DE1008056B - Process for the production of hot gases of low corrosivity from a heating oil containing sulfur and vanadium - Google Patents

Process for the production of hot gases of low corrosivity from a heating oil containing sulfur and vanadium

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DE1008056B DEST8049A DEST008049A DE1008056B DE 1008056 B DE1008056 B DE 1008056B DE ST8049 A DEST8049 A DE ST8049A DE ST008049 A DEST008049 A DE ST008049A DE 1008056 B DE1008056 B DE 1008056B
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Description

DEUTSCHESGERMAN

Die Erfindung bezieht sich auf verbesserte Gemische für Gasturbinen und Verfahren zu ihrem Betrieb bei Verwendung von schwefel- und vanadinhaltigen Heizölen.The invention relates to improved mixtures for gas turbines and methods for their Operation when using heating oils containing sulfur and vanadium.

Schwere Heizöle, wie Rückstandsheizöle, die in Gasturbinenanlagen verwendet werden können, enthalten wesentliche Mengen Asche, welche oft einen merklichen Vanadingehalt besitzt. Bei der Verbrennung eines solchen Heizöls in den Gasturbinenanlagen der Industrie wird das Vanadin in das hoch reaktionsfähige, bei 690° schmelzende Pentoxyd umgewandelt, was zur Bildung von Ablagerungen auf den Turbinenschaufeln und auch zu einer starken Korrosion derselben führen kann. Die zunehmende Ablagerung von Vanadinabscheidungen kann im Betrieb zu einem ernsthaften Sinken des Wirkungsgrades führen.Contain heavy fuel oils, such as residual fuel oils, which can be used in gas turbine systems substantial amounts of ash, which often has a noticeable vanadium content. When burning of such fuel oil in the gas turbine industry, the vanadium is high in the reactive pentoxide, which melts at 690 °, is converted, which leads to the formation of deposits the turbine blades and can also lead to severe corrosion of the same. The increasing Deposition of vanadium deposits can lead to a serious decrease in efficiency during operation to lead.

Man hat das Problem der Vanadin- und Schwefelkorrosion seit langem erkannt und viele Versuche gemacht, es zu lösen, Über den Mechanismus dieser Korrosionseirscheinungen herrschen die verschiedensten Meinungen. Die Schwefelkorrosion und -reaktionsfähigkeit in Gasturbinenanlagen wird im allgemeinen hauptsächlich auf die Bildung von S O3 zurückgeführt. Während einige Fachleute die Ansicht verneinen, daß die Umwandlung von S O2 zu S O3 durch Vanadinoxyde katalysiert werden kann, wird dieselbe von anderen verteidigt.The problem of vanadium and sulfur corrosion has long been recognized and many attempts have been made to solve it. Opinions of the most varied prevail about the mechanism of these corrosion phenomena. Sulfur corrosion and reactivity in gas turbine plants is generally attributed primarily to the formation of SO 3 . While some skilled in the art deny that the conversion of SO 2 to SO 3 can be catalyzed by vanadium oxides, others defend it.

Die britische Patentschrift 705 176 bezieht sich auf die Verbrennung von schwefel- und bzw. oder vanadinhaltigen Heizölen in Gegenwart einer Dispersion einer kleineren Menge einer Erdalkaliverbindung in Form einer wäßrigen Lösung oder Aufschlämmung, wobei der Hauptteil des im Heizöl enthaltenen reaktionsfähigen S O3 und Vanadins in die entsprechenden Sulfate und Vanadate des zugesetzten Erdalkalimetalls umgewandelt wird. Man kann Oxyde oder Verbindungen von Ba, Ca, Zn oder Mg verwenden; in einigen Fällen ist es vorteilhaft, das Metall in Form eines organischen Salzes, wie eines Acetats, einzuführen. Gegenstand jener Erfindung war jedoch, sowohl den Schwefel als auch das Vanadin zu entfernen, so daß der Zusatz von Sulfaten nicht in Betracht gezogen wurde.British patent specification 705 176 relates to the combustion of sulfur and / or vanadium-containing heating oils in the presence of a dispersion of a smaller amount of an alkaline earth compound in the form of an aqueous solution or slurry, with the majority of the reactive SO 3 and vanadium contained in the heating oil in the corresponding sulfates and vanadates of the added alkaline earth metal is converted. Oxides or compounds of Ba, Ca, Zn or Mg can be used; in some cases it is advantageous to introduce the metal in the form of an organic salt such as an acetate. However, the object of that invention was to remove both the sulfur and the vanadium so that the addition of sulfates was not considered.

Nach der deutschen Patentschrift 819 032 soll die Verbrennung vanadinhaltiger öle in Gegenwart von Verbindungen des Calciums, Magnesiums, Bariums, Strontiums, Aluminiums, Siliciutns oder Zirkons ausgeführt werden. Dieser Zusatz dient zur Überführung des Vanadins in eine Vanadinverbindung, die bei Temperaturen oberhalb 630° weniger korrosiv wirkt als Vanadinoxyd, und kann sowohl getrennt vom Brennstoff als auch in Mischung mit demselben erfolgen. Auch die Beimischung von 0,12% Al2O3 zum Verfahren zur Herstellung heißer GaseAccording to German Patent 819 032, the combustion of oils containing vanadium is to be carried out in the presence of compounds of calcium, magnesium, barium, strontium, aluminum, silicon or zirconium. This addition serves to convert the vanadium into a vanadium compound, which is less corrosive than vanadium oxide at temperatures above 630 °, and can be carried out separately from the fuel or mixed with it. Also the addition of 0.12% Al 2 O 3 to the process for the production of hot gases

von geringer Korrosivitätof low corrosiveness

aus einem Schwefel und Vanadinfrom a sulfur and vanadium

enthaltenden Heizölcontaining fuel oil

Anmelder:Applicant:

Esso Research and Engineering Company, Elizabeth, N. J. (V. St. A.)Esso Research and Engineering Company, Elizabeth, N.J. (V. St. A.)

Vertreter: E. Maemecke, Berlin-Lichterfelde West, und Dr. W. Kühl, Hamburg 36, Esplanade 36 a,Representative: E. Maemecke, Berlin-Lichterfelde West, and Dr. W. Kühl, Hamburg 36, Esplanade 36 a,

PatentanwältePatent attorneys

Beanspruchte Priorität: Großbritannien vom 14. April 1953Claimed Priority: Great Britain April 14, 1953

Brennstoff als Suspension einer anorganischen AIuminiiumverbindung ist bereits zu dem gleichen Zwecke vorgeschlagen worden.Fuel as a suspension of an inorganic aluminum compound has already been proposed for the same purpose.

Viele Heizöle enthalten sowohl Schwefel als auch Vanadin in sehr großen Mengen, und erfordern daher große Mengen von Zusätzen, damit mit Sicherheit der gesamte S- und V-Gehalt praktisch vollständig umgewandelt wird. Wenn aus irgendeinem Grunde, z. B. aus Kostengründen oder wegen eines unerwartet hohen S-Gehaltes des Öls, ein zu geringer Zusatz beigegeben wird, kann auf Kosten der \^anadatbildung vorwiegend Sulfat gebildet werden, was im Falle von Erdalkalimetallen von dem jeweils als Zusatz verwendeten Metall abhängt. Eine solche bevorzugte Umwandlung des Schwefels hängt von der Beständigkeit des jeweiligen gebildeten Sulfats und von a) der Betriebstemperatur der Gasturbine sowie b) dem Reaktionsvermögen des Vanadinoxyds mit dem Erdalkalimetall ab.Many heating oils contain both sulfur and vanadium in very large quantities, and therefore require large amounts of additives, so that the entire S and V content is almost completely converted with certainty will. If for any reason, e.g. B. for cost reasons or because of an unexpected high S-content of the oil, too little addition, can be at the expense of the formation of anadate predominantly sulfate are formed, which in the case of alkaline earth metals of the respective as Addition depends on the metal used. Such a preferred conversion of the sulfur depends on the Resistance of the respective sulfate formed and of a) the operating temperature of the gas turbine and b) the reactivity of the vanadium oxide with the alkaline earth metal.

Die zur Reaktion des Vanadinoxyds erforderliche Temperatur liegt fast immer merklich unterhalb der Betriebstemperatur der Gasturbine. Die Betriebstemperatur von Industriegasturbinen kann man zu etwa 850° ansetzen. Die Reaktionstemperatur von Calciumoxyd mit Vanadinpentoxyd beträgt etwaThe temperature required for the reaction of the vanadium oxide is almost always well below the Operating temperature of the gas turbine. The operating temperature of industrial gas turbines can be too apply about 850 °. The reaction temperature of calcium oxide with vanadium pentoxide is about

709 508/222709 508/222

Claims (3)

630°, nähert sich aber damit der Betriebstemperatur der Gasturbine; Ba-, Zn- und Sn-Oxyde dagegen reagieren bei etwa 250 bis 270°. Magnesiumoxyd hat einen mittleren Wert von etwa 455°, und Bleioxyd reagiert bei etwa 560°. Man nimmt an, daß" AluJ miniumO'Xyd eine niedrigere Reaktionstemperatur mit Vanadinpentoxyd hat, wenn auch der genaue Wert nicht bekannt ist.630 °, but thus approaches the operating temperature of the gas turbine; Ba, Zn and Sn oxides, on the other hand, react at around 250 to 270 °. Magnesium oxide has an average value of about 455 °, and lead oxide reacts at about 560 °. It is believed that "Alu J minium Oxide" has a lower reaction temperature with vanadium pentoxide, although the exact value is not known. In der Mehrzahl der Fälle liegen jedoch dieIn the majority of cases, however, the trachten, die dazu bestimmt sind, Arbeit zu leisten. Auf diese Weise wird in einer Gasturbine der Wärmeinhalt der Gase in Arbeit umgewandelt.endeavors designed to do work. In this way, the heat content in a gas turbine the gases converted into work. Gemäß der Erfindung verwendet man vorzugsweise 5 0,001 bis 5, bevorzugt 0,005 bis 2, insbesondere 0,1 bis 1 °/o (Gewicht des Zinns, bezogen auf das Heizöl) Zinnsulfat.According to the invention, preference is given to using 0.001 to 5, preferably 0.005 to 2, in particular 0.1 up to 1 ° / o (weight of the tin in relation to the fuel oil) tin sulphate. Die Einführung des Salzes kann erfolgen, indem man eine wäßrige Lösung in die VerbrennungszoneThe introduction of the salt can be done by adding an aqueous solution to the combustion zone Metallmetal Schmelzpunkt
0CMelting point
0 C SuSu Ifat ..-
Zersetzungs
temperatur
0CIfat ..-
Decomposition
temperature
0 C Barium barium 1580
1450
8841580
1450
884 Calcium Calcium Natrium sodium —- Magnesium ....
Aluminium ....
Zink Magnesium ....
Aluminum ....
zinc 1124
770
7401124
770
740 Zinn tin unter 360below 360 Blei lead 10001000
Zerfallstemperaturen der Sulfate sehr viel höher als io einspritzt. Die wäßrige Lösung, deren Konzentration die Reaktionstemperaturen mit Vanadinpentoxyd, wie in weiten Grenzen schwanken kann, aber normaleraus der Tabelle ersichtlich ist. weise so- hoch sein soll, wie es ausführbar ist, d. h.Decomposition temperatures of the sulfates are much higher than those injected. The aqueous solution, its concentration the reaction temperatures with vanadium pentoxide, as can vary within wide limits, but more normal can be seen in the table. wisely should be as high as it can be carried out, d. H. im Bereich von 20 bis 40 Gewichtsprozent, wird periodisch oder fortlaufend in die Verbrennungszone 15 eingespritzt, vorzugsweise in Form eines Sprühnebels. Es ist zwar möglich, die Lösung an einer späteren Stelle in die Verbrennungszone einzusprühen, d. h. in einem Stadium, wo die Verbrennung bereits nahezu vollständig ist, die Gase aber noch heiß genug sind, 20 um die gewünschten Reaktionen zu ermöglichen; vorzugsweise aber sprüht man die Lösung mit Zuführung des Heizöls oder in der Nähe der Heizölzufuhr ein. Dies kann durch Anordnung einer zusätzlichen Zerstäuberdüse in der Nähe der öldüse oder durch 25 direktes Einspritzen der wäßrigen Lösung in die Öl'beschickung geschehen, so daß die ölbrennerdüsen Wenn man eine Ba- oder Ca-Verbindung (z. B. das ein Gemisch von Öl und wäßriger Lösung liefern. Acetat) in eine Gasturbine einführt, liegt die Zerfalls- Eine Verschmutzung der Düsen durch Verkrustung temperatur des gebildeten Sulfats wesentlich über der der Salze kann bekämpft werden, indem man anstatt normalen Betriebstemperatur der Gasturbine. Häufig 30 Salzlösung durchzuleiten zeitweise mit Wasser spült. werden aus chemischen Gründen die Sulfate der Diese Einspritzung erfolgt zweckmäßig unter Ver-Zusatzmetalle bevorzugt vor den Vanadaten gebildet. wendung eines Venturimischers od. dgl., so daß ein namentlich wenn zuwenig Zusatzmetall anwesend ist, inniges Gemisch oder eine Emulsion gebildet wird. insbesondere, wenn stabile Sulfate gebildet werden Die Vermischung oder Emulgierung kann durch und das Vanadinpentoxyd praktisch nicht in Reaktion 35 Zusatz einer geringen Menge (beispielsweise etwa tritt und nicht entfernt wird. Nun ist Vanadin- 1 bis 2%) eines organischen Emulgators erleichtert pentoxyd wegen seiner korrodierenden Wirkung auf werden. Dieser soll keine schädlichen anorganischen die Turbinenschaufeln bei den Betriebsbedingungen Bestandteile enthalten, wie Alkalimetalle, anorganiaußerordentlich schädlich, so daß es wesentlich ist, sehe Säurereiste u. dgl., und soll so weit wasserlöslich dieses vollständig umzuwandeln, vor allem wenn zu- 40 sein, wie es zur Bildung von Emulsionen zweckwenig Zusatzverbindungen anwesend sind. Da anderer- dienlich ist. Beispiele für solche Stoffe sind die Fettseits eine etwaige korrodierende Wirkung von säureester und Teilester verschiedener mehrwertiger Schwefelverbindungen hauptsächlich auf die Teile der Alkohole, wie Pentaerythrit, die Alkylenglykole und Anlage beschränkt bleibt, deren Temperatur unterhalb Polyglykole. Verschiedene Äthylenoxyd-Derivate von des Taupunktes der Gase liegt, ist die Schwefel- 45 hoher Wasserlöslichkait sind besonders geeignet. So korrosion von Gasturbinenschaufeln kein ernsthaftes sind langkettige Polyglykoläther, die durch Konden-Problem. sation langkettiger aliphatischer Alkohole mit 10 bisin the range from 20 to 40 percent by weight, is injected periodically or continuously into the combustion zone 15, preferably in the form of a spray. It is possible to spray the solution into the combustion zone at a later point, ie at a stage where the combustion is almost complete, but the gases are still hot enough to enable the desired reactions; however, the solution is preferably sprayed in with the heating oil supply or in the vicinity of the heating oil supply. This can be done by arranging an additional atomizer nozzle near the oil nozzle or by injecting the aqueous solution directly into the oil feed so that the oil burner nozzles and aqueous solution. Acetate) introduces into a gas turbine, the decay temperature of the sulfate formed by encrustation is significantly higher than that of the salts can be combated by instead of normal operating temperature of the gas turbine. Frequently flush 30 saline solution through at times with water. For chemical reasons, the sulphates of this injection are expediently formed with additional metals, preferably before the vanadates. Use of a Venturi mixer or the like, so that an intimate mixture or an emulsion is formed, especially if too little additional metal is present. especially when stable sulfates are formed The mixing or emulsification can be facilitated by and the vanadium pentoxide practically not in reaction 35 Addition of a small amount (for example about occurs and is not removed. Now vanadium 1 to 2%) of an organic emulsifier facilitates pentoxide because of its corrosive effect on. This should not contain any harmful inorganic components, such as alkali metals, inorganic extremely harmful, so that it is essential, see acid rice and the like there are no useful additional compounds present for the formation of emulsions. Because it is useful. Examples of such substances are the fatty side, a possible corrosive effect of acid esters and partial esters of various polyvalent sulfur compounds mainly on the parts of the alcohols, such as pentaerythritol, the alkylene glycols and plant remains limited whose temperature is below polyglycols. Various ethylene oxide derivatives lie at the dew point of the gases, the sulfuric 45 high water solubility is particularly suitable. So corrosion of gas turbine blades is not a serious long-chain polyglycol ethers caused by condensation problem. sation of long-chain aliphatic alcohols with 10 to Aus der obigen Tabelle ergibt sich nun, daß bei 40 Mol Äthyleno'Xyd gebildet werden (z. B. Octadecyl-Einführung von z. B. Erdalkaliverbindungen oder alkohol mit 20 Mol Äthylenoxyd, Ricinusöl mit Aluminiumverbindungen in die Gasturbine die Zer- 50 40 Mol Äthylenoxyd) zu diesem Zweck gut geeignet, fallsteinperatur der sich daraus bildenden Sulfate Entsprechende Derivate von langkettigen Alkylwesientlich über bzw. nur wenig unter der Betriebs- phenolen (z. B. Dodecylphenol) sind auch sehr brauchtemperatur der Turbine liegt, während Zinnsulfat eine bar. Die Emulgatoren haben hier eine rein funk-Sonderstellung einnimmt, da es sich bereits unterhalb tionelle Bedeutung, und man kann jede wasserlösliche 360° zersetzt, und dann für die Bindung des Vanadins 55 Verbindung verwenden, welche die Emulgierung der vollständig zur Verfugung steht. Man kann daher Öl- und Wasserphase bei den gegebenen Konzen-Zinnsulfat im Unterschuß (bezogen auf S + V) ver- trationen föndert und keine unerwünschten Elemente W'ßnden und trotz dieses Unterschusses das gesamte in die Verbrennungszone einführt. Vanadin entfernen. Ein auffallender Vorteil der Anwendung von Zinn-The table above now shows that at 40 moles of ethylene oxide are formed (e.g. octadecyl introduction from Z. B. alkaline earth compounds or alcohol with 20 moles of ethylene oxide, castor oil with Aluminum compounds in the gas turbine the Zer- 50 40 mol ethylene oxide) well suited for this purpose, falling stone temperature of the sulfates formed from it Corresponding derivatives of long-chain alkylsiently above or only a little below the operating phenols (e.g. dodecylphenol) are also very required temperature the turbine lies while tin sulfate is a bar. The emulsifiers have a purely radio special position here occupies, as it is already below tional significance, and one can use any water-soluble 360 ° decomposes, and then use for the binding of the vanadium 55 compound, which emulsifies the is fully available. One can therefore use oil and water phases with the given concentration tin sulfate in the shortfall (in relation to S + V) and no undesirable elements W'knenden and introduces the whole into the combustion zone in spite of this deficit. Remove vanadium. A striking advantage of using tin Erfindungsgemäß verwendet man daher Zinnsulfat 60 sulfat ist darin zu sehen, daß im Falle von stark als Zusatzstoff bei der Verbrennung des schwefel- schwefelhaltigen Heizöfen, die Vanadin enthalten, und vanadinhaltigen Heizöls. Bei der Betriebe- wegen der Unbeständigkeit des Sulfats bei den in der temperatur zerfällt dieses Sulfat unter Bildung von Gasturbine vorherrschenden Temperaturen und der flüchtigem S O2 und S O3, welche aus der Reaktions- relativen Beständigkeit des Vanadate nur geringe zone gespült werden, während das Zinnoxyd zur 65 Mengen des Zusatzes gemäß der Erfindung erforder-Reaktion mit Vanadinpentoxyd zurückbleibt und Hch sind,
dieses in ein beständiges Vanadat überführt, welches
weitgehend aus dem System entfernt wird. Patentansprüche:According to the invention, therefore, tin sulphate is used. Sulphate can be seen in the fact that in the case of strong as an additive in the combustion of sulfur-containing heating stoves containing vanadium and heating oil containing vanadium. During operation, because of the instability of the sulphate at the temperature, this sulphate decomposes with the formation of gas turbines and the volatile SO 2 and SO 3 , which from the reaction-relative stability of the vanadate are only rinsed in a small area, while the tin oxide for 65 amounts of the additive required according to the invention reaction with vanadium pentoxide remains and are Hch,
this is converted into a stable vanadate, which
is largely removed from the system. Patent claims: Allgemein kann man die Verbrennung von Heizöl 1. Verfahren zur Herstellung heißer Gase vonGenerally speaking, the combustion of heating oil 1. Process for the production of hot gases from in Gasturbinen als eine Erzeugung heißer Gase be- 70 geringer Kocrosivität aus einem Schwefel undin gas turbines as a production of hot gases with low corosiveness from a sulfur and Vanadin enthaltenden Heizöl, das in der Verbrennungskammer einer Gasturbine mit einer geringen Menge von zumindest einer in der gesamten Verbrennungszone in feinzerteilter Form dispergierten Metallverbindung verbrannt wird, dadurch gekennzeichnet, daß als solche Zinnsulfat verwendet wird.Vanadium-containing fuel oil, which is in the combustion chamber of a gas turbine with a small amount of at least one in the entire combustion zone in finely divided form dispersed metal compound is burned, characterized in that as such tin sulfate is used. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man Zinnsulfat in Form einer wäßrigen Lösung, vorzugsweise in einer Konzentration von 20 bis 40 Gewichtsprozent, in die Verbrennungszone einspritzt,2. The method according to claim 1, characterized in that that you can tin sulfate in the form of a aqueous solution, preferably at a concentration of 20 to 40 percent by weight, into the combustion zone injects, 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Heizöl durch eine Zerstäuberdüse in die Verbrennungezone einführt.3. The method according to claim 1, characterized in that the heating oil is passed through an atomizer nozzle introduces into the combustion zone. In Betracht gezogene Drucksdiriften:
Deutsche Patentschrift Nr. 819 032;
Schweiz. Archiv f. Angewandte Wiss. u. Tech., Bd. 18 (1952), Nr. 11, S. 379, 380.Considered printing companies:
German Patent No. 819 032;
Switzerland. Archive for Applied Sciences and Tech., Vol. 18 (1952), No. 11, pp. 379, 380. © 709 508/222 4.07© 709 508/222 4.07
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