DE102005050151B3 - Fourier spectroscopy method for scanning periodically repeating events, involves adjusting pulse sequence from second pulse laser of Fourier spectrometer using adjustment signal derived from determined cross-correlation function - Google Patents

Fourier spectroscopy method for scanning periodically repeating events, involves adjusting pulse sequence from second pulse laser of Fourier spectrometer using adjustment signal derived from determined cross-correlation function Download PDF

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Abstract

The method involves using a Fourier spectrometer (100) having two pulse lasers (10,20) that irradiates pulse sequences of different repetition frequencies to scan periodically repeating events. The frequency difference between the pulse sequences is used to determine a cross-correlation function which shows the characteristic of the cross correlation between the pulse sequences. The pulse sequence from the second pulse laser is then adjusted using an adjustment signal which is derived from the cross-correlation function after a predetermined deceleration time after triggering the events. Independent claims are included for the following: (1) Scanning device; and (2) Fourier spectrometer.

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen mit den Merkmalen des Oberbegriffs von Anspruch 1, insbesondere Verfahren zur Fourierspektroskopie, wie z. B. zur Infrarot-Kammspektroskopie oder zur Kurzzeitspektroskopie. Des weiteren betrifft die Erfindung eine Abtastvorrichtung, insbesondere ein Fourierspektrometer, wie z. B. ein Infrarot-Frequenzkamm-Spektrometer, oder ein Kurzzeitspektrometer zur Durchführung des genannten Verfahrens.The The invention relates to a method of sampling itself periodically repetitive events with the characteristics of the generic term of Claim 1, in particular method for Fourier spectroscopy, such as z. B. for infrared comb spectroscopy or for short-time spectroscopy. Furthermore, the invention relates to a scanning device, in particular a Fourier spectrometer, such. As an infrared frequency comb spectrometer, or a short-time spectrometer for carrying out said method.

Bei einer Vielzahl von Mess- und Untersuchungstechniken besteht ein Interesse an der Erfassung des Zeitverlaufs von physikalischen oder chemischen Vorgängen oder Ereignissen. Wenn diese sich periodisch wiederholen, kann durch eine wiederholte Abtastung mit einer sich ändernden Phasenverschiebung relativ zum gesuchten Ereignis die Zeitskala gestreckt und damit das Ereignis mit erhöhter Zeitauflösung erfasst werden. Beispiele für diese Abtasttechnik sind bei der zeitaufgelösten Fluoreszenzmessung ("pump-probe"-Technik) oder in der jüngst entwickelten Fourierspektroskopie gegeben, die im Folgenden erläutert wird.at A variety of measurement and investigation techniques is a Interest in capturing the passage of time of physical or chemical processes or events. If these repeat themselves periodically, through a repeated scan with a changing phase shift stretched the time scale relative to the event sought and thus recorded the event with increased time resolution become. examples for This sampling technique is used in time-resolved fluorescence measurement ("pump-probe" technique) or in the most recently developed Fourier spectroscopy given below.

Die Untersuchung der Wechselwirkung von Proben mit Licht im infraroten Spektralbereich besitzt in der Grundlagenforschung und in der angewandten Forschung eine zunehmende Bedeutung, beispielsweise bei der Charakterisierung chemischer Bindungen oder bei der Beschreibung von Leitungsvorgängen in Halbleitern. Die klassische Infrarot-Spektroskopie, welche auf der Kombination einer breitbandigen Infrarotquelle mit einem dispersiven Element zur Bereitstellung von Messlicht im infraroten Spektralbereich beruht, wurde in den letzten Jahrzehnten zunehmend von der Fourierspektroskopie abgelöst. Diese Messtechnik basiert auf der Detektion von Interferogrammen, die durch die Überlagerung von Messlichtanteilen mit variabler Zeitverzögerung erzeugt werden. In den letzten Jahren wurden kohärente, breitbandige Infrarot-Pulslaserquellen eingeführt, deren Emission als regelmäßige Folge ultrakurzer Pulse erfolgt.The Investigation of the interaction of samples with light in the infrared Spectral domain possesses in basic research and applied research an increasing importance, for example in the characterization chemical bonds or in the description of conduction processes in Semiconductors. Classical infrared spectroscopy, which is based on the Combination of a broadband infrared source with a dispersive Element for providing measuring light in the infrared spectral range was based in recent decades increasingly on Fourier spectroscopy replaced. These Measurement technique is based on the detection of interferograms, the through the overlay be generated by measuring light components with variable time delay. In the In recent years, coherent, introduced broadband infrared pulsed laser sources, their emission as a regular consequence ultrashort pulses.

Zunächst wurden die Interferogramme unter Verwendung eines Michelson-Interferometers mit einem beweglichen Spiegel als Ergebnis der Autokorrelation von Messlicht mit einem zeitverschobenen Messlichtanteil aufgenommen. Die Verwendung des Michelson-Interferometers ist jedoch wegen der relativ langsamen und beschränkt reproduzierbaren Spiegelbewegung und der relativ geringen Messgeschwindigkeit nachteilig. Dieses Problem wurde überwunden, indem das Michelson-Interferometer durch eine Anordnung von zwei hoch stabilisierten Pulslasern geringfügig verschiedener Wiederholfrequenzen ersetzt wurde. Die Überlagerung von Pulsfolgen der Pulslaser liefert Interferogramme, die wie bei der Autokorrelation im Michelson-Interferometer die komplette spektrale Information des Messlichtes beinhalten. Aufgrund der Beschreibung der im Zeitbild gegebenen Pulsfolgen durch im Frequenzbild gegebene Frequenzkämme wird diese Art der Fourierspektroskopie mit zwei Pulslasern auch als Kammspektroskopie bezeichnet.At first were the interferograms using a Michelson interferometer with a movable mirror as a result of the autocorrelation of Measuring light recorded with a time-shifted measuring light component. However, the use of the Michelson interferometer is due to the relatively slow and limited reproducible mirror movement and the relatively low measuring speed disadvantageous. This problem was overcome by passing the Michelson interferometer through an arrangement of two highly stabilized pulse lasers slightly different Repetition frequencies has been replaced. The superimposition of pulse trains The pulse laser delivers interferograms, as in autocorrelation in the Michelson interferometer the include complete spectral information of the measuring light. by virtue of the description of the pulse sequences given in the time frame by given in the frequency image frequency combs This type of Fourier spectroscopy with two pulsed lasers is also used referred to as comb spectroscopy.

Von F. Keilmann et al. wird in „Optics Letters", Bd. 29, 2004, S. 1542–1544 ein Frequenzkamm-Spektrometer beschrieben, dessen Funktion schematisch in den 5 bis 7 illustriert ist (siehe auch US 5 748 309 ). Das herkömmliche Spektrometer 100' umfasst gemäß 5 zwei Pulslaser 10', 20', deren einzelne Ausgangspulsfolgen mit einer relativen Verstimmung Δ von z. B. 10 Hz zwischen den Wiederholfrequenzen (z. B. 100 MHz) an optisch nicht-linearen Kristallen 11', 12' einer Differenzfrequenzbildung unterzogen und dann an einem halbdurchlässigen Spiegel 40' zu einer so genannten Dual-Pulsfolge P3 überlagert werden. Am Detektor 50' folgt die Detektion des durch die Dual-Pulsfolge P3 repräsentierten Kreuzkorrelationssignals aus den Einzel-Pulsfolgen.By F. Keilmann et al. In "Optics Letters", Vol. 29, 2004, pp. 1542-1544, a frequency comb spectrometer is described, the function of which is schematically described in FIGS 5 to 7 is illustrated (see also US 5,748,309 ). The conventional spectrometer 100 ' includes according to 5 two pulse lasers 10 ' . 20 ' whose individual output pulse trains with a relative detuning Δ of z. 10 Hz between repetition frequencies (eg 100 MHz) on optically non-linear crystals 11 ' . 12 ' subjected to a difference frequency and then at a semi-transparent mirror 40 ' be superimposed on a so-called dual pulse train P3. At the detector 50 ' follows the detection of the represented by the dual pulse train P3 cross-correlation signal from the individual pulse trains.

Die Einzel-Pulsfolgen P1, P2 werden im Frequenzbild durch Frequenzkämme beschrieben (6A, 6B). Die von den Pulslasern 10', 20' erzeugten Einzel-Pulsfolgen haben eine Mittenfrequenz, die zunächst im sichtbaren Spektralbereich und nach der Differenzfrequenzbildung im infraroten Spektralbereich liegt. Die infraroten Frequenzkämme überdecken ein Intervall der genau n-fachen Wiederholfrequenzen (n: rd. 250.000 bis rd. 350.000), also von rd. 25 THz bis 35 THz. Die Frequenzabstände der Frequenzkomponenten der ersten Einzel-Pulsfolge P1 sind gerade gleich deren Wiederholfrequenz fR,1. Die zweite Pulsfolge P2 mit der abweichenden Wiederholfrequenz fR2 = fR1 + Δ bildet einen Frequenzkamm mit Frequenzabständen fR,1 + Δ. Entsprechend ist zwischen den n-ten Komponenten solcher harmonischer Frequenzkämme der Figuren 6A und 6B eine Abweichung nΔ der Frequenzkomponenten gegeben.The individual pulse sequences P1, P2 are described in the frequency image by frequency combs ( 6A . 6B ). The pulse lasers 10 ' . 20 ' generated individual pulse sequences have a center frequency, which is initially in the visible spectral range and after the difference frequency in the infrared spectral range. The infrared frequency combs cover an interval of exactly n-fold repetition frequencies (n: around 250,000 to around 350,000), ie from approx. 25 THz to 35 THz. The frequency spacings of the frequency components of the first individual pulse train P1 are just equal to their repetition frequency f R, 1 . The second pulse sequence P2 with the deviating repetition frequency f R2 = f R1 + Δ forms a frequency comb with frequency spacings f R, 1 + Δ. Accordingly, between the n-th components of such harmonic frequency combs of the figures 6A and 6B given a deviation nΔ of the frequency components.

Die Detektion der Dual-Pulsfolge P3, die durch die Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen P1, P2 gebildet ist, liefert im Zeitbild periodisch wiederkehrende, schematisch in 6C gezeigte Interferogramme, deren zeitliche Abstände 1/Δ betragen. Beispielsweise tritt mit Δ = 10 Hz nach jeweils 0.1 s ein Interferogramm auf. Im Frequenzbild werden die Interferogramme ebenfalls durch einen Frequenzkamm (so genannter Schwebungskamm) beschrieben (6D). Im Schwebungskamm betragen die Frequenzabstände der Frequenzkomponenten nur noch Δ, also rd. 10 Hz.The detection of the dual pulse train P3, which is formed by the superposition of the individual pulse trains P1, P2, provides periodically recurring in the time image, schematically in 6C shown interferograms whose time intervals are 1 / Δ. For example, with Δ = 10 Hz, an interferogram occurs after every 0.1 s. In the frequency image, the interferograms are also described by a frequency comb (so-called "beats") ( 6D ). In the beat comb, the frequency spacings of the frequency components are only Δ, ie approx. 10 Hz.

In 7 sind für die herkömmliche Technik der Frequenzabstand Δ der Wiederholfrequenzen der Einzel-Pulsfolgen (7A), die relative zeitliche Verzögerung td zwischen den Pulsen der beiden Einzel-Pulsfolgen (7B) und das gemessene Kreuzkorrelationssignal (Interferogramme) (7C) als Funktion der Zeit dargestellt. 7A zeigt wegen des konstanten Frequenzabstandes Δ eine konstante Zeitfunktion. In 7B sind mit den horizontalen Streifen ganzzahlige Vielfache der Zeitdifferenz 1/fR zwischen zwei aufeinander folgenden Pulsen markiert. Wegen des konstanten Frequenzabstandes Δ steigt die relative zeitliche Verzögerung td zwischen den Pulsen der beiden Einzel-Pulsfolgen linear an. Die Schnittpunkte zwischen der linearen Funktion der relativen zeitlichen Verzögerung td und den genannten horizontalen Streifen repräsentieren die Zeiten, zu denen jeweils die Pulse der niederfrequenten Pulsfolge von den Pulsen der höherfrequenten Pulsfolge überholt werden. Am Detektor 50' ergeben sich zu diesen Überholzeiten entsprechend die in 7C gezeigten Interferogramme, zwischen denen eine relativ lange Wartezeit von etwas weniger als 1/Δ (Totzeit) gegeben ist.In 7 For the conventional technique, the frequency spacing Δ of the repetition frequencies of the individual pulse sequences ( 7A ), the relative time delay t d between the pulses of the two individual pulse sequences ( 7B ) and the measured cross-correlation signal (interferograms) ( 7C ) as a function of time. 7A shows because of the constant frequency spacing Δ a constant time function. In 7B are marked with the horizontal stripes integer multiples of the time difference 1 / f R between two consecutive pulses. Because of the constant frequency spacing Δ, the relative time delay t d between the pulses of the two individual pulse trains increases linearly. The intersections between the linear function of the relative time delay t d and the said horizontal stripes represent the times at which the pulses of the low-frequency pulse train are respectively overtaken by the pulses of the higher-frequency pulse train. At the detector 50 ' arise at these overtaking in accordance with the in 7C shown interferograms, between which a relatively long waiting time of slightly less than 1 / Δ (dead time) is given.

Die Kammspektroskopie beruht auf der Erfassung von Veränderungen der Interferogramme, wenn durch die Wechselwirkung der Dual-Pulsfolge oder einer der Einzel-Pulsfolgen mit einer Probe bestimmte Frequenzkomponenten der Frequenzkämme wenigstens einer der Einzel-Pulsfolgen absorbiert werden und damit zur Interferenz nicht mehr beitragen, oder in der Phase verschoben sind und dadurch das Interferogramm verändern. Beispielsweise zeigt 6E das kurze Interferogramm eines breiten, nahezu strukturlosen Spektrums. Wenn bestimmte Frequenzkomponenten in einer Probe 60' absorbiert werden, bedingt das nun strukturierte Spektrum ein wesentlich länger moduliertes Interferogramm, wie es in 6F gezeigt ist.The comb spectroscopy is based on the detection of changes in the interferograms when certain frequency components of the frequency combs of at least one of the individual pulse trains are absorbed by the interaction of the dual pulse train or one of the individual pulse sequences with a sample and thus no longer contribute to the interference, or the phase are shifted and thereby change the interferogram. For example, shows 6E the short interferogram of a broad, almost structureless spectrum. When certain frequency components in a sample 60 ' be absorbed, the now structured spectrum causes a much longer modulated interferogram, as in 6F is shown.

Von T. Yasui et al. wird in „Applied Physics Letters" (Bd. 87, 2005, S. 061101-1 bis 061101-3) ein experimentelles Verfahren zur Terahertz-Spektroskopie beschrieben, bei dem neben einer für Spektroskopiezwecken bestimmten Kreuzkorrelationsfunktion („THz-TDS-System") noch eine weitere Korrelationsfunktion aus Pulsfolgen gebildet wird, die durch Strahlteiler von Einzel-Pulsfolgen abgeleitet sind („SFG cross correlator"). Die Aufgabe der weiteren Korrelationsfunktion ist es, dass unabhängig vom Auftreten des betrachteten THz-Signals ein Triggersignal zur Ansteuerung der Datenaufnahme zur Verfügung steht.From T. Yasui et al. is in "Applied Physics Letters "(vol. 87, 2005, pp. 061101-1 to 061101-3) an experimental method for terahertz spectroscopy, in addition to one for spectroscopic purposes particular cross-correlation function ("THz-TDS system") yet another Correlation function is formed by pulse trains, which are separated by beam splitters derived from single pulse sequences ("SFG cross correlator") Another correlation function is that regardless of the occurrence of the considered THz signal a trigger signal to control the data acquisition to disposal stands.

Ein Problem der herkömmlichen Kammspektroskopie ergibt sich daraus, dass für praktische Messaufgaben häufig nur der in den pulsförmigen Interferogrammen der Dauer T steckende Informationsgehalt genutzt wird, und ein großer Teil der Messperiode 1/Δ eine für die Messung ungenutzte Totzeit von 1/Δ – T zwischen zwei Interferogrammen darstellt. Bei langsam veränderlichen Proben begrenzt die Totzeit das durch Mittelung in fester Messzeit erzielbare Signal-Rausch-Verhältnis. Bei schnell veränderlichen Proben begrenzt die Totzeit das erreichbare zeitliche Auflösungsvermögen. Die Totzeit kann somit insbesondere dann ein Problem darstellen, wenn die zeitliche Stabilität der untersuchten Probe und/oder der Pulslaser relativ gering ist. Mit Blick auf die praktischen Bedingungen des Messaufbaus kann die Totzeit nicht vermindert werden, ohne andere Probleme zu generieren. Um den Abstand 1/Δ zwischen den Interferogrammen zu vermindern, müsste die Frequenzdifferenz Δ zwischen den Einzel-Pulsfolgen vergrößert werden, womit sich jedoch auch die Dauer T der Interferogramme selbst verkürzt, und dadurch die Interferogramme ggf. nicht mehr mit der Zeitauflösung der verfügbaren Detektortechnik aufnehmbar sind. Weiterhin ist bei verkürzter Mess dauer eines Einzelinterferogramms dessen Signal-Rausch-Verhältnis verringert.One Problem of the conventional Comb spectroscopy results from the fact that for practical measuring tasks often only the in the pulse-shaped Interferograms of duration T inserted information content will, and a big one Part of the measurement period 1 / Δ a for the Measurement unused dead time of 1 / Δ - T between represents two interferograms. Limited for slowly changing samples the dead time the signal-to-noise ratio achievable by averaging in a fixed measuring time. at fast changing samples the dead time limits the achievable temporal resolving power. The Dead time can thus be a problem especially when the temporal stability the examined sample and / or the pulse laser is relatively low. With regard to the practical conditions of the measurement setup, the Dead time can not be diminished without generating other problems. To the distance 1 / Δ between To reduce the interferograms, the frequency difference would have Δ between the individual pulse trains are enlarged, which, however, also shortens the duration T of the interferograms themselves, and thereby the interferograms possibly no longer with the time resolution of available Detector technology are receivable. Furthermore, with a shortened measuring duration a single interferogram whose signal-to-noise ratio reduced.

Das Totzeitproblem ist auch bei einer abgewandelten Messtechnik zur Erfassung repetierlicher schneller Vorgänge durch so genanntes asynchrones optisches Abtasten gegeben (siehe R. J. Kneisler et al. in „Optics Letters", Bd. 14, 1989, S. 260–262, und P. A. Elzinga et al. in „Applied Optics", Bd. 26, 1987, S. 4303–4309). Beim asynchronen optischen Abtasten wird ein periodisch wiederholter, kurzer Vorgang der Dauer t0 und Wiederholfrequenz fR durch ein Abtasten mit einem Pulslaser mit einer leicht verschobenen Wiederholfrequenz fR – Δ erfasst. Die Messung des kurzen Vorgangs erfolgt dann auf einer um fR/Δ gestreckten Zeitskala. Die Dauer der Messung ist entsprechend T = t0fR/Δ. Der Zeitpunkt des Messabschnitts innerhalb der Wiederholungsperiode 1/Δ von Messabschnitten wird von der Koinzidenz zwischen Vorgängen und Laserpulsen bestimmt. Das Vorzeichen von Δ bestimmt, ob die Messung den Vorgang direkt oder zeitlich gespiegelt abbildet. Beim asynchronen optischen Abtasten besteht das Totzeitproblem darin, dass der interessierende Vorgang eine Dauer von z. B. nur 10 ps aufweist, während der Abstand der Abtastpulse z. B. 10 ns beträgt. Zur Messung des kurzen Vorgangs wird damit nur ein Bruchteil von weniger als 1% der möglichen Messzeit ausgenutzt.The dead time problem is also present in a modified measurement technique for detecting repeating fast processes by so-called asynchronous optical scanning (see RJ Kneisler et al., Optics Letters, Vol. 14, 1989, pp. 260-262, and PA Elzinga et al in Applied Optics, Vol. 26, 1987, pp. 4303-4309). In asynchronous optical scanning of a periodically repeated, short process duration t 0 and repetition frequency f R by scanning with a pulse laser with a slightly shifted repetition frequency f R - Δ detected. The measurement of the short process then takes place on a time scale stretched by f R / Δ. The duration of the measurement is T = t 0 f R / Δ. The time of the measuring section within the repetition period 1 / Δ of measuring sections is determined by the coincidence between processes and laser pulses. The sign of Δ determines whether the measurement maps the process directly or temporally mirrored. In asynchronous optical scanning, the deadtime problem is that the process of interest has a duration of, for example, 10 seconds. B. only 10 ps, while the distance of the sampling pulses z. B. 10 ns. To measure the short process, only a fraction of less than 1% of the possible measuring time is used.

Zur Lösung des Totzeitproblems wird in US 5 778 016 vorgeschlagen, bei einem Messaufbau mit zwei Pulslasern den ersten Pulslaser mit einer festen ersten Wiederholfrequenz zu betreiben, während die zweite Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers einer Variation unterzogen wird. Die bei der herkömmlichen Technik vorgesehene Variation der zweiten Wiederholfrequenz umfasst einen periodischen Durchlauf der zweiten Wiederholfrequenz um einen mittleren Wert. In einem Anwen dungsfall ist dieser Wert gleich der ersten Wiederholfrequenz. Dadurch wird erreicht, dass die Pulse des zweiten Pulslasers mit einem sich kontinuierlich verändernden Zeitmuster den Pulsen des ersten Pulslasers vorauslaufen oder nachlaufen. Dadurch kann der Abtastvorgang auf den interessierenden Zeitbereich innerhalb der gestreckten Zeitskala beschränkt werden. Die Variation der zweiten Wiederholfrequenz erfolgt durch eine periodische Verstellung der Resonatorlänge des zweiten Pulslasers.To solve the dead time problem is in US 5,778,016 proposed to operate in a measurement setup with two pulse lasers, the first pulse laser at a fixed first repetition frequency, while the second repetition frequency of the second pulse laser is subjected to a variation. The variation of the second repetition frequency provided in the conventional technique comprises a periodic passage of the second repetition frequency about an average value. In an appli cation case this is Value equal to the first repetition frequency. This ensures that the pulses of the second pulse laser with a continuously changing time pattern ahead of the pulses of the first pulse laser or run after. This allows the sampling to be limited to the time of interest within the stretched time scale. The variation of the second repetition frequency is effected by a periodic adjustment of the resonator length of the second pulse laser.

Die in US 5 778 016 beschriebene Technik zur Verminderung der Totzeit hat den Nachteil, dass die Variation der zweiten Wiederholfrequenz durch eine fest vorgegebene, streng periodische und nicht variierbare Modulation (z. B. Rechteckmodulation) eingestellt wird, wobei zusätzlich mit Hilfe einer langsamen Rückkopplungsschleife ein Auseinanderdriften der Laser stabilisiert werden muss. Die Integrationszeit der Stabilisierung der Laser muss länger als die Periode der Wiederholfrequenzvariation sein, da diese Variation sonst durch die Stabilisierung verschwinden würde. Auf kurzfristige Änderungen der Wiederholfrequenzen kann somit nicht reagiert werden, was Präzisionsanwendungen der herkömmlichen Technik zur Verminderung der Totzeit ausschließt.In the US 5,778,016 The technique described for reducing the dead time has the disadvantage that the variation of the second repetition frequency is set by a fixed, strictly periodic and non-variable modulation (eg rectangular modulation), whereby a drift apart of the lasers is additionally stabilized by means of a slow feedback loop got to. The integration time of the stabilization of the lasers must be longer than the period of the repetition frequency variation, otherwise this variation would disappear by the stabilization. Thus, it is not possible to react to short-term changes in the repetition frequencies, which precludes precision applications of the conventional technique for reducing the dead time.

In 8 sind analog zu 7 für die Technik gemäß US 5 778 016 der Frequenzabstand Δ (8A), die relative zeitliche Verzögerung td (8B) und das gemessene Kreuzkorrelationssignal (Interferogramme) (8C) als Funktion der Zeit dargestellt. 8A zeigt beispielhaft die herkömmliche Rechteckmodulation des Frequenzabstandes Δ, was gemäß 7B eine zwischen den Pulsen abwechselnd zu- und abnehmende Verzögerung ergibt. Die Totzeit zwischen zwei Interferogrammen wird damit zwar vermindert. Nachteilig ist jedoch, dass zwischen den horizontalen Streifen (Zeitdifferenz 1/fR zwischen zwei benachbarten Pulsen) Zeitfunktionen, in denen keine Koinzidenzen zwischen den Pulsfolgen erreicht werden (gestrichelt gezeigt) oder Zeitfunktionen auftreten können, in denen Koinzidenzen zwischen den Pulsfolgen erreicht werden (durchgezogen gezeigt). Nur im letzteren Fall ergeben sich die in 8C gezeigten Kreuzkorrelationssignale (Interferogramme). Der wesentliche Nachteil der Technik gemäß US 5 778 016 besteht somit darin, dass außer der Frequenz auch die Phasenlage der Pulszüge bestimmte Anfangsbedingungen erfüllen muss, damit die Koinzidenz zwischen den Pulsen einstellbar ist.In 8th are analogous to 7 for the technique according to US 5,778,016 the frequency spacing Δ ( 8A ), the relative time delay t d ( 8B ) and the measured cross-correlation signal (interferograms) ( 8C ) as a function of time. 8A shows by way of example the conventional rectangular modulation of the frequency spacing Δ, which according to 7B alternately increasing and decreasing delay between pulses. The dead time between two interferograms is thus reduced. The disadvantage, however, is that between the horizontal stripes (time difference 1 / f R between two adjacent pulses) time functions in which no coincidences between the pulse sequences are achieved (shown in phantom) or time functions can occur in which coincidences between the pulse sequences are reached (pulled shown). Only in the latter case, the result in 8C shown cross-correlation signals (interferograms). The main disadvantage of the art according to US 5,778,016 This means that apart from the frequency, the phase position of the pulse trains must also fulfill certain initial conditions so that the coincidence between the pulses can be set.

Das genannte Totzeitproblem tritt nicht nur bei der Fourierspektroskopie auf, sondern auch bei anderen Anwendungen der Abtasttechnik, bei denen nicht der gesamte Zeitbereich zwischen zwei Ereignissen von Interesse ist, z. B. beim elektro-optischen Abtasten in THz-Spektrometern.The said deadtime problem occurs not only in Fourier spectroscopy on, but also in other applications of scanning technology, at which is not the entire time range between two events of Interest is, for. As in electro-optical scanning in THz spectrometers.

Die Aufgabe der Erfindung ist es, ein verbessertes Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen, insbesondere zur Fourierspektroskopie und zur Kurzzeitspektroskopie bereitzustellen, mit dem die Nachteile der herkömmlichen Techniken überwunden werden und das einen erweiterten Anwendungsbereich aufweist. Das Verfahren soll insbesondere eine größerer Variabilität und Genauigkeit bei der Lösung des Totzeitproblems haben. Die Aufgabe der Erfindung ist es auch, eine verbesserte Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen, insbesondere ein verbessertes Fourierspektrometer bereitzustellen, mit dem die Nachteile der herkömmlichen Techniken überwunden werden und die sich insbesondere durch einen vereinfachten Aufbau auszeichnet, bei dem die Verminderung der Totzeit ohne weiteres an verschiedene Messaufgaben angepasst werden kann. Die erfindungsgemäße Vorrichtung soll insbesondere die Aufnahme von hoch auflösenden Interferogrammen mit erhöhter Stabilität und Reproduzierbarkeit ermöglichen.The The object of the invention is an improved method for scanning of periodically repeating events, in particular for To provide Fourier spectroscopy and for short-time spectroscopy, with the disadvantages of the conventional Techniques overcome and that has a wider scope. The In particular, method is intended to provide greater variability and accuracy at the solution of the deadtime problem. The object of the invention is also an improved device for periodically repeating sampling Events, in particular to provide an improved Fourier spectrometer, with the disadvantages of the conventional Techniques overcome and in particular by a simplified structure characterized in that the reduction of dead time easily can be adapted to different measuring tasks. The device according to the invention In particular, the recording of high-resolution interferograms with increased stability and allow reproducibility.

Diese Aufgaben werden durch ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen mit den Merkmalen gemäß den Patentansprüchen 1 bzw. 17 gelöst. Vorteilhafte Ausführungsformen und Anwendungen der Erfindung ergeben sich aus den abhängigen Ansprüchen.These Tasks are achieved by a method and apparatus for sampling of periodically repeating events with the features according to claims 1 or 17 solved. advantageous embodiments and applications of the invention will be apparent from the dependent claims.

Gemäß einem ersten Gesichtspunkt beruht die Erfindung auf der allgemeinen technischen Lehre, ein Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen unter Verwendung von zwei Pulsquellen zur Erzeugung von Einzel-Pulsfolgen mit voneinander abweichenden Wiederholfrequenzen bereitzustellen, bei dem die Wiederholfrequenz von mindestens einer der Pulsquellen während einer periodisch wiederholten Ermittlung einer Kreuzkorrelationsfunktion aus den Einzel-Pulsfolgen oder davon abgeleiteten Pulsfolgen nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach jeweils einem Triggerereignis, das von der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet wird, auf eine vorbestimmte Stellfrequenz verändert wird. Mit der Stellfrequenz wird die Änderungsgeschwindigkeit der Zeitdifferenz td zwischen den Einzel-Pulsfolgen für eine bestimmte Schaltzeit verändert. Das Einschalten der Stellfrequenz entspricht einer vorübergehenden Änderung der Frequenzdifferenz Δ zwischen den Wiederholfrequenzen (siehe unten, 2, 4). Vorteilhafterweise kann dadurch der Zeitpunkt, die Häufigkeit, die Durchgangsgeschwindigkeit und/oder die zeitbezogene Durchgangsrichtung der von den Pulsquellen emittierten Pulsfolgen relativ zueinander frei eingestellt werden. Dies ermöglicht die freie Wahl der Messzeit z. B. in der Kammspektroskopie oder bei der optischen Abtasttechnik, so dass die Totzeit vermindert und die Messzeit erheblich verkürzt werden kann.According to a first aspect, the invention is based on the general technical teaching to provide a method for sampling periodically repeating events using two pulse sources for generating individual pulse trains with different repetition frequencies, wherein the repetition frequency of at least one of the pulse sources during a periodically repeated determination of a cross-correlation function from the individual pulse sequences or pulse sequences derived therefrom after a predetermined delay time after each trigger event, which is derived from the cross-correlation function, is changed to a predetermined setpoint frequency. With the setpoint frequency, the rate of change of the time difference td between the individual pulse sequences is changed for a specific switching time. Switching on the setting frequency corresponds to a temporary change of the frequency difference Δ between the repetition frequencies (see below). 2 . 4 ). Advantageously, thereby the time, the frequency, the passage speed and / or the time-related passage direction of the pulse sequences emitted by the pulse sources relative to each other can be set freely. This allows the free choice of measurement time z. B. in comb spectroscopy or in the optical scanning, so that the dead time can be reduced and the measuring time can be significantly shortened.

Als von der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitetes Triggerereignis werden z. B. Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion, vorbestimmte Schwellwerte (Schwellwert-Triggerung) oder das Auftreten eines bestimmten Verlaufs (Slope-Triggerung) verwendet.When become the trigger event derived from the cross-correlation function z. B. extrema of the cross-correlation function, predetermined thresholds (Threshold triggering) or the occurrence of a specific gradient (Slope triggering) used.

Im Unterschied zur herkömmlichen Technik zur Verminderung der Totzeit wird erfindungsgemäß die variierte Wiederholfrequenz nicht einer kontinuierlichen, streng periodischen Modulation, sondern einer getriggerten, stufenförmigen Umschaltung auf die Stellfrequenz für die Dauer der Schaltzeit unterzogen. Vorteilhafterweise wird erfindungsgemäß die strikte Randbedingung der herkömmlichen Technik überwunden, bei der die Stabilisierung der Pulsquellen langsamer als das Modulationssignal der variierten Wiederholfrequenz sein musste. Erfindungsgemäß kann auf schnelle Änderungen der Wiederholfrequenzen der Pulsquellen schnell reagiert werden, so dass sich das erfindungsgemäße Abtastverfahren durch eine erhöhte Stabilität auszeichnet. Dieser Vorteil wird insbesondere dadurch erreicht, weil eine weit erhöhte Regelbandbreite anwendbar ist und weil durch die Verstellung mit Stellsignalen (Triggerung) in Bezug auf die gemessenen Ereignisse in der Kreuzkorrelationsfunktion (z. B. Extrema des Betrages der Einhüllenden der Kreuzkorrelationsfunktion) jede Unsicherheit über falsche Phasen ausgeschlossen ist.in the Difference to the conventional ones Technology for reducing the dead time is varied according to the invention Refresh rate not a continuous, strictly periodic Modulation, but a triggered, stepped switching to the Setting frequency for subjected to the duration of the switching time. Advantageously, according to the invention, the strict Boundary condition of the conventional Overcome technology, in which the stabilization of the pulse sources slower than the modulation signal had to be the varied repetition frequency. According to the invention can fast changes the repetition frequencies of the pulse sources are reacted quickly, so that the inventive scanning through an increased stability distinguished. This advantage is achieved in particular by because a far higher Control bandwidth is applicable and because by the adjustment with Actuator signals (triggering) with respect to the measured events in the cross correlation function (eg extrema of the amount of envelope the cross-correlation function) any uncertainty about wrong ones Phases is excluded.

Die Erfindung ist bei allen Verfahren zur Abtastung von sich periodisch wiederholenden Ereignissen anwendbar, bei denen die Wiederholfrequenz der zur Abtastung verwendeten Pulsquelle einstellbar ist. Die Abtastung der ersten Einzel-Pulsfolge durch die zweite Einzel-Pulsfolge ist auf die Erfassung einer charakteristischen Eigenschaft einer Probe gerichtet, die durch die erste Pulsquelle an sich oder einen Untersuchungs gegenstand gebildet wird, durch den wenigstens eine der Einzel-Pulsfolgen in spezifischer Weise beeinflusst wird.The The invention is periodic in all methods of sampling on its own Repeatable events where the repetition rate of the is adjustable for sampling used pulse source. The scan the first single pulse train is through the second single pulse train on the detection of a characteristic property of a sample directed object by the first pulse source itself or a subject of investigation is formed by the at least one of the individual pulse sequences in specific Way is influenced.

Die Schaltzeit, während der die Wiederholfrequenz verändert ist, kann vorteilhafterweise in Abhängigkeit von den Anforderungen einer konkreten Messaufgabe gewählt werden. Wenn z. B. bei der Fourierspektroskopie an einer Probe eine bestimmte spektrale Auflösung ausreichend ist, kann bei der Auswertung der gemessenen Interferogramme auf Ausläufer (größer oder gleich T) der Interferogramme verzichtet werden, die durch spektrale Merkmale unterhalb der gewünschten Auflösungsgrenze beeinflusst werden. Entsprechend kann die Verzögerungszeit zur Veränderung der Wiederholfrequenz zwischen zwei Interferogrammen etwa auf die Zeit T verkürzt werden, in welche die interessierenden Ausläufer der Interferogramme fallen. Falls entsprechend bei der pump-probe-Technik nur ein kurzes Zeitfenster T nach Eintreffen des ersten Pulses messtechnisch erfasst werden soll, kann auch dabei die erfindungsgemäße Technik zur Verminderung der Totzeit angewendet werden.The Switching time while which changes the repetition frequency is, advantageously, depending on the requirements selected a specific measurement task become. If z. B. in the Fourier spectroscopy on a sample a certain spectral resolution is sufficient, can be used in the evaluation of the measured interferograms on foothills (bigger or equal to T) of the interferograms are omitted by spectral Features below the desired resolution limit to be influenced. Accordingly, the delay time can change the repetition frequency between two interferograms approximately on the Time T shortened into which the interferer of interferograms of interest fall. If correspondingly with the pump-probe technique only a short time window T be detected by measurement after the arrival of the first pulse should, while the inventive technique for reducing to be applied to the dead time.

Im Folgenden wird auf eine erste und eine zweite Pulsquelle mit ersten und zweiten Wiederholfrequenzen Bezug genommen, wobei hier ohne Beschränkung davon ausgegangen wird, dass die zweite Wiederholfrequenz der erfindungsgemäßen Variation unterzogen wird. Allgemein kann die Umschaltung der zweiten Wiederholfrequenz auf die Stellfrequenz mit einer Steuereinrichtung realisiert werden, die für die Dauer der gewünschten Schaltzeit ein Stellsignal liefert, mit dem die zweite Pulsquelle verstellt wird.in the The following is a first and a second pulse source with first and second repetition frequencies, here, without limitation it is assumed that the second repetition frequency of the variation according to the invention is subjected. In general, the switching of the second repetition frequency be realized on the control frequency with a control device, the for the duration of the desired Switching time provides a control signal with which the second pulse source adjusted becomes.

Vorteilhafterweise kann die mindestens eine Kreuzkorrelationsfunktion erfindungsgemäß auf der Grundlage verschiedener Kombinationen von Pulsfolgen gebildet werden, wobei sich jeweils Vorteile für den optischen Aufbau ergeben können. Bei spielsweise kann die Kreuzkorrelation unmittelbar aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet werden. Alternativ werden abgeleitete Pulsfolgen der Kreuzkorrelation unterzogen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen zum Beispiel durch Strahlteilung gebildet sind. Des Weiteren können Kreuzkorrelationen aus einer der Einzel-Pulsfolgen und der Pulsfolge gebildet werden, die von der jeweils anderen Einzel-Pulsfolge abgeleitet ist.advantageously, can the at least one cross-correlation function according to the invention on the basis different combinations of pulse trains are formed, wherein each benefits for the result in optical design. For example, the cross-correlation can directly from the two Individual pulse sequences are formed. Alternatively they are derived Pulse sequences of the cross-correlation subjected to the two individual pulse trains for Example are formed by beam splitting. Furthermore, cross correlations be formed from one of the individual pulse trains and the pulse train, the derived from the other single pulse train.

Insbesondere wenn die Einzel-Pulsfolgen oder die abgeleiteten Pulsfolgen durch elektromagnetische Felder gebildet werden, erfolgt gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung zur Ermittlung der Kreuzkorrelationsfunktion eine Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge und eine Detektion der Dual-Pulsfolge mit einer Detektoreinrichtung. Die Maxima der Kreuzkorrelationsfunktion, die als Triggerereignisse verwendet werden, werden in diesem Fall durch die Maxima der Dual-Pulsfolge (Interferogramme) gebildet. Das Signal der Detektoreinrichtung enthält Komponenten, welche die Interferogramme repräsentieren. Bei dieser Ausführungsform der Erfindung erfolgt die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle während der Schaltzeit zwischen den Interferogrammen.Especially if the individual pulse sequences or the derived pulse sequences Electromagnetic fields are formed, according to a preferred embodiment the invention for determining the cross-correlation function an overlay the single pulse sequences to a dual pulse train and a detection the dual-pulse train with a detector device. The maxima of Cross-correlation function used as trigger events be in this case by the maxima of the dual pulse train (interferograms) educated. The signal of the detector device contains components, which represent the interferograms. In this embodiment The invention is the pulse-shaped Adjustment of the second pulse source during the switching time between the interferograms.

Gemäß einer abgewandelten Ausführungsform der Erfindung kann auf die Überlagerung zur Dual-Pulsfolge verzichtet werden. Bei einer ersten Alternative werden die Einzel-Pulsfolgen und/oder die abgeleiteten Pulsfolgen gleichzeitig mit der Detektoreinrichtung erfasst, deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält. Gemäß einer weiteren Alternative werden die Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen gleichzeitig auf eine nichtlinear-optische Konvertereinrichtung gerichtet, deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.According to a modified embodiment of the invention can be dispensed with the superposition for dual pulse train. In a first alternative, the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences are detected simultaneously with the detector device whose signal contains the cross-correlation function. According to a further alternative, the individual pulse trains and / or the derived pulse sequences simultaneously directed to a nonlinear optical converter device whose output contains the cross-correlation function.

Die Stelleinrichtung zur Bereitstellung des Stellsignals kann bei ausreichend kurzen Messzeiten und ausreichend stabilen Pulsquellen mit einem festen Zeitschema betrieben werden. Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist die Stelleinrichtung jedoch mit einem Detektor zur Erfassung der Kreuzkorrelationsfunktion, insbesondere der Interferogramme verbunden, wobei das Stellsignal in Reaktion auf die Erfassung eines Maximums oder Minimums mit dem Detektor gebildet wird. Die Variation der Wiederholfrequenz beginnt mit einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach der Detektion des Extremums. Vorteilhafterweise wird dadurch die bei der herkömmlichen Technik erforderliche Stabilisierung auf eine mittlere Wiederholfrequenz vermieden. Der Detektor ist Teil einer Detektoreinrichtung und dient entweder nur der Erfassung des zeitlichen Auftretens der Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion oder bei der Fourierspektroskopie auch der Aufnahme der Interferogramme für deren nachfolgende Auswertung und Fouriertransformation zur Rekonstruktion der spektralen Komponenten.The Actuating device for providing the actuating signal can be sufficient short measuring times and sufficiently stable pulse sources with one fixed schedule. According to a preferred embodiment However, according to the invention, the adjusting device is provided with a detector for detecting the cross-correlation function, in particular the interferograms connected, wherein the actuating signal in response to the detection of a Maximums or minimums is formed with the detector. The variation the repetition frequency begins with a predetermined delay time after the detection of the extremum. Advantageously, this is achieved the at the conventional Technique required stabilization to a medium repetition rate avoided. The detector is part of a detector device and serves either just recording the time of occurrence of the extremes the cross-correlation function or Fourier spectroscopy also the recording of the interferograms for their subsequent evaluation and Fourier transform for reconstructing the spectral components.

Das erfindungsgemäße Verfahren weist vorteilhafterweise eine hohe Variabilität bei der Wahl der Stellfrequenz auf. Wenn die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle entsprechend dem pulsförmigen Stellsignal eine Veränderung der zweiten Wiederholfrequenz derart, dass sich der Betrag der Frequenzdifferenz Δ erhöht, umfasst, kann die Totzeit zwischen zwei Interferogrammen erheblich vermindert werden. Des weiteren kann die Verstellung der Pulsquelle eine Verminderung der zweiten Wiederholfrequenz umfassen, so dass vorteilhafterweise das Eintreten des nächsten Messabschnittes oder Interferogramms einstellbar ist. Gemäß einer weiteren vorteilhaften Variante kann die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle entsprechend einem nahezu rechteckförmigen Stellsignal derart vorgesehen sein, dass sich das Vorzeichen der Frequenzdifferenz Δ ändert, so dass die Frequenzdifferenz Δ abwechselnd positiv und negativ ist. In diesem Fall kann das Interferogramm in aufeinander folgenden Messabschnitten zeitlich gespiegelt durchlaufen werden, wodurch die Messung beschleunigt werden kann.The inventive method advantageously has a high variability in the choice of the control frequency on. When the pulse-shaped Adjustment of the second pulse source according to the pulse-shaped actuating signal a change the second repetition frequency such that the amount of the frequency difference Δ increases, comprising the dead time between two interferograms can be significantly reduced become. Furthermore, the adjustment of the pulse source can be a reduction the second repetition frequency, so that advantageously the Enter the next Measuring section or interferogram is adjustable. According to one Another advantageous variant, the pulse-shaped adjustment of the second Pulse source be provided in accordance with a nearly rectangular control signal such that changes the sign of the frequency difference Δ, so that the frequency difference Δ alternately positive and negative. In this case, the interferogram go through in a mirrored manner in successive measuring sections which can speed up the measurement.

Das von der Stelleinrichtung verwendete Zeitschema zur Verstellung der Pulsquelle ist insbesondere durch die Verzögerungszeit für den Start des Stellsignals nach der Detektion des Interferogramms und durch die Schaltzeit (Dauer des Stellsignals) charakterisiert. Gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung kann es für eine flexible Anpassung des Spektroskopieverfahrens an die konkrete Aufgabenstellung von Vorteil sein, wenigstens eine der Verzögerungs- und Schaltzeiten einer Variation insbesondere in Abhängigkeit von der gewünschten spektralen Auflösung der Messung zu unterziehen.The time scheme used by the actuator for adjusting the Pulse source is in particular by the delay time for the start of the control signal after the detection of the interferogram and through the switching time (duration of the actuating signal) is characterized. According to one another embodiment The invention may be for a flexible adaptation of the spectroscopy method to the specific task be advantageous, at least one of the delay and switching times of a Variation, in particular depending from the desired spectral resolution to undergo the measurement.

Vorteilhafterweise ist die praktische Umsetzung der Erfindung allgemein bei Messtechniken anwendbar, bei denen die Koinzidenz von Pulsen aus verschiedenen Pulsquellen manipuliert werden soll. Vorzugsweise wird als erste Pulsquelle, die mit einer konstanten, vorzugsweise stabilisierten Wiederholfrequenz betrieben wird, ein erster Pulslaser, ein erster Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender oder ein Teilchenbeschleuniger, z. B. ein Synchrotron oder eine Streulicht-Pulsquelle verwendet.advantageously, the practical implementation of the invention is generally in measurement techniques applicable, where the coincidence of pulses from different Pulse sources should be manipulated. Preferably, as the first Pulse source with a constant, preferably stabilized Repeat frequency is operated, a first pulse laser, a first Radio, microwave or THz pulse transmitter or a particle accelerator, z. As a synchrotron or a scattered light pulse source used.

Die Synchronisation eines Lasers mit einem Synchrotron für ein pump-probe-Experiment wird z. B. von H. F. Dylla et al. in „Review of Scientific Instruments" Bd. 73, 2002, S. 1414 beschrieben.The Synchronization of a laser with a synchrotron for a pump-probe experiment is z. By H.F. Dylla et al. in "Review of Scientific Instruments" Vol. 73, 2002, p. 1414 described.

Als zweite Pulsquelle, deren Wiederholfrequenz mit dem erfindungsgemäßen Verfahren variiert wird, kann vorzugsweise ein (ggf. zweiter) Pulslaser verwendet werden. Die Verwendung des Pulslasers hat den besonderen Vorteil, dass Techniken zur pulsförmigen Verstellung der Wiederholfrequenz eines Pulslasers an sich verfügbar sind. Besonders bevorzugt ist eine elektromechanische Verstellung eines Resonatorspiegels des Pulslasers und/oder eine elektro-optische, magneto-optische oder mechano-optische Änderung des Brechungsindex eines im Resonator des Pulslasers angeordneten Dielektrikums vorgesehen. Die mechano-optische Änderung basiert darauf, durch Druck oder Zug die Abmessung einer Glasfaser und damit die Durchlaufzeit eines optischen Pulses zu ändern.When second pulse source whose repetition frequency with the method according to the invention is varied, preferably a (possibly second) pulse laser used become. The use of the pulsed laser has the particular advantage that techniques are pulse-shaped Adjustment of the repetition frequency of a pulse laser are available per se. Particularly preferred is an electromechanical adjustment of a Resonator mirror of the pulse laser and / or an electro-optical, magneto-optical or mechano-optical refractive index change a arranged in the resonator of the pulse laser dielectric provided. The mechano-optical change is based on it, by pressure or train the dimension of a glass fiber and thus to change the cycle time of an optical pulse.

Vorteilhafterweise kann gemäß einer weiteren Variante der Erfindung die Stabilität der Interferogramme erhöht werden, indem die von den Pulslasern emittierten Einzel-Pulsfolgen jeweils einer optisch nicht-linearen Differenzfrequenzbildung unterzogen werden, durch die unerwünschte Offset-Frequenzen der einzelnen Frequenzkämme eliminiert werden.advantageously, can according to a further variant of the invention, the stability of the interferograms are increased, in that the individual pulse sequences emitted by the pulse lasers respectively subjected to an optically non-linear difference frequency be, by the unwanted Offset frequencies of the individual frequency combs are eliminated.

Wenn gemäß einer weiteren Variante der Erfindung auch die erste Wiederholfrequenz einer Variation unterzogen wird, kann sich vorteilhafterweise die Verstellung der Pulsquellen vereinfachen. Es ist beispielsweise eine pulsförmige Verstellung der ersten Pulsquelle mit Stellsignalen vorgesehen, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach den Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet werden. Die Stellsignale können von den o. g. Stellsignalen zu Verstellung der zweiten Pulsquelle abgeleitet sein oder gesondert erzeugt werden. Beispielsweise können die Wiederholfrequenzen von zwei Pulslasern mit entgegengesetzten Vorzeichen verstellt werden, wobei sich im Vergleich zur Verstellung von nur der zweiten Pulsquelle der Vorteil ergibt, dass zur Verstellung jeweils nur die halbe Spannung, z. B. zur Verstellung von elektro-optischen Modulatoren erforderlich ist.If, according to a further variant of the invention, the first repetition frequency is subjected to a variation, advantageously the adjustment of the pulse sources can be simplified. For example, a pulse-shaped adjustment of the first pulse source is provided with actuating signals which are respectively generated after a predetermined delay time after the trigger events which are derived from the cross-correlation function. The control signals can be derived from the above-mentioned actuating signals for adjusting the second pulse source or can be generated separately. For example, the repetition frequencies of two pulse lasers can be adjusted with opposite signs, wherein in comparison to the adjustment of only the second pulse source has the advantage that for adjusting only half the voltage, z. B. is required for the adjustment of electro-optical modulators.

Gemäß einem weiteren Gesichtspunkt beruht die Erfindung auf der allgemeinen technischen Lehre, eine Abtastvorrichtung zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz repräsentiert werden, mit einer zweiten Pulsquellen auszustatten, wobei des Weiteren eine Kreuzkorrelationseinrichtung zur Ermittlung einer für die Einzel-Pulsfolgen charakteristischen Kreuzkorrelationsfunktion und eine Stelleinrichtung zur periodisch wiederholten Variation der Wiederholfrequenz der zweiten Pulsquelle vorgesehen ist, wobei die Stelleinrichtung zur pulsförmigen Verstellung der Pulsquelle während einer vorbestimmten Schaltzeit zwischen zwei benachbarten Triggerereignissen eingerichtet ist, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion erfasst werden.According to one another aspect, the invention is based on the general technical teaching, a scanning device for the scanning of events, which generates repetitively periodically with a first pulse source and by a first single pulse train having a first repetition frequency represents be equipped with a second pulse sources, further a cross-correlation device for determining one for the individual pulse trains characteristic cross-correlation function and an actuator for periodically repeated variation of the repetition frequency of second pulse source is provided, wherein the adjusting device for pulsed Adjustment of the pulse source during a predetermined switching time between two adjacent trigger events is established, which detects from the cross-correlation function become.

Die Abtastvorrichtung ist vorzugsweise Teil eines Fourierspektrometers. In diesem Fall bestehen besondere Vorteile des erfindungsgemäßen Fourierspektrometers in der Kompatibilität mit herkömmlichen Messtechniken, dem kompakten Aufbau und der hohen Flexibilität bei der Anpassung der Messbedingungen an eine konkrete Messaufgabe.The Sampling device is preferably part of a Fourier spectrometer. In this case, there are particular advantages of the Fourier spectrometer according to the invention in compatibility with conventional Measurement techniques, the compact design and high flexibility in the Adaptation of measurement conditions to a specific measurement task.

Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung werden aus der Beschreibung der beigefügten Zeichnungen ersichtlich. Es zeigen:Further Details and advantages of the invention will become apparent from the description of the accompanying drawings seen. Show it:

1: eine schematische Darstellung einer bevorzugten Ausführungsform eines Fourierspektrometers, das ei ne bevorzugte Ausführungsform der erfindungsgemäßen Abtastvorrichtung darstellt, 1 FIG. 2 is a schematic representation of a preferred embodiment of a Fourier spectrometer illustrating a preferred embodiment of the scanning device according to the invention; FIG.

2: Kurvendarstellungen zur Illustration einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen, 2 : Graphs illustrating an embodiment of the invention influencing the coincidence between two pulse sequences,

3: Kurvendarstellungen zur Illustration von experimentellen Ergebnisse, die mit dem erfindungsgemäßen Verfahren erzielt wurden, 3 : Graphs illustrating experimental results obtained by the method of the invention

4: Kurvendarstellungen zur Illustration einer weiteren Ausführungsform der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen, 4 : Graphs for illustrating a further embodiment of the invention influencing the coincidence between two pulse sequences,

5: eine schematische Illustration eines herkömmlichen Fourierspektrometers, 5 FIG. 2: a schematic illustration of a conventional Fourier spectrometer, FIG.

6: graphische Illustrationen zur Beschreibung der Kammspektroskopie, und 6 : graphic illustrations describing comb spectroscopy, and

7 und 8: Kurvendarstellungen zur Illustration der Koinzidenz zwischen zwei Pulsfolgen bei herkömmlichen Techniken. 7 and 8th : Curves illustrating the coincidence between two pulse sequences in conventional techniques.

Die Erfindung wird im folgenden unter beispielhaftem Bezug auf ein Fourierspektrometer mit zwei Pulslasern beschrieben. Es wird betont, dass die Umsetzung der Erfindung nicht auf die Verwendung von Pulslasern beschränkt ist. Entsprechend können auch periodisch sich wiederholende Ereignisse aus anderen Quellen, wie z.B. Teilchenbeschleunigern oder Streulicht-Pulsquellen mit dem erfindungsgemäßen Verfahren abgetastet werden. Die folgende Beschreibung bezieht sich insbesondere auf die Variation der Wiederholfrequenz des zur Ab tastung verwendeten, zweiten Pulslasers. Einzelheiten z. B. der Infrarot-Fourierspektroskopie und insbesondere der Kammspektroskopie, wie z.B. Einzelheiten der Stabilisierung von Pulslasern oder der Rekonstruktion spektraler Eigenschaften des detektierten Lichtes aus den gemessenen Interferogrammen oder der pump-probe-Techniken werden hier nicht beschrieben, da sie als solche aus dem Stand der Technik bekannt sind. Des Weiteren wird betont, dass die Umsetzung der Erfindung nicht auf die im Folgenden beschriebene Bildung der Kreuzkorrelationsfunktion durch Interferogramme der Dual-Pulsfolge beschränkt, sondern analog mit Kreuzkorrelationsfunktionen anderen Typs (z. B. durch optisch-nichtlineare Konversion) möglich ist.The The invention will be described below by way of example with reference to a Fourier spectrometer described with two pulse lasers. It is emphasized that the implementation the invention is not limited to the use of pulsed lasers. Correspondingly also periodically repeating events from other sources, such as. Particle accelerators or scattered light pulse sources with the method according to the invention be scanned. The following description refers in particular to the variation of the repetition frequency of the sample used for scanning, second pulse laser. Details z. As the infrared Fourier spectroscopy and in particular comb spectroscopy, e.g. Details of Stabilization of pulse lasers or reconstruction spectral Properties of the detected light from the measured interferograms or the pump-probe techniques are not described here they are known as such from the prior art. Furthermore It is emphasized that the implementation of the invention is not limited to those described below Formation of the cross - correlation function by interferograms of the Dual pulse sequence restricted, but analogous with cross-correlation functions of other types (eg. B. by optical non-linear conversion) is possible.

1 zeigt schematisch eine bevorzugte Ausführungsform eines Fourierspektrometers 100 mit einem ersten Pulslaser 10 zur Erzeugung einer ersten Einzel-Pulsfolge P1 mit einer ersten Wiederholfrequenz, einem zweiten Pulslaser 20 zur Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge P2 mit einer zweiten Wiederholfrequenz, einer Stelleinrichtung 30 zur Erzeugung der Stellfrequenz, einer Überlagerungseinrichtung 40 zur Erzeugung einer Dual-Pulsfolge P3 aus den ersten und zweiten Einzel-Pulsfolgen, einer Detektoreinrichtung 50, einem Probenträger 60 und einer Steuereinrichtung 70 zur Erzeugung eines Stellsignals für die Stelleinrichtung 30. Die Überlagerungseinrichtung 40 und die Detektoreinrichtung 50 bilden eine Ausführungsform der erfindungsgemäß verwendeten Kreuzkorrelationseinrichtung. 1 schematically shows a preferred embodiment of a Fourier spectrometer 100 with a first pulse laser 10 for generating a first individual pulse train P1 having a first repetition frequency, a second pulse laser 20 for generating a second individual pulse train P2 with a second repetition frequency, an actuating device 30 for generating the control frequency, an overlay device 40 for generating a dual pulse train P3 from the first and second individual pulse trains, a detector device 50 , a sample carrier 60 and a control device 70 for generating an actuating signal for the actuating device 30 , The overlay device 40 and the detector device 50 form an embodiment of the cross-correlation device used in the invention.

Wenn allein die Detektoreinrichtung 50 als Kreuzkorrelationseinrichtung verwendet wird, werden die Einzel-Pulsfolgen oder von diesen durch Strahlteilung abgeleitete Pulsfolgen zur gleichzeitigen Messung direkt auf die Detektoreinrichtung 50 gerichtet. Alternativ werden Pulsfolgen, die von den Einzel- Pulsfolgen durch Strahlteilung abgeleitet sind, gleichzeitig auf einen optisch-nichtlinearen Kristall (z. B. Beta-Barium-Borat) gerichtet, dessen Ausgangssignal die Kreuzkorrelation darstellt und mit einem gesonderten Detektor erfasst wird (siehe T. Yasui et al.). Der Probenträger befindet sich bei diesen Varianten im Strahlengang von einer der Einzel-Pulsfolgen.If only the detector device 50 is used as a cross-correlation device, the individual pulse trains or pulse trains derived therefrom by beam splitting for simultaneous measurement directly on the detector device 50 directed. Alternatively, pulse trains derived from the individual pulse trains by beam splitting are simultaneously applied to an optically-nonlinear crystal (e.g. B. beta-barium borate) whose output is the cross-correlation and is detected with a separate detector (see T. Yasui et al.). The sample carrier is in these variants in the beam path of one of the individual pulse trains.

Die Pulslaser 10, 20 umfassen zwei passiv stabilisierte Ti:Saphir-Laser (Typ: Femtosource Compact, Hersteller: Femtolasers GmbH, mittlere Wellenlänge 800 nm, Pulsdauern 10 fs) mit Wiederholfrequenzen von rund 100 MHz. Die Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers 20 ist relativ zur Wiederholfrequenz des ersten Pulslasers 10 um eine Frequenzdifferenz Δ von rd. 40 Hz verschoben. Zur Eliminierung der Offset-Frequenzen in den Frequenzkämmen und zur Umsetzung in den mittleren Infrarotbereich werden die Einzel-Pulsfolgen der Pulslaser 10, 20 in GeSe-Kristallen 11, 21 einer Frequenzdifferenzbildung unterzogen (siehe o.g. Publikation von F. Keilmann et al.).The pulsed laser 10 . 20 include two passively stabilized Ti: sapphire lasers (type: Femtosource Compact, manufacturer: Femtolasers GmbH, average wavelength 800 nm, pulse durations 10 fs) with repetition frequencies of around 100 MHz. The repetition rate of the second pulse laser 20 is relative to the repetition rate of the first pulse laser 10 by a frequency difference Δ of approx. 40 Hz shifted. To eliminate the offset frequencies in the frequency combs and to convert them into the mid-infrared range, the individual pulse sequences of the pulse lasers are used 10 . 20 in GeSe crystals 11 . 21 subjected to frequency difference formation (see above publication by F. Keilmann et al.).

Als Überlagerungseinrichtung wird ein halbdurchlässiger ZnSe-Spiegel 40 (Hersteller: II–IV, Inc.) verwendet. Nach der Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen der Pulslaser 10, 20 wird das Messlicht als Dual-Pulsfolge P3 über eine Messstrecke auf die Detektoreinrichtung 50 gerichtet. Die Detektoreinrichtung 50 umfasst einen HgCdTe-Infrarot-Detektor (Hersteller: Infrared Ass., Inc.). Die Probenhalterung 60 mit einer Probe, deren Wechselwirkung mit der Dual-Pulsfolge erfasst werden soll, ist an der Messstrecke angeordnet. Die Probenhalterung ist zum Beispiel ein Gefäß 60 zur Freigabe einer dampf- oder gasförmigem Probe 1, die sich in die Messstrecke bewegt.The overlay device is a semipermeable ZnSe mirror 40 (Manufacturer: II-IV, Inc.). After the superimposition of the individual pulse sequences of the pulse laser 10 . 20 is the measuring light as a dual pulse train P3 via a measuring path to the detector device 50 directed. The detector device 50 includes an HgCdTe infrared detector (manufacturer: Infrared Ass., Inc.). The sample holder 60 with a sample whose interaction with the dual-pulse sequence is to be detected is arranged on the measuring section. The sample holder is for example a vessel 60 to release a vapor or gaseous sample 1 , which moves into the measuring section.

Der zweite Pulslaser 20 enthält als Stelleinrichtung 30 ein piezoelektrisches Element, mit dem die Position eines Resonatorspiegels des Pulslasers 20 einstellbar ist. In Reaktion auf ein Stellsignal von der Steuereinrichtung 70 wird die Resonatorlänge des Pulslasers 20 für die gewünschte Schaltzeit vergrößert oder verkleinert, so dass die Wiederholfrequenz der vom Pulslaser 20 emittierten Einzel-Pulsfolge P2 entsprechend vergrößert oder verkleinert wird. Durch die Veränderung der Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers wird der Wert der Frequenzdifferenz Δ während der Schaltzeit verändert, so dass sich die Abstände der Interferogramme (siehe 3) verringern. Dadurch kann die Totzeit zwischen den Messungen ohne spektralen Informationsverlust vermindert werden.The second pulse laser 20 contains as adjusting device 30 a piezoelectric element with which the position of a resonator mirror of the pulse laser 20 is adjustable. In response to a control signal from the controller 70 becomes the resonator length of the pulse laser 20 increased or decreased for the desired switching time, so that the repetition frequency of the pulse laser 20 emitted single pulse train P2 is increased or decreased accordingly. By changing the repetition frequency of the second pulse laser, the value of the frequency difference Δ is changed during the switching time, so that the distances between the interferograms (see FIG 3 ) reduce. As a result, the dead time between the measurements can be reduced without spectral loss of information.

Um den Zeitpunkt der Veränderung der Wiederholfrequenz des zweiten Pulslasers 20 zu optimieren, ist die Steuereinrichtung 70 vorzugsweise mit der Detektoreinrichtung 50 verbunden. Nach der Detektion eines Interferogramms und dem Ablauf einer vorbestimmten Verzögerungszeit von z.B. 100 μs wird ein rechteckförmige Stellsignal für die Stelleinrichtung 30 erzeugt.At the time of changing the repetition rate of the second pulse laser 20 to optimize is the controller 70 preferably with the detector device 50 connected. After the detection of an interferogram and the expiry of a predetermined delay time of, for example, 100 μs, a rectangular actuating signal for the actuating device 30 generated.

Allgemein erfolgt die Wahl der Stellfrequenz und der Schalt- und Verzögerungszeiten in Abhängigkeit von den konkreten Anforderungen der Messaufgabe und insbesondere in Abhängigkeit von der gewünschten spektralen Auflösung und der verfügbaren Messzeit. Zur Vorgabe von Parametern kann die Steuereinrichtung 70 eine Abtasteinrichtung zur Variation der Schaltzeit und/oder der Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle enthalten.In general, the selection of the control frequency and the switching and delay times is done depending on the specific requirements of the measurement task and in particular depending on the desired spectral resolution and the available measurement time. To specify parameters, the control device 70 a sampling device for varying the switching time and / or the delay time of the pulse-shaped adjustment of the second pulse source included.

Die 2A bis 2C illustrieren analog zu den oben erläuterten 7 und 8 weitere Einzelheiten der erfindungsgemäßen Beeinflussung der Koinzidenz zwischen den zwei Einzel- Pulsfolgen. Gemäß 2A wird die Frequenzdifferenz Δ zum Beispiel rechteckförmig verstellt. Das Pulsprofil der Verstellung muss nicht ideal rechteckförmig sein. Alternativ kann eine abgewandelte Pulsform realisiert werden, welche die Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse der beiden Einzel-Pulsfolgen in der gewünschten Richtung beeinflusst. Die Verstellung der Frequenzdifferenz Δ wird durch ein Stellsignal (siehe Stern in 2A) ausgelöst, das nach der Erfassung eines Interferogramms (siehe Stern in 2C) mit der Detektoreinrichtung mit einer vorbestimmten Verzögerungszeit erzeugt wird.The 2A to 2C illustrate analogous to those discussed above 7 and 8th further details of the invention influencing the coincidence between the two individual pulse trains. According to 2A For example, the frequency difference Δ is adjusted in a rectangular manner. The pulse profile of the adjustment need not be ideally rectangular. Alternatively, a modified pulse shape can be realized, which influences the rate of change of the distance of the pulses of the two individual pulse sequences in the desired direction. The adjustment of the frequency difference Δ is effected by a control signal (see star in 2A ), which occurs after the detection of an interferogram (see star in 2C ) is generated with the detector device with a predetermined delay time.

Während der Koinzidenz der Einzel-Pulsfolgen (Interferogramm) weist die gegenseitige Verzögerung der Pulse gemäß 2B einen flachen Anstieg, d. h. eine relativ geringe Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse auf. Mit dem Stellsignal wird nach der vorbestimmten Verzögerungszeit (siehe Stern in den 2A und 2C) die Frequenzdifferenz Δ pulsförmig erhöht (z. B. verdreifacht). Nach der Koinzidenz weist die gegenseitige Verzögerung der Pulse gemäß 2B somit einen steileren Anstieg, d. h. eine relativ größere Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse auf. Daher wird die Totzeit zwischen den Interferogrammen verkürzt. Rechtzeitig vor der Bildung des nächstens Interferogramms wird die Frequenzdifferenz Δ zurückgestellt.During the coincidence of the single pulse sequences (interferogram), the mutual delay of the pulses indicates 2 B a shallow rise, ie a relatively small rate of change of the distance of the pulses. With the control signal, after the predetermined delay time (see star in the 2A and 2C ) the frequency difference Δ is increased in a pulse shape (eg tripled). After the coincidence, the mutual delay of the pulses indicates 2 B thus a steeper increase, ie a relatively greater rate of change of the distance of the pulses. Therefore, the dead time between the interferograms is shortened. In time before the formation of the next interferogram the frequency difference Δ is reset.

Während mit dem herkömmlichen Aufbau gemäß 5 Infrarotspektren mit einer Wiederholfrequenz von ≈ 40 Hz bei einer Aufnahmezeit der einzelnen Interferogramme von ≈ 40 μs aufgenommen werden, wobei die Totzeit ≈ 24 ms beträgt, ermöglicht die erfindungsgemäße Verstellung des zweiten Pulslasers 20 eine Verkürzung der Wartezeit zwischen den Interferogrammen auf 1.3 ms. Hierzu werden Stellsignale in Form von Rechteckpulsen (+/–5 V) für eine Schaltzeit von 500 μs an das piezo elektrische Element der Stelleinrichtung 30 des zweiten Pulslasers 20 gelegt. Der Abstand der Stellfrequenz von der zweiten Wiederholfrequenz beträgt z. B. 1000 Hz. Damit kann die Frequenz der Aufnahme von Infrarotspektren auf 700 Hz gesteigert werden. 3A illustriert schematisch die Verkürzung des Zeitintervalls zwischen den Interferogrammen bei der Messung an dampfförmigem NH3. In 3B ist illustriert, dass mit dem erfindungsgemäßen Verfahren ein Infrarotspektrum von NH3 gemessen werden konnte, das mit dem Messergebnis mit der herkömmlichen Infrarot-Fourierspektroskopie bei einer spektralen Auslösung von 2 cm–1 und einer Aufnahmezeit von 60 s im wesentlichen identisch ist.While with the conventional structure according to 5 Infrared spectra are recorded with a repetition frequency of ≈ 40 Hz at a recording time of the individual interferograms of ≈ 40 μs, the dead time ≈ 24 ms, allows the inventive adjustment of the second pulse laser 20 a shortening of the waiting time between the interferograms to 1.3 ms. For this purpose, control signals in the form of rectangular pulses (+/- 5 V) for a switching time of 500 microseconds to the piezoelectric element of the actuator 30 of the second pulse laser 20 placed. The distance of the control frequency from the second repetition frequency is z. B. 1000 Hz. Thus, the frequency of recording increased from infrared spectra to 700 Hz. 3A schematically illustrates the shortening of the time interval between the interferograms in the measurement of vaporous NH 3 . In 3B illustrates that with the method according to the invention an infrared spectrum of NH 3 could be measured, which is substantially identical to the measurement result with the conventional infrared Fourier spectroscopy at a spectral resolution of 2 cm -1 and a recording time of 60 s.

4 illustriert eine erfindungsgemäße Abwandlung der oben beschriebenen, durch das Stellsignal ausgelösten Änderung der Wiederholfrequenz. Bei dieser Ausführungsform wird mit dem Stellsignal ein Wechsel des Vorzeichens der Frequenzdifferenz Δ bewirkt (4A). Die Änderungsgeschwindigkeit des Abstandes der Pulse wird zwischen den Interferogrammen nicht erhöht, sondern umgekehrt (4B), so dass bei aufeinander folgenden Interferogrammen die Koinzidenz zwischen den Einzel-Pulsfolgen alternierend in umgekehrter Richtung durchfahren wird (4C). Im Unterschied insbesondere zu der Technik gemäß US 5 778 016 wird durch das Triggern mit dem Stellsignal die Koinzidenz sicher getroffen, selbst wenn durch eine Störung des Betriebes einer der Pulsquellen (Aussetzer) die Periodizität der Dual-Pulsfolge gestört ist. 4 illustrates a modification of the invention described above, triggered by the control signal change in the repetition frequency. In this embodiment, the control signal causes a change of the sign of the frequency difference Δ ( 4A ). The rate of change of the distance of the pulses is not increased between the interferograms, but vice versa ( 4B ), so that in successive interferograms the coincidence between the individual pulse sequences is traversed alternately in the opposite direction ( 4C ). In contrast, in particular to the technique according to US 5,778,016 the coincidence is reliably made by triggering with the actuating signal, even if the periodicity of the dual pulse sequence is disturbed by a malfunction of the operation of one of the pulse sources (dropouts).

Die Erfindung kann angewendet werden, um Wartezeiten beim asynchronen optischen Abtasten zu vermindern. Vorteilhafterweise werden damit Messzeiten gespart und unerwünschte Wirkungen von Driften vermieden. Beides ist beispielsweise in der optischen Nahfeldmikroskopie von Bedeutung, bei der an jedem Bildelement möglichst innerhalb von Millisekunden ein komplettes optisches Spektrum gemessen werden soll, oder bei der optischen Kohärenztomographie oder bei der Aufnahme von Lebensdauerkurven, wie sie in der Absorptionsspektroskopie, der Fluoreszenzspektroskopie oder in der THz-Spektroskopie anfallen.The Invention can be applied to asynchronous waiting times reduce optical scanning. Advantageously, thus measuring times saved and unwanted Effects of drifts avoided. Both are for example in the optical near-field microscopy of importance, at each picture element preferably Measured within milliseconds a complete optical spectrum or in optical coherence tomography or in the Recording lifetimes curves, as used in absorption spectroscopy, of fluorescence spectroscopy or in the THz spectroscopy incurred.

Die in der vorstehenden Beschreibung, den Zeichnungen und den Ansprüchen offenbarten Merkmalen der Erfindung können sowohl einzeln als auch in Kombination für die Verwirklichung der Erfindung in ihren verschiedenen Ausgestaltungen von Bedeutung sein.The in the foregoing description, drawings and claims Features of the invention can both individually and in combination for the realization of the invention be significant in their various embodiments.

Claims (31)

Verfahren zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR,1) repräsentiert werden, mit den Schritten: – Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Pulsquelle (10, 20) und mit einer zweiten Wiederholfrequenz (fR,2), wobei sich die ersten und zweiten Wiederholfrequenzen (fR,1, fR,2) durch eine Frequenzdifferenz (Δ) unterscheiden und die zweite Wiederholfrequenz (fR,2) einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, und – Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, dadurch gekennzeichnet, dass – die Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) eine pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) mit Stellsignalen umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen erzeugt werden, die aus der Kreuzkorrelationsfunktion abgeleitet sind.Method for sampling events associated with a first pulse source ( 10 ) are generated repetitively periodically and represented by a first individual pulse sequence having a first repetition frequency (f R, 1 ), comprising the steps of: generating a second individual pulse sequence with a second pulse source ( 10 . 20 ) and with a second repetition frequency (f R, 2 ), wherein the first and second repetition frequencies (f R, 1 , f R, 2 ) differ by a frequency difference (Δ) and the second repetition frequency (f R, 2 ) of a repeating variation is subjected, and - determining at least one cross-correlation function, the pulse trains single characteristic of the cross-correlation of, characterized in that - the variation of the second repetition frequency (f R, 2) a pulse-shaped adjustment of the second pulse source ( 20 ) with actuating signals which are respectively generated after a predetermined delay time after trigger events which are derived from the cross-correlation function. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die mindestens eine Kreuzkorrelationsfunktion aus den beiden Einzel-Pulsfolgen, aus abgeleiteten Pulsfolgen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet sind, oder aus einer der Einzel-Pulsfolgen und einer der abgeleiteten Pulsfolgen ermittelt wird.The method of claim 1, wherein the at least a cross-correlation function from the two individual pulse sequences, derived pulse trains formed from the two individual pulse sequences are, or from one of the single pulse trains and one of the derived pulse sequences is determined. Verfahren nach Anspruch 2, bei dem die Ermittlung der mindestens einen Kreuzkorrelationsfunktion mindestens einen der folgenden Schritte umfasst: – Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge und Detektion der Dual-Pulsfolge mit einer Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält, – Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen auf einer Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält, und – Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen auf einer nichtlinear-optischen Konvertereinrichtung, deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.Method according to Claim 2, in which the determination of the at least one cross-correlation function comprises at least one of the following steps: superposition of the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences into a dual-pulse sequence and detection of the dual-pulse sequence with a detector device ( 50 ) whose signal contains the cross-correlation function, - superposition of the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences on a detector device ( 50 ) whose signal contains the cross-correlation function, and - superposition of the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences on a non-linear optical converter device whose output signal contains the cross-correlation function. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, bei dem die Bildung der mindestens einen abgeleiteten Pulsfolge eine Strahlteilung von mindestens einer der Einzel-Pulsfolgen umfasst.A method according to claim 2 or 3, wherein the formation the at least one derived pulse train a beam splitter of includes at least one of the individual pulse sequences. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem eine Wechselwirkung mindestens einer der Einzel-Pulsfolgen, mindestens einer der abgeleiteten Pulsfolgen oder der Dual-Pulsfolge mit der untersuchten Probe (1) vorgesehen ist.Method according to at least one of the preceding claims, in which an interaction of at least one of the individual pulse sequences, at least one of the derived pulse sequences or the dual pulse sequence with the examined sample ( 1 ) is provided. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die Ableitung der Triggerereignisse die Erfassung von Extrema der Kreuzkorrelationsfunktion umfasst.Method according to at least one of the preceding Claims, where the derivation of trigger events is the detection of extrema the cross-correlation function. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Erhöhung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst.Method according to at least one of the preceding claims, in which the pulse-shaped adjustment of the second pulse source ( 20 ) comprises an increase in the second repetition frequency (f R, 2 ). Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche 1 bis 6, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Verringerung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst.Method according to at least one of the preceding claims 1 to 6, in which the pulse-shaped adjustment of the second pulse source ( 20 ) comprises a reduction of the second repetition frequency (f R, 2 ). Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die pulsförmige Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) eine Veränderung der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) umfasst derart, dass die Frequenzdifferenz (Δ) das Vorzeichen wechselt.Method according to at least one of the preceding claims, in which the pulse-shaped adjustment of the second pulse source ( 20 ) a change of the second repetition frequency (f R, 2 ) comprises such that the frequency difference (Δ) changes the sign. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem eine Variation der Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) vorgesehen ist.Method according to at least one of the preceding claims, in which a variation of the delay time of the pulse-shaped adjustment of the second pulse source ( 20 ) is provided. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als erste Pulsquelle ein erster Pulslaser (10), ein erster Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender, oder ein Teilchenbeschleuniger verwendet wird.Method according to at least one of the preceding claims, wherein the first pulse source is a first pulsed laser ( 10 ), a first radio, microwave or THz pulse transmitter, or a particle accelerator is used. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem als zweite Pulsquelle ein zweiter Pulslaser (20) verwendet wird.Method according to at least one of the preceding claims, in which a second pulse laser ( 20 ) is used. Verfahren nach Anspruch 12, bei dem die pulsförmige Verstellung des zweiten Pulslasers (20) elektro-mechanisch, elektro-optisch, magneto-optisch oder mechano-optisch erfolgt.Method according to Claim 12, in which the pulse-shaped adjustment of the second pulse laser ( 20 ) electro-mechanically, electro-optically, magneto-optically or mechano-optically. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche 11 bis 13, bei dem bei der Erzeugung der ersten und/oder zweiten Einzel-Pulsfolgen jeweils eine Differenzfrequenzbildung vorgesehen ist.Method according to at least one of the preceding claims 11 to 13, wherein in the generation of the first and / or second Single pulse trains each provided a difference frequency is. Verfahren nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche, bei dem die erste Wiederholfrequenz (fR,1) ebenfalls einer sich wiederholenden Variation unterzogen wird, die eine pulsförmige Verstellung der ersten Pulsquelle (10) umfasst, die jeweils nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach den Triggerereignissen ausgelöst wird.Method according to at least one of the preceding claims, in which the first repetition frequency (f R, 1 ) is likewise subjected to a repetitive variation which constitutes a pulse-shaped adjustment of the first pulse source ( 10 ) triggered each time after a predetermined delay time after the trigger events. Verwendung eines Verfahrens nach mindestens einem der vorhergehenden Ansprüche zur Fourierspektroskopie an der untersuchten Probe (1).Use of a method according to at least one of the preceding claims for Fourier spectroscopy on the examined sample ( 1 ). Abtastvorrichtung zur Abtastung von Ereignissen, die mit einer ersten Pulsquelle (10) periodisch sich wiederholend erzeugt und durch eine erste Einzel-Pulsfolge mit einer ersten Wiederholfrequenz (fR,1) repräsentiert werden, umfassend: – eine zweite Pulsquelle (20) zur Erzeugung einer zweiten Einzel-Pulsfolge mit einer zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) und einer Frequenzdifferenz (Δ) relativ zur ersten Wiederholfrequenz (fR,1), – eine Stelleinrichtung (30) zur periodisch wiederholenden Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) der zweiten Einzel-Pulsfolge, und – eine Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) zur Ermittlung von mindestens einer Kreuzkorrelationsfunktion, die für die Kreuzkorrelation der Einzel-Pulsfolgen charakteristisch ist, dadurch gekennzeichnet, dass – die Stelleinrichtung (30) dazu eingerichtet ist, nach einer vorbestimmten Verzögerungszeit nach Triggerereignissen aus der Kreuzkorrelationsfunktion jeweils Stellsignale zu erzeugen und die zweite Pulsquelle (20) mit den Stellsignalen pulsförmig zur Variation der zweiten Wiederholfrequenz (fR,2) der zweiten Einzel-Pulsfolge zu verstellen.Sampling device for sampling events associated with a first pulse source ( 10 ) are repetitively generated and represented by a first single pulse train having a first repetition frequency (f R, 1 ), comprising: - a second pulse source ( 20 ) for generating a second individual pulse train having a second repetition frequency (f R, 2 ) and a frequency difference (Δ) relative to the first repetition frequency (f R, 1 ), - an actuating device ( 30 ) for periodically repeating variation of the second repetition frequency (f R, 2 ) of the second single pulse train, and - a cross-correlation device ( 40 . 50 ) for determining at least one cross-correlation function that is characteristic of the cross-correlation of the individual pulse trains, characterized in that - the actuating device ( 30 ) is configured to generate actuating signals from the cross-correlation function after a predetermined delay time after trigger events, and to generate the second pulse source ( 20 ) with the control signals pulse-shaped to vary the second repetition frequency (f R, 2 ) of the second single-pulse train. Abtastvorrichtung nach Anspruch 17, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) dazu eingerichtet ist, die Kreuzkorrelationsfunktion aus den beiden Einzel-Pulsfolgen, aus abgeleiteten Pulsfolgen, die aus den beiden Einzel-Pulsfolgen gebildet sind, oder aus einer der Einzel-Pulsfolgen und einer der abgeleiteten Pulsfolgen zu ermitteln.Scanning device according to Claim 17, in which the cross-correlation device ( 40 . 50 ) is arranged to determine the cross-correlation function from the two individual pulse trains, derived pulse trains, which are formed from the two individual pulse sequences, or from one of the individual pulse trains and one of the derived pulse trains. Abtastvorrichtung nach Anspruch 18, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) umfasst: – eine Detektoreinrichtung (50), deren Signal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.Scanning device according to Claim 18, in which the cross-correlation device ( 40 . 50 ) comprises: - a detector device ( 50 ) whose signal contains the cross-correlation function. Abtastvorrichtung nach Anspruch 19, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung (40, 50) umfasst: – eine Überlagerungseinrichtung (40) zur Überlagerung der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen zu einer Dual-Pulsfolge, und wobei – die Detektoreinrichtung (50) zur Detektion der Dual-Pulsfolge angeordnet ist.Scanning device according to claim 19, in which the cross-correlation device ( 40 . 50 ) comprises: - an overlay device ( 40 ) for superposing the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences into a dual pulse sequence, and wherein - the detector device ( 50 ) is arranged to detect the dual pulse train. Abtastvorrichtung nach Anspruch 19, bei der die Detektoreinrichtung (50) zur gleichzeitigen Detektion der Einzel-Pulsfolgen und/oder der abgeleiteten Pulsfolgen angeordnet ist.Scanning device according to Claim 19, in which the detector device ( 50 ) is arranged for the simultaneous detection of the individual pulse sequences and / or the derived pulse sequences. Abtastvorrichtung nach Anspruch 18, bei der die Kreuzkorrelationseinrichtung umfasst: – eine nichtlinear-optische Konvertereinrichtung, die zur gleichzeitigen Bestrahlung mit den Einzel-Pulsfolgen und/oder den abgeleiteten Pulsfolgen angeordnet ist und deren Ausgangssignal die Kreuzkorrelationsfunktion enthält.A scanning device according to claim 18, wherein the Cross correlation device comprises: - a non-linear optical Converter device for simultaneous irradiation with the Single pulse sequences and / or the derived pulse trains arranged is and whose output signal contains the cross-correlation function. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 22, bei der die Stelleinrichtung (30) mit einem Detektor der Detektoreinrichtung (50) verbunden ist.Scanning device according to at least one of claims 17 to 22, in which the adjusting device ( 30 ) with a detector of the detector device ( 50 ) connected is. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 23, bei der die Stelleinrichtung (30) mit einer Steuereinrichtung (70) gesteuert wird, die mit der Detektoreinrichtung (50) verbunden ist.Scanning device according to at least one of claims 17 to 23, in which the adjusting device ( 30 ) with a control device ( 70 ) which is connected to the detector device ( 50 ) connected is. Abtastvorrichtung nach Anspruch 24, bei der die Steuereinrichtung (70) eine Einrichtung zur Variation der Schaltzeit und/oder einer vorbestimmten Verzögerungszeit der pulsförmigen Verstellung der zweiten Pulsquelle (20) enthält.Scanning device according to Claim 24, in which the control device ( 70 ) means for varying the switching time and / or a predetermined delay time of the pulse-shaped adjustment of the second pulse source ( 20 ) contains. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 25, bei der die erste Pulsquelle einen ersten Pulslaser (10), einen ersten Radio-, Mikrowellen- oder THz-Puls-Sender, oder einen Teilchenbeschleuniger umfasst.Scanning device according to at least one of claims 17 to 25, wherein the first pulse source comprises a first pulse laser ( 10 ), a first radio, microwave or THz pulse transmitter, or a particle accelerator. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 26, bei der die zweite Pulsquelle einen zweiten Pulslaser (20) umfasst.Scanning device according to at least one of Claims 17 to 26, in which the second pulse source comprises a second pulse laser ( 20 ). Abtastvorrichtung nach Anspruch 27, bei der die Stelleinrichtung (30) zur elektro-mechanischen, elektro-optischen, magneto-optischen oder mechano-optischen Verstellung des zweiten Pulslasers eingerichtet ist.Scanning device according to Claim 27, in which the adjusting device ( 30 ) is arranged for electro-mechanical, electro-optical, magneto-optical or mechano-optical adjustment of the second pulse laser. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 25 bis 28, bei der die ersten und zweiten Pulsquellen (10, 20) jeweils einen Differenzfrequenzgenerator (11, 21) enthalten.Scanning device according to at least one of claims 25 to 28, wherein the first and second pulse sources ( 10 . 20 ) each have a difference frequency generator ( 11 . 21 ) contain. Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 20 bis 29, die einen Probenträger (60) umfasst, mit dem eine Probe (1) in einem Strahlengang der Einzel-Pulsfolgen oder der Dual-Pulsfolge positionierbar ist.Scanning device according to at least one of claims 20 to 29, comprising a sample carrier ( 60 ), with which a sample ( 1 ) is positionable in a beam path of the individual pulse trains or the dual pulse train. Fourierspektrometer, das eine Abtastvorrichtung nach mindestens einem der Ansprüche 17 bis 30 umfasst.Fourier spectrometer, which is a scanning device according to at least one of the claims 17 to 30.
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