DE102009037207A1 - Method for connecting bipolar plate with electrode, cathode electrolyte of anode unit and other component of fuel cell stack, involves coating base material of bipolar plate with coating material - Google Patents

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Abstract

The method involves coating a base material (124) of a bipolar plate (102) with a coating material in a contact zone (104) of the bipolar plate and adding the bipolar plate with component (116) by a coating material in an adding zone (114). A part of the coating material or a part of oxide material is connected with an electrode (110) of a cathode electrolyte anode unit (112) in another contact zone (130). An independent claim is also included for an assembly for a fuel cell stack.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Verbinden einer Bipolarplatte mit einer Elektrode einer Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit und mit einem weiteren Bauteil eines Brennstoffzellenstacks.The present invention relates to a method for connecting a bipolar plate to an electrode of a cathode-electrolyte-anode unit and to another component of a fuel cell stack.

Da eine Brennstoffzelleneinheit nur eine geringe Einzelzellspannung von ungefähr 0,4 Volt bis ungefähr 1,2 Volt (je nach Last) aufweist, ist eine Reihenschaltung von mehreren elektrochemischen Zellen in einem Brennstoffzellenstack erforderlich, wodurch die Ausgangsspannung in einen aus anwendungstechnischer Sicht interessanten Bereich skaliert wird. Hierfür werden die einzelnen elektrochemischen Zellen mittels sogenannter Bipolarplatten (auch als Interkonnektoren bezeichnet) verbunden. Um die Leistungsausbeute zu maximieren, muss der Kontaktwiderstand im Kontaktbereich der Bipolarplatte und der elektrochemischen Zelle minimal und der Isolationswiderstand zwischen den aufeinanderfolgenden Bipolarplatten maximal sein.Since a fuel cell unit has only a small single cell voltage of about 0.4 volts to about 1.2 volts (depending on the load), a series connection of multiple electrochemical cells in a fuel cell stack is required, thereby scaling the output voltage to an area of interest from an application point of view , For this purpose, the individual electrochemical cells are connected by means of so-called bipolar plates (also referred to as interconnectors). In order to maximize the power output, the contact resistance in the contact area of the bipolar plate and the electrochemical cell must be minimal and the insulation resistance between the successive bipolar plates must be maximum.

Eine solche Bipolarplatte muss die folgenden Anforderungen erfüllen:

  • – Verteilung der Medien (Brenngas und/oder Oxidationsmittel).
  • – Ausreichende elektrische Leitfähigkeit, da innerhalb des Brennstoffzellenstacks die an der Wasserstoffseite (Anode) erzeugten Elektronen durch die Bipolarplatten geleitet werden, um der Luftseite (Kathode) der nächsten elektrochemischen Zelle zur Verfügung zu stehen. Um die elektrischen Verluste hierbei gering zu halten, muss der Werkstoff für die Bipolarplatten eine ausreichend hohe elektrische Leitfähigkeit aufweisen.
  • – Ausreichende Korrosionsbeständigkeit, da die typischen Betriebsbedingungen einer Brennstoffzelleneinheit (Betriebstemperatur ungefähr 800°C, oxidierende/reduzierende Atmosphäre, feuchte Luft) korrosionsfördernd wirken. Aus diesem Grund werden an die Korrosionsbeständigkeit des Materials der Bipolarplatte hohe Anforderungen gestellt.
Such a bipolar plate must meet the following requirements:
  • - Distribution of the media (fuel gas and / or oxidant).
  • Sufficient electrical conductivity, since within the fuel cell stack, the electrons generated at the hydrogen side (anode) are passed through the bipolar plates to the air side (cathode) of the next electrochemical cell available. In order to keep the electrical losses low, the material for the bipolar plates must have a sufficiently high electrical conductivity.
  • - Sufficient corrosion resistance, since the typical operating conditions of a fuel cell unit (operating temperature about 800 ° C, oxidizing / reducing atmosphere, humid air) are corrosive. For this reason, high demands are placed on the corrosion resistance of the material of the bipolar plate.

Üblicherweise werden ferritische, chromoxidbildende Edelstähle als Material für die Bipolarplatten von Hochtemperaturbrennstoffzellen eingesetzt. Ein Grund hierfür ist die relativ gute elektrische Leitfähigkeit der selbstbildenden Chromoxidschicht im Vergleich zu den isolierenden Oxidschichten, die von anderen Hochtemperaturstählen bzw. -legierungen ausgebildet werden (z. B. von Aluminiumoxid- oder Siliziumoxidbildnern).Usually, ferritic chromium oxide-forming stainless steels are used as the material for the bipolar plates of high-temperature fuel cells. One reason for this is the relatively good electrical conductivity of the self-forming chromium oxide layer as compared to the insulating oxide layers formed by other high temperature steels or alloys (eg, alumina or silica generators).

Bei Temperaturerhöhung bildet sich auf der Oberfläche eines Chromoxid bildenden Edelstahls Chromoxid. Unter den Betriebsbedingungen einer Brennstoffzelle entstehen aus diesem Chromoxid flüchtige Chromverbindungen. Durch diese ”Chromverdampfung” kommt es, insbesondere im Langzeitbetrieb der Brennstoffzelleneinheit, zu einer Vergiftung der Kathode, wodurch sich die Stromausbeute drastisch reduziert.When the temperature increases, chromium oxide is formed on the surface of a chromium oxide-forming stainless steel. Under the operating conditions of a fuel cell, volatile chromium compounds are formed from this chromium oxide. This "chromium vaporization" causes poisoning of the cathode, in particular during long-term operation of the fuel cell unit, as a result of which the current efficiency is drastically reduced.

Zur Verhinderung der Chromabdampfung wurde bereits vorgeschlagen, bestimmte Elemente (beispielsweise Mn, Ni, Co) in den Stahl der Bipolarplatte zu dotieren, welche das Oxidschichtwachstum beeinflussen und das ursprünglich gebildete Chromoxid in eine chemisch stabilere Form überführen. Durch solche Legierungszusätze kann zwar eine Minimierung der Chromabdampfung erreicht werden, jedoch ist ein nachhaltiger Schutz der Kathode nicht gegeben.In order to prevent the chromium evaporation, it has already been proposed to dope certain elements (for example Mn, Ni, Co) in the steel of the bipolar plate, which influence the oxide layer growth and convert the originally formed chromium oxide into a chemically more stable form. While such alloying additions can be achieved to minimize the chromium evaporation, but a sustained protection of the cathode is not given.

Ferner wurde bereits vorgeschlagen, die Bipolarplatten mit Oxiden oder Oxidmischungen (beispielsweise Oxiden von Mn, Co, Cu) zu beschichten. Durch eine anschließende Temperaturbehandlung werden diese Schichten aufgrund von Festkörperdiffusion verdichtet. Versuche haben gezeigt, dass Mn, Fe und Cr aus dem Stahl der Bipolarplatte in eine solche Schutzschicht diffundieren und dabei für eine Verdichtung sorgen. Die verdichtete Schutzschicht enthält jedoch, bedingt durch Diffusionsprozesse, ebenfalls Chrom. Damit besteht weiterhin die Möglichkeit einer Chromabdampfung, verbunden mit einer erhöhten Degradation der Kathode.Furthermore, it has already been proposed to coat the bipolar plates with oxides or oxide mixtures (for example oxides of Mn, Co, Cu). Subsequent temperature treatment densifies these layers due to solid-state diffusion. Experiments have shown that Mn, Fe and Cr diffuse from the steel of the bipolar plate into such a protective layer, thereby providing for compaction. However, due to diffusion processes, the compacted protective layer also contains chromium. Thus, there is still the possibility of a chromium evaporation, combined with an increased degradation of the cathode.

Außerdem wurde bereits vorgeschlagen, die Bipolarplatten mit LaCrO3 und La2O3 mittels Plasmaspritzen zu beschichten. Bezüglich dieser verwendeten Materialien gibt es in der Literatur jedoch Hinweise auf die Entstehung von Mikrorissen, weshalb ein nachhaltiger Schutz vor einer Chromabdampfung hierdurch nicht gegeben ist.In addition, it has already been proposed to coat the bipolar plates with LaCrO 3 and La 2 O 3 by means of plasma spraying. With regard to these materials used, however, there are references in the literature to the formation of microcracks, which is why a lasting protection against chromium vaporization is not given hereby.

Ferner ist die Herstellung geeigneter Dichtungssysteme zum elektrisch isolierenden Abdichten zwischen zwei Bauteilen eines Brennstoffzellenstacks ein Schwerpunkt bei der Entwicklung von Hochtemperatur-Brennstoffzellensystemen (sogenannten SOFC-Brennstoffzellen).Furthermore, the production of suitable sealing systems for electrically insulating sealing between two components of a fuel cell stack is a focus in the development of high-temperature fuel cell systems (so-called SOFC fuel cells).

Solche Dichtungssysteme müssen hohen Anforderungen an die Gasdichtigkeit, elektrische Isolation, chemische Stabilität und Toleranz gegenüber mechanischer Beanspruchung (insbesondere beim Thermozyklieren) genügen.Such sealing systems must meet high requirements for gas tightness, electrical insulation, chemical stability and tolerance to mechanical stress (especially during thermal cycling).

Es ist bereits bekannt, zur Abdichtung in Brennstoffzellensystemen Glaslotdichtungen einzusetzen. Solche Glaslotdichtungen zeigen eine gute Gasdichtigkeit, elektrische Isolation und chemische Beständigkeit. Das Glaslot wird beim Fügezyklus weich, bevor es kristallisiert und aushärtet. Durch keramische Abstandshalter kann der Dichtspalt der Glaslotdichtung eingestellt werden. Übliche Dicken liegen dabei im Bereich von 300 μm +/– 50 μm.It is already known to use glass solder seals for sealing in fuel cell systems. Such glass solder seals show good gas tightness, electrical insulation and chemical resistance. The glass solder softens during the joining cycle before it crystallizes and hardens. By ceramic spacers, the sealing gap of the Glass solder seal can be adjusted. Usual thicknesses are in the range of 300 microns +/- 50 microns.

Solche Glaslotdichtungen zeigen bei den benötigten relativ hohen Schichtdicken nur geringe Toleranzen gegenüber mechanischer Beanspruchung beim Thermozyklieren, bedingt durch die schlechte Wärmeleitfähigkeit und das spröde Verhalten des Werkstoffes.Such glass solder seals show at the required relatively high layer thicknesses only small tolerances to mechanical stress during thermal cycling, due to the poor thermal conductivity and the brittle behavior of the material.

Ferner ist es bekannt, zur Abdichtung in Brennstoffzellensystemen Metalllotdichtungen einzusetzen. Solche Metalllotdichtungen weisen besonders bei der Thermozyklierung aufgrund ihres duktilen Verhaltens Vorteile auf. Das Metalllot ist jedoch als elektrischer Isolator ungeeignet, weshalb eine zusätzliche Isolationsschicht vorgesehen werden muss. Es ist beispielsweise bekannt, als Isolationsschicht eine im Vakuumplasmaspritzverfahren hergestellte Aluminium-Magnesium-Spinell-Schicht zu verwenden.Furthermore, it is known to use metal solder seals for sealing in fuel cell systems. Such metal solder seals have advantages, especially in thermocycling due to their ductile behavior advantages. However, the metal solder is unsuitable as an electrical insulator, which is why an additional insulation layer must be provided. It is known, for example, to use an aluminum-magnesium spinel layer produced by the vacuum plasma spraying process as the insulating layer.

Das Metalllot kann in Form einer Paste mittels eines Siebdruckverfahrens auf die miteinander zu verbindenden Bauteile des Brennstoffzellenstacks aufgebracht werden. Bedingt durch den Herstellungsprozess kann es dabei jedoch zu Porenbildung in der späteren Fügeverbindung kommen, welche Undichtigkeiten und damit das Versagen der Baugruppe hervorrufen kann. Alternativ zum Siebdruckverfahren ist auch ein galvanischer Prozess zum Aufbringen des Metalllots denkbar. Dieses Herstellungsverfahren ist jedoch aufgrund zusätzlicher Bearbeitungsschritte (beispielsweise Maskieren des mit dem Metalllot zu versehenden Bauteils) kostenintensiv.The metal solder can be applied in the form of a paste by means of a screen printing process on the components of the fuel cell stack to be joined together. Due to the manufacturing process, however, pores can form in the subsequent joint, which can cause leaks and thus the failure of the assembly. As an alternative to the screen printing process, a galvanic process for applying the metal solder is also conceivable. However, this manufacturing process is expensive due to additional processing steps (for example, masking of the metal solder to be provided component).

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Verbinden einer Bipolarplatte mit einer Elektrode einer Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit und mit einem weiteren Bauteil eines Brennstoffzellenstacks zu schaffen, durch welches eine Schutzschicht zur zuverlässigen Verminderung einer Chromabdampfung auch im Langzeitbetrieb geschaffen wird und zugleich eine im Betrieb des Brennstoffzellensystems langzeitstabile Dichtungsanordnung mit guter Gasdichtigkeit zwischen der Bipolarplatte und dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks hergestellt wird.The present invention has for its object to provide a method for connecting a bipolar plate with an electrode of a cathode-electrolyte-anode unit and with another component of a fuel cell stack, through which a protective layer for reliable reduction of chromium evaporation is provided even in long-term operation and at the same time a long-term stable in the operation of the fuel cell system seal assembly is made with good gas tightness between the bipolar plate and the other component of the fuel cell stack.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren zum Verbinden einer Bipolarplatte mit einer Elektrode einer Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit und mit einem weiteren Bauteil eines Brennstoffzellenstacks gelöst, welches folgende Verfahrensschritte umfasst:

  • – Beschichten eines Grundmaterials der Bipolarplatte mit einem, vorzugsweise metallischen, Beschichtungsmaterial in einer Kontaktzone der Bipolarplatte, in welcher die Bipolarplatte im montierten Zustand des Brennstoffzellenstacks mit der Elektrode der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit in elektrisch leitendem Kontakt steht, und in einer Fügezone der Bipolarplatte, in welcher die Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks gefügt wird;
  • – Fügen der Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil unter Verwendung zumindest eines Teils des Beschichtungsmaterials in der Fügezone als Fügematerial;
  • – Verbinden zumindest eines Teils des Beschichtungsmaterials und/oder eines aus zumindest einem Teil des Beschichtungsmaterials gebildeten Oxidmaterials in der Kontaktzone mit der Elektrode der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit.
This object is achieved by a method for connecting a bipolar plate with an electrode of a cathode-electrolyte-anode unit and with another component of a fuel cell stack, which comprises the following method steps:
  • - Coating a base material of the bipolar plate with a, preferably metallic, coating material in a contact zone of the bipolar plate, in which the bipolar plate in the assembled state of the fuel cell stack in electrically conductive contact with the electrode of the cathode-electrolyte-anode unit, and in a joining zone of Bipolarplatte, in which the bipolar plate is joined to the other component of the fuel cell stack;
  • - Joining the bipolar plate with the other component using at least a portion of the coating material in the joining zone as a joining material;
  • - Connecting at least a portion of the coating material and / or an oxide material formed from at least a portion of the coating material in the contact zone with the electrode of the cathode-electrolyte-anode unit.

Der vorliegenden Erfindung liegt das Konzept zugrunde, durch das Aufbringen einer Beschichtung auf dem Grundmaterial der Bipolarplatte sowohl eine Schutzschicht zur Verminderung der Chromabdampfung aus dem Grundmaterial der Bipolarplatte oder zumindest das Ausgangsmaterial für die Bildung einer solchen Schutzschicht bereitzustellen als auch ein Fügematerial für eine Fügeverbindung der Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks zur Verfügung zu stellen.The present invention is based on the concept of providing both a protective layer for reducing the chromium evaporation from the base material of the bipolar plate or at least the starting material for the formation of such a protective layer by applying a coating on the base material of the bipolar plate and a joining material for a joint connection of the bipolar plate be provided with the other component of the fuel cell stack.

Erfindungsgemäß wird sowohl die Verminderung der Chromabdampfung aus dem Grundmaterial der Bipolarplatte als auch das Fügen der Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks durch ein und dieselbe Beschichtung, welche auch aus einem Verbund mehrerer Einzelschichten bestehen kann, realisiert.According to the invention, both the reduction of the chromium evaporation from the base material of the bipolar plate and the joining of the bipolar plate with the further component of the fuel cell stack by one and the same coating, which may also consist of a composite of several individual layers realized.

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass das Grundmaterial der Bipolarplatte durch Plattieren mit dem Beschichtungsmaterial beschichtet wird.In a preferred embodiment of the invention it is provided that the base material of the bipolar plate is coated by plating with the coating material.

Das Beschichtungsmaterial wird dabei so ausgewählt, dass es sowohl den Anforderungen an die Bildung einer die Chromabdampfung vermindernden und bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks elektrisch leitfähigen Schutzschicht als auch den Anforderungen an ein Fügematerial zum Fügen der Bipolarplatte mit einem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks gerecht wird.The coating material is selected so that it meets both the requirements for the formation of a chromium evaporation reducing and electrically conductive at the operating temperature of the fuel cell stack protective layer and the requirements of a joining material for joining the bipolar plate with another component of the fuel cell stack.

Dabei sind die an die eine Chromabdampfung vermindernde Schutzschicht zu stellenden Anforderungen die folgenden:

  • – Die Schutzschicht muss eine elektrische Leitfähigkeit von mindestens 0,01 S/cm bei einer Temperatur von 800°C aufweisen.
  • – Die Schutzschicht soll einen an die anderen Komponenten des Brennstoffzellenstacks angepassten thermischen Ausdehnungskoeffizienten α von ungefähr 10·10–6 K–1 bis ungefähr 13·10–6 K–1 aufweisen.
  • – Die Schutzschicht muss ein hinreichend großes Chromrückhaltevermögen aufweisen.
The requirements to be imposed on the chromium evaporation-reducing protective layer are as follows:
  • - The protective layer must have an electrical conductivity of at least 0.01 S / cm at a temperature of 800 ° C.
  • - The protective layer should be adapted to the other components of the fuel cell stack thermal expansion coefficient α from about 10 x 10 -6 K -1 to about 13 x 10 -6 K -1 .
  • - The protective layer must have a sufficiently high chromium retention capacity.

Die an ein Fügematerial zum Fügen der Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks zu stellenden Anforderungen sind die folgenden:

  • – Im Fall einer Lotverbindung muss das Fügematerial eine unter Berücksichtigung des verwendeten metallischen Grundmaterials hinreichend niedrige Schmelztemperatur, insbesondere eine Schmelztemperatur von weniger als ungefähr 1.100°C, aufweisen.
  • – Im Fall einer Lotverbindung muss das Fügematerial ferner eine Schmelztemperatur aufweisen, welche höher liegt als die Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks, vorzugsweise eine Schmelztemperatur von mehr als ungefähr 800°C.
  • – Im Fall einer Lotverbindung muss das Fügematerial ferner in Bezug auf die Oberfläche des mit der Bipolarplatte zu fügenden weiteren Bauteils des Brennstoffzellenstacks, welche insbesondere durch eine keramische, elektrisch isolierende Isolationsschicht gebildet sein kann, einen akzeptablen Benetzungswinkel im Bereich von ungefähr 20° bis ungefähr 70° aufweisen. Ist der Benetzungswinkel zu niedrig, so kann das Fügematerial in die keramische Isolationsschicht eindringen, was zu Kurzschlüssen führen kann. Ist der Benetzungswinkel zu hoch, besteht die Gefahr, dass die Lotverbindung keine ausreichende Gasdichtheit aufweist.
  • – Im Fall einer Fügung der Bipolarplatte und des weiteren Bauteils des Brennstoffzellenstacks mittels einer Verbindung dieser Bauteile durch einen Diffusionsvorgang (entsprechend einem Heißkleben der metallischen Bipolarplatte und der gegenüberliegenden keramischen Isolationsschicht) muss das Fügematerial entsprechende diffusionsbereite Elemente enthalten.
The requirements to be met by a joining material for joining the bipolar plate to the further component of the fuel cell stack are the following:
  • In the case of a solder joint, the joining material must have a sufficiently low melting temperature, in particular a melting temperature of less than approximately 1100 ° C., taking into account the metallic base material used.
  • - In the case of a solder joint, the joining material must further have a melting temperature which is higher than the operating temperature of the fuel cell stack, preferably a melting temperature of more than about 800 ° C.
  • In the case of a solder joint, the joining material must also have an acceptable wetting angle in the range from about 20 ° to about 70 ° relative to the surface of the further component of the fuel cell stack to be joined to the bipolar plate, which may be formed in particular by a ceramic electrically insulating insulating layer ° have. If the wetting angle is too low, the joining material may penetrate into the ceramic insulating layer, which may lead to short circuits. If the wetting angle is too high, there is a risk that the solder joint does not have sufficient gas tightness.
  • - In the case of a joining of the bipolar plate and the other component of the fuel cell stack by means of a connection of these components by a diffusion process (corresponding to a hot bonding of the metallic bipolar plate and the opposite ceramic insulation layer) the joining material must contain appropriate diffusionsbereite elements.

Außer den vorstehend genannten Anforderungen sollte das Beschichtungsmaterial ausreichend umformbar sein, damit an der Bipolarplatte nach der Beschichtung des Grundmaterials mit dem Beschichtungsmaterial ein Umformvorgang zur Bildung von Kontaktelementen zum Kontaktieren der Elektrode der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit durchgeführt werden kann.In addition to the above-mentioned requirements, the coating material should be sufficiently reshapeable to allow the forming process on the bipolar plate after coating the base material with the coating material to form contact elements for contacting the electrode of the cathode-electrolyte-anode unit.

Im Hinblick auf die Verwendung eines Beschichtungsmaterials zur Erfüllung beider Funktionen, nämlich der Funktion des Chromrückhalts und der Sicherstellung einer gasdichten Fügeverbindung zwischen der Bipolarplatte und dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks, ist es von Vorteil, wenn das Beschichtungsmaterial Kobalt, Eisen, Nickel, Mangan, Silber, Gold und/oder Kupfer und/oder eine Legierung solcher Elemente enthält.With regard to the use of a coating material to fulfill both functions, namely the function of chromium retention and ensuring a gas-tight joint between the bipolar plate and the other component of the fuel cell stack, it is advantageous if the coating material cobalt, iron, nickel, manganese, silver , Gold and / or copper and / or an alloy of such elements.

Vorzugsweise bildet eines der Elemente Kobalt, Eisen, Nickel, Mangan, Silber, Gold und/oder Kupfer den Bestandteil des Beschichtungsmaterials mit dem größten Gewichtsanteil.Preferably, one of the elements cobalt, iron, nickel, manganese, silver, gold and / or copper forms the constituent of the coating material with the largest proportion by weight.

Besonders vorteilhaft im Hinblick auf die Erfüllung der genannten Anforderungen ist es, wenn das Beschichtungsmaterial eine Kobalt-Basis-Legierung, eine Eisen-Basis-Legierung, eine Nickel-Basis-Legierung, eine Mangan-Basis-Legierung oder eine Silber-Basis-Legierung umfasst.It is particularly advantageous in meeting the above requirements, when the coating material is a cobalt-based alloy, an iron-based alloy, a nickel-based alloy, a manganese-based alloy or a silver-based alloy includes.

Dabei ist in der vorliegenden Beschreibung und in den beigefügten Ansprüchen unter einer Element-Basis-Legierung eine Legierung zu verstehen, in welcher das betreffende Element den Bestandteil mit dem größten Gewichtsanteil bildet.In the present description and in the appended claims, an element-base alloy is to be understood as meaning an alloy in which the relevant element forms the constituent with the greatest proportion by weight.

Insbesondere kann ein Beschichtungsmaterial verwendet werden, das eine Kobalt-Eisen-Legierung umfasst oder ganz aus einer Kobalt-Eisen-Legierung gebildet ist.In particular, a coating material comprising a cobalt-iron alloy or formed entirely of a cobalt-iron alloy may be used.

Ferner kann vorgesehen sein, dass das Beschichtungsmaterial (insbesondere wenn es Eisen oder Kobalt umfasst) einen Zusatz von Titan, Mangan, Niob, Nickel, Wolfram, Tantal, Molybdän und/oder Vanadium enthält.Furthermore, it can be provided that the coating material (in particular if it comprises iron or cobalt) contains an addition of titanium, manganese, niobium, nickel, tungsten, tantalum, molybdenum and / or vanadium.

Bei Zusatz von Mangan beträgt der Anteil von Mangan an dem Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 5 Gewichtsprozent bis ungefähr 50 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 5 Gewichtsprozent bis ungefähr 36 Gewichtsprozent. Ab einem Anteil des Mangans von ungefähr 35 Gewichtsprozent liegt eine γ-Phase vor.When manganese is added, the amount of manganese in the coating material is preferably from about 5 weight percent to about 50 weight percent, more preferably from about 5 weight percent to about 36 weight percent. From a manganese content of about 35% by weight, there is a γ-phase.

Bei Zusatz von Niob beträgt der Anteil von Niob an dem Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 0,5 Gewichtsprozent bis ungefähr 4 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 0,5 Gewichtsprozent bis ungefähr 3 Gewichtsprozent.When niobium is added, the amount of niobium in the coating material is preferably from about 0.5 weight percent to about 4 weight percent, more preferably from about 0.5 weight percent to about 3 weight percent.

Bei Zusatz von Nickel beträgt der Anteil von Nickel an dem Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 5 Gewichtsprozent bis ungefähr 50 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 5 Gewichtsprozent bis ungefähr 36 Gewichtsprozent. Ab einem Anteil des Nickels von ungefähr 35 Gewichtsprozent liegt eine γ-Phase vor.When nickel is added, the proportion of nickel in the coating material is preferably from about 5 weight percent to about 50 weight percent, more preferably from about 5 weight percent to about 36 weight percent. From a nickel content of about 35% by weight, there is a γ-phase.

Bei Zusatz von Tantal zu dem Beschichtungsmaterial beträgt der Anteil von Tantal an dem Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 0,7 Gewichtsprozent bis ungefähr 4 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 0,7 Gewichtsprozent bis ungefähr 3 Gewichtsprozent.When tantalum is added to the coating material, the proportion of tantalum in the coating material is preferably from about 0.7 weight percent to about 4 weight percent, more preferably from about 0.7 weight percent to about 3 weight percent.

Bei Zusatz von Vanadium beträgt der Anteil von Vanadium an dem Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 2 Gewichtsprozent bis ungefähr 15 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 2 Gewichtsprozent bis ungefähr 10 Gewichtsprozent. When vanadium is added, the proportion of vanadium in the coating material is preferably from about 2 weight percent to about 15 weight percent, more preferably from about 2 weight percent to about 10 weight percent.

Dabei beträgt der Gesamtanteil von Mangan, Niob, Nickel, Wolfram, Molybdän, Tantal und Vanadium am gesamten Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 0,02 Gewichtsprozent bis ungefähr 50 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 0,02 Gewichtsprozent bis ungefähr 36 Gewichtsprozent.The total amount of manganese, niobium, nickel, tungsten, molybdenum, tantalum and vanadium in the total coating material is preferably from about 0.02 weight percent to about 50 weight percent, more preferably from about 0.02 weight percent to about 36 weight percent.

Ferner kann vorgesehen sein, dass reaktive Elemente, insbesondere Lanthan, Cer, Yttrium, Zirkonium, Hafnium, Magnesium, Calcium, Titan und/oder Scandium dem Beschichtungsmaterial zugesetzt werden.It can furthermore be provided that reactive elements, in particular lanthanum, cerium, yttrium, zirconium, hafnium, magnesium, calcium, titanium and / or scandium, are added to the coating material.

Dabei beträgt der Gesamtanteil von Lanthan, Cer, Yttrium, Zirkonium, Hafnium, Magnesium, Calcium, Titan und Scandium am gesamten Beschichtungsmaterial vorzugsweise von ungefähr 0,01 Gewichtsprozent bis ungefähr 15 Gewichtsprozent, insbesondere von ungefähr 0,01 Gewichtsprozent bis ungefähr 1 Gewichtsprozent, besonders bevorzugt von ungefähr 0,01 Gewichtsprozent bis ungefähr 0,2 Gewichtsprozent.The total amount of lanthanum, cerium, yttrium, zirconium, hafnium, magnesium, calcium, titanium and scandium in the total coating material is preferably from about 0.01% to about 15% by weight, more preferably from about 0.01% to about 1% by weight preferably from about 0.01% to about 0.2% by weight.

Bei einer besonders bevorzugten Ausgestaltung der vorliegenden Erfindung wird als Beschichtungsmaterial eine Legierung verwendet, die zum einen Kobalt und zum anderen Eisen, Mangan und/oder Nickel enthält.In a particularly preferred embodiment of the present invention, the coating material used is an alloy containing cobalt on the one hand and iron, manganese and / or nickel on the other hand.

Als Beschichtungsmaterial kann eine solche Legierung verwendet werden, welche die Zusammensetzung Co3-xMex, mit 0 < x ≤ 2, vorzugsweise mit 0,5 ≤ x ≤ 1, aufweist, wobei Me ein metallisches Element oder eine Kombination mehrerer metallischer Elemente ist.As the coating material, such an alloy having the composition Co 3-x Me x , where 0 <x ≦ 2, preferably 0.5 ≦ x ≦ 1, wherein Me is a metallic element or a combination of a plurality of metallic elements, may be used ,

Aus einer solchen Legierung kann durch eine Wärmebehandlung in einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre eine oxidkeramische Schutzschicht zur Verminderung der Chromabdampfung aus dem Grundmaterial der Bipolarplatte mit der nominellen Zusammensetzung Co3-xMexO4, mit 0 < x ≤ 2, vorzugsweise mit 0,5 ≤ x ≤ 1, gebildet werden.From such an alloy, by a heat treatment in an oxygen-containing atmosphere, an oxide-ceramic protective layer for reducing the chromium evaporation from the base material of the bipolar plate having the nominal composition Co 3-x Me x O 4 , with 0 <x ≤ 2, preferably with 0.5 ≤ x ≤ 1, are formed.

In der vorstehend genannten Legierung kann Me insbesondere eines der Elemente Eisen, Mangan oder Nickel oder eine beliebige Kombination dieser Elemente sein.In the above-mentioned alloy, Me may be, in particular, one of iron, manganese or nickel, or any combination of these elements.

Beispielsweise kann die Legierung Co2Fe0,5Mn0,5 verwendet werden.For example, the alloy Co 2 Fe 0.5 Mn 0.5 can be used.

Ein Zusatz von Vanadium eignet sich insbesondere dann, wenn das Beschichtungsmaterial primär aus einer Kobalt-Eisen-Legierung gebildet ist, dazu, die Bildung von spröden Ordnungsphasen, insbesondere in der Mitte des Systems Kobalt-Eisen, zu vermeiden.An addition of vanadium is particularly suitable, when the coating material is formed primarily of a cobalt-iron alloy, to avoid the formation of brittle order phases, especially in the middle of the system cobalt-iron.

Ferner kann ein Zusatz von Vanadium zu einem im Wesentlichen aus Kobalt bestehenden Beschichtungsmaterial dazu dienen, eine unerwünschte Phasentransformation des Kobalts bei einer Temperatur von ungefähr 417°C von der ε-Phase in die fcc-α-Phase zu verhindern.Further, addition of vanadium to a substantially cobalt coating material may serve to prevent unwanted phase transformation of the cobalt at a temperature of about 417 ° C from the ε phase to the fcc α phase.

Durch das Beschichten des Grundmaterials der Bipolarplatte durch einen Plattiervorgang werden die Herstellkosten im Vergleich zu kostenintensiveren elektrochemischen, nasschemischen, thermischen oder aus der Gasphase abscheidenden Herstellungsverfahren gesenkt.By coating the base material of the bipolar plate by a plating process, the manufacturing costs are lowered in comparison to more costly electrochemical, wet-chemical, thermal or vapor deposition manufacturing processes.

Durch das Plattieren kommt es zu einer Kaltverschweißung zwischen dem Grundmaterial und der einen aufplattierten Schicht bzw. den mehreren aufplattierten Schichten, woraus eine gute Anhaftung des Beschichtungsmaterials an dem Grundmaterial der Bipolarplatte resultiert.The plating causes cold welding between the base material and the one or more plated layers, resulting in good adhesion of the coating material to the base material of the bipolar plate.

Außerdem kann durch den einzigen Prozessschritt des Plattierens eine Beschichtung, welche mehrere Einzelschichten umfassen kann, erzeugt werden, welche sowohl als Fügematerial für die Fügeverbindung der Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks als auch für die Bildung einer Schutzschicht gegen Chromabdampfung verwendbar ist.In addition, the single process step of plating may produce a coating which may comprise multiple monolayers, which may be used both as a bonding material for the bonding of the bipolar plate to the further component of the fuel cell stack and for the formation of a chromium vapor deposition protective layer.

Ein zusätzliches Maskieren der Fügezone der Bipolarplatte oder der Kontaktzone der Bipolarplatte ist nicht erforderlich.An additional masking of the joining zone of the bipolar plate or the contact zone of the bipolar plate is not required.

Vorzugsweise wird das Grundmaterial der Bipolarplatte nach der Beschichtung mit dem Beschichtungsmaterial umgeformt, um an der Bipolarplatte Kontaktelemente zur Kontaktierung der Elektrode auszubilden.Preferably, the base material of the bipolar plate is reformed after coating with the coating material in order to form contact elements for contacting the electrode on the bipolar plate.

Um das Beschichtungsmaterial der Beschichtung der Bipolarplatte in der Fügezone besser als Fügematerial verwenden zu können, kann vorgesehen sein, dass dem Beschichtungsmaterial in der Fügezone nach dem Beschichten und vor dem Fügen mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks mindestens ein Zusatzstoff zugegeben wird.In order to be able to use the coating material of the coating of the bipolar plate in the joining zone better as a joining material, it can be provided that at least one additive is added to the coating material in the joining zone after coating and before joining with the further component of the fuel cell stack.

Durch eine solche Zugabe eines Zusatzstoffes kann eine gewünschte Fügematerialzusammensetzung, insbesondere ein Eutektikum mit einer gegenüber der Schmelztemperatur des ursprünglichen Beschichtungsmaterials reduzierten Schmelztemperatur, erhalten werden.By such addition of an additive, a desired joining material composition, in particular a eutectic with a melting point of the original Coating material reduced melting temperature, are obtained.

Vorzugsweise wird der mindestens eine Zusatzstoff nur in einen dünnen Oberflächenbereich der Beschichtung, welcher eine Tiefe von beispielsweise höchstens 2 μm aufweist, zugegeben.Preferably, the at least one additive is added only in a thin surface area of the coating, which has a depth of, for example, at most 2 μm.

Die Zugabe eines oder mehrerer Zusatzstoffe zu dem Beschichtungsmaterial in der Fügezone kann insbesondere durch ein PVD-Verfahren (Physical Vapor Deposition) erfolgen.The addition of one or more additives to the coating material in the joining zone can be carried out in particular by a PVD method (Physical Vapor Deposition).

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist vorgesehen, dass die Bipolarplatte durch Verlöten unter Verwendung zumindest eines Teils des Beschichtungsmaterials in der Fügezone mit dem weiteren Bauteil gefügt wird.In a preferred embodiment of the method according to the invention it is provided that the bipolar plate is joined by soldering using at least a portion of the coating material in the joining zone with the further component.

Wenn als Beschichtungsmaterial ein Edelmetall, beispielsweise Silber oder Gold, oder eine Legierung eines solchen Edelmetalls gewählt wird, so weist die Beschichtung im Bereich der Kontaktzone der Bipolarplatte bereits ohne weitere chemische Veränderung eine ausreichende Chromrückhaltefähigkeit auf.If a precious metal, for example silver or gold, or an alloy of such a noble metal is selected as the coating material, the coating in the region of the contact zone of the bipolar plate already has a sufficient chromium retention capability without any further chemical change.

Wenn das Beschichtungsmaterial jedoch zu einem Großteil aus einem Nicht-Edelmetall besteht, so wird vorteilhafterweise das Beschichtungsmaterial in der Kontaktzone zumindest teilweise oxidiert, um eine Schutzschicht zur Reduzierung von Chromabdampfung aus dem Grundmaterial der Bipolarplatte zu bilden.However, when the coating material consists largely of a non-noble metal, advantageously, the coating material in the contact zone is at least partially oxidized to form a protective coating for reducing chromium evaporation from the base material of the bipolar plate.

Dabei kann die zumindest teilweise Oxidation des Beschichtungsmaterials in der Kontaktzone grundsätzlich nach einem Umformvorgang der Bipolarplatte zur Bildung der Kontaktelemente und vor dem Zusammenbau des Brennstoffzellenstacks erfolgen.In this case, the at least partial oxidation of the coating material in the contact zone can in principle be carried out after a forming process of the bipolar plate to form the contact elements and before the assembly of the fuel cell stack.

Alternativ hierzu kann aber auch vorgesehen sein, dass die zumindest teilweise Oxidation des Beschichtungsmaterials in der Kontaktzone durch eine Erwärmung des Brennstoffzellenstacks nach dessen Zusammenbau, insbesondere bei der ersten Inbetriebnahme des Brennstoffzellenstacks, erfolgt.Alternatively, however, it may also be provided that the at least partial oxidation of the coating material in the contact zone takes place by heating the fuel cell stack after its assembly, in particular during the first startup of the fuel cell stack.

In diesem Fall kann auch vorgesehen sein, dass das Beschichtungsmaterial in der Kontaktzone durch die zumindest teilweise Oxidation des Beschichtungsmaterials bei der Erwärmung des Brennstoffzellenstacks nach dessen Zusammenbau mit der Elektrode der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit verbunden wird. Auf diese Weise wird ein zusätzlicher Arbeitsgang zur Verbindung der Schutzschicht mit der Elektrode der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit eingespart.In this case, it can also be provided that the coating material in the contact zone is connected to the electrode of the cathode-electrolyte-anode unit by the at least partial oxidation of the coating material during the heating of the fuel cell stack after it has been assembled. In this way, an additional operation for connecting the protective layer to the electrode of the cathode-electrolyte-anode unit is saved.

Grundsätzlich könnte die Bipolarplatte mit dem weiteren Bauteil des Brennstoffzellenstacks in elektrisch leitender Weise verbunden werden.In principle, the bipolar plate could be connected to the further component of the fuel cell stack in an electrically conductive manner.

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens ist jedoch vorgesehen, dass an dem weiteren Bauteil vor dem Fügen mit der Bipolarplatte eine elektrisch isolierende Isolationsschicht erzeugt wird, um die Bipolarplatte und das weitere Bauteil des Brennstoffzellenstacks in gasdichter und bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks elektrisch isolierender Weise miteinander zu fügen.In a preferred embodiment of the method according to the invention, however, it is provided that an electrically insulating insulating layer is produced on the further component prior to joining with the bipolar plate to the bipolar plate and the further component of the fuel cell stack in gas-tight and electrically insulating manner at the operating temperature of the fuel cell stack to add.

Das weitere Bauteil des Brennstoffzellenstacks kann beispielsweise eine weitere Bipolarplatte des Brennstoffzellenstacks sein.The further component of the fuel cell stack may, for example, be a further bipolar plate of the fuel cell stack.

Die vorliegende Erfindung betrifft ferner eine Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks, die eine Bipolarplatte, eine Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit und ein weiteres Bauteil des Brennstoffzellenstacks umfasst, wobei die Bipolarplatte in einer Fügezone durch eine Fügeverbindung unter Verwendung eines Fügematerials mit dem weiteren Bauteil verbunden ist und in einer Kontaktzone mit einer Schutzschicht zur Reduzierung von Chromabdampfung aus einem Grundmaterial der Bipolarplatte versehen ist, wobei die Schutzschicht zumindest stellenweise direkt oder indirekt über eine Kontaktmaterialschicht mit einer Elektrode der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit verbunden ist.The present invention further relates to an assembly of a fuel cell stack, which comprises a bipolar plate, a cathode-electrolyte-anode unit and another component of the fuel cell stack, wherein the bipolar plate is connected in a joining zone by a joint connection using a joining material with the further component and is provided in a contact zone with a protective layer for reducing chromium evaporation from a base material of the bipolar plate, wherein the protective layer is connected at least in places directly or indirectly via a contact material layer with an electrode of the cathode-electrolyte-anode unit.

Der vorliegenden Erfindung liegt die weitere Aufgabe zugrunde, eine solche Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks zu schaffen, deren Schutzschicht eine Chromabdampfung auch im Langzeitbetrieb des Brennstoffzellenstacks zuverlässig vermindert und bei der die Bipolarplatte und das weitere Bauteil des Brennstoffzellenstacks auch im Langzeitbetrieb des Brennstoffzellenstacks zuverlässig mit guter Gasdichtigkeit miteinander verbunden sind.The present invention is based on the further object of providing such an assembly of a fuel cell stack whose protective layer reliably reduces chromium vaporization even in the long-term operation of the fuel cell stack and in which the bipolar plate and the further component of the fuel cell stack are reliably connected to one another with good gas tightness even in the long-term operation of the fuel cell stack are.

Diese Aufgabe wird bei einer Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 13 erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das Fügematerial und die Schutzschicht aus einem einheitlichen Beschichtungsmaterial gebildet sind, mit dem das Grundmaterial der Bipolarplatte beschichtet ist.This object is achieved in an assembly of a fuel cell stack with the features of the preamble of claim 13 according to the invention in that the joining material and the protective layer are formed from a uniform coating material with which the base material of the bipolar plate is coated.

Die erfindungsgemäße Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks ist besonders einfach und kostensparend herstellbar, da das einheitliche Beschichtungsmaterial in einem einzigen Arbeitsvorgang sowohl auf die Fügezone als auch auf die Kontaktzone der Bipolarplatte aufgebracht werden kann.The assembly according to the invention of a fuel cell stack can be produced in a particularly simple and cost-saving manner, since the uniform coating material can be applied in a single operation both to the joining zone and to the contact zone of the bipolar plate.

Bei einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Baugruppe ist vorgesehen, dass das Beschichtungsmaterial Kobalt, Eisen, Nickel, Mangan, Silber, Gold und/oder Kupfer und/oder eine Legierung solcher Elemente enthält.In a preferred embodiment of the assembly according to the invention it is provided that the coating material contains cobalt, iron, nickel, manganese, silver, gold and / or copper and / or an alloy of such elements.

Ferner ist bei einer bevorzugten Ausgestaltung der erfindungsgemäßen Baugruppe vorgesehen, dass die Schutzschicht zumindest teilweise oxidiertes Beschichtungsmaterial enthält.Furthermore, it is provided in a preferred embodiment of the assembly according to the invention that the protective layer contains at least partially oxidized coating material.

Die erfindungsgemäße Baugruppe eignet sich insbesondere zur Verwendung in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere einer SOFC (Solid Oxide Fuel Cell), mit einer Betriebstemperatur von beispielsweise mindestens 600°C.The assembly of the invention is particularly suitable for use in a high-temperature fuel cell, in particular a SOFC (Solid Oxide Fuel Cell), with an operating temperature of for example at least 600 ° C.

Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung sind Gegenstand der nachfolgenden Beschreibung und der zeichnerischen Darstellung eines Ausführungsbeispiels.Further features and advantages of the invention are the subject of the following description and the drawings of an embodiment.

In den Zeichnungen zeigen:In the drawings show:

1 einen schematischen Schnitt durch eine Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks, welche eine Bipolarplatte, eine Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (KEA-Einheit) und eine weitere Bipolarplatte umfasst; und 1 a schematic section through an assembly of a fuel cell stack, which comprises a bipolar plate, a cathode-electrolyte-anode unit (KEA unit) and another bipolar plate; and

2 eine schematische Darstellung eines Plattierverfahrens zum Beschichten eines Grundmaterials der Bipolarplatte mit einem Beschichtungsmaterial. 2 a schematic representation of a plating process for coating a base material of the bipolar plate with a coating material.

Gleiche oder funktional äquivalente Elemente sind in allen Figuren mit denselben Bezugszeichen bezeichnet.Identical or functionally equivalent elements are denoted by the same reference numerals in all figures.

Eine in 1 schematisch im Schnitt dargestellte, als Ganzes mit 100 bezeichnete Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks umfasst eine Bipolarplatte 102 (auch als Interkonnektor bezeichnet), die in einer zentralen Kontaktzone 104 mit über eine Hauptebene 106 der Bipolarplatte 102 vorstehenden Kontaktelementen 108 versehen ist, an denen die Bipolarplatte 102 elektrisch leitend mit einer Kathode 110 einer als Ganzes mit 112 bezeichneten Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (KEA-Einheit) verbunden ist.An in 1 shown schematically in section, as a whole with 100 designated assembly of a fuel cell stack comprises a bipolar plate 102 (also referred to as interconnector) operating in a central contact zone 104 with over a main level 106 the bipolar plate 102 protruding contact elements 108 is provided, on which the bipolar plate 102 electrically conductive with a cathode 110 one as a whole with 112 designated cathode-electrolyte-anode unit (KEA unit) is connected.

Die Kontaktelemente 108 können beispielsweise in Form von Noppen oder in Form von Wellenbergen einer gewellten Kontaktzone 104 ausgebildet sein, wie dies beispielsweise in der DE 100 44 703 A1 offenbart ist, auf welche diesbezüglich Bezug genommen wird und welche durch Inbezugnahme zum Bestandteil dieser Anmeldung gemacht wird.The contact elements 108 For example, in the form of nubs or in the form of wave crests, a corrugated contact zone 104 be trained, as for example in the DE 100 44 703 A1 which is incorporated herein by reference and which is incorporated by reference into this application.

Die mittige Kontaktzone 104 der Bipolarplatte 102 ist von einer, vorzugsweise ringförmig geschlossenen, Fügezone 114 umgeben, in welcher die Bipolarplatte 102 durch eine Fügeverbindung mit einem weiteren Bauteil 116 der Baugruppe 100 des Brennstoffzellenstacks, beispielsweise mit einer weiteren Bipolarplatte 118, verbunden ist.The central contact zone 104 the bipolar plate 102 is of a, preferably annularly closed, joining zone 114 surrounded, in which the bipolar plate 102 by a joint connection with another component 116 the assembly 100 of the fuel cell stack, for example, with another bipolar plate 118 , connected is.

Die Bipolarplatte 102 ist sowohl in der Kontaktzone 104 als auch in der Fügezone 114 mit einer Beschichtung 120 aus demselben Beschichtungsmaterial versehen, wobei das Beschichtungsmaterial im Bereich der Fügezone 114 als Fügematerial zum Verlöten der Bipolarplatte 102 mit dem weiteren Bauteil 116 dient, während das Beschichtungsmaterial im Bereich der Kontaktzone 104 oxidiert ist, um eine Schutzschicht 122 zum Reduzieren von Chromabdampfung aus einem Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 zu bilden.The bipolar plate 102 is both in the contact zone 104 as well as in the joining zone 114 with a coating 120 provided from the same coating material, wherein the coating material in the region of the joining zone 114 as a joining material for soldering the bipolar plate 102 with the other component 116 serves, while the coating material in the region of the contact zone 104 is oxidized to a protective layer 122 for reducing chromium evaporation from a base material 124 the bipolar plate 102 to build.

In der Fügezone 114 ist das Beschichtungsmaterial hingegen nicht oxidiert, um eine möglichst hohe Duktilität des Beschichtungsmaterials für die Verwendung als Fügematerial, insbesondere als Lotmaterial, zu erhalten.In the joining zone 114 on the other hand, the coating material is not oxidized in order to obtain the highest possible ductility of the coating material for use as a joining material, in particular as a solder material.

Das weitere Bauteil 116 ist in der Fügezone 114 mit einer bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks (von ungefähr 800°C) elektrisch isolierenden Isolationsschicht 126 versehen, welche als Beschichtung auf einem Grundmaterial 128 des weiteren Bauteils 116 ausgebildet ist.The other component 116 is in the joining zone 114 with an insulating layer electrically insulating at the operating temperature of the fuel cell stack (of approximately 800 ° C) 126 provided, which as a coating on a base material 128 of the further component 116 is trained.

Die Isolationsschicht 126 ist vorzugsweise aus einem elektrisch isolierenden, keramischen Material gebildet und kann beispielsweise durch thermisches Spritzen auf das Grundmaterial 128 des weiteren Bauteils 116 aufgebracht werden.The insulation layer 126 is preferably formed of an electrically insulating, ceramic material and can, for example, by thermal spraying onto the base material 128 of the further component 116 be applied.

Hierfür geeignete Verfahren sind beispielsweise das Vakuumplasmaspritzen (VPS), das atmosphärische Plasmaspritzen (APS), das Hochgeschwindigkeitsflammspritzen (”High Velocity Oxy Fuel”, HVOF), das Hochgeschwindigkeits-Draht-Flammspritzen (”High Velocity Combustion Wire”, HFCW) oder das Niederdruckplasmaspritzen (”Low Pressure Plasma Spray”, LPPS).Examples of suitable methods include vacuum plasma spraying (VPS), atmospheric plasma spraying (APS), high velocity oxy fuel (HVOF), high velocity ("HFCW") high pressure flame spraying or low pressure plasma spraying ("Low Pressure Plasma Spray", LPPS).

Geeignete Isoliermaterialien, die mittels eines solchen thermischen Spritzverfahrens auf das Grundmaterial 128 des weiteren Bauteils 116 aufzubringen sind, sind beispielsweise:

  • – Al2O3;
  • – Al-Mg-Spinell;
  • – Yttrium-stabilisiertes Zirkoniumdioxid;
  • – Forsterit (Mg-Si-Spinell).
Suitable insulating materials, by means of such a thermal spraying process on the base material 128 of the further component 116 are to be applied, for example:
  • Al 2 O 3 ;
  • Al-Mg spinel;
  • Yttrium-stabilized zirconia;
  • - Forsterite (Mg-Si spinel).

Alternativ zu einem thermischen Spritzverfahren kann die Isolationsschicht 126 auch dadurch erzeugt werden, dass ein Isolationsschicht-Vormaterial nasschemisch auf das Grundmaterial 128 des weiteren Bauteils 116 aufgetragen und anschließend zu der elektrisch isolierenden Isolationsschicht 126 versintert wird.As an alternative to a thermal spraying process, the insulating layer 126 can also be generated by an insulating layer precursor wet-chemically on the base material 128 of the further component 116 applied and then closed the electrically insulating insulation layer 126 is sintered.

Alternativ hierzu kann die Isolationsschicht 126 auch durch ein Material aus dem ternären System Ca-Ba-Si oder aus einem daraus abgeleiteten binären System gebildet sein.Alternatively, the insulation layer 126 also be formed by a material from the ternary system Ca-Ba-Si or from a derived binary system.

Das insbesondere als weitere Bipolarplatte 118 ausgebildete weitere Bauteil 116 umfasst ebenso wie die Bipolarplatte 102 eine mittige Kontaktzone 130, die von einer Fügezone 132 des weiteren Bauteils 116, in welcher das weitere Bauteil 116 mit der Bipolarplatte 102 durch eine Fügeverbindung verbunden ist, umgeben ist.This in particular as a further bipolar plate 118 trained further component 116 includes as well as the bipolar plate 102 a central contact zone 130 coming from a joining zone 132 of the further component 116 , in which the further component 116 with the bipolar plate 102 is connected by a joint connection is surrounded.

In der Kontaktzone 130 des weiteren Bauteils 116 sind mehrere Kontaktelemente 134 ausgebildet, über welche das weitere Bauteil 116 in elektrisch leitendem Kontakt mit einer Anode 136 der KEA-Einheit 112 steht.In the contact zone 130 of the further component 116 are several contact elements 134 formed over which the further component 116 in electrically conductive contact with an anode 136 the KEA unit 112 stands.

Dabei kann zwischen den Kontaktelementen 134 des weiteren Bauteils 116 und der Anode 136 ein vorzugsweise metallisches, bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks elektrisch leitfähiges Anodenkontaktierungselement 138, beispielsweise in Form eines Drahtgestricks, insbesondere aus Nickel, vorgesehen sein.It can be between the contact elements 134 of the further component 116 and the anode 136 a preferably metallic, at the operating temperature of the fuel cell stack electrically conductive Anodenkontaktierungselement 138 be provided, for example in the form of a wire mesh, in particular of nickel.

Zwischen der Anode 136 und der Kathode 110 der KEA-Einheit 112 ist ein Elektrolyt 140 der KEA-Einheit 112 angeordnet.Between the anode 136 and the cathode 110 the KEA unit 112 is an electrolyte 140 the KEA unit 112 arranged.

Der Elektrolyt 140 ist vorzugsweise als Feststoffelektrolyt, insbesondere als Feststoffoxid-Elektrolyt, ausgebildet und beispielsweise aus Yttrium-stabilisiertem Zirkoniumdioxid gebildet.The electrolyte 140 is preferably formed as a solid electrolyte, in particular as a solid oxide electrolyte, and formed, for example, from yttrium-stabilized zirconium dioxide.

Die Anode 136 der KEA-Einheit 112 ist aus einem bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks (von ungefähr 800°C) elektrisch leitfähigen Material, beispielsweise aus Nickeloxid, das im Betrieb der Brennstoffzelleneinheit zu metallischem Nickel reduziert wird, oder aus NiO + ZrO2, das im Betrieb der Brennstoffzelleneinheit zu einem Cermet (Keramik-Metall-Gemisch) aus metallischem Nickel und keramischem ZrO2 reduziert wird, gebildet. Die Anode ist porös, um einem Brenngas aus einem zwischen der KEA-Einheit 112 und dem weiteren Bauteil 116 gebildeten Brenngasraum 142 den Durchtritt durch die Anode 136 zu dem an die Anode 136 angrenzenden Elektrolyten 140 zu ermöglichen.The anode 136 the KEA unit 112 is from a at the operating temperature of the fuel cell stack (of about 800 ° C) electrically conductive material, for example nickel oxide, which is reduced during operation of the fuel cell unit to metallic nickel, or NiO + ZrO 2 , which in the operation of the fuel cell unit to a cermet ( Ceramic-metal mixture) of metallic nickel and ceramic ZrO 2 is reduced formed. The anode is porous to a fuel gas from one between the KEA unit 112 and the other component 116 formed fuel gas space 142 the passage through the anode 136 to the anode 136 adjacent electrolyte 140 to enable.

Als Brenngas kann beispielsweise ein kohlenwasserstoffhaltiges Gasgemisch oder reiner Wasserstoff verwendet werden.As fuel gas, for example, a hydrocarbon-containing gas mixture or pure hydrogen can be used.

Die Kathode 110 ist aus einem bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks elektrisch leitfähigen keramischen Material, beispielsweise aus (La0,8Sr0,2)0,98MnO3, gebildet und porös, um einem Oxidationsmittel, beispielsweise Luft oder reinem Sauerstoff, aus einem zwischen der KEA-Einheit 112 und der Bipolarplatte 102 gebildeten Oxidationsmittelraum 144 den Durchtritt durch die Kathode 110 zu dem Elektrolyten 140 zu ermöglichen.The cathode 110 is formed of a ceramic material electrically conductive at the operating temperature of the fuel cell stack, for example, (La 0.8 Sr 0.2 ) 0.98 MnO 3 , and porous to an oxidizing agent such as air or pure oxygen from between the KEA -Unit 112 and the bipolar plate 102 formed oxidant space 144 the passage through the cathode 110 to the electrolyte 140 to enable.

Zur Herstellung der in 1 dargestellten Baugruppe 100 wird wie folgt vorgegangen:
Das Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 wird mit einer Beschichtung aus dem Beschichtungsmaterial versehen.For the production of in 1 shown assembly 100 the procedure is as follows:
The basic material 124 the bipolar plate 102 is provided with a coating of the coating material.

Als Grundmaterial 124 für die Bipolarplatte 102 sind insbesondere die folgenden Chromoxid bildenden Stähle geeignet:

  • – Der Stahl mit der Bezeichnung Crofer22APU des Herstellers ThyssenKrupp AG, Deutschland, mit der folgenden Zusammensetzung: 22,2 Gewichtsprozent Cr; 0,02 Gewichtsprozent Al; 0,03 Gewichtsprozent Si; 0,46 Gewichtsprozent Mn; 0,06 Gewichtsprozent Ti; 0,002 Gewichtsprozent C; 0,004 Gewichtsprozent N; 0,07 Gewichtsprozent La; 0,02 Gewichtsprozent Ni; Rest Eisen. Der Stahl mit der Bezeichnung Crofer22APU hat die Werkstoffbezeichnungen 1.4760 nach EN und S44535 nach UNS.
  • – Der Stahl mit der Bezeichnung F17TNb des Herstellers Imphy Ugine Precision, Frankreich, mit der folgenden Zusammensetzung: 17,5 Gewichtsprozent Cr; 0,6 Gewichtsprozent Si; 0,24 Gewichtsprozent Mn; 0,14 Gewichtsprozent Ti; 0,17 Gewichtsprozent C; 0,024 Gewichtsprozent N; 0,47 Gewichtsprozent Nb; 0,08 Gewichtsprozent Mo; Rest Eisen. Der Stahl mit der Bezeichnung F17TNb hat die Werkstoffbezeichnungen 1.4509 nach EN, 441 nach AISI und S44100 nach UNS.
  • – Der Stahl mit der Bezeichnung ITM-11 des Herstellers Plansee AG, Österreich, mit der folgenden Zusammensetzung: 25,9 Gewichtsprozent Cr; 0,02 Gewichtsprozent Al; 0,01 Gewichtsprozent Si; 0,28 Gewichtsprozent Ti; 0,08 Gewichtsprozent Y; 0,01 Gewichtsprozent C; 0,02 Gewichtsprozent N; 0,01 Gewichtsprozent Mo; 0,16 Gewichtsprozent Ni; Rest Eisen.
  • – Der Stahl mit der Bezeichnung F18MT des Herstellers Ugine & Alz, Frankreich, mit der folgenden Zusammensetzung: 17,7 Gewichtsprozent Cr; 1,8 Gewichtsprozent Mo; zusammen 0,45 Gewichtsprozent Ti und Nb; 0,4 Gewichtsprozent Mn; 0,4 Gewichtsprozent Si; 0,02 Gewichtsprozent C; Rest Eisen. Der Stahl mit der Bezeichnung F18MT hat die Werkstoffbezeichnungen 1.4521 nach EN und 444 nach AISI.
As a basic material 124 for the bipolar plate 102 In particular, the following chromium oxide-forming steels are suitable:
  • - The steel with the name Crofer22APU of the manufacturer ThyssenKrupp AG, Germany, having the following composition: 22.2 percent by weight Cr; 0.02 weight percent Al; 0.03 weight percent Si; 0.46 weight percent Mn; 0.06 wt% Ti; 0.002 weight percent C; 0.004 weight percent N; 0.07 weight percent La; 0.02 weight percent Ni; Rest iron. The steel with the designation Crofer22APU has the material designations 1.4760 according to EN and S44535 according to US.
  • - The steel designated F17TNb manufactured by Imphy Ugine Precision, France, having the following composition: 17.5% by weight Cr; 0.6 weight percent Si; 0.24 weight percent Mn; 0.14 weight percent Ti; 0.17 weight percent C; 0.024 weight percent N; 0.47 weight percent Nb; 0.08 weight percent Mo; Rest iron. The steel with the designation F17TNb has the material designations 1.4509 to EN, 441 to AISI and S44100 to US.
  • The steel designated ITM-11 of the manufacturer Plansee AG, Austria, having the following composition: 25.9% by weight Cr; 0.02 weight percent Al; 0.01 weight percent Si; 0.28 weight percent Ti; 0.08 weight percent Y; 0.01% by weight C; 0.02 weight percent N; 0.01 weight percent Mo; 0.16 weight percent Ni; Rest iron.
  • - The steel designated F18MT manufactured by Ugine & Alz, France, having the following composition: 17.7% by weight Cr; 1.8% by weight Mo; together 0.45 weight percent Ti and Nb; 0.4 weight percent Mn; 0.4 weight percent Si; 0.02 weight percent C; Rest iron. The steel with the designation F18MT has the material designations 1.4521 according to EN and 444 according to AISI.

Das Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 aus einem der vorgenannten Stähle wird mit einer Beschichtung aus einem Beschichtungsmaterial versehen, welches zur Bildung einer Schutzschicht 122 zur Chromrückhaltung und zugleich zur Sicherstellung einer gasdichten Fügeverbindung in der Fügezone 114 geeignet ist.The basic material 124 the bipolar plate 102 from one of the aforementioned steels is with a Coating of a coating material provided which forms a protective layer 122 for chromium retention and at the same time for ensuring a gastight joint in the joining zone 114 suitable is.

Als Beschichtungsmaterial können insbesondere Kobalt, Nickel und/oder Silber oder eine Legierung von Kobalt, Nickel und/oder Silber, beispielsweise eine Kobalt-Eisen-Legierung, verwendet werden.In particular cobalt, nickel and / or silver or an alloy of cobalt, nickel and / or silver, for example a cobalt-iron alloy, can be used as the coating material.

Die Beschichtung aus dem Beschichtungsmaterial kann beispielsweise galvanisch, durch PVD (Physical Vapor Deposition), durch CVD (Chemical Vapor Deposition), durch thermisches Spritzen (vorzugsweise unter Schutzgas), insbesondere Vakuumplasmaspritzen, oder durch Plattieren, insbesondere durch Aufwalzen, erfolgen.The coating of the coating material can be carried out, for example, galvanically, by PVD (Physical Vapor Deposition), by CVD (Chemical Vapor Deposition), by thermal spraying (preferably under protective gas), in particular vacuum plasma spraying, or by plating, in particular by rolling.

In 2 ist schematisch dargestellt, wie eine Folie 146 aus dem Beschichtungsmaterial gemeinsam mit einem Blech aus dem Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 durch einen Walzenspalt 148 zwischen zwei gegenläufig rotierenden Walzen 150 und 152 geführt und auf diese Weise durch Aufwalzen mit dem Grundmaterial 124 in einem Kaltschweißvorgang verbunden wird.In 2 is shown schematically as a foil 146 from the coating material together with a sheet of the base material 124 the bipolar plate 102 through a nip 148 between two counter-rotating rollers 150 and 152 guided and in this way by rolling with the base material 124 is connected in a cold welding process.

Nach der Beschichtung wird an dem Grundmaterial 124 mit dem daran angeordneten Beschichtungsmaterial ein Umformungsprozess durchgeführt, um in der Kontaktzone 104 die über die Hauptebene 106 der Bipolarplatte 102 vorstehenden Kontaktelemente 108 auszubilden, an denen die Bipolarplatte 102 elektrisch leitend mit der Kathode 110 der KEA-Einheit 112 verbunden sein wird.After the coating is applied to the base material 124 with the coating material disposed thereon, performing a forming process to be in the contact zone 104 the over the main level 106 the bipolar plate 102 protruding contact elements 108 form, on which the bipolar plate 102 electrically conductive with the cathode 110 the KEA unit 112 will be connected.

Die Umformung des Grundmaterials mit dem daran angeordneten Beschichtungsmaterial kann beispielsweise durch einen Prägevorgang oder einen Tiefziehvorgang erfolgen.The deformation of the base material with the coating material arranged thereon can take place, for example, by means of an embossing process or a deep-drawing process.

Das als Bipolarplatte 118 ausgebildete weitere Bauteil 116 der Baugruppe 100 wird ebenfalls durch einen Umformvorgang, beispielsweise einen Prägevorgang oder einen Tiefziehvorgang, aus einem Blech des Grundmaterials 128 des weiteren Bauteils 116 hergestellt, um die Kontaktelemente 134 der Kontaktzone 130 auszubilden.The as a bipolar plate 118 trained further component 116 the assembly 100 is also made by a forming process, such as a stamping process or a deep drawing process, from a sheet of the base material 128 of the further component 116 made to the contact elements 134 the contact zone 130 train.

Das weitere Bauteil 116 kann beispielsweise aus einem der vorstehend für das Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 genannten Stahlmaterialien gebildet sein.The other component 116 may for example be one of the above for the base material 124 the bipolar plate 102 be formed steel materials mentioned.

Vorzugsweise umfasst das weitere Bauteil 116 als Grundmaterial 128 dasselbe Grundmaterial wie die Bipolarplatte 102.Preferably, the further component comprises 116 as a basic material 128 the same base material as the bipolar plate 102 ,

Vor oder nach dem Umformvorgang wird das weitere Bauteil 116 in seiner Fügezone 132 mit der Isolationsschicht 126 beschichtet, mittels eines der vorstehend hierfür genannten Verfahren.Before or after the forming process, the other component 116 in its joining zone 132 with the insulation layer 126 coated, by means of one of the methods mentioned above.

Um das Beschichtungsmaterial der Beschichtung 120 der Bipolarplatte 102 in der Fügezone 114 besser als Lotmaterial verwenden zu können, kann vorgesehen sein, dass dem Beschichtungsmaterial in der Fügezone 114 der Bipolarplatte 102 ein oder mehrere Zusatzstoffe zugegeben werden, um eine gewünschte Fügematerialzusammensetzung, insbesondere ein Eutektikum mit einer gegenüber der Schmelztemperatur des ursprünglichen Beschichtungsmaterials reduzierten Schmelztemperatur, zu erhalten.To the coating material of the coating 120 the bipolar plate 102 in the joining zone 114 to be able to use better than solder material, it can be provided that the coating material in the joining zone 114 the bipolar plate 102 one or more additives are added in order to obtain a desired joining material composition, in particular a eutectic having a melting temperature which is lower than the melting temperature of the original coating material.

Insbesondere kann die Zusammensetzung des Beschichtungsmaterials in der Fügezone 114 auch verändert werden, um eine bessere Anhaftung an die keramische Isolationsschicht 126 des weiteren Bauteils 116 zu erzielen.In particular, the composition of the coating material in the joining zone 114 also be altered to better adhere to the ceramic insulation layer 126 of the further component 116 to achieve.

Die Veränderung der Zusammensetzung des Beschichtungsmaterials in der Fügezone 114 erfolgt vorzugsweise in einem dünnen Oberflächenbereich der Beschichtung 120, welcher eine Tiefe von beispielsweise höchstens 2 μm, vorzugsweise von ungefähr 1 μm, aufweist.The change in the composition of the coating material in the joining zone 114 is preferably carried out in a thin surface area of the coating 120 which has a depth of, for example, at most 2 μm, preferably about 1 μm.

Die Zugabe eines oder mehrerer Zusatzstoffe zu dem Beschichtungsmaterial in der Fügezone 114 kann insbesondere durch PVD (Physical Vapor Deposition) erfolgen.The addition of one or more additives to the coating material in the joining zone 114 can be done in particular by PVD (Physical Vapor Deposition).

Wird ein Beschichtungsmaterial verwendet, das eine Legierung aus Kobalt und Eisen enthält, so kann insbesondere Chrom zugegeben werden, um aus der Kobalt-Eisen-Legierung an der Oberfläche der Beschichtung 120 in der Fügezone 114 ein Eutektikum aus Kobalt, Eisen und Chrom zu erhalten.When a coating material containing an alloy of cobalt and iron is used, chromium in particular may be added to form the cobalt-iron alloy on the surface of the coating 120 in the joining zone 114 to obtain a eutectic of cobalt, iron and chromium.

Nachdem gegebenenfalls die Zusammensetzung der Beschichtung 120 in der Fügezone 114 der Bipolarplatte 102 in gewünschter Weise verändert worden ist, wird der Brennstoffzellenstack unter Bildung der in 1 dargestellten Baugruppe 100 zusammengesetzt (assembliert).If appropriate, the composition of the coating 120 in the joining zone 114 the bipolar plate 102 has been changed as desired, the fuel cell stack to form the in 1 shown assembly 100 assembled (assembled).

Anschließend wird eine Wärmebehandlung der Baugruppe 100 durchgeführt, um zum einen die Bipolarplatte 102 und das weitere Bauteil 116 durch eine Lotverbindung in den Fügezonen 114 und 132 miteinander zu verbinden und zum anderen aus der Beschichtung 120 im Bereich der Kontaktzone 104 der Bipolarplatte 102 die Schutzschicht 122 zur Verminderung von Chromabdampfung aus dem Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 zu bilden.Subsequently, a heat treatment of the assembly 100 performed on the one hand, the bipolar plate 102 and the other component 116 by a solder connection in the joining zones 114 and 132 to connect with each other and on the other from the coating 120 in the area of the contact zone 104 the bipolar plate 102 the protective layer 122 for the reduction of chromium evaporation from the base material 124 the bipolar plate 102 to build.

Während einer solchen Wärmebehandlung wird der Oxidationsmittelraum 144 der Baugruppe 100 mit einer sauerstoffhaltigen Atmosphäre und der Brenngasraum 142 der Baugruppe 100 mit einer sauerstoffreduzierten Atmosphäre befüllt. Anschließend wird die Baugruppe 100 auf eine Temperatur im Bereich von ungefähr 800°C bis ungefähr 1.100°C erwärmt. During such a heat treatment, the oxidant space becomes 144 the assembly 100 with an oxygen-containing atmosphere and the fuel gas space 142 the assembly 100 filled with an oxygen-reduced atmosphere. Subsequently, the assembly 100 heated to a temperature in the range of about 800 ° C to about 1100 ° C.

Diese erhöhte Temperatur wird während einer Haltezeit von beispielsweise ungefähr 1 Stunde bis ungefähr 6 Stunden gehalten.This elevated temperature is maintained for a hold time of, for example, about 1 hour to about 6 hours.

Während der Wärmebehandlung wird das als Fügematerial verwendete Material der Beschichtung 120 in der Fügezone 114 der Bipolarplatte 102 aufgeschmolzen, und das aufgeschmolzene Lotmaterial verbindet sich stoffschlüssig mit der freien Oberfläche der Isolationsschicht 126 des weiteren Bauteils 116, so dass eine gasdichte und (aufgrund der Isolationswirkung der Isolationsschicht 126) elektrisch isolierende Fügeverbindung zwischen der Bipolarplatte 102 und dem weiteren Bauteil 116 hergestellt wird.During the heat treatment, the material used as the joining material becomes the coating 120 in the joining zone 114 the bipolar plate 102 melted, and the molten solder material connects cohesively with the free surface of the insulating layer 126 of the further component 116 , so that a gas-tight and (due to the insulating effect of the insulating layer 126 ) electrically insulating joint connection between the bipolar plate 102 and the other component 116 will be produced.

Ferner wird bei der Wärmebehandlung das Material der Beschichtung 120 im Bereich der Kontaktzone 104 der Bipolarplatte 102 oxidiert und bildet eine oxidkeramische Schutzschicht 122, welche bei einer Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks von ungefähr 800°C eine elektrische Leitfähigkeit von mindestens 0,01 S/cm aufweist.Further, in the heat treatment, the material of the coating 120 in the area of the contact zone 104 the bipolar plate 102 oxidizes and forms an oxide-ceramic protective layer 122 which has an electrical conductivity of at least 0.01 S / cm at an operating temperature of the fuel cell stack of about 800 ° C.

Ferner verbindet sich das Material der Schutzschicht 122 während der Wärmebehandlung durch Ansintern mit dem Material der Kathode 110 der KEA-Einheit 112, so dass durch die Wärmebehandlung zugleich auch die erforderliche Anhaftung der Schutzschicht 122 an der Kathode 110 erzeugt wird.Furthermore, the material combines the protective layer 122 during the heat treatment by sintering with the material of the cathode 110 the KEA unit 112 , so that by the heat treatment at the same time the required adhesion of the protective layer 122 at the cathode 110 is produced.

Zur Verbesserung der Anhaftung der Schutzschicht 122 an der Kathode 110 kann auch vorgesehen sein, dass eine bei der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks von beispielsweise ungefähr 800°C elektrisch leitfähige Kontaktpaste beim Zusammenbau der Baugruppe 100 zwischen die der Kathode 110 zugewandten Kontaktflächen der Kontaktelemente 108 der Bipolarplatte 102 einerseits und die den Kontaktelementen 108 gegenüberliegenden Kontaktflächen der Kathode 110 andererseits eingebracht wird, welche bei der Wärmebehandlung, bei der die Schutzschicht 122 erzeugt wird, mit der Schutzschicht 122 und mit der Kathode 110 versintert.To improve the adhesion of the protective layer 122 at the cathode 110 can also be provided that at the operating temperature of the fuel cell stack, for example, about 800 ° C electrically conductive contact paste during assembly of the assembly 100 between the cathode 110 facing contact surfaces of the contact elements 108 the bipolar plate 102 on the one hand and the contact elements 108 opposite contact surfaces of the cathode 110 on the other hand, which in the heat treatment, in which the protective layer 122 is generated with the protective layer 122 and with the cathode 110 sintered.

Nach dieser Wärmebehandlung ist die Baugruppe 100 betriebsfertig hergestellt.After this heat treatment is the assembly 100 ready for operation.

Statt die Verlötung in der Fügezone 114 der Bipolarplatte 102 und die Bildung der Schutzschicht 122 in der Kontaktzone 104 der Bipolarplatte 102 gleichzeitig, während einer einzigen Wärmebehandlung, durchzuführen, kann auch vorgesehen sein, dass die Verlötung und die Bildung der Schutzschicht 122 in zwei nacheinander stattfindenden, voneinander getrennten Wärmebehandlungen durchgeführt werden.Instead of soldering in the joining zone 114 the bipolar plate 102 and the formation of the protective layer 122 in the contact zone 104 the bipolar plate 102 can be performed simultaneously, during a single heat treatment, can also be provided that the soldering and the formation of the protective layer 122 be carried out in two successive, separate heat treatments.

Beispielsweise kann zuerst die Verlötung in der Fügezone 114 bei einer oberhalb der Betriebstemperatur des Brennstoffzellenstacks liegenden Temperatur durchgeführt werden, und die Oxidation des Beschichtungsmaterials in der Kontaktzone 104 zu der Schutzschicht 122 kann bei der ersten Inbetriebnahme des Brennstoffzellenstacks erfolgen, wenn der Oxidationsmittelraum 144 ohnehin mit Oxidationsmittel gefüllt wird.For example, first the soldering in the joining zone 114 be carried out at a temperature above the operating temperature of the fuel cell stack temperature, and the oxidation of the coating material in the contact zone 104 to the protective layer 122 may occur at the first startup of the fuel cell stack, if the oxidant space 144 anyway filled with oxidant.

Ferner ist es möglich, die Oxidation der Beschichtung 120 in der Kontaktzone 104 zur Bildung der Schutzschicht 122 bereits vor dem Zusammenbau der Baugruppe 100, nämlich gleich nach dem Umformvorgang zur Bildung der Kontaktelemente 108, durchzuführen.Furthermore, it is possible the oxidation of the coating 120 in the contact zone 104 for the formation of the protective layer 122 even before the assembly of the assembly 100 , Immediately after the forming process to form the contact elements 108 to perform.

In diesem Fall erfolgt die Verbindung der Schutzschicht 122 mit der Kathode 110, getrennt von der Erzeugung der Schutzschicht 122, unter Verwendung einer zwischen der Schutzschicht 122 und der Kathode 110 angeordneten Kontaktpaste, erst zu einem späteren Zeitpunkt, beispielsweise bei der ersten Inbetriebnahme des Brennstoffzellenstacks.In this case, the connection of the protective layer takes place 122 with the cathode 110 , separate from the generation of the protective layer 122 using one between the protective layer 122 and the cathode 110 arranged contact paste, only at a later date, for example, at the first start of the fuel cell stack.

Das Beschichtungsmaterial wird vorzugsweise so ausgewählt, dass die aus der Beschichtung 120 im Bereich der Kontaktzone 104 der Bipolarplatte 102 gebildete Schutzschicht 122 einen an die anderen Komponenten des Brennstoffzellenstacks angepassten thermischen Ausdehnungskoeffizienten von ungefähr 10·10–6 K–1 bis ungefähr 13·10–6 K–1 aufweist.The coating material is preferably selected so that the coating 120 in the area of the contact zone 104 the bipolar plate 102 formed protective layer 122 has a coefficient of thermal expansion adapted to the other components of the fuel cell stack of about 10 · 10 -6 K -1 to about 13 · 10 -6 K -1 .

Außerdem wird das Beschichtungsmaterial so ausgewählt, dass die daraus durch Oxidation gebildete Schutzschicht 122 eine hinreichend große Chromrückhaltefähigkeit aufweist, um zu verhindern, dass aus dem Grundmaterial 124 der Bipolarplatte 102 zu der Kathode 110 gelangendes Chrom die Kathode 110 schädigt.In addition, the coating material is selected so that the protective layer formed therefrom by oxidation 122 has a sufficiently large chromium retention capability to prevent from the base material 124 the bipolar plate 102 to the cathode 110 passing chrome the cathode 110 damaged.

Wenn die Beschichtung 120 aus einem Edelmetall, beispielsweise Silber oder Gold, oder aus einer Legierung eines solchen Edelmetalls gebildet ist, weist die Beschichtung 120 im Bereich der Kontaktzone 104 bereits ohne weitere chemische Veränderung eine ausreichende Chromrückhaltefähigkeit auf; in diesem Fall entfällt somit der Verfahrensschritt der Oxidation der Beschichtung 120 zu einer Schutzschicht 122.If the coating 120 is made of a noble metal, for example silver or gold, or of an alloy of such a noble metal, the coating has 120 in the area of the contact zone 104 already without further chemical change sufficient chromium retention on; In this case, the process step of the oxidation of the coating is thus eliminated 120 to a protective layer 122 ,

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Zitierte PatentliteraturCited patent literature

  • DE 10044703 A1 [0076] DE 10044703 A1 [0076]

Claims (15)

Verfahren zum Verbinden einer Bipolarplatte (102) mit einer Elektrode (110) einer Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (112) und mit einem weiteren Bauteil (116) eines Brennstoffzellenstacks, umfassend folgende Verfahrensschritte: – Beschichten eines Grundmaterials (124) der Bipolarplatte (102) mit einem Beschichtungsmaterial in einer Kontaktzone (104) der Bipolarplatte (102), in welcher die Bipolarplatte (102) im montierten Zustand des Brennstoffzellenstacks mit der Elektrode (110) der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (112) in elektrisch leitendem Kontakt steht, und in einer Fügezone (114) der Bipolarplatte (102), in welcher die Bipolarplatte (102) mit dem weiteren Bauteil (116) des Brennstoffzellenstacks gefügt wird; – Fügen der Bipolarplatte (102) mit dem weiteren Bauteil (116) unter Verwendung zumindest eines Teils des Beschichtungsmaterials in der Fügezone (114) als Fügematerial; – Verbinden zumindest eines Teils des Beschichtungsmaterials und/oder eines aus zumindest einem Teil des Beschichtungsmaterials gebildeten Oxidmaterials in der Kontaktzone (130) mit der Elektrode (110) der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (112).Method for connecting a bipolar plate ( 102 ) with an electrode ( 110 ) of a cathode-electrolyte-anode unit ( 112 ) and with another component ( 116 ) of a fuel cell stack, comprising the following method steps: coating a base material ( 124 ) of the bipolar plate ( 102 ) with a coating material in a contact zone ( 104 ) of the bipolar plate ( 102 ), in which the bipolar plate ( 102 ) in the assembled state of the fuel cell stack with the electrode ( 110 ) of the cathode-electrolyte-anode unit ( 112 ) is in electrically conductive contact, and in a joining zone ( 114 ) of the bipolar plate ( 102 ), in which the bipolar plate ( 102 ) with the further component ( 116 ) is added to the fuel cell stack; - joining the bipolar plate ( 102 ) with the further component ( 116 ) using at least part of the coating material in the joining zone ( 114 ) as joining material; Bonding at least a portion of the coating material and / or an oxide material formed from at least a portion of the coating material in the contact zone ( 130 ) with the electrode ( 110 ) of the cathode-electrolyte-anode unit ( 112 ). Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Grundmaterial (124) der Bipolarplatte (102) durch Plattieren mit dem Beschichtungsmaterial beschichtet wird.Method according to claim 1, characterized in that the base material ( 124 ) of the bipolar plate ( 102 ) is coated by plating with the coating material. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass das Beschichtungsmaterial Kobalt, Eisen, Nickel, Mangan, Silber, Gold und/oder Kupfer und/oder eine Legierung von Kobalt, eine Legierung von Eisen, eine Legierung von Nickel, eine Legierung von Mangan, eine Legierung von Silber, eine Legierung von Gold und/oder eine Legierung von Kupfer enthält.Method according to one of claims 1 or 2, characterized in that the coating material is cobalt, iron, nickel, manganese, silver, gold and / or copper and / or an alloy of cobalt, an alloy of iron, an alloy of nickel, an alloy of manganese, an alloy of silver, an alloy of gold and / or an alloy of copper. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Beschichtungsmaterial eine Kobalt-Basis-Legierung, eine Eisen-Basis-Legierung, eine Nickel-Basis-Legierung, eine Mangan-Basis-Legierung oder eine Silber-Basis-Legierung umfasst.Method according to one of claims 1 to 3, characterized in that the coating material comprises a cobalt-based alloy, an iron-based alloy, a nickel-based alloy, a manganese-based alloy or a silver-based alloy , Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Beschichtungsmaterial einen Zusatz von Titan, Kupfer, Mangan, Niob und/oder Vanadium enthält.Method according to one of claims 1 to 4, characterized in that the coating material contains an addition of titanium, copper, manganese, niobium and / or vanadium. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Grundmaterial (124) der Bipolarplatte (102) nach der Beschichtung mit dem Beschichtungsmaterial umgeformt wird, um an der Bipolarplatte (102) Kontaktelemente (108) zur Kontaktierung der Elektrode (110) auszubilden.Method according to one of claims 1 to 5, characterized in that the base material ( 124 ) of the bipolar plate ( 102 ) after coating with the coating material is reformed to the bipolar plate ( 102 ) Contact elements ( 108 ) for contacting the electrode ( 110 ) train. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass dem Beschichtungsmaterial in der Fügezone (114) nach dem Beschichten und vor dem Fügen mit dem weiteren Bauteil (116) mindestens ein Zusatzstoff zugegeben wird.Method according to one of claims 1 to 6, characterized in that the coating material in the joining zone ( 114 ) after coating and before joining with the further component ( 116 ) at least one additive is added. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Bipolarplatte (102) durch Verlöten unter Verwendung zumindest eines Teils des Beschichtungsmaterials in der Fügezone (114) mit dem weiteren Bauteil (116) gefügt wird.Method according to one of claims 1 to 7, characterized in that the bipolar plate ( 102 ) by soldering using at least part of the coating material in the joining zone ( 114 ) with the further component ( 116 ) is added. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Beschichtungsmaterial in der Kontaktzone (130) zumindest teilweise oxidiert wird, um eine Schutzschicht (122) zur Reduzierung von Chromabdampfung aus dem Grundmaterial (124) der Bipolarplatte (102) zu bilden.Method according to one of claims 1 to 8, characterized in that the coating material in the contact zone ( 130 ) is at least partially oxidized to form a protective layer ( 122 ) for the reduction of chromium evaporation from the base material ( 124 ) of the bipolar plate ( 102 ) to build. Verfahren nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die zumindest teilweise Oxidation des Beschichtungsmaterials in der Kontaktzone (104) durch eine Erwärmung des Brennstoffzellenstacks nach dessen Zusammenbau erfolgt.A method according to claim 9, characterized in that the at least partial oxidation of the coating material in the contact zone ( 104 ) is carried out by heating the fuel cell stack after its assembly. Verfahren nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass das Beschichtungsmaterial in der Kontaktzone (104) durch die zumindest teilweise Oxidation des Beschichtungsmaterials bei der Erwärmung des Brennstoffzellenstacks nach dessen Zusammenbau mit der Elektrode (110) der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (112) verbunden wird.A method according to claim 10, characterized in that the coating material in the contact zone ( 104 by the at least partial oxidation of the coating material during the heating of the fuel cell stack after its assembly with the electrode ( 110 ) of the cathode-electrolyte-anode unit ( 112 ) is connected. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass an dem weiteren Bauteil (116) eine elektrisch isolierende Isolationsschicht (126) erzeugt wird.Method according to one of claims 1 to 11, characterized in that on the further component ( 116 ) an electrically insulating insulating layer ( 126 ) is produced. Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks, umfassend eine Bipolarplatte (102), eine Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (112) und ein weiteres Bauteil (116) des Brennstoffzellenstacks, wobei die Bipolarplatte (102) in einer Fügezone (114) durch eine Fügeverbindung unter Verwendung eines Fügematerials mit dem weiteren Bauteil (116) verbunden ist und in einer Kontaktzone (104) mit einer Schutzschicht (122) zur Reduzierung von Chromabdampfung aus einem Grundmaterial (124) der Bipolarplatte (102) versehen ist, wobei die Schutzschicht (122) zumindest stellenweise mit einer Elektrode (110) der Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheit (112) verbunden ist, dadurch gekennzeichnet, dass das Fügematerial und die Schutzschicht (122) aus einem einheitlichen Beschichtungsmaterial gebildet sind, mit dem das Grundmaterial (124) der Bipolarplatte (102) beschichtet ist.Assembly of a fuel cell stack comprising a bipolar plate ( 102 ), a cathode-electrolyte-anode unit ( 112 ) and another component ( 116 ) of the fuel cell stack, wherein the bipolar plate ( 102 ) in a joining zone ( 114 ) by a joint connection using a joining material with the further component ( 116 ) and in a contact zone ( 104 ) with a protective layer ( 122 ) for reducing chromium evaporation from a base material ( 124 ) of the bipolar plate ( 102 ), the protective layer ( 122 ) at least in places with an electrode ( 110 ) of the cathode-electrolyte-anode unit ( 112 ), characterized in that the joining material and the protective layer ( 122 ) are formed from a uniform coating material with which the base material ( 124 ) of the bipolar plate ( 102 ) is coated. Baugruppe nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass das Beschichtungsmaterial Kobalt, Eisen, Nickel, Mangan, Silber, Gold und/oder Kupfer und/oder eine Legierung von Kobalt, eine Legierung von Eisen, eine Legierung von Nickel, eine Legierung von Mangan, eine Legierung von Silber, eine Legierung von Gold und/oder eine Legierung von Kupfer enthält. An assembly according to claim 13, characterized in that the coating material is cobalt, iron, nickel, manganese, silver, gold and / or copper and / or an alloy of cobalt, an alloy of iron, an alloy of nickel, an alloy of manganese, a Alloy of silver, an alloy of gold and / or an alloy of copper. Baugruppe nach einem der Ansprüche 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass die Schutzschicht (122) zumindest teilweise oxidiertes Beschichtungsmaterial enthält.Assembly according to one of claims 13 or 14, characterized in that the protective layer ( 122 ) at least partially oxidized coating material.
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