DE102008025616A1

DE102008025616A1 - Bauelement eines Brennstoffzellenstacks, Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks und Verfahren zum Verlöten von Bauelementen eines Brennstoffzellenstacks

Info

Publication number: DE102008025616A1
Application number: DE102008025616A
Authority: DE
Inventors: Thomas Dr. Kiefer; Andreas Zimmer; Axel Langjahr
Original assignee: ElringKlinger AG
Current assignee: ElringKlinger AG
Priority date: 2008-05-28
Filing date: 2008-05-28
Publication date: 2009-12-10

Abstract

Um eine sichere und kurzschlussfreie Lötverbindung eines Bauelements eines Brennstoffzellenstacks mit einem anderen Bauelement des Brennstoffzellenstacks zu erzielen, wird ein Bauelement eines Brennstoffzellenstacks, das zur Verlötung mit einem anderen Bauelement vorgesehen ist, vorgeschlagen, welches in einem mit dem Lotmaterial in Kontakt kommenden Lotspurbereich mit einer Oberflächenprofilierung versehen ist.

Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Bauelement eines Brennstoffzellenstacks, das zur Verlötung mit einem anderen Bauelement vorgesehen ist.
Da Brennstoffzelleneinheiten nur eine geringe Einzelzellspannung von 0,6 V bis 1,0 V (je nach Last) aufweisen, ist eine Reihenschaltung von mehreren Brennstoffzelleneinheiten erforderlich, wodurch die Ausgangsspannung in einen aus anwendungstechnischer Sicht interessanten Bereich skaliert wird.
Hierfür werden die einzelnen Kathoden-Elektrolyt-Anoden-Einheiten (KEA-Einheiten) mit sogenannten Bipolarplatten (auch Interkonnektoren genannt) zu einem Brennstoffzellenstack (auch Brennstoffzellenstapel genannt) verbunden.
Während zwischen der KEA-Einheit und der Bipolarplatte ein möglichst niedriger elektrischer Widerstand wünschenswert ist, um die Ohmschen Verluste zu verringern, müssen die Bipolarplatten untereinander elektrisch isolierend verbunden sein, um Kurzschlüsse zu vermeiden und die Funktion des Brennstoffzellenstacks sicherzustellen.
Neben der elektrischen Isolation stellt auch die Gasdichtigkeit eine wichtige Anforderung an die Verbindung der Bipolarplatten dar.
Bipolarplatten können untereinander oder mit anderen Bauelementen des Brennstoffzellenstacks beispielsweise mittels eines Silberbasislotes miteinander verlötet werden. Dabei wird eines der miteinander zu verbindenden Bauteile mit einer keramischen Isolationsschicht versehen. Anschließend wird eine Lotspur aus einem Lotmaterial wahlweise auf die glatte Stahloberfläche des einen Bauteils oder auf die Keramikschicht des anderen Bauteils aufgebracht.
Während des Lötprozesses werden dabei hohe Anforderungen an die Planparallelität der beiden miteinander zu verlötenden Bauelemente gestellt.
Um eine ausreichende Gasdichtigkeit der Lotverbindung zu erzielen, ist ein hoher Benetzungsgrad des Lotes (mit einem niedrigen Benetzungswinkel von weniger als 45°) notwendig.
Ein niedriger Benetzungswinkel birgt jedoch die Gefahr eines ”Zerlaufens” des Lotes und somit einer Gefahr des Lotaustritts aus der Lotspur, wodurch ein Kurzschluss und damit eine erhebliche Beeinträchtigung der Funktion des Brennstoffzellenstacks verursacht werden kann.
Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine sichere und kurzschlussfreie Lötverbindung eines Bauelements eines Brennstoffzellenstacks mit einem anderen Bauelement des Brennstoffzellenstacks zu erzielen.
Diese Aufgabe wird bei einem Bauelement mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1 erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass das Bauelement in einem mit dem Lotmaterial in Kontakt kommenden Lotspurbereich mit einer Oberflächenprofilierung versehen ist.
Der vorliegenden Erfindung liegt das Konzept zugrunde, die Spurtreue des Lotes bei der Erhöhung der Temperatur über die Liquidus-Temperatur des Lotmaterials mittels einer Oberflächenprofilierung (Höhenprofilierung) des Lotspurbereichs, auf welchem die Lotspur aus dem Lotmaterial angeordnet ist, zu erhöhen.
Durch die vergrößerte spezifische Oberfläche des Lotspurbereichs im Bereich der Oberflächenprofilierung werden die Adhäsionskräfte zwischen dem Lotmaterial und dem mit dem Lotmaterial versehenen Bauelement erhöht.
Dadurch wird das Lotmaterial in dem gewünschten Lotspurbereich des Bauelements gehalten und ein Abfließen des Lotmaterials in kritische Bereiche des Brennstoffzellenstacks und damit die Entstehung von Kurzschlüssen vermieden.
Ferner ist gewährleistet, dass im Lotspurbereich eine ausreichende Menge von Lotmaterial vorhanden ist, um Undichtigkeiten der Lötverbindung zwischen den Bauelementen des Brennstoffzellenstacks auszuschließen. Hierdurch wird eine Leckage im Bereich der Lötverbindung verhindert, welche sonst zu einem katastrophalen Versagen des Brennstoffzellenstacks führen könnte.
Bei einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung ist vorgesehen, dass das Bauelement in dem Lotspurbereich mindestens eine Vertiefung zur Aufnahme von Lotmaterial aufweist. Eine solche Vertiefung kann insbesondere überschüssiges Lotmaterial aufnehmen, wodurch das Lotmaterial in dem gewünschten Lotspurbereich gehalten wird und ein Abfließen des überschüssigen Lotmaterials in kritische Bereiche des Brennstoffzellenstacks verhindert wird.
Eine solche Vertiefung im Lotspurbereich kann insbesondere kanalförmig ausgebildet sein.
Bei einer besonders bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist vorgesehen, dass das Bauelement in dem Lotspurbereich mit einem Netz zusammenhängender kanalförmiger Vertiefungen versehen ist, so dass Lotmaterial von einer kanalförmigen Vertiefung in eine benachbarte kanalförmige Vertiefung fließen kann und lokale Überschüsse an Lotmaterial und lokaler Mangel an Lotmaterial während des Lötvorgangs ausgeglichen werden können.
Ferner ist das Bauelement vorzugsweise in dem Lotspurbereich mit mindestens einer über mindestens eine angrenzende Vertiefung vorstehenden Erhebung versehen.
Durch das Nebeneinander von mit Lotmaterial gefüllten Vertiefungen und an die Vertiefungen angrenzenden Erhebungen wird eine mechanische Verzahnung zwischen der Lotschicht und dem mit der Oberflächenprofilierung versehenen Bauelement des Brennstoffzellenstacks erzielt, woraus eine besonders hohe mechanische Festigkeit der Lötverbindung resultiert.
Vorzugsweise ist mindestens eine Erhebung des Lotspurbereichs lokal begrenzt ausgebildet.
Unter einer ”lokal begrenzten” Erhebung wird dabei in dieser Beschreibung und in den beigefügten Ansprüchen eine Erhebung verstanden, bei welcher alle Abmessungen deutlich kleiner sind als die Ausdehnung des Lotspurbereichs in dessen Längsrichtung.
Ferner ist vorzugsweise jede Abmessung der Erhebung längs der Fügefläche zwischen den miteinander zu verbindenden Bauelementen kleiner als die Breite des Lotspurbereichs, d. h. kleiner als die Ausdehnung des Lotspurbereichs in einer senkrecht zur Längsrichtung des Lotspurbereichs und parallel zu den Fügeflächen der miteinander zu verbindenden Bauelemente verlaufenden Querrichtung des Lotspurbereichs.
Besonders günstig ist es, wenn eine Oberseite mindestens einer in dem Lotspurbereich angeordneten Erhebung sich im Wesentlichen auf demselben Höhenniveau befindet wie eine Oberseite eines an den Lotspurbereich des Bauelements angrenzenden Lotspurrandbereichs des Bauelements.
Für die Ausgestaltung der Erhebung des Lotspurbereichs gibt es verschiedene Möglichkeiten.
Insbesondere kann vorgesehen sein, dass mindestens eine in dem Lotspurbereich angeordnete Erhebung in einer Draufsicht auf den Lotspurbereich im Wesentlichen rautenförmig, im Wesentlichen kreisförmig, im Wesentlichen oval oder im Wesentlichen polygonal ausgebildet ist.
Eine Außenkontur des Lotspurbereichs wird vorzugsweise zumindest abschnittsweise durch den Rand mindestens einer Vertiefung des Lotspurbereichs gebildet.
Dabei kann die Außenkontur des Lotspurbereichs im Wesentlichen geradlinig verlaufen.
Alternativ oder ergänzend hierzu kann vorgesehen sein, dass die Außenkontur des Lotspurbereichs zumindest abschnittsweise im Wesentlichen parallel zu den Außenkonturen von in dem Lotspurbereich angeordneten Erhebungen verläuft.
Für die Erzeugung der Oberflächenprofilierung im Lotspurbereich des Bauelements gibt es verschiedene Möglichkeiten.
Insbesondere kann vorgesehen sein, dass die Oberflächenprofilierung in den Lotspurbereich des Bauelements eingeprägt oder eingeätzt ist.
Das erfindungsgemäße Bauelement eignet sich insbesondere zur Verwendung in einer Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks, welche mindestens ein erfindungsgemäßes Bauelement mit einem oberflächenprofilierten Lotspurbereich und mindestens ein zweites Bauelement, das mittels mindestens einer Lotspur mit dem ersten Bauelement verlötet ist, umfasst.
Dabei kann das erste Bauelement in dem Lotspurbereich mit mehreren voneinander beabstandeten Vertiefungen versehen sein, die mit Lotmaterial gefüllt sind, wobei zwischen den Vertiefungen jeweils lotmaterialfreie Bereiche der Oberfläche des ersten Bauelements vorhanden sind.
Hierdurch wird im Lotspurbereich eine Vielzahl von Lötstellen gebildet, welche durch die lotmaterialfreien Bereiche der Oberfläche des ersten Bauelements voneinander getrennt sind, so dass jede dieser Lötstellen eine deutlich kleinere Ausdehnung aufweist als die Gesamtbreite des Lotspurbereichs. Somit wird die relative Dichtlänge der Lötstellen verkürzt, was zu einer höheren Stabilität der Verlötung beim Thermozyklieren des Brennstoffzellenstacks führt, da die Relativbewegung zwischen dem Lotmaterial und den verlöteten Bauelementen aufgrund unterschiedlicher thermischer Ausdehnungskoeffizienten verringert wird.
Andererseits wird eine besonders hohe Dichtigkeit der Lötverbindung erzielt, wenn der Lotspurbereich des ersten Bauelements im Wesentlichen vollflächig mit dem Lotmaterial versehen ist.
Ferner wird eine hohe Dichtigkeit der Lötverbindung auch dann erzielt, wenn zwar zwischen den Vertiefungen jeweils lotmaterialfreie Bereiche der Oberfläche des ersten Bauelements vorhanden sind, die Vertiefungen des Lotspurbereichs jedoch mit Lotmaterials ”überfüllt” sind, was bedeutet, dass sich das Lotmaterial aus den Vertiefungen heraus über die Oberseiten der an die Vertiefungen angrenzenden Erhebungen hinaus zu dem zweiten Bauelement hin erstreckt.
Die vorliegende Erfindung betrifft ferner ein Verfahren zum Verlöten eines ersten Bauelements eines Brennstoffzellenstacks mit einem zweiten Bauelement.
Der vorliegenden Erfindung liegt die weitere Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Herstellen einer sicheren und kurzschlussfreien Lötverbindung zwischen dem ersten Bauelement und dem zweiten Bauelement zu schaffen.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren zum Verlöten eines ersten Bauelements eines Brennstoffzellenstacks mit einem zweiten Bauelement gelöst, welches folgende Verfahrensschritte umfasst:

– Versehen eines Lotspurbereichs des ersten Bauelements mit einer Oberflächenprofilierung, welche mindestens eine Vertiefung aufweist;
– Befüllen der mindestens einen Vertiefung mit einem Lotmaterial;
– Verlöten des ersten Bauelements und des zweiten Bauelements mittels des Lotmaterials.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird durch die Oberflächenprofilierung des Lotspurbereichs des ersten Bauelements die spezifische Oberfläche des ersten Bauelements im Lotspurbereich erhöht, was die Adhäsionskräfte zwischen dem Lotmaterial und dem Lotspurbereich vergrößert und ein Austreten des Lotes in kritische Bereiche des Brennstoffzellenstacks bei der Erhöhung der Lottemperatur über die Liquidus-Temperatur während des Lötvorgangs verhindert.
Statt nur eines der beiden miteinander zu verlötenden Bauelemente können auch beide Bauelemente jeweils mit einem oberflächenprofilierten (höhenprofilierten) Lotspurbereich versehen sein.
Das erfindungsgemäße Verfahren und das erfindungsgemäße Bauelement eignen sich insbesondere zur Verwendung in einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere einer SOFC (Solid Oxide Fuel Cell), mit einer Betriebstemperatur von beispielsweise mindestens 600°C.
Weitere Merkmale und Vorteile der Erfindung sind Gegenstand der nachfolgenden Beschreibung und der zeichnerischen Darstellung von Ausführungsbeispielen.
In den Zeichnungen zeigen:
1 eine schematische Draufsicht auf ein mit Lotspuren versehenes Bauelement eines Brennstoffzellenstacks;
2 einen schematischen Querschnitt durch einen Lotspurbereich des Bauelements aus 1 und ein zweites Bauelement, das mit einer elektrisch isolierenden Isolationsschicht versehen ist;
3 eine schematische Draufsicht von oben auf den Lotspurbereich des Bauelements aus 2;
4 einen schematischen Querschnitt durch einen Lotspurbereich eines ersten Bauelements mit Vertiefungen und Erhebungen und ein mit dem Lotspurbereich zu verlötendes zweites Bauelement;
5 einen schematischen Querschnitt durch den Lotspurbereich aus 4, nachdem die Vertiefungen des Lotspurbereichs mit einem Lotmaterial gefüllt worden sind;
6 einen schematischen Querschnitt durch den Lotspurbereich und das mit dem Lotspurbereich verlötete zweite Bauelement;
7 einen schematischen Querschnitt durch einen Lotspurbereich mit Vertiefungen und Erhebungen, wobei die Vertiefungen mit einem Lotmaterial gefüllt sind und das Lotmaterial sich über die Oberseiten der Erhebungen hinaus nach oben erstreckt, so dass die Vertiefungen mit dem Lotmaterial ”überfüllt” sind;
8 einen schematischen Querschnitt durch den Lotspurbereich mit ”überfüllten” Vertiefungen aus 7 und ein mit dem Lotspurbereich verlötetes zweites Bauelement;
9 einen schematischen Querschnitt durch einen Lotspurbereich mit Vertiefungen und Erhebungen, wobei die Vertiefungen mit einem Lotmaterial gefüllt und die zwischen den Vertiefungen liegenden Erhebungen mit dem Lotmaterial beschichtet sind, so dass der Lotspurbereich mit einer durchgehenden Schicht aus dem Lotmaterial bedeckt ist;
10 einen schematischen Querschnitt durch den Lotspurbereich aus 9 und ein mit dem Lotspurbereich verlötetes zweites Bauelement;
11 eine schematische Draufsicht auf eine andere Ausführungsform eines Lotspurbereichs, der in der Draufsicht kreisförmige Erhebungen aufweist, welche in nicht gegeneinander versetzten Reihen angeordnet sind;
12 eine schematische Draufsicht von oben auf eine alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs, bei dem die Erhebungen in der Draufsicht kreisförmig ausgebildet sind und in quer zur Längsrichtung des Lotspurbereichs gegeneinander versetzten Reihen angeordnet sind;
13 eine schematische Draufsicht von oben auf eine alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs, bei dem die Erhebungen in der Draufsicht kreisförmig ausgebildet sind, die Erhebungen in quer zur Längsrichtung des Lotspurbereichs gegeneinander versetzten Reihen angeordnet sind und die Ränder des Lotspurbereichs abschnittsweise gekrümmt und im Wesentlichen parallel zu den Außenkonturen der den Rändern jeweils benachbarten Erhebungen verlaufen;
14 eine schematische Draufsicht von oben auf eine alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs, bei dem die Erhebungen in der Draufsicht oval ausgebildet sind, die Erhebungen in quer zur Längsrichtung des Lotspurbereichs gegeneinander versetzten Reihen angeordnet sind und die Ränder des Lotspurbereichs im Wesentlichen abschnittsweise gekrümmt und parallel zu den Außenkonturen der den Rändern jeweils benachbarten Erhebungen verlaufen;
15 eine schematische Draufsicht von oben auf eine alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs, bei dem die Erhebungen in der Draufsicht oval ausgebildet sind, die Erhebungen in parallel zur Längsrichtung des Lotspurbereichs verlaufenden, gegeneinander versetzten Reihen angeordnet sind und die Ränder des Lotspurbereichs im Wesentlichen geradlinig verlaufen; und
16 eine schematische Draufsicht von oben auf eine alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs, bei dem die Erhebungen in der Draufsicht polygonal, insbesondere achteckig, ausgebildet sind, die Erhebungen in quer zur Längsrichtung des Lotspurbereichs gegeneinander versetzten Reihen angeordnet sind und die Ränder des Lotspurbereichs Einbuchtungen aufweisen, um sich der Außenkontur der den Rändern jeweils benachbarten Erhebungen anzupassen.
Gleiche oder funktional äquivalente Elemente sind in allen Figuren mit denselben Bezugszeichen bezeichnet.
Ein in 1 dargestelltes, als Ganzes mit 100 bezeichnetes Bauelement einer Brennstoffzelleneinheit, beispielsweise eine Bipolarplatte (auch als Interkonnektor bezeichnet), ist im Wesentlichen rechteckig ausgebildet und weist zu beiden Seiten eines zentralen Bereichs, beispielsweise eines Kontaktfeldes 102, zwei Reihen mit jeweils mehreren Fluiddurchtrittsöffnungen 104, welche Durchtrittsöffnungen für ein Brenngas oder für ein Oxidationsmittel sein können, auf.
Jede der Fluiddurchtrittsöffnungen 104 ist von jeweils einem von dem Rand der betreffenden Durchtrittsöffnung 104 beabstandeten, ringförmig geschlossenen Lotspurbereich 106 umgeben, welcher mit einer Lotspur 108 aus einem Lotmaterial versehen ist, mittels welcher das erste Bauelement 100 mit einem zweiten Bauelement 112 (siehe 2) derselben Brennstoffzelleneinheit oder einer benachbarten Brennstoffzelleneinheit eines Brennstoffzellenstacks fluiddicht verbunden ist.
Längs des äußeren Randes 114 des ersten Bauelements 100 läuft, von dem äußeren Rand 114 beabstandet, ein ringförmig geschlossener äußerer Lotspurbereich 106' um, der mit einer äußeren Lotspur 108' aus Lotmaterial versehen ist, mittels welcher das erste Bauelement 100 mit einem äußeren Rand des zweiten Bauelements 112 fluiddicht verbunden ist.
Das zweite Bauelement 112 kann beispielsweise ein Gehäuseoberteil einer Brennstoffzelleneinheit oder ein zwischen den Gehäusen von zwei in einer Stapelrichtung aufeinanderfolgenden Brennstoffzelleneinheiten angeordnetes Zwischenelement eines Brennstoffzellenstacks sein.
Das erste Bauelement 100 und das zweite Bauelement 112 sind beide vorzugsweise als Blechformteile aus einem hochkorrosionsbeständigen Stahl, beispielsweise aus der Chromoxid bildenden Stahllegierung Crofer 22 APU des Herstellers Thyssenkrupp AG, Deutschland, hergestellt, welche die folgende Zusammensetzung aufweist: 22,2 Gewichtsprozent Cr; 0,02 Gewichtsprozent Al; 0,03 Gewichtsprozent Si; 0,46 Gewichtsprozent Mn; 0,06 Gewichtsprozent Ti; 0,002 Gewichtsprozent C; 0,004 Gewichtsprozent N; 0,07 Gewichtsprozent La; 0,02 Gewichtsprozent Ni; Rest Eisen.
Der Stahl mit der Bezeichnung Crofer 22 APU hat die Werkstoffbezeichnungen 1.4760 nach EN und S44535 nach UNS.
Das zweite Bauelement 112 weist vorzugsweise mit den Fluiddurchtrittsöffnungen 104 in dem ersten Bauelement 100 im Wesentlichen fluchtende Fluiddurchtrittsöffnungen auf.
Wie aus 2 zu ersehen ist, ist das zweite Bauelement 112 an seiner dem ersten Bauelement 100 zugewandten Unterseite mit einer Isolationsschicht 116 aus einem keramischen Material, welches bei der Betriebstemperatur der Brennstoffzelleneinheit eine elektrische Isolationswirkung aufweist, versehen.
Diese elektrisch isolierende Isolationsschicht 116 wird in einer Schichtdicke von beispielsweise ungefähr 30 μm bis beispielsweise ungefähr 500 μm durch thermisches Spritzen aufgebracht. Hierfür geeignete Verfahren sind beispielsweise das atmosphärische Plasmaspritzen, das Vakuumplasmaspritzen oder das Flammspritzen.
Als Material für die Isolationsschicht 116 eignen sich beispielsweise die folgenden, durch thermisches Spritzen aufzubringenden Isoliermaterialien:

– 99,5%iges Aluminiumoxid;
– ein Gemisch aus 97 Gewichtsprozent Aluminiumoxid und 3 Gewichtsprozent Titandioxid;
– Yttrium-stabilisiertes Zirkoniumdioxid 5YSZ oder 8YSZ;
– ein Gemisch von 70 Gewichtsprozent Aluminiumoxid und 30 Gewichtsprozent Magnesiumoxid;
– ein Aluminium-Magnesium-Spinell;
– eine Al-Mg-Spinellschicht mit einer zusätzlichen Cermet-Schicht aus 95 Gewichtsprozent Al-Mg-Spinell und 5 Gewichtsprozent TiH.

Das erste Bauelement 100 ist in jedem der Lotspurbereiche 106, 106' mit einer Oberflächenprofilierung versehen, welche Vertiefungen 118 umfasst, deren Böden 120 gegenüber dem Höhenniveau der Oberseiten 122 der an den Lotspurbereich 106, 106' angrenzenden Lotspurrandbereiche 124 nach unten versetzt sind, und zwischen den Vertiefungen 118 ausgebildete Erhebungen 126, deren Oberseiten 128 höher liegen als die Böden 120 der Vertiefungen 118 und vorzugsweise auf im Wesentlichen demselben Höhenniveau wie die Oberseiten 122 der an den jeweiligen Lotspurbereich 106, 106' angrenzenden Lotspurrandbereiche 124 des ersten Bauelements 100.
Die durch die Vertiefungen 118 und Erhebungen 126 gebildete Oberflächenprofilierung des ersten Bauelements 100 kann beispielsweise durch einen Prägevorgang und/oder durch einen Ätzvorgang in die Lotspurbereiche 106, 106' des ersten Bauelements 100 eingebracht werden.
Bei der in den 2 und 3 dargestellten Ausführungsform eines Lotspurbereichs 106 sind die Erhebungen 126 in der Draufsicht von oben im Wesentlichen rautenförmig, insbesondere quadratisch, ausgebildet und nebeneinander in senkrecht zu einer Längsrichtung 130 des Lotspurbereiches 106 ausgerichteten Reihen 132 angeordnet, wobei die Erhebungen 126 jeweils einer Reihe (beispielsweise 132a) gegenüber den Erhebungen 126 einer benachbarten Reihe (beispielsweise 132b) um ungefähr die Hälfte der Summe aus der Ausdehnung D einer Erhebung 126 längs der senkrecht zur Längsrichtung 130 des Lotspurbereiches 106 verlaufenden Querrichtung 134 und der Ausdehnung d einer an die Erhebung 126 angrenzenden Vertiefung 118 längs der Querrichtung 134 versetzt sind.
Auf diese Weise bildet die Oberflächenprofilierung der in 3 dargestellten Ausführungsform eines Lotspurbereichs 106 ein Karo-Profil mit zwischen den rautenförmigen Erhebungen 126 verlaufenden, ein zusammenhängendes Netz bildenden kanalförmigen Vertiefungen 118.
Die Gesamtbreite B des Lotspurbereichs 106, d. h. dessen Erstreckung in der Querrichtung 134, beträgt beispielsweise ungefähr 1 mm bis ungefähr 10 mm.
Die Profiltiefe T der Oberflächenprofilierung, d. h. der Abstand zwischen den Oberseiten 122 der an den Lotspurbereich 106 angrenzenden Lotspurrandbereiche 124 einerseits und den Böden 120 der Vertiefungen 118 andererseits, beträgt beispielsweise ungefähr 0,01 mm bis ungefähr 0,2 mm und wird vorzugsweise in Abhängigkeit von der Blechdicke des für die Herstellung des ersten Bauelements 100 verwendeten Stahlblechs gewählt.
Die Breite d der Vertiefungen 118, d. h. deren Ausdehnung in der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106, beträgt beispielsweise von ungefähr 0,01 mm bis ungefähr 0,2 mm.
Die Breite D der Erhebungen 126, d. h. deren Ausdehnung in der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106, wird vorzugsweise so gewählt, dass eine ganzzahlige Anzahl von Erhebungen 126 zwischen die einander gegenüberliegenden Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 passt.
Die bevorzugte Breite D der Erhebungen 126 hängt von der Gesamtbreite B des Lotspurbereichs 106 und von der Profiltiefe T ab.
Beispielsweise kann die Breite D der Erhebungen 126 von ungefähr 0,01 mm bis ungefähr 5 mm betragen.
In jedem Fall werden die Erhebungen 126 so dimensioniert, dass mindestens eine Erhebung 126 zwischen die Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 passt.
Zur Herstellung einer fluiddichten Lötverbindung zwischen dem ersten Bauelement 100 und dem zweiten Bauelement 112 werden die Lotmaterialtaschen bildenden Vertiefungen 118 des Lotspurbereichs 106, 106' mit einem geeigneten Lotmaterial befüllt.
Als Lotmaterial kann beispielsweise ein Silberbasislot mit Kupferoxid-Zusatz verwendet werden, beispielsweise ein Silberbasislot mit der Zusammensetzung (in mol%): Ag4CuO.
Ein solches Silberbasislot wird von der Firma Innobraze GmbH, Deutschland, unter der Artikelnummer PA 9999999 vertrieben.
Alternativ zu einem metallischen Lot kann auch ein Glaslot verwendet werden.
Solche Glaslote sind beispielsweise in der EP 0 907 215 A1 beschrieben.
Ein solches Glaslot kann beispielsweise die folgende Zusammensetzung aufweisen: 11 bis 13 Gewichtsprozent Aluminiumoxid (Al₂O₃), 10 bis 14 Gewichtsprozent Boroxid (BO₂), etwa 5 Gewichtsprozent Kalziumoxid (CaO), 23 bis 26 Gewichtsprozent Bariumoxid (BaO) und etwa 50 Gewichtsprozent Siliziumoxid (SiO₂).
Bei Verwendung eines Glaslotes kann das Glaslot die elektrische Isolationsfunktion übernehmen, und die elektrisch isolierende Isolationsschicht 116 ist nicht zwingend notwendig und kann entfallen.
Wie in 5 dargestellt, können die Vertiefungen 118 der Oberflächenprofilierung des Lotspurbereichs 106 im Wesentlichen vollständig mit dem Lotmaterial befüllt werden, so dass die Oberseite 138 des Lotmaterials 140 in den Vertiefungen 118 im Wesentlichen bündig mit den Oberseiten 128 der Erhebungen 126 und mit den Oberseiten 122 der an den Lotspurbereich 106 angrenzenden Lotspurrandbereiche 124 ist.
Dies kann beispielsweise dadurch erreicht werden, dass der Lotspurbereich 106 des ersten Bauelements 100 mittels eines Siebdruckverfahrens mit einer Paste aus dem Lotmaterial 140 beschichtet wird und anschließend mit einer Rakel das über die Vertiefungen 118 überstehende überschüssige Lotmaterial bündig abgestreift wird.
Zwischen den mit dem Lotmaterial 140 befüllten Vertiefungen 118 weist der Lotspurbereich 106 bei dieser Ausführungsform somit lotmaterialfreie Bereiche 142 auf (siehe 5).
Anschließend wird das zweite Bauelement 112 auf das erste Bauelement 100 aufgelegt und durch Erhöhung der Temperatur des Lotmaterials über dessen Liquidus-Temperatur hinaus (im Falle eines Glaslotes: über dessen Erweichungstemperatur hinaus) verlötet.
Die Lötung erfolgt in einer Luftatmosphäre. Die Löttemperatur beträgt beispielsweise 1.050°C, die Lötdauer beispielsweise ungefähr 5 Minuten.
Während des Lötvorgangs können die beiden Bauelemente 100 und 112 gegeneinander gepresst werden.
In den lotmaterialfreien Bereichen 142 zwischen den Vertiefungen 118 des Lotspurbereichs 106, in denen die Oberflächen des ersten Bauelements 100 und des zweiten Bauelements 110 direkt miteinander in Kontakt kommen, haften die Oberflächen der Bauelemente 100 und 112 mechanisch aneinander an und bilden hierdurch Verzahnungen 144, welche längs der Fügefläche zwischen den beiden Bauelementen 100 und 112 wirkende Scherkräfte aufnehmen.
Dadurch, dass bei dieser Ausführungsform eine Vielzahl von Lötstellen gebildet wird, welche jeweils in der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106 eine deutlich kleinere Ausdehnung aufweisen als die Gesamtbreite B des Lotspurbereichs 106, wird bei dieser Ausführungsform die relative Dichtlänge verkürzt, was zu einem besser aneinander angepassten Ausdehnungsverhalten des Lotmaterials 140 einerseits und der Bauelemente 100 und 112 andererseits führt, da die Relativbewegung zwischen dem Lotmaterial 140 und den Bauelementen 100 und 112 aufgrund unterschiedlicher thermischer Ausdehnungskoeffizienten bei einer Thermozyklierung des Brennstoffzellenstacks verringert wird.
Dadurch, dass der Lotspurbereich 106 aufgrund seiner Oberflächenprofilierung eine vergrößerte spezifische Oberfläche aufweist, werden ferner die Adhäsionskräfte zwischen dem Lotmaterial einerseits und den Bauelementen 100 und 112 andererseits erhöht.
Diese Erhöhung der Adhäsionskräfte führt zu einer verbesserten Spurtreue des Lotmaterials beim Zerfließen; das Lotmaterial wird also innerhalb des Lotspurbereichs 106 gehalten und fließt nicht seitlich in die Lotspurrandbereiche 124 ab.
Außerdem können die Vertiefungen 118 im profilierten Lotspurbereich 106 überschüssiges Lot aufnehmen, wodurch ebenfalls das Abfließen von Lot in Bereiche außerhalb des Lotspurbereichs 106 vermieden wird.
Ein in den 7 und 8 dargestelltes alternatives Ausführungsbeispiel eines Lötverfahrens unter Verwendung des profilierten Lotspurbereichs 106 unterscheidet sich von dem in den 5 und 6 dargestellten Ausführungsbeispiel dadurch, dass sich das Lotmaterial aus den Vertiefungen 118 heraus über die Oberseiten 128 der benachbarten Erhebungen 126 und über die Oberseiten 122 der an den Lotspurbereich 106 angrenzenden Lotspurrandbereiche 124 hinaus nach oben erstreckt.
Bei diesem Ausführungsbeispiel sind die Vertiefungen 118 also mit dem Lotmaterial ”überfüllt”.
Durch diese Überfüllung der Vertiefungen 118 mit dem Lotmaterial wird eine bessere Dichtwirkung der Lötverbindung zwischen den beiden Bauelementen 100 und 112 erzielt.
Auch bei diesem Ausführungsbeispiel verbleiben lotmaterialfreie Bereiche 142 zwischen den Vertiefungen 118.
Zur Erzielung einer solchen Überfüllung kann beispielsweise wie folgt vorgegangen werden:
Der Lotspurbereich 106 wird, beispielsweise in einem Siebdruckverfahren, mit einem Glaslotmaterial beschichtet. Anschließend wird das über die Vertiefungen 118 überstehende Glaslotmaterial mit einer Rakel bündig abgestreift.
Durch ein anschließendes Kristallisieren des Glaslotes vergrößert sich das Volumen des Lotmaterials, so dass nach dem Kristallisieren das Lotmaterial aus den Vertiefungen 118 über die Oberseiten 128 der benachbarten Erhebungen 126 und über die Oberseiten 122 der Lotspurrandbereiche 124 übersteht, wie dies in 7 dargestellt ist.
Daraufhin erfolgt die Verlötung des zweiten Bauelements 112 mit dem ersten Bauelement 100 unter Verlötung des Lotmaterials 140, wie bei dem in den 5 und 6 dargestellten Ausführungsbeispiel.
Im Übrigen stimmt das in den 7 und 8 dargestellte Lötverfahren mit dem in den 5 und 6 dargestellten Lötverfahren überein, auf dessen vorstehende Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.
Ein in den 9 und 10 dargestelltes, weiteres alternatives Ausführungsbeispiel eines Lötverfahrens unterscheidet sich von dem in den 5 und 6 dargestellten Ausführungsbeispiel dadurch, dass vor dem Inkontaktbringen der beiden Bauelemente 100 und 112 nicht nur die Vertiefungen 118 des Lotspurbereichs 106 mit dem Lotmaterial 140 befüllt sind, sondern auch die Oberseiten 128 der an die Vertiefungen 118 angrenzenden Erhebungen 126 des Lotspurbereichs 106 mit Lotmaterial bedeckt sind, so dass sich eine Lotschicht 146 der im Wesentlichen konstanten Dicke h über die gesamte Breite B des Lotspurbereichs 106 hinweg erstreckt.
Dies kann beispielsweise dadurch erreicht werden, dass der Lotspurbereich 106, beispielsweise in einem Siebdruckverfahren, mit dem Lotmaterial beschichtet und der Überstand des Lotmaterials über die Oberseiten 128 der Erhebungen 126 des Lotspurbereichs 106 anschließend mittels einer Rakel vergleichmäßigt wird, ohne das Lotmaterial aus den Bereichen zwischen den Vertiefungen 118 bündig abzustreifen.
Anschließend wird das zweite Bauelement 112 mit der Lotschicht 146 in Kontakt gebracht, und die beiden Bauelemente 100 und 112 werden durch Verflüssigen des Lotmaterials miteinander verlötet.
Bei dem Lötverfahren gemäß diesem Ausführungsbeispiel wird eine sich über die gesamte Breite B des Lotspurbereichs 106 erstreckende, ununterbrochene Lotspur 108 erzeugt, was zu einer besonders guten Dichtwirkung der Verlötung führt.
Gegenüber einer Verlötung an einem nicht oberflächenprofilierten Lotspurbereich wird der Vorteil erzielt, dass die Schichtdicke h der Lotschicht 146 geringer gewählt werden kann, wobei dennoch gleichzeitig eine mechanisch bessere Festigkeit der Verlötung erzielt wird, da sich das Lotmaterial in die Vertiefungen 118 des Lotspurbereichs 106 hinein erstreckt und dadurch mit dem Lotspurbereich 106 des ersten Bauelements 100 verzahnt ist.
Die geringere Lotschichtdicke führt dazu, dass sich Unterschiede im thermischen Ausdehnungsverhalten zwischen dem Lotmaterial einerseits und den Bauelementen 100 und 112 andererseits weniger stark auswirken, so dass insbesondere beim thermischen Zyklieren des Brennstoffzellenstacks geringere mechanische Spannungen entstehen.
Im Übrigen stimmt das in den 9 und 10 dargestellte Ausführungsbeispiel eines Lötverfahrens mit dem in den 5 und 6 dargestellten Lötverfahren überein, auf dessen vorstehende Beschreibung insoweit Bezug genommen wird.
Für die Oberflächenprofilierung des Lotspurbereichs 106 können außer dem in 3 dargestellten Karo-Profil auch andere Profilformen verwendet werden, von denen beispielhaft einige in den 11 bis 16 dargestellt sind.
Bei der in 11 dargestellten Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 sind die Erhebungen 126 in der Draufsicht von oben im Wesentlichen kreisförmig ausgebildet.
Ferner sind die Erhebungen 126 in geradlinig längs der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106 verlaufenden Reihen 132 angeordnet, wobei die Erhebungen 126 einander benachbarter Reihen 132a, 132b nicht gegeneinander versetzt sind.
Die Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 verlaufen bei dieser Ausführungsform geradlinig längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106.
Eine in 12 dargestellte Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 unterscheidet sich von der in 11 dargestellten Ausführungsform dadurch, dass die Erhebungen 126 einander benachbarter Reihen 132a, 132b längs der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106 um eine Strecke v gegeneinander versetzt sind, welche der Hälfte der Summe aus der Ausdehnung D einer Erhebung 126 und der Ausdehnung d einer zwischen zwei Erhebungen 126 liegenden Vertiefung 118 längs der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106 entspricht.
Bei dieser Ausführungsform weisen einander benachbarte Reihen 132a, 132b von Erhebungen 126 eine unterschiedliche Anzahl von Erhebungen 126 auf.
Die Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 verlaufen bei dieser Ausführungsform geradlinig längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106.
Eine in 13 dargestellte alternative Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 unterscheidet sich von der in 12 dargestellten Ausführungsform dadurch, dass die Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 nicht durchgehend geradlinig längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106 verlaufen, sondern gekrümmte Abschnitte 148 aufweisen, welche in ihrem Verlauf an den Verlauf der Außenkonturen der den Rändern 136 des Lotspurbereichs 106 jeweils benachbarten Erhebungen 126 angepasst sind und im Wesentlichen parallel zu den Außenkonturen dieser angrenzenden Erhebungen 126 verlaufen.
Der Lotspurbereich 106 ist somit bei dieser Ausführungsform mit Einbuchtungen 150 versehen, an denen die an den Lotspurbereich 106 angrenzenden Lotspurrandbereiche 124 in den Lotspurbereich 106 vorstehen.
Im Übrigen stimmt die in 13 dargestellte Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 mit der in 12 dargestellten Ausführungsform überein.
Eine in 14 dargestellte weitere alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs 106 unterscheidet sich von der in 13 dargestellten Ausführungsform dadurch, dass die Erhebungen 126 in der Draufsicht nicht im Wesentlichen kreisförmig, sondern im Wesentlichen oval ausgebildet sind.
Die Ausdehnung der Erhebungen 126 längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106 ist daher bei dieser Ausführungsform größer als die Ausdehnung der Erhebungen 126 längs der Querrichtung 134 des Lotspurbereichs 106.
Im Übrigen stimmt die in 14 dargestellte Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 mit der in 13 dargestellten Ausführungsform überein.
Eine in 15 dargestellte weitere alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs 106 unterscheidet sich von der in 11 dargestellten Ausführungsform dadurch, dass die Erhebungen 126 in der Draufsicht von oben nicht im Wesentlichen kreisförmig, sondern im Wesentlichen oval ausgebildet sind, wie auch bei der in 14 dargestellten Ausführungsform.
Außerdem sind die Erhebungen 126 bei der in 15 dargestellten Ausführungsform in längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106 verlaufenden Reihen 152 angeordnet.
Dabei sind die Erhebungen 126 einander benachbarter Reihen 152a, 152b längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106 um eine Strecke v gegeneinander versetzt, welche der Hälfte aus der Summe der Ausdehnung einer Erhebung 126 längs der Längsrichtung 130 und der Ausdehnung einer zwischen zwei Erhebungen 126 angeordneten Vertiefung 118 längs der Längsrichtung 130 entspricht.
Die Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 verlaufen bei dieser Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 geradlinig längs der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106.
Eine in 16 dargestellte weitere alternative Ausführungsform eines Lotspurbereichs 106 unterscheidet sich von der in 13 dargestellten Ausführungsform dadurch, dass die Erhebungen 126 in der Draufsicht von oben nicht im Wesentlichen kreisförmig, sondern polygonal, beispielsweise achteckig, ausgebildet sind.
Außerdem ist die Ausdehnung der Erhebungen 126 im Verhältnis zur Gesamtbreite B des Lotspurbereichs 106 deutlich größer gewählt, so dass die in der Längsrichtung 130 des Lotspurbereichs 106 aufeinanderfolgenden Reihen 132a, 132b von Erhebungen nur zwei bzw. nur eine Erhebung 126 umfassen.
Auch bei dieser Ausführungsform ist der Verlauf der Ränder 136 des Lotspurbereichs 106 an die Außenkontur der den Rändern 136 benachbarten Erhebungen 126 angepasst. Der Lotspurbereich 106 weist daher Einbuchtungen 150 auf, an denen sich die Lotspurrandbereiche 124 in den Lotspurbereich 106 hinein erstrecken.
Im Übrigen stimmt die in 16 dargestellte Ausführungsform des Lotspurbereichs 106 mit der in 13 dargestellten Ausführungsform überein.
ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
Zitierte Patentliteratur

- EP 0907215 A1 [0087]

Claims

Bauelement eines Brennstoffzellenstacks, das zur Verlötung mit einem anderen Bauelement (112) vorgesehen ist, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement (100) in einem mit dem Lotmaterial (140) in Kontakt kommenden Lotspurbereich (106) mit einer Oberflächenprofilierung versehen ist.
Bauelement nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement (100) in dem Lotspurbereich (108) mindestens eine Vertiefung (118) zur Aufnahme von Lotmaterial (140) aufweist.
Bauelement nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens eine Vertiefung (118) in dem Lotspurbereich (106) kanalförmig ausgebildet ist.
Bauelement nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement (100) in dem Lotspurbereich (106) mit einem Netz zusammenhängender kanalförmiger Vertiefungen (118) versehen ist.
Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass das Bauelement (100) in dem Lotspurbereich (106) mit mindestens einer über mindestens eine angrenzende Vertiefung (118) vorstehenden Erhebung (126) versehen ist.
Bauelement nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens eine Erhebung (126) lokal begrenzt ausgebildet ist.
Bauelement nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass eine Oberseite (128) mindestens einer in dem Lotspurbereich (106) angeordneten Erhebung (126) sich im Wesentlichen auf demselben Höhenniveau befindet wie eine Oberseite (122) eines an den Lotspurbereich (106) des Bauelements (100) angrenzenden Lotspurrandbereichs (124) des Bauelements (100).
Bauelement nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens eine in dem Lotspurbereich (106) angeordnete Erhebung (126) in einer Draufsicht auf den Lotspurbereich (106) im Wesentlichen rautenförmig, im Wesentlichen kreisförmig, im Wesentlichen oval oder im Wesentlichen polygonal ausgebildet ist.
Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass eine Außenkontur des Lotspurbereichs (106) zumindest abschnittsweise durch den Rand mindestens einer Vertiefung (118) gebildet ist.
Bauelement nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Außenkontur des Lotspurbereichs (106) im Wesentlichen geradlinig verläuft.
Bauelement nach einem der Ansprüche 9 oder 10, dadurch gekennzeichnet, dass die Außenkontur des Lotspurbereichs zumindest abschnittsweise im Wesentlichen parallel zu den Außenkonturen von in dem Lotspurbereich (106) angeordneten Erhebungen (126) verläuft.
Bauelement nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass die Oberflächenprofilierung in den Lotspurbereich (106) des Bauelements (100) eingeprägt oder eingeätzt ist.
Baugruppe eines Brennstoffzellenstacks, umfassend mindestens ein erstes Bauelement (100) nach einem der Ansprüche 1 bis 12 und mindestens ein zweites Bauelement (112), das mittels mindestens einer Lotspur (108) mit dem ersten Bauelement (100) verlötet ist.
Baugruppe nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass das erste Bauelement (100) in dem Lotspurbereich (106) mit mehreren voneinander beabstandeten Vertiefungen (118) versehen ist, die mit Lotmaterial (140) gefüllt sind, wobei zwischen den Vertiefungen (118) jeweils lotmaterialfreie Bereiche (142) der Oberfläche des ersten Bauelements (100) vorhanden sind.
Verfahren zum Verlöten eines ersten Bauelements (100) eines Brennstoffzellenstacks mit einem zweiten Bauelement (112), umfassend folgende Verfahrensschritte: – Versehen eines Lotspurbereichs (106) des ersten Bauelements (100) mit einer Oberflächenprofilierung, welche mindestens eine Vertiefung (118) aufweist; – Befüllen der mindestens einen Vertiefung (118) mit einem Lotmaterial (140); – Verlöten des ersten Bauelements (100) und des zweiten Bauelements (112) mittels des Lotmaterials.