DE102005050151B3 - Verfahren und Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen - Google Patents

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Abstract

Es wird ein Verfahren zur Abtastung von Ereignissen beschrieben, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholgend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (f¶R,1¶) repräsentiert werden, mit den Schritten: Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Pulsquelle (10, 20) und mit einer zweiten Wiederholfrequenz (f¶R,2¶), wobei sich die ersten und zweiten Wiederholfrequenzen (f¶R,1¶, f¶R,2¶) durch eine Frequenzdifferenz (DELTA) unterscheiden und die zweite Wiederholfrequenz (f¶R,2¶) einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, und Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, wobei die Variation der zweiten Wiederholfrequenz (f¶R,2¶) eine pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) mit Stellsignalen umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet sind. Es wird auch eine Abtastvorrichtung (100) zur Abtastung von Ereignissen beschrieben.

Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1, insbesondere Verfahren zur Fourierspektroskopie, wie z. B. zur Infrarot-Kammspektroskopie oder zur Kurzzeitspektroskopie. Des weiteren betrifft die Erfindung eine Abtastvorrichtung, insbesondere ein Fourierspektrometer, wie z. B. ein Infrarot-Frequenzkamm-Spektrometer, oder ein Kurzzeitspektrometer zur Durchführung des genannten Verfahrens.
  • Bei einer Vielzahl von Mess- und Untersuchungstechniken besteht ein Interesse an der Erfassung des Zeitverlaufs von physikalischen oder chemischen Vorgängen oder Ereignissen. Wenn diese sich periodisch wiederholen, kann durch eine wiederholte Abtastung mit einer sich ändernden Phasenverschiebung relativ zum gesuchten Ereignis die Zeitskala gestreckt und damit das Ereignis mit erhöhter Zeitauflösung erfasst werden. Beispiele für diese Abtasttechnik sind bei der zeitaufgelösten Fluoreszenzmessung ("pump-probe"-Technik) oder in der jüngst entwickelten Fourierspektroskopie gegeben, die im Folgenden erläutert wird.
  • Die Untersuchung der Wechselwirkung von Proben mit Licht im infraroten Spektralbereich besitzt in der Grundlagenforschung und in der angewandten Forschung eine zunehmende Bedeutung, beispielsweise bei der Charakterisierung chemischer Bindungen oder bei der Beschreibung von Leitungsvorgängen in Halbleitern. Die klassische Infrarot-Spektroskopie, welche auf der Kombination einer breitbandigen Infrarotquelle mit einem dispersiven Element zur Bereitstellung von Messlicht im infraroten Spektralbereich beruht, wurde in den letzten Jahrzehnten zunehmend von der Fourierspektroskopie abgelöst. Diese Messtechnik basiert auf der Detektion von Interferogrammen, die durch die Überlagerung von Messlichtanteilen mit variabler Zeitverzögerung erzeugt werden. In den letzten Jahren wurden kohärente, breitbandige Infrarot-Pulslaserquellen eingeführt, deren Emission als regelmäßige Folge ultrakurzer Pulse erfolgt.
  • Zunächst wurden die Interferogramme unter Verwendung eines Michelson-Interferometers mit einem beweglichen Spiegel als Ergebnis der Autokorrelation von Messlicht mit einem zeitverschobenen Messlichtanteil aufgenommen. Die Verwendung des Michelson-Interferometers ist jedoch wegen der relativ langsamen und beschränkt reproduzierbaren Spiegelbewegung und der relativ geringen Messgeschwindigkeit nachteilig. Dieses Problem wurde überwunden, indem das Michelson-Interferometer durch eine Anordnung von zwei hoch stabilisierten Pulslasern geringfügig verschiedener Wiederholfrequenzen ersetzt wurde. Die Überlagerung von Pulsfolgen der Pulslaser liefert Interferogramme, die wie bei der Autokorrelation im Michelson-Interferometer die komplette spektrale Information des Messlichtes beinhalten. Aufgrund der Beschreibung der im Zeitbild gegebenen Pulsfolgen durch im Frequenzbild gegebene Frequenzkämme wird diese Art der Fourierspektroskopie mit zwei Pulslasern auch als Kammspektroskopie bezeichnet.
  • Von F. Keilmann et al. wird in „Optics Letters", Bd. 29, 2004, S. 1542–1544 ein Frequenzkamm-Spektrometer beschrieben, dessen Funktion schematisch in den 5 bis 7 illustriert ist (siehe auch US 5 748 309 ). Das herkömmliche Spektrometer 100' umfasst gemäß 5 zwei Pulslaser 10', 20', deren einzelne Ausgangspulsfolgen mit einer relativen Verstimmung Δ von z. B. 10 Hz zwischen den Wiederholfrequenzen (z. B. 100 MHz) an optisch nicht-linearen Kristallen 11', 12' einer Differenzfrequenzbildung unterzogen und dann an einem halbdurchlässigen Spiegel 40' zu einer so genannten Dual-Pulsfolge P3 überlagert werden. Am Detektor 50' folgt die Detektion des durch die Dual-Pulsfolge P3 repräsentierten Kreuzkorrelationssignals aus den Einzel-Pulsfolgen.
  • Die Einzel-Pulsfolgen P1, P2 werden im Frequenzbild durch Frequenzkämme beschrieben (6A, 6B). Die von den Pulslasern 10', 20' erzeugten Einzel-Pulsfolgen haben eine Mittenfrequenz, die zunächst im sichtbaren Spektralbereich und nach der Differenzfrequenzbildung im infraroten Spektralbereich liegt. Die infraroten Frequenzkämme überdecken ein Intervall der genau n-fachen Wiederholfrequenzen (n: rd. 250.000 bis rd. 350.000), also von rd. 25 THz bis 35 THz. Die Frequenzabstände der Frequenzkomponenten der ersten Einzel-Pulsfolge P1 sind gerade gleich deren Wiederholfrequenz fR,1. Die zweite Pulsfolge P2 mit der abweichenden Wiederholfrequenz fR2 = fR1 + Δ bildet einen Frequenzkamm mit Frequenzabständen fR,1 + Δ. Entsprechend ist zwischen den n-ten Komponenten solcher harmonischer Frequenzkämme der Figuren 6A und 6B eine Abweichung nΔ der Frequenzkomponenten gegeben.
  • Die Detektion der Dual-Pulsfolge P3, die durch die Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen P1, P2 gebildet ist, liefert im Zeitbild periodisch wiederkehrende, schematisch in 6C gezeigte Interferogramme, deren zeitliche Abstände 1/Δ betragen. Beispielsweise tritt mit Δ = 10 Hz nach jeweils 0.1 s ein Interferogramm auf. Im Frequenzbild werden die Interferogramme ebenfalls durch einen Frequenzkamm (so genannter Schwebungskamm) beschrieben (6D). Im Schwebungskamm betragen die Frequenzabstände der Frequenzkomponenten nur noch Δ, also rd. 10 Hz.
  • In 7 sind für die herkömmliche Technik der Frequenzabstand Δ der Wiederholfrequenzen der Einzel-Pulsfolgen (7A), die relative zeitliche Verzögerung td zwischen den Pulsen der beiden Einzel-Pulsfolgen (7B) und das gemessene Kreuzkorrelationssignal (Interferogramme) (7C) als Funktion der Zeit dargestellt. 7A zeigt wegen des konstanten Frequenzabstandes Δ eine konstante Zeitfunktion. In 7B sind mit den horizontalen Streifen ganzzahlige Vielfache der Zeitdifferenz 1/fR zwischen zwei aufeinander folgenden Pulsen markiert. Wegen des konstanten Frequenzabstandes Δ steigt die relative zeitliche Verzögerung td zwischen den Pulsen der beiden Einzel-Pulsfolgen linear an. Die Schnittpunkte zwischen der linearen Funktion der relativen zeitlichen Verzögerung td und den genannten horizontalen Streifen repräsentieren die Zeiten, zu denen jeweils die Pulse der niederfrequenten Pulsfolge von den Pulsen der höherfrequenten Pulsfolge überholt werden. Am Detektor 50' ergeben sich zu diesen Überholzeiten entsprechend die in 7C gezeigten Interferogramme, zwischen denen eine relativ lange Wartezeit von etwas weniger als 1/Δ (Totzeit) gegeben ist.
  • Die Kammspektroskopie beruht auf der Erfassung von Veränderungen der Interferogramme, wenn durch die Wechselwirkung der Dual-Pulsfolge oder einer der Einzel-Pulsfolgen mit einer Probe bestimmte Frequenzkomponenten der Frequenzkämme wenigstens einer der Einzel-Pulsfolgen absorbiert werden und damit zur Interferenz nicht mehr beitragen, oder in der Phase verschoben sind und dadurch das Interferogramm verändern. Beispielsweise zeigt 6E das kurze Interferogramm eines breiten, nahezu strukturlosen Spektrums. Wenn bestimmte Frequenzkomponenten in einer Probe 60' absorbiert werden, bedingt das nun strukturierte Spektrum ein wesentlich länger moduliertes Interferogramm, wie es in 6F gezeigt ist.
  • Von T. Yasui et al. wird in „Applied Physics Letters" (Bd. 87, 2005, S. 061101-1 bis 061101-3) ein experimentelles Verfahren zur Terahertz-Spektroskopie beschrieben, bei dem neben einer für Spektroskopiezwecken bestimmten Kreuzkorrelationsfunktion („THz-TDS-System") noch eine weitere Korrelationsfunktion aus Pulsfolgen gebildet wird, die durch Strahlteiler von Einzel-Pulsfolgen abgeleitet sind („SFG cross correlator"). Die Aufgabe der weiteren Korrelationsfunktion ist es, dass unabhängig vom Auftreten des betrachteten THz-Signals ein Triggersignal zur Ansteuerung der Datenaufnahme zur Verfügung steht.
  • Ein Problem der herkömmlichen Kammspektroskopie ergibt sich daraus, dass für praktische Messaufgaben häufig nur der in den pulsförmigen Interferogrammen der Dauer T steckende Informationsgehalt genutzt wird, und ein großer Teil der Messperiode 1/Δ eine für die Messung ungenutzte Totzeit von 1/Δ – T zwischen zwei Interferogrammen darstellt. Bei langsam veränderlichen Proben begrenzt die Totzeit das durch Mittelung in fester Messzeit erzielbare Signal-Rausch-Verhältnis. Bei schnell veränderlichen Proben begrenzt die Totzeit das erreichbare zeitliche Auflösungsvermögen. Die Totzeit kann somit insbesondere dann ein Problem darstellen, wenn die zeitliche Stabilität der untersuchten Probe und/oder der Pulslaser relativ gering ist. Mit Blick auf die praktischen Bedingungen des Messaufbaus kann die Totzeit nicht vermindert werden, ohne andere Probleme zu generieren. Um den Abstand 1/Δ zwischen den Interferogrammen zu vermindern, müsste die Frequenzdifferenz Δ zwischen den Einzel-Pulsfolgen vergrößert werden, womit sich jedoch auch die Dauer T der Interferogramme selbst verkürzt, und dadurch die Interferogramme ggf. nicht mehr mit der Zeitauflösung der verfügbaren Detektortechnik aufnehmbar sind. Weiterhin ist bei verkürzter Mess dauer eines Einzelinterferogramms dessen Signal-Rausch-Verhältnis verringert.
  • Das Totzeitproblem ist auch bei einer abgewandelten Messtechnik zur Erfassung repetierlicher schneller Vorgänge durch so genanntes asynchrones optisches Abtasten gegeben (siehe R. J. Kneisler et al. in „Optics Letters", Bd. 14, 1989, S. 260–262, und P. A. Elzinga et al. in „Applied Optics", Bd. 26, 1987, S. 4303–4309). Beim asynchronen optischen Abtasten wird ein periodisch wiederholter, kurzer Vorgang der Dauer t0 und Wiederholfrequenz fR durch ein Abtasten mit einem Pulslaser mit einer leicht verschobenen Wiederholfrequenz fR – Δ erfasst. Die Messung des kurzen Vorgangs erfolgt dann auf einer um fR/Δ gestreckten Zeitskala. Die Dauer der Messung ist entsprechend T = t0fR/Δ. Der Zeitpunkt des Messabschnitts innerhalb der Wiederholungsperiode 1/Δ von Messabschnitten wird von der Koinzidenz zwischen Vorgängen und Laserpulsen bestimmt. Das Vorzeichen von Δ bestimmt, ob die Messung den Vorgang direkt oder zeitlich gespiegelt abbildet. Beim asynchronen optischen Abtasten besteht das Totzeitproblem darin, dass der interessierende Vorgang eine Dauer von z. B. nur 10 ps aufweist, während der Abstand der Abtastpulse z. B. 10 ns beträgt. Zur Messung des kurzen Vorgangs wird damit nur ein Bruchteil von weniger als 1% der möglichen Messzeit ausgenutzt.
  • Zur Lösung des Totzeitproblems wird in US 5 778 016 vorgeschlagen, bei einem Messaufbau mit zwei Pulslasern den ersten Pulslaser mit einer festen ersten Wiederholfrequenz zu betreiben, während die zweite Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers einer Variation unterzogen wird. Die bei der herkömmlichen Technik vorgesehene Variation der zweiten Wiederholfrequenz umfasst einen periodischen Durchlauf der zweiten Wiederholfrequenz um einen mittleren Wert. In einem Anwen dungsfall ist dieser Wert gleich der ersten Wiederholfrequenz. Dadurch wird erreicht, dass die Pulse des zweiten Pulslasers mit einem sich kontinuierlich verändernden Zeitmuster den Pulsen des ersten Pulslasers vorauslaufen oder nachlaufen. Dadurch kann der Abtastvorgang auf den interessierenden Zeitbereich innerhalb der gestreckten Zeitskala beschränkt werden. Die Variation der zweiten Wiederholfrequenz erfolgt durch eine periodische Verstellung der Resonatorlänge des zweiten Pulslasers.
  • Die in US 5 778 016 beschriebene Technik zur Verminderung der Totzeit hat den Nachteil, dass die Variation der zweiten Wiederholfrequenz durch eine fest vorgegebene, streng periodische und nicht variierbare Modulation (z. B. Rechteckmodulation) eingestellt wird, wobei zusätzlich mit Hilfe einer langsamen Rückkopplungsschleife ein Auseinanderdriften der Laser stabilisiert werden muss. Die Integrationszeit der Stabilisierung der Laser muss länger als die Periode der Wiederholfrequenzvariation sein, da diese Variation sonst durch die Stabilisierung verschwinden würde. Auf kurzfristige Änderungen der Wiederholfrequenzen kann somit nicht reagiert werden, was Präzisionsanwendungen der herkömmlichen Technik zur Verminderung der Totzeit ausschließt.
  • In 8 sind analog zu 7 für die Technik gemäß US 5 778 016 der Frequenzabstand Δ (8A), die relative zeitliche Verzögerung td (8B) und das gemessene Kreuzkorrelationssignal (Interferogramme) (8C) als Funktion der Zeit dargestellt. 8A zeigt beispielhaft die herkömmliche Rechteckmodulation des Frequenzabstandes Δ, was gemäß 7B eine zwischen den Pulsen abwechselnd zu- und abnehmende Verzögerung ergibt. Die Totzeit zwischen zwei Interferogrammen wird damit zwar vermindert. Nachteilig ist jedoch, dass zwischen den horizontalen Streifen (Zeitdifferenz 1/fR zwischen zwei benachbarten Pulsen) Zeitfunktionen, in denen keine Koinzidenzen zwischen den Pulsfolgen erreicht werden (gestrichelt gezeigt) oder Zeitfunktionen auftreten können, in denen Koinzidenzen zwischen den Pulsfolgen erreicht werden (durchgezogen gezeigt). Nur im letzteren Fall ergeben sich die in 8C gezeigten Kreuzkorrelationssignale (Interferogramme). Der wesentliche Nachteil der Technik gemäß US 5 778 016 besteht somit darin, dass außer der Frequenz auch die Phasenlage der Pulszüge bestimmte Anfangsbedingungen erfüllen muss, damit die Koinzidenz zwischen den Pulsen einstellbar ist.
  • Das genannte Totzeitproblem tritt nicht nur bei der Fourierspektroskopie auf, sondern auch bei anderen Anwendungen der Abtasttechnik, bei denen nicht der gesamte Zeitbereich zwischen zwei Ereignissen von Interesse ist, z. B. beim elektro-optischen Abtasten in THz-Spektrometern.
    •
  • Die Aufgabe der Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen, insbesondere zur Fourierspektroskopie und zur Kurzzeitspektroskopie bereitzustellen, mit dem die Nachteile der herkömmlichen Techniken überwunden werden und das einen erweiterten Anwendungsbereich aufweist. Das Verfahren soll insbesondere eine größerer Variabilität und Genauigkeit bei der Lösung des Totzeitproblems haben. Die Aufgabe der Erfindung ist es auch, eine verbesserte Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen, insbesondere ein verbessertes Fourierspektrometer bereitzustellen, mit dem die Nachteile der herkömmlichen Techniken überwunden werden und die sich insbesondere durch einen vereinfachten Aufbau auszeichnet, bei dem die Verminderung der Totzeit ohne weiteres an verschiedene Messaufgaben angepasst werden kann. Die erfindungsgemäße Vorrichtung soll insbesondere die Aufnahme von hoch auflösenden Interferogrammen mit erhöhter Stabilität und Reproduzierbarkeit ermöglichen.
  • Diese Aufgaben werden durch ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen mit den Merkmalen gemäß den Patentansprüchen 1 bzw. 17 gelöst. Vorteilhafte Ausführungsformen und Anwendungen der Erfindung ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen.
  • Gemäß einem ersten Gesichtspunkt beruht die Erfindung auf der allgemeinen technischen Lehre, ein Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen unter Verwendung von zwei Pulsquellen zur Erzeugung von Einzel-Pulsfolgen mit voneinander abweichenden Wiederholfrequenzen bereitzustellen, bei dem die Wiederholfrequenz von mindestens einer der Pulsquellen während einer periodisch wiederholten Ermittlung einer Kreuzkorrelationsfunktion aus den Einzel-Pulsfolgen oder davon abgeleiteten Pulsfolgen nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach jeweils einem Triggerereignis, das von der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet wird, auf eine vorbestimmte Stellfrequenz verändert wird. Mit der Stellfrequenz wird die Änderungsgeschwindigkeit der Zeitdifferenz td zwischen den Einzel-Pulsfolgen für eine bestimmte Schaltzeit verändert. Das Einschalten der Stellfrequenz entspricht einer vorübergehenden Änderung der Frequenzdifferenz Δ zwischen den Wiederholfrequenzen (siehe unten, 2, 4). Vorteilhafterweise kann dadurch der Zeitpunkt, die Häufigkeit, die Durchgangsgeschwindigkeit und/oder die zeitbezogene Durchgangsrichtung der von den Pulsquellen emittierten Pulsfolgen relativ zueinander frei eingestellt werden. Dies ermöglicht die freie Wahl der Messzeit z. B. in der Kammspektroskopie oder bei der optischen Abtasttechnik, so dass die Totzeit vermindert und die Messzeit erheblich verkürzt werden kann.
  • Als von der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitetes Triggerereignis werden z. B. Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion, vorbestimmte Schwellwerte (Schwellwert-Triggerung) oder das Auftreten eines bestimmten Verlaufs (Slope-Triggerung) verwendet.
  • Im Unterschied zur herkömmlichen Technik zur Verminderung der Totzeit wird erfindungsgemäß die variierte Wiederholfrequenz nicht einer kontinuierlichen, streng periodischen Modulation, sondern einer getriggerten, stufenförmigen Umschaltung auf die Stellfrequenz für die Dauer der Schaltzeit unterzogen. Vorteilhafterweise wird erfindungsgemäß die strikte Randbedingung der herkömmlichen Technik überwunden, bei der die Stabilisierung der Pulsquellen langsamer als das Modulationssignal der variierten Wiederholfrequenz sein musste. Erfindungsgemäß kann auf schnelle Änderungen der Wiederholfrequenzen der Pulsquellen schnell reagiert werden, so dass sich das erfindungsgemäße Abtastverfahren durch eine erhöhte Stabilität auszeichnet. Dieser Vorteil wird insbesondere dadurch erreicht, weil eine weit erhöhte Regelbandbreite anwendbar ist und weil durch die Verstellung mit Stellsignalen (Triggerung) in Bezug auf die gemessenen Ereignisse in der Kreuzkorrelationsfunktion (z. B. Extrema des Betrages der Einhüllenden der Kreuzkorrelationsfunktion) jede Unsicherheit über falsche Phasen ausgeschlossen ist.
  • Die Erfindung ist bei allen Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen anwendbar, bei denen die Wiederholfrequenz der zur Abtastung verwendeten Pulsquelle einstellbar ist. Die Abtastung der ersten Einzel-Pulsfolge durch die zweite Einzel-Pulsfolge ist auf die Erfassung einer charakteristischen Eigenschaft einer Probe gerichtet, die durch die erste Pulsquelle an sich oder einen Untersuchungs gegenstand gebildet wird, durch den wenigstens eine der Einzel-Pulsfolgen in spezifischer Weise beeinflusst wird.
  • Die Schaltzeit, während der die Wiederholfrequenz verändert ist, kann vorteilhafterweise in Abhängigkeit von den Anforderungen einer konkreten Messaufgabe gewählt werden. Wenn z. B. bei der Fourierspektroskopie an einer Probe eine bestimmte spektrale Auflösung ausreichend ist, kann bei der Auswertung der gemessenen Interferogramme auf Ausläufer (größer oder gleich T) der Interferogramme verzichtet werden, die durch spektrale Merkmale unterhalb der gewünschten Auflösungsgrenze beeinflusst werden. Entsprechend kann die Verzögerungszeit zur Veränderung der Wiederholfrequenz zwischen zwei Interferogrammen etwa auf die Zeit T verkürzt werden, in welche die interessierenden Ausläufer der Interferogramme fallen. Falls entsprechend bei der pump-probe-Technik nur ein kurzes Zeitfenster T nach Eintreffen des ersten Pulses messtechnisch erfasst werden soll, kann auch dabei die erfindungsgemäße Technik zur Verminderung der Totzeit angewendet werden.
  • Im Folgenden wird auf eine erste und eine zweite Pulsquelle mit ersten und zweiten Wiederholfrequenzen Bezug genommen, wobei hier ohne Beschränkung davon ausgegangen wird, dass die zweite Wiederholfrequenz der erfindungsgemäßen Variation unterzogen wird. Allgemein kann die Umschaltung der zweiten Wiederholfrequenz auf die Stellfrequenz mit einer Steuereinrichtung realisiert werden, die für die Dauer der gewünschten Schaltzeit ein Stellsignal liefert, mit dem die zweite Pulsquelle verstellt wird.
  • Vorteilhafterweise kann die mindestens eine Kreuzkorrelationsfunktion erfindungsgemäß auf der Grundlage verschiedener Kombinationen von Pulsfolgen gebildet werden, wobei sich jeweils Vorteile für den optischen Aufbau ergeben können. Bei spielsweise kann die Kreuzkorrelation unmittelbar aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet werden. Alternativ werden abgeleitete Pulsfolgen der Kreuzkorrelation unterzogen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen zum Beispiel durch Strahlteilung gebildet sind. Des Weiteren können Kreuzkorrelationen aus einer der Einzel-Pulsfolgen und der Pulsfolge gebildet werden, die von der jeweils anderen Einzel-Pulsfolge abgeleitet ist.
  • Insbesondere wenn die Einzel-Pulsfolgen oder die abgeleiteten Pulsfolgen durch elektromagnetische Felder gebildet werden, erfolgt gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung zur Ermittlung der Kreuzkorrelationsfunktion eine Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge und eine Detektion der Dual-Pulsfolge mit einer Detektoreinrichtung. Die Maxima der Kreuzkorrelationsfunktion, die als Triggerereignisse verwendet werden, werden in diesem Fall durch die Maxima der Dual-Pulsfolge (Interferogramme) gebildet. Das Signal der Detektoreinrichtung enthält Komponenten, welche die Interferogramme repräsentieren. Bei dieser Ausführungsform der Erfindung erfolgt die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle während der Schaltzeit zwischen den Interferogrammen.
  • Gemäß einer abgewandelten Ausführungsform der Erfindung kann auf die Überlagerung zur Dual-Pulsfolge verzichtet werden. Bei einer ersten Alternative werden die Einzel-Pulsfolgen und/oder die abgeleiteten Pulsfolgen gleichzeitig mit der Detektoreinrichtung erfasst, deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält. Gemäß einer weiteren Alternative werden die Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen gleichzeitig auf eine nichtlinear-optische Konvertereinrichtung gerichtet, deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
  • Die Stelleinrichtung zur Bereitstellung des Stellsignals kann bei ausreichend kurzen Messzeiten und ausreichend stabilen Pulsquellen mit einem festen Zeitschema betrieben werden. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die Stelleinrichtung jedoch mit einem Detektor zur Erfassung der Kreuzkorrelationsfunktion, insbesondere der Interferogramme verbunden, wobei das Stellsignal in Reaktion auf die Erfassung eines Maximums oder Minimums mit dem Detektor gebildet wird. Die Variation der Wiederholfrequenz beginnt mit einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach der Detektion des Extremums. Vorteilhafterweise wird dadurch die bei der herkömmlichen Technik erforderliche Stabilisierung auf eine mittlere Wiederholfrequenz vermieden. Der Detektor ist Teil einer Detektoreinrichtung und dient entweder nur der Erfassung des zeitlichen Auftretens der Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion oder bei der Fourierspektroskopie auch der Aufnahme der Interferogramme für deren nachfolgende Auswertung und Fouriertransformation zur Rekonstruktion der spektralen Komponenten.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren weist vorteilhafterweise eine hohe Variabilität bei der Wahl der Stellfrequenz auf. Wenn die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle entsprechend dem pulsförmigen Stellsignal eine Veränderung der zweiten Wiederholfrequenz derart, dass sich der Betrag der Frequenzdifferenz Δ erhöht, umfasst, kann die Totzeit zwischen zwei Interferogrammen erheblich vermindert werden. Des weiteren kann die Verstellung der Pulsquelle eine Verminderung der zweiten Wiederholfrequenz umfassen, so dass vorteilhafterweise das Eintreten des nächsten Messabschnittes oder Interferogramms einstellbar ist. Gemäß einer weiteren vorteilhaften Variante kann die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle entsprechend einem nahezu rechteckförmigen Stellsignal derart vorgesehen sein, dass sich das Vorzeichen der Frequenzdifferenz Δ ändert, so dass die Frequenzdifferenz Δ abwechselnd positiv und negativ ist. In diesem Fall kann das Interferogramm in aufeinander folgenden Messabschnitten zeitlich gespiegelt durchlaufen werden, wodurch die Messung beschleunigt werden kann.
  • Das von der Stelleinrichtung verwendete Zeitschema zur Verstellung der Pulsquelle ist insbesondere durch die Verzögerungszeit für den Start des Stellsignals nach der Detektion des Interferogramms und durch die Schaltzeit (Dauer des Stellsignals) charakterisiert. Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann es für eine flexible Anpassung des Spektroskopieverfahrens an die konkrete Aufgabenstellung von Vorteil sein, wenigstens eine der Verzögerungs- und Schaltzeiten einer Variation insbesondere in Abhängigkeit von der gewünschten spektralen Auflösung der Messung zu unterziehen.
  • Vorteilhafterweise ist die praktische Umsetzung der Erfindung allgemein bei Messtechniken anwendbar, bei denen die Koinzidenz von Pulsen aus verschiedenen Pulsquellen manipuliert werden soll. Vorzugsweise wird als erste Pulsquelle, die mit einer konstanten, vorzugsweise stabilisierten Wiederholfrequenz betrieben wird, ein erster Pulslaser, ein erster Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender oder ein Teilchenbeschleuniger, z. B. ein Synchrotron oder eine Streulicht-Pulsquelle verwendet.
  • Die Synchronisation eines Lasers mit einem Synchrotron für ein pump-probe-Experiment wird z. B. von H. F. Dylla et al. in „Review of Scientific Instruments" Bd. 73, 2002, S. 1414 beschrieben.
  • Als zweite Pulsquelle, deren Wiederholfrequenz mit dem erfindungsgemäßen Verfahren variiert wird, kann vorzugsweise ein (ggf. zweiter) Pulslaser verwendet werden. Die Verwendung des Pulslasers hat den besonderen Vorteil, dass Techniken zur pulsförmigen Verstellung der Wiederholfrequenz eines Pulslasers an sich verfügbar sind. Besonders bevorzugt ist eine elektromechanische Verstellung eines Resonatorspiegels des Pulslasers und/oder eine elektro-optische, magneto-optische oder mechano-optische Änderung des Brechungsindex eines im Resonator des Pulslasers angeordneten Dielektrikums vorgesehen. Die mechano-optische Änderung basiert darauf, durch Druck oder Zug die Abmessung einer Glasfaser und damit die Durchlaufzeit eines optischen Pulses zu ändern.
  • Vorteilhafterweise kann gemäß einer weiteren Variante der Erfindung die Stabilität der Interferogramme erhöht werden, indem die von den Pulslasern emittierten Einzel-Pulsfolgen jeweils einer optisch nicht-linearen Differenzfrequenzbildung unterzogen werden, durch die unerwünschte Offset-Frequenzen der einzelnen Frequenzkämme eliminiert werden.
  • Wenn gemäß einer weiteren Variante der Erfindung auch die erste Wiederholfrequenz einer Variation unterzogen wird, kann sich vorteilhafterweise die Verstellung der Pulsquellen vereinfachen. Es ist beispielsweise eine pulsförmige Verstellung der ersten Pulsquelle mit Stellsignalen vorgesehen, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach den Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet werden. Die Stellsignale können von den o. g. Stellsignalen zu Verstellung der zweiten Pulsquelle abgeleitet sein oder gesondert erzeugt werden. Beispielsweise können die Wiederholfrequenzen von zwei Pulslasern mit entgegengesetzten Vorzeichen verstellt werden, wobei sich im Vergleich zur Verstellung von nur der zweiten Pulsquelle der Vorteil ergibt, dass zur Verstellung jeweils nur die halbe Spannung, z. B. zur Verstellung von elektro-optischen Modulatoren erforderlich ist.
  • Gemäß einem weiteren Gesichtspunkt beruht die Erfindung auf der allgemeinen technischen Lehre, eine Abtastvorrichtung zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz repräsentiert werden, mit einer zweiten Pulsquellen auszustatten, wobei des Weiteren eine Kreuzkorrelationseinrichtung zur Ermittlung einer für die Einzel-Pulsfolgen charakteristischen Kreuzkorrelationsfunktion und eine Stelleinrichtung zur periodisch wiederholten Variation der Wiederholfrequenz der zweiten Pulsquelle vorgesehen ist, wobei die Stelleinrichtung zur pulsförmigen Verstellung der Pulsquelle während einer vorbestimmten Schaltzeit zwischen zwei benachbarten Triggerereignissen eingerichtet ist, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion erfasst werden.
  • Die Abtastvorrichtung ist vorzugsweise Teil eines Fourierspektrometers. In diesem Fall bestehen besondere Vorteile des erfindungsgemäßen Fourierspektrometers in der Kompatibilität mit herkömmlichen Messtechniken, dem kompakten Aufbau und der hohen Flexibilität bei der Anpassung der Messbedingungen an eine konkrete Messaufgabe.
    •
  • Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung werden aus der Beschreibung der beigefügten Zeichnungen ersichtlich. Es zeigen:
  • 1: eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform eines Fourierspektrometers, das ei ne bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Abtastvorrichtung darstellt,
  • 2: Kurvendarstellungen zur Illustration einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen,
  • 3: Kurvendarstellungen zur Illustration von experimentellen Ergebnisse, die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erzielt wurden,
  • 4: Kurvendarstellungen zur Illustration einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen,
  • 5: eine schematische Illustration eines herkömmlichen Fourierspektrometers,
  • 6: graphische Illustrationen zur Beschreibung der Kammspektroskopie, und
  • 7 und 8: Kurvendarstellungen zur Illustration der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen bei herkömmlichen Techniken.
  • Die Erfindung wird im folgenden unter beispielhaftem Bezug auf ein Fourierspektrometer mit zwei Pulslasern beschrieben. Es wird betont, dass die Umsetzung der Erfindung nicht auf die Verwendung von Pulslasern beschränkt ist. Entsprechend können auch periodisch sich wiederholende Ereignisse aus anderen Quellen, wie z.B. Teilchenbeschleunigern oder Streulicht-Pulsquellen mit dem erfindungsgemäßen Verfahren abgetastet werden. Die folgende Beschreibung bezieht sich insbesondere auf die Variation der Wiederholfrequenz des zur Ab tastung verwendeten, zweiten Pulslasers. Einzelheiten z. B. der Infrarot-Fourierspektroskopie und insbesondere der Kammspektroskopie, wie z.B. Einzelheiten der Stabilisierung von Pulslasern oder der Rekonstruktion spektraler Eigenschaften des detektierten Lichtes aus den gemessenen Interferogrammen oder der pump-probe-Techniken werden hier nicht beschrieben, da sie als solche aus dem Stand der Technik bekannt sind. Des Weiteren wird betont, dass die Umsetzung der Erfindung nicht auf die im Folgenden beschriebene Bildung der Kreuzkorrelationsfunktion durch Interferogramme der Dual-Pulsfolge beschränkt, sondern analog mit Kreuzkorrelationsfunktionen anderen Typs (z. B. durch optisch-nichtlineare Konversion) möglich ist.
  • 1 zeigt schematisch eine bevorzugte Ausführungsform eines Fourierspektrometers 100 mit einem ersten Pulslaser 10 zur Erzeugung einer ersten Einzel-Pulsfolge P1 mit einer ersten Wiederholfrequenz, einem zweiten Pulslaser 20 zur Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge P2 mit einer zweiten Wiederholfrequenz, einer Stelleinrichtung 30 zur Erzeugung der Stellfrequenz, einer Überlagerungseinrichtung 40 zur Erzeugung einer Dual-Pulsfolge P3 aus den ersten und zweiten Einzel-Pulsfolgen, einer Detektoreinrichtung 50, einem Probenträger 60 und einer Steuereinrichtung 70 zur Erzeugung eines Stellsignals für die Stelleinrichtung 30. Die Überlagerungseinrichtung 40 und die Detektoreinrichtung 50 bilden eine Ausführungsform der erfindungsgemäß verwendeten Kreuzkorrelationseinrichtung.
  • Wenn allein die Detektoreinrichtung 50 als Kreuzkorrelationseinrichtung verwendet wird, werden die Einzel-Pulsfolgen oder von diesen durch Strahlteilung abgeleitete Pulsfolgen zur gleichzeitigen Messung direkt auf die Detektoreinrichtung 50 gerichtet. Alternativ werden Pulsfolgen, die von den Einzel- Pulsfolgen durch Strahlteilung abgeleitet sind, gleichzeitig auf einen optisch-nichtlinearen Kristall (z. B. Beta-Barium-Borat) gerichtet, dessen Ausgangssignal die Kreuzkorrelation darstellt und mit einem gesonderten Detektor erfasst wird (siehe T. Yasui et al.). Der Probenträger befindet sich bei diesen Varianten im Strahlengang von einer der Einzel-Pulsfolgen.
  • Die Pulslaser 10, 20 umfassen zwei passiv stabilisierte Ti:Saphir-Laser (Typ: Femtosource Compact, Hersteller: Femtolasers GmbH, mittlere Wellenlänge 800 nm, Pulsdauern 10 fs) mit Wiederholfrequenzen von rund 100 MHz. Die Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers 20 ist relativ zur Wiederholfrequenz des ersten Pulslasers 10 um eine Frequenzdifferenz Δ von rd. 40 Hz verschoben. Zur Eliminierung der Offset-Frequenzen in den Frequenzkämmen und zur Umsetzung in den mittleren Infrarotbereich werden die Einzel-Pulsfolgen der Pulslaser 10, 20 in GeSe-Kristallen 11, 21 einer Frequenzdifferenzbildung unterzogen (siehe o.g. Publikation von F. Keilmann et al.).
  • Als Überlagerungseinrichtung wird ein halbdurchlässiger ZnSe-Spiegel 40 (Hersteller: II–IV, Inc.) verwendet. Nach der Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen der Pulslaser 10, 20 wird das Messlicht als Dual-Pulsfolge P3 über eine Messstrecke auf die Detektoreinrichtung 50 gerichtet. Die Detektoreinrichtung 50 umfasst einen HgCdTe-Infrarot-Detektor (Hersteller: Infrared Ass., Inc.). Die Probenhalterung 60 mit einer Probe, deren Wechselwirkung mit der Dual-Pulsfolge erfasst werden soll, ist an der Messstrecke angeordnet. Die Probenhalterung ist zum Beispiel ein Gefäß 60 zur Freigabe einer dampf- oder gasförmigem Probe 1, die sich in die Messstrecke bewegt.
  • Der zweite Pulslaser 20 enthält als Stelleinrichtung 30 ein piezoelektrisches Element, mit dem die Position eines Resonatorspiegels des Pulslasers 20 einstellbar ist. In Reaktion auf ein Stellsignal von der Steuereinrichtung 70 wird die Resonatorlänge des Pulslasers 20 für die gewünschte Schaltzeit vergrößert oder verkleinert, so dass die Wiederholfrequenz der vom Pulslaser 20 emittierten Einzel-Pulsfolge P2 entsprechend vergrößert oder verkleinert wird. Durch die Veränderung der Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers wird der Wert der Frequenzdifferenz Δ während der Schaltzeit verändert, so dass sich die Abstände der Interferogramme (siehe 3) verringern. Dadurch kann die Totzeit zwischen den Messungen ohne spektralen Informationsverlust vermindert werden.
  • Um den Zeitpunkt der Veränderung der Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers 20 zu optimieren, ist die Steuereinrichtung 70 vorzugsweise mit der Detektoreinrichtung 50 verbunden. Nach der Detektion eines Interferogramms und dem Ablauf einer vorbestimmten Verzögerungszeit von z.B. 100 μs wird ein rechteckförmige Stellsignal für die Stelleinrichtung 30 erzeugt.
  • Allgemein erfolgt die Wahl der Stellfrequenz und der Schalt- und Verzögerungszeiten in Abhängigkeit von den konkreten Anforderungen der Messaufgabe und insbesondere in Abhängigkeit von der gewünschten spektralen Auflösung und der verfügbaren Messzeit. Zur Vorgabe von Parametern kann die Steuereinrichtung 70 eine Abtasteinrichtung zur Variation der Schaltzeit und/oder der Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle enthalten.
  • Die 2A bis 2C illustrieren analog zu den oben erläuterten 7 und 8 weitere Einzelheiten der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen den zwei Einzel- Pulsfolgen. Gemäß 2A wird die Frequenzdifferenz Δ zum Beispiel rechteckförmig verstellt. Das Pulsprofil der Verstellung muss nicht ideal rechteckförmig sein. Alternativ kann eine abgewandelte Pulsform realisiert werden, welche die Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse der beiden Einzel-Pulsfolgen in der gewünschten Richtung beeinflusst. Die Verstellung der Frequenzdifferenz Δ wird durch ein Stellsignal (siehe Stern in 2A) ausgelöst, das nach der Erfassung eines Interferogramms (siehe Stern in 2C) mit der Detektoreinrichtung mit einer vorbestimmten Verzögerungszeit erzeugt wird.
  • Während der Koinzidenz der Einzel-Pulsfolgen (Interferogramm) weist die gegenseitige Verzögerung der Pulse gemäß 2B einen flachen Anstieg, d. h. eine relativ geringe Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse auf. Mit dem Stellsignal wird nach der vorbestimmten Verzögerungszeit (siehe Stern in den 2A und 2C) die Frequenzdifferenz Δ pulsförmig erhöht (z. B. verdreifacht). Nach der Koinzidenz weist die gegenseitige Verzögerung der Pulse gemäß 2B somit einen steileren Anstieg, d. h. eine relativ größere Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse auf. Daher wird die Totzeit zwischen den Interferogrammen verkürzt. Rechtzeitig vor der Bildung des nächstens Interferogramms wird die Frequenzdifferenz Δ zurückgestellt.
  • Während mit dem herkömmlichen Aufbau gemäß 5 Infrarotspektren mit einer Wiederholfrequenz von ≈ 40 Hz bei einer Aufnahmezeit der einzelnen Interferogramme von ≈ 40 μs aufgenommen werden, wobei die Totzeit ≈ 24 ms beträgt, ermöglicht die erfindungsgemäße Verstellung des zweiten Pulslasers 20 eine Verkürzung der Wartezeit zwischen den Interferogrammen auf 1.3 ms. Hierzu werden Stellsignale in Form von Rechteckpulsen (+/–5 V) für eine Schaltzeit von 500 μs an das piezo elektrische Element der Stelleinrichtung 30 des zweiten Pulslasers 20 gelegt. Der Abstand der Stellfrequenz von der zweiten Wiederholfrequenz beträgt z. B. 1000 Hz. Damit kann die Frequenz der Aufnahme von Infrarotspektren auf 700 Hz gesteigert werden. 3A illustriert schematisch die Verkürzung des Zeitintervalls zwischen den Interferogrammen bei der Messung an dampfförmigem NH3. In 3B ist illustriert, dass mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ein Infrarotspektrum von NH3 gemessen werden konnte, das mit dem Messergebnis mit der herkömmlichen Infrarot-Fourierspektroskopie bei einer spektralen Auslösung von 2 cm–1 und einer Aufnahmezeit von 60 s im wesentlichen identisch ist.
  • 4 illustriert eine erfindungsgemäße Abwandlung der oben beschriebenen, durch das Stellsignal ausgelösten Änderung der Wiederholfrequenz. Bei dieser Ausführungsform wird mit dem Stellsignal ein Wechsel des Vorzeichens der Frequenzdifferenz Δ bewirkt (4A). Die Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse wird zwischen den Interferogrammen nicht erhöht, sondern umgekehrt (4B), so dass bei aufeinander folgenden Interferogrammen die Koinzidenz zwischen den Einzel-Pulsfolgen alternierend in umgekehrter Richtung durchfahren wird (4C). Im Unterschied insbesondere zu der Technik gemäß US 5 778 016 wird durch das Triggern mit dem Stellsignal die Koinzidenz sicher getroffen, selbst wenn durch eine Störung des Betriebes einer der Pulsquellen (Aussetzer) die Periodizität der Dual-Pulsfolge gestört ist.
  • Die Erfindung kann angewendet werden, um Wartezeiten beim asynchronen optischen Abtasten zu vermindern. Vorteilhafterweise werden damit Messzeiten gespart und unerwünschte Wirkungen von Driften vermieden. Beides ist beispielsweise in der optischen Nahfeldmikroskopie von Bedeutung, bei der an jedem Bildelement möglichst innerhalb von Millisekunden ein komplettes optisches Spektrum gemessen werden soll, oder bei der optischen Kohärenztomographie oder bei der Aufnahme von Lebensdauerkurven, wie sie in der Absorptionsspektroskopie, der Fluoreszenzspektroskopie oder in der THz-Spektroskopie anfallen.
  • Die in der vorstehenden Beschreibung, den Zeichnungen und den Ansprüchen offenbarten Merkmalen der Erfindung können sowohl einzeln als auch in Kombination für die Verwirklichung der Erfindung in ihren verschiedenen Ausgestaltungen von Bedeutung sein.

Claims (31)

  1. Verfahren zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR,1) repräsentiert werden, mit den Schritten: – Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Pulsquelle (10, 20) und mit einer zweiten Wiederholfrequenz (fR,2), wobei sich die ersten und zweiten Wiederholfrequenzen (fR,1, fR,2) durch eine Frequenzdifferenz (Δ) unterscheiden und die zweite Wiederholfrequenz (fR,2) einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, und – Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, dadurch gekennzeichnet, dass – die Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) eine pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) mit Stellsignalen umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet sind.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die mindestens eine Kreuzkorrelationsfunktion aus den beiden Einzel-Pulsfolgen, aus abgeleiteten Pulsfolgen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet sind, oder aus einer der Einzel-Pulsfolgen und einer der abgeleiteten Pulsfolgen ermittelt wird.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, bei dem die Ermittlung der mindestens einen Kreuzkorrelationsfunktion mindestens einen der folgenden Schritte umfasst: – Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge und Detektion der Dual-Pulsfolge mit einer Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält, – Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen auf einer Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält, und – Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen auf einer nichtlinear-optischen Konvertereinrichtung, deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
  4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, bei dem die Bildung der mindestens einen abgeleiteten Pulsfolge eine Strahlteilung von mindestens einer der Einzel-Pulsfolgen umfasst.
  5. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem eine Wechselwirkung mindestens einer der Einzel-Pulsfolgen, mindestens einer der abgeleiteten Pulsfolgen oder der Dual-Pulsfolge mit der untersuchten Probe (1) vorgesehen ist.
  6. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Ableitung der Triggerereignisse die Erfassung von Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion umfasst.
  7. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Erhöhung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst.
  8. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 6, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Verringerung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst.
  9. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Veränderung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst derart, dass die Frequenzdifferenz (Δ) das Vorzeichen wechselt.
  10. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem eine Variation der Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) vorgesehen ist.
  11. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als erste Pulsquelle ein erster Pulslaser (10), ein erster Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender, oder ein Teilchenbeschleuniger verwendet wird.
  12. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als zweite Pulsquelle ein zweiter Pulslaser (20) verwendet wird.
  13. Verfahren nach Anspruch 12, bei dem die pulsförmige Verstellung des zweiten Pulslasers (20) elektro-mechanisch, elektro-optisch, magneto-optisch oder mechano-optisch erfolgt.
  14. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche 11 bis 13, bei dem bei der Erzeugung der ersten und/oder zweiten Einzel-Pulsfolgen jeweils eine Differenzfrequenzbildung vorgesehen ist.
  15. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die erste Wiederholfrequenz (fR,1) ebenfalls einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, die eine pulsförmige Verstellung der ersten Pulsquelle (10) umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach den Triggerereignissen ausgelöst wird.
  16. Verwendung eines Verfahrens nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche zur Fourierspektroskopie an der untersuchten Probe (1).
  17. Abtastvorrichtung zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR,1) repräsentiert werden, umfassend: – eine zweite Pulsquelle (20) zur Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) und einer Frequenzdifferenz (Δ) relativ zur ersten Wiederholfrequenz (fR,1), – eine Stelleinrichtung (30) zur periodisch wiederholenden Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) der zweiten Einzel-Pulsfolge, und – eine Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) zur Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, dadurch gekennzeichnet, dass – die Stelleinrichtung (30) dazu eingerichtet ist, nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen aus der Kreuzkorrelationsfunktion jeweils Stellsignale zu erzeugen und die zweite Pulsquelle (20) mit den Stellsignalen pulsförmig zur Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) der zweiten Einzel-Pulsfolge zu verstellen.
  18. Abtastvorrichtung nach Anspruch 17, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) dazu eingerichtet ist, die Kreuzkorrelationsfunktion aus den beiden Einzel-Pulsfolgen, aus abgeleiteten Pulsfolgen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet sind, oder aus einer der Einzel-Pulsfolgen und einer der abgeleiteten Pulsfolgen zu ermitteln.
  19. Abtastvorrichtung nach Anspruch 18, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) umfasst: – eine Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
  20. Abtastvorrichtung nach Anspruch 19, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) umfasst: – eine Überlagerungseinrichtung (40) zur Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge, und wobei – die Detektoreinrichtung (50) zur Detektion der Dual-Pulsfolge angeordnet ist.
  21. Abtastvorrichtung nach Anspruch 19, bei der die Detektoreinrichtung (50) zur gleichzeitigen Detektion der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen angeordnet ist.
  22. Abtastvorrichtung nach Anspruch 18, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung umfasst: – eine nichtlinear-optische Konvertereinrichtung, die zur gleichzeitigen Bestrahlung mit den Einzel-Pulsfolgen und/oder den abgeleiteten Pulsfolgen angeordnet ist und deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.
  23. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 22, bei der die Stelleinrichtung (30) mit einem Detektor der Detektoreinrichtung (50) verbunden ist.
  24. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 23, bei der die Stelleinrichtung (30) mit einer Steuereinrichtung (70) gesteuert wird, die mit der Detektoreinrichtung (50) verbunden ist.
  25. Abtastvorrichtung nach Anspruch 24, bei der die Steuereinrichtung (70) eine Einrichtung zur Variation der Schaltzeit und/oder einer vorbestimmten Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) enthält.
  26. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 25, bei der die erste Pulsquelle einen ersten Pulslaser (10), einen ersten Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender, oder einen Teilchenbeschleuniger umfasst.
  27. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 26, bei der die zweite Pulsquelle einen zweiten Pulslaser (20) umfasst.
  28. Abtastvorrichtung nach Anspruch 27, bei der die Stelleinrichtung (30) zur elektro-mechanischen, elektro-optischen, magneto-optischen oder mechano-optischen Verstellung des zweiten Pulslasers eingerichtet ist.
  29. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 25 bis 28, bei der die ersten und zweiten Pulsquellen (10, 20) jeweils einen Differenzfrequenzgenerator (11, 21) enthalten.
  30. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 20 bis 29, die einen Probenträger (60) umfasst, mit dem eine Probe (1) in einem Strahlengang der Einzel-Pulsfolgen oder der Dual-Pulsfolge positionierbar ist.
  31. Fourierspektrometer, das eine Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 30 umfasst.
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