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Die
Erfindung betrifft ein Abgasreinigungsverfahren nach dem Oberbegriff
des Anspruchs 1.
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Aus
der Offenlegungschrift
DE
196 26 835 A1 ist es bekannt, einen Stickoxid-Speicherkatalysator
zur Stickoxidentfernung aus dem Abgas einer mit Luftüberschuss
betriebenen Brennkraftmaschine einzusetzen. Dabei erfolgt die Stickoxidentfernung durch
abwechselnden Betrieb des Stickoxid-Speicherkatalysators in einem
Speichermodus und einem Regenerationsmodus. Im Speichermodus erhält der Stickoxid-Speicherkatalysator
mageres Abgas der mit Luftüberschuss
betriebenen Brennkraftmaschine, wobei er dem Abgas Stickoxide durch
Einspeicherung entzieht. Im Regenerationsmodus werden dem Stickoxid-Speicherkatalysator
ausreichende Reduktionsmittelmengen zugeführt und die gespeicherten Stickoxide
unter reduzierenden Bedingungen zu Stickstoff reduziert. Zur Vermeidung
eines unnötig hohen
Reduktionsmittelverbrauchs durch Reaktion der Reduktionsmittel mit
dem im Abgas der mager betriebenen Brennkraftmaschine vorhandenen
Sauerstoff ist die Abgasreinigungsanlage der
DE 196 26 835 A1 zweiflutig
ausgeführt,
wobei jede Flut einen separaten Stickoxid-Speicherkatalysator aufweist. Zur
Regeneration wird abwechseln jeweils eine Flut vom Hauptabgasstrom
abgetrennt und mit Reduktionsmittel versorgt, während die andere Flut im Speichermodus
betrieben wird.
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Die
Zweiflutigkeit der Abgasreinigungsanlage erfordert jedoch einen
vergleichsweise großen Bauraum,
der häufig
nicht zur Verfügung
steht. Ein weiterer prinzipieller Nachteil besteht darin, dass meist
bereits nach Einspeicherung vergleichsweise geringer Stickoxidmengen
ein gewisser Schlupf von nicht gespeichertem Stickoxid auftritt.
Dieser nimmt mit zunehmender Erschöpfung der Speicherfähigkeit des
Stickoxid-Speicherkatalysators naturgemäß kontinuierlich zu. Die Stickoxidverminderung
im Abgas ist daher nicht vollständig.
Eine Verbesserung lässt sich
nur durch eine Erhöhung
des Katalysatorvolumens oder durch eine sehr häufig vorgenommene Regeneration
erreichen. Während
die erste Maßnahme
eine weitere Vergrößerung des
Bauraums und höhere
Investitionskosten nach sich zieht, ist die zweite Maßnahme mit
einem unerwünschten
Verbrauchsanstieg verbunden.
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Aufgabe
der vorliegenden Erfindung ist es daher, ein Verfahren anzugeben,
welches bei möglichst
geringem Bauraum und Verbrauchsanstieg eine verbesserte Abgasreinigung,
insbesondere eine weiter verbesserte Stickoxidverminderung ermöglicht.
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Dieses
Problem wird durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs
1 gelöst.
Das Verfahren beruht auf der Erkenntnis, dass Stickoxide an einem
Katalysator unter bestimmten Bedingungen mittels eines geeigneten
Reduktionsmittels chemisch bis zur Oxidationsstufe -3, das heißt zu Ammoniak (NH3) reduziert werden können. Der gebildete Ammoniak
kann in vorteilhafter Weise zur weiteren Stickoxidverminderung eingesetzt
werden. In dem erfindungsgemäßen Verfahren
werden die Vorgänge der
Einspeicherung von Stickoxiden in den Katalysator und der Umsetzung
von gespeicherten Stickoxiden zu Ammoniak in demselben Katalysator
gleichzeitig durchgeführt.
Auf diese Weise erfolgt an ein und demselben Katalysator gleichzeitig
sowohl eine Entfernung von Stickoxiden aus dem Abgas als auch die
Bildung von Ammoniak, welcher als selektives Reduktionsmittel für eine weitere
Verminderung von Stickoxiden zur Verfügung steht. Der Katalysator
wird daher gleichzeitig auf zweifache Weise genutzt. Wegen des gleichzeitigen
Ablaufens der Vorgänge
der Stickoxidspeicherung und der Ammoniakbildung kann auf den Einsatz
eines separaten Katalysators zur Ammoniakbildung verzichtet werden.
Dabei ist unter dem Begriff gleichzeitig zu verstehen, dass die genannten
Vorgänge
zeitlich wenigstens abschnittsweise parallel ablaufen.
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Zur
Durchführung
des Verfahrens ist vorgesehen, den Katalysator einstückig und
in der Art eines Stickoxid-Speicherkatalysators auszubilden. Für diesen
ist eine Beschichtung vorgesehen, welche einerseits für die Einspeicherung
von Stickoxiden und andererseits in besonderem Maße für den Umsatz von
Stickoxiden zu Ammoniak geeignet ist. Es ist vorgesehen, eine Beschichtung
mit diesbezüglich
hoher Selektivität
auch bei lediglich schwach reduzierenden Bedingungen zu wählen. Diese
enthält
neben den in erster Linie für
die Einspeicherung von Stickoxiden verantwortlichen Komponenten,
wie Verbindungen der Alkali-, Erdalkalimetalle oder der Seltenen
Erden geeignete Edelmetalle wie Platin, Palladium und/oder Rhodium.
Insbesondere ist ein vergleichsweise hoher Cergehalt vorteilhaft,
da Cer das Ablaufen der Wassergasreaktion begünstigt und somit lokal vergleichsweise
hohe Wasserstoffkonzentrationen erreichbar sind, was wiederum die
Reduktion von gespeicherten Stickoxiden zu Ammoniak verbessert.
Der Massengehalt von Cer in der Beschichtung beträgt vorzugsweise
nicht weniger als 40 %, besonders bevorzugt nicht weniger als 60
%.
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Weiter
ist ein vergleichsweise hoher Edelmetallgehalt, insbesondere ein
hoher Platingehalt in der Beschichtung zur Erzielung einer hohen
Ammoniakausbeute vorteilhaft. Vorzugsweise liegt er zwischen 100
und 200 Gramm je Kubikfuß (g/ft3) bezogen auf das Katalysatorvolumen, besonders
bevorzugt beträgt
er mehr als 300 g/ft3. Weiter ist es vorteilhaft,
das zur Ammoniakbildung eingesetzte Reduktionsmittel im Sinne einer
möglichst
hohen Ammoniakausbeute geeignet zu wählen. Besonders vorteilhaft sind
Reduktionsmittel mit einem vergleichsweise hohen Wasserstoffgehalt.
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In
Ausgestaltung des Verfahrens wird das in das Gehäuse des Katalysators eintretende
Abgas in dem Gehäuse
wahlweise überwiegend
einem ersten Bereich oder überwiegend
einem vom ersten Bereich abgetrennten zweiten Bereich des Katalysators
zugeleitet und dem jeweils anderen Bereich des Katalysators wird
wenigstens zeitweise ein von einer separaten Reduktionsmittelquelle
bereitgestelltes Reduktionsmittel zugeführt. Auf diese Weise lassen
sich in den voneinander getrennten Bereichen jeweils optimale Bedingungen
für die
Einspeicherung von Stickoxiden bzw. für die Umsetzung eingespeicherter Stickoxide
zu Ammoniak schaffen.
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In
weiterer Ausgestaltung des Verfahrens wird das vom Katalysator in
seinem Stickoxidgehalt verminderte Abgas zusammen mit dem vom Katalysator
gebildeten Ammoniak einem dem Katalysator nachgeschaltenen SCR-Katalysator
zugeführt.
An diesem erfolgt eine selektive Reduktion von restlichen im Abgas
enthaltenen Stickoxiden mit dem bereitgestellten Ammoniak. Dies
ermöglicht
eine besonders gründliche
Stickoxidreinigung der Brennkraftmaschinenabgase.
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In
weiterer Ausgestaltung des Verfahrens wird dem Katalysator ein von
einem Partikelfilter von Abgaspartikeln gereinigtes Abgas zugeführt. Hiefür ist dem
Katalysator der Partikelfilter zweckmäßigerweise direkt vorgeschaltet.
Vorzugsweise weist der Partikelfilter eine katalytische Beschichtung
zur Verbesserung des Rußabbrands
auf. Dies hat neben der verbesserten Rußregeneration den Vorteil,
dass aufgrund der oxidationskatalytischen Wirkung der Beschichtung
dem Katalysator Stickoxide in Form des leichter einspeicherbaren
Stickstoffdioxids zugeführt werden.
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In
weiterer Ausgestaltung des Verfahrens wird das Abgas der Brennkraftmaschine
durch ein dem Katalysator nachgeschalteten Partikelfilter von Abgaspartikeln
gereinigt. Auch auf diese Weise ist eine umfassende Abgasreinigung
ermöglicht,
bei welcher von der Abgasreinigungsanlage praktisch alle Schadstoffe
aus dem Brennkraftmaschinenabgas entfernt werden.
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In
weiterer Ausgestaltung des Verfahrens werden dem Katalysator zugeführte Reduktionsmittel von
einem Kraftstoffreformer geliefert. Im Kraftstoffreformer wird vorzugsweise
der zum Betrieb der Brennkraftmaschine verwendete Kraftstoff in
ein wasserstoffreiches und/oder kohlenmonoxidreiches Gasgemisch
umgesetzt. Durch den Einsatz eines separaten Reformers kann dieser
Prozess so gelenkt werden, dass insbesondere ein stark wasserstoffhaltiges
Gasgemisch (Reformiergas) zur Reduktion der im Katalysator gespeicherten
Stickoxide zur Verfügung
gestellt wird, wodurch die Ammoniakausbeute verbessert wird.
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Vorteilhafte
Ausführungsformen
der Erfindung sind in den Zeichnungen veranschaulicht und werden
nachfolgend beschrieben. Dabei sind die vorstehend genannten und
nachfolgend noch zu erläuternden
Merkmale nicht nur in der jeweils angegebenen Merkmalskombination,
sondern auch in anderen Kombinationen oder in Alleinstellung verwendbar, ohne
den Rahmen der vorliegenden Erfindung zu verlassen.
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Es
zeigen:
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1 eine
schematische Prinzipdarstellung einer bevor zugten ersten Ausführungsform
einer Abgasreinigungsvorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Abgasreinigungsverfahrens,
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2 eine
schematische Prinzipdarstellung einer bevorzugten zweiten Ausführungsform
einer Abgasreinigungsvorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Abgasreinigungsverfahrens,
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3 eine
schematische Prinzipdarstellung einer bevorzugten dritten Ausführungsform
einer Abgasreinigungsvorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Abgasreinigungsverfahrens
und
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4 eine
schematische perspektivische Darstellung einer Vorrichtung zur Steuerung
der Abgasströmung
zur Durchführung
des erfindungsgemäßen Abgasreinigungsverfahrens.
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Die
in 1 schematisch dargestellte Abgasreinigungsvorrichtung
A weist einen als Oxidationskatalysator ausgebildeten ersten Katalysator 7, einen
Abgaspartikelfilter 6, einen als Stickoxid-Speicherkatalysator
ausgebildeten zweiten Katalysator K und einen als SCR-Katalysator
ausgebildeten SCR-Katalysator 5 auf,
welche in dieser Reihenfolge hintereinander geschaltet sind. Dabei
ist der Stickoxid-Speicherkatalysator K in einem Gehäuse 9 angeordnet.
Der Abgasreinigungsvorrichtung A wird Abgas entsprechend der durch
Pfeile gekennzeichneten Strömungsrichtung
aus einer nicht dargestellten Brennkraftmaschine zugeführt. Die
Brennkraftmaschine wird dabei vorwiegend mit Luftüberschuss
betrieben und ist vorzugsweise als Dieselmotor ausgebildet. Ferner
ist eine Reduktionsmittelzuleitung 4 zur Zuleitung von
Reduktionsmittel aus einer nicht dargestellten separaten Reduktionsmittelquelle
in das Gehäuse 9 stromauf
des Stickoxid-Speicherkatalysators K
vorgesehen.
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Als
Reduktionsmittelquelle ist vorzugsweise ein Kraftstoffreformer vorgesehen,
in welchem durch katalytische und/oder thermische Reformierung des Brennkraftmaschinenkraftstoffs
ein vorzugsweise stark wasserstoffhaltiges Reformiergas erzeugt
wird. Es kann jedoch auch vorgesehen sein, Kraftstoff oder Wasserstoff
aus einem Vorratsgefäß direkt über die Reduktionsmittelzufuhrleitung 4 in
das Gehäuse 9 zu leiten.
Im Falle von Mineralölkraftstoff
ist dabei eine vorhergehende Aufbereitung, beispielsweise in Form einer
Verdampfung und/oder Vernebelung, vorteilhaft. Ferner kann vorgesehen
sein, das Abgas einer mit Luftmangel betriebenen Verbrennungseinrichtung
einzusetzen. Hierfür
kann ein Teil der Zylinder der mehrzylindrigen Brennkraftmaschine
vorgesehen sein, welche fett betriebenen werden und deren Abgas
separat der Reduktionsmittelzufuhrleitung 4 zugeführt werden,
wohingegen das Abgas der restlichen Zylinder dem Oxidationskatalysator
zugeführt wird.
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Als
Oxidationskatalysator 7 ist ein üblicher edelmetallhaltiger,
beschichteter Wabenkörper
vorgesehen, der wahlweise mit oder ohne Sauerstoffspeicherfähigkeit
versehen ist und in dem erstgenannten Fall vorzugsweise cerhaltig
ausgeführt
ist.
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Als
SCR-Katalysator 5 ist vorzugsweise ein als Vollextrudat
ausgebildeter monolithischer Wabenkörper auf der Basis von Vanadiumpentoxid/Wolframoxid
vorgesehen, welcher in der Lage ist, unter oxidierenden Bedingungen
Stickoxide mittels Ammoniak als Reduktionsmittel zu Stickstoff zu
reduzieren. Außerdem
ist er in Lage, Ammoniak, insbesondere unter reduzierenden Bedingungen,
einzuspeichern. Es kann jedoch auch ein zeolithischer, SCR-Katalysator 5 eingesetzt
werden, der insbesondere bei einem zusätzlichen Edelmetallanteil (Pt)
den Vorteil einer besseren oxidationskatalytischen Wirkung hat.
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Als
Stickoxid-Speicherkatalysator K ist ein monolithischer Wabenkörper mit
einer Vielzahl von voneinander getrennten in Strömungsrichtung verlaufenden
Kanälen
vorgesehen, welche mit einer zur Stickoxidspeicherung fähigen Beschichtung
versehen sind, was im einzelnen nicht näher dargestellt ist. Hierfür kommen
in erster Linie Verbindungen der Erdalkali-, Alkalimetalle und der
Seltenen Erden in Betracht. Ferner weist die Beschichtung des Stickoxid-Speicherkatalysators
K ein katalytisch wirksames Edelmetall wie Platin, Palladium und/oder
Rhodium auf und ist daher in der Lage, Stickoxide unter reduzierenden
Bedingungen zu Ammoniak zu reduzieren. Der Stickoxid-Speicherkatalysator
K weist zwei, vorzugsweise ortsfeste, Bereiche 1, 2 auf,
welche durch geeignete, im Gehäuse 9 angeordnete
Strömungsleitmittel
voneinander getrennt sind, jedoch vorzugsweise gleichartig beschaffen
und demselben Monolithen zugeordnet sind.
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Es
ist vorgesehen, dass beim Betrieb der Abgasreinigungsvorrichtung
im Gehäuse 9,
in welchem der Stickoxid-Speicherkatalysator K angeordnet ist, eine
wahlweise Umschaltung der Abgasströmung auf die zwei Bereiche 1, 2 vorgenommen
wird, wozu im Gehäuse 9 zusammenwirkende
Strömungsleitmittel 3, 8 vorgesehen
sind.
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Zur
näheren
Erläuterung
wird nachfolgend auf die schematische Darstellung der 4 Bezug genommen.
Dabei sind die einzelnen Bauteile, soweit sie mit denen der 1 übereinstimmen,
durch dieselben Bezugszeichen gekennzeichnet. Ein erstes Strömungsleitmittel 8 ist
als zweiflügeliges
Leitblech feststehend im Gehäuse 9 angeordnet,
während
das zweite Stömungsleitmittel 3 als
um eine Achse drehbare Klappe ausgebildet ist. Durch das Leitblech 8 wird
die Gaseintrittsfläche
des Stickoxid-Speicherkatalysators K in eine erste Hälfte 1a und
in eine hiervon getrennte zweiten Hälfte 2a aufgeteilt.
Da der Stickoxid-Speicherkatalysator K als monolithischer Wabenkörper mit
einer Vielzahl von voneinander getrennten und parallel in Längsrichtung
verlaufenden Kanälen
ausgebildet ist, ist der Stickoxid-Speicherkatalysator K somit durch
das Leitblech 8 in einen ersten Bereich 1 und
in einen hiervon getrennten Bereich 2 aufgeteilt. Das Leitblech 8 spreizt
sich in einen ersten Teil 8a und in einen zweiten Teil 8b auf,
welche jeweils eine Anschlagstellung für die drehbare Klappe 3 definieren.
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Die
Klappe 3 ist in 4 in einer ersten Anschlagstellung
dargestellt, in welcher sie einerseits bündig am ersten Leitblechteil 8a und
andererseits bündig
am Gehäuse 9 anliegt.
Nach entsprechend starker Drehung der Klappe 3 gelangt
diese in ihre zweite Anschlagstellung, in der sie einerseits bündig am
zweiten Leitblechteil 8b und andererseits ebenfalls wieder
bündig
am Gehäuse 9 anliegt.
Die Anordnung von Leitblech 8 und Klappe 3 im
Gehäuse 9 ist dabei
so ausgeführt,
dass in der ersten Anschlagstellung das in das Gehäuse 9 einströmende Abgas
bis auf eine geringe Leckage zur ersten Teilfläche 1a und damit in
den ersten Bereich 1 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K geleitet wird, wie in 4 durch die Pfeile 10 verdeutlicht. Über die
Reduktionsmittelzuleitung 4 in das Gehäuse 9 geführtes Reduktionsmittel
wird hingegen weitest gehend zur zweiten Teilfläche 2a und somit in
den zweiten Bereich 2 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K geleitet, wie durch den Pfeil 11 verdeutlicht.
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Analog
wird in der zweiten Anschlagstellung das in das Gehäuse 9 einströmende Abgas
bis auf eine geringe Leckage zur zweiten Teilfläche 2a und damit in
den zweiten Bereich 2 des Stickoxid-Speicherkatalysators
geleitet. Über
die Reduktionsmittelzuleitung 4 in das Gehäuse 9 geführtes Reduktionsmittel
wird dabei hingegen weitestgehend zur ersten Teilfläche 1a und
somit in den ersten Bereich 1 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K geleitet.
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Wie
aus 4 ersichtlich, ist es vorgesehen, die Reduktionsmittelzuleitung
in den Bereich zwischen den beiden Leitblechteilen 8a, 8b zu
führen, um
die alternative Zufuhr von Reduktionsmittel zu den Katalysatorteilen 1, 2 zu
erreichen.
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Obschon
es bevorzugt ist, wie in 4 näher dargestellt, dass als Strömungsleitmittel
eine drehbare Klappe sowie ein Leitblech zur Strömungsumschaltung eingesetzt
werden, ist hierfür
auch der Einsatz anderer Strömungsleitmittel,
wie beispielsweise eine drehbare Lochblende möglich. Ferner ist es ebenfalls
möglich,
den Stickoxid-Speicherkatalysator K drehbar anzuordnen, so dass
er in der Form eines Wanderbettes ausgebildet ist, wobei ein erster
Teil ständig
vom Abgas der Brennkraftmaschine beaufschlagt wird, während ein
zweiter Teil gleichzeitig mit Reduktionsmittel beaufschlagt und
unter Ammoniakbildung regeneriert wird.
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Nachfolgend
wird unter Bezug auf 1 und 4 eine bevorzugte
Vorgehensweise zur Durchführung
des erfindungsgemäßen Abgasreinigungsverfahrens
erläutert.
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Von
der an die Abgasreinigungsvorrichtung A angeschlossenen, vorzugsweise
durchgehend mit Luftüberschuss
betriebenen Brennkraftmaschine abgegebenes Abgas wird zunächst dem
Oxidationskatalysator 7 zugeführt. Durch diesen erfolgt eine
Entfernung von reduzierenden Bestandteilen wie Kohlenmonoxid und
Kohlenwasserstoffen. Weiter erfolgt, je nach Abgastemperatur, eine
mehr oder weniger starke Oxidation von im Abgas enthaltenem Stickstoffmonoxid
zu Stickstoffdioxid. Das derart in seiner Zusammensetzung geänderte Abgas
wird weiter durch den Partikelfilter 6 geleitet, wo es
von Abgaspartikeln gereinigt wird. Durch das im Oxidationskatalysator 7 erzeugte
Stickstoffdioxid erfolgt gleichzeitig eine Oxidation von abgelagerten
Rußpartikeln,
so dass der Partikelfilter 6 kontinuierlich regeneriert wird.
Zu Verbesserung der Rußoxidation
wird vorzugsweise ein katalytisch beschichteter Partikelfilter 6 eingesetzt.
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Das
Abgas wird weiter in das Gehäuse 9 geleitet,
wobei nachfolgend davon ausgegangen wird, dass sich die Klappe 3 zunächst in
ihrer ersten Anschlagstellung befindet. Folglich wird der überwiegende
Teil des in das Gehäuse 9 einströmenden Abgases
in den ersten Bereich 1 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K geleitet. Da das Abgas einen Sauerstoffüberschuss aufweist, erfolgt
in diesem ersten Bereich 1 eine Einspeicherung von Stickoxiden
in das Speichermaterial des Stickoxid-Speicherkatalysators K, wodurch Stickoxide
teilweise aus dem Abgas entfernt werden. Der nicht eingespeicherte
Anteil der Stickoxide verbleibt im Abgas und wird aus dem Gehäuse 9 abgeführt.
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Gleichzeitig
zur Stickoxideinspeicherung im Bereich 1 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K erfolgt über
die Reduktionsmittelzufuhrleitung 4 eine Zufuhr von Reduktionsmittel,
welches aufgrund der Stellung der Klappe 3 in den zweiten Bereich 2 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K geleitet wird. Dabei wird die Strömung des Reduktionsmittels
durch unvermeidlich infolge geringer Undichtigkeiten der Klappe 3 einströmende geringe
Abgasmengen aufrechterhalten. Es kann vorgesehen sein, durch konstruktive
Maßnahmen,
wie Vorsehen eines Spalts, diese Undichtigkeiten und damit die Reduktionsmittelströmung gezielt
zu verstärken.
Es ist jedoch vorteilhaft, die Einströmung von stark sauerstoffhaltigem Abgas
der mit Luftüberschuss
betriebenen Brennkraftmaschine in den vom Abgas abgesperrten Bereich 2 so
gering wie möglich
zu halten. Auf diese Weise wird bereits durch vergleichsweise geringe Reduktionsmittelmengen
im Bereich 2 des Stickoxid-Speicherkatalysators K eine
reduzierende Atmosphäre
geschaffen.
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Auf
Grund der katalytischen Eigenschaften der Beschichtung des Stickoxid-Speicherkatalysators
K erfolgt eine Umsetzung von zuvor im Bereich 2 eingespeicherten
Stickoxiden zu Stickstoff und Ammoniak. Es ist vorgesehen, die Beschichtung
des Stickoxid-Speicherkatalysators K im Hinblick auf eine möglichst
hohe Ammoniakausbeute zu optimieren, was beispielsweise durch einen
hohen Platinanteil erfolgen kann. Durch die Umsetzung der zuvor
gespeicherten Stickoxide erfolgt einerseits eine Regenerierung des
Stickoxid-Speicherkatalysators K im Bereich 2, d.h. eine
Wiederherstellung seiner Speicherfähigkeit für Stickoxide in diesem Bereich.
Andererseits werden erhebliche Mengen Ammoniak gebildet, welche
aus dem Bereich 1 austreten und zusammen mit dem aus dem
Bereich 1 austretenden Abgas aus dem Gehäuse 9 strömen und
dem SCR-Katalysator 5 zugeführt werden.
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Da
einerseits lediglich eine geringe Menge an Reduktionsmittel in den
Bereich 2 des Stickoxid-Speicherkatalysators K geleitet
wird, welche zudem zu einem erheblichen Anteil dort abreagiert und andererseits
eine vergleichsweise große
Menge sauerstoffhaltigen Abgases in den Bereich 1 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K geleitet wird, weist die nach der Zusammenführung der aus den jeweiligen Bereichen 1, 2 austretenden
Teilströme
resultierende Gasmischung sowohl einen Sauerstoffüberschuss, als
auch einen gewissen Gehalt an Ammoniak auf. Folglich wird dem SCR-Katalysator 5 insgesamt
eine Gasmischung zugeleitet, deren Zusammensetzung besonders zur
Umsetzung von im Abgas verbliebenen Stickoxidanteilen geeignet ist.
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Vorzugsweise
bei Erreichen eines vorgebbaren Sättigungsgrads bezüglich der
Stickoxidaufnahmefähigkeit
des Stickoxid-Speicherkatalysators 1 im Bereich 1 erfolgt
eine Umschaltung der Gasströmung derart,
dass die Klappe 3 in ihre zweite Anschlagstellung gedreht
wird. Daraufhin wirkt der zuvor regenerierte zweite Bereich 2 stickoxidspeichernd,
während gleichzeitig
im ersten Bereich 1 gespeichert Stickoxide mittels zugeführtem Reduktionsmittel
zu Ammoniak umgesetzt werden. Bei dem geschilderten Verfahren ist
es nicht zwangsläufig
notwendig ununterbrochen Reduktionsmittel zuzuführen. Vielmehr kann die Regeneration
des betreffenden Bereichs abgeschlossen sein, noch bevor die Stickoxidaufnahmefähigkeit
des anderen Bereichs erschöpft
ist. In diesem Fall wird die Zufuhr von Reduktionsmittel in das
Gehäuse 9 abgestellt,
wenn die Regeneration bzw. die Bildung von Ammoniak beendet oder
auf ein vorgebbares Maß abgesunken
ist.
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Insgesamt
erfolgt durch die Abgasreinigungsvorrichtung nach 1 eine
umfassende Abgasreinigung. Es werden sowohl reduzierende Abgasbestandteile
als auch Stickoxide und Partikel aus dem Abgas entfernt. Die zweistufige
Stickoxidentfernung mittels Stickoxid-Speicherkatalysator K und SCR-Katalysator 5 ermöglicht eine
besonders effektive Stickoxidverminderung im Abgas, wobei der Stickoxid-Speicherkatalysa tor
K vergleichsweise klein ausfallen kann, da er nicht auf eine möglichst vollständige Speicherung
der zugeführten
Stickoxide ausgelegt zu sein braucht. Es kann vielmehr ein deutlicher
Stickoxid-Schlupf zugelassen werden, da dieser im nachgeschalteten
SCR-Katalysator 5 mit dort gespeichertem oder zugeführtem Ammoniak
zu unschädlichem
Stickstoff umgesetzt wird. Bei der Durchführung des Abgasreinigungsverfahrens
kann die Brennkraftmaschine durchgehend mager und damit verbrauchssparend
betrieben werden. Auf eine periodische Umschaltung in den fetten
Betrieb zur Regenerierung des Stickoxid-Speicherkatalysators K kann
verzichtet werden, da diese durch separat zugeführtes Reduktionsmittel erfolgt.
Dabei sind die benötigten
Reduktionsmittelmengen gering, da der jeweils zu regenerierende
Teil des Stickoxid-Speicherkatalysators K vom sauerstoffhaltigen
Hauptabgasstrom weitestgehend abgesperrt ist und damit keine Reduktionsmittelverluste
durch Reaktion mit Sauerstoff im Abgas eintreten.
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Zur
Reinigung des Abgases von Partikeln kann es auch vorteilhaft sein,
den Partikelfilter 6 stromab des SCR-Katalysators 5 in
der Abgasreinigungsanlage A anzuordnen. In 2 ist die
sich ergebende Anordnung schematisch dargestellt. Sie entspricht
weitestgehend der in 1 dargestellten Anordnung und
wird vorzugsweise in gleicher Weise betrieben. Für die sich entsprechenden Bauteile
sind daher auch dieselben Bezugszeichen verwendet. Dabei ist es
besonders vorteilhaft, wenn der Partikelfilter 6 als katalytisch
beschichteter Partikelfilter ausgebildet ist. In diesem Fall wird
von der oxidationskatalytisch wirksamen Beschichtung des Partikelfilters 6 die
Entfernung von Restbestandteilen an reduzierenden Komponenten im
Abgas unterstützt.
Diese können
beispielsweise aus der Reduktionsmittelzufuhr in das Gehäuse 9 resultieren
und in ungünstigen Fällen die
Kohlenmonoxid- und Kohlenwasserstoff-Emissionswerte unzulässig erhöhen. Durch
die Anordnung eines katalytisch beschichteten Partikelfilters 6 stromab
des SCR-Katalysators kann dies vermieden werden.
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Ebenso
kann es vorteilhaft sein, den Partikelfilter 6 stromab
des Katalysators K, jedoch stromauf des SCR-Katalysators 5 in
der Abgasreinigungsanlage A anzuordnen, wie in 3 schematisch
dargestellt. Die Anordnung gemäß 3 entspricht
weitestgehend der in 1 dargestellten Anordnung und
wird vorzugsweise in gleicher Weise betrieben. Für die sich entsprechenden Bauteile
sind daher auch dieselben Bezugszeichen verwendet. Dabei ist es
ebenfalls vorteilhaft, wenn der Partikelfilter 6 als katalytisch
beschichteter Partikelfilter ausgebildet ist. Insbesondere ist es
vorteilhaft, wenn der Partikelfilter 6 mit einer Beschichtung
entsprechend einem Stickoxid-Speicherkatalysator versehen ist. Auf
diese Weise kann eine weitere, zusätzliche Stickoxidreinigung
erfolgen. Auf Grund der oxidationskatalytischen Wirkung einer derartigen
Beschichtung können
auch reduzierende Restbestandteile des Abgases im Partikelfilter 6 oxidiert
werden.
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Eine
Anordnung des Partikelfilters 6 stromab des Stickoxid-Speicherkatalysators
entsprechend den in den 2 und 3 dargestellten
Ausführungsformen
der Abgasreinigungsanlage A ist außerdem vorteilhaft für die Durchführung einer
Partikelfilterregeneration durch Rußabbrand. Diese kann durch
Zufuhr von Reduktionsmittel über
die Reduktionsmittelzufuhr 4 unterstützt werden. Dabei ist es vorteilhaft,
wenn die Klappe 3 im Gehäuse 9 in Mittelstellung
gebracht wird, so dass dem Gehäuse 9 zugeführtes Abgas
beide Bereiche 1, 2 des Stickoxid-Speicherkatalysators
K durchströmt.
Im Stickoxid-Speicherkatalysator K erfolgt durch Oxidation des zugeführten Redukti onsmittels
eine Aufheizung des Abgases, wodurch die Regeneration des Partikelfilters 6 unterstützt wird.
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Auch
bei anderen Betriebspunkten der Brennkraftmaschine kann es zweckmäßig sein,
die Abgasreinigungsanlage A mit einer in Mittelstellung gebrachten
Klappe 3 im Gehäuse 9 zu
betreiben. Auf diese Weise kann das gesamte Volumen des Stickoxid-Speicherkatalysators
K zur Stickoxidspeicherung ausgenutzt werden. Diese Betriebsweise
ist insbesondere bei sehr hohem Abgasdurchsatz und/oder bei sehr
hohen Abgastemperaturen zweckmäßig. Dabei
kann die Brennkraftmaschine im Mager-Fett-Wechselbetrieb betrieben werden, oder
Reduktionsmittel zur Regenerierung des Stickoxid-Speicherkatalysators über die
Reduktionsmittelzufuhr 4 geliefert werden.
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Neben
der geschilderten Betriebsweise mit gleichzeitiger Stickoxidspeicherung
und Ammoniakerzeugung im Stickoxid-Speicherkatalysator K kann die wahlweise
Zufuhr von Reduktionsmittel zu einem der Bereiche 1, 2 des
Stickoxid-Speicherkatalysators K auch zu einer Schwefelregenerierung
bzw. Desulfatisierung des entsprechenden Bereiches 1, 2 genutzt
werden. Bei der Desulfatisierung wird somit zu einem Zeitpunkt lediglich
in einem der Bereiche 1, 2 durchgeführt. Folglich
ist der Aufwand zur Erreichung der Desulfatisierungsbedingungen
(Temperaturen über
600 °C und
reduzierende Bedingungen) vermindert im Vergleich zu einer Desulfatisierung
des gesamten Stickoxid-Speicherkatalysators K.