DE102004026714A1 - Tubulare Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle und damit aufgebaute Brennstoffzellenanlage - Google Patents

Tubulare Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle und damit aufgebaute Brennstoffzellenanlage Download PDF

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Abstract

Vom Stand der Technik sind festkeramische Brennstoffzellen bekannt, die bei hohen Temperaturen arbeiten. Eine solche Brennstoffzelle ist insbesondere die sogenannten SOFC. Eine solche SOFC kann im Prinzip nach planarem Konzept oder tubularem Konzept aufgebaut sein. Das tubulare Konzept wurde bereits in der sogenannten HPD-Realisierung weiter entwickelt. Gemäß der Erfindung ist bei einer HPD-Brennstoffzelle die Tragstrukturoberfläche durch Formgebung partiell geometrisch vergrößert, so dass sich eine vergrößerte elektrochemisch aktive Oberfläche ergibt.

Description

  • Die Erfindung bezieht sich auf eine tubulare Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle, insbesondere nach dem Röhren- oder HPD-Konzept. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf eine zugehörige Brennstoffzellenanlage, die aus derartigen HPD-Brennstoffzellen aufgebaut ist.
  • Zur Energieerzeugung sind spezifische Brennstoffzellen bekannt. Dies sind insbesondere Hochtemperatur-Brennstoffzellen mit festkeramischem Elektrolyten, die als SOFC (Solid Oxide Fuel Cell) bezeichnet werden.
  • SOFC-Brennstoffzellen sind in planarer und tubularer Gestaltung bekannt, letzteres wird im Einzelnen in VIK-Berichte „Brennstoffzellen", Nr. 214, Nov. 1999, Seiten 49 ff., beschrieben. Planare Brennstoffzellen können gefaltet hergestellt werden, wobei sich eine Brennstoffzellenanlage mit Stackaufbau aus einer Vielzahl von gefalteten Einzelbrennstoffzellen in einem monolithischen Block ergibt (Fuel Cells and Their Applications (VCH Verlagsgesellschaft mbH 1996, E4, E20.5). Derartige Brennstoffzellen haben sich bis heute nicht durchsetzen können.
  • Bei der tubularen Brennstoffzelle sind einzelne Brennstoffzellenröhren elektrisch hintereinander und/oder gruppenweise parallel geschaltet. Aus den tubularen Brennstoffzellen sind die sogenannten HPD(High Power Density)-Brennstoffzellen entwickelt worden (Literaturzitat: Electrochemical Society Proceedings, Vol. 99–19, p. 39 ff.), bei denen auf einem flachen, die Kathode bildenden Sinterkörper mit parallelen Ausnehmungen außen die Funktionsschichten, wie insbesondere der festkeramische Elektrolyt und die Anode aufgebracht sind. Die Kathode dient mit ihren inneren Ausnehmungen als Luftelektro de und die Anode als Brennstoffelektrode. Zur Verbindung mehrerer derartiger HPD-Zellen sind auf der Flachseite Interkonnektoren mit Nickelkontakten vorhanden. Gegenüber einzelnen tubularen Brennstoffzellen ist das HPD-Konzept leistungsfähiger, kompakter und insbesondere einfacher handhabbar.
    •
  • Davon ausgehend ist es Aufgabe der Erfindung, eine weitere Leistungssteigerung und Erhöhen der Packungsdichte bei elektrodengestützter Festelektrolyt-Brennstoffzellen mit Röhren- oder HPD-Konzept herbeizuführen und eine zugehörige Brennstoffzellenanlage zu schaffen.
  • Die Aufgabe ist bezüglich einer einzelnen Brennstoffzelle durch die Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst. Eine zugehörige Brennstoffzellenanlage ergibt sich mit den Merkmalen des Patentanspruches 15. Jeweilige Weiterbildungen sind in den Unteransprüchen angegeben.
  • Bei der Erfindung bildet das poröse, elektrisch leitfähige Material die Tragstruktur für die elektrochemisch aktiven Funktionsschichten. In diese Tragstruktur sind Gasleitungskanäle integriert. Der Teil der Tragstrukturoberfläche, der die Funktionsschichten trägt, ist durch Formgebung geometrisch vergrößert, so dass sich eine vergrößerte elektrochemisch aktive Fläche ergibt.
  • Aus dem „Handbuch der Keramik" (DVS Verlag GmbH Düsseldorf – 2004), Gruppe IIK 2.1.4, Folge 418, sind zwar bereits Flachmembranen aus Keramik bekannt, bei dem die Membranen sogenannte Multikanalelemente bilden. Dazu ist auf einem ebenen Flachkörper eine wellenförmige Struktur mit Hohlkanälen aufgebracht. Derartige Membranen werden insbesondere als Trennwerkzeuge für die Filtration von Flüssigkeiten eingesetzt. Eine Übertragung in die Brennstoffzellentechnologie liegt nicht nahe, da es sich hier um eine rein mechanische Filterungsanwendung handelt, die keinerlei elektrochemische Wandlerfunktionen hat, wobei neben der Grenzflächengröße auch elektrische und ionische Leitfähigkeiten und Transportphänomene nötig sowie elektrische Verbindungstechnologie bei hohen Temperaturen zwischen 900 und 1000°C erforderlich sind.
  • Im Rahmen der Erfindung sind verschiedene Ausführungen möglich. Dies sind im Einzelnen:
    • – Die Oberflächenstruktur hat in einer Richtung, d. h. in der Pressrichtung bei der Formgebung, eine gleichmäßige Form. Sie ist in dieser Form extrudierbar. Alternativ ist sie aus zwei Extrudaten/Folien zusammensetzbar.
    • – Die Oberflächenstruktur kann weiter vergrößert werden, z. B. nach der Formgebung.
    • – Die Oberflächenstruktur wird so geformt, dass mit Beschichtungsverfahren oder Tauchprozessen, eventuell in Kombination mit Sinterschritten zur nachfolgenden Verdichtung, die elektrochemisch aktiven Schichten, d. h. Anode, Elektrolyt, Kathode, vollflächig auf tragbar sind. Unterbrochen werden die Funktionsschichten auf der ebenen Rückseite nur durch eine ebenfalls mit Beschichtungs- oder Tauchverfahren auftragbaren gasdichten Interkonnektorschicht für die Kontaktierung zur Nachbarzelle über geeignete Kontaktelemente. Es entstehen somit voll elektrochemisch funktionsfähige Einzelzellen.
    • – Bei der Erfindung sind unterschiedlichste Oberflächenstrukturen möglich. Beispiele dafür sind: Wellblechform, keilförmig, quaderförmig (sog. „Zinnen"), halbbogenförmig, mäanderförmig, treppauf-/abförmig und Kombinationen dazwischen.
    • – Alternativ zur Tragstruktur aus Kathodenmaterial ist eine Tragstruktur aus Anodenmaterial möglich.
    • – Die gasdurchlässige Tragstruktur kann auch elektrochemisch neutral sein, z. B. aus porösem Metall oder poröser Keramik bestehen.
  • Wesentlich ist, dass bei einer erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanlage zur Stackbildung eine Kontaktierung von Einzelzelle zu Einzelzelle mit flexiblen metallischen Formkörpern über die Interkonnektorschichten erfolgt. Die Kontaktierung erfolgt beispielsweise von der Anode der einen Zelle zur Kathode der anderen Zelle über die Interkonnektorschicht, wozu als Kontaktelement zwischen den Zellen z. B. Streckmetall, Geflechte, Gestricke, Filze z. B. aus Ni oder Ni- oder Chrom-Legierungen eingesetzt werden können.
  • Speziell für die Realisierung der Festelektrolyt-Brennstoffzelle als SOFC besteht die Tragstruktur z. B. aus dotiertem LaCaMnO3 (kathodengestützt) oder Ni-YSZ-Cermet (anodengestützt). Der Elektrolyt besteht z. B. Y- oder Sc-stabilisiertem Zirkonoxid
  • Bei der Erfindung lässt sich ein Brennstoffzellenstack sich durch Hintereinander- und/oder Parallelschalten der Einzelzellen mit einem flexiblen Kontaktformkörper aufbauen und mit Boards zusammenhalten. Dabei kann die Medienführung insbesondere auf drei verschiedene Weisen erfolgen:
    • – parallel, d. h. die Luft auf der Innenseite und das Erdgas/Fuel außerhalb Zelle (kathodengestützt) oder umgekehrt (anodengestützt),
    • – innerhalb der Zelle wechselweise „up/down" zwischen einzelnen Zellkanälen, was einen Gasführungsabschluss an einem Zellende erfordert,
    • – „up/down" in zwei benachbarten Zellen, was einen Zellverbinder zwischen den beiden Zellen erfordert.
  • Vorteilhaft ist bei der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanlage,
    • – dass bei einseitiger Abdichtung der Zellen in einem Luft/Gaszuführungsboard ohne Luftumlenkung in der Zelle („once through") und dichtungsfreiem Einbau am anderen Ende ein Verbrennen des Restgases über Spalte möglich ist, so dass die Zellen nur an einem Ende fixiert sind und dadurch bei thermischer Beanspruchung keine mechanischen Längsspannungen aufgebracht werden,
    • – bei zweiseitigem Abdichten der Zellen in den Boards eine Trennung von Brennstoff- und Luftkreisläufen erfolgt, die z. B. zur Wasserstoff- oder Kohlendioxidabtrennung genutzt werden kann.
  • Für die erfindungsgemäße Brennstoffzellenanlage gilt:
    • – Die Brennstoffströmungsführung erfolgt entweder parallel (Gleichstrom), antiparallel (Gegenstrom) oder senkrecht (Kreuzstrom) zur Luft,
    • – zur Bildung eines Stacks wird die Tragstruktur von Zelle zur Nachbarzelle gleichsinnig oder versetzt angeordnet.
  • Weitere Einzelheiten und Vorteile der Erfindung ergeben sich der nachfolgenden Figurenbeschreibung von Ausführungsbeispielen anhand der Zeichnung in Verbindung mit den Patentansprüchen. Es zeigen jeweils in schematischer Darstellung
    •
  • 1 einen Ausschnitt aus der neuen Brennstoffzelle im Schnitt,
  • 2b bis 2g verschiedene Alternativen für den Querschnitt der Brennstoffzelle gemäß 1, wobei 2a den Stand der Technik realisiert,
  • 3 einen Aufbau eines Stacks mit wenigstens zwei über einen Interkonnektor verbundenen Brennstoffzellen, bei der sich eine periodische Struktur ergibt und
  • 4 den Aufbau eines Stacks entsprechend 3, bei dem sich aber eine verschobene Brennstoffzellenstruktur ergibt.
  • In 1 ist ein Ausschnitt aus einer einzelnen Brennstoffzelle gezeigt. Sie besteht aus einer Keramikstruktur 10 mit einer ebenen Basis 11 und einer darauf befindlichen Struktur 12 spezifischer Formgebung. Die Struktur kann beispielsweise eine Welle oder eine Dreieckstruktur sein, wobei insbesondere der Scheitelwinkel α dieser Struktur vorgegeben ist. Beispielsweise können Winkel von 60, 45 oder 30° gegeben sein.
  • Das Basisteil 11 und die Struktur 12 können eine gemeinsame Einheit bilden und gemeinsam aus dem Keramikmaterial extrudiert werden. Die beiden Teile können aber auch separat hergestellt werden und anschließend aufeinander aufgesetzt werden.
  • Die so gebildeten Strukturen schließen jeweils ein Innenvolumen 13 ein, das mit einem Medium durchströmbar ist. Speziell zur Realisierung einer kathodengestützten HPD-Brennstoffzelle realisiert die Keramikstruktur die Kathode und besteht entweder aus LaCaMnO3 oder aus LaCa(Sr)MnO3, wobei auf der Oberseite der Struktur die weiteren Funktionsschichten aufgebracht sind. Dies ist insbesondere der Festelektrolyt 20 aus Y- oder Sc-stabilisiertem Zirkonoxid und die Anode 30 aus z. B. Ni-YSZ Cermet, wobei diese spezifischen Keramikmaterialien vom Stand der Technik bekannt sind.
  • Auf der Unterseite befindet sich ein Interkonnektorstreifen 40 mit Vernickelung 41 zur Verbindung einer ersten Brennstoffzelle mit einer zweiten Brennstoffzelle, wobei in diesem Zusammenhang weiter unten auf die Beschreibung von 3 verwiesen wird.
  • Wesentliches Merkmal der Struktur gemäß 1 ist, dass die elektrochemisch aktive Oberfläche gegenüber der bekannten HPD-Brennstoffzelle mit ebener Oberfläche vergrößert ist. Dies wird durch die Wellen- bzw. Dreieckstruktur gemäß 1 erreicht, wobei die Flanken zur zusätzlichen Oberflächenvergrößerung aufgestuft sein können.
  • Aus den 2b bis 2g ergeben sich verschiedene geeignete Formgebungen: 2a realisiert zum Vergleich ein Elementarelement einer HPD-Brennstoffzelle gemäß dem Stand der Technik. Neben der Wellenform gemäß 2b kann auch eine Dreieckform gemäß 2c vorgegeben sein. Daneben sind Viereckformen gemäß 2d möglich, die sog. „Zinnen" bilden. Weitere Formgebungen sind mit stetig gewölbter Oberflä che, insbesondere als Oval 4 gemäß 2e, oder als gestuftes Dreieck gemäß 2f möglich. Eine Viereckform kann auch als Mäander gemäß 2g ausgebildet sein. Weitere Formen sind beispielsweise mit Winkel und Hinterschnitt möglich.
  • In allen Fällen der 2b bis 2g ergibt sich gegenüber der aktiven Oberfläche beim Stand der Technik gemäß 2a eine erheblich vergrößerte aktive Oberfläche.
  • In der 3 sind zwei Keramikstrukturen entsprechend 1, die jeweils eine einzelne Brennstoffzelle bilden, gestapelt, wobei die Stapelung phasengleich erfolgt. Zwischen beiden Keramikstrukturen 10, 10' befindet sich ein flexibles Geflecht 50 insbesondere aus Nickel, das den elektrischen Kontakt zwischen der Vernickelung 41 des Interkonnektorstreifens 40 und der Anode 30, die in 3 nicht im Einzelnen dargestellt sind, herstellt.
  • Der Interkonnektor 40 ist bekannterweise aus elektronenleitendem Lanthanchromat gebildet, was sich für Langzeitanwendungen als geeignet und insbesondere auch als oxidationsbeständig erwiesen hat. Zum Ausgleich von mechanischen Spannungen ist der Interkonnektor 40 über den Kontaktkörper 50 aus Materialgeflecht, -gestrick oder aber auch durch ein Filz aus Nickel mit der Nachbarzelle elektrisch leitend kontaktiert.
  • Durch eine Vielzahl von einzelnen Brennstoffzellen 10, 10', ... wird ein Stack gebildet, wobei seitliche Bords zur Halterung vorhanden sind. Ein solches Stack bildet den Kern einer kompletten Brennstoffzellenanlage. Dabei wird das Stack in einem Behälter ohne Gasführungsstrukturen von einem Brenngas umströmt.
  • Es kann sinnvoll sein, jeweils zwei einzelne Brennstoffzellen zur Stackbildung gegeneinander um eine halbe Periodenstruktur gegeneinander zu versetzen, um die Auflagestellen der aufein andergestapelten Brennstoffzellen zu verteilen. Dies wird anhand 4 anhand der Brennstoffzellen 20, 20',... verdeutlicht. An der Funktionsweise des kompletten Stacks ändert sich dabei nichts.
  • Insbesondere bei der Anordnung gemäß 4 werden mechanische Spannungen im Vergleich zu monolithischer oder planarer Brennstoffzelle vermieden. Die metallischen Kontaktelemente können auch Matten, Schnüre, Streckmetall, Stanz-/Prägeformteile oder Kombinationen/Mischformen sein.
  • In der nachfolgenden Tabelle ist ein Leistungsvergleich bisheriger Zelltypen (Tube, HPD4, HPD5, HPD10, HPD11) mit Zelltypen HPD_G63 und HPD_G78 gemäß der Erfindung dargestellt. Dabei hat die bislang eingesetzte rohrförmige Zelle „Tube" eine aktive Länge von 150 cm, während alle HPD-Zellen 50 cm aktive Länge aufweisen.
  • Tabelle:
    Figure 00080001
  • In der Tabelle sind in den Zeilen die Anzahl Zellen pro 5 kW, die Zellleistung und als wesentliche Vergleichskriterien die Leistung pro Masse und die Leistung pro Volumen aufgelistet. Vom Stand der Technik ist die Ausbildung der Zellen als Einzelröhre („Tube") oder als HPD-Zelle mit vier, fünf, zehn und elf Röhren angeführt. Die erfindungsgemäßen Ausführungs formen sind in den beiden letzten Spalten angeführt und werden mit dem Stand der Technik verglichen.
  • Die bisherige Entwicklung zeigt bereits, dass der Ersatz der „Tubes" durch HPD-Zellen zu kleineren Bauteilen führt und dass die Leistung pro Masse und/oder pro Volumen größer wird. Darüber hinausgehend wird mit der neuen Technologie die Leistungsausbeute weiter gesteigert, ohne dass die Verluste durch Erhöhung des Innenwiderstandes nennenswert zunehmen.
  • Insgesamt belegt die Tabelle eine beachtliche Leistungssteigerung für die erfindungsgemäßen Brennstoffzellen. Da der Aufwand zur Herstellung derartiger Zellen durch weiterentwickelte Extrusions- und Beschichtungstechnologien im Wesentlichen der gleiche ist wie bei den bisherigen Zellen, ergibt ein besonders günstiges Preis/Leistungsverhältnis für Brennstoffzellen.

Claims (21)

  1. Tubulare Hochtemperatur-Festelektrolyt-Brennstoffzelle, insbesondere nach dem Röhren- oder HPD-Konzept, bei der eine poröse leitfähige Tragstruktur zur Gasleitung vorliegt, dadurch gekennzeichnet, dass die poröse leitfähige Struktur mit integrierter Gasleitungshohlstruktur auf der Tragstrukturoberfläche gegenüber einer planaren Oberfläche durch Formgebung partiell geometrisch vergrößert ist, so dass sich eine vergrößerte elektrochemisch aktive Oberfläche der Zelle ergibt.
  2. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Oberfläche auf der aktiven Zellseite eine Wellenstruktur ist.
  3. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Kanalquerschnitte Dreiecksform haben.
  4. Brennstoffzelle nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Scheitelwinkel (α) kleiner als 150° ist.
  5. Brennstoffzelle nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Scheitelwinkel (α) zwischen 90 und 30° ist.
  6. Brennstoffzelle nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Ecken abgerundet sind.
  7. Brennstoffzelle nach Anspruch 2 oder Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Flanken der Wellen- oder Dreieckstruktur gestuft sind.
  8. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Kanalquerschnitte eine Rechteckform („Zinnen") oder eine Mäanderform haben.
  9. Brennstoffzelle nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Kanalquerschnitte eine gleichmäßig gekrümmte Form, insbesondere ovale Form, besitzen.
  10. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Tragstruktur (10) die Kathode (12) bildet, auf der ein Festelektrolyt (15) und eine Anode (30) aufgebracht sind.
  11. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Tragstruktur die Anode bildet, auf der ein Festelektrolyt und eine Kathode aufgebracht sind.
  12. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Tragstruktur elektrochemisch neutral ist, auf der eine Kathode, ein Festelektrolyt und eine Anode aufgebracht sind.
  13. Brennstoffzelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass auf der Rückseite der Tragstruktur wenigstens ein Interkonnektorstreifen (40) als Stromkontaktierung aufgebracht ist.
  14. Brennstoffzelle nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass die Stromkontaktierung zur Nachbarzelle über Nickel-Geflechte, Gestricke, Filze oder andere flexible Strukturen erfolgt.
  15. Brennstoffzellenanlage mit wenigstens zwei Festelektrolyt-Brennstoffzellen nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 14, wobei die aktive Zellseite der einzelnen Brennstoffzelle eine vergrößerte Oberfläche gegenüber einer planaren Oberfläche aufweist, dadurch gekennzeichnet, dass eine Mehrzahl von Zellen (10, 10',...; 20, 20',...) ein Stack bilden.
  16. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzellen (10, 10') zur Stackbildung periodisch phasengleich gestapelt sind.
  17. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass die Brennstoffzellen (20, 20',...) zur Stackbildung jeweils paarweise um eine halbe Periodenlänge verschoben sind.
  18. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass zwei Brennstoffzellen (10, 10'; 20, 20') über einen flexiblen Kontaktverbinder (50) verbunden sind.
  19. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass der Kontaktverbinder (50) aus einem Geflecht, Gestrick oder Filz aus Nickel besteht.
  20. Brennstoffzellenanlage nach einem der Ansprüche 15 bis 19, dadurch gekennzeichnet, dass das Stack seitlich von „Boards" gehaltert wird.
  21. Brennstoffzellenanlage nach Anspruch 20, dadurch gekennzeichnet, dass das Stack in einem Behälter ohne Gasführungsstrukturen von einem Brenngas umströmt wird.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE102007061650A1 (de) 2007-12-20 2009-06-25 Sebastian Hahn Tubulare Brennstoffzelle
DE102008049564A1 (de) * 2008-09-30 2010-04-01 Siemens Aktiengesellschaft Verfahren zur Herstellung einer tubularen Festelektrolyt-Brennstoffzelle (SOFC) und zugehörige tubulare Brennstoffzelle
DE102009003074A1 (de) 2009-05-13 2010-11-18 Robert Bosch Gmbh Elektrochemische Zelle zur Gewinnung elektrischer Energie
WO2013020997A1 (de) 2011-08-09 2013-02-14 Robert Bosch Gmbh Brennstoffzelle, brennstoffzellenanordnung und verfahren zur herstellung einer brennstoffzelle

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