DE102015219861A1 - Vorrichtung und Verfahren zur Erzeugung von Synthesegas - Google Patents

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Abstract

Gegenstand der Erfindung ist eine Vorrichtung zur Erzeugung von Synthesegas, die eine erste Reaktionszone (1) zur thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen in einem Plasma, eine zweite Reaktionszone (2) zur Erzeugung von Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone (1), einen ersten Gaseinlass (7) stromauf der ersten Reaktionszone (1), einen zweiten Gaseinlass (8) im Bereich der ersten Reaktionszone (1), sowie eine Einrichtung zur Rückführung von Synthesegas vom Ausgang der zweiten Reaktionszone (2) zum ersten Gaseinlass (7) aufweist. Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass eine Einrichtung zur Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen und Zufuhr dieser Mischung zum zweiten Gaseinlass (8) vorgesehen ist. Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum Betrieb eines solchen Reaktors. Die Erfindung erlaubt eine wenigstens teilweise Erzeugung von Synthesegas bereits im Bereich der ersten Reaktionszone (1) und vermeidet unerwünschte Kohlenstoffablagerungen an der Vorrichtung bzw. deren Teilen.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung und ein Verfahren zur Erzeugung von Synthesegas. Dabei erfolgt in einer ersten Reaktionszone eine thermische Spaltung von Kohlenwasserstoffen, bei der ein wasserstoffhaltiges Trägergas (Synthesegas) ein von einer Plasmafackel erzeugtes Plasma durchströmt und die Kohlenwasserstoffe durch die thermische Energie des Plasmas (und des Lichtbogens) gespalten werden. In einer zweiten Reaktionszone (i.d.R. als Boudouard-Reaktor und/oder Wassergas-Konvertierungsreaktor ausgebildet) wird Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone erzeugt, dabei wird typischerweise zusätzlich CO2 und/oder H2O zugeführt.
  • Die Herstellung als Treibstoffe geeigneter flüssiger Kohlenwasserstoffe aus Kohle und/oder gasförmigen Kohlenwasserstoffen ist bekannt. Eines der ältesten bekannten Verfahren ist das Fischer-Tropsch-Verfahren ausgehend von sogenannten Synthesegas (Mischung aus Wasserstoff und Kohlenmonoxid).
  • Es ist ebenfalls bereits bekannt, den Wasserstoffanteil von Synthesegas durch bevorzugt thermische Aufspaltung von Methan in Kohlenstoff und Wasserstoff zu gewinnen. Der erforderliche Energieeintrag kann in einem sogenannten Kvaerner-Reaktor durch ein mittels elektrischer Energie erzeugtes Plasma erfolgen. Dies ist besonders dann vorteilhaft, wenn überschüssige elektrische Energie beispielsweise aus regenerativen Quellen zur Verfügung steht, die sich auf diese Art und Weise vorteilhaft in letztendlich in einem Treibstoff gebundene chemische Energie umsetzen lässt.
  • In einem Kvaerner-Reaktor gewonnener Wasserstoff und Kohlenstoff kann in einem zweiten Schritt in einem CO2-Konverter, der das Boudouard-Gleichgewicht nutzt, unter Zusatz von CO2 und Wasser in Synthesegas umgesetzt werden.
  • Dieses Synthesegas wird beispielsweise nach dem oben genannten Fischer-Tropsch-Verfahren zu Flüssigtreibstoff reagieren gelassen.
  • Die initiale Aufspaltung von Methan im Kvaerner-Reaktor unter Zufuhr regenerativ erzeugter elektrischer Energie und der im zweiten Schritt erfolgende Einsatz von Kohlendioxid bewirkt, dass die CO2-Bilanz so erzeugten Flüssigtreibstoffs wesentlich vorteilhafter ist als die von Treibstoff auf Mineralölbasis.
  • Ein System und eine Anlage in der eingangs genannten Art ist beispielsweise in WO 2013/091879 A1 beschrieben.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Vorrichtung und ein Verfahren der eingangs genannten Art zu schaffen, die bzw. das einen effizienten Betrieb ermöglichen.
  • Diese Aufgabe wird gelöst durch eine erfindungsgemäße Vorrichtung zur Erzeugung von Synthesegas, die aufweist:
    • a. eine erste Reaktionszone zur thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen in einem Plasma,
    • b. eine zweite Reaktionszone zur Erzeugung von Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone,
    • c. einen ersten Gaseinlass stromauf der ersten Reaktionszone,
    • d. eine Einrichtung zur Rückführung von Synthesegas vom Ausgang der zweiten Reaktionszone zum ersten Gaseinlass,
    • e. einen zweiten Gaseinlass im Bereich der ersten Reaktionszone, dadurch gekennzeichnet, dass sie weiter aufweist:
    • f. eine Einrichtung zur Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen und Zufuhr dieser Mischung zum zweiten Gaseinlass.
  • Zunächst seien einige im Rahmen der Erfindung verwendete Begriffe erläutert.
  • Eine erste Reaktionszone ist zur thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen in einem Plasma ausgebildet. Eine Plasmafackel erzeugt aus Bestandteilen des Trägergases (Synthesegas) durch eine elektrische Entladung zwischen zwei Elektroden ein Hochtemperaturplasma. Eine solche Plasmafackel ist dem Fachmann grundsätzlich geläufig und bedarf hier keiner näheren Erläuterung. Die thermische Energie des Plasmas dient der Spaltung der Kohlenwasserstoffe (i.d.R. Methan) bevorzugt in elementaren Wasserstoff und Kohlenstoff. Eine erste Reaktionszone kann beispielsweise als Kvaerner-Reaktor ausgebildet sein.
  • Eine zweite Reaktionszone dient der Erzeugung von Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone. Der Begriff Synthesegas bezeichnet eine Gasmischung, deren Hauptbestandteile Wasserstoff und Kohlenstoffmonoxid (gegebenenfalls in unterschiedlichen Mischungsverhältnis) sind. „Unter Verwendung der Spaltprodukte“ bedeutet, dass in der zweiten Reaktionszone zusätzliche Reaktanten eingesetzt werden können, typischerweise CO2 und/oder Wasser. Eine Ausführungsform einer solchen zweiten Reaktionszone ist der CO2-Konverter bzw. Boudouard-Reaktor wie eingangs beschrieben. Boudouard-Reaktor meint in diesem Zusammenhang stets, dass dort neben einer Boudouard-Reaktion (im Fall der Zufuhr von CO2) auch bei Zufuhr von Wasser eine – dem Fachmann geläufige – Wassergas-Konvertierungsreaktion stattfinden kann.
  • Der erste Gaseinlass stromauf der ersten Reaktionszone dient der Zufuhr von Trägergas für das Plasma, typischerweise Synthesegas. Optional können durch diesen ersten Gaseinlass zusätzlich zur Spaltung bestimmte Kohlenwasserstoffe in Mischung mit dem Trägergas eingeleitet werden.
  • Der zweite Gaseinlass im Bereich der ersten Reaktionszone dient der Zufuhr von zur Spaltung bestimmten Kohlenwasserstoffen. Dieser zweite Gaseinlass kann zentral innerhalb der Plasmafackel oder etwas stromab der Plasmaelektroden angeordnet sein, um einen unmittelbaren Kontakt der Kohlenwasserstoffe mit den Elektroden und ein dadurch bewirktes Elektrodenfouling durch Ablagerung von elementarem Kohlenstoff zu vermeiden oder zu vermindern.
  • Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass eine Einrichtung zur Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen und Zufuhr dieser Mischung zum zweiten Gaseinlass vorgesehen ist.
  • Kern der Erfindung ist es somit, bereits im Bereich der ersten Reaktionszone nicht nur Kohlenwasserstoffe (typischerweise Methan) zur thermischen Spaltung in das Plasma einzuleiten, sondern zusätzlich CO2 und/oder H2O. Diese zusätzlichen Bestandteile bewirken, dass in der ersten Reaktionszone weniger oder kein elementarer Kohlenstoff mehr erzeugt wird sondern entweder durch eine direkte Reaktion oder eine sofortige Weiterreaktion erzeugten elementaren Kohlenstoffs eine teilweise oder vollständige Umsetzung zu CO stattfindet.
  • Die im Stand der Technik vorhandene räumliche Trennung zwischen erster und zweiter Reaktionszone wird erfindungsgemäß aufgehoben. Wenn somit im Rahmen des Patentanspruchs von erster und zweiter Reaktionszone die Rede ist, schließt dies ein, dass diese räumlich nicht klar getrennt sind und ganz oder teilweise räumlich überlappen.
  • Erfindungsgemäß entsteht somit in der ersten Reaktionszone weniger oder kein elementarer Kohlenstoff. Dies hat zur Folge, dass die im Stand der Technik vorhandenen Probleme des Foulings (Ablagerung von Kohlenstoff oder Kohlenstoffverbindungen an Elektroden und/oder Auskleidung des Reaktors) vermieden oder zumindest vermindert werden. Die üblicherweise aus Graphit bestehende Auskleidung des Reaktors wird zudem weniger von oxidierenden Bestandteilen angegriffen. Dies insgesamt erlaubt es, das Reaktorvolumen bezogen auf einen bestimmten Gasdurchsatz zu vermindern.
  • Erfindungsgemäß ist es von besonderem Vorteil, wenn die Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen überwiegend oder weiter vorzugsweise vollständig dem zweiten Gaseinlass zugeführt wird. Dieser zweite Gaseinlass ist bevorzugt zentral innerhalb einer Elektrode, welche von einer zweiten Elektrode in konzentrischer Art umgegeben ist, angeordnet, wobei die elektrische Entladung vorzugsweise in dem sich ergebenden Ring zwischen den beiden Elektroden erfolgt. In alternativen oder ergänzenden Ausführungsformen ist der zweite Gaseinlass etwas stromab der Plasmaelektroden angeordnet. Auf diese Weise vermeidet man es, dass reaktionsfähige Bestandteile (insbesondere die Kohlenwasserstoffe) mit den Elektroden in Berührung kommen und dort zu unerwünschtem Fouling führen können.
  • Im Stand der Technik muss am Ausgang der ersten Reaktionszone immer noch eine verhältnismäßig hohe Temperatur herrschen, da die Temperatur in der ersten Reaktionszone hoch genug zur thermischen Spaltung der Kohlenwasserstoffe sein muss. Der erfindungsgemäß mögliche „fließende Übergang“ zwischen erster und zweiter Reaktionszone erlaubt es, den Temperaturgradienten im Endbereich der ersten Reaktionszone und am Übergang zur zweiten Reaktionszone effizient zur Durchführung bereits einer wenigstens teilweisen Umsetzung in die gewünschten Endprodukte des Synthesegases (Kohlenmonoxid und Wasserstoff) zu nutzen und so insgesamt am Ausgang des Reaktors eine niedrigere Temperatur von beispielsweise 1200°C zu ermöglichen.
  • Erfindungsgemäß kann zusätzlich ein dritter Gaseinlass im Bereich der zweiten Reaktionszone vorhanden sein. Bei dieser Variante der Erfindung ist es möglich, einen Teil der Umsetzung des durch Spaltung der Kohlenwasserstoffe erhaltenen elementaren Kohlenstoffs zu CO bereits im Bereich der ersten Reaktionszone (bzw. des „Kombinationsbereichs“ von erster und zweiter Reaktionszone) durchzuführen und einen weiteren Teil der Umsetzung im Bereich der zweiten Reaktionszone mit zusätzlicher Zufuhr von CO2 und/oder H2O, wie im Stand der Technik üblich.
  • Erfindungsgemäß kann die Gesamtenergiebilanz der Vorrichtung dadurch weiter verbessert werden, dass zusätzlich Wärmetauscher vorgesehen sind, die zur Vorwärmung von zugeführtem Wasser, CO2 und/oder Kohlenwasserstoffen durch die Abwärme des aus der zweiten Reaktionszone abströmenden Synthesegases ausgebildet sind. Die Temperatur des aus der zweiten Reaktionszone austretenden Synthesegases ist in der Regel höher, als die am Eingang eines nachfolgenden Fischer-Tropsch-Reaktors erforderliche Temperatur. Auf der anderen Seite ermöglicht die Vorwärmung der Gase, dass nicht der gesamte Energieeintrag bis zur erforderlichen Reaktionstemperatur durch das Plasma erfolgen muss.
  • Ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum Betrieb einer Vorrichtung zur Erzeugung von Synthesegas.
  • Diese Vorrichtung weist eine erste Reaktionszone zur thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen in einem Plasma und eine zweite Reaktionszone zur Erzeugung von Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone auf.
  • Erfindungsgemäß ist vorgesehen, dass der ersten Reaktionszone eine Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen zugeführt wird.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren erlaubt den vorstehend beschriebenen Betrieb unter Vermeidung unerwünschter Ablagerungen oder Fouling des Reaktors.
  • Abhängig von Mengen und Verhältnissen der im Bereich der ersten Reaktionszone zugeführten Reaktanten kann dort eine wenigstens teilweise Umsetzung zu Synthesegas beispielsweise durch Boudouard-Reaktion und/oder Wassergas-Konvertierungsreaktion stattfinden, wenn elementarer Kohlenstoff als temporäres Zwischenprodukt entsteht. Alternativ sind auch direkte Reaktionen von Kohlenwasserstoffen (beispielsweise Methan) entweder mit Wasser und/oder mit CO2 zu Synthesegas möglich.
  • Vorteilhafterweise können die Mengen des der ersten Reaktionszone zugeführten Wassers und/oder CO2 so eingestellt werden, dass bereits in der ersten Reaktionszone eine weitgehende Umsetzung des durch Spaltung der Kohlenwasserstoffe gebildeten Kohlenstoffs in CO stattfindet.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren ist besonders vorteilhaft mit einer vorstehend beschriebenen erfindungsgemäßen Vorrichtung durchführbar.
  • Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird nachfolgend anhand der Zeichnung erläutert. Diese zeigt schematisch eine erfindungsgemäße Vorrichtung.
  • Die erfindungsgemäße Vorrichtung weist eine erste Reaktionszone 1 (ausgebildet als Kvaerner-Reaktor) und eine zweite Reaktionszone 2 (ausgebildet als Boudouard-Reaktor und/oder Wassergas-Konvertierungsreaktor) auf.
  • In die erste Reaktionszone wird durch einen stromauf von den Elektroden 3 angeordneten ersten Gaseinlass 7 Synthesegas als Plasmagas eingeleitet. Zwischen den Elektroden 3 wird ein Plasma gezündet.
  • Über den zweiten Gaseinlass 8 wird eine Mischung aus Kohlenwasserstoffen (Methan), CO2 und H2O eingeleitet. Die Kohlenwasserstoffe werden thermisch teilweise direkt im Plasma, teilweise in der heißen Zone etwas stromab des Plasmas aufgespalten in Wasserstoff und elementaren Kohlenstoff. Elementarer Kohlenstoff kann sofort oder in einem etwas weiter stromab gelegenen Bereich der ersten Reaktionszone mit dem ebenfalls zugeführten CO2 und/oder H2O unter Bildung von CO und gegebenenfalls Wasserstoff reagieren. Ebenfalls möglich sind direkte Reaktionen des Methans mit CO2 und/oder H2O zu Synthesegas ohne die Zwischenstufe des elementaren Kohlenstoffs.
  • Der Gaseinlass 8 kann seitlich vom Plasma, wie in der 1 dargestellt, angeordnet sein. In alternativen Ausführungsbeispielen können andere Anordnungen des Gaseinlasses 8 vorgesehen sein. Es können beispielsweise auch mehrere Gaseinlässe 8 vorgesehen sein. In vorteilhaften Ausführungsbeispielen ist ein Gaseinlass 8 zentral in einer inneren Elektrode 3 angeordnet. Der Gaseinlass 7 für das Plasmagas liegt in diesem vorteilhaften Ausführungsbeispiel außen, ringförmig um die innere Elektrode 3. Die innere Elektrode 3 ist vorzugsweise von einer äußeren Elektrode 3 umgegeben.
  • Die so erzeugte Gas/Feststoffmischung hat erfindungsgemäß einen vergleichsweise geringeren Feststoffanteil (elementarer Kohlenstoff) als im Stand der Technik und bewirkt somit kein oder lediglich ein geringeres Fouling von Elektroden und Innenwänden des Reaktors.
  • Diese Mischung tritt in die zweite Reaktionszone 2 ein. Durch den dritten Gaseinlass 9 wird CO2 und/oder Wasser zugeführt. Noch vorhandener elementarer Kohlenstoff kann mit Kohlendioxid in einer Boudouard-Reaktion zu Kohlenmonoxid umgesetzt werden. Alternativ oder zusätzlich kann mit eingeleitetem Wasser eine Wassergas-Konvertierungsreaktion erfolgen. Die Zuführung von CO2 und/oder Wasser am dritten Gaseinlass 9 kann auch separat und gegebenenfalls auch mittels jeweils mehrerer Einlässe erfolgen, ohne dass dies dem ausgeführten Gaseinlass 9 entgegensteht. Es kann daher ein Bereich für den Gaseinlass 9 vorgesehen sein.
  • Das aus der zweiten Reaktionszone 2 abströmende Synthesegas gibt einen Teil seiner thermischen Energie in Wärmetauscher 15, 16, und 17 an die mittels Leitungen 10, 11 und 12 zugeführten Reaktanten Methan, CO2 und Wasser ab, um diese vorzuwärmen. Von diesen vorgewärmten Ausgangsstoffen wird die Gesamtmenge Methan und eine Teilmenge der Bestandteile CO2 und Wasser als Mischung dem zweiten Gaseinlass 8 zugeführt.
  • Eine zweite Teilmenge des CO2 und Wassers wird bei 20, 21 abgezweigt und dem dritten Gaseinlass 9 im Bereich der zweiten Reaktionszone 2 zugeführt.
  • Am Ausgang der zweiten Reaktionszone 2 wird bei 14 Synthesegas entnommen. Sofern erforderlich, wird dieses in einem Kühler 4 noch weiter auf ein gewünschtes Temperaturniveau heruntergekühlt und bei 22 beispielsweise einem nachfolgenden Reaktor zur Erzeugung flüssiger Kohlenwasserstoffe zugeführt, beispielsweise einem Fischer-Tropsch-Reaktor.
  • Eine Teilmenge des Synthesegases wird mittels einer Pumpe 19 als Plasmagas zum ersten Gaseinlass 7 zurückgeführt, um das Plasma aufrecht zu erhalten.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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  • Zitierte Patentliteratur
    • WO 2013/091879 A1 [0007]

Claims (8)

  1. Vorrichtung zur Erzeugung von Synthesegas, die aufweist: a. eine erste Reaktionszone (1) zur thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen in einem Plasma, b. eine zweite Reaktionszone (2) zur Erzeugung von Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone (1), c. einen ersten Gaseinlass (7) stromauf der ersten Reaktionszone (1), d. eine Einrichtung zur Rückführung von Synthesegas vom Ausgang der zweiten Reaktionszone (2) zum ersten Gaseinlass (7), e. einen zweiten Gaseinlass (8) im Bereich der ersten Reaktionszone (1), dadurch gekennzeichnet, dass sie weiter aufweist: f. eine Einrichtung zur Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen und Zufuhr dieser Mischung zum zweiten Gaseinlass (8).
  2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass sie zusätzlich einen dritten Gaseinlass (9) im Bereich der zweiten Reaktionszone (2) aufweist.
  3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass der dritte Gaseinlass (9) zur Zufuhr von Wasser, CO2 oder einer Mischung daraus ausgebildet ist.
  4. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass sie zusätzlich Wärmetauscher (15, 16, 17) aufweist, die zur Vorwärmung von zugeführtem Wasser, CO2 und/oder Kohlenwasserstoffen durch die Abwärme des aus der Reaktionszone (2) abströmenden Synthesegases ausgebildet sind.
  5. Verfahren zum Betrieb einer Vorrichtung zur Erzeugung von Synthesegas, die aufweist: a. eine erste Reaktionszone (1) zur thermischen Spaltung von Kohlenwasserstoffen in einem Plasma, b. eine zweite Reaktionszone (2) zur Erzeugung von Synthesegas unter Verwendung der Spaltprodukte der ersten Reaktionszone (1), dadurch gekennzeichnet, dass der ersten Reaktionszone (1) eine Mischung von Wasser, CO2 und Kohlenwasserstoffen zugeführt wird.
  6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, dass bereits in der ersten Reaktionszone (1) eine wenigstens teilweise Umsetzung zu Synthesegas durch Boudouard-Reaktion und/oder Wassergas-Konvertierungsreaktion stattfindet.
  7. Verfahren nach Anspruch 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Menge des der ersten Reaktionszone (1) zugeführten Wassers und/oder CO2 so eingestellt wird, dass bereits in der ersten Reaktionszone (1) eine weitgehende Umsetzung des durch Spaltung der Kohlenwasserstoffe gebildeten Kohlenstoffs in CO stattfindet.
  8. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass die verwendete Vorrichtung eine Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 4 ist.
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