DE102007005578A1 - Exhaust gas desulfurization method, involves concentrating part of working solution in heated desorber before it is again supplied to solution, condensing produced desorber vapor, and delivering vapor as distillate - Google Patents
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Abstract
Description
Technisches GebietTechnical area
Die Erfindung bezieht sich auf das Gebiet der nassen Rauchgasreinigung zur Entschwefelung und Wärmenutzung feuchter Rauchgase nach industriellen Dampferzeugern. Bei den Verfahren und Vorrichtungen zur nassen Rauchgasentschwefelung und -abwärmenutzug wird das meist vorgereinigte, d. h. entstickte und entstaubte Rauchgas in direkten Kontakt mit einer Waschlösung gebracht, mit deren Hilfe Schwefelverbindungen und Feuchte aus dem Rauchgas entfernt werden können.The The invention relates to the field of wet flue gas cleaning for desulphurisation and heat utilization of moist flue gases after industrial steam generators. In the methods and devices for wet flue gas desulfurization and waste heat utilization the most pre-cleaned, d. H. Entstickte and dedusted flue gas brought into direct contact with a washing solution, with their help removes sulfur compounds and moisture from the flue gas can be.
Stand der TechnikState of the art
Die
nasse Rauchgasreinigung ist ein seit Jahrzehnten bekanntes Mittel,
um die bei der Verbrennung von fossilen Energieträgern,
besonders von Stein- und Rohbraunkohle, entstehenden Schadstoffe
aus dem Rauchgas abzutrennen und möglichst in marktfähige
Produkte umzuwandeln. Für die Entfernung der Schwefelverbindungen
SO2 und SO3 hat sich
die Wäsche mit einer kalkstein- oder kalkhydrathaltigen
Suspension als vorteilhaft erwiesen und andere nasse, trockene oder
halbtrockene Verfahren verdrängt. Die Grundidee dieser
Verfahren besteht darin, dass die im Rauchgas vorhandenen sauren Gase
HF, HCl, SO2 und SO3 in
einem ersten Reaktionsschritt in der Waschlösung gelöst
werden und partiell dissoziieren. Durch den im Rauchgas noch vorhandenen
oder durch zusätzlich eingetragenen Sauerstoff werden in
einem zweiten Reaktionsschritt die Sulfitionen aufoxidiert zu Sulfationen,
die in dem dritten Reaktionsschritt mit Kalkstein oder Kalkhydrat zu
Calciumsulfat umgesetzt werden, das schließlich als Gips
ausfällt und abgetrennt wird. Dieses Grundprinzip der Rauchgasentschwefelung
wird in verschiedenen Vorrichtungen Waschkolonnen mit unterschiedlichen
Phasenkontaktformen, Rührstufen, Tropfen- und Flüssigkeitsabscheidern,
Begasungen und Dosiervorrichtungen zur pH-Werteinstellung realisiert,
mit denen bestimmte Verbesserungen der Nassentschwefelung und die
Vermeidung von Verkrustungen erzielt wurden. Das Rauchgas wurde
dabei meist im Gegenstrom zu der Waschlösung geführt,
aber auch Gleichstrombewegung und Kombinationen aus Gleich- und
Gegenstromführungen wurden vorgeschlagen (
Weiterhin
wurde vorgeschlagen die Absorption des Schwefeldioxids mit Hilfe
von Kalk oder Kalkhydrat in einer konzentrierten Calciumchloridlösung vorzunehmen
(
Darstellung der ErfindungPresentation of the invention
Die nachfolgend dargelegte Erfindung hat das Ziel, die energetischen Nachteile der bekannten Entschwefelungsverfahren zu mindern oder vollständig zu vermeiden und trotzdem eine intensive und effektive Entschwefelung, die zu einem hochwertigen Gips führt, zu realisieren. Dazu wird das Rauchgas ohne vorherige Abwärmeauskopplung durch die Zugabe oder Einspritzung von zirkulierendem Prozesswasser im Entschwefelungssättiger auf den Suspensionstaupunkt, Gleichgewichtswasserdampfpartialdruck über der hygroskopischen Suspension, abgekühlt und in direkten Kontakt mit der kalkstein- oder kalkhydrathaltigen reaktiven Suspension gebracht. Dabei werden dem Rauchgas Schwefeloxide durch Absorption an der Waschsuspension entzogen und chemisch in ein Sulfat umgewandelt. Die reaktive Suspension besteht aus einem hygroskopischen Trägermedium, vorzugsweise einer wässrigen Salzlösung, und einer reaktiven Substanz, wie z. B. Calciumcarbonat oder Calciumhydroxid. Als hygroskopische Trägermedien eignen sich grundsätzlich alle wässrigen Salzlösungen mit einem geringen Sättigungsdampfdruck im Vergleich zu Wasser, aber auch anorganische und organische Säuren. Als Beispiele können unter andern die verschiedenen Nitratlösungen, wie Calcium- Ammonium-, Magnesium-, Mangan-, Kalium- und Natriumnitrat und Gemische verschiedener Nitrate genannt werden, ohne andere hygroskopische Salze oder Säuren zurückzusetzen. Auf Grund der Gleichgewichtseinstellung zwischen Wasserdampfpartialdruck im Rauchgas und Sättigungsdampfdruck über der Suspension wird die Reaktionstemperatur, bei der der eigentliche Entschwefelungsprozess stattfindet, maßgeblich beeinflusst bzw. festgelegt. Bei hoher Konzentration der hygroskopischen Trägersubstanz liegt die Prozesstemperatur um 30 bis 40 K höher als bei stark verdünnter Lösung. Auch die Temperatur und Feuchte des Abgases am Austritt des Entschwefelungssättigers wird durch das Phasengleichgewicht bestimmt und ist über die Zusammensetzung der Waschlösung bzw. die Salzkonzentration der Suspensionsträgerflüssigkeit einstellbar. Durch die Anwendung der neuartigen Technologie ist eine Rauchgasentschwefelung bei höheren Temperaturen möglich, wodurch die Reaktionskinetik hinsichtlich der Umsetzung von Schwefeloxiden zu Sulfat erhöht wird. Weiterhin steigern die gelösten Elektrolyte die Aktivität der Waschsuspension. Die Effektivität der Abgasreinigung wird hierdurch verbessert. Für den Betrieb der Entschwefelungsanlage wird im Gegensatz zu konventionellen Verfahren kein Prozesswasser benötigt. Weiterhin wird durch das Verfahren simultan zur Rauchgasreinigung Abwärme und Prozesswasser aus dem Rauchgas gewonnen. Durch Wärmetransformation steht die gewonnene Nutzwärme auf einem erhöhten Nutztemperaturniveau zur Verfügung. Die gewonnene Nutzwärme kann im Kraftwerk für die Speisewasservorwärmung und für die Rücklaufanhebung der Fernwärmeversorgung genutzt werden. Die damit erzielte Einsparung von Heizdampf führt im konventionellen Heizkraftwerk zu einer Steigerung des elektrischen Wirkungsgrades um über 1%. Eine zusätzliche Wirkungsgradsteigerung ist möglich, wenn mit überschüssiger Nutzwärme der Brennstoff vorgetrocknet wird.The invention set out below has the aim of reducing or completely avoiding the energetic disadvantages of the known desulphurization processes and nevertheless to realize an intensive and effective desulphurisation which leads to a high-quality gypsum. For this purpose, the flue gas without previous waste heat extraction by the addition or injection of circulating process water in desulfurization on the suspension dew point, equilibrium water vapor partial pressure over the hygroscopic suspension, cooled and brought into direct contact with the limestone or kalkhydathaltigen reactive suspension. In this case, the flue gas sulfur oxides are removed by absorption of the wash suspension and chemically converted into a sulfate. The reactive suspension consists of a hygroscopic carrier medium, preferably an aqueous salt solution, and a reactive substance, such as. As calcium carbonate or calcium hydroxide. As a hygroscopic carrier media are basically all aqueous salt solutions with a low saturation vapor pressure compared to water, but also inorganic and organic acids. As examples may be mentioned, among others, the various nitrate solutions, such as calcium ammonium, magnesium, manganese, potassium and sodium nitrate and mixtures of various nitrates, without other hy resetting groscopic salts or acids. Due to the equilibrium between the water vapor partial pressure in the flue gas and the saturation vapor pressure over the suspension, the reaction temperature at which the actual desulphurisation process takes place is decisively influenced or determined. At high concentration of the hygroscopic carrier substance, the process temperature is 30 to 40 K higher than with highly diluted solution. The temperature and humidity of the exhaust gas at the outlet of the desulfurization saturator is determined by the phase equilibrium and is adjustable via the composition of the washing solution or the salt concentration of the suspension carrier liquid. The use of this novel technology enables flue gas desulfurization at higher temperatures, thereby increasing the reaction kinetics for the conversion of sulfur oxides to sulfate. Furthermore, the dissolved electrolytes increase the activity of the washing suspension. The effectiveness of the exhaust gas purification is thereby improved. For the operation of the desulfurization plant, in contrast to conventional processes, no process water is needed. Furthermore, waste heat and process water are recovered from the flue gas by the method simultaneously to the flue gas cleaning. By heat transformation, the recovered useful heat is available at an increased useful temperature level. The recovered useful heat can be used in the power plant for the feedwater pre-heating and for the return heating of the district heating supply. The resulting saving of heating steam leads to an increase in electrical efficiency of more than 1% in the conventional heating power plant. An additional increase in efficiency is possible if the fuel is pre-dried with excess useful heat.
Die Waschsuspension wird im Entschwefelungssättiger durch eine Umwälzpumpe zwangszirkuliert. Ein Teil der Waschsuspension wird kontinuierlich regeneriert, indem das als Feststoff ausgefallene Sulfat durch bekannte Separationsverfahren von der Waschflüssigkeit getrennt wird. Dem Entschwefelungssättiger wird kontinuierlich Prozesswasser und die reaktive Substanz (Kalkmilch oder Kalkstein) zugesetzt.The Washing suspension is in desulphurisation by a Circulation pump forcibly circulated. Part of the washing suspension is continuously regenerated by the precipitated solid sulfate by known separation of the washing liquid is disconnected. The desulphurizer becomes continuous Process water and the reactive substance (lime or limestone) added.
Nach der Sättigung bis zum Suspensionstaupunkt und Entschwefelung im Entschwefelungssättiger gelangt das Abgas in eine zweite Waschstufe. Dort wird es in direkten Kontakt mit einer hygroskopischen Waschflüssigkeit gebracht. Diese nimmt einen Teil des Wasserdampfes auf und wandelt die Latentwärme in fühlbare Wärme um, die entsprechend bei erhöhter Temperatur als Nutzwärme an einen Energieträger abgegeben werden kann.To saturation to suspension dew point and desulfurization in desulphurisation saturator, the exhaust gas passes into a second Washing stage. There it will be in direct contact with a hygroscopic Washing liquid brought. This takes a part of the water vapor and converts the latent heat into sensible heat at the correspondingly at elevated temperature as useful heat can be delivered to an energy source.
Es bietet sich an, in diesem Kreislauf die gleiche hygroskopische Substanz zu verwenden wie im ersten Kreislauf. Grundsätzlich können aber in den beiden Kreisläufen auch unterschiedliche hygroskopische Lösungen zum Einsatz kommen. Die Konzentrationen der Lösungen in den beiden Kreisläufen können auch bei der Anwendung des gleichen Salzes unterschiedlich sein und bewirken damit unterschiedliche Temperaturen in den beiden Wäschern oder Waschstufen. So kann im Entschwefelungssättiger eine geringere Konzentration und damit Reaktionstemperatur realisiert werden als im Absorberkreislauf, da die durch die Nutzungsbedingungen vorgegebene Temperatur der Wärmeauskopplung im zweiten Kreislauf eine sehr hohe Konzentration erfordert. Andererseits kann zur Verbesserung der Entschwefelungskinetik der Entschwefelungssättiger mit einer besonders hohen Lösungskonzentration betrieben werden auch wenn Nutzwärme auf einem niedrigeren Temperaturniveau benötigt wird und der Absorberkreislauf aus diesem Grund mit einer geringeren Lösungskonzentration arbeitet.It lends itself, in this cycle, the same hygroscopic substance to use as in the first cycle. Basically you can but in the two circuits also different hygroscopic Solutions are used. Concentrations of solutions in the two circuits can also at the Application of the same salt and effect so that different temperatures in the two scrubbers or Washing stages. Thus, in the desulfurizer saturator a lower Concentration and thus reaction temperature can be realized as in the absorber cycle, as prescribed by the terms of use Temperature of heat extraction in the second circuit a requires very high concentration. On the other hand, for improvement desulphurisation kinetics of desulphurisation saturates operated with a particularly high solution concentration even if useful heat is at a lower temperature level is needed and the absorber circuit for this reason works with a lower solution concentration.
Die
technische Realisierung der Abgasbehandlung kann sowohl in einem
zweistufigen Apparat, der die beiden Stufen Entschwefelungssättiger und
Absorptionsstufe vereint (
Für die Absorptionsstufe eignet sich ein Füllkörperapparat. Diese zweite Absorptionsstufe ist mit einer Lösungsregeneration verbunden, in der die im Absorber aufgenommene Feuchte vollständig ausgetrieben wird. Infolge der Rückführung der regenerierten Lösung in den Absorberkreislauf wird eine stationäre Lösungskonzentration in der Absorptionsstufe gesichert. Die Regeneration der Waschlösung im Austreiber erfolgt durch Zuführung von Heizwärme, der dabei austretende Wasserdampf wird unter Nutzwärmegewinnung kondensiert. Zur Minimierung der thermodynamischen Verluste kann hierbei ein regenerativer Wärmetauscher (RWT) eingesetzt werden. Mit diesem Wärmetransformationsprozess wird das Nutztemperaturniveau der Abwärmenutzung erhöht. Die Nutzung der fühlbaren Wärme erfolgt über einen Nutzwärmetauscher (NWT), der dem Wäscher vorgeschalteten ist und der für eine stationäre Eintrittstemperatur der Waschlösung in die Absorptionsstufe sorgt. Im Absorberkreislauf können aus verschiedenen Gründen, z. B. unvollständige Phasentrennung oder Nachreaktionen Feststoffpartikel auftreten, die aus einem Teilstrom des Lösungsstromes in einem Abscheider abgetrennt und über den Mischer dem ersten Kreislauf zugeführt werden können.For the absorption stage is suitable for a packed body. This second absorption stage is with a solution regeneration connected, in which the moisture absorbed in the absorber completely is expelled. As a result of the return of the regenerated Solution in the absorber cycle becomes a stationary Solution concentration secured in the absorption step. The regeneration of the washing solution takes place in the expeller by supplying heat, the exiting Water vapor is condensed under useful heat recovery. To minimize the thermodynamic losses this can be regenerative heat exchanger (RWT) can be used. With this heat transformation process is the Nutztemperaturniveau the waste heat utilization increased. The use of the tangible Heat takes place via a useful heat exchanger (NWT), which is upstream of the scrubber and the for a stationary inlet temperature of the washing solution in the absorption stage provides. In the absorber circuit can for various reasons, eg. B. incomplete Phase separation or postreactions solid particles occur from a partial stream of the solution stream in a separator separated and fed via the mixer to the first cycle can be.
Das bei der Regeneration nach dem Kondensator anfallende Destillat wird teilweise in den Entschwefelungssättiger als Prozesswasser rückgeführt. Hierbei dient es gleichzeitig zur Aufnahme der reaktiven Substanz (Herstellung der Kalksuspension). Das nicht benötigte Destillat kann als Produktstrom abgegeben und weiter verwendet werden, beispielsweise um den Wasserbedarf des Kraftwerks zu reduzieren. Andererseits kann aber auch das gesamte Destillat, das durch eine relativ gute Qualität gekennzeichnet ist, als Produktstrom verwendet werden und in dem Entschwefelungssättiger das Waschwasser aus der Gipswäsche bei der Gipsentwässerung zum Einsatz kommen. Auf diese Weise können die Verluste an hygroskopischer Trägerlösung verringert werden.The in the regeneration after the condenser resulting distillate is partly in the desulphurizer as process water recycled. This serves at the same time for Absorption of the reactive substance (preparation of the lime suspension). The distillate not required can be discharged as a product stream and continue to be used, for example, the water needs reduce the power plant. On the other hand, but also the entire Distillate, which is characterized by a relatively good quality is to be used as a product stream and in the desulphurizer the wash water from the gypsum wash during gypsum drainage be used. That way you can reduce the losses be reduced to hygroscopic carrier solution.
Anwendungsbeispielexample
Eine Anwendung des Rauchgasentschwefelungsverfahrens mit hygroskopischer Waschflüssigkeit und Abwärmenutzung mit Wärmetransformation ist an einem Braunkohleheizkraftwerk möglich.A Application of the flue gas desulphurisation process with hygroscopic Washing liquid and waste heat with heat transformation is possible at a brown coal cogeneration plant.
Wird
die Rauchgaswäsche im Entschwefelungssättiger
mit einer 70 Ma%igen Calciumnitratlösung als Trägerflüssigkeit
für den reaktiven Kalk betrieben, wird das Temperaturniveau
der Entschwefelung von 60...70°C (Wassertaupunkt) auf ca.
95°C (Suspensionstaupunkt) angehoben (
Auch
die zweite Waschstufe (Absorptionsstufe) wird mit einer wässrigen
Calciumnitratlösung betrieben. Über die Austreibertemperatur
von ca. 110°C (
Bei
einer Feuerungswärmeleistung des Braunkohleheizkraftwerkes
von 2 GW kann in der Rauchgasentschwefelung Nutzwärme von
ca. 340 MW ausgekoppelt werden. Die Abgabe der Nutzwärme
teilt sich auf ca. 190 MW am Nutzwärmetauscher (NWT;
Neben
dem Wärmegewinn wird Prozesswasser aus dem Rauchgas rückgewonnen.
Beim Betrieb mit 55 Ma%iger Calciumnitratlösung in der
Absorptionsstufe fallen ca. 230 m3/h Prozesswasser
an (
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- - DE 19733256 A1 [0002] DE 19733256 A1 [0002]
- - EP 079399461 [0002] EP 079399461 [0002]
- - DE 3916705 A1 [0003] - DE 3916705 A1 [0003]
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