DE10039959A1 - Verfahren zur Regelung der Brennstoffkonzentration in der Anodenflüssigkeit einer Brennstoffzelle und zugehörige Vorrichtung - Google Patents
Verfahren zur Regelung der Brennstoffkonzentration in der Anodenflüssigkeit einer Brennstoffzelle und zugehörige VorrichtungInfo
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Abstract
Bei einer Brennstoffzelle, bei der an der Anode einerseits und an der Kathode andererseits jeweils ein Abgas anfällt, wird erfindungsgemäß die Kohlendioxidkonzentration im Kathodenabgas gemessen und damit der über die Membran der Brennstoffzelle entstehende Brennstoffverlust erfasst. Dazu ist bei der zugehörigen Vorrichtung ein Kohlendioxidsensor (16) im Gasstrom angeordnet.
Description
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Regelung der
Brennstoffkonzentration in der Anodenflüssigkeit einer Brenn
stoffzelle mit Anode, Membran und Kathode, bei der an der A
node einerseits und an der Kathode andererseits jeweils ein
Abgas anfällt. Daneben bezieht sich die Erfindung auch auf
eine Vorrichtung, mit den notwendigen Mitteln zur Durchfüh
rung des Verfahrens. Bei der Erfindung ist der Brennstoff
vorzugsweise, aber nicht ausschließlich Methanol.
Brennstoffzellen werden mit flüssigen oder gasförmigen Brenn
stoffen betrieben. Sofern die Brennstoffzelle mit Wasserstoff
arbeitet, ist eine Wasserstoff-Infrastruktur oder ein Refor
mer zur Erzeugung des gasförmigen Wasserstoffes aus dem flüs
sigen Brennstoff notwendig. Flüssige Brennstoffe sind z. B.
Benzin oder Alkohol, wie Ethanol oder Methanol. Eine sog.
DMFC ("Direct Methanol Fuel Cell") arbeitet direkt mit flüs
sigem Methanol als Brennstoff.
Brennstoffzellenanlagen bestehen aus einer großen Anzahl ein
zelner Brennstoffzelleneinheiten, die zusammen einen Brenn
stoffzellenstapel bilden, welcher in der Fachwelt auch als
Brennstoffzellenstack oder auch kurz als "Stack" bezeichnet
wird. Bei der mit Methanol als Brennstoff betriebenen Direkt-
Methanol-Brennstoffzelle fallen in der Brennstoffzelle an der
Anode einerseits und an der Kathode andererseits Abgase an.
In der Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC) wird auf der
Anodenseite der Brennstoff Methanol mit Wasser gemischt und
mittels einer Dosierpumpe durch den Stack gepumpt. Das Metha
nol wird dabei zum Teil durch die Anodenreaktion verbraucht
und es entsteht Kohlendioxid. Ein anderer Teil des Methanols
wird durch Permeation und Elektroosmose durch die Membran zur
Kathode transportiert und am Katalysator der Kathode direkt
zu Kohlendioxid oxidiert.
Die Anodenflüssigkeit mit dem Gas/Dampf-Gemisch wird nach
Austritt aus der Anode in Gas und Flüssigkeit getrennt. So
viel weiteres Kohlendioxid wie möglich wird aus der Flüssig
keit entfernt und dann wird die Flüssigkeit mittels der Pumpe
wieder der Anode zugeführt. Damit die Methanolkonzentration
dieser Flüssigkeit nicht zu gering wird, muss Methanol im
ausreichenden Ausmaß hinzudosiert werden. Die dem elektri
schen Strom entsprechende Menge des Methanols kann aus dem
Stromfluss errechnet werden, die zusätzliche Menge, die den
Verlust über die Elektroosmose und Permeation ersetzt, ist
aber qualitativ nicht fassbar, so dass die Anodenflüssigkeit
eine zu geringe Konzentration aufweisen würde.
Letzteres Problem kann mit einem konstanten Überschussfaktor
gelöst werden. Da aber die Verluste im Einzelnen von der Be
triebsweise der methanolgespeisten Brennstoffzelle abhängen,
da sich die Elektroosmose und die Permeation je nach Strom
dichte in der Zelle unterschiedlich überlagern, wird sich ü
ber längere Zeit entweder Methanol anreichern oder bei zu ge
ringem Überschuss die Methanolkonzentration nicht ausreichend
sein. In diesem Fall ist die Gefahr des Umpolens der schlech
ter versorgten Zellen des Brennstoffzellenstacks sehr hoch.
Ein Umpolen der Zellen kann aber zu nicht regenerierbarer
Schädigung der Zelle führen.
Beim Stand der Technik wird die Methanolmenge bei der Direkt-
Methanol-Brennstoffzelle über den Stromfluss berechnet und um
einen konstanten Faktor, z. B. 1,5 oder 2,0, erhöht. Damit
werden die Methanolverluste ausgeglichen, wobei in Kauf ge
nommen wird, dass die Methanolkonzentration nicht optimal für
die jeweilige Stromdichte ist. Da das Methanol eher im Über
schuss dosiert werden muss, um die Unterversorgung und damit
die Gefahr des Umpolens zu vermeiden, ist der Methanolverlust
größer als notwendig
Ganz allgemein gilt, dass der Wirkungsgrad des beschriebenen
Brennstoffzellensystems mit obigem Betriebskonzept nicht op
timal ist und einer Verbesserung bedarf.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, ein Verfahren anzugeben,
mit dem die Regelung der Brennstoffkonzentration in der Ano
denflüssigkeit einer Direkt-Methanol-Brennstoffzelle verbes
sert wird, und eine zugehörige Vorrichtung zu schaffen.
Die Aufgabe ist erfindungsgemäß durch die Maßnahmen des Pa
tentanspruches 1 gelöst. Eine zugehörige Vorrichtung ist
durch den Patentanspruch 6 gekennzeichnet. Weiterbildungen
des erfindungsgemäßen Verfahrens bzw. der erfindungsgemäßen
Vorrichtung sind in den jeweils abhängigen Ansprüchen an
gegeben.
Bei der Erfindung kann durch die Messung der Kohlendioxid
konzentration im Kathodenabgas kann der Brennstoffverlust -
über die Membran erfasst werden. Zur Messung der Konzentrati
on wird ein handelsüblicher Sensor verwendet, der im Gasstrom
z. B. nach Kühler und Vordruckregler angebracht ist.
Weitere Vorteile und Einzelheiten der Erfindung ergeben sich
durch die Figurenbeschreibung an Hand der Zeichnung in Ver
bindung mit den Patentansprüchen. Die einzige Figur zeigt in
schematischer Darstellung eine einzelne Einheit speziell ei
ner DMFC-Brennstoffzelle mit den zugehörigen Systemkomponen
ten, die für den Betrieb dieser Brennstoffzelle notwendig
sind.
In der Fig. 1 ist ein Methanoltank 1 mit einer nachfolgenden
Dosierpumpe 2 und einer Heizung 3 dargestellt, über die das
flüssige Methanol als Betriebsstoff zur Brennstoffzellen-
Einheit 10 gelangt. Die Brennstoffzellen-Einheit 10 ist in
der Modifikation als Direkt-Methanol-Brennstoffzelle (DMFC =
Direct Methanol Fuel Cell) realisiert und im Wesentlichen
durch eine Anode 11, eine Membran 12 und eine Kathode 13 cha
rakterisiert. Dem Anodenteil ist ein Kühler 4, ein CO2-Ab
scheider 5, eine Einheit 6 zur Rektifikation und ein Metha
nolsensor 8 zugeordnet.
Auf der Kathodenseite ist ein Verdichter 14 für Luft, ein
Kühler bzw. Wasserabscheider 15 für die Kathodenflüssigkeit
und ein CO2-Sensor 16 vorhanden. Weiterhin sind für den Be
trieb der Anlage eine Einheit 25 zur Steuerung/Regelung der
Brennstoffzellen-Einheit 10 sowie gegebenenfalls ein elektri
scher Wechselrichter 26 vorhanden.
Der CO2-Sensor 16 in der Figur ist ein handelsüblicher Sen
sor, der im Gasstrom vorteilhafterweise nach dem Kühler 15
und dem vorhandenen Vordruckregler angebracht ist. Die CO2-
Konzentration wird damit molar gemessen.
Einem Mol Kohlendioxid entspricht dabei auch ein Mol Metha
nol. Die Luftmenge auf der Kathodenseite ist bekannt durch
die Kompressorleistung bzw. kann durch die Messung des Luft
durchflusses bestimmt werden.
Ein gewisse systematischer Fehler steckt in der mit dem Sen
sor bestimmte Kohlendioxidmenge, da ein geringer Anteil des
Kohlendioxids, das an der Anode durch die elektrochemische
Umsetzung entsteht, durch die Membran zur Kathode diffun
dieren kann, so dass die verwendete Luft eine geringe und
unter Umständen auch geringfügig schwankende Kohlendioxid
konzentration besitzt. Da für das Kohlendioxid aber keine zu
sätzliche Elektroosmose wirksam wird, wie es bei dem Methanol
der Fall ist, ist dieser Fehler tolerierbar.
Die Dosierung des Methanols ergibt sich aus dem geflossenen
Strom und ist additiv aus der Kohlendioxidkonzentration auf
der Kathodenseite zu berechnen. Für einen zuverlässigen Betrieb,
je nach Membran-Elektrolyt-Anoden(MEA)- und Stack
eigenschaften, kann dann dieser Basis aus dem Faraday'schen
Strom einerseits und dem Verluststrom andererseits ein zu
sätzlicher Methanolfluss hinzugefügt werden. Das Lambda für
Methanol wird dann je nach Erfordernis auf 1,05 bis 1,5 er
höht.
Bei dem in der Figur dargestellten System und dem an Hand der
Figur beschriebenen Betriebskonzept ist die additive Verwen
dung der Kohlendioxidkonzentration auf der Kathodenseite in
der Abluft zur Steuerung des Brennstoffzellensystems wesent
lich. Es ist nicht mehr zwingend erforderlich, die Methanol
konzentration im Brennstoffkreislauf zu messen.
In der Praxis wird die DMFC mit einem Kohlendioxidsensor im
Abgas ausgerüstet. Zur Verifizierung wurden Kennlinien
messungen erfolgreich durchgeführt.
Die vorstehend anhand einer mit Methanol als Brennstoff be
triebenen DMFC beschriebene Problemlösung lässt sich auch mit
anderen Brennstoffen betriebene Brennstoffzellen übertragen.
Claims (7)
1. Verfahren zur Regelung der Brennstoffkonzentration in der
Anodenflüssigkeit einer Brennstoffzelle mit Anode, Membran
und Kathode, bei der an der Anode einerseits und an der Ka
thode andererseits jeweils ein Abgas anfällt, dadurch
gekennzeichnet, dass die Kohlendioxidkonzent
ration im Kathodenabgas gemessen wird und der über der Mem
bran anfallende Brennstoffverlust erfasst wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn
zeichnet, dass der Brennstoff Methanol ist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder Anspruch 2, dadurch
gekennzeichnet, dass die Kohlendioxidkonzen
tration mittels eines Sensors, der im Gasstrom angeordnet
ist, gemessen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekenn
zeichnet, dass im Gasstrom nach im Fluidkreislauf
vorhandenen Einheiten zum Kühlen und Regelung des Vordruckes
gemessen wird.
5. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekenn
zeichnet, dass die bei der Messung ermittelte Koh
lendioxidkonzentration in Methanol umgerechnet wird, wobei
ein Mol Kohlendioxid einem Mol Methanol entspricht.
6. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch
1 oder einem der Ansprüche 2 bis 4, mit einem Kohlendioxid
sensor (16), der im Gasstrom angeordnet ist.
7. Vorrichtung nach Anspruch 6, dadurch ge
kennzeichnet, dass der Sensor (16) im Gasstrom
nach einem darin angebrachten Kühler (15) eines ggf. vorhan
denen Vordruckreglers angebracht ist.
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