CZ24013U1 - Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu - Google Patents

Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu Download PDF

Info

Publication number
CZ24013U1
CZ24013U1 CZ201225874U CZ201225874U CZ24013U1 CZ 24013 U1 CZ24013 U1 CZ 24013U1 CZ 201225874 U CZ201225874 U CZ 201225874U CZ 201225874 U CZ201225874 U CZ 201225874U CZ 24013 U1 CZ24013 U1 CZ 24013U1
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
starch
acetylated
acetate
thermoplastic
maltodextrin
Prior art date
Application number
CZ201225874U
Other languages
English (en)
Inventor
Kotek@Jirí
Kruliš@Zdenek
Šárka@Evžen
Ružek@Lubomír
Original Assignee
Ústav makromolekulární chemie AV CR, v.v.i.
Vysoká škola chemicko-technologická v Praze
Ceská zemedelská univerzita Praha
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ústav makromolekulární chemie AV CR, v.v.i., Vysoká škola chemicko-technologická v Praze, Ceská zemedelská univerzita Praha filed Critical Ústav makromolekulární chemie AV CR, v.v.i.
Priority to CZ201225874U priority Critical patent/CZ24013U1/cs
Publication of CZ24013U1 publication Critical patent/CZ24013U1/cs

Links

Landscapes

  • Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Biodegradovatelný termoplast na bází modifikovaného škrobu
Oblast techniky
Technické řešení se týká biodegradovatelného termoplastu na bázi modifikovaného škrobu.
Dosavadní stav techniky
Vývoj biodegradovatelných plastů je již od svých počátků úzce svázán s vývojem polymerů na bázi surovin z obnovitelných zdrojů. Polysacharidy, zejména však celulóza a škrob jsou pro svou dostupnost a vlastnosti pro výrobu biodegradovatelných plastů zvláště vhodné.
Škrob je možné plastifikovat na termoplastický materiál působením tlaku a smykového namáhání při vyšší teplotě (asi pri ISO až 180 °C). Pro tento postup plastifikace Škrobu jsou vhodné dvoušnekové extrudéry se souběžným otáčením šneků, ve kterých je zpracovávaný materiál hněten pri vysoké frikci. Plastiťikací škrobu je možné urychlit a vlastnosti výsledného termoplastického materiálu modifikovat aditivací různých plastifikátorů, např. glycerolem, močovinou, polyvinylaikoholem. Zásadní nevýhodou takto připraveného termoplastického škrobu je jeho malá mechanická pevnost a jeho vysoká hydrofilita, která ho vyřazuje z řady aplikací. Odstranění těchto nedostatků je předmětem řešení celé řady vynálezů. Například proces plastifikace škrobu s glycerolem spočívající v aditivaci glycerol monostearátem, který by měl odolnost materiálu vůči vodě zvyšovat, prováděný za vymezených podmínek v extrudéru je popsán německým patentem č. 43 17 696 a americkým patentem č. 6 136 097. Obdobně jako v případě syntetických plastů je i pro modifikaci plast i fi kované ho škrobu využíván osvědčený postup založený na míchání s vhodnými polymery. Tak např. US Patent 6 821 590 a 7 005 168 popisují jako materiál pro výrobu obalových fólií směsi škrobu s kopolymery vinylalkoholu s vinylacetátem nebo methyl metakrylátem a nízkomolekulámími pláštifikátory a lubrikanty. Termoplastický materiál na bázi směsi destrukturalizovaného škrobu s polyestery a roubovanými kopolymery polysacharidů popisuje italský spis č. TO92A0672 a související US Patent 6 277 899. Podobný materiál, avšak s vysokým podílem plniv a aditivovaný fluidizačními činidly je popsán italským spisem č, TO92-A000672 a souvisejícím US 5 874 486. Kompozice, ve které je destrukturalizovaný nebo komplexovaný škrob dispergován v matrici, kterou tvoří plastifikovaný ester polysacharidů je předmětem italského spisu TO98A0735 (US Patent 6 730 724). Termoplast založený na heterogenní směsi škrobového komplexu dispergovaného v polyesterové matrici je předmětem italského spisu T098A0800 (US Patent 6 962 950), obdobné materiály s jinou matricí (kopolyestery, polyester-amidy, polyester-ether-amidy, polyurethany) pak popisují italské patentové spisy TO96A0996, T096A0890, T098A0524 a od nich odvozené US 6 348 524 a US 7 176 251. Jinou variantou řešení je termoplastická směs škrobu, modifikovaného Škrobu, plastifikátorů a alifatického polyesteru ztužená exfóliovaným silikátovým minerálem popsaná v americkém patentu č. 7 094 817.
Pro formulaci biodegradovatelných materiálů obsahujících jako hlavní složku škrob je možné využít také chemické modifikace škrobu, který je díky hydroxylovým skupinám ve své struktuře poměrně reaktivní. Nejjednodušším způsobem chemické modifikace škrobu je jeho esterifikace. Chemicky modifikovaný plastifikovaný škrob připravený procesem reaktivní extruze je předmětem amerického patentu č. 7 153 354. V tomto případě je škrob ve směsi s pláštifikátorem a jílovým nanoplnivem esterifikován dikarboxylovými kyselinami nebo jejich anhydridy. Škrob esterifikovaný dikarboxylovými kyselinami nebo jejich anhydridy ve směsi s póly vinylacetátem nebo polyvinylalkoholem, polyolovým plastifikátorem a mastnými kyselinami nebo jejich solemi tvoří termoplastický biodegradovatelný materiál pro extruzi plochých obalových materiálů podle patentu US 7384 993. Materiál na obdobném základě je chráněn také o rok mladším patentem US 7 495 044.
Dalším způsobem chemické modifikace škrobu je jeho roubování vhodnými polymery, např. polyestery. Tento způsob modifikace škrobu je předmětem vynálezu podle patentu
-1 CZ 24013 Ul
US 7 629 405. Podle tohoto vynálezu je škrob roubován aliťaticko-aromatickým polyesterem kontinuálním procesem při extruzi dvou šnekovým extrudérem se souběžně se otáčejícími šneky. Polymerní pěna na bázi škrobu roubovaného polyesterem a způsob její přípravy reaktivní extruzí je popsána americkým patentem ě. 7 638 560.
Způsob chemické modifikace škrobu pro výrobu biodegradovatelných plastů popisuje slovenský patent ě. 279 600. V tomto případě je škrob modifikován pomocí etheriťikace ethylenoxidem nebo propylenoxidem a následnou reakcí s polysiloxanem.
Technologie výroby výše popsaných materiálů vykazuje jeden společný znak, který je zároveň jejich společným nedostatkem. Je to energeticky náročná příprava materiálů v taven i ně plastifiio kovaného škrobu, což je případ jak míchání různých směsí škrobu s polymery, tak chemická modifikace škrobu reaktivní extruzí. Tímto způsobem připravený materiál vsak musí být do podoby finálního výrobku zpracován opět v tavenině, čímž se celková spotřeba energie na konečný výrobek ještě významně zvýší.
Podstata technického řešení
Podstatou technického řešení je biodegradovatelný termoplast na bázi homogenní termoplastické směsi chemicky modifikovaného škrobu a aeetátu maltodextrinu. Tento termoplast je odolný vůči působení vody, slabým roztokům kyselin a zásad, minerálním i rostlinným olejům, alifatickým rozpouštědlům, avšak působením půdních mikroorganismů se v půdě nebo v kompostu rychle a úplně rozkládá.
io Biodegradovatelný termoplast je připravován z heterogenní směsi aeetátu maltodextrinu (A) a aeetátu škrobu a/nebo aeetátu benzylétheru škrobu (B) o hmotnostním poměru A/B 20/1 až 1/20, která je zahřáta nad teplotu 110 °C čímž se vytváří homogenní termoplastická směs.
Maltodextrin je směs oligosacharidů a polysacharidů, která vznikne částečnou hydrolýzou nativního škrobu pomocí minerální kyseliny nebo působením enzymu α-amylázy. Acetylovaný mal25 todextrin (A) je produkt reakce maltodextrinu o dextrózovém ekvivalentu (DE) o hodnotě 10 až 25 s acetanhydridem při teplotě 100 až 130 °C. Reakce je katalyzována vodným roztokem NaOH nebo KOH nebo Na?CO3 nebo K2COi nebo pyridinu o koncentracích 40 % až 60 % a stupeň substituce (DS) výsledného acetylovaného maltodextrinu je nejméně 2,0.
Acetylovaný škrob (B) je produkt reakce škrobu o obsahu amylózy nejméně 15 % s acetanhydri30 dem probíhající při teplotách v rozsahu 100 °C až 140 °C katalyzované roztokem NaOH, KOH, Na2CO}, K2CO3 nebo pyridinu o koncentraci 40 % až 60 %. Stupeň substituce (DS) výsledného acetylovaného škrobu je 0,6 až 3,0.
Acetylovaný škrob může obsahovat libovolné množství aeetátu benzylétheru škrobu (B), který se vyrábí postupem obvyklým pro přípravu acetylovaného škrobu také do stupně substituce 0,6 až
3,0, přičemž výchozím materiálem je benzylovaný škrob o DS 0,05 až 1,0 získaný např. reakcí škrobu s benzylchloridem v alkalickém vodném prostředí při teplotách 20 až 90 °C a molámí poměr benzylových a acetátových skupin acetát benzylétheru škrobu je 1:30 až 1:1.
Mechanické vlastnosti biodegradovatelného termoplastu je možné modifikovat změkčením inkorporací 10% až 50% změkčovadla, kterým je triethylcitrát nebo acetyltriethylcitrát nebo acetyl tributylcitrát.
Výhodou biodegradovatelného termoplastu podle technického řešení je, že rychlost jejího biologického odbourávání je možné řídit stupněm substituce acetylovaného maltodextrinu (A) a acetylovaného škrobu nebo aeetátu benzylétheru škrobu (B) a jejich obsahem v materiálu.
-2CZ 24013 Ul
Příklady provedení technického řešení
Příklad 1
Ze 160 g maltodextrinu o DP>20,0 získaného enzymatickým odbouráváním pšeničného škrobu, byl reakcí s 560 ml acetanhydridu při teplotě 120 °C po dobu 3,5 hodiny připravován roztok acetylovaného maltodextrinu obsahující 30 % nezreagovaného acetanhydridu. Reakce byla katalyzována NaOH o koncentraci 50 %. Z kapalného reakčního produktu acetylace maltodextrinu acetanhydridem byl nalitím do 3000 ml vody vysrážen acetát maltodextrinu o DS = 3,0, Po zfiltrování byl acetát maltodextrinu sušením a mletím upraven do práškové formy.
Ze sušeného pšeničného jemnozmného B-škrobu o sušině 91,3 % a obsahu amylózy 25,5 % byl reakcí s acetanhydridem připraven acetylovaný škrob se stupněm substituce DS = 3,0. Suspenze 490 ml acetanhydridu a 170 g škrobu byla temperována na teplotu 115 °C, následně bylo přidáno 15,5 ml 50 % NaOH. Doba reakce byla 12 h (DS - 3,0). Z reakční směsi byl přebytkem vody vysrážen acetylovaný škrob, který byl dále mechanicky za mokra dezintegrován a několikrát promyt do konstantního pH, které činilo 3,6. Následně byl získaný produkt usušen a jemně rozemlet na velikost zrna menší než 0,08 mm.
Z acetátu maltodextrinu o stupni substituce 3, 0 ve formě prášku a acetylovaného škrobu o stupni substituce 3, 0 rovněž ve formě prášku byla připravena směs v hmotnostním poměru 1:1. Tato prášková směs byla následně vylisována při teplotě 160 °C po dobu 4 minut do tvaru desky o tloušťce 4,0 mm. Vylisovaná deska byla transparentní a světle hnědé barvy. Z desky byla třískovým obráběním zhotovena zkušební tělesa pro stanovení rázové houževnatosti Charpy podle ČSN EN ISO 179-1, tvrdosti Shore D podle ČSN EN ISO 868 a nasákavosti ve vodě dle ČSN EN ISO 62. Nasákavost byla stanovena jako relativní hmotnostní přírůstek po 24 hodinách ponoření zkušebního tělesa tvaru desky do vody při 23 °C. Biodegradovatelnost materiálu byla stanovena postupem podle ASTM D5338-93 jako hmotnostní úbytek zkušebních těles tvaru desky po 19 dnech expozice v kompostu o průměrné teplotě 17,3 °C. Výsledky stanovení jsou uvedeny v tabulce 1.
Tabulka 1: Vlastnosti termoplastu podle Příkladu 1
Rázová houževnatost Charpy; kj/m2 5
Tvrdost Shore D; °Sh 47
Nasákavost; % 2,7
Hmotn. úbytek po 18 dnech v kompostu, % 36
Příklad 2
Ze 40 g pšeničného jemnozmného B-škrobu o sušině 91,3 % byl reakcí ve vodném prostředí (400 ml vody) s 10 g benzylchloridu a přídavku 6 ml 35 % roztoku NaOH připraven pri teplotě 100 °C benzyléther škrobu o stupni substituce 1,0. Reakce trvala 36 hodin. Následně byl vysušený benzyléther škrobu acetylován reakcí s acetanhydridem. Suspenze 320 ml acetanhydridu a benzylovaného škrobu (42 g) byla vložena do nádoby a temperována na teplotu 115 °C, následně bylo přidáno 10 ml 50 % NaOH. Doba acetylace byla 1 h. Po izolaci a vyprání byl získaný acetylovaný benzyléther škrobu o DS =1,2 vysušen a rozemlet na prášek o středním průměru zrna 0,08 mm.
Ze sušeného pšeničného jemnozmného B-škrobu o sušině 91,3 % a obsahu amylózy 25,5 % byl reakcí s acetanhydridem připraven acetát škrobu. Suspenze 490 ml acetanhydridu a 170 g Škrobu byla temperována na teplotu 115 °C, následně bylo přidáno 15,5 ml 50 % KOH. Doba reakce byla 5 h. Z reakční směsi byl přebytkem vody vysrážen acetylovaný škrob, který byl dále mechanicky za mokra dezintegrován a několikrát promyt do konstantního pH, které činilo 3,6. Získaný usušený produkt byl ještě jemně rozemlet na velikost zrna menší než 0,08 mm. Stupeň substituce (DS) takto připraveného acetylovaného škrobu činil 2,4.
-3CZ 24013 Ul
Z tohoto práškového acetylovaného benzylétheru Škrobu o stupni substituce 1,2, práškového maltodextrinu o stupni substituce 3,0 a práškového acetátu škrobu o stupni substituce 2,4 byly připraveny mícháním v laboratorním planetovém mixeru práškové směsi s triethylcitrátem, acetyl triethylcitrátem a acetyl tributylcitrátem o následujícím složení:
s Směs I:
Acetát škrobu 45 %
Acetát maltodextrinu 15 %
Triethylcitrát 40%
Směs II:
to Acetát škrobu 45 %
Acetát maltodextrinu 15 %
Acetyltriethylcitrát 40 %
Směs III:
Acetát škrobu 45 %
Acetát maltodextrinu 15%
Acetyl tri butyl citrát 40 %
Směs IV:
Acetát škrobu 55 %
Acetát maltodextrinu 5 %
Triethylcitrát 40 %
Směs V:
Acetát benzylétheru škrobu 55 % Acetát maltodextrinu 5 %
Triethylcitrát 40 %
Směs VI:
Acetát benzylétheru škrobu 25 % Acetát škrobu 30 %
Acetát maltodextrinu 5 %
Triethylcitrát 40 %
Z práškových směsí byly na laboratorním jednošnekovém extrudéru o průměru 19 mm osazeném šnekem s plynulou kompresí pro zpracování PVC s kompresním poměrem 1:3 a plochou fóliovou hlavou o šířce 100 mm vytlačeny fólie o tloušťce 0,5 mm. Na fóliích byly podle normy ČSN EN ISO 527-3 stanoveny mechanické vlastnosti v tahu. Dále byl stanoven hmotnostní úbytek po 19 dnech expozice fólií v kompostu o průměrné teplotě 17,3 °C. Výsledky stanovení jsou pro jednotlivé směsi shrnuty v tabulce 2.
-4CZ 24013 Ul
Tabulka 2: Mechanické vlastnosti a hmotnostní úbytek po 19 dnech fólií připravených ze směsí I až V
Materiál fólie Pevnost v tahu, MPa Modul pružnosti v tahu, GPa Protažení při přetržení, % Hmotn. úbytek po 19 dnech exp., %
Směs 1 15 0,16 200 34
Směs 11 13 0,16 150 33
Směs lil 12 0,15 100 31
Směs IV 16 0,18 200 30
Směs V 11 0,10 150 18
Směs VI 14 0,12 120 24
Průmyslová využitelnost
Biodegradovatelný termoplast podle technického řešení je využitelný zejména jako biodegrado5 vatelný materiál pro výrobu obalů a předmětů s krátkou životností, k vodovzdorné úpravě papíru laminací a výrobě fólií pro využití v zemědělství.

Claims (2)

1. Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu, vyznačený tím, že obsahuje homogenní termoplastickou směs acety(ováného maltodextrinu (A) o dextrózovém io ekvivalentu 10 až 25 a stupněm acetylace 2,0 až 3,0 a acety(ováného škrobu (B) s alespoň 15 % obsahem amylózy a stupněm acetylace 0,6 až 3,0 o hmotnostním poměru A/B 1/20 až 20/1.
2. Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu podle nároku 1, vyznačený tím, že acetylovaný škrob obsahuje acetylovaný benzylovaný škrob, přičemž molámí poměr benzylových a acetátových skupin je 1:30 až 1:1.
15 3. Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu podle nároku 1 nebo 2, vyznačený tím, že obsahuje 10 až 50 % hmotn. zmékčovadla vybraného ze skupiny sestávající z triethylcitrátu, acetyltriethylcitrátu a acetyltributylcitrátu.
CZ201225874U 2012-04-05 2012-04-05 Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu CZ24013U1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ201225874U CZ24013U1 (cs) 2012-04-05 2012-04-05 Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ201225874U CZ24013U1 (cs) 2012-04-05 2012-04-05 Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ24013U1 true CZ24013U1 (cs) 2012-06-25

Family

ID=46332750

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ201225874U CZ24013U1 (cs) 2012-04-05 2012-04-05 Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ24013U1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2742630B2 (ja) デンプンエステルとポリエステルの配合物からなる生物分解性成形用生成物とフィルム
EP0640110B1 (en) Biodegradable compositions of synthetic and natural polymers
Wang et al. Properties of starch blends with biodegradable polymers
CN1102944C (zh) 复合树脂组合物
JP5544301B2 (ja) 可溶性デンプンベース熱可塑性組成物およびこのような組成物を調製する方法
US6565640B1 (en) Compositions containing starch and/or modified starch and plasticisers
UA124797C2 (uk) Термопластичний крохмаль
JPH06184358A (ja) 新規な熱成形可能な組成物、その製法および熱成形品を得るためのその使用
Sukkaneewat et al. Plasticizing effects from citric acid/palm oil combinations for sorbitol-crosslinked starch foams
AU2021210619A1 (en) Method for preparing an enzyme masterbatch
CA2295799A1 (en) Thermoplastic mixtures containing dialdehyde starch and natural polymers
Lončarić et al. Deep eutectic solvents in the production of biopolymer-based materials
JP3933315B2 (ja) 複合樹脂組成物
AU700499B2 (en) Meltprocessible starch composition, a process for the preparation thereof and the use of the composition
Iskalieva et al. Synthesis of biodegradable polymer-based on starch for packaging films: a review
Imam et al. Chemistry, microstructure, processing, and enzymatic degradation
Singh et al. Green and sustainable packaging materials using thermoplastic starch
ES2950810T3 (es) Almidón termoplástico
RU2645677C1 (ru) Биологически разрушаемая термопластичная композиция
CN108395583A (zh) 一种可降解淀粉基生鲜食品包装片材原料及其制作方法
EP1580228A1 (en) Process for gelatinising starch using a biodegradable polymer material bearing aldehyde groups
US20220064411A1 (en) Compound or film containing thermoplastic starch and a thermoplastic polymer
Fabunmi et al. Effects of incorporating polycaprolactone and flax fiber into glycerol-plasticized pea starch
CZ24013U1 (cs) Biodegradovatelný termoplast na bázi modifikovaného škrobu
Zaman et al. Biodegradable composites manufactured from low-density polyethylene and thermoplastic sago starch: preparation and characterization

Legal Events

Date Code Title Description
FG1K Utility model registered

Effective date: 20120625

MK1K Utility model expired

Effective date: 20160405