DE10057537A1 - Apparat zur Erzeugung von Wasserstoff - Google Patents

Apparat zur Erzeugung von Wasserstoff

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DE10057537A1
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DE
Germany
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reformer
water
heat
hydrocarbon gas
heat exchanger
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Withdrawn
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DE10057537A
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English (en)
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Manfred Dzubiella
Klaus Heikrodt
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Viessmann Werke GmbH and Co KG
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Viessmann Werke GmbH and Co KG
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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Apparat zur Erzeugung von Wasserstoff zum Betrieb von Brennstoffzellen, umfassend einen Reformer (3) zur Umwandlung von Kohlenwasserstoffgas und Wasser in Wasserstoff und weiterer Reformer-Produkte, wobei dem Reformer (3) zur chemischen Aufbereitung der Reformer-Produkte mehrere reaktionsspezifisch angepaßte und mit temperaturspezifisch ausgelegten Wärmetauschern (8, 9, 10) versehene, Wärme abgebende Katalysatorstufen (5, 6, 7) mit einem vom Reformer (3) zur letzten Katalysatorstufe (7) von hoch nach tief abgestuften Temperaturprofil nachgeschaltet sind. Nach der Erfindung ist vorgesehen, dass dem Reformer (3) zur Vorheizung mindestens des Kohlenwasserstoffgases und des Wassers mindestens ein Wärmetauscher (4) vorgeschaltet ist, der unter Ausbildung einer katalysatorstufen- und temperaturprofilangepaßten Wärmeübertragung mit den nachgeschalteten Wärmetauschern (8, 9, 10) verbunden ist.

Description

Die Erfindung betrifft einen Apparat zur Erzeugung von Wasser­ stoff zum Betrieb von Brennstoffzellen gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1.
Die einleitend im Oberbegriff des Anspruchs 1 angeführten, ap­ parativen Komponenten sind zur Gasaufbereitung bzw. zur Erzeu­ gung von Wasserstoff bekannt und erforderlich. Sie sind, soweit es die Wärmetauscher und Katalysatoren betrifft, im Sinne von Reaktionsstufen anlagenartig miteinander verschaltet (siehe zum Stand der Technik beispielsweise Nerlich, TAB 8/2000, S. 30, Bild 2), wobei es sich bei den Reaktionsstufen im wesentlichen um den Reformer, die Shift-Konverter (Hochtemperatur- und Nie­ dertemperatur-Konverter) und die selektive Oxidationsstufe han­ delt. In einem erdgasbetriebenen Reformer erfolgt bei einem Temperaturniveau von 800°C bis 900°C die Umwandlung von CH4 und Wasser in H2 (endotherme Reaktion) und weiterer Reformerproduk­ te, nämlich insbesondere CO, das in den nachfolgenden Stufen mit dem noch verbliebenen Wasser in einer exothermen Reaktion ebenfalls in H2 und weiteres CO2 umgesetzt wird.
Die im Oberbegriff des Anspruchs 1 genannten temperaturspezi­ fisch ausgelegten Wärmetauscher sind derart bezüglich ihrer Zu­ ordnung zur Reaktionsstrecke ausgebildet, dass sie zum Einen dem jeweils zu fordernden Temperaturniveau genügen, und dass sie zum Anderen längs der Reaktionsstrecke die jeweils zu for­ dernde chemische Reaktion in den reaktionsspezifisch ausgeleg­ ten Katalysatoren fördern.
Der einleitend beschriebene Apparat zur Erzeugung von Wasser­ stoff wird derzeit, soweit bekannt, bisher lediglich im anla­ gentechnischen Maßstab eingesetzt, somit also in einer für eine dezentrale Energieversorgung pro Haushalt ungeeigneten Größe. Hinzukommt, dass die verwendeten Komponenten vergleichsweise weit entfernt voneinander angeordnet sind, d. h. die entstehen­ den Wärmen werden energetisch nicht optimal ausgenutzt.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die für die Umwand­ lung der zugeführten Edukte in den Reformer eingebrachte Ener­ gie so effizient wie möglich auszunutzen, und zwar verbunden mit der Maßgabe, die daran beteiligten apparativen Komponenten so kompakt wie möglich zusammenzufassen.
Diese Aufgabe ist mit einem Apparat der eingangs genannten Art nach der Erfindung durch die im Kennzeichen des unabhängigen Anspruchs 1 angeführten Merkmale gelöst.
Wesentlich für den erfindungsgemäßen Apparat ist also, dass der komplette Energiebedarf für die Eduktvorwärmung dem energieab­ gebenden Produktstrom (exotherme Reformerproduktaufbereitungs­ reaktion) hinter dem Reformer entzogen wird, d. h. im Apparat findet bei kompakter Bauweise zwischen den einzelnen Komponen­ ten ein hocheffizienter Wärmeaustausch mit ausgeglichenen Ener­ giebilanzen statt. Der erfindungsgemäße Apparat bildet dabei gewissermaßen ein temperaturgestuftes Reaktionsrohr.
Die Formulierung, dem Reformer sei zur Vorheizung "mindestens" des Kohlenwasserstoffgases und des Wassers ein Wärmetauscher vorgeschaltet, weist darauf hin (was auch später bei den Aus­ führungen zum autothermen Reformer noch genauer erläutert wird), dass dem Reformer bei Bedarf auch noch andere Edukte zu­ führbar sind.
Die Bedingung "mindestens ein Wärmetauscher" offenbart ferner die Möglichkeit, die Eduktströme, also insbesondere das Kohlen­ wasserstoffgas und das Wasser, separat vorzuheizen und dem Re­ former getrennt zuzuführen, was hinsichtlich der weiter unten noch genauer beschriebenen Wärmebilanzen insbesondere weitere Grenzen für die konstruktiven Gestaltungsmöglichkeiten schafft.
Vorteilhafte Weiterbildungen ergeben sich nach den Unteransprü­ chen.
Nur vorsorglich sei dabei darauf hingewiesen, dass der mit ei­ nem derart ausgebildeten Apparat erzeugte Wasserstoff bezüglich seiner Verwendung nicht zwingend einer Brennstoffzelle zuge­ führt werden muss, obgleich Zielsetzung und Lösung an einer solchen Verwendung insbesondere orientiert sind.
Der erfindungsgemäße Apparat zur Erzeugung von Wasserstoff ein­ schließlich seiner vorteilhaften Weiterbildungen wird nach­ folgend anhand der zeichnerischen Darstellung von Ausführungs­ beispielen näher erläutert.
Es zeigt schematisch
Fig. 1 einen Längsschnitt durch eine erste Ausführungsform des erfindungsgemäßen Apparats mit allothermer Refor­ mierung;
Fig. 2 das über die Reaktionsstrecke des Apparates gemäß Fig. 1 abgestufte Temperaturprofil;
Fig. 3 einen Schaltplan des Apparates gemäß Fig. 1;
Fig. 4 einen Längsschnitt durch eine zweite Ausführungsform des erfindungsgemäßen Apparats mit autothermer Refor­ mierung;
Fig. 5 einen Schaltplan des Apparates gemäß Fig. 4 und
Fig. 6 die Verschaltung des erfindungsgemäßen Apparates mit einer Brennstoffzelle und einem Wärmetauscher.
Der Apparat gemäß Fig. 1 umfasst einen Reformer 3 zur Umwand­ lung von Kohlenwasserstoffgas und Wasser in Wasserstoff und weiterer Reformer-Produkte. Dem Reformer 3 sind dabei zur che­ mischen Aufbereitung der Reformer-Produkte mehrere reaktions­ spezifisch angepaßte und mit temperaturspezifisch ausgelegten Wärmetauschern 8, 9, 10 versehene, Wärme abgebende Katalysator­ stufen 5, 6, 7 mit einem vom Reformer 3 zur letzten Katalysa­ torstufe 7 von hoch nach tief abgestuften Temperaturprofil nachgeschaltet.
Bezüglich des Temperaturprofils wird auf Fig. 2 verwiesen. Im Bereich des Refomers 3 beträgt die Temperatur zur Umwandlung des Kohlenwasserstoffgases in Wasserstoff und weitere Reformer- Produkte (bei Verwendung von Erdgas sind das insbesondere Was­ ser, Kohlenmonoxid und Kohlendioxid) etwa 800°C bis 900°C. Mit dem ersten Wärmetauscher 8 wird die Temperatur des entstandenen Wasserstoffs und der Reformer-Produkte auf etwa 400°C abge­ senkt, um in der ersten Katalysatorstufe 5 (sogenannter Hoch­ temperatur-Shift) insbesondere den Anteil an Kohlenmonoxid zu reduzieren. In der nachfolgenden Katalysatorstufe 6 (sogenann­ ter Niedertemperatur-Shift) wird der größte Teil des noch ver­ bliebenen Rests an Kohlenmonoxid bei etwa 200°C weiter in Koh­ lendioxid umgewandelt. Die dritte Katalysatorstufe 7 (sogenann­ te Selektive-Oxidations-Stufe), die etwa bei einer Temperatur von 100°C arbeitet, dient schließlich zur letzten Reinigung der Reformer-Produkte von für die Brennstoffzelle schädlichem Koh­ lenmonoxid, das nach der zweiten Katalysatorstufe 6 nur noch in der sehr niedrigen Größenordnung von etwa 10 ppm vorliegt.
Wesentlich für diesen Apparat ist nun, dass dem Reformer 3 zur Vorheizung mindestens des Kohlenwasserstoffgases und des Was­ sers ein Wärmetauscher 4 vorgeschaltet ist, der unter Ausbil­ dung einer katalysatorstufen- und temperaturprofilangepaßten Wärmeübertragung mit den nachgeschalteten Wärmetauschern 8, 9, 10 verbunden ist.
Wie erwähnt, ist auch die Verwendung mehrerer Wärmetauscher 4 zur separaten Vorheizung der Eduktströme möglich; einer beson­ deren zeichnerischen Darstellung bedarf es dieserhalb aber nicht, da diese Ausführungsform auf Basis der Fig. 1 bis 6 ohne weiteres vorstellbar ist.
Dabei ist es zweckmäßig und vorteilhaft, alle apparativen Kom­ ponenten in einem vorzugsweise isolierten Gehäuse 11 mit ent­ sprechenden Zu- und Abfuhranschlüssen anzuordnen.
Gemäß der Ausführungsform nach Fig. 1 ist ferner vorgesehen, dass der Reformer 3 zur weiteren Aufheizung des Kohlenwasser­ stoffgases und des Wassers mit einem Wärmeerzeuger, vorzugs­ weise einem Brenner 1, versehen ist. Dieser Brenner 1, der beispielsweise als halbkugelartiger Flächenbrenner ausgebildet sein kann, wird vorzugsweise mit einem Teil des dem Reformer 3 zugeführten Kohlenwasserstoffgases (und zusätzlich zugeführter Luft bzw. Sauerstoff) betrieben. Da bei dieser Ausführungsform dem Reformer 3 somit für den Umwandlungsprozess gewissermaßen von außen Energie zugeführt werden muss, nennt man dessen Funk­ tionsweise auch allotherm.
Um die vom halbkugelförmigen Brenner 1 abgegebene Energie mög­ lichst günstig auf den Reformer 3 zu übertragen, ist ferner vorgesehen, dass der Reformer 3 wahlweise zylinder- oder topfförmig ausgebildet ist und den Brenner 1 zumindest teilweise umschließt.
Zur Abführung des bei der Verbrennung entstehenden Abgases ist der Brenner 1 mit einer Abgasführung 2 versehen, die vorteil­ haft ebenfalls unter Ausbildung einer temperaturprofilangepass­ ten Wärmeübertragung mit dem vorgeschalteten Wärmetauscher 4 verbunden ist bzw. der Wärmetauscher 4 ist, wie dargestellt, innerhalb der Abgasführung 2 angeordnet, wobei die Abgasführung 2 in Form eines den Reformer 3 und die Katalysatorstufen 5, 6, 7 umschließenden Ringkanals 26 ausgebildet ist. Dabei ist der Wärmetauscher 4 zur Vorheizung des Kohlenwasserstoffgases und des Wassers in Form einer in der ringkanalförmigen Abgasführung 2 angeordneten Rohrwendel 27 ausgebildet ist.
Verfahrensmäßig ausgedrückt, funktioniert der erfindungsgemäße Apparat wie folgt (siehe hierzu neben Fig. 1 insbesondere die abstrahierte Darstellung gemäß Fig. 3, aber auch Fig. 6):
Der unmittelbar in den allothermen Reformer 3 integrierte Bren­ ner 1 wird mit Erdgas (CH4) und Luft betrieben, wobei ein Teil des zugeführten Erdgases durch eine Leitung 20 einer Misch­ stelle 21 zugeleitet und dort mit durch eine weitere Leitung 22 zugeführtem Wasser bzw. Wasserdampf vermischt wird, von wo aus das Gemisch in die den Wärmetauscher 4 bildende Rohrwendel ge­ langt.
Diese Rohrwendel erstreckt sich mit ihrer ganze Länge in der Abgasführung 2 und mündet, in Bezug auf den Anströmquerschnitt des Reformers 3 strömungs- und verteilungsgünstig angeschlossen (nicht besonders dargestellt, da ohne weiteres vorstellbar) in den den Reformer 3 bildenden Katalysator 31, der topfartig die Brennkammer 23 umgibt.
Die Abgase des Brenners 1 gelangen aus der Brennkammer 23 in die Abgasführung 2 und heizen dabei die im Gegenstrom in der Rohrwendel strömenden Edukte auf, die im Katalysator 31 bei etwa 800°C bis 900°C in ihre Komponenten zerlegt werden und zu neuen Verbindungen rekombinieren, die danach, wie erwähnt, zwecks Reinigung die nachgeschalteten Katalysatoren 5, 6, 7 passieren, wobei H2 und H2O (Dampf) den Apparat am Produktab­ fuhranschluss 24 verlassen und von da aus ihrer Verwendung, beispielsweise einer Brennstoffzelle 40, zugeführt werden.
Orientiert am sich über die ganze Reaktionsstrecke ergebenden und in Fig. 2 dargestellten Temperaturprofil verläßt das Abgas am Abgasabfuhranschluss 25 die Abgasführung 2 mit etwa 120°C und kann zweckmäßig einem externen Wärmetauscher 50 (siehe Fig. 6) zugeführt werden, in dem aus der Brennstoffzelle anfallendes Wasser aufgeheizt und der vorerwähnten Mischstelle 21 zugeführt wird.
Die an den einzelnen Wärmetauschern 4, 8, 9, 10 in gestuften Temperaturniveaus stattfindende Wärmeübertragung bedarf einer genauen Auslegung der auftretenden Wärmeströme, die sich be­ kanntermaßen beispielsweise durch die Größendimensionierung der Wärmetauscherflächen beeinflussen lassen.
Wesentlich für die Auslegung ist dabei folgendes: Die in den Wärmetauscher 4 einströmenden Reformer-Edukte werden, je näher sie zum Reformer 3 gelangen, durch das in die entgegengesetzte Richtung strömende Abgas des Brenners immer weiter aufgeheizt. Die Reformer-Produkte dagegen, die mit etwa 800°C den Reformer 3 verlassen, müssen mittels der Wärmetauscher 8, 9, 10 stu­ fenweise auf etwa 400°C, 200°C und 100°C abgekühlt werden. Dar­ über hinaus muss auch noch zusätzlich in den Katalysatorstufen 5, 6, 7 aufgrund der chemischen Aufbereitung (Oxidation des Kohlenmonoxids) entstandene Wärme (exotherme Reaktion) abge­ führt werden. Die Wärmetauscher 8, 9, 10 sind dazu entweder direkt oder indirekt unter Zwischenschaltung der Abgasführung 2 mit dem Wärmetauscher 4 zur Vorheizung der Reformer-Edukte ver­ bunden, d. h. auf diese Weise wird anfallende Prozesswärme opti­ mal ausgenutzt.
Im Gegensatz zu dem in Fig. 1 dargestellten Apparat erfolgt in Fig. 4 die Wärmeeinbringung in den Reformer 3 zur Umwandlung des Kohlenwasserstoffgases in Wasserstoff nicht durch einen Brenner, sondern vielmehr dadurch, dass dem Kohlenwasser­ stoffgas zusätzlich Luft zugeführt wird, die (entsprechende Vorheizung des Gemisches vorausgesetzt) zu einer flammenfreien Verbrennung eines Teils des Kohlenwasserstoffgases innerhalb des Reformers 3 führt. Durch entsprechende Dosierung der Luft­ menge kann dabei die Verbrennung und damit die Temperatur genau gesteuert werden.
Die bei der flammenfreien Verbrennung entstehenden Abgases wer­ den bei dieser autothermen Variante durch die in diesem Fall auch als Abgasführung 2 ausgebildeten Katalysatorstufen 5, 6, 7 zum Anschluss 24, 25 abgeführt, was an deren zuvor beschrie­ bener Funktionsweise aber im übrigen nichts ändert.
Zur Vorheizung des Gemisches aus Kohlenwasserstoffgas, Wasser und Luft ist vorgesehen, dass der Wärmetauscher 4 in Form einer den Reformer 3 und die Katalysatorstufen 5, 6, 7 umschliessen­ den Rohrwendel 27 ausgebildet ist.
Fig. 5 stellt den Edukt- und Produkt-Strom für den autothermen Apparat nochmals abstrahiert dar.
Bezugszeichenliste
1
Brenner
2
Abgasführung
3
Reformer
4
Wärmetauscher
5
Katalysatorstufe
6
Katalysatorstufe
7
Katalysatorstufe
8
Wärmetauscher
9
Wärmetauscher
10
Wärmetauscher
11
Gehäuse
20
Leitung
21
Mischstelle
22
Leitung
23
Brennkammer
24
Produktabfuhranschluss
25
Abgasabfuhranschluss
26
Ringkanal
27
Rohrwendel
31
Katalysator des Reformers
40
Brennstoffzelle
50
Wärmetauscher

Claims (13)

1. Apparat zur Erzeugung von Wasserstoff zum Betrieb von Brennstoffzellen, umfassend einen Reformer (3) zur Umwand­ lung von Kohlenwasserstoffgas und Wasser in Wasserstoff und weiterer Reformer-Produkte, wobei dem Reformer (3) zur che­ mischen Aufbereitung der Reformer-Produkte mehrere reak­ tionsspezifisch angepaßte und mit temperaturspezifisch aus­ gelegten Wärmetauschern (8, 9, 10) versehene, Wärme abge­ bende Katalysatorstufen (5, 6, 7) mit einem vom Reformer (3) zur letzten Katalysatorstufe (7) von hoch nach tief ab­ gestuften Temperaturprofil nachgeschaltet sind, dadurch gekennzeichnet, dass dem Reformer (3) zur Vorheizung mindestens des Kohlen­ wasserstoffgases und des Wassers mindestens ein Wärmetau­ scher (4) vorgeschaltet ist, der unter Ausbildung einer ka­ talysatorstufen- und temperaturprofilangepaßten Wärmeüber­ tragung mit den nachgeschalteten Wärmetauschern (8, 9, 10) verbunden ist.
2. Apparat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass alle apparativen Komponenten in einem Gehäuse (11) mit entsprechenden Zu- und Abfuhranschlüssen angeordnet sind.
3. Apparat nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (3) zur weiteren Aufheizung des Kohlen­ wasserstoffgases und des Wassers mit einem Wärmeerzeuger versehen ist.
4. Apparat nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmeerzeuger ein Brenner (1) ist.
5. Apparat nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass der Brenner (1) zum Verbrennen eines Teiles des dem Reformer (3) zugeführten Kohlenwasserstoffgases ausgebildet ist.
6. Appparat nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (3) wahlweise zylinder- oder topfförmig ausgebildet ist und den Brenner (1) zumindest teilweise um­ schließt.
7. Apparat nach einem der Ansprüche 4 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass der Brenner (1) mit einer Abgasführung (2) versehen ist, die ebenfalls unter Ausbildung einer temperaturprofil­ angepaßten Wärmeübertragung mit dem vorgeschalteten Wärme­ tauscher (4) verbunden ist.
8. Apparat nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgasführung (2) in Form eines den Reformer (3) und die Katalysatorstufen (5, 6, 7) umschließenden Ringka­ nals (26) ausgebildet ist.
9. Apparat nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher (4) zur Vorheizung des Kohlenwasser­ stoffgases und des Wassers in Form einer in der ringkanal­ förmigen Abgasführung (2) angeordneten Rohrwendel (27) aus­ gebildet ist.
10. Apparat nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Reformer (3) als autothermer Reformer zur flammen­ freien Verbrennung von über den Wärmetauscher (4) zugeführ­ tem Kohlenwasserstoffgas, Wasser und Luft ausgebildet ist.
11. Apparat nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, dass bei der flammenfreien Verbrennung die Katalysatorstu­ fen (5, 6, 7) zusätzlich als Abgasführung (2) ausgebildet sind.
12. Apparat nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass der Wärmetauscher (4) zur Vorheizung des Kohlenwasser­ stoffgases, des Wassers und der Luft in Form einer den Re­ former (3) und die Katalysatorstufen (5, 6, 7) umschlies­ senden Rohrwendel (27) ausgebildet ist.
13. Apparat nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass dem Reformer (3) mehrere Wärmetauscher (4) zur sepa­ raten Vorheizung mindestens des Kohlenwasserstoffgases und des Wassers vorgeschaltet sind.
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