DE102007027841B4 - Verfahren und Vorrichtung zur Mischung von Gasen - Google Patents

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Abstract

Verfahren zur Mischung zweier Gase unterschiedlicher Temperatur und/oder Zusammensetzung in einem Konverter zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas, wobei ein erster Gasstrom in einer ersten Richtung in eine Mischkammer geleitet wird, wobei ein zweiter Gasstrom durch eine zentrale Zufuhrleitung in den Konverter eingeführt und dann radial nach außen um im Wesentlichen 180° umgelenkt wird, so dass er in einer der ersten Richtung entgegengesetzten Richtung im Gegenstrom in die die Zufuhrleitung umgebende Mischkammer geleitet wird, wobei die in der Mischkammer erhaltene Gasmischung über ein in der ersten Richtung verlaufendes Verbindungsrohr aus der Mischkammer abgeführt und einem in den Konverter integrierten Wärmetauscher zugeführt wird, wobei das erste Gas ein SO2- und SO3-haltiges Prozessgas ist und wobei das zweite Gas ein SO2-haltiges Gas niedrigerer Temperatur ist.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Mischung zweier Gase unterschiedlicher Temperatur und/oder Zusammensetzung in einem Konverter zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.
  • Die vorliegende Erfindung steht im Kontext der Herstellung von Schwefelsäure. Schwefelsäure wird herkömmlicherweise meist nach dem sogenannten Doppelabsorptions-Verfahren hergestellt, das in Ullmanns Encyclopedia of Industrial Chemistry, 5. Auflage, Band A25, Seiten 635 bis 700 beschrieben ist. Zunächst wird hierbei ein Schwefeldioxid enthaltendes Ausgangsgas mit Sauerstoff an mehreren nacheinander angeordneten Kontaktstufen eines Konverters entsprechend der Formel SO2 + 1/2O2 → SO3 + 98 KJ wenigstens teilweise zu Schwefeltrioxid umgesetzt. Das erzeugte schwefeltrioxidhaltige Gas wird dann einem Absorber zugeführt und dort zu Schwefelsäure umgesetzt. Die Oxidation des Schwefeldioxides zu Schwefeltrioxid erfolgt in Gegenwart eines Katalysators, der üblicherweise Vanadiumpentoxid als aktive Komponente enthält und einen Arbeitsbereich von ca. 380 bis 640°C aufweist. Während bei Temperaturen von über 640°C eine irreversible Schädigung des Katalysators erfolgt, ist dieser bei Temperaturen unterhalb von 380°C inaktiv. Da der Prozess stark exotherm ist, ist es erforderlich, dass die Gaseinlasstemperatur in die Kontaktstufe bei etwa 400°C liegt. Bei einer deutlich niedrigeren Eintrittstemperatur wird die Reaktion nicht ausgelöst, während bei einer wesentlich höheren Eintrittstemperatur die Temperatur während des Prozesses so stark ansteigt, dass der Katalysator geschädigt wird. Allerdings ist es möglich, auch andere Katalysatoren zu verwenden, die eine höhere Arbeitstemperatur erlauben, wie z. B. aus EP 1 047 497 B1 oder DE 100 23 178 A1 bekannt. Um eine hohe Ausbeute zu erhalten, wird die Reaktion in mehreren Stufen durchgeführt, zwischen denen das Prozessgas jeweils mit Hilfe integrierter Wärmetauscher abgekühlt wird, um eine geeignete Gaseintrittstemperatur für die nächste Kontaktstufe zu erreichen. Üblicherweise weist ein derartiger Konverter vier bis fünf Kontaktstufen auf, wobei bei dem oben genannten Doppelabsorptionsverfahren das Prozessgas nach Durchlaufen einiger, bspw. dreier Kontaktstufen einem Zwischenabsorptionsturm zugeführt wird, in welchem das SO3 zu Schwefelsäure, Oleum oder flüssigem SO3 umgesetzt und dadurch die SO3-Konzentration im Prozessgas wieder abgesenkt wird. Das Prozessgas wird dann nach Aufheizen auf die erforderliche Prozesstemperatur den nächsten Kontaktstufen des Konverters und danach der Endabsorption zugeführt.
  • Des dem Konverter zugeführte Prozessgas leidet unter häufigen Schwankungen der Menge und SO2-Konzentration. Während bei herkömmlichen Konvertern die SO2-Konzentration aufgrund der in dem ersten Katalyseschritt erreichten hohen Temperaturen üblicherweise auf etwa 12 Vol.-% beschränkt ist, ermöglicht das in der DE 102 49 782 A1 beschriebene Verfahren den Einsatz höherer SO2-Konzentrationen durch die Rezirkulation von SO3-haltigem Gas. Diese Rezirkulation begrenzt die Reaktion in der ersten Kontaktstufe und dadurch die dort erzeugte Wärme.
  • Aufgrund der Schwankungen des Einlassgases ist es erforderlich, die Temperatur am Einlass der Kontaktmasse zu regeln. Dies erfolgt über die Zuleitung von kaltem SO2-haltigem Gas über eine Bypassleitung. Bei der oben erwähnten Rezirkulation von SO3-haltigem Gas muss zudem das Mischungsverhältnis eingestellt werden. In dem Konverter sind daher an verschiedenen Stellen Gase unterschiedlicher Temperatur und/oder Zusammensetzung zu mischen. Die Temperaturdifferenz führt selbst bei Gasen gleicher Zusammensetzung zu unterschiedlichen Viskositäten, die die Mischung erschweren. Für die Effizienz des Prozesses ist es jedoch erforderlich, eine homogene Gasmischung zu erreichen. Wird keine ausreichende Homogenität des Gases am Eintritt in die Kontaktmasse erreicht, so gibt es Zonen, in denen beim Durchgang durch die Kontaktstufe keine Umwandlung des SO2 in SO3 erfolgt, so dass der Wirkungsgrad des Konverters beeinträchtigt wird. Ggf. kann in Zonen mit zu hohem SO2-Gehalt Überhitzung zur Schädigung des Katalysators führen. Es hat sich gezeigt, dass die Mischung von Gasen in den Rohrleitungen von Schwefelsäureanlagen mit unterschiedlicher Temperatur kein schneller, spontaner Prozess ist. Die Gase strömen aufgrund der unterschiedlichen Viskositäten parallel zueinander ohne sich zu mischen (sog. Strähnenbildung).
  • Zur Lösung dieses Problems sind zusätzliche Mischkammern bekannt, in die der kühlende Gasstrom mit hoher Strömungsgeschwindigkeit durch eine Düse ( US 21 04 858 A ) oder auch eine Vielzahl von Düsen ( US 28 46 291 A ) in den abzukühlenden Gasstrom eingeblasen wird.
  • Zur grundsätzlichen Fragestellung der optimierten Vermischung zweier oder mehrerer Gase oder Flüssigkeiten ist zudem aus AT 195 406 B eine Zerlegung der einzelnen Mischungskomponente in eine Vielzahl von Teilströmen mit anschließender Zusammenführung aus unterschiedlichen Anströmwinkeln bekannt.
  • Bei signifikanten Dichteunterschieden führt gemäß DE 19 26 239 U auch die Einleitung der spezifisch schwereren Komponente durch Gasaustrittsöffnungen in die Mischkammer zur vollständigen Durchmischung. Hierbei wird der Sammelraum für das schwerere Gas als ringförmigen Hohlraum ausgebildet, der nach oben hin eine Vielzahl von Bohrungen aufweist. Über diese Bohrungen ist er mit einem scheibenförmigen Mischraum verbunden, in den das spezifisch leichtere Gas durch ein als Abdeckung verwendetes Lochblech aus der darauf aufliegenden Katalysatorschicht eintritt.
  • In der DE 11 51 311 B wurde bereits vorgeschlagen lokale Druckverluste vorzusehen, die zu Turbulenzen mit einem hohen Verwirbelungsgrad führen. Diese Lösung ist jedoch in vielen Fällen nicht ausreichend, da der gesamte im System erreichbare oder erlaubte Druckverlust begrenzt ist bzw. aus anlagentechnischen Gründen begrenzt werden muss.
  • Weitere Konverterkonstruktionen sind aus der DE 31 37 474 A1 und der US 5 480 620 A bekannt.
  • Aufgabe der Erfindung ist es daher, die Homogenität der Mischung zweier Gase unterschiedlicher Temperatur und/oder Zusammensetzung in einem Konverter zu erhöhen und die sog. Strähnenbildung zu verringern bzw. zu verhindern.
  • Diese Aufgabe wird mit der Erfindung durch die Merkmale des Anspruchs 1 gelöst.
  • Durch das Aufeinanderführen der beiden Gasströme im Gegenstrom werden Turbulenzen erzeugt, die eine gute Durchmischung der beiden Gasströme gewährleisten.
  • Besonders bevorzugt ist dabei eine Anordnung, bei der der erste Gasstrom von unten in die Mischkammer eingeleitet wird.
  • In Weiterbildung der Erfindung tritt der zweite Gasstrom hierbei durch eine Lochanordnung in die Mischkammer ein, so dass er aufgespalten und als eine Vielzahl kleiner Gasströme in die Mischkammer eintritt. Hierdurch wird die Vermischung mit dem von unten kommenden ersten Gasstrom gefördert.
  • In Anpassung an die übliche Gestaltung von Konvertern zur Herstellung von Schwefeltrioxid ist das erste Gas erfindungsgemäß ein SO2- und SO3-haltiges Prozessgas, das bspw. von der Zwischenabsorption zurückgeführt wird, und das zweite Gas ein SO2-haltiges Gas niedrigerer Temperatur.
  • Der zweite Gasstrom ist erfindungsgemäß kleiner als der erste Gasstrom und beträgt 20 bis 70%, vorzugsweise etwa 50% des ersten Gasstroms.
  • Ein erfindungsgemäßer Konverter zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas weist die Merkmale des Anspruchs 5 auf.
  • Die Erfindung erstreckt sich auch auf die Verwendung eines solchen Konverters entsprechend den Merkmalen des Anspruchs 13.
  • In Weiterbildung der Erfindung ist das Verbindungsrohr von der Mischkammer zu dem in den Konverter integrierten Wärmetauscher von unten nach oben gerichtet.
  • Gemäß einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung steht das Verbindungsrohr als Tauchrohr in die Mischkammer vor. Der zweite Gasstrom muss daher unter Überwindung des Widerstandes des ersten (Haupt-) Gasstromes zunächst die Mischkammer durchtreten, bevor er über das Verbindungsrohr aus der Mischkammer abgeführt wird. Hierdurch wird die homogene Durchmischung der beiden Gasströme unterstützt.
  • Gemäß einer besonders bevorzugten Weiterbildung der Erfindung ist oberhalb der Mischkammer eine Vorkammer vorgesehen, in welche die Zufuhrleitung für den zweiten Gasstrom mündet und die über ein Lochblech von der Mischkammer getrennt ist. Durch das Lochblech wird der zweite Gasstrom in eine Vielzahl kleiner Gasströme aufgeteilt, was die Durchmischung mit dem ersten Gasstrom weiter unterstützt. Das in der ersten Richtung, insbesondere von nach oben aus der Mischkammer herausgeführte Verbindungsrohr durchtritt erfindungsgemäß das Lochblech und die Vorkammer. Der Begriff Lochblech ist hierbei nicht unbedingt als Blech mit Öffnungen zu verstehen, sondern es kann sich hierbei um verschiedene Anordnungen handeln, z. B. geschweißte Gitter, übereinandergelegte, genietete Streifen von Metall oder anderen Materialien. Die Öffnungen können rund, eckig, als Schlitze oder in verschiedenen Formen vorhanden sein. Die Öffnungen können ebenfalls unterschiedliche Größe und Form aufweisen, z. B. in Abhängigkeit vom Abstand der Öffnung vom Tauchrohr. Weiterhin ist es möglich, dass an dem sog. Lochblech weitere Gasführungseinrichtungen oder Strukturierungen vorhanden sind, z. B. Bleche, Schweißnähte.
  • Um zusätzliche Turbulenzen in der Mischkammer zu erzeugen, ist an der Außenseite des Verbindungsrohres eine Ringscheibe vorgesehen. Hierdurch wird verhindert, dass der entlang des Verbindungsrohres strömende Anteil des zweiten Gasstromes direkt am Ende des Tauchrohres umgeleitet und ohne Vermischung über das Verbindungsrohr abgeführt wird. Dieser Teil des ersten Gasstromes prallt auf der Ringscheibe auf, so dass zusätzliche Turbulenzen erzeugt und die Durchmischung mit dem ersten Gasstrom gewährleistet wird.
  • Um eine gleichmäßige Überführung der aus der ringförmigen Mischkammer in den ebenfalls ringförmig oberhalb der Mischkammer vorgesehenen integrierten Wärmetauscher zu erreichen, sind erfindungsgemäß mehrere, vorzugsweise gleichmäßig über den Umfang der Mischkammer verteilte Verbindungsrohre vorgesehen, über welche die Gasmischung abgeführt wird.
  • Weiterbildungen, Vorteile und Anwendungsmöglichkeiten der Erfindung ergeben sich auch aus der nachfolgenden Beschreibung von Ausführungsbeispielen und der Zeichnung.
  • Es zeigen:
  • 1 schematisch eine Schnittdarstellung eines Konverters zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas mit einer Vorrichtung zur Gasmischung gemäß der vorliegenden Erfindung und
  • 2 einen vergrößerten Ausschnitt gemäß Detail II aus 1 mit der Vorrichtung zur Gasmischung, wobei die Gasströme dargestellt sind.
  • Der in 1 gezeigte Konverter 1 zur Umwandlung von SO2 in SO3 weist insgesamt fünf Kontaktstufen K1 bis K5 auf, in denen ein Katalysator, insbesondere ein Vanadiumpentoxid-haltiger Katalysator vorgesehen ist, um das SO2 in SO3 umzuwandeln.
  • SO2-haltiges Gas wird über eine zentrale Zufuhrleitung 2 von oben in den Konverter 1 eingeführt und über ein Umlenkblech 3 um 180° umgelenkt, so dass es einen ringförmig um die zentrale Zufuhrleitung 2 angeordneten integrierten Wärmetauscher WT1 von unten nach oben durchströmt. Oberhalb des Wärmetauschers WT1 kann über eine hier nicht näher beschriebene Zufuhreinrichtung 4 ein Gas zugeführt werden, um die Temperatur und/oder Zusammensetzung der der ersten Kontaktstufe K1 zugeführten Gasmischung einzustellen. Das Prozessgas durchläuft dann die Kontaktstufen K1 bis K3, wobei es nach den Kontaktstufen K1 und K2 mit Hilfe der integrierten Wärmetauscher WT1 und WT2 auf eine für den Eingangsbereich des jeweils folgenden Kontaktes K2 bzw. K3 geeignete Eintrittstemperatur von etwa 400°C abgekühlt wird, und wird dann über den Ausgang 5 einer hier nicht dargestellten Wärmerückgewinnungseinrichtung und Zwischenabsorption zugeführt.
  • Die vorliegende Erfindung ist auf die Gasmischung im unteren Teil des Konverters 1 mit den Kontaktstufen 4 und 5 gerichtet, so dass der obere Teil des Konverters 1 hier nicht näher beschrieben werden muss. Die Prozessparameter in den Kontaktstufen K1 bis K3 und den Wärmetauschers WT1 und WT2 entsprechen denen üblicher Schwefelsäureanlagen.
  • Nach der hier nicht dargestellten Zwischenabsorption wird SO2- und ggf. SO3-haltiges Prozessgas mit einer Temperatur von bspw. 300 bis 320°C über einen Eintritt 6 am unteren Ende des Konverters 1 in einen Ringkanal 7 eingeführt und durchströmt den integrierten Wärmetauscher WT3 von unten nach oben.
  • Über eine zentrale Zufuhrleitung 8 wird kühleres, SO2-haltiges Gas, bspw. mit einer Temperatur von 100 bis 200°C, von unten in den Konverter eingespeist und durchströmt diesen von unten nach oben bis das zweite Gas an einer Umlenkplatte 9 nach außen in eine Vorkammer 10 geleitet wird, die ringförmig um die zentrale Zufuhrleitung 8 vorgesehen ist. Die Vorkammer 10 wird nach unten durch ein Lochblech 11 abgeschlossen, welches eine Vielzahl von Öffnungen in Form von Bohrungen, Schlitzen oder dgl. aufweist. Das Lochblech 11 trennt die Vorkammer 10 von einer Mischkammer 12, die oberhalb des Integrierten Wärmetauschers WT3 vorgesehen ist und die zentrale Zufuhrleitung 8 ringförmig umgibt. In die Mischkammer 12 tritt das erste, über den Ringkanal 7 zugeführte Gas von unten ein, während das zweite, über die Vorkammer 10 zugeführte Gas von oben eintritt. Die beiden Gasströme prallen somit im Gegenstrom aufeinander, was zu einer guten Durchmischung führt.
  • In die Mischkammer 12 mündet von oben ein durch die Vorkammer 10 und des Lochblech 11 hindurchtretendes Verbindungsrohr 13, das als Tauchrohr ausgebildet ist und deutlich, bspw. bei einem Durchmesser von etwa 800 mm um 500 mm, in die Mischkammer 12 vorsteht.
  • Wie sich aus 2 ergibt, ist unterhalb des Lochblechs 11 an der Außenseite des Verbindungsrohres 13 eine Ringscheibe 14 vorgesehen. Das durch das Lochblech 11 in die Mischkammer 12 eintretende zweite Gas prallt daher auf die Ringscheibe 14 auf, so dass zusätzliche Turbulenzen erzeugt werden, die die Vermischung mit dem ersten Gas fördern.
  • Das zweite Gas, dessen Volumenstrom deutlich, bspw. um 50% geringer ist als der des ersten Gases, muss erst die Mischkammer 12 durchqueren, bevor es mit dem ersten Gasstrom über des Verbindungsrohr 13 nach oben abgeführt werden kann. Hierdurch wird eine homogene Einmischung des zweiten Gasstromes in den ersten Gasstrom erreicht.
  • Über das Verbindungsrohr 13 wird die Gasmischung aus der Mischkammer 12 nach oben abgeführt und durch den Integrierten Wärmetauscher WT2 hindurchgeführt, in welchem die Gasmischung durch Wärmetausch mit dem aus der zweiten Kontaktstufe K2 austretenden Prozessgas aufgeheizt wird, so dass es eine für den Eintritt in die Kontaktstufe K4 geeignete Temperatur aufweist. Durch eine von oben kommende zentrale Leitung 14 kann weiteres SO2-haltiges Gas zugeführt werden, um die Eintrittstemperatur für die vierte Kontaktstufe K4 einzustellen. Das Gas durchströmt dann die Kontaktstufe K4 und wird in dem integrierten Wärmetauscher WT3 wieder auf eine für den Eintritt in die fünfte Kontaktstufe K5 geeignete Temperatur von etwa 400°C abgekühlt, bevor es über den Ausgang 15 einer hier nicht dargestellten Wärmerückgewinnungsanlage und der Endabsorption zugeführt wird.
  • Bezugszeichenliste
    • 1
    Konverter
    2
    zentrale Zufuhrieitung
    3
    Umlenkblech
    4
    Zufuhreinrichtung
    6
    Ausgang
    6
    Eintritt
    7
    Ringkanal
    8
    zentrale Zufuhrleitung
    9
    Umlenkplatte
    10
    Vorkammer
    11
    Lochblech
    12
    Mischkammer
    13
    Verbindungsrohr
    14
    Ringscheibe
    15
    Leitung
    16
    Ausgang
    K1–K5
    Kontaktstufen
    WT1–WT3
    integrierte Wärmetauscher

Claims (13)

  1. Verfahren zur Mischung zweier Gase unterschiedlicher Temperatur und/oder Zusammensetzung in einem Konverter zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas, wobei ein erster Gasstrom in einer ersten Richtung in eine Mischkammer geleitet wird, wobei ein zweiter Gasstrom durch eine zentrale Zufuhrleitung in den Konverter eingeführt und dann radial nach außen um im Wesentlichen 180° umgelenkt wird, so dass er in einer der ersten Richtung entgegengesetzten Richtung im Gegenstrom in die die Zufuhrleitung umgebende Mischkammer geleitet wird, wobei die in der Mischkammer erhaltene Gasmischung über ein in der ersten Richtung verlaufendes Verbindungsrohr aus der Mischkammer abgeführt und einem in den Konverter integrierten Wärmetauscher zugeführt wird, wobei das erste Gas ein SO2- und SO3-haltiges Prozessgas ist und wobei das zweite Gas ein SO2-haltiges Gas niedrigerer Temperatur ist.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Gasstrom von unten in die Mischkammer geleitet wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der zweite Gasstrom durch eine Lochanordnung in die Mischkammer eintritt.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der zweite Gasstrom kleiner ist als der erste Gasstrom.
  5. Konverter zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas mit einer Mischkammer (12), welcher ein erster Gasstrom in einer ersten Richtung zugeführt wird, einer zentralen Zufuhrleitung (8) für einen zweiten Gasstrom, die in der ersten Richtung in den Konverter eingeführt und dann radial nach außen um im Wesentlichen 180° umgelenkt wird und in die ringförmig um die Zufuhrleitung (8) vorgesehene Mischkammer (12) mündet, und einem Verbindungsrohr (13), welches in der ersten Richtung aus der Mischkammer (12) austritt und die Mischkammer (12) mit einem integrierten Wärmetauscher (WT2) verbindet.
  6. Konverter nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Verbindungsrohr (13) von unten nach oben aus der Mischkammer (12) austritt.
  7. Konverter nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Verbindungsrohr (13) als Tauchrohr in die Mischkammer (12) vorsteht.
  8. Konverter nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass vor der Mischkammer (12) eine Vorkammer (10) vorgesehen ist, in welche die Zufuhrleitung (8) für den zweiten Gasstrom mündet und die über ein Lochblech (11) von der Mischkammer (12) getrennt ist.
  9. Konverter nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Verbindungsrohr (13) durch das Lochblech (11) hindurchtritt.
  10. Konverter nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass das Verbindungsrohr (13) durch die Vorkammer (10) hindurchtritt.
  11. Konverter nach einem der Ansprüche 5 bis 10, dadurch gekennzeichnet, dass an der Außenseite des Verbindungsrohrs (13) eine Ringscheibe (14) vorgesehen ist.
  12. Konverter nach einem der Ansprüche 5 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass mehrere, vorzugsweise gleichmäßig über den Umfang der Mischkammer (12) verteilte Verbindungsrohre (13) vorgesehen sind.
  13. Verwendung eines Konverters zur Herstellung von SO3 aus einem SO2-haltigen Gas, wobei ein erster Gasstrom in einer ersten Richtung in eine Mischkammer geleitet wird, wobei ein zweiter Gasstrom durch eine zentrale Zufuhrleitung in den Konverter eingeführt und dann radial nach außen um im Wesentlichen 180° umgelenkt wird, so dass er in einer der ersten Richtung entgegengesetzten Richtung im Gegenstrom in die die Zufuhrleitung umgebende Mischkammer geleitet wird, und wobei die in der Mischkammer erhaltene Gasmischung über ein in der ersten Richtung verlaufendes Verbindungsrohr aus der Mischkammer abgeführt und einem in den Konverter integrierten Wärmetauscher zugeführt wird.
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