DE102006023857A1 - Brennstoffzellensystem und zugehöriges Betriebsverfahren - Google Patents

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems (1), insbesondere für ein Kraftfahrzeug, umfassend eine Brennstoffzelle (2) zur Stromerzeugung aus Brenngas und Oxidatorgas und einen Reformer (3) mit einem Katalysator (15) zur Brenngaserzeugung aus Kraftstoff und Oxidatorgas, bei dem ein Regenerationsprozess zum Regenerien des Katalysators (15) durchgeführt werden kann. Um Beschädigungen des Brennstoffzellensystems (1) zu vermeiden, wird der Regenerationsprozess beendet, sobald im Gasstrom stromab des Reformers (3) Sauerstoff festgestellt wird.

Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems. Die Erfindung betrifft außerdem ein Brennstoffzellensystem, insbesondere für ein Kraftfahrzeug.
  • Ein Brennstoffzellensystem ist beispielsweise aus der DE 10 2005 001 361 bekannt und umfasst eine Brennstoffzelle zur Stromerzeugung aus Oxidatorgas und Brenngas sowie einen Reformer mit einem Katalysator zur Brenngaserzeugung aus Oxidatorgas und Kraftstoff. Weitere Brennstoffzellensysteme sind beispielsweise aus der DE 103 15 225 A1 und aus der DE 10 2004 002 337 A1 bekannt.
  • Der Reformer derartiger Brennstoffzellensysteme generiert ein wasserstoffhaltiges Reformat oder Brenngas, wozu er mit Hilfe des Katalysators ein fettes Gemisch aus Oxidatorgas und Kraftstoff mittels partieller Oxidation umsetzt. Hierbei können sich Partikel, insbesondere Rußpartikel, am oder im Katalysator ablagern. Diese Partikel- oder Rußablagerungen fallen verstärkt an, wenn der Reformer mit Diesel als Kraftstoff arbeitet. Die zunehmende Partikel- bzw. Rußbeladung erhöht den Durchströmungswiderstand des Katalysators und beeinträchtigt die Funktionsfähigkeit des Reformers und somit des gesamten Brennstoffzellensystems.
  • Bei Partikelfiltern oder Rußfiltern in Abgasanlagen von Brennkraftmaschinen stellt sich ein ähnliches Problem. Zur Regeneration des Partikelfilters ist es bekannt, die Partikel- bzw. Rußbeladung während des Betriebs der Brennkraftmaschine abzubrennen. Ein Abbrennen der Partikelbeladung des Katalysators im Reformer des Brennstoffzellensystems während des Betriebs des Brennstoffzellensystems scheidet aus, da die dabei auftretenden Temperaturen den Katalysator und die Anodenseite der Brennstoffzelle zerstören würden und die dabei entstehenden Reaktionsprodukte den Reformerprozess sowie den Brennstoffzellenprozess erheblich stören würden.
  • Die vorliegende Erfindung beschäftigt sich mit dem Problem, für ein Brennstoffzellensystem einen Weg zur Regeneration des Katalysators aufzuzeigen, bei dem die Gefahr einer Beschädigung des Brennstoffzellensystems reduziert ist.
  • Dieses Problem wird erfindungsgemäß durch die Gegenstände der unabhängigen Ansprüche gelöst. Vorteilhafte Ausführungsformen sind Gegenstand der abhängigen Ansprüche.
  • Die Erfindung beruht auf dem allgemeinen Gedanken, einen Regenerationsprozess zum Regenerieren des Katalysators zu stoppen, sobald in einem Gasstrom stromab des Reformers Sauerstoff feststellbar ist. Die Erfindung nutzt dabei die Er kenntnis, dass die Gefahr einer Beschädigung der Anodenseite der Brennstoffzelle in erster Linie nicht in den während des Regenerationsprozesses entstehenden hohen Temperaturen, sondern in der Kontaktierung der heißen Anodenseite mit Sauerstoff liegt. Bei einer hohen Anodentemperatur führt die Kontaktierung der Anode mit Sauerstoff zu einer Reoxidation von Nickel auf der Anode. Die damit einhergehende Gefügeänderung zerstört die Anode und letztlich die Brennstoffzelle. Mit Hilfe der Erfindung wird sichergestellt, dass der Regenerationsprozess sofort beendet wird, sobald Sauerstoff aus dem Reformer austritt. Die Gefahr einer Beschädigung der Anode durch eine Kontaktierung mit Sauerstoff ist dadurch erheblich reduziert. Die Erfindung beruht auch auf der Überlegung, dass der Regenerationsprozess im wesentlichen vollständig abgeschlossen ist, wenn Sauerstoff aus dem Reformer austritt.
  • Bei einer Weiterbildung kann die Temperatur des Katalysators berücksichtigt werden, derart, dass der Regenerationsprozess erst dann gestartet wird, wenn die Temperatur des Katalysators unterhalb einer vorbestimmten Regenerationsgrenztemperatur liegt. Diese Ausführungsform beruht auf der Überlegung, dass es bei der Regeneration zu einer starken Wärmeentwicklung kommt. Bei der Regeneration handelt es sich um die Oxidation der abgelagerten Partikel, also insbesondere um die Verbrennung von Ruß. Da der Katalysator während eines Brennstoffzellenprozesses zur Stromerzeugung ohnehin in einem Grenzbereich seiner thermischen Belastung betrieben wird, würde ein Regenerationsprozess unmittelbar nach dem Ausschalten des Brennstoffzellenprozesses zu einer Überhitzung des Katalysators und zu dessen Zerstörung führen. Des Weiteren könnte dann auch die Brennstoffzelle überhitzt und beschädigt werden.
  • Bei einer anderen Weiterbildung kann ein Umsetzungsprozess durchgeführt werden, bei dem Anodenabgas und Brenngas mit Sauerstoff umgesetzt, also oxidiert werden, wobei es sich um Anodenabgas und Brenngas handelt, das nach dem Ausschalten des Brennstoffzellenprozesses im Brennstoffzellensystem noch vorhanden ist. Mit Hilfe dieses Umsetzungsprozesses wird erreicht, dass anschließend im Brennstoffzellensystem keine oder nur noch sehr geringe Mengen an umweltschädlichen Gasen enthalten sind. Die bei der Umsetzung von Anodenabgas und Brenngas erzielten Reaktionsprodukte sind im wesentlichen Inertgase. Somit reduziert die vorgeschlagene Ausführungsform die Schadstoffemission des Brennstoffzellensystems.
  • Weitere wichtige Merkmale und Vorteile der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen, aus der Zeichnung und aus der zugehörigen Figurenbeschreibung anhand der Zeichnung.
  • Es versteht sich, dass die vorstehend genannten und die nachstehend noch zu erläuternden Merkmale nicht nur in der jeweils angegebenen Kombination, sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar sind, ohne den Rahmen der vorliegenden Erfindung zu verlassen.
  • Bevorzugte Ausführungsbeispiele der Erfindung sind in der Zeichnung dargestellt und werden in der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert.
  • Die einzige 1 zeigt eine stark vereinfachte, schaltplanartige Prinzipdarstellung eines Brennstoffzellensystems.
  • Entsprechend 1 umfasst ein Brennstoffzellensystem 1, das bevorzugt in einem Kraftfahrzeug angeordnet sein kann, zumindest eine Brennstoffzelle 2 und einen Reformer 3. Die Brennstoffzelle 2 dient zur Erzeugung von Strom, den sie in bekannter Weise aus einem Oxidatorgas und einem Brenngas erzeugt. Die Brennstoffzelle 2 kann beispielsweise als Festkörper-Brennstoffzelle (SOFC) und vorzugsweise als Hochtemperatur-Brennstoffzelle ausgebildet sein. Für die Stromerzeugung wird die Brennstoffzelle 2 kathodenseitig mit dem Oxidatorgas versorgt, das beispielsweise durch Luft oder durch reinen Sauerstoff gebildet ist. Außerdem wird die Brennstoffzelle 2 im Betrieb anodenseitig mit dem Brenngas versorgt, das wasserstoffhaltig ist. Dementsprechend weist die Brennstoffzelle 2 hier einen Anodeneingang 4, einen Anodenausgang 5, einen Kathodeneingang 6, einen Kathodenausgang 7 und zumindest einen elektrischen Anschluss oder Stromanschluss 8 auf. Über den wenigstens einen Stromanschluss 8 ist zumindest ein elektrischer Verbraucher 9 an die Brennstoffzelle 2 bzw. an das Brennstoffzellensystem 1 angeschlossen bzw. anschließbar.
  • Bei einem in einem Kraftfahrzeug angeordneten Brennstoffzellensystem 1 handelt es sich bei den elektrischen Verbrauchern 9 vorzugsweise um solche, die für den normalen Fahrbetrieb des Fahrzeugs nicht erforderlich sind. Vielmehr dienen diese Verbraucher 9 dem Fahrzeugführer zur Komfortsteigerung, wenn das Fahrzeug ruht, also wenn eine Brennkraftmaschine des Fahrzeugs ausgeschaltet ist. Das Brennstoffzellensystem 1 stellt im Fahrzeug demnach bevorzugt eine motorunabhängige Stromversorgung bereit. Verbraucher 9 können beispielsweise sein eine Klimaanlage, ein Fernsehgerät, ein Kühlschrank, eine Kochstelle, ein Mikrowellenherd und das Brennstoffzellensystem 1 selbst. Alternativ oder kumulativ kann das Brennstoffzellensystem 1 auch so dimensioniert sein, dass es im Fahrbetrieb eine Lichtmaschine des Fahrzeugs ersetzt, so dass sämtliche elektrischen Verbraucher des Fahrzeugs dann mit der Brennstoffzelle 2 verbundene Verbraucher 9 sind.
  • Der Reformer 3 dient zur Erzeugung des wasserstoffhaltigen Brenngases, das er in bekannter Weise aus Oxidatorgas, vorzugsweise Luft oder Sauerstoff, und aus Kraftstoff, vorzugsweise ein Kohlenwasserstoff, generiert. Bevorzugt wird als Kraftstoff zur Versorgung des Reformers 3 derjenige Kraftstoff verwendet, der in dem mit dem Brennstoffzellensystem 1 ausgestatteten Fahrzeug zur Versorgung einer Brennkraftmaschine ohnehin zur Verfügung steht, also z.B. Benzin, Diesel, Erdgas.
  • Der Reformer 3 umfasst einen Gemischbildungsabschnitt 10 und unmittelbar daran angrenzend einen Katalysatorabschnitt 11. Im Gemischbildungsabschnitt 10 erfolgt die Bildung eines Gemischs aus Oxidatorgas und Kraftstoff. Gleichzeitig kann der Gemischbildungsabschnitt 10 auch als Verdampfer arbeiten, wenn ein flüssiger Kraftstoff verwendet wird. Außerdem kann im Gemischbildungsabschnitt 10 eine Vorverbrennung des Kraftstoffs realisiert werden, sofern ein Kraftstoff mit langkettigen Kohlenwasserstoffen verwendet wird. Im Rahmen dieser Vorverbrennung, die beispielsweise mit einer kalten Flamme arbeitet, werden die langkettigen Kohlenwasserstoffe in kurzkettige Kohlenwasserstoffe aufgespalten. Am Gemischbildungsabschnitt 10 sind ein Kraftstoffeingang 12 und ein Oxidatoreingang 13 des Reformers 3 angeordnet. Außerdem weist der Reformer 3 einen Rezirkulationseingang 14 auf.
  • Der Katalysatorabschnitt 11 dient zur Umsetzung des vom Gemischbildungsabschnitt 10 bereitgestellten Gemischs in wasserstoffhaltiges Brenngas. Hierzu umfasst der Katalysatorabschnitt 11 einen Katalysator 15 aus einem zur Herstellung eines derartigen Brenngases geeigneten Katalysatormaterial, das z.B. auf ein geeignetes Substrat, beispielsweise aus Keramik oder Metall, aufgebracht ist. Am Katalysatorabschnitt 11 ist ein Brenngasausgang 16 des Reformers 3 ausgebildet, der über eine Brenngasleitung 17 mit dem Anodeneingang 4 verbunden ist.
  • Zur Versorgung der Brennstoffzelle 2 und des Reformers 3 mit Oxidatorgas ist zumindest eine Oxidatorversorgungseinrich tung 18 vorgesehen, die beispielsweise eine Brennstoffzellenoxidatorleitung 19, die an den Kathodeneingang 6 angeschlossen ist, und eine Reformeroxidatorleitung 20 aufweist, die an den Oxidatoreingang 13 angeschlossen ist. Die beiden Oxidatorleitungen 19, 20 zweigen beispielsweise über eine Oxidatorventilanordnung 21 von einer gemeinsamen Oxidatorversorgungsleitung 22 ab, in der eine Pumpeinrichtung 23 zum Antreiben des Oxidatorgases zur Brennstoffzelle 2 bzw. zum Reformer 3 angeordnet ist. Die Oxidatorventilanordnung 21 ist so ausgestaltet, dass sie den Durchfluss von Oxidatorgas durch die eine und/oder durch die andere Oxidatorleitung 19, 20 steuert bzw. regelt. Beispielsweise enthält die Oxidatorventilanordnung 21 hierzu ein erstes Ventil 21I zum Steuern des Durchflusses durch die Brennstoffzellenoxidatorleitung 19 sowie ein zweites Ventil 21II zum Steuern des Durchflusses durch die Reformeroxidatorleitung 20. Grundsätzlich sind auch andere gleichwirkende Konstruktionen für die Oxidatorventilanordnung 21 einsetzbar. Alternativ zur Oxidatorventilanordnung 21 können auch zwei separate Oxidatorversorgungseinrichtungen 18 vorgesehen sein, die Reformer 3 und Brennstoffzelle 2 getrennt mit Oxidatorgas versorgen.
  • Zur Versorgung des Reformers 3 mit Kraftstoff ist eine Kraftstoffversorgungseinrichtung 24 vorgesehen, die eine an den Kraftstoffeingang 12 angeschlossene Kraftstoffversorgungsleitung 25 sowie eine darin angeordnete Pumpeinrichtung 26 aufweist.
  • An den Kathodenausgang 7 ist eine Kathodenabgasleitung 27 zum Abführen von Kathodenabgas angeschlossen. An den Anodenausgang 5 ist eine Anodenabgasleitung 28 zum Abführen von Anodenabgas angeschlossen. Bei der hier gezeigten, bevorzugten Ausführungsform ist das Brennstoffzellensystem 1 außerdem mit einem Restgasbrenner 29 ausgestattet, in dem eine Verbrennungsreaktion stattfindet, um im Anodenabgas vorhandenes restliches Brenngas mit im Kathodenabgas vorhandenem Oxidatorgas zu verbrennen. Der Restgasbrenner 29 weist eingangsseitig einen Kathodenabgaseinang 30 sowie einen Anodenabgaseingang 31 auf. Ausgangsseitig besitzt der Restgasbrenner 29 einen Brennerabgasausgang 32. Die Kathodenabgasleitung 27 ist an den Kathodenabgaseingang 30 angeschlossen, während die Anodenabgasleitung 28 an den Anodenabgaseingang 31 angeschlossen ist. An den Brennerabgasausgang 32 ist eine Brennerabgasleitung 33 angeschlossen. Zur Ausnutzung der im Brennerabgas enthaltenen Wärme kann das Brennstoffzellensystem 1 außerdem mit einem Wärmeübertrager 34 ausgestattet sein, der im folgenden auch als Hauptwärmeübertrager 34 bezeichnet wird. Der Hauptwärmeübertrager 34 ist einerseits in die Brennerabgasleitung 33 stromab des Restgasbrenners 29 und andererseits in die Brennstoffzellenoxidatorleitung 19 eingebunden. Der Hauptwärmeübertrager 34 ermöglicht somit eine wärmeübertragende Kopplung zwischen dem Brennerabgas und dem der Brennstoffzelle 2 zugeführten Oxidatorgas.
  • Des Weiteren kann das Brennstoffzellensystem 1 optional mit einem weiteren Wärmeübertrager 35 ausgestattet sein, der im folgenden auch als Zusatzwärmeübertrager 35 bezeichnet wird.
  • Der Zusatzwärmeübertrager 35 ist einerseits in die Brennerabgasleitung 33 stromab des Hauptwärmeübertragers 34 und andererseits in einen Abwärmepfad 36 eingebunden. Der Abwärmepfad 36 dient ebenfalls zur Nutzung von im Brennerabgas enthaltener Wärme. Beispielsweise ist der Abwärmepfad 36 durch eine Kühlmittelleitung eines Kühlmittelkreises der Brennkraftmaschine des Fahrzeugs gebildet. Das Brennstoffzellensystem 1 kann dann beispielsweise als Zuheizer für die Brennerkraftmaschine genutzt werden. Alternativ kann der Abwärmepfad 36 durch eine Warmluftleitung einer Innenraumheizeinrichtung des Fahrzeugs gebildet sein. Das Brennstoffzellensystem 1 lässt sich dann als Standheizung für das Fahrzeug verwenden, wenn ein Gebläse der Innenraumheizeinrichtung einen der Verbraucher 9 bildet.
  • Weiter kann optional ein Oxidationskatalysator 37 vorgesehen sein, der stromab des Restgasbrenners 29 in der Brennerabgasleitung 33 angeordnet ist. Dieser Oxidationskatalysator 37 verhindert Schadstoffemissionen im Falle unvollständiger Verbrennungsprozesse im Restgasbrenner 29. Ebenso kann der Oxidationskatalysator 37 die Emission von Schadstoffen reduzieren, die bei bestimmten Betriebszuständen des Brennstoffzellensystems 1, insbesondere bei ausgeschaltetem Restgasbrenner 29 entstehen können.
  • Das Brennstoffzellensystem 1 ist außerdem mit einer Rezirkulationsleitung 38 ausgestattet, die eingangsseitig über eine Abgasventilanordnung 39 an die Anodenabgasleitung 28 angeschlossen ist. Ausgangsseitig ist die Rezirkulationsleitung 38 über den Rezirkulationseeigang 14 an den Reformer 3 angeschlossen. Die Rezirkulationsleitung 38 ermöglicht eine Rückführung von Anodenabgas in den Reformer 3. In der Rezirkulationsleitung 38 ist eine Fördereinrichtung 40 angeordnet, die zum Antreiben eines Gasstroms in der Rezirkulationsleitung 38 in Richtung zum Reformer 3 dient. Die Abgasventilanordnung 39 dient zum Steuern des Durchflusses durch die Anodenabgasleitung 28 zum Restgasbrenner 29 sowie des Durchflusses durch die Rezirkulationsleitung 38. Hierzu enthält sie beispielsweise ein erstes Ventil 39I und ein zweites Ventil 39II . Das erste Ventil 39I ist stromab der Abzweigstelle in der Anodenabgasleitung 28 angeordnet und steuert den Durchfluss durch die Anodenabgasleitung 28 stromab der Abgasventilanordnung 39. Das zweite Ventil 39II ist in der Rezirkulationsleitung 38 angeordnet und steuert den Durchfluss durch die Rezirkulationsleitung 38. Der gezeigte Aufbau der Abgasventilanordnung 39 ist rein exemplarisch, so dass auch andere, äquivalente Konstruktionen verwendet werden können.
  • Bei der hier gezeigten, bevorzugten Ausführungsform ist in die Rezirkulationsleitung 38 stromab der Fördereinrichtung 40 ein Rezirkulationswärmeübertrager 41 eingebunden, der außerdem stromauf des Hauptwärmeübertragers 34 in die Brennstoffzellenoxidatorleitung 19 eingebunden ist. Der Rezirkulationswärmeübertrager 41 schafft somit eine wärmeübertragende Kopplung zwischen dem rezirkulierten Anodenabgas und dem der Brennstoffzelle 2 zugeführten Oxidatorgas.
  • Des Weiteren kann ein Gasdruckspeicher 42 vorgesehen sein, der im vorliegenden Fall z.B. an die Reformeroxidatorleitung 20 angeschlossen ist und dessen Funktion weiter unten noch näher erläutert wird.
  • Das Brennstoffzellensystem 1 umfasst außerdem eine Steuerung 43, mit deren Hilfe das Brennstoffzellensystem 1 betrieben werden kann. Diese Steuerung 43 kann grundsätzlich in einem eigenen Steuergerät untergebracht sein. Ebenso ist es möglich, die Steuerung 43 in ein anderes Steuergerät, z.B. ein Motorsteuergerät der Brennkraftmaschine des Kraftfahrzeugs, softwaremäßig zu implementieren und/oder hardwaremäßig zu integrieren. Die Steuerung 43 ist über Steuerleitungen 44 an die steuerbaren Komponenten des Brennstoffzellensystems 1 angeschlossen. Beispielsweise ist die Steuerung 43 an die Oxidatorgaspumpe 23, an die Oxidatorventilanordnung 21, an die Fördereinrichtung 40, an die Abgasventilanordnung 39 und an die Kraftstoffpumpe 26 angeschlossen.
  • Des Weiteren sind hier eine Sauerstoffsensorik 45 mit Sauerstoffsensoren 46 sowie eine Temperatursensorik 47 mit Temperatursensoren 48 vorgesehen. Die Sauerstoffsensoren 46, die beispielsweise als Lambda-Sonden ausgestaltet sind, sind stromab des Reformers 3 positioniert, z.B. in der Brenngasleitung 17 und in der Anodenabgasleitung 28. Mit Hilfe der Sauerstoffsensoren 46 kann die Sauerstoffsensorik 45 Sauerstoff in einer Gasströmung bzw. deren Sauerstoffanteil ermitteln. Die Temperatursensoren 48 sind beispielsweise einlassseitig und auslassseitig des Katalysators 15 zur Bestim mung der Katalysatoreintrittstemperatur sowie der Katalysatoraustrittstemperatur positioniert. Des Weiteren kann rein exemplarisch ein Temperatursensor 48 am Brennerabgasausgang 32 angeordnet sein, um die Austrittstemperatur des Restgasbrenners 29 zu ermitteln. Es ist klar, dass sowohl die Sauerstoffsensorik 45 als auch die Temperatursensorik 47 weitere Sensoren aufweisen können. Die Sensoren 46, 48 sind über Signalleitungen 49 an die Steuerung 43 angeschlossen. Dementsprechend kennt die Steuerung 43 z.B. den Sauerstoffgehalt des Gasstroms stromab des Reformers 3 sowie die Temperatur des Katalysators 15.
  • Im Beispiel weist das Brennstoffzellensystem 1 außerdem eine thermisch isolierende Isolationsbox 50 auf, die durch eine unterbrochene Linie angedeutet ist. Innerhalb der Isolationsbox 50 sind die heißen Komponenten des Brennstoffzellensystems 1 angeordnet. In jedem Fall sind innerhalb der Isolationsbox 50 die Brennstoffzelle 2 und – soweit vorhanden – der Restgasbrenner 29 und der Hauptwärmeübertrager 34 angeordnet. Außerhalb der Isolationsbox 50 sind temperaturempfindliche Komponenten angeordnet, wie z.B. die Steuerung 43, sowie Komponenten, die nur mit einem vergleichsweise hohen Aufwand temperaturbeständig ausgestaltet werden können, wie z.B. die Oxidatorgaspumpe 23 und die Kraftstoffpumpe 26. Des Weiteren sind bevorzugt außerhalb der Isolationsbox 50 angeordnet der Zusatzwärmeübertrager 35, der Oxidationskatalysator 37, die Oxidatorventilanordnung 21 und der Gasdruckspeicher 42. Im Beispiel sind der Rezirkulationswärmeübertrager 41, die Rezirkulationspumpe 40 und der Reformer 3 innerhalb der Isolationsbox 50 angeordnet. Ebenso sind Ausführungsformen denkbar, bei denen zumindest eine der zuletzt genannten Komponenten außerhalb der Isolationsbox 50 angeordnet ist.
  • Die Steuerung 43 ist so ausgestaltet bzw. softwaremäßig so programmiert, dass sie das Brennstoffzellensystem 1 entsprechend dem nachfolgend beschriebenen Betriebsverfahren betreiben kann. Mit anderen Worten, die Steuerung betätigt die damit ansteuerbaren Komponenten des Brennstoffzellensystems 1 zum Durchführen des nachfolgend beschriebenen Betriebsverfahrens.
  • Für einen Brennstoffzellenprozess wird dem Reformer 3 über die Reformeroxidatorleitung 20 Oxidatorgas und über die Kraftstoffversorgungsleitung 25 Kraftstoff zugeführt. Des Weiteren kann dem Reformer 3 je nach Schaltzustand der Abgasventilanordnung 39 über die Rezirkulationsleitung 38 Anodenabgas zugeführt werden. Im Gemischbildungsabschnitt 10 erfolgt die Gemischaufbereitung, ggf. mit Vorverbrennung langkettiger Kohlenwasserstoffe. Im Katalysatorabschnitt 11 erfolgt die Erzeugung von Brenngas aus dem zugeführten Gemisch aus Kraftstoff und Oxidatorgas sowie ggf. Anodenabgas. Während des Brennstoffzellenprozesses wird der Brennstoffzelle 2 anodenseitig über die Brenngasleitung 17 Brenngas und kathodenüberseitig über die Brennstoffzellenoxidatorleitung 19 Oxidatorgas zugeführt. In der Brennstoffzelle 2 erfolgt die Verstromung von Brenngas und Oxidatorgas zur Erzeugung von Strom. Anodenabgas und Kathodenabgas werden im Restgasbrenner 29 verbrannt. Die im Brennerabgas enthaltene Wärme wird im Hauptwärmeübertrager 34 zum Vorheizen des der Brennstoffzelle 2 zugeführten Oxidatorgases genutzt sowie zum Aufheizen des Abwärmepfads 36 über den Zusatzwärmeübertrager 35. Im Brennerabgas enthaltene Schadstoffe werden im Oxidationskatalysator 37 oxidiert. Sofern eine Rezirkulation von Anodenabgas durchgeführt wird, erfolgt im Rezirkulationswärmeübertrager 41 eine weitere Vorheizung des der Brennstoffzelle 2 zugeführten Oxidatorgases bzw. eine Abkühlung des dem Reformer 3 zugeführten Anodenabgases. Diese Abkühlung kann beispielsweise die thermische Belastung der Fördereinrichtung 40 reduzieren.
  • Während des normalen Brennstoffzellenprozesses kommt es im Katalysator 15 zu einer Ablagerung von Partikeln, insbesondere von Rußpartikeln. Eine Regeneration des Katalysators 15 durch Abbrennen der Partikelbeladung ist während des Brennstoffzellenprozesses nicht möglich, da die damit einhergehende große Wärmeabgabe zu einer Zerstörung des ohnehin schon sehr heißen Katalysators 15 und der ohnehin schon sehr heißen Brennstoffzelle 2 führen kann. Des Weiteren beeinträchtigen die Reaktionsprodukte des Regenerationsvorgangs den Brenngasbildungsprozess und den Brennstoffzellenprozess. Dementsprechend ist es zweckmäßig, einen Regnerationsprozess zum Regenerieren des Katalysators 15 erst nach dem Ausschalten des Brennstoffzellenprozesses durchzuführen.
  • Beim Ausschalten des Brennstoffzellenprozesses werden beispielsweise die Kraftstoffpumpe 26 und die Oxidatorgaspumpe 23 ausgeschaltet ebenso wie die Fördereinrichtung 40. Die kalte Flamme im Gemischbildungsabschnitt 10 erlischt. In der Folge liegt im Leitungssystem des Brennstoffzellensystems 1 unverbranntes Brenngas sowie Anodenabgas, das ebenfalls Teile nicht umgesetzten Brenngases enthalten kann, vor. Aus Umweltschutzgründen ist es erwünscht, eine Emission von Brenngas und Anodenabgas, die Wasserstoff und Kohlenmonoxid enthalten, zu vermeiden. Hierzu betreibt die Steuerung 43 das Brennstoffzellensystem 1 vorzugsweise zur Durchführung eines Umsetzungsprozesses, bei dem nach dem Ausschalten des Brennstoffzellenprozesses mit Hilfe von Sauerstoff noch im Brennstoffzellensystem 1 vorhandenes Anodenabgas und Brenngas umgesetzt werden, also im wesentlichen oxidiert werden. Aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff werden mit Hilfe von Sauerstoff Kohlendioxid und Wasser. Die Umsetzungsreaktion läuft am bzw. im Katalysator 15 ab und gibt Wärme frei. Unmittelbar nach dem Ausschalten des Brennstoffzellenprozesses ist jedoch eine zusätzliche Aufheizung des Reformers 3 sowie der nachgeordneten Brennstoffzelle 2 zu vermeiden. Vorzugsweise wird daher der Umsetzungsprozess von der Steuerung 43 erst dann gestartet, wenn der Katalysator 15 unter eine vorbestimmte Umsetzungsgrenztemperatur abgekühlt ist. Diese Umsetzungsgrenztemperatur ist dabei so gewählt, dass die während des Umsetzungsprozesses erwartete Temperaturzunahme des Katalysators 15 so ausfällt, dass der Katalysator 15 eine Katalysatorgrenztemperatur nicht übersteigt. Zusätzlich oder alternativ kann die Umsetzungsgrenztemperatur auch in Abhängigkeit einer maximal zulässigen Brennstoffzellengrenztemperatur ermittelt werden.
  • Um den Abkühlungsprozess des Katalysators 15 und der Brennstoffzelle 2 zu beschleunigen, kann vorteilhafterweise vorgesehen sein, den Katalysator 15 bzw. die Brennstoffzelle 2 aktiv zu kühlen. Für den Kühlvorgang wird durch eine entsprechende Ansteuerung der Ventilanordnungen 21, 39 und durch eine Betätigung der Fördereinrichtung 40 ein geschlossener Kreis 51 realisiert, der hier durch eine unterbrochene Linie angedeutet ist. In diesem Kreis 51 wird eine Gasströmung gefördert, und zwar wie folgt: Von der Druckseite der Fördereinrichtung 40 zum Reformer 3, vom Reformer 3 zur Anodenseite der Brennstoffzelle 2, von der Anode zur Abgasventilanordnung 39, von der Abgasventilanordnung 39 zum Rezirkulationswärmeübertrager 41, vom Rezirkulationswärmeübertrager 41 zur Saugseite der Fördereinrichtung 40. Zur Realisierung des geschlossenen Kreises 51 ist in der Abgasventilanordnung 39 das erste Ventil 39I gesperrt, während das zweite Ventil 39II geöffnet ist. In der Oxidatorventilanordnung 21 ist das erste Ventil 21I geöffnet, während das zweite Ventil 21II gesperrt ist. Des Weiteren wird die Oxidatorgaspumpe 23 zum Fördern von Oxidatorgas betrieben. Somit strömt kaltes Oxidatorgas durch den Rezirkulationswärmeübertrager 41 und führt außerdem zu einer Spülung und Kühlung der Kathodenseite der Brennstoffzelle 2 sowie der nachgeordneten durchströmten Komponenten. Bei der Förderung im Kreis 51 wird die Gasströmung durch die Wärmeabgabe im Rezirkulationswärmeübertrager 41 an das der Brennstoffzelle 2 zugeführte Oxidatorgas gekühlt. Die gekühlte Gasströmung führt dann zu einer Kühlung des Reformers 3 des Katalysators 15 und der Brennstoffzelle 2 anodenseitig. Die Gasströmung im Kreis 51 ent hält bei gesperrtem zweiten Ventil 21II der Oxidatorventilanordnung 21 im wesentlichen keinen Sauerstoff. Die Förderung im Kreis 51 führt somit zunächst zu keiner Umsetzung und dient nur zur Kühlung.
  • Erreicht der Katalysator 15 die Umsetzungsgrenztemperatur, startet die Steuerung 43 den Umsetzungsprozess. Hierzu wird dem Kreis 51 eine vorbestimmte Oxidatorgasmenge zugeführt. Diese Oxidatorgasmenge kann beispielsweise aus den bekannten Volumina und den dadurch bestimmten Brenngasmengen und Anodenabgasmengen ermittelt werden. Die Zuführung der Oxidatorgasmenge erfolgt durch Öffnen des zweiten Ventils 21II der Oxidatorventilanordnung 21. Dabei wird die jeweilige Oxidatorgasmenge bevorzugt in kleinen Portionen mit zeitlichen Abständen oder mit einem vergleichsweise kleinen Volumenstrom zugeführt. Durch die Abkühlung der Gasströmung im Kreis 51 sinkt im Kreis 51 der Druck. Ein relativ zur Umgebung vorliegender Unterdruck im Kreis 51 kann zum Ansaugen des Oxidatorgases verwendet werden. Gleichzeitig wird durch das Zuführen von Oxidatorgas der Druck im Kreis 51 wieder erhöht. Um einen unzulässig hohen Druckanstieg im Kreis 51 zu vermeiden, kann der Kreis 51 in entsprechendem Maße durch Öffnen des ersten Ventils 39I der Abgasventilanordnung 39 geöffnet werden. An dieser Stelle wird dem Kreis 51 weitgehend umgesetztes Gasgemisch entnommen. Sofern in diesem zum Druckausgleich entnommenem Gasgemisch noch nicht umgesetzte Brenngasreste enthalten sind, können diese im Oxidationskatalysator 37 umgesetzt werden.
  • Die Zuführung des Oxidatorgases erfolgt zweckmäßig so, dass sich die Temperatur des Katalysators 15 nicht über die Katalysatorgrenztemperatur erhöht. Bedarfsabhängig kann die Gasströmung im Kreis 51 immer wieder gekühlt werden.
  • Durch die Umsetzung von Anodenabgas und Brenngas mit Sauerstoff wird das Volumen der Gasströmung reduziert, wodurch der Druck im Kreis 51 absinkt. Um einen unzulässig starken Unterdruck zu vermeiden, ist ein Druckausgleich erforderlich. Hierzu ist es grundsätzlich möglich, das erste Ventil 39I der Abgasventilanordnung 39 entsprechend kurzzeitig zu öffnen, wodurch geringe Abgasmengen angesaugt werden können. Zum Druckausgleich kann jedoch auch der Gasdruckspeicher 42 dienen, der eine auf den gewünschten Druck eingestellte Membran enthält. Der Anschluss des Gasdruckspeichers 42 an die Reformeroxidatorleitung 20 ist rein exemplarisch. Der Gasdruckspeicher 42 wäre bei der gezeigten Positionierung mit Oxidatorgas befüllt, was für die exakte Zumessung einer definierten Oxidatorgasmenge nachteilig sein kann. Bevorzugt wird daher eine andere Anordnung des Gasdruckspeichers 42. Beispielsweise ist der Gasdruckspeicher 42 an den Gemischbildungsabschnitt 10 oder an die Brenngasleitung 17 oder an die Anodenabgasleitung 28 stromauf der Abgasventilanordnung 39 oder an die Rezirkulationsleitung 38 angeschlossen.
  • Nach dem Zuführen der für die Umsetzung des in der Gasströmung im Kreis 51 vorhandenen Brenngases und Anodenabgases erforderlichen Oxidatorgasmenge ist der Umsetzungsprozess an sich beendet. Grundsätzlich ist es möglich, den Umsetzungs prozess nun quasi nahtlos in einen Regenerationsprozess zum Regenerieren des Katalysators 15 überzuführen, in dem weiter Oxidatorgas in den Kreis 51 eingeleitet wird. Es kann jedoch zweckmäßig sein, nach dem Ende des Umsetzungsprozesses und vor dem Beginn des Regenerationsprozesses den Katalysator 15 und respektive die Brennstoffzelle 2 nochmals zu kühlen. Denn der Regenerationsprozess, bei dem die Partikelbeladung des Katalysators 15 abgebrannt wird, führt regelmäßig zu einer starken Wärmeentwicklung. Ist die Temperatur des Katalysators 15 bzw. der Brennstoffzelle 2 zu Beginn des Regenerationsprozesses zu hoch, kann der Partikelabbrand zu einer Beschädigung des Katalysators 15 bzw. der Brennstoffzelle 2 führen. Die Abkühlung des Katalysators 15 erfolgt jedoch nur soweit, dass eine Selbstzündung des Partikelabbrands bei einer Kontaktierung der Partikel mit Sauerstoff gewährleistet ist.
  • Bevorzugt wird daher der Regenerationsprozess von der Steuerung 43 erst dann gestartet, wenn die Temperatur des Katalysators 15 unterhalb einer vorbestimmten Regenerationsgrenztemperatur liegt. Diese ist so bemessen, dass eine Überhitzung des Katalysators 15 während des Regenerationsprozesses voraussichtlich vermieden werden kann.
  • Die für den Partikelabbrand benötigte Oxidatorgasmenge lässt sich in Abhängigkeit von Betriebsparametern ermitteln. Beispielsweise kann die Zeitdauer des vorausgehenden Brennstoffzellenprozesses sowie die zugeführte Kraftstoffmenge z.B. anhand von Kennfeldern zur benötigten Oxidatorgasmenge führen. Die zur Regeneration benötigte Oxidatorgasmenge kann wieder über ein Öffnen des zweiten Ventils 21II der Oxidatorventilanordnung 21 dem Kreis 51 zugeführt werden. Bevorzugt erfolgt die Zuführung des Oxidatorgases in kleinen, zeitlich beabstandeten Mengen bzw. mit einem vergleichsweise kleinen Volumenstrom. Hierdurch wird die Regenerationsreaktion verlangsamt, um eine Überhitzung des Katalysators 15 zu vermeiden. Auch hier ist es bedarfsabhängig möglich, die Regenerationsreaktion zur verstärkten Kühlung des Katalysators 15 zeitweise zu unterbrechen.
  • Beim Abbrand der Partikelbeladung kommt es zu einer Erhitzung und Volumenzunahme in der Gasströmung, was zu einem Druckanstieg im Kreis 51 führt. Um eine unzulässig hohe Druckbelastung der Brennstoffzelle 2 zu vermeiden, kann beispielsweise über das erste Ventil 39I der Abgasventilanordnung 39 Druck abgelassen werden. Zusätzlich oder alternativ kann auch der Gasdruckspeicher 42 Druck aufnehmen. Gleichzeitig kann die Kühlung der Gasströmung weiter betrieben werden, um die Aufheizung durch den Regenerationsprozess zu reduzieren bzw. auszugleichen.
  • Besonders vorteilhaft ist dabei ein Druckmanagement im geschlossenen Kreis 51, bei dem die Steuerung 43 darauf achtet, dass während des Regenerationsprozesses und/oder während des Umsetzungsprozesses möglichst permanent relativ zur Umgebung des Brennstoffzellensystems 1 ein Unterdruck herrscht. Hierdurch kann sichergestellt werden, dass auch im Falle von Leckagen kein kritisches Gas in die Umgebung ge langen kann. Eine gegebenenfalls vorhandene Drucksensorik zur Überwachung des Drucks im Kreis 51, die mit entsprechenden Drucksensoren arbeitet, ist im vorliegenden Fall nicht dargestellt.
  • Die Steuerung 43 bzw. das Betriebsverfahren ist nun so ausgestaltet, dass der Regenerationsprozess sofort beendet wird, sobald in der Gasströmung stromab des Reformers 3 Sauerstoff festgestellt wird. Hierbei wird die Erkenntnis berücksichtigt, dass bei einer dosierten Zugabe von Sauerstoff bzw. Oxidatorgas stromauf des Reformers 3 erst dann Sauerstoff aus dem Katalysator 15 austreten kann, wenn die Partikelbeladung im wesentlichen vollständig abgebrannt ist, also wenn der Regenerationsvorgang an sich beendet ist. Mit Beendigung des Regenerationsprozesses wird die Zuführung von weiterem Oxidatorgas gestoppt. Gleichzeitig kann auch die Fördereinrichtung 40 gestoppt werden. In jedem Fall wird vermieden, dass Sauerstoff in unzulässiger Menge auf die Anodenseite der Brennstoffzelle 2 gelangt. Hierzu wird vorzugsweise das Sauerstoffsignal des in der Brenngasleitung 17 angeordneten Sauerstoffsensors 46 ausgewertet. Dort kann der Sauerstoff bereits vor Erreichen der Brennstoffzelle 2 detektiert werden.
  • Eine weitergehende Abkühlung des Reformers 3 bzw. der Brennstoffzelle 2 ist nach dem Regenerationsprozess nicht erforderlich, so dass auch die Förderung von Oxidatorgas durch die Brennstoffzelle 2 beendet werden kann. Zweckmäßig sind bei ausgeschaltetem Brennstoffzellensystem 1 die Ventile der Ventilanordnungen 21, 39 geschlossen, wodurch die Wärme möglichst lange im Brennstoffzellensystem 1 verbleibt. Die Isolationsbox 50 trägt hierzu ebenfalls bei.
  • Bei einem späteren Startvorgang des Brennstoffzellensystems 1 kann nun die darin gespeicherte Wärme genutzt werden. Beispielsweise kann beim Starten des Brennstoffzellenprozesses Gas im Kreis 51 gefördert werden, und zwar bei deaktiviertem Rezirkulationswärmeübertrager 41. Der Rezirkulationswärmeübertrager 41 ist dann inaktiv, wenn in der Brennstoffzellenoxidatorleitung 19 kein Oxidatorgas gefördert wird. Angetrieben durch die Fördereinrichtung 40 gelangt Gas von der Brennstoffzelle 2 zum Reformer 3. Da die Brennstoffzelle 2 regelmäßig eine deutlich größere Wärmespeicherfähigkeit aufweist als der Reformer 3, kann auf diese Weise Wärme von der Brennstoffzelle 2 auf den Reformer 3 übertragen werden, um diesen aufzuheizen. Die Aufheizung des Reformers 3 reduziert die Zeit und den Energieaufwand, die zum Erreichen der Startvoraussetzungen des Reformers 3 erforderlich sind. Die Effektivität des Brennstoffzellensystems 1 kann dadurch gesteigert werden.

Claims (10)

  1. Verfahren zum Betreiben eines Brennstoffzellensystems (1), insbesondere für ein Kraftfahrzeug, umfassend eine Brennstoffzelle (2) zur Stromerzeugung aus Brenngas und Oxidatorgas und einen Reformer (3) mit einem Katalysator (15) zur Brenngaserzeugung aus Kraftstoff und Oxidatorgas, bei dem ein Regenerationsprozess zum Regenieren des Katalysators (15) beendet wird, sobald im Gasstrom stromab des Reformers (3) Sauerstoff festgestellt wird.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Regenerationsprozess erst dann gestartet wird, wenn die Temperatur des Katalysators unterhalb einer vorbestimmten Regenerationsgrenztemperatur liegt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein Umsetzungsprozess zum Umsetzen von im Brennstoffzellensystem (1) nach dem Ausschalten eines der Stromerzeugung dienenden Brennstoffzellenprozesses vorhandenem Anodenabgas und Brenngas mit Sauerstoff durchgeführt wird.
  4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, – dass der Umsetzungsprozess Bestandteil des Regenerationsprozesses ist, und/oder – dass der Umsetzungsprozess vor dem Regenerationsprozess durchgeführt wird, und/oder – das der Umsetzungsprozess unmittelbar in den Regenerationsprozess übergeht, und/oder – dass die dem Katalysator (15) zugeführte Gasströmung zwischen dem Umsetzungsprozess und dem Regenerationsprozess gekühlt wird, und/oder – dass die dem Katalysator (15) zugeführte Gasströmung vor dem Umsetzungsprozess gekühlt wird, und/oder – dass die dem Katalysator (15) zugeführte Gasströmung während des Umsetzungsprozesses und/oder während des Regenerationsprozesses gekühlt wird.
  5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass die dem Katalysator (15) zugeführte Gasströmung dadurch gekühlt wird, dass die Gasströmung in einem geschlossenen Kreis (51) gefördert wird, der von der Anode der Brennstoffzelle (2) durch einen der Gasströmung Wärme entziehenden Wärmeübertrager (41), durch den Reformer (3) und wieder zur Anode der Brennstoffzelle (2) führt.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, – dass der Wärmeübertrager (41) die der Gasströmung des Kreises (51) entzogene Wärme einem der Kathode der Brennstoffzelle (2) zugeführten Oxidatorstrom zuführt, und/oder – dass im Kreis (51) relativ zur Umgebung des Brennstoffzellensystems (1) ein Unterdruck herrscht, und/oder – dass an dem Kreis (51) ein Gasdruckspeicher (52) angeschlossen ist, um Volumenänderungen der Gasströmung innerhalb des Kreises (51) auszugleichen, und/oder – dass die Gasströmung während des Regenerationsprozesses und/oder während des Umsetzungsprozesses im Kreis (51) gefördert wird, und/oder – dass dem Kreis (51) während des Regenerationsprozesses und/oder während des Umsetzungsprozesses bedarfsabhängig Oxidatorgas stromauf des Katalysators (15) zugeführt wird, und/oder – dass dem Kreis (51) während des Regenerationsprozesses und/oder während des Umsetzungsprozesses bedarfsabhängig Gas stromab des Katalysators (15) entnommen wird.
  7. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass beim Starten des Brennstoffzellenprozesses bei deaktiviertem Wärmeübertrager (41) Gas im Kreis (51) gefördert wird, um die Temperatur des Reformers (3) zum Starten des Reformerprozesses zu erhöhen.
  8. Brennstoffzellensystem, insbesondere in einem Kraftfahrzeug, – mit einer Brennstoffzelle (2) zur Stromerzeugung aus Brenngas und Oxidatorgas, – mit einem Reformer (3), der einen Katalysator (15) zur Brenngaserzeugung aus Kraftstoff und Oxidatorgas enthält, – mit einer Oxidatorversorgungseinrichtung (18) zur Versorgung der Brennstoffzelle (2) und des Reformers (3) mit Oxidatorgas, – mit einer Kraftstoffversorgungseinrichtung (24) zur Versorgung des Reformers (3) mit Kraftstoff, – mit einer Steuerung (43) zum Betätigen der Oxidatorversorgungseinrichtung (18) und der Kraftstoffversorgungseinrichtung (24), – mit einer Sauerstoffsensorik (45) zur Ermittlung von Sauerstoff in der Gasströmung stromab des Reformers (3), – wobei die Steuerung (43) so ausgestaltet ist, dass sie einen Regenerationsprozess zum Regenerieren des Katalysators (15) beendet, sobald die Sauerstoffsensorik (45) in der Gasströmung Sauerstoff feststellt.
  9. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass die Steuerung (43) so ausgestaltet ist, dass sie die damit ansteuerbaren Komponenten des Brennstoffzellensystems (1) zum Durchführen des Betriebsverfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 7 betätigt.
  10. Brennstoffzellensystem nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, dass die Steuerung (43) mit wenigstens einer der folgenden Komponenten des Brennstoffzellensystems (1) zum Ansteuern derselben gekoppelt ist: – eine Fördereinrichtung (40) zum Antreiben einer Gasströmung, wobei die Fördereinrichtung (40) in einer Rezirkulationsleitung (38) angeordnet ist, die von einer an einen Anodenausgang (5) der Brennstoffzelle (2) angeschlossenen Anodenabgasleitung (28) zu einem Rezirkulationseingang (14) des Reformers (3) führt; – eine Abgasventilanordnung (39) zum Steuern einer Gasströmung durch eine an einen Anodenausgang (5) der Brennstoffzelle (2) angeschlossene Anodenabgasleitung (28) und durch eine von der Anodenabgasleitung (28) zu einem Rezirkulationseingang (14) des Reformers (3) führenden Rezirkulationsleitung (38); – eine Oxidatorventilanordnung (21) zum Steuern einer Gasströmung durch eine zum Reformer (3) führende Reformeroxidatorleitung (20) und durch eine zur Brennstoffzelle (2) führende Brennstoffzellenoxidatorleitung (19).
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