CS272793B2 - Method of rubber vulcanization - Google Patents

Method of rubber vulcanization Download PDF

Info

Publication number
CS272793B2
CS272793B2 CS532988A CS532988A CS272793B2 CS 272793 B2 CS272793 B2 CS 272793B2 CS 532988 A CS532988 A CS 532988A CS 532988 A CS532988 A CS 532988A CS 272793 B2 CS272793 B2 CS 272793B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
weight
parts
sulfur
benzothiazyl
alkyl
Prior art date
Application number
CS532988A
Other languages
English (en)
Other versions
CS532988A2 (en
Inventor
Rudiger Dr Schubart
Ulrich Dr Eholzer
Theo Dr Kempermann
Original Assignee
Bayer Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DE19873725041 external-priority patent/DE3725041A1/de
Priority claimed from DE19873725039 external-priority patent/DE3725039A1/de
Application filed by Bayer Ag filed Critical Bayer Ag
Publication of CS532988A2 publication Critical patent/CS532988A2/cs
Publication of CS272793B2 publication Critical patent/CS272793B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/36Sulfur-, selenium-, or tellurium-containing compounds
    • C08K5/43Compounds containing sulfur bound to nitrogen
    • C08K5/44Sulfenamides

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Processes Of Treating Macromolecular Substances (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu vulkanisace kaučuků pomocí vulkanisačního systému tvořeného sírou, popřípadě látkou poskytující síru, urychlovačem na bázi sulfenamidu prostého nitroskupin a o-nitrofenylsulfenamidem, popřípadě v přítomnosti obvyklých pomocných vulkanisačních prostředků.
Způsob vulkanisace podle vynálezu umožňuje výrobu vulkanisátů se sníženou reversí.
Reversí se rozumí opětovný pokles stupně zesítění a mechanických hodnot vulkanisátů (jako pevnosti v tahu, odolnosti v dalším trhání, elasticity) při překročení vulkanisace nad optimum. Reverse se vyskytuje při vulkanisaci dřeňových kaučuků, zejména přírodního kaučuku a syntetického polyisoprenu při vysokých vulkanisačních teplotách, popřípadě při dlouhých dobách vulkanisace, které jsou zapotřebí při výrobě objemných výrobků (například pneumatik pro nákladní automobily). Vzhledem k tomu, že dosud nebylo možné tuto reversi účinně omezit, bylo nutno v mnoha případech upustit od vysokých vulkanisačních teplot, které jsou žádoucí z ekonomického hlediska.
Snížení reverse bylo dosud možné pouze v podřadném měřítku:
Byly například činěny pokusy ovlivnit reversi použitím vulkanisačních systémů se sníženým obsahem síry. Zatímco při normální vulkanisaci sirou se používá síry v množství od asi 1,8 do 2,5 dílu hmotnostního, vztaženo na 100 dílů hmotnostních kaučuku, pracují středně účinné systémy se sírou v množství od asi 1 do 1,8 dílu hmotnostního, vztaženo na 100 dílů hmotnostních kaučuku a účinné systémy se sirou v množství pod 1 díl hmotnostní, vztaženo na 100 dílů hmotnostních kaučuku. Ve srovnání s normální vulkanisaci sírou dochází však v případech, kdy se používá menšího množství síry, k nevýhodám pokud jde o odolnost výrobku ke vzniku trhlin, dále pokud jde o odolnost v dalším trhání, odolnost v otěru a adhesi kordu k vulkanisátu, což omezuje použití vulkanisačních systémů se sníženým množstvím síry pouze na určité kaučukové výrobky. Tak není například možné při výrobě pneumatik snížit množství síry zhruba od 1,5 dílu hmotnostního na 100 dílů hmotnostních kaučuku. *
Dále je známo, že typ použitého urychlovače vulkanisace má vliv na možnou reversi vulkanisátu. Zatímco ultraurychlovače, jako dithiokarbamáty, thiurany, jakož i bázické urychlovače, jako difenylguanidin, způsobují značnější reversi, chovají se urychlovače na bázi merkaptosloučenin, jako je merkaptobenzothiazol, dibenzothiazyldisulfid a zinečnatá sůl merkaptobenzothiazolu, jakož i urychlovače na bázi sulfenamidu, jako je benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamid, benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamid, N-morfolinothio-2-benzothiazol a benzothiazyldicyklohexylsulfenamid, příznivěji pokud jde o reversi vulkanisátu.
Pro dřeňové kaučuky se sníženou reversí se používalo v praxi často vulkanisačních systémů následujícího složení:
a) síry v množství od asi 0,8 do 1,8 dílu hmotnostního na 100 dílů hmotnostních kaučuku a
b) sulfenamidového urychlovače v množství od asi 1 do 2 dílů hmotnostních na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
Takovéto vulkanisační systémy skýtají však při vysokých vulkanisačních teplotách (například při teplotách nad 160 c) popřípadě při dlouhé době zahřívání reversi v nežádoucím měřítku.
Dále je známo, že shora popsané vulkanisační systémy s přísadou dithiofosfátů, jako dibutyldithiofosfátu zinečnatého, snižují reversi vulkanisátů (srov. H. Ehrend: Gummi,
Asbest, Kunststoffe, 3c (1977), str. 58 až 71). Tyto urychlovače na bázi dithiofosfátů zkracují však nežádoucím způsobem čas potřebný k navulkanisování výrobku. To představuje nevýhodu, protože je zapotřebí dostatečná jistota zpracování především při použití v takových oblastech, u kterých má snížení reverse zvláštní význam, zejména při výrobě pneumatik pro nákladní automobily a obecně při výrobě objemných výrobků.
Některé primární nitrofenylsulfenamidy jsou známé (srov. americký patentový spis 2 382 813) . Tyto látky však jako jediné urychlovače vulkanisace jsou jen málo účinné a neposkytují postačující stupeň zesitění, takže výsledkem jsou špatné mechanické hodnoty vulkanisátu (srov. příklad 1).
Obvyklé urychlovače na bázi sulfenaraidu samotné, jako benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamid (CBS), benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamid (TBBS),
N-morfolinothio-2-benzothiazol (MBS) a benzothiazyldicyklohexylsulfenamid (DCBS) skýtají s normálními množstvími síry vulkanisáty s příliš vysokou reversí.
Okolem vynálezu bylo tudíž dát k disposici vulkanisační systém, který by snížil reversi kaučukových vulkanisátů a současně nezkracoval dobu navulkanisování při vulkanisaci.
S překvapením bylo zjištěno, še použití vulkanisačních systému na bázi síry v kombinaci s obvyklými sulfenamidovými urychlovači prostými nitroskupin na straně jedné a substituovanými o-nitrofenylsulfenamidy na straně druhé vede k vulkanisátům se zvláště sníženou reversí. Takto dosažitelná nízká reverse je při stupni zesitění příznivém pro praktické použití daleko nižší než reverse dosažitelná pomocí jednotlivých sulfenamidů.
Předmětem vynálezu je způsob vulkanisace kaučuku za použití vulkanisačního systému na bázi síry, který spočívá v tom, že vulkanisační systém na bázi síry obsahuje
a) 1 až 3 díly hmotnostní síry nebo 2 až 6 dílů hmotnostních látky poskytující síru,
b) 0,3 až 4 díly hmotnostní sulfenamidového urychlovače prostého nitroskupin zvoleného ze skupiny tvořené benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamidem (CBS) benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamidem (TBBS)
N-morfolinothio-2-benzothiazolem (MBS) benzothiazyl-2-diisopropylsulfenamidem (DIBS) benzothiazyl-2-terc.amylsulfenamidem (AMZ) benzothiazyldicyklohexylsulfenamidem (DCBS) morfolinothiokarbamoylsulfenmorfolidem (OTOS) a
c) 0,5 až 4 díly hmotnostní o-nitrofenylsulfenamidu ze skupiny zvolené ze sloučenin obecných vzorců I, II a III
(II)
(III)z ve kterých, nezávisle na sobě znamená atom vodíku, nebo nitroskupinu,
R znamená přímou nebo rozvětvenou alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, popřípadě alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku substituovanou fenylovou skupinu, trihalogenalkyiovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, výhodně trichlormethylovou skupinu a trifluorethylovou skupinu; dále znamená cykloalkylovou skupinu s 5 až 10 atomy uhlíku, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku, popřípadě trihalogenmethylovou skupinou, například trifluormethylovou skupinou, v
R znamená alkylenovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, cykloalkylenovou skupinu s 5 az atomy uhliku, arylenovou skupinu se 6 až 18 atomy uhlíku, která je popřípadě substituována alkylovou Skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku nebo trihalogenmethylovou skupinou, přičemž díly hmotnostní uváděné shora se vztahují vždy na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
Látkami, poskytujícími síru, uvedenými v odstavci a), se rozumí sloučeniny, které za vulkanisačních podmínek odštěpují síru.
Výhodné látky odštěpující síru zahrnují dimorfolyldisulfid (DTDM), tetramethylthiuramdisulfid (TMTD), 2-(4-morfolinodithio)benzothiazol (MBSS) a kaprolaktamdisulfid.
Výhodnými obvyklými sulfenamidovými urychlovači, uvedenými v odstavci b), jsou benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamid, benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamid a N-morfolinothio-2-benzothiazol.
Výhodné o-nitrofenylsulfenamidy vzorce I zahrnují sloučeniny s následujícími substituenty:
č. R1 R2
1 H methyl
2 H ethyl
3 H n-propyl
4 H isopropyl
5 H n-butyl
6 H terč.butyl
7 H n-amyl
8 H isoamyl
9 H terč.amyl
10 H n-hexyl
11 no2 terč.butyl
12 H fenyl
13 H o-methylfenyl
14 H 3-trifluormethylfenyl
15 H cyklohexyl
16 H 2-methylcyklohexyl
17 H 4-methylcyklohexyl
18 H 4-trifluormethylcyklohexyl
Výhodné o-nitrofenylsulfenamidy vzorce stituenty: II zahrnují sloučeniny s následujícími
č. „1 2
R R
19 H terč.butyl
20 H cyklohexyl
Výhodné o-nitrofenylsulfenamidy vzorce III zahrnují sloučeniny s následujícími
stituenty: R2
č. R1
21 H 1,2-ethylen
22 H 1,4-tetramethylen
23 H 1,6-hexamethylen
24 H 1,2-propylen
25 H 2,4-toluylen
26 H 1,4-cyklohexylen
Výhodně se používá sloučeniny 6, tj. o-nitrofenyl-terc.butylsulfenamidu.
Substituované o-nitrofenylsulfenamidy, které se používají jako složka c), jsou z větší části známými sloučeninami. Tyto sloučeniny se dají vyrábět analogicky, podle předpisů z Methoden der Organischen Chemie (Houben-Weyl), sv. E 11, Georg Thieme Verlag
Stuttgart-New York 1985, str. 110 až 116. Substituované o-nitrofenylsulfenamidy, které se používají jako složka c, při postupu podle vynálezu, zahrnují také nové sloučeniny.
Tyto nové o-nitrofenylsulfenamidy lze charakterizovat obecným vzorcem IV €
αν) ι ve kterém
R2 znamená terč.butylovou skupinu, terc.-amylovou skupinu, 1,1,1-trifluorethylovou skupinu nebo 4-trifluormethylcyklohexylovou skupinu.
Zvláště ekonomický způsob výroby těchto o-nitrofenylsulfenamidů obecného vzorce XV, jakož i dalších o-nitrofenylsulfenamidů, které se používají jako složka σ), při postupu podle vynálezu, představuje reakce o-nitrofenylsulfenylchloridu s odpovídajícím aminem ve dvoufázovém systému sestávajícím z vodné báze a inertního organického rozpouštědla, které není mísitelné s vodou.
Tak se nové o-nitrofenylsulfenamidy, používané jako složka o) při postupu podle vynálezu, připravují z o-nitrofenylsulfenylchloridu obecného vzorce V
ve kterém
R7· má shora uvedený význam,
3 2 3 a aminu obecného vzorce R -NH2 popřípadě diaminu NH^-R -WHy ve kterých R a R mají shora uvedené významy, postupem, který spočívá v tom, že se nechá reagovat roztok o-nitrofenylsulfenylchloridu v inertním organickém rozpouštědle, které není mísitelné s vodou, v přítomnosti „ 2 (I) 1 az 1,1 mol aminu vzorce R -NH- nebo „ 2 (XI) 0,5 az 0,55 mol aminu R -NH2 nebo (III) 0,5 až 0,55 mol diaminu NH2-R8-NH2, vždy vztaženo na 1 mol sulfenylohloridu vzorce V, a vodného roztoku 1 až 10 ekvivalentů hydroxidu, uhličitanu nebo hydrogenuhličitanu alkalického kovu nebo kovu alkalické zeminy na 1 mol odštěpujícího se chlorovodíku, při teplotách od -10 do 40 c, výhodně od
-10 do IQ ‘c, načež se organická fáze oddělí a z této organické fáze se izoluje sulfenamid, jakožto složka c).
Vodný roztok se může předložit nebo se může přidávat současně s roztokem sulfenylchloridu k předloženému aminu. Je také možno přidávat amin a roztok sulfenylchloridu k předloženému vodnému roztoku.
Výhodná inertní organická rozpouštědla zahrnují například chlorbenzen, dichlorbenzen, chloroform, tetrachlormethan a dichlordifluormethan.
o-nitrofenylsulfenamidy, které se používají jako složka c), se však dají přípravo , 2 , vat také ze sulfenylchloridu vzorce V, aminu vzorce R -NH,, popřípadě diaminu vzorce z
NHj-R -NHg za použití terciárních aminů jako činidel vázajících kyseliny v homogenním roztoku.
Navíc mohou obsahovat obvyklé vulkanisační prostředky, jako například aktivátory urychlovačů a zpomalovače.
Kaučuky vhodnými pro vulkanisační postup podle vynálezu jsou přírodní kaučuky, syntetické kaučuky, výhodně kaučuky na bázi dienů prostých halogenů, a jejich směsi.
Vhodnými syntetickými kaučuky jsou například: polyisopren, polybutadien, styren-butadienový kaučuk, nitrilový kaučuk' a jejich směsi.
Tyto kaučuky mohou obsahovat obvyklé přísady, jako jsou plnidlá, zejména saze, minerální oleje, změkčovadla, činidla zvyšující lepivost, aktivátory urychlovačů, zejména stearovou kyselinu, vosky, prostředky proti stárnutí, prostředky k ochraně před účinky ozonu, nadouvadla, barviva, pigmenty.
Plnidlá, jako různé druhy sazí používané v průmyslu zpracovávajícím kaučuk, dále kyselina křemičitá, zejména jemně dispergovaná, v plynné fázi získávaná kyselina křemičitá, jakož i hydrofóbní kyselina křemičitá a jemně dispergované oxidy kovů, včetně smíšených oxidů a směsí oxidů, jsou cennými složkami směsi.
Jednotlivé složky vulkanisačního systému, který se používá podle vynálezu, se mohou ke kaučukům přidávat před vulkanisací bud odděleně nebo ve formě směsi nebo ve formě předsměsi tvořené kaučukem a urychlovačem (srov.: Ullmann's Encyklopedie der technischen Chemie, 3. vydání, Urban und Schwarzenberg, Miinchen-Berlin 1957, sv. 9, str. 364).
Vulkanisace kaučuků se provádí obecně při teplotách mezi 100 *C a 300 c, výhodně při teplotách 120 až 240 ‘c.Za tímto účelem se mohou používat všechny vulkanisační postupy obvyklé v technice, jako je zahřívání lisováním, zahřívání horkou parou, horkým vzduchem, solnou lázní, fluidní vrstvou, vysokofrekvenčním ohřevem a parní trubkou.
Vulkanisační systémy používané podle vynálezu mají výhody, pokud jde o reversi po delší době vulkanisace nebo/a po vysokých vulkanisačních teplotách (například 45 minut při 180 ’c). Mechanické vlastnosti vulkanisátu jako je velikost napětí, pevnost v tahu, tažnost, tvrdost, pružnost, odolnost v dalším trhání, odolnost vůči únavě, vznik vnitřního tepla (heat build up), dynamické tečení a otěr, vykazují příznivější hodnoty než při použití běžných vulkanisačních systémů.
Vynález blíže ilustrují následující příklady, které však rozsah vynálezu v žádném směru neomezují.
Příklady provedení:
N-terc.butyl-2-nitrofenylsulfenamid
770 g 2,21-dinitrodifenyldisulfidu se nechá reagovat ve 2 litrech chlorbenzenu při teplotě 30 až 40 *C se 180 g chloru. Reakční směs se dále míchá 1 hodinu a potom se odstraní nadbytečný chlor za sníženého tlaku. Veškerý roztok reakčního produktu 2-nitrosulfenylchloridu se potom přikape k 375 g terč.butylaminu v 1200 ml chlorbenzenu při teplotě -5 až 10 ‘c během 180 minut. Po přikapání 1/2 sulfenylchloridu se současně k reakční směsi přikape roztok 275 g uhličitanu sodného v 800 ml vody v průběhu 90 až 100 minut. Po 14 hodinách dalšího míchání se reakční směs zředí 1000 ml vody, zfiltruje se a chlorbenzenová fáze se oddělí. Tato fáze se promyje vodou a odpaří se za sníženého tlaku. Nejprve ještě kapalný produkt se za účelem ochlazení vylije na plech. Během ochlazování dochází ke krystalizaci produktu. Získá se 1047 g sulfenamidu o teplotě tání 44 až 46 *C. Látka po překrystalizování ze směsí petroletheru a isopropylalkoholu v poměru 1:1 taje při 49 *C.
Příklady ilustrující vulkanisaci:
Seznam testovacích metod:
vulkametr výrobek firmy Bayer, vyhřívání vždy 1 minutu měřící rozsah 3/20 mV t (30)/130 *C(min) doba navulkanisování z měření vulkametrem při 130 c popřípadě s při 160 ’C, časový interval až do vzestupu křivky modulu pružnosti ve smyku o 30 mm nad minimum; při tg(15) o 15 mm nad minimum tgQ (min) postupná vulkanisace Μ30θ(ΜΡα)
P(MPa)
D (%)
H (Shore A)
E (%) reverse (%) doba vyhřívání, čas až k dosažení 90 % hodnoty maximálního modulu pružnosti ve smyku (vulkametr, výrobek firmy Bayer) mm klapky, vulkanisace lisováním hodnota napětí při 300 % protažení, DIN 53 504 pevnost v étahu, DIN 53 504
R 1 protažení, DIN 53 504, Rl tvrdost Shore A, DIN 53 504, R L odrazová pružnost, DIN 53 512, klapka 4 mm z postupné vulkanisace:
iM300 p0 min/180 ’C
-maximum Při 150 *C x 100
Příklad 1
V hnětacím stroji se připraví kaučuková předsměs z následujících složek:
dily hmotnostní přírodní kaučuk 100,0 saze N 330 55,0 aromatický minerální olej 3,0 stearová kyselina 2,5 ochranný vosk proti účinku ozonu 1,0 N-fenyl-Nr-isopropy1-p-f enylendiarain 2,5 polymerovaný 2,2,4-trimethyldihydrochinolin 1,5 oxid zinečnatý 5,0 poznámka: díly hmotnostní se vztahují na 100 dílů hmotnostních kaučuku
Na laboratorním dvouválci se k předsměsí přimísí následující složky (srov. tabulka 1) :
díly hmotnostní
systém 1: síra 1,42
N-morfolinothio-2-benzothiazol 1,2
systém 2: síra 1,42
N-morfolinothio-2-benzothiazol 4,0
systém 3: síra 1,42
o-nitrofenyl-terc.butylsulfenamid 4,0
systém 4: síra 1,42
K-morfolinothio-2-benzothiazol 2,0
o-nitrofenyl-terc.butylsulfenamid 2,0
poznámka: díly hmotnostní se vztahují na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
Systém 1 je představován upotřebitelným středně účinným vulkanisačrtím systémem ze síry a N-morfolinothio-2-benzothiazolu. Skýtá po převulkanisováni při 180 *C/45 min. relativně vysokou reversi (srov. tabulku 1).
Systém 2 sestává rovněž pouze ze síry a N-morfolinothio-2-benzothiazolu ve vyšší dávce. Dávka 4 dily hmotnostní N-morfolinothio-2-benzothiazolu, vztaženo na 100 dílů hmotnostních kaučuku, je pro praktické účely příliš vysoká a vede k příliš silnému zesítění. Má však umožnit srovnání se systémem 4 a obsahuje tudíž stejné množství urychlovače jako součet množství urychlovačů v systému 4.
Systém 2 skýtá nižší reversi než systém 1.
Systém 3 obsahuje vedle síry pouze o-nitrofenyl-terc.butylsulfenamid, rovněž v množství 4 dílů hmotnostních na 100 dílů kaučuku. Zde nedochází k žádné reversi vzhledem k tomu, že tento urychlovač i při teplotě 180 *C způsobuje ještě pozvolné dodatečné zesítění; takto získaný stupeň zesítění je však nedostatečný a je výrazně nižší než například při použití 1,2 dilu hmotnostního N-morfolinothio-2-benzothiazolu (srov. systém 1).
Systém 4 skýtá výrazně nižší reversi než systémy 1, 2 a 3 při stupni zesítění, který je příznivý pro praktické požadavky (odpovídá přibližně systému 1, který je vhodný pro praktické upotřebení) a dobu navulkanisování, která je rovněž prakticky stejná jako u systému 1. Z tabulky 1 je dále patrno, že systém 4 podle vynálezu má příznivější dobu navulkanisování t9ρ při teplotě 150 ’c než systémy 1, 2 a 3 a také kratší reakční dobu tgQ-bg než všechny ostatní systémy. Hodnota napětí při 180 c/45 min je výrazně vyšší než u ostat nich systémů.
Příklad 2
Tento příklad ilustruje převahu systému 2 podle vynálezu vůči systému 1, který obsahuje za účelem snížení reverse dibutyldithiofosfát zinečnatý. Kaučuková předsměs se připraví stejným způsobem jako je uvedeno v příkladu 1 a do této směsi se na laboratorním dvouválci zapracují následující složky:
díly hmotnostní
Systém 1: síra 1,42
N-morfolinothio-2-benzothiazol 0,60 dibutyldithiofosforečnan zinečnatý 1,20
Systém 2: sira 1,42
N-morfolinothio-2-benzothiazol 1,50 o-nitrofenyl-terc.butylsulfenamid 2,0
Poznámka: díly hmotnostní jsou vztaženy na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
Systém 1 Systém 2 reverse {%) po 45 min/180 *C 28 4,5 doba navulkanisování t při 130 *C(min) 10,7 23,7
Systém 2 podle vynálezu skýtá nejen podstatně nižší reversi, nýbrž také výrazně zlepšenou odolnost proti navulkanisování.
Příklad 3
Tento příklad ilustruje srovnání mezi systémem 1, který obsahuje kromě síry pouze benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamid a systémem 2 podle vynálezu, který sestává ze síry, benzothiazyl-2-terc.hutylsulfenamidu a o-nitrofenyl-terc.-butylsulfenamidu. Systém 1 a 2 se upravují přibližně na stejnou hodnotu napětí a tvrdosti.
díly hmotnostní
Systém 1: síra 1,425 benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamid 1,2
Systém 2: síra 1,425 benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamid 1,7 o-nitrofenyl-terc.butylsulfenamid 2,0 poznámka: díly hmotnostní se vztahují na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
reverse (%) po 45 min/180 ’c odolnost proti navulkanisování tg/130 doba navulkanisování tgθ/150 *C(min)
F po 30 mín/150 ’C
D M300
H
E
F po 45 min/180 *C
D M300
H
E
Systém I Systém 2
34.5 3
C(min) 14,8 14,0
8,0 7,5
24,8 23,3
475 445
16,2 15,9
68
40
17,7 18,3
475 370
10.6 15,6
69
35
Systém 2 vykazuje zřetelně nižší reversi při téměř stejné odolnosti proti navulkanisování jako systém 1. Systém 2 vykazuje dále po převulkanisování při 180 *C výhody, pokud jde o pevnost v tahu, hodnotu napětí a tvrdost.
Příklad 4
Tento příklad ilustruje převahu tří kombinací podle vynálezu, které sestávají z o-nitrofenyl-terc.butýlsulfenamidu a sulfenamidových urychlovačů:
benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamidu (systém 2), benzothiazyl-2-terc.butylsulf enamidu (systém 3) a
N-morfolinothio-2-benzothiazolu (systém 4) χο nad obvyklým středně účinným systémem na bázi benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamidu samotného. Používá se stejné kaučukové předsměsi jako v příkladu 1. U všech systémů činí množství síry vždy 1,42 dílu hmotnostního na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
systém 1 2 3 4
Benzothiazyl-2-cyklo‘hexylsulfen- • j x/ amid 1,2 1,7
benzothiazyl-2-terc.butylx/ s.ulfenamid 1,7
X / N-morfolinothio-2-benzothiazol - - - 1,7
o-nitrofenyl-terc.butylsulfen- amid - 2,0 2,0 2,0
reverse po 45 min/180 *C (¾) 29,8 0 O 2,7
doba navulkanisování tg/130 *C (min) 11,7 10,5 11,3 13,2
hodnota napětí M300 P° 30 min/150 C(MPa) 13,7 13,4 15,3 14,7
hodnota napětí M3qo po 45 min/180 *C(MPa) 9,9 14,1 15,8 14,8
x/ díly hmotnostní na 100 dílů hmotnostních kaučuku
Příklad 5
Tento přiklad ilustruje reversi v % po převulkanisování při 180 c/45 min, které bylo dosaženo u stejné kaučukové směsi jako je uvedena v příkladu 1. Používá se sloučenin uvedených pod čísly 5, 6, 15, 17, 19, 20, 21, 24, 25 a 26 na stranách 10 až 12 (vždy v množství dvou dílů hmotnostních na 100 dílů hmotnostních kaučukové směsi) v kombinaci s 1,2 dílů hmotnostního N-morfolinothio-2-benzothiazolu, vztaženo na 100 dílů hmotnostních kaučuku. Množství síry činí vždy 1,42 dílu hmotnostního na 100 dílů hmotnostních kaučuku. Ke srovnání slouží obvyklý středně účinný systém sestávající ze síry a N-morfolinothio-2-benzothiazolu (1,2 dílu hmotnostního na 100 dílů hmotnostních kaučuku).
reverse (%) po 45 min/180 C
N-morfolinothio-2-benzothiazol 40,5 látka č.
17
8
14
17
11
10
7
9
23,5
23
T a b uJL k a 1 syatéia . aystáa 2 systda 3 systda 4
síra (díly haotnostní) 1,42 1,42 1,42 1,42
N-aorfolinothio-2-benzothiazol (díly haotnostní) 1,2 4,0 - 2,0
o-nitrofenyl-terc.butylsulfentaíd (díly haotnostní) - - 4,0 2,0
celková Množství urychlovače (díly haotnostní) 1.2 4.0 4,0 4,0
reverse (35) po 45 ain/180 °0 40,4 14,7 5,9
doba navulkanieovdní tft/13O °C (ain) 22,1 17 45 19,9
doba navulkanieovdní tgg/150 °C (ain) 11,4 10,4 23,1 10,3
reakčni doba tgQ-tB/150 °C (ain) 6,1 5,7 21,1 5,6
aaxladlní hodnota napčtí Ií^oq při 150 °C (MPa) 15.1 19,1 6,8 15,3
pevnost v tahu P po 30 nin/150 °C. (MPa) 21,7 18,0 11,9 22,2
protažení D po 30 ain/150 °C (MPa) 435 310 485 455
tvrdost H po 30 nin/150 °C (MPa) 70 77 57 71
pružnost B po 30 oin/150 °C (MPa) 39 35 32 37
srovnávací příklad.

Claims (2)

1. Způsob vulkanisace kaučuku za použití vulkanisačního systému na bázi síry, vyznačující se tím, že se vulkanisace provádí v přítomnosti vulkanisačního systému na bázi síry, který obsahuje 1 až 3 díly hmotnostní síry nebo 2 až 6 dílů hmotnostních látky poskytující síru; 0,3 až 4 díly hmotnostní sulfenamidového urychlovače prostého nitroskupin zvoleného ze skupiny tvořené benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamidem, benzothiazyl-2-terc.butylsulfenamidem, N-morfolinothio-2-benzothiazolem, benzothiazyl-2-diisopropylsulfenamidem, benzothiazyl-2-terc.amylsulfenamidem, benzothiazyldicyklohexylsulfenamidem a morfolinothiokarbonylsulfenmorfolidem a 0,5 až 4 díly hmotnostní o-nitrofenylsulfenamidu ze skupiny sloučenin obecných vzorců I, II a III (I) (II) (III) ve kterých, nezávisle na sobě znamená atom vodíku nebo nitroskupinu,
R znamená alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, fenylovou skupinu, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku, trihalogenalkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, cykloalkylovou skupinu s 5 až 10 atomy uhlíku, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku, popřípadě trihalogenmethylovou skupinou,
R znamená alkylenovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, cykloalkylenovou skupinu s 5 až 10 atomy uhlíku, arylenovou skupinu se 6 až 18 atomy uhlíku, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku nebo trihalogenmethy lovou skupinou, přičemž díly hmotnostní uváděné shora se vztahují vždy na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
2. Způsob podle bodu 1, vyznačující se tím, že se vulkanisace provádí v přítomnosti vulkanisačnííio systému na bázi síry, který obsahuje 1 až 3 díly hmotnostní síry nebo 2 až 6 dílů hmotnostních látky poskytující síru; 0,3 až 4 díly hmotnostní sulfenamidového urychlovače prostého nitroskupin zvoleného ze skupiny tvořené benzothiazyl-2-cyklohexylsulfenamidem, benzothiažyl-2-terc.butylsulfenamidem, N-morfolinothio-2-benzothiazolem, benzothiazyl-2-diisopropylsulfenamidem, benzothiazyl-2-terc.amylsulfenaraidem, benzothiazylcyklohexylsulfehamidem a morfolinothiokarbonylsulfenmorfolidem a 0,5 až 4 díly hmotnostní o-nitrofenylsulfenamidu ze skupiny sloučenin obecných vzorců I, II a III (III) ve kterých, nezávisle na sobě
R1 znamená atom vodíku nebo nitroskupinu,
R znamená alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, fenylovou skupinu, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku; trihalogenmethylovou skupinu; cykloalkylovou skupinu s 5 až 10 atomy uhlíku, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku, popřípadě trihalogenmethylovou skupinou,
R znamená alkylenovou skupinu s 1 až 8 atomy uhlíku, cykloalkylenovou skupinu s 5 až 10 atomy uhlíku, arylenovou skupinu se 6 až 18 atomy uhlíku, která je popřípadě substituována alkylovou skupinou s 1 až 4 atomy uhlíku nebo trihalogenmethylovou skupinou, přičemž dily hmotnostní uváděné shora se vztahují vždy na 100 dílů hmotnostních kaučuku.
CS532988A 1987-07-29 1988-07-27 Method of rubber vulcanization CS272793B2 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19873725041 DE3725041A1 (de) 1987-07-29 1987-07-29 Reversionsschutzmittel
DE19873725039 DE3725039A1 (de) 1987-07-29 1987-07-29 Verfahren zur herstellung von 2-nitrophenylsulfenamiden und 2-nitrophenylsulfenamide

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CS532988A2 CS532988A2 (en) 1990-05-14
CS272793B2 true CS272793B2 (en) 1991-02-12

Family

ID=25858045

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS532988A CS272793B2 (en) 1987-07-29 1988-07-27 Method of rubber vulcanization

Country Status (4)

Country Link
EP (1) EP0301376A1 (cs)
JP (1) JPS6448831A (cs)
BR (1) BR8803751A (cs)
CS (1) CS272793B2 (cs)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE4036420A1 (de) * 1989-11-18 1991-05-23 Phoenix Ag Nicht-nitrosamintoxische vulkanisate fuer setzungsarme gummiqualitaeten
JP2013194065A (ja) * 2012-03-16 2013-09-30 Sanshin Chem Ind Co Ltd ゴム組成物
CN112645900B (zh) * 2020-12-25 2023-03-17 科迈化工股份有限公司 促进剂dcbs的合成方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2460393A (en) * 1945-06-23 1949-02-01 Us Rubber Co Vulcanization of rubber
DE2918469C3 (de) * 1979-05-08 1982-05-13 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Vulkanisationssystem und dessen Verwendung zur Vulkanisation von Natur- und/oder Synthesekautschuk

Also Published As

Publication number Publication date
JPS6448831A (en) 1989-02-23
BR8803751A (pt) 1989-02-14
EP0301376A1 (de) 1989-02-01
CS532988A2 (en) 1990-05-14

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2067974C1 (ru) Сульфидсодержащие полицитраконимиды и полиитаконимиды
US5130363A (en) Rubber vulcanizates having improved hysteresis behavior
US4621121A (en) Vulcanizable mixture containing bis-(2-ethylamino-s-triazin-6-yl)-tetrasulfide
US3828002A (en) Rubber stabilized with phenylene-diamine-s-triazines
US2321305A (en) Accelerator of vulcanization
US2370253A (en) Arylene thiazyl sulphenamides
WO1995030665A1 (en) Novel sulfenamide accelerators and rubber compositions containing the same
CS272793B2 (en) Method of rubber vulcanization
KR930010781B1 (ko) 가황 촉진 방법
US6646029B1 (en) Pyrimidine derivatives as hardness stabilizers
US2343538A (en) Thiazyl sulphamine derivative
US3839303A (en) Inhibiting premature vulcanization with aminothiopyrimidines
JP3538213B2 (ja) ポリスルフィド化合物、ジエン系ゴムの加硫法、加硫系及びジエン系加硫ゴム製造方法
KR20010045644A (ko) 타이어용 고무조성물
CZ9300779A3 (en) Polycitraconimides and polyitacomides containing (poly)-sulfide groups
US4873291A (en) Rubber vulcanization system with triazine compounds
US3770707A (en) Nitrobenzothiazole alkyl or cycloalkyl disulfides
US4673741A (en) Bis-(2-ethylamino-4-diethylamino-s-triazine-6-yl) tetrasulfide, process for its production, use and vulcanizable mixtures containing it
US3634318A (en) Rubber formulations comprising phenylenediamines and n-aryl sulfenamides
US2930824A (en) Certain n, n'-disubstituted ethylenebisbenzothiazolesulfenamides
US2173732A (en) Accelerator of vulcanization
US3689467A (en) Benzothiazole sulfenamides
US2809202A (en) N-cyanoethyl benzothiazole sulfenamides
US4755320A (en) Rubber vulcanization system
JPH0499762A (ja) 芳香族ジチオカルボン酸のスルフアイド誘導体、その製法及びこれより成る天然−及び合成ゴム用の架橋剤