DE10124496C2 - Verfahren zur Durchführung chemischer Reaktionen unter periodisch veränderten Temperaturen - Google Patents
Verfahren zur Durchführung chemischer Reaktionen unter periodisch veränderten TemperaturenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Durchführung chemi
scher Reaktionen unter periodisch veränderten Temperaturen ge
mäß dem ersten Patentanspruch.
In den meisten Fällen werden chemische Reaktionen unter stati
onären Bedingungen durchgeführt. Die Reaktionstemperatur, die
Flussraten der Eduktströme, der Reaktionsdruck und ggf. weite
re Reaktionsbedingungen werden dabei in einem stationären
Gleichgewicht gehalten.
Bei manchen Reaktionen lassen sich erheblich bessere Ausbeuten
oder sonstige Vorteile erzielen, wenn zumindest eine der Reak
tionsbedingungen periodisch geändert wird. Die Länge der Peri
ode kann dabei in einem weiten Bereich, etwa von einigen Tagen
bis zu einigen Sekunden, eingestellt werden; sie hängt ent
scheidend von der Kinetik der betreffenden Reaktion ab.
Eine Übersicht über die Literatur zu chemischen Reaktionen mit
periodisch veränderten Reaktionsbedingungen geben P. Silver
ston et al. Catalysis Today 25 (1995) 91-112. Vor allem bei
katalysierten chemischen Reaktionen bieten periodisch verän
derte Reaktionsbedingungen einige Vorteile. Die Druckschrift
beschreibt verschiedene Reaktor- und Mikroreaktorkonzepte zur
Durchführung solcher Reaktionen, beispielsweise Röhrenreakto
ren oder Infrarot-Messzellen. Allerdings sind in der Druck
schrift kaum Angaben zur periodisch veränderten Edukttempera
turen oder Wandtemperaturen enthalten; nach Ansicht der Auto
ren reagieren selbst Mikroreaktoren im allgemeinen zu träge
auf Temperaturänderungen, so dass sich selbst bei periodischen
Temperaturveränderungen eine im wesentlichen stationäre mitt
lere Temperatur einstellt.
In F. H. R. Van Neer et al., The Canadian Journal of Chemical
Engineering, Vol. 74, October 1996, 664-673 findet sich eine
theoretische Untersuchung zu chemischen Reaktionen unter peri
odisch veränderten Reaktionsbedingungen, insbesondere auch zu
periodisch veränderten Reaktionstemperaturen.
Cam Le Minh et al untersuchen in Energy & Fuels 1997, 11, 463-
469 die Oxidation von kohlenstoffhaltigen Verbindungen an Ka
talysatoren unter periodisch veränderten Temperaturen; der
verwendete Reaktor ist ein mit einem Thermostatmantel umgebe
ner Rohrreaktor, in dem die benötigte Menge an Katalysator zur
Verringerung von Trägheitseffekten so klein wie möglich gehal
ten wird.
E. Tronconi und G. Groppi, Chemical Engineering Science 55
(2000) 6021-6036 untersuchten die Wärmeübergangscharakteristi
ken bei der heterogen katalysierten Oxidation von CO. Der Re
aktor bestand aus einem Stapel von Stahl- oder Aluminiumplat
ten, die mit dem Katalysatormaterial (Palladium auf Al2O3) be
schichtet und mit Hilfe von Abstandshaltern parallel zueinan
der ausgerichtet wurden; er wurde in einen belüfteten Ofen ge
stellt.
Die DE 37 09 278 A1 beschreibt ein Verfahren zur Herstellung
von Mikroreaktoren. In mehrere Folien werden mit Hilfe von
Formdiamanten parallel verlaufende Nuten eingebracht. Die mit
den Nuten versehenen Folien können auf verschiedene Arten zu
Mikroreaktoren gestapelt werden.
Aus der Veröffentlichung von A. Rouge, B. Spoetzl, K. Gebauer,
R. Schenk und A. Renken: "Microchannel reactors for fast peri
odic operation: the catalytic dehydration of isopropanol" in
Chemical Engineering Science Vol. 56, February 2001, pp. 1419-
1427 ist ein Mikroreaktor bekannt, der aus einem Stapel von
Folien besteht. Der Stapel ist aus zwei Grundeinheiten zusam
mengesetzt. In einer Grundeinheit sind Folien vorhanden, die
abgedeckte Nuten enthalten, die zur Aufnahme eines Reaktanden
und zur Durchführung einer chemischen Reaktion bestimmt sind.
Die andere Grundeinheit wird durch Folien ähnlichen Typs ge
bildet, durch die ein flüssiges Medium zur Thermostatisierung
des Reaktanden und des aus ihm gebildeten Produkts geleitet
wird. Der Mikroreaktor wird für Reaktionen verwendet, bei dem
der Zufluss des Reaktanden periodisch unterbrochen wird.
Die Veröffentlichung von H. Löwe und W. Ehrfeld: "State-of-
the-art in microreaction technology: concepts, manufacturing
and applications" beschreibt Mikroreaktoren, die aus Stapeln
von mit Nuten versehenen Folien hergestellt sind und die Wär
metauscher enthalten.
Die DE 197 48 481 A1 beschreibt Mikroreaktoren aus mit Nuten
versehenen Folien, bei denen zwischen zwei Folien, in denen
eine chemische Reaktion durchgeführt wird, eine weitere Folie
angeordnet ist, die von einem Heiz- oder Kühlmedium durch
strömt wird.
Aus der DE 198 12 067 A1 geht hervor, dass in Mikroreaktoren
auch elektrisch betriebene Heiz- oder Kühlelemente integriert
werden können.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur
Durchführung von chemischen Reaktionen unter periodisch verän
derten Temperaturen vorzuschlagen, das besser geeignet ist als
die bisher bekannten Verfahren. Das Verfahren soll insbesonde
re eine geringe Trägheit im Hinblick auf Temperaturveränderun
gen aufweisen, so dass effektive Temperaturänderungen mit
großer Amplitude bei der Reaktionstemperatur oder bei der
Wandtemperatur beispielsweise für die heterogene Katalyse er
möglicht werden.
Die Lösung der Aufgabe ist im Patentanspruch beschrieben.
Bei dem Verfahren wird ein Mikroreaktor eingesetzt, der aus
einem Stapel von parallel zueinander angeordneten, plattenför
migen Folien zusammengesetzt ist, die jeweils vorzugsweise mit
mehreren, parallel angeordneten Nuten versehen sind. Die Fo
lien sind so relativ zueinander angeordnet, dass die Nuten
durch eine benachbarte Folie abgedeckt sind, so dass geschlos
sene Kanäle entstehen. Sie bestehen bevorzugt aus einem Me
tall, das mit einem Formdiamanten zerspanbar ist. Die Nuten
sind durch benachbarte Folien so abgedeckt, dass die Nuten ge
schlossene Kanäle bilden. Form, Ausgestaltung und Herstellung
der Nuten kann entsprechend der eingangs zitierten DE 37 09 278 A1
oder der Beschreibung anderer Mikroreaktoren erfolgen.
Der Stapel besteht aus drei übereinanderliegenden Gruppen von
Folien, bei denen die Eingänge der Kanäle jeweils gruppenweise
mit Hilfe eines geeigneten Anschlussstückes zusammengeschaltet
sind. Die Folien der einzelnen Gruppen können an sich gleich
sein; es kann jedoch vorteilhaft sein, die Folien der oberen
und der unteren Gruppe im Hinblick auf eine möglichst hohe
Wärmeübertragung und die Folien der mittleren Gruppe im Hin
blick auf eine möglichst schnelle und vollständigen chemische
Reaktion zu optimieren.
Im einfachsten Fall bestehen die Gruppen aus einer einzigen
Folie; bevorzugt werden jedoch mehrere Folien pro Gruppe ver
wendet. In diesem Fall werden die Eingänge der Kanäle aller
Folien einer jeden Gruppe durch geeignete Anschlussstücke so
zusammengeschaltet, dass ein oder mehrere Reaktanden in die
Kanäle der mittleren Gruppe und die Heizflüssigkeit sowie das
Kühlmittel in die jeweils benachbarten Gruppen eingeleitet
werden können.
Die Einleitung eines einzigen Reaktanden ist dann sinnvoll,
wenn die innere Oberfläche der Kanäle der mittleren Gruppe be
reits an sich katalytisch aktiv ist oder in an sich bekannter
Weise zuvor mit einem katalytisch wirkenden Überzug versehen
worden ist. Oberflächen beispielsweise aus Platin, Palladium,
Rhodium und Nickel wirken auf eine Reihe von Reaktionen kata
lytisch. Katalytisch wirkende Überzüge sind vor allem dann
sinnvoll, wenn die innere, für den Reaktanden zugängliche
Oberfläche etwa durch einen Keramiküberzug vergrößert werden
soll, so dass die katalytisch wirksamen Zentren beispielsweise
aus den genannten Metallen leichter zugänglich sind. Werden
zwei oder mehrere Reaktanden eingesetzt, kann für manche che
mischen Reaktionen eine katalytisch wirkende Oberfläche der
Kanäle ebenfalls sinnvoll sein.
In jedem Fall werden Querschnitt, Länge und innere Oberfläche
der Kanäle der mittleren Gruppe so gewählt, dass die durchzu
führende Reaktion während der Passage der Reaktanden möglichst
zum Abschluss kommt, so dass aus den Kanälen das gewünschte
Reaktionsprodukt austritt. Auch der Ausgang der Kanäle der
mitlleren Gruppe kann durch geeignete Anschlussstücke so zu
sammengefasst werden, dass nur noch eine einzige Produktlei
tung vorhanden ist. Dies gilt in gleicher Weise auch für die
Ausgänge der Kanäle der beiden anderen Gruppen.
Bei einem derartigen Verfahren könnten an sich die periodisch
veränderten Temperaturen dadurch erreicht werden, dass entwe
der die Kühlflüssigkeit kontinuierlich durch die Folien einer
der beiden äußeren Gruppen geleitet wird, während die Heiz
flüssigkeit mit Hilfe eines Ventils den Folien der anderen äu
ßeren Gruppe
nur periodisch zugeführt wird. Auf diese Weise würde der Tem
peratureffekt durch eine der beiden Flüssigkeiten periodisch
und intermittierend durch die taktweise Zuführung der anderen
Flüssigkeiten zumindest teilweise kompensiert werden. Einstel
lungen des oberen und des unteren Temperaturniveaus sind durch
die Durchsätze und Temperaturen von Heiz- und Kühlflüssigkeit
möglich. Erfindungsgemäß wird jedoch die Verwendung von zwei
Ventilen vorgeschlagen, von denen jeweils eines den Heiz- und
den Kühlflüssigkeitsstrom vor dem Eintritt in den Mikroreaktor
unterbricht. Die Ventile werden so geschaltet, dass jeweils
eines der beiden geöffnet und das andere geschlossen ist. Auf
diese Weise wird dem Reaktor ausschließlich entweder die Heiz
flüssigkeit oder das Kühlmittel zugeführt.
Die Schaltung der Ventile wird vereinfacht, wenn zwei Magnet
ventile eingesetzt werden, von denen eines normal geschlossen
und eines normal geöffnet ist. In diesem Fall können die bei
den Ventile an die selbe elektrische Schaltvorrichtung ange
schlossen werden.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Figuren erläutert.
Fig. 1 zeigt schematisch den Aufbau eines geeigneten Mikrore
aktors;
Fig. 2 zeigt das Verfahrensschema eines Versuchsaufbaus.
Die Fig. 1 zeigt eine Ausführungsform des beim erfindungsge
mäßen Verfahren einsetzbaren Mikroreaktors. Zwischen zwei
Deckplatten sind die Folien 2, 3 und 4 angeordnet, die jeweils
eine der oben beschriebenen Gruppen repräsentieren. In die
mittlere Folie 4 werden der oder die Reaktanden eingespeist.
Die obere Folie 2 wird von einem Kühlmittelstrom durchflossen,
während durch die untere Folie 4 eine Heizflüssigkeit strömt.
Entweder der Kühlmittelstrom oder der Strom der Heizflüssig
keit wird periodisch durch ein sich taktweise schließendes
Ventil (nicht dargestellt) unterbrochen. Alternativ dazu wer
den zwei (nicht dargestellte) Ventile eingesetzt, von denen
jeweils nur ein einziges geöffnet ist.
Die Fig. 2 zeigt das Verfahrensschema eines Versuchsaufbaus.
Ein Reaktand oder ein Gemisch aus mehreren Reaktanden (2) wird
kontinuierlich mit definiertem Volumenstrom durch den Mikro
strukturreaktor (4) hindurchgeleitet. Dabei wird ein Produkt
strom (5) erzeugt. Über eine Steuerelektronik (7) werden zwei
Schaltventile (6A, 6B) derart angesteuert, dass entweder ein
Kühlmittelstrom (3) oder ein Heizfluidstrom (1), immer abwech
selnd periodisch durch den Mikroreaktor fließen können. Wenn
z. B. Schaltventil (6A) den Durchfluss von Kühlmittel zulässt,
ist Schaltventil (6B) geschlossen und umgekehrt.
Claims (1)
- Verfahren zur Durchführung chemischer Reaktionen unter pe riodisch veränderten Temperaturen, bei dem
ein Mikroreaktor eingesetzt wird, der aus einem Stapel von Folien besteht, die mit Nuten versehen sind, wobei die Nuten durch benachbarte Folien in der Weise abge deckt werden, so dass geschlossene Kanäle entstehen,
der Stapel aus drei übereinanderliegenden Gruppen von Folien besteht, wobei jede Gruppe eine oder mehrere Fo lien enthält und die Eingänge der Kanäle innerhalb je der Gruppe durch jeweils ein Anschlussstück zusammenge fasst sind,
durch das Anschlussstück der mittleren Gruppe mindes tens ein Reaktand eingeleitet wird, der während des Durchtritts durch die Kanäle der mittleren Gruppe in einer chemischen Reaktion umgesetzt wird,
in das Anschlussstück einer der beiden der mittleren Gruppe benachbarten Gruppe eine Heizflüssigkeit und
in das Anschlussstück der anderen der mittleren Gruppe benachbarten Gruppe eine Kühlflüssigkeit eingespeist wird,
in Strömungsrichtung vor dem Eingang der Kanäle bei beiden der mittleren Gruppe benachbarten Gruppen jeweils ein Ventil eingesetzt wird, und die Ventile periodisch und taktweise in der Weise geschaltet werden, dass jedes Ventil nur dann geöffnet wird, wenn das jeweils andere geschlossen ist.
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Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
DE19748481A1 (de) * | 1997-11-03 | 1999-05-12 | Inst Mikrotechnik Mainz Gmbh | Statischer Mikrovermischer, und Mikroreaktor sowie dessen Verwendung |
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- 2001-05-19 DE DE2001124496 patent/DE10124496C2/de not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (1)
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DE19748481A1 (de) * | 1997-11-03 | 1999-05-12 | Inst Mikrotechnik Mainz Gmbh | Statischer Mikrovermischer, und Mikroreaktor sowie dessen Verwendung |
Non-Patent Citations (2)
Title |
---|
LÖWE, H., EHRFELD, W.: State-of-the-art in micro- reaction technology: conceps, manufacturing and applications. In: Electrochimica Acta Vol. 44, 1999, pp. 3679-3689 * |
RENKEN, A [u.a.]: Microchannel reactors for fast periodic operation: the catalytic dehydration of isopropanol. In: Chemical Engineering Science Vol. 56, Feb. 2001, pp. 1419-1427 * |
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