DE102018132755A1 - System und verfahren zur mea-konditionierung in einer brennstoffzelle - Google Patents

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Abstract

Ein durch die Steuerung ausgeführtes Verfahren zum Konditionieren einer Membranelektrodenanordnung (MEA) in einer Brennstoffzelle zur Verwendung in einem Brennstoffzellenstapel beinhaltet das Befeuchten eines Brennstoffeinlasses in den Stapel auf einen relativen Schwellenwert der relativen Luftfeuchtigkeit und das Halten einer Stromdichte und Zellenspannung der Brennstoffzelle auf einem kalibrierten Stromdichtepegel bzw. Haltespannungspegel über die Steuerung in mindestens einer Spannungswiederherstellungsphase. Die Wiederherstellungsphase weist eine vorgegebene Spannungswiederherstellungsdauer auf. Das Verfahren beinhaltet das Messen der Zellenspannung nach Abschluss der vorbestimmten Spannungswiederherstellungsdauer und das Ausführen einer Steuerungsmaßnahme in Bezug auf die Brennstoffzelle oder den Brennstoffzellenstapel, die auf die gemessene Zellenspannung reagiert, die eine Zielspannung überschreitet, einschließlich der Aufzeichnung eines Diagnosecodes über die Steuerung, der eine erfolgreiche Konditionierung der MEA anzeigt. Ein Brennstoffzellensystem beinhaltet einen Brennstoffzellenstapel und eine Steuerung.

Description

  • EINLEITUNG
  • Brennstoffzellenstapel sind Energieumwandlungsvorrichtungen, bei denen Strom durch eine kontrollierte elektrochemische Reaktion zwischen Wasserstoff und Sauerstoff erzeugt wird. Eine gegebene Brennstoffzelle kann bis zu 1 Volt Elektrizität erzeugen, und deshalb wird eine große Anzahl identisch konfigurierter Brennstoffzellen zu einem Stapel zusammengefügt, wobei die Anzahl der Brennstoffzellen und die jeweilige Brennstoffzellenkonfiguration letztlich die Leistungsfähigkeit des Stapels bestimmen. Polymere Elektrolytmembran/Protonenaustauschmembran-(PEM)-Brennstoffzellen sind eine spezifische Art von Brennstoffzelle, die zur Stromerzeugung in Hochleistungsanwendungen, wie beispielsweise Stromversorgungen in Fahrzeugen, Kraftwerken und Gebäuden, eingesetzt wird. Eine Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) ist eine Kernkomponente der PEM-Brennstoffzelle.
  • Innerhalb der MEA einer PEM-Brennstoffzelle werden gegenüberliegende Anoden- und Kathodenelektroden durch ein polymeres Elektrolytmaterial getrennt. Gasförmiger Wasserstoff wird der Anode mit kontrollierter Geschwindigkeit über Strömungsplatten zugeführt, während Sauerstoff, der üblicherweise über einen Luftkompressor zugeführt wird, über Strömungsplatten zur Kathode geleitet wird. Der an der Anode vorhandene Wasserstoff wird katalytisch in Wasserstoffprotonen (positive Wasserstoffionen) und freie Elektronen aufgespalten. Die Protonen durchlaufen den Polymerelektrolyten zur Kathode, während die freien Elektronen durch eine externe Schaltung zur Kathode geleitet werden. Das heißt, die freien Elektronen bilden einen elektrischen Strom, der über eine externe Schaltung zur Kathode geleitet wird, wobei der elektrische Strom zum Ausführen nützlicher Tätigkeiten in einem System mit dem Brennstoffzellenstapel verfügbar ist. Nach dem Erreichen der Kathode verbinden sich die Elektronen mit den Protonen- und Sauerstoffmolekülen zur Bildung von Wasser als inertes Reaktionsnebenprodukt.
  • PEM-Brennstoffzellenstapel, die MEAs in einem typischen wasserstoffbetriebenen katalytischen Prozess nutzen, erfordern eine ausreichende Zufuhr von Wasserstoffgas und Sauerstoff zu den jeweiligen Anoden- und Kathodenelektroden jeder Brennstoffzelle sowie eine geeignete Hydratation, um zu gewährleisten, dass die Ionenleitfähigkeit über die MEA hinweg die Protonen mit niedrigem Widerstand passieren können. MEAs sind jedoch in neu errichteten Brennstoffzellen weitgehend feuchtigkeitsfrei und weisen daher nicht die erforderliche Ionenleitfähigkeit auf. Daher wird in neu hergestellten PEM-Brennstoffzellen oder -stapeln ein Break-in/Konditionierungsprozess eingesetzt, um die anfängliche Leistungsbilanz zu optimieren. Ein MEA-Konditionierungsprozess erfüllt drei Hauptfunktionen: Befeuchtung, Entfernung von Restlösungsmitteln und Verunreinigungen aus dem Herstellungsprozess der Brennstoffzelle und Entfernung von negativ geladenen Ionen (Anionen) von der Katalysatoroberfläche, die zum Durchführen der elektrochemischen Reaktionen in den Elektroden verwendet wird.
  • KURZDARSTELLUNG
  • Hierin sind ein Verfahren und System zum Konditionieren einer Membran-Elektrodenanordnung (MEA) in einer Protonenaustauschmembran-(PEM)-Brennstoffzelle offenbart. Wie bereits erwähnt, erfordern MEAs, die in PEM-Brennstoffzellen verwendet werden, und aus diesen Zellen hergestellte Brennstoffzellenstapel bei der Erstmontage einen ersten Break-in- oder Konditionierungsprozess. Die Konditionierung kann durch einen Lastwechselprozess, d. h. durch das Zyklisieren der Stromdichte der Brennstoffzelle, erfolgen, bis eine Plateau-Leistung in der Zellenspannung erreicht ist. Allerdings kann die Konditionierung ausschließlich auf eine derartige Plateau-Leistung nicht die anfängliche Spitzenleistung einer bestimmten MEA oder der zugehörigen Brennstoffzelle darstellen. Der vorliegende Ansatz soll daher einen effektiveren und vergleichsweise schnelleren Weg bieten, um eine neu konstruierte MEA-haltige Brennstoffzelle auf ihre Spitzenleistung und Effizienz zu bringen.
  • In einer exemplarischen Ausführungsform beinhaltet ein Verfahren zum Konditionieren einer MEA in einer Brennstoffzelle zur Verwendung in einem Brennstoffzellenstapel das Befeuchten eines Brennstoffeinlasses zum Brennstoffzellenstapel auf einen Schwellenwert für die relative Luftfeuchtigkeit, z. B. mindestens 95 Prozent oder über 100 Prozent. Eine Steuerung hält eine Stromdichte und eine Zellenspannung der Brennstoffzelle auf einem kalibrierten Stromdichtepegel bzw. einem kalibrierten Haltespannungspegel in einer oder mehreren Spannungswiederherstellungsphasen mit jeweils vorbestimmten Spannungswiederherstellungsdauern. Das Verfahren beinhaltet das Messen der Zellenspannung über einen Spannungssensor nach Abschluss der vorbestimmten Spannungswiederherstellungsdauer und dann das Ausführen einer Steueraktion in Bezug auf die Brennstoffzelle oder den Brennstoffzellenstapel, die auf die gemessene Zellenspannung reagiert, die eine Sollspannung überschreitet. Die Steuerungsmaßnahme kann das Aufzeichnen eines Diagnosecodes über die Steuerung beinhalten, der eine erfolgreiche Konditionierung der MEA anzeigt.
  • In einigen Ausführungsformen kann der kalibrierte Stromdichtepegel in einem Bereich von 0,3 bis 1 A/cm2 liegen und der kalibrierte Haltespannungspegel liegt in einem Bereich von 0 bis 0,4 Volt. Die Dauer der Spannungswiederherstellung kann mehr als 10 Minuten betragen, beispielsweise 10-30 Minuten, sei es in einem einzelnen kontinuierlichen Schritt einer derartigen Dauer oder in mehreren derartigen Schritten.
  • Vor der/den Spannungswiederherstellungsphase(n) kann das Verfahren das Ausführen einer optionalen Lastwechselstufe beinhalten, in welcher der Stromdichtepegel innerhalb eines kalibrierten Stromdichtebereichs mit einer Untergrenze und einer Obergrenze, die den während der mindestens einen Spannungswiederherstellungsphase verwendeten Stromdichtepegel überschreitet, geschaltet wird.
  • In einer Ausführungsform kann die Untergrenze mindestens doppelt so hoch sein wie der Stromdichtepegel, der während der Spannungswiederherstellungsphase(n) verwendet wird. Der während der Spannungswiederherstellungsphase(n) verwendete Stromdichtepegel kann etwa 0,6 A/cm2 betragen, wobei die Untergrenze der Lastwechselstufe etwa 1,5 A/cm2 und die Obergrenze etwa 2 A/cm2 beträgt.
  • Jede Spannungswiederherstellungsphase kann in einem Temperaturbereich der Umgebungstemperatur bis etwa 50 °C durchgeführt werden. Oder es kann eine Temperatur von mindestens etwa 80 °C verwendet werden, wobei das Verfahren die Zufuhr von Wasserstoff zu einer Anode der Brennstoffzelle, die Zufuhr von Stickstoff zu einer Kathode der Brennstoffzelle und anschließend das Halten des kalibrierten Haltespannungspegels auf etwa 0 bis 0,2 V beinhaltet.
  • Ein Brennstoffzellensystem ist ebenfalls offenbart, das einen Brennstoffzellenstapel mit einer Vielzahl von Brennstoffzellen mit jeweils einer MEA und eine Steuerung mit Speicher auf oder in der aufgezeichnete Anweisungen zum Einbrechen oder Konditionieren der MEAs der jeweiligen Brennstoffzellen beinhaltet. Die Ausführung der Anweisungen veranlasst die Steuerung, das vorstehend beschriebene Verfahren auszuführen.
  • Die vorstehend genannten Funktionen und Vorteile sowie andere Funktionen und Vorteile der vorliegenden Offenbarung gehen aus der folgenden ausführlichen Beschreibung der bestmöglichen praktischen Umsetzung der dargestellten Offenbarung in Verbindung mit den zugehörigen Zeichnungen hervor.
  • Figurenliste
    • 1 ist ein schematisches Blockdiagramm eines exemplarischen Polymerelektrolytmembran/Protonenaustauschmembran-(PEM)-Brennstoffzellensystems gemäß der vorliegenden Offenbarung.
    • 1A ist eine Querschnittsansicht einer exemplarischen Brennstoffzelle, die innerhalb des in 1 dargestellten PEM-Brennstoffzellensystems verwendbar ist.
    • 2 ist ein Zeitdiagramm der Stromdichte und Zellenspannung auf den vertikalen Achsen Y1 und Y2 sowie der Zeit der horizontalen X-Achse.
    • 3 ist ein exemplarisches Leistungsdiagramm der Zellenspannung auf der vertikalen Y-Achse und der Stromdichte auf der horizontalen X-Achse.
    • 4 ist ein Flussdiagramm, das ein Verfahren zur Konditionierung einer MEA vor der Verwendung in dem in 1 dargestellten PEM-Brennstoffzellenstapel beschreibt.
  • Für die vorliegende Offenbarung können verschiedene Modifikationen und alternative Formen zur Anwendung kommen und einige exemplarische Ausführungsformen werden hierin anhand der Zeichnungen in Form von Detailbeispielen dargestellt. Neuartige Aspekte dieser Offenbarung sind nicht auf die in den beigefügten Zeichnungen dargestellten besonderen Formen beschränkt. Vielmehr zielt die Offenbarung darauf ab, Änderungen, Äquivalente, Kombinationen und andere Alternativen abzudecken, die in den Schutzumfang der Offenbarung fallen, wie sie durch die beigefügten Ansprüche definiert sind. Darüber hinaus können hierin verwendete Wörter für Annäherungen, wie „etwa“, „wesentlich“, „ungefähr“ und dergleichen, hierin im Sinne von „bei, nahe oder nahezu“, „innerhalb 0-5 % von“, „innerhalb akzeptabler Herstellungstoleranzen“ oder andere logische Kombination derselben verwendet werden.
  • AUSFÜHRLICHE BESCHREIBUNG
  • Unter Bezugnahme auf die Zeichnungen, worin sich ähnliche Bezugszahlen auf gleiche oder ähnliche Komponenten in den verschiedenen Figuren beziehen, ist in 1 schematisch ein Polymerelektrolytmembran/Protonenaustauschmembran-(PEM)-Brennstoffzellensystem 20 abgebildet, das einen aus einer Vielzahl von Brennstoffzellen 24 bestehenden Brennstoffzellenstapel (FCS) 22 aufweist. Das PEM-Brennstoffzellensystem 20 kann zum Erzeugen von elektrischer Energie für eine Vielzahl von vorteilhaften Anwendungen verwendet werden. So kann beispielsweise das PEM-Brennstoffzellensystem 20 zur Onboard-Energieerzeugung in dem veranschaulichten Kraftfahrzeug 10 eingesetzt werden. Das Fahrzeug 10 von 1 kann eine Karosserie 12 beinhalten, die an einem Satz von Antriebsrädern 14 in rollendem Reibungskontakt mit einer Straßenoberfläche 15 montiert ist. Der Brennstoffzellenstapel 22 kann in einem derartigen Fahrzeug 10 verwendet werden, das einen Motor zum Drehen der Antriebsräder 14 und/oder andere Onboard-Systeme antreiben könnte. Andere Fahrzeuge als das Kraftfahrzeug 10 können von der Verwendung eines derartigen Brennstoffzellenstapels 22 profitieren, z. B. Schienenfahrzeuge oder Züge, Luft- und Raumfahrzeuge oder Wasserfahrzeuge. Ebenso können nicht-fahrzeuggebundene Anwendungen, wie beispielsweise Kraftwerke, mobile Plattformen, Robotersysteme oder Beleuchtungssysteme, ohne weiteres in Betracht gezogen werden, weshalb das veranschaulichte Kraftfahrzeug 10 eine nicht einschränkende repräsentative Ausführungsform ist.
  • Die einzelnen Brennstoffzellen 24 des Brennstoffzellenstapels 22 werden, wie vorstehend erläutert, bei Neukonstruktionen konditioniert oder aufgebrochen. Dieser Prozess kann durch eine Steuerung (C) 50 und ein zugehöriges, durch die Steuerung ausgeführtes Verfahren 100 geregelt werden, dessen Beispiel im Folgenden unter Bezugnahme auf die 2-4 beschrieben wird.
  • Als Teil des Verfahrens 100 wird ein mehrstufiger Spannungswiederherstellungsprozess offline oder online ausgeführt, entweder einzeln oder in Verbindung mit dem vorstehend genannten Last/Stromwechselprozess, um die Brennstoffzellen 24 zunächst zu durchbrechen oder zu Konditionieren. In einigen Ausführungsformen kann das Verfahren 100 unmittelbar nach dem Einbau des Brennstoffzellenstapels 22 in das Fahrzeug 10 oder ein anderes System ausgeführt werden. Ein Wasserstoff/Stickstoff (H2/N2) Niederspannungs-Halteprozess kann optional verwendet werden, um den offenbarten Spannungswiederherstellungsprozess durchzuführen, wobei diese alternative Ausführungsform im Folgenden separat erläutert wird. Die Steuerung 50 kann als Reaktion auf die Ausführung des Verfahrens 100 eine geeignete Steuerungsmaßnahme ausführen, wie beispielsweise das Aufzeichnen eines Diagnosecodes im Speicher (M) oder an einer anderen Stelle, die eine erfolgreiche Konditionierung anzeigt. Weitere mögliche Steuerungsmaßnahmen beinhalten das Ausschließen der Inbetriebnahme oder das Verhindern der Verwendung des Brennstoffzellenstapels 22 im System, z. B. des Fahrzeugs 10 von 1, bis die Brennstoffzellen 24 den Konditionierungsprozess nach dem Verfahren 100 erfolgreich abgeschlossen haben.
  • Unter kurzer Bezugnahme auf 1A beinhaltet eine der repräsentativen Brennstoffzellen 24 von 1 Elektroden in Form einer Kathode 51C und einer Anode 51A, die durch eine dünne Membran 49, z. B. eine Perfluorsulfonsäure-(PFSA)-Membran, getrennt sind. Wie in der Technik bekannt ist, dient eine derartige Membran als Separator und Festelektrolytmaterial, das wie vorstehend beschrieben selektiv Wasserstoffprotonen/Kationen transportiert. Eine kathodenseitige Diffusionsmediumschicht 46 ist auf der Kathode 51C vorgesehen, und eine kathodenseitige Katalysatorschicht 47 ist zwischen der Membran 49 und der Diffusionsmediumschicht 46 vorgesehen. Ebenso ist auf der Anode 51A eine anodenseitige Diffusionsmediumschicht 55 vorgesehen, wobei zwischen der Membran 49 und der Diffusionsmediumschicht 55 eine anodenseitige Katalysatorschicht 53 vorgesehen ist. Die Katalysatorschichten 47 und 53 und die Membran 49 definieren gemeinsam eine Membran-Elektrodenanordnung oder MEA 48.
  • Die in 1A schematisch abgebildeten Diffusionsmediumschichten 46 und 55 sind als poröse Schichten konfiguriert, die zusammen den Gastransport in die und den Wassertransport aus der MEA 48 ermöglichen. Eine kathodenseitige Bipolarplatte 44 ist an der Kathode 51C vorgesehen, mit einer anodenseitigen bipolaren Platte 40, die ebenfalls an der Anode 51A vorgesehen ist. Die durch die Bipolarplatten 40 und 44 definierten Strömungskanäle 42 ermöglichen es, dass Kühlmittel oder eine andere geeignete Wärmeträgerflüssigkeit (nicht dargestellt) zum Zwecke der Temperaturregelung durch die Brennstoffzelle 24 strömt. Ein Spannungssensor (SV ), der zwischen der Kathode 51C und der Anode 51A geschaltet ist, kann konfiguriert werden, um eine einzelne Zellenspannung (VC ) als Teil des Verfahrens 100 zu messen, wobei die jeweils gemessene Zellenspannung (VC ) für jede der verschiedenen Brennstoffzellen 24, die in den Brennstoffzellenstapel 22 von 1 eingebaut sind, letztlich drahtlos oder über einzelne Leiterbahnen oder Übertragungsleiter (nicht dargestellt) an die Steuerung 50 übermittelt wird. Alternativ können die Zellspannungen (VC ) nicht einzeln gemessen werden, sondern es kann eine durchschnittliche Spannung des Brennstoffzellenstapels 22 verwendet werden.
  • Wie in 1 dargestellt, können ein Stromsensor (SI ) und mehrere Temperatursensoren (ST ) auch verwendet werden, um jeweils ein aktuelles Niveau und eine Temperatur der Brennstoffzellen 24 zu messen, wobei diese Werte letztendlich in der Steuerung des Brennstoffzellensystems 20 verwendet werden, sowie um eine Stromdichte (j) zu berechnen, die letztendlich beim Ausführen des Verfahrens 100 verwendet wird. Das gesamte PEM-Brennstoffzellensystem 20 stellt eine Testumgebung für den Brennstoffzellenstapel 22 dar.
  • In einer Wasserstoff (H2) Ausführungsform der Brennstoffzelle 24 wird der Anode 51A (siehe 1A) des Brennstoffzellenstapels 22 über eine Zuleitung 31 H2-Gas aus einer Brennstoffquelle 26 zugeführt, wobei der Durchfluss von Wasserstoffgas in den Brennstoffzellenstapel 22 durch den Pfeil H2 angezeigt wird. Das Anodenabgas verlässt den Brennstoffzellenstapel 22 auf einer Anodenabgasleitung 35. Ein Kompressor 28 versorgt eine Kathodeneingangsleitung 21 zum Brennstoffzellenstapel 22 mit einem Zuluftstrom und damit Sauerstoff (O2). Ähnlich wie bei der Anodenabgasleitung 35 wird das Kathodenabgas aus dem Brennstoffzellenstapel 22 auf einer separaten Kathodenabgasleitung 33 abgegeben.
  • Das PEM-Brennstoffzellensystem 20 von 1 beinhaltet ein Wärmemanagementsystem, das konfiguriert ist, um die Temperatur des Brennstoffzellenstapels 22 zu steuern. Insbesondere zirkuliert eine Kühlmittelpumpe 39 Wärmeträgerflüssigkeit durch einen thermischen Regelkreis 37 außerhalb und durch den Brennstoffzellenstapel 22. Ein Kühler 34 und ein Heizer 32, die fluidisch mit dem thermischen Kreislauf 37 verbunden sind, halten eine gewünschte Temperatur des Brennstoffzellenstapels 22 aufrecht. Die Temperatursensoren (ST ) am Ein- und Ausgang des Brennstoffzellenstapels 22 sind konfiguriert und platziert, um die Temperatur der Wärmeträgerflüssigkeit am jeweiligen Ein- und Ausgang des Brennstoffzellenstapels 22 zu messen. Obwohl zur Vereinfachung ein Spannungssensor (Sv) abgebildet ist, misst ein entsprechender Spannungssensor (Sv) einzeln für jede der Brennstoffzellen 24 im Brennstoffzellenstapel 22 eine entsprechende Zellenspannung, d. h. wie in 1A, mit einem Spannungssensor (Sv), der zur Veranschaulichung in 1 dargestellt ist, und/oder einem einzelnen Spannungssensor (Sv), der eine durchschnittliche Spannung des Brennstoffzellenstapels 22 messen kann.
  • Weiterhin unter Bezugnahme auf 1 empfängt die Steuerung 50 Temperatursignale (Pfeil Tc) von den Temperatursensoren (ST ), welche die Temperatur der Wärmeträgerflüssigkeit am vorgenannten Ein- und Ausgang des Brennstoffzellenstapels 22 anzeigen. Die Steuerung 50 empfängt auch die Zellenspannungen (Pfeil Vc) als Spannungssignale von den Spannungssensoren (Sv) und kann auch einen gemessenen Stapel- oder Zellenstrom (Pfeil Ic) empfangen. Als Reaktion darauf regelt die Steuerung 50 den Gesamtbetrieb des Kühlers 34, der Pumpe 39 und des Heizers 32. Darüber hinaus ist die Steuerung 50 konfiguriert, um die Drehzahl des Verdichters 28 und den Durchfluss von Wasserstoffgas (Pfeil H2) in den Brennstoffzellenstapel 22 von der Brennstoffquelle 26 aus zu steuern und den Gesamtbetrieb des Brennstoffzellenstapels 22 zu steuern. Auf diese Weise ist die Steuerung 50 in der Lage, den Leistungspegel zu regeln, der vom Brennstoffzellenstapel 22 ausgegeben wird.
  • Außerhalb der allgemeinen Betriebssteuerung des Brennstoffzellenstapels 22 von 1 führt die Steuerung 50 den spezifischen MEA-Einbruchs-/Konditionierungsprozess, der als Verfahren 100 bezeichnet wird, durch und gibt schließlich Steuersignale (Pfeil CC) aus, um den Brennstoffzellenstapel 22, d. h. Temperatur, Stromdichte und/oder Spannungspegel der einzelnen Brennstoffzellen 24, gemäß dem Verfahren 100, wie nachstehend beschrieben, zu regeln. Um diese Funktionen auszuführen, beinhaltet die Steuerung 50 einen Prozessor (P) und einen Speicher (M). Der Speicher (M) beinhaltet einen physischen nicht-flüchtigen Speicher, z. B. Nur-Lese-Speicher, ob optisch, magnetisch, Flash- oder anderweitig. Die Steuerung 50 beinhaltet auch ausreichende Mengen Direktzugriffsspeicher, einen elektrisch löschbaren programmierbaren Nur-Lese-Speicher und dergleichen sowie einen Hochgeschwindigkeitstakt und einen Zähler 11, eine Analog-zu-Digital und eine Digital-zu-Analog-Schaltung und Eingabe-/Ausgabeschaltungen und Vorrichtungen sowie entsprechende Signalaufbereitungs- und Pufferschaltungen.
  • 2 ist ein Stromdichte-Zeitdiagramm 60, das einer exemplarischen Ausführungsform des vorstehend genannten Verfahrens 100 entspricht, mit einem Flussdiagrammbeispiel des Verfahrens 100, das in 4 bereitgestellt und nachfolgend separat beschrieben wird. In 2 wird die Stromdichte (j) in Ampere/Zentimeter im Quadrat (A/cm2) und auf der Y1-Achse, die Zellenspannung (Vc) in Volt auf der Y2-Achse und die Zeit (t) auf der X-Achse dargestellt. Die in 2 veranschaulichte exemplarische mehrstufige Konditionierungsmethodik ändert die ersten und zweiten Lastzyklusphasen 62A und 62B mit einer oder mehreren Spannungswiederherstellungsphasen 65 für eine verbesserte Anfangsleistung. Die offenbarten Spannungswiedergewinnungsphasen 65 können jedoch einzeln, d. h. ohne Austausch mit den Lastzyklusphasen 62A und 62B verwendet werden.
  • Bis zu t1 in 2 kann die Steuerung 50 von 1 den Betrieb des Brennstoffzellenstapels 22 so steuern, dass die Stromdichte (j) auf einen ersten Schwellenwert ansteigt. Die Steuerung 50 führt dann die erste Lastzyklusphase 62A aus, in der die Stromdichte (j) zwischen dem ersten Schwellenwert und einem höheren zweiten Schwellenwert wechselt, und zwar für eine kalibrierte Anzahl von Lastwechseln. So kann beispielsweise in einer nicht einschränkenden exemplarischen Ausführungsform der erste Schwellenwert der Stromdichte (j) etwa 1,5 A/cm2 betragen, wobei der zweite Schwellenwert 2,0 A/cm2 oder etwa 33 bis 50 Prozent höher als der erste Schwellenwert ist, mit 75 bis 100 von der Steuerung 50 vorgegebenen Lastzyklen. Höhere oder niedrige Schwellenwerte, Bereiche und/oder Anzahl von Lastzyklen können in verschiedenen Ausführungsformen des Verfahrens 100 verwendet werden. Während der ersten Lastzyklusphase 62A wird die Zellenspannung (Vc) gemessen und an die Steuerung 50 gemeldet, wobei ein erster gemessener Spannungsbereich bei 70A angezeigt wird und der ersten Lastzyklusphase 62A entspricht.
  • Bei t2 beendet die Steuerung 50 die optionale erste Lastzyklusphase 62A, wodurch die Stromdichte (j) zwischen t2 und t3 auf nahezu Null abfällt. Beginnend bei t3 werden die Stapeltemperatur und die Wasserstoff- und/oder Luft-/Sauerstoffzufuhr in den Brennstoffzellenstapel 22 über die Steuerung 50 gesteuert, bis die Zellenspannung (Vc) auf eine Sollspannung (VT ), z. B. 0,6 V, bei etwa t4 abfällt.
  • Bei t4 beginnt die Steuerung 50 eine erste Spannungswiederherstellungsphase 65 des Konditionierungsverfahrens 100, nachdem die Zellenspannung (Vc) auf die zuvor angegebene Sollspannung (VT ) gesunken ist. Die Steuerung 50 steuert danach den Betrieb des Brennstoffzellenstapels 22 von 1 so, dass die Stromdichte (j) und die Zellenspannung (Vc) bei niedrigen kalibrierten Pegeln im Wesentlichen konstant gehalten werden, z. B. eine Stromdichte (j) von etwa 0,6 A/cm2 und eine Haltespannung (VH ) von etwa 0 bis 0,2 V in der in der veranschaulichten exemplarischen Ausführungsform. Die Haltespannung (VH ) wird für eine vorgegebene Spannungshaltedauer, z. B. 25-35 Minuten in einer exemplarischen Ausführungsform, gehalten. Somit kann die Stromdichte (j) bis etwa t3 über die Steuerung 50 eng in einem geschlossenen Regelkreis gesteuert werden, um die resultierende Haltespannung (VH ) zu erzeugen.
  • Bei t5 kann die Steuerung 50 optional die zweite Lastzyklusphase 62B unter Verwendung der Parameter der ersten Lastzyklusphase 62A oder der angepassten Parameter ausführen. Wie zu erkennen ist, beginnend bei t6 , erhöht sich die gemessene Zellenspannung (Vc) in einem zweiten gemessenen Spannungsbereich, der bei 70B angezeigt wird, gegenüber den bei 70A angezeigten Werten während der Messung in der ersten Lastzyklusphase 62A. Diese Änderung deutet auf einen positiven Fortschritt im Breakin/Konditionierungsverfahren 100 hin, da Verunreinigungen gelöst werden und die Konditionierung ihren beabsichtigten Einfluss auf die Leistungsbilanz hat.
  • Die zweite Lastzyklusphase 62B wird bis etwa t7 aufrechterhalten, wobei die Dauer t6 -t7 die vorbestimmte oder kalibrierte Lastzyklusdauer (tR ) ist. Die Steuerung 50 kann der zweiten Lastzyklusphase 62B mit einer zweiten Spannungswiederherstellungsphase folgen, wenn die Zellenspannung (Vc) nach Abschluss der zweiten Lastzyklusphase 62B die Sollspannung (VT ) nicht erreicht hat. Somit kann die Steuerung 50 als Teil des offenbarten Ansatzes des Verfahrens 100 die gemessene Zellenspannung (Vc) mit der Sollspannung (VT ) vergleichen und das Verfahren 100 beenden, wenn die Sollspannung (VT ) erreicht ist.
  • Wie anhand eines exemplarischen Leistungsdiagramms 80 in 3 dargestellt, ist ein Ziel des Konditionierungsverfahrens 100, eine vorbestimmte Anfangsleistungsfähigkeit pro Brennstoffzelle 24 des in 1 dargestellten Brennstoffzellenstapels 22 zu erreichen. Das Diagramm 80 stellt die relativen Auswirkungen auf die Zellenspannung (Vc) bei Verwendung unterschiedlicher Break-in-Techniken über die Vergleichskurven 82, 84 und 86 dar. Die Zellenspannung (Vc) in Volt (V) wird auf der Y-Achse und die Stromdichte (j) in A/cm2 auf der X-Achse dargestellt. Die Leistungsdichte (PD ) einer bestimmten Brennstoffzelle 24 ist einfach das Produkt der Zellenspannung (Vc) und der Stromdichte (j), d. h. PD = VC · j. Obwohl auf der Y-Achse ein Bereich von 0-2V und auf der X-Achse 0-1,6 A/cm2 angezeigt wird, sollen die Kurven 82, 84 und 86 als relativ betrachtet werden, wobei die Istwerte der X-Achse und der Y-Achse mit der beabsichtigten Anwendung variieren.
  • Als Teil des Konditionierungsverfahrens 100 kann durch die Steuerung 50 von 1 für jede Brennstoffzelle 24 eine Soll-Leistungsdichte eingestellt werden, wobei die elektrischen Parameter der Brennstoffzelle 24 eng gesteuert werden, um die Zellenspannung (Vc) schließlich auf eine bestimmte Leistungsdichte anzuheben, wodurch gewährleistet ist, dass der Brennstoffzellenstapel 22 von 1 bei einer Neuinbetriebnahme die erforderliche Leistung erzeugen kann. Da sich Verunreinigungen aus dem Herstellungsprozess der Brennstoffzelle allmählich auflösen, sollte die Zellenspannung (Vc) bei einer gegebenen Last ansteigen, wie in 3 dargestellt. Das heißt, da der Zellenwiderstand mit der Reduzierung der Oberflächenverunreinigungen abnimmt, sollte die Zellenspannung (Vc) ansteigen. Die grafische Darstellung von 3 stellt somit die relative Geschwindigkeitsverbesserung des gesamten Konditionierungsprozesses bei Verwendung verschiedener Break-in-Techniken dar.
  • Die Kurve 82 stellt eine Basisleistung einer Brennstoffzelle 24 dar, bevor sie einem Break-in/Konditionierungsprozess unterzogen wird. Bei einer repräsentativen Soll-Zellenspannung bei einer gegebenen Stromdichte weist eine nicht konditionierte Brennstoffzelle 24 ein niedrigeres Potential an Punkt P3 auf als die Soll-Zellenspannung. Allein die typischen Last/Stromzyklustechniken, wie sie in dem US-Patent Nr. 9,099,703 zum Rapaport et al. offenbart sind, das hiermit durch Verweis in seiner Gesamtheit aufgenommen wird, erzeugen ein deutlich verbessertes Konditionierungsverhalten, wie es durch die erhöhte Spannung an Punkt P2 angezeigt wird. Ausgehend von einer höheren Soll-Zellenspannung von 600 mV kann der Break-in-Prozess der Kurve 84, wie durch die Kurve 86 angezeigt, um mehrere alternierende Lastzyklus- und Spannungswiederherstellungsphasen erweitert werden, wie in 2 dargestellt. Daher kann das Verfahren 100 unter Umständen angewendet werden, wobei es vorteilhaft wäre, den Break-in/Konditionierungsprozess schneller abzuschließen, eine höhere absolute Spitzenleistung zu erreichen und/oder andere Leistungsvorteile zu erlangen, als dies allein durch Lastzyklen möglich ist. Die schnelleren Break-in/Konditionierungsergebnisse sind in 3 als Kurve 86 und entsprechender Punkt P1 veranschaulicht, was darauf hinweist, dass die Soll-Zellenspannung mit dem Verfahren 100 früher erreicht wird, als es mit bestehenden Ansätzen möglich wäre.
  • Eine exemplarische Ausführungsform des Verfahrens 100 ist in 4 dargestellt. Im Allgemeinen beinhaltet das Verfahren 100 zunächst das Befeuchten des Kraftstoffeinlasses zum PEM-Brennstoffzellenstapel 22 von 1 auf ein relatives Feuchtigkeitsniveau von mindestens 100 Prozent. Anschließend hält die Steuerung 50 die Stromdichte (j) und die Zellenspannung (Vc) der Brennstoffzelle 24 allgemein bei einem kalibrierten Stromdichtepegel bzw. einem kalibrierten Haltespannungspegel für eine vorgegebene Spannungswiederherstellungsdauer (TR von 2). Die Zellenspannung (Vc) wird dann nach Abschluss der vorgegebenen Spannungswiederherstellungsdauer gemessen, wobei die Steuerung 50 eine Steuerungsmaßnahme in Bezug auf den Brennstoffzellenstapel 22 ausführt, die auf die gemessene Zellenspannung (Vc) reagiert, die eine Sollspannung (VT ) überschreitet.
  • In einer bestimmten Ausführungsform, die mit Schritt S102 beginnt, mit dem Brennstoffzellensystem 20 von 1, in einer kontrollierten Umgebung, in der die Umgebungstemperatur etwa bei Umgebungstemperatur bis zu etwa 50 °C liegt und der Brennstoffzellenstapel 22 an seinem Einlass vollständig befeuchtet ist, d. h. > etwa 100 % relative Luftfeuchtigkeit, werden die einzelnen Brennstoffzellen 24 des repräsentativen Brennstoffzellensystems 20 dem Break-in/Konditionierungsprozess, wie in 2 dargestellt, unterzogen. Die Steuerung 50 kann optional einen Last-(strom)-zyklus bei Schritt S102 einleiten, bis die Stromdichte (j) einen ersten Schwellenwert erreicht, wobei der erste Schwellenwert eine Untergrenze eines kalibrierten Stromdichtebereichs bildet. In einer exemplarischen Ausführungsform können die ersten und zweiten Schwellenwerte 1,5 A/cm2 bzw. 2 A/cm2 betragen, obwohl andere Werte und Bereiche in anderen Konfigurationen möglich sind. Die Steuerung 50 steuert danach den Betrieb des Brennstoffzellenstapels 22 für eine vorgegebene Anzahl von Lastzyklen. Die Zellenspannung (Vc) wird als Reaktion gemessen.
  • Bei Schritt S104 kann die Steuerung 50 den in 1 dargestellten Zähler 11 verwenden, um zu bestimmen, ob eine vorbestimmte Anzahl von Lastzyklen abgeschlossen ist. Die Schritte S102 und S104 werden in einer Schleife wiederholt, bis die vorgegebene Anzahl von Lastzyklen abgeschlossen ist. Die Steuerung 50 fährt danach mit Schritt S106 fort.
  • Der optionale Lastwechsel wird bei Schritt S106 abgebrochen. Die Stromdichte (j) von 2 sinkt auf nahezu Null und die Zellenspannung (Vc) ist kurzzeitig unkontrolliert. Der Betrieb des Brennstoffzellenstapels 22 wird dann so lange gesteuert, bis die kalibrierte Haltespannung (VH ) erreicht ist, mit einer derartigen Spannung im Bereich von 0 bis etwa 0,4 V. Das Verfahren 100 fährt mit Schritt S108 fort, sobald die kalibrierte Haltespannung (VH ) erreicht und stabil ist.
  • Bei Schritt S108 beginnt die Steuerung 50 mit der vorstehend beschriebenen Spannungswiederherstellungsdauer. Während der gesamten Dauer der Spannungswiederherstellungsdauer werden die Stromdichte (j) und die Zellenspannung (Vc) im Wesentlichen konstant gehalten, wie die Pfeile 64 und 65 in 2 zeigen. Die Dauer kann mindestens 10 Minuten pro Schritt bis zu 30 Minuten oder mehr in einigen Ausführungsformen betragen und kann intermittierend oder eine kontinuierliche Dauer in anderen Ausführungsformen sein.
  • Schritt S108 wird in einer Schleife mit Schritt S110 ausgeführt, wobei die Steuerung 50 von 1 in Schritt S110 bestimmt, ob die kalibrierte Dauer abgelaufen ist. Das Verfahren 100 fährt mit Schritt S112 fort, wenn die Steuerung 50 überprüft, ob die kalibrierte Dauer für die Spannungswiederherstellungsdauer vollständig ist.
  • Schritt S112 beinhaltet das Messen der Zellenspannungen (Vc) mit dem jeweiligen Spannungssensor (Sv) für jede Brennstoffzelle 24, wie in 1A schematisch dargestellt. Die gemessenen Zellenspannungen (Vc) werden dann bei Schritt S114 mit einer kalibrierten Soll-Zellenspannung (VT ), z. B. 600-700 mV verglichen. Wenn die Zellenspannungen (Vc) unter der kalibrierten Soll-Zellenspannung (VT ) bleiben, kehrt das Verfahren 100 zu Schritt S102 zurück, wenn optionale Lastzyklen verwendet werden, oder zu Schritt S108, wenn nur die Spannungswiederherstellung verwendet wird, wobei die relevanten Schritte S102-S112 wie vorstehend erläutert wiederholt werden. Andernfalls geht das Verfahren 100 zu Schritt S116 über.
  • Bei Schritt S116 kann das Verfahren 100 das Aufzeichnen eines Codes im Speicher (M) der in 1 dargestellten Steuerung 50 beinhalten, der anzeigt, dass die Brennstoffzellen 24 erfolgreich aufgebrochen oder konditioniert worden sind. Infolgedessen kann der Brennstoffzellenstapel 22 für die Verwendung zugelassen oder validiert werden, z. B. im exemplarischen Fahrzeug 10 von 1.
  • Alternativ zur Verwendung der vorstehend beschriebenen Spannungswiederherstellungsschritte können die Lastzyklusphasen mit einem Wasserstoff/Stickstoff (H2/N2)-Niederspannungs-Halteverfahren vermischt werden oder ein derartiges Verfahren kann einzeln verwendet werden. In einer derartigen Ausführungsform wird die Spannungswiederherstellungsphase bei einer höheren Temperatur von mindestens 80 °C ausgeführt und beinhaltet die Zufuhr von Wasserstoffbrennstoff zu der in 1A dargestellten Anode 51A der Brennstoffzelle 24, die Zufuhr von Stickstoff zu der Kathode 51C der Brennstoffzelle 24 und das Halten des kalibrierten Haltespannungsniveaus (VH ) auf etwa 0,1 V, d. h. 0 bis 0,2 V. Die Zufuhr von Stickstoff (N2 ) zur Kathode 51C trägt dazu bei, dass die Kathode 51C effektiv sauerstoffarm ist. Die Zellenspannung (Vc) kann in dieser Ausführungsform unkontrolliert sein, wird aber typischerweise auf dem niedrigen Niveau von etwa 0,1 V gehalten.
  • Das vorstehend beschriebene Verfahren 100 bietet daher einen alternativen, schneller wirkenden Ansatz zur Konditionierung einer Brennstoffzelle 24 unter Verwendung einer Membran-Elektrodenanordnung oder MEA, wobei das Verfahren 100 bei hohen oder niedrigen Stromdichten arbeitet. In Verbindung mit dem intermittierenden Lastzyklus kann es möglich sein, in kürzerer Zeit im Vergleich zu bestehenden Basislinientechniken ausreichend höhere Zellenspannungen, Stromdichten und Spitzenleistungen zu erreichen. Die damit einhergehende Reduzierung der Herstellungszeit und der damit verbundenen Kosten kann die Verwendung des Brennstoffzellenstapels 22 von 1 im Fahrzeug 10 oder in einer Vielzahl anderer nützlicher Anwendungen erleichtern.
  • Während ein paar der besten Ausführungsformen und anderen Arten ausführlich beschrieben wurden, gibt es verschiedene alternative Konstruktionen und Ausführungsformen zur Umsetzung der vorliegenden Lehren, die in den beigefügten Ansprüchen definiert sind. Fachleute auf dem Gebiet werden erkennen, dass Änderungen an den offenbarten Ausführungsformen vorgenommen werden können, ohne vom Schutzumfang der vorliegenden Offenbarung abzuweichen. Darüber hinaus beinhalten die vorliegenden Konzepte ausdrücklich Kombinationen der beschriebenen Elemente und Merkmale. Die ausführliche Beschreibung und die Zeichnungen sind unterstützend und beschreibend für die vorliegenden Lehren, wobei der Geltungsbereich der vorliegenden Lehren ausschließlich durch die Patentansprüche definiert ist.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • US 9099703 [0031]

Claims (10)

  1. Verfahren zum Konditionieren einer Membran-Elektrodenanordnung (MEA) in einer Brennstoffzelle zur Verwendung in einem Brennstoffzellenstapel, wobei das Verfahren Folgendes umfasst: Befeuchten eines Kraftstoffeinlasses zum Brennstoffzellenstapel auf ein relatives Feuchtigkeitsschwellenniveau; Aufrechterhalten einer Stromdichte und einer Zellenspannung der Brennstoffzelle über eine Steuerung in mindestens einer Spannungswiederherstellungsphase mit einer vorbestimmten Spannungswiederherstellungsdauer auf einem kalibrierten Stromdichtepegel bzw. einem kalibrierten Haltespannungspegel; Messen der Zellenspannung über einen Spannungssensor nach Abschluss der vorgegebenen Spannungswiederherstellungsdauer; Ausführen einer Steuerungsmaßnahme in Bezug auf die Brennstoffzelle oder den Brennstoffzellenstapel, die auf die gemessene Zellenspannung reagiert, die eine Zielspannung überschreitet, einschließlich der Aufzeichnung eines Diagnosecodes über die Steuerung, der eine erfolgreiche Konditionierung der MEA anzeigt.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, worin der kalibrierte Stromdichtepegel in einem Bereich von 0,5 bis 1 A/cm2 liegt und der kalibrierte Haltespannungspegel in einem Bereich von 0 bis etwa 0,4 Volt liegt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, worin die Spannungswiederherstellungsdauer mindestens 10 Minuten in einem einzelnen kontinuierlichen Schritt oder in mehreren Schritten beträgt.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, worin die Spannungswiederherstellungsdauer in einem Bereich von 10-30 Minuten in einem einzelnen kontinuierlichen Schritt oder in mehreren Schritten liegt.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, worin die mindestens eine Spannungswiederherstellungsphase eine Vielzahl von Spannungswiederherstellungsphasen beinhaltet.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, ferner umfassend: Ausführen einer Lastzyklusphase vor der mindestens einen Spannungswiederherstellungsphase, in welcher der Stromdichtepegel innerhalb eines kalibrierten Stromdichtebereichs mit einer Untergrenze und einer Obergrenze, die den während der mindestens einen Spannungswiederherstellungsphase verwendeten Stromdichtepegel überschreitet, zyklisiert wird.
  7. Verfahren nach Anspruch 6, worin die Untergrenze mindestens das Doppelte des während der mindestens einen Spannungswiederherstellungsphase verwendeten Stromdichtepegels beträgt.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, worin der während der mindestens einen Spannungswiederherstellungsphase verwendete Stromdichtepegel etwa 0,6 A/cm2 beträgt, die Untergrenze etwa 1,5 A/cm2 beträgt und die Obergrenze etwa 2 A/cm2 beträgt.
  9. Verfahren nach Anspruch 1, worin die mindestens eine Spannungswiederherstellungsphase bei einer Temperatur in einem Umgebungsbereich bis etwa 50 °C durchgeführt wird.
  10. Verfahren nach Anspruch 1, worin die mindestens eine Spannungswiederherstellungsphase bei einer Temperatur von mindestens etwa 80 °C ausgeführt wird und Folgendes beinhaltet: Zuführen von Wasserstoff zu einer Anode der Brennstoffzelle; Zuführen von Stickstoff zu einer Kathode der Brennstoffzelle; und Aufrechterhalten des kalibrierten Haltespannungspegels auf etwa 0 bis 0,2 V.
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