin kommen hierfür Mischoxide (feste Lösungen) von Übergangsmetallen in Frage. In diesem Zusammenhang seien ggf. mit Seltenenerdenmetallen wie Y, Pr, La, Nd dotierte Cer- oder Cer-Zirkonoxide als mögliche Verbindungen erwähnt. In einer bevorzugten Ausführungsform enthält das Sauerstoffspeichermaterial kein Neodym (siehe Beschreibung weiter hinten).
- Der Oxidationskatalysator muss die Platingruppenmetalle in einer ausreichenden Konzentration aufweisen, um die oxidative Wirkung auf das Stickstoffmonoxid möglichst gut zur Geltung bringen zu können. Der Oxidationskatalysator sollte eine Beladung mit Platingruppenmetalle von 0.035 - 4.0 g/L, vorzugsweise 0.05 - 2.5 g/L und ganz bevorzugt 0.01 - 2 g/L aufweisen. Dies gilt insbesondere für die Summe aus Platin und Palladium bzw. das Platin selbst, sofern nur Platin vorhanden ist. Ggf. ist der Oxidationskatalysator temperaturgeregelt, um das optimale Oxidationsergebnis bereitstellen zu können (siehe hierzu
EP2222388B1 ). Die Washcoatbeladung des Oxidationskatalysators liegt typischerweise im Bereich von 2.5-100 g/L, bevorzugt im Bereich von 5-50 g/L. - In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform ist der Oxidationskatalysator frei von Sauerstoff speicherndem Material. Insbesondere beinhaltet dieser lediglich wie weiter oben beschriebenes dotiertes Aluminiumoxid, Platin und Palladium. Typische Dotanden des Aluminiumoxids sind hierbei Barium, Lanthan und/oder Silizium, bevorzugt Lanthan und/oder Silizium. Dabei ist die Konzentration der Dotanden üblicherweise im Bereich von 2 - 15 Gewichts-% des Aluminiumoxids, bevorzugt 3 - 13 Gewichts-%, besonders bevorzugt 4 - 10 Gewichts-%. In einer weiteren erfindungsgemäßen Ausführungsform ist der Oxidationskatalysator frei von Rhodium.
- Das Abgas sollte vom motornahen Dreiwegkatalysator kommend vor dem Filtern im Ottopartikelfilter über den Oxidationskatalysator geführt werden, um eine Oxidation des Stickstoffmonoxids zur Rußverbrennung gewährleisten zu können. Die Position des Oxidationskatalysators im Abgasstrang ist dabei variabel und kann an die Fahrzeuggeometrie angepasst werden. Z.B. kann der Oxidationskatalysator als separates Bauteil vor dem OPF ggf. in einem separaten Gehäuse platziert werden. In einer erfindungsgemäßen Ausführungsform befindet sich daher der Oxidationskatalysator auf einem Durchflusssubstrat und ist zwischen dem motornahen Dreiwegekatalysator und dem Partikelfilter lokalisiert.
- Möglich und auch wegen des Platzsparens bevorzugt ist eine Variante, bei der der Oxidationskatalysator als Beschichtung auf und/oder in dem Ottopartikelfilter ausgebildet ist. Hierbei befindet sich der Oxidationskatalysator auf dem porösen Wandflusssubstrat des Partikelfilters. Die Oxidationskatalysatorbeschichtung kann in diesem Fall entweder in den Oberflächenporen der porösen Filterwand auf der Einlassseite (in-wall), auf den Wänden der Filterwand des Einlasskanals (on-wall) oder sowohl auf der Filterwand des Einlasskanals als auch in der Filterwand lokalisiert sein. Bevorzugter Weise ist die Oxidationskatalysatorbeschichtung in der porösen Filterwand oder auf der Filterwand der Einlasskanäle des Partikelfilters lokalisiert. Des Weiteren ist es vorteilhaft, dass sich die Oxidationskatalysatorbeschichtung über mindestens 50%, besser 60% und mehr oder mehr bevorzugt größer 70% der Filterlänge erstreckt vom Filtereingang gerechnet. Wie schon weiter vorne erwähnt ist der Oxidationskatalysator dabei so auszugestalten, dass als erstes die Oxidationsfunktion und erst anschließend die Filtrationsfunktion zum Tragen kommt.
- In den eben genannten Fällen kann der OPF selbst eine oder mehrere katalytisch aktive Beschichtungen, welche zur Minderung der schädlichen Bestandteile des Abgases beitragen, aufweisen. Diese kann sich vorzugsweise in den Wänden des Filters und/oder der Oberfläche der Auslassseite des Filters befinden. Im Prinzip sind alle dem Fachmann für den Autoabgasbereich bekannten Beschichtungen für die vorliegende Erfindung geeignet. Bevorzugt kann die katalytische Beschichtung des OPFs ausgewählt sein aus der Gruppe bestehend aus Dreiwegkatalysator, SCR-Katalysator, Stickoxidspeicherkatalysator, vom eben beschriebenen Oxidationskatalysator verschiedener Oxidationskatalysator, Rußzündbeschichtung. Bevorzugt ist der Einsatz eines Dreiwegkatalysators in diesem Zusammenhang, eines Oxidationskatalysators und/oder die Kombination aus Oxidationskatalysator und Dreiwegekatalysator. Der Dreiwegkatalysator des OPFs kann wie der motornahe Dreiwegkatalysator aufgebaut sein (Erläuterung weiter hinten). Bzgl. der Verteilung der Platingruppenmetalle im Abgassystem wird auf die
EP2650042A1 verwiesen, welche bevorzugt angewendet wird. Hinsichtlich der einzelnen in Frage kommenden katalytischen Aktivitäten und deren chemische Ausgestaltung wird auf die Ausführungen in derWO2011151711A1 verwiesen. Der OPF kann jedoch auch unbeschichtet in der vorliegenden Erfindung eingesetzt werden. - Überraschenderweise hat sich gezeigt, dass die katalytische Rußabbrandfunktion der Oxidationskatalysatorbeschichtung umso besser ist, je größer das mittlere Porenvolumen (Q3-Verteilung) des Metalloxids ist. Bevorzugt ist das mittlere Porenvolumen (Q3-Verteilung) des Metalloxids, insbesondere des ggf. dotierten Aluminiumoxids, der Oxidationskatalysatorbeschichtung 0,4 ml/g - 2 ml/g, besonders bevorzugt 0,7 ml/g - 1,5 ml/g und ganz besonders bevorzugt 0,85 ml/g - 1,25 ml/g (gemessen nach DIN 66133 - neueste Fassung am Anmeldetag).
- Insbesondere ist es überraschenderweise vorteilhaft, wenn das mittlere Porenvolumen (Q3-Verteilung) der verwendeten Metalloxide, insbesondere des dotierten Aluminiumoxids, entlang des Abgasstrangs ansteigt. Bevorzugt beträgt daher das Verhältnis der Porenvolumina des im motornahen Dreiwegekatalysators verwendeten Metalloxids, insbesondere des dotierten Aluminiumoxids, zu dem im Oxidationskatalysator verwendeten 0.25 - 1, besonders bevorzugt 0.3 - 0.89.
- Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ebenfalls ein Verfahren zur Abgasreinigung eines stöchiometrisch betriebenen Ottomotors mittels eines Abgassystem zur Minderung schädlicher Abgase der Kraftstoffverbrennung, wobei das Abgassystem einen motornahen Dreiwegkatalysator und einen im Unterboden verbauten Ottopartikelfilter aufweist, und das Abgas, welches vom motornahen Dreiwegkatalysator kommend vor dem Filtern über einen Oxidationskatalysator geleitet wird, der in Gegenwart von Luftüberschuss im Stande ist, bei Temperaturen von 250 °C - 500 °C NO zu NO2 zu oxidieren. Die bevorzugten Ausführungsformen für den Ottomotor mit dem Abgassystem gelten mutatis mutandis auch für dieses Verfahren. Der benötigte Sauerstoffüberschuss wird dabei bevorzugt bei den schon weiter vorne angesprochenen Schubabschaltungsphasen eingestellt.
- Die hier erfindungsgemäß eingesetzten Dreiwegkatalysatoren (TWC) sind in der Lage die drei Schadstoffkomponenten HC, CO und NOx simultan aus einem stöchiometrischen Abgasgemisch (λ = 1 Bedingungen) zu entfernen. Ferner können Sie die Oxide des Stickstoffs unter fetten Abgasbedingungen umsetzen. Sie enthalten als katalytisch aktive Komponenten zumeist Metalle der Platingruppe, wie Pt, Pd und Rh und Mischungen derselben, wobei Pd und Rh besonders bevorzugt sind. Die katalytisch aktiven Metalle sind häufig hochdispers auf hochoberflächigen Oxiden des Aluminiums, Zirkoniums und Titans oder Mischungen davon abgeschieden, welche durch weitere Elemente wie z.B. Ba, Si, La, Y, Pr, etc. stabilisiert bzw. dotiert sein können. Ferner enthalten Dreiwegkatalysatoren Sauerstoffspeichermaterialien (z.B. Ce/Zr Mischoxide; siehe unten). Bevorzugt sind insbesondere Dreiwegekatalysatoren, welche aus zwei verschiedenen Schichten bestehen, wobei die anströmseitige und obere Schicht bevorzugt Rhodium und die abströmseitige bzw. untere Schicht Palladium enthält. Eine geeignete dreiwegekatalytische Beschichtung ist beispielsweise in
EP181970B1 WO2008113445A1 ,WO2008000449A2 der Anmelderin beschrieben, auf die hiermit Bezug genommen wird. - Wie weiter vorne schon beschrieben besitzen Sauerstoff speichernde Materialien Redox-Eigenschaften und können mit oxidierenden Komponenten wie Sauerstoff oder Stickoxiden in oxidierender Atmosphäre bzw. mit reduzierenden Komponenten wie Wasserstoff oder Kohlenmonoxid in reduzierender Atmosphäre reagieren. In der
EP1911506A1 wird die Ausführung der Abgasnachbehandlung eines im Wesentlichen im stöchiometrischen Bereich arbeitenden Verbrennungsmotors beschrieben. Eingesetzt wird dort ein mit einem Sauerstoffspeichermaterial versehener Partikelfilter. Vorteilhafter Weise besteht ein derartiges, den Sauerstoff speicherndes Material aus einem Cer/Zirkon-Mischoxid. Weitere Oxide von insbesondere seltenen Erdenmetallen können vorhanden sein. So enthalten bevorzugte Ausgestaltungen des erfindungsgemäßen Partikelfilters zusätzlich Lanthanoxid, Yttriumoxid, Praseodymoxind und/oder Neodymoxid. Besonders bevorzugt wird vorliegend allerdings nicht mit Neodymoxid gearbeitet. Am häufigsten wird Ceroxid eingesetzt, welches sowohl als Ce2O3 als auch als CeO2 vorliegen kann. Es wird diesbezüglich auch auf die Offenbarung derUS6605264 BB undUS6468941 BA verwiesen. - Weitere Beispiele für Sauerstoff speichernde Materialien umfassen Cer und Praseodym oder entsprechende Mischoxide, welche zusätzlich folgende Komponenten ausgewählt aus der Gruppe von Zirkon, Neodym, Yttrium und Lanthan enthalten können. Häufig werden diese Sauerstoff speichernde Materialien mit Edelmetallen wie Pd, Rh und /oder Pt dotiert, wodurch sich die Speicherkapazität und Speichercharakteristik modifizieren lässt. Diese Stoffe sind - wie gesagt - in der Lage, im mageren Abgas Sauerstoff aus dem Abgas zu entfernen und unter fetten Abgasbedingungen wieder frei zu setzen. Dadurch wird verhindert, dass die beim kurzzeitigen Abweichen des Kraftstoff-Luft Verhältnisses von Lambda=1 ins Magere der NOx-Umsatz über dem TWC abnimmt und es zu NOx-Durchbrüchen kommt. Ferner verhindert ein gefüllter Sauerstoffspeicher, dass es zu HC- und CO-Durchbrüchen kommt, wenn das Abgas kurzzeitig ins Fette übergeht, da unter fetten Abgasbedingungen zuerst der gespeicherte Sauerstoff mit dem überschüssigen HC und CO abreagiert, bevor es zum Durchbruch kommt. Der Sauerstoffspeicher dient in diesem Falle als Puffer gegen Schwankungen um Lambda=1. Ein halb gefüllter Sauerstoffspeicher weist die beste Performance auf, um kurzzeitige Abweichungen von Lambda=1 abfangen zu können. Um den Füllstand des Sauerstoffspeichers im Betrieb feststellen zu können, werden Lambda-Sensoren verwendet.
- Die Sauerstoffspeicherkapazität korreliert mit dem Alterungszustand des gesamten Dreiwegkatalysators. Die Bestimmung der Speicherkapazität dient im Rahmen der OBD (On Board Diagnose) zur Erkennung der aktuellen Aktivität und somit des Alterungszustandes des Katalysators. Die in den Veröffentlichungen beschriebenen Sauerstoff speichernden Materialien sind - wie gesagt - vorteilhafter Weise solche, welche eine Änderung ihres Oxidationszustandes zulassen. Weitere derartige Speichermaterialien und Dreiwegkatalysatoren sind z.B. in der
WO05113126A1 US6387338 BA,US7041622 BB,EP2042225A1 beschrieben. - Als OPF werden vorzugsweise Wandflussfilter als Substrate eingesetzt. Als Wandflussmonolithe oder Wandflussfilter können alle im Stand der Technik üblichen keramischen Materialien eingesetzt werden. Bevorzugt werden poröse Wandflussfiltersubstrate aus Cordierit, Siliziumcarbid oder Aluminiumtitanat eingesetzt. Diese Wandflussfiltersubstrate weisen An- und Abströmkanäle auf, wobei jeweils die abströmseitigen Enden der Anströmkanäle und die anströmseitigen Enden der Abströmkanäle gegeneinander versetzt mit gasdichten „Stopfen“ verschlossen sind. Hierbei wird das zu reinigende Abgas, das das Filtersubstrat durchströmt, zum Durchtritt durch die poröse Wand zwischen An- und Abströmkanal gezwungen, was eine exzellente Partikelfilterwirkung bedingt. Durch die Porosität, Poren-/Radienverteilung, und Dicke der Wand kann die Filtrationseigenschaft für Partikel ausgelegt werden. Die Porosität der unbeschichteten Wandflussfilter beträgt in der Regel mehr als 40 %, generell von 40 % bis 75 %, besonders von 50 % bis 70 % [gemessen nach DIN 66133 - neueste Fassung am Anmeldetag]. Die durchschnittliche Porengröße der unbeschichteten Filter beträgt wenigstens 7 µm , z. B. von 7 µm bis 34 µm , bevorzugt mehr als 10 µm , insbesondere mehr bevorzugt von 10 µm bis 25 µm oder ganz bevorzugt von 12 µm bis 20 µm [gemessen nach DIN 66134 neueste Fassung am Anmeldetag]. Die fertiggestellten Filter mit einer Porengröße von in der Regel 10 µm bis 20 µm und einer Porosität von 50 % bis 65 % sind besonders bevorzugt.
- Sofern im Text von Unterboden (uf) die Rede ist, so bezieht sich dies im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung auf einen Bereich im Fahrzeug, bei dem der Katalysator im Abstand von 0,2 - 3,5 m, mehr bevorzugt 0,5 - 2 m und ganz besonders bevorzugt 0,7 - 1,5 m nach Ende des ersten motornahen Katalysators der wenigstens 2 Katalysatoren, vorzugsweise unter der Fahrerkabine angebracht ist (
1 ). - In einer bevorzugten Ausführungsform ist die Washcoatbeladung des motornahen Dreiwegekatalysators auf die Beladung des Oxidationskatalysators abgestimmt. Die Menge der katalytischen Beschichtung des motornahen Dreiwegekatalysators in g/L, übersteigt dabei die Menge der katalytischen Beschichtung des Oxidationskatalysators um den Faktor 3-40, bevorzugt um den Faktor 6-30. In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform ist das katalytische Volumen des beschichteten Partikelfilters stets größer, als das Volumen des motornahen Dreiwegekatalysators. Das Volumenverhältnis von TWC zu cGPF beträgt typischerweise 0.3 - 0.99, bevorzugt 0.4 - 0.9 und besonders bevorzugt 0.5-0.8.
- Als motornah (cc) wird im Rahmen dieser Erfindung eine Anordnung des Katalysators in einem Abstand vom Abgasauslass der Zylinder des Motors von weniger als 120 cm, bevorzugt weniger als 100 cm und ganz besonders bevorzugt weniger als 50 cm bezeichnet. Bevorzugt ist der motornahe Katalysator direkt nach der Zusammenführung der Abgaskrümmer in der Abgasleitung angeordnet.
- Typische Edelmetallkonzentrationen für Dreiwegekatalysatoren, insbesondere motornahen Dreiwegkatalysatoren reichen von 1 - 12 g/L, bevorzugt 1.5 - 10 g/L, besonders bevorzugt 2 - 9 g/L. Typische Beschichtungsmengen für Dreiwegekatalysatoren liegen im Bereich von 50 - 350 g/L, bevorzugt 100 - 300 g/L und besonders bevorzugt 150 - 280 g/L, wenn diese auf Durchflusssubstraten beschichtet sind und 10 - 150 g/L, bevorzugt 20 - 130 g/L und besonders bevorzugt 30 - 110 g/L bei der Verwendung von Dreiwegkatalysatoren in und/oder auf Wandflusssubstraten. In einer weiteren bevorzugten Ausführungsform liegt das Verhältnis der Platinkonzentration in g/cft des motornahen Dreiwegekatalysators zu der Platinkonzentration des Oxidationskatalysators im Bereich von 0-25, bevorzugt im Bereich von 0-20 und ganz besonders bevorzugt im Bereich von 0-15.
- Die Erfindung wird in den nachstehenden Beispielen näher erläutert.
- Erfindungsgemäßes Beispiel 1:
- Stabilisiertes Aluminiumoxid wurde in Wasser suspendiert. Das verwendete Aluminiumoxid weist ein mittleres Porenvolumen (Q3-Verteilung) von 1.25 ml/g auf. Die so erhaltene Suspension wurde anschließend unter ständigem Rühren mit einer Palladiumnitrat-Lösung und einer Platinnitrat-Lösung versetzt. Die resultierende Beschichtungssuspension wurde direkt zur Beschichtung eines handelsüblichen Wandflussfiltersubstrats eingesetzt, wobei die Beschichtung über 100% der Substratlänge in die poröse Filterwand auf der Einlassseite eingebracht wurde. Die Gesamtbeladung dieses Filters betrug 10 g/L, die Gesamtedelmetallbeladung 0,35 g/L mit einem Verhältnis von Palladium zu Platin von 1 : 12. Der so erhaltene beschichtete Filter wurde getrocknet und anschließend kalziniert. Er wird nachstehend als EGPF1 bezeichnet.
- Erfindungsgemäßes Beispiel 2:
- Stabilisiertes Aluminiumoxid wurde in Wasser suspendiert. Das verwendete Aluminiumoxid weist ein mittleres Porenvolumen (Q3-Verteilung) von 1.25 ml/g auf. Die so erhaltene Suspension wurde anschließend unter ständigem Rühren mit einer Palladiumnitrat-Lösung und einer Platinnitrat-Lösung versetzt. Die resultierende Beschichtungssuspension wurde direkt zur Beschichtung eines handelsüblichen Wandflussfiltersubstrats eingesetzt, wobei die Beschichtung über 100% der Substratlänge in die poröse Filterwand auf der Einlassseite eingebracht wurde. Die Gesamtbeladung dieses Filters betrug 10 g/L, die Gesamtedelmetallbeladung 0,35 g/L mit einem Verhältnis von Palladium zu Platin von 1 : 2. Der so erhaltene beschichtete Filter wurde getrocknet und anschließend kalziniert. Er wird nachstehend als EGPF2 bezeichnet.
- Vergleichsbeispiel 1:
- Stabilisiertes Aluminiumoxid wurde in Wasser suspendiert. Das verwendete Aluminiumoxid weist ein durchschnittliches Mittlere Porenvolumen (Q3-Verteilung) von 0.5 ml/g auf. Die so erhaltene Suspension wurde anschließend unter ständigem Rühren mit einer Palladiumnitrat-Lösung und einer Platinnitrat-Lösung versetzt. Die resultierende Beschichtungssuspension wurde direkt zur Beschichtung eines handelsüblichen Wandflussfiltersubstrats eingesetzt, wobei die Beschichtung über 100% der Substratlänge in die poröse Filterwand auf der Einlassseite eingebracht wurde. Die Gesamtbeladung dieses Filters betrug 10 g/L, die Gesamtedelmetallbeladung 0,35 g/L mit einem Verhältnis von Palladium zu Platin von 1 : 12. Der so erhaltene beschichtete Filter wurde getrocknet und anschließend kalziniert. Er wird nachstehend als VGPF1 bezeichnet.
- Performance:
- Die so erhaltenen Filter EGPF1, EGPF2, VGPF2 und ein unbeschichtetes Wandflusssubstrat VGPF2 wurden zunächst am Motorprüfstand mit 4 g/L Ruß beladen und anschließend einem Rußabbrandtest unterzogen. Hierbei wurde bei konstanter Abgastemperatur von 500 °C vor dem Filter und bei magerer Abgaszusammensetzung bei Lambda = 1,1 das Abbrandverhalten der Filter untersucht, indem die Zeiten t50 und t75 berechnet wurden, nach denen der Abgasgegendruck der rußbeladenen Filter um 50 bzw. 75% abgenommen hat. Es zeigt sich (Tabelle 1), dass die erfindungsgemäßen Filter die Rußoxidation besser katalysieren, was sich in einer schnelleren Abnahme des Gegendrucks widerspiegelt. Vor allem der unbeschichtete Filter VGPF2 zeigt bei der Testtemperatur von 500°C keinen Rußabbrand.
t50 t75 EGPF1 707 sec 885 sec EGPF2 654 sec 837 sec VGPF1 725 sec 907 sec VGPF2 (unbeschichtet) Kein Abbrand Kein Abbrand - In einem weiteren Test, wurde ein erfindungsgemäßes System, bestehend aus einem kommerziellen motornahen Dreiwegekatalysator und einem im Unterboden angeordneten EGPF1, gegen ein nichterfindungsgemäßes System, bestehend aus einem kommerziehen motornahen Dreiwegekatalysator und einem im Unterboden angeordneten unbeschichteten VGPF2, im WLTP Test an einem aktuellen Benzinmotor mit Direkteinspritzung und Turboaufladung bezüglich der Partikelfiltrationseffizienz getestet (Tabelle 2). Hierbei zeigt sich, dass das erfindungsgemäße System nach einem Konditioniertest eine signifikant erhöhte Filtrationsleistung aufweist, als das Vergleichssystem.
Filtrationseffizienz des erfindungsgemäßen Systems inklusive EGPF1 [%] Filtrationseffizienz des Vergleichssystems inklusive VGPF2 [%] WLTP Test 2 86 80 WLTP Test 3 91 80 WLTP Test 4 93 80 - ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
- Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
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Claims (12)
- Stöchiometrisch betriebener Ottomotor aufweisend ein Abgassystem zur Minderung schädlicher Abgase der Kraftstoffverbrennung, wobei das Abgassystem einen motornahen Dreiwegkatalysator und einen im Unterboden verbauten Ottopartikelfilter aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass das Abgas, welches vom motornahen Dreiwegkatalysator kommend vor dem Filtern über einen Oxidationskatalysator geleitet wird, der in Gegenwart von Luftüberschuss im Stande ist, bei Temperaturen von 250 °C - 500 °C NO zu NO2 zu oxidieren.
- Ottomotor nach
Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator Platingruppenmetalle auf einem hochoberflächigen temperaturbeständigen Metalloxid aufweist. - Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Gewichtsverhältnis von Pt: Pd im Oxidationskatalysator bei ≥ 1 liegt.
- Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, insbesondere nach
Anspruch 3 , dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator als zweischichtiger Katalysator ausgebildet ist, bei dem in der unteren Schicht Pd und ein Sauerstoffspeichermaterial auf einem hochoberflächigen temperaturbeständigen Metalloxid und in der oberen Schicht Pt auf einem hochoberflächigen temperaturbeständigen Metalloxid abgeschieden vorliegen. - Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das das hochoberflächige temperaturbeständige Metalloxid ausgewählt ist aus der Gruppe bestehend aus Siliziumdioxid, Aluminiumdioxid, Zeolith, Ceroxid, Cer/Zirkonoxid, Titandioxid, Zirkondioxid, Mischoxide, Kompositmaterialien und Mischungen der genannten.
- Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Beladung mit Platingruppenmetalle im Oxidationskatalysator bei 0.035 - 4.0 g/L liegt.
- Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator als separates Bauteil vor dem katalytisch beschichteten oder unbeschichteten Ottopartikelfilter angeordnet ist.
- Ottomotor nach einem der vorhergehenden
Ansprüche 1 -6 , dadurch gekennzeichnet, dass der Oxidationskatalysator als Beschichtung auf und/oder in dem Ottopartikelfilter ausgebildet ist. - Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Metalloxid der Oxidationskatalysatorbeschichtung ein mittleres Porenvolumen (Q3-Verteilung) von 0.4 ml/g - 2 ml/g besitzt.
- Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das mittlere Porenvolumen (Q3-Verteilung) der verwendeten Metalloxide im Oxidationskatalysator in Richtung des Abgasflusses ansteigt.
- Ottomotor nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Verhältnis des mittleren Porenvolumens (Q3-Verteilung) des Metalloxids des motornahen Dreiwegekatalysators zu dem Metalloxid des Oxidationskatalysators 0.25 - 1 beträgt.
- Verfahren zur Abgasreinigung eines stöchiometrisch betriebenen Ottomotors mittels eines Abgassystem zur Minderung schädlicher Abgase der Kraftstoffverbrennung, wobei das Abgassystem einen motornahen Dreiwegkatalysator und einen im Unterboden verbauten Ottopartikelfilter aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass das Abgas, welches vom motornahen Dreiwegkatalysator kommend vor dem Filtern über einen Oxidationskatalysator geleitet wird, der in Gegenwart von Luftüberschuss im Stande ist, bei Temperaturen von 250 °C - 500 °C NO zu NO2 zu oxidieren.
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