CS213798B1 - Method of functionalizing alpha-methylstyrene oligomers - Google Patents

Method of functionalizing alpha-methylstyrene oligomers Download PDF

Info

Publication number
CS213798B1
CS213798B1 CS882779A CS882779A CS213798B1 CS 213798 B1 CS213798 B1 CS 213798B1 CS 882779 A CS882779 A CS 882779A CS 882779 A CS882779 A CS 882779A CS 213798 B1 CS213798 B1 CS 213798B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
solution
liquid
oligomer
gaseous
living
Prior art date
Application number
CS882779A
Other languages
English (en)
Inventor
Elisabeth Antonova
Edgar Plaschil
Volker Griehl
Otto Urban
Hans-Peter Schulz
Dieter Stubenrauch
Original Assignee
Elisabeth Antonova
Edgar Plaschil
Volker Griehl
Otto Urban
Schulz Hans Peter
Dieter Stubenrauch
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Elisabeth Antonova, Edgar Plaschil, Volker Griehl, Otto Urban, Schulz Hans Peter, Dieter Stubenrauch filed Critical Elisabeth Antonova
Publication of CS213798B1 publication Critical patent/CS213798B1/cs

Links

Landscapes

  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Vynález ее týká způsobu funkcionalizace oligomerů alfametylstyrenu, čímž se rozumí živé oligomery alfametylstyrenu, připravené aniontovým polymeračním mechanismem. Podle tohoto způsobu se nechá “živý” oligomer alfametylstyrenu reagovat s vhodným plynným činidlem, zejména kysličníkem uhličitým nebo s vhodným kapalným činidlem, zejména etylenoxidem, propylenoxidem nebo sirouhlíkem na oligomery s koncovými funkčními skupinami.
Zavedení funkčních skupin do živých oligomerů a polymerů pomocí vhodných plynných a kapalných činidel je známo, přičemž se používají různé postupy. Tak např. podle JA-KCKAI . 70.111 53 se karboxylace provádí .tím, že se do otáčejícího se bubnu živým roztokem oligomeru zavádí i kysličník uhličitý jako vhodné plynné činidlo, přičemž koncentrace oligomeru v roztoku je 16 hmotnostních %. Vytváří se film o síle až 5 mm na sténá bubnu. Reakční doba.karboxylace je přitom delší než 0,5 s, s výhodou 1 až 30 s.
Podle DE-AS 1 520 468 se přivádí roztok živého oligomerů a kysličník uhličitý do směšovací baterie ve tvaru Tav blízkosti vyústění obou ramen, 'pak dochází к reakci s reakční dobou až 5 s za teploty 273 °K* Koncentrace živého roztoku polymeru je nižší než 20 hmotnostních %, s výhodou 0 až 12 hmotnostních %. Tímto způsobem se do polymeru zabuduje 1,1 až 1,57 hmotnostních % karboxylovýoh skupin.
Podle dalšího postupu popsaného v USA 3 227 701, se přivádí roztok živého polymeru na rotující disk, umístěný v nádrži, naplněné kysličníkem uhličitým, kde při teplotě 277,5 °K dochází к rozprášení tohoto roztoku, přičemž se jako rozpouštědlo používá tetrahydrofuran a dietyleter. V řadě patentových spisů (USA 3 070 579 a 3 134 745) se popisuje zavádění karboxylovýoh, hydroxylových a karbodithioskupin, přičemž se do roztoků živého polymeru přivádí*plynné činidlo až dojde к odbarvení roztoku, nebo se v případě kapalného činidla najednou přidává přebytek tohoto činidla za intenzivního míchání.
Zavádění funkčních skupin do živých” polymerů pomocí vhodných činidel zejména kysličníkem uhličitým, etylenoxidem, propylenoxidem a sirouhlíkem, vykazuje několik typických rysů a je spojeno s následujícími nevýhodami.
Každá reakce živého polymeru je spojena se skokovým zvýšením viskozity reakční hmoty, která vyplývá ze silných asociačních sil mezi koncovými funkčními skupinami v polymerní molekule reakčního produktu na základě jejího charakteru, neboť je to sůl. Stupeň zvýšení viskozity je přitom o to větší o kolik je větší obsah funkčních skupin, majících tuto povahu soli. Tak vznikají reakcí в kysličníkem uhličitým primárně alkalické soli oligo-organo-dikarbonových kyselin, s alkylenoxidy odpovídající alkoholáty a se sirouhlíkem příslušné alkalické soli karbodithiokyselin. Získání těchto meziproduktů může být přitom žádoucí. Tento jev vede při neúplné reakci živýchpolymerů s kysličníkem uhličitým, etylenoxidem, propylenoxidem nebo sirouhlíkem к vedlejším reakcím, které způsobují snížení obsahu funkčních skupin v polymeru a je spojen s nežádoucím zvýšením střední molekulové hmotnosti*
Tak je např. známo z časopisu J. Polym. Sci. Part. A-Z (1964) 10, Str. 4545-4550, že vedle karboxylační reakce mezi molekulami živého polymeru a molekulami polymeru s koncovými karboxylovými skupinami probíhá i kopulační reakce za tvorby sloučenin s vyšší molekulovou hmotností (např. ketonů, karbinolů a pod.) Účinky těchto kopulačních reakcí se projevují na reakčním produktu ve formě stoupnutí jeho molekulové hmotnosti a v poklesu obsahu .
213 798 karboxylových skupin· Analogickým způsobem se projevují vedlejší reakce, když se namísto kysličníku uhličitého použije jako činidlo sirouhlík.
Použití etylenoxidu a propylenoxidu jako činidla pro roztoky živých” polymerů vede к tvorbě velice pevných gelů· Následkem toho je, že roztok ♦♦živého polymeru je snadno uzavřen gelem a tím přestane být přístupný pro reakci s etylenoxidem. Nevýhodným následkem toho je nižší funkcionalita. V důsledku výše uvedených typických rysů těchto postupů a z toho vyplývajících nevýhodných průvodních jevů funkcionalizace nelze zajistit funkcionalizaci všech Živých konců řetězců pomocí známých postupů. Plné potlačení nežádoucích vedlejších reakcí vyžaduje jako podstatnou podmínku intenzívní míchání obou reakčních složek, má-li se dosáhnout rovnoměrného a rychlého průběhu funkcionalizační reakce. Proti tomuto intenzivnímu míchání, spojenému s obnovováním reakční stykové plochy obou reakčních složek, působí skoková změna viskosity, která vede až к tvorbě gelu.
V rámci známých způsobů se proti tomu působí tím, že se podíl živých polymerů v roztoku ohraničuje na 8 - 12 hmotnostních % na jedné straně a na druhé straně tím, že se roztok živého polymeru zředí až na obsah cca 15 hmotnostních % v polárním rozpouštědle.
Cílem vynálezu je připravit oligomer alfametylstyrenu s funkčními skupinami, zejména karboxylovými, hydroxylovými nebo karbodithioskupinami nebo jejich alkalické soli, u něhož dochází při zavádění funkčních skupin do aktivních center oligomerů alfametylstyrenu к minimálním ztrátám funkcionality v důsledku vedlejších reakcí a získají se oligomery alfametylstyrenu s funkcionalitou blížící se 100 % funkcionality, která je teoreticky možná. Dále, aby se funkcionalizace oproti známému stavu techniky prováděla ekonomicky výhodněji, , zejména za menší potřeby rozpouštědla a aby sé dosáhlo produktu s vyššími užitnými vlastnostmi.
'Způsob funkcionalizace oligomerů alfametylstyrenu, připravených aniontovou polymerací, majících molekulovou hmotnpst 500 až 800, reakcí s vhodnými plynnými nebo kapalnými činidly, zejména kysličníkem uhličitým,, etylenoxidem, propylenoxidem nebo sirouhlíkem na odpovídající kyseliny, alkoholy nebo jejich alkalické soli, spočívající v tom, že se roztok, obsahující 10 až 50 hmotnostních %, s výhodou 20 - 40 hmotnostních % živého oligomerů v polárním rozpouštědle, funkciánalizuje za teploty v rozmezí 253 až 293 °K, s výhodou 272 až 274 °K, bučí rozprášením centrálně proudícího roztoku pomocí plynného činidla, proudícího rychlostí 0,5 až 20 m/s, я výhodou 1 až 4 nt/sr na částice o průměru 1 až 100 m, přičemž tlak rozprašovaného r^ztqku oligomerů a plynného činidla je 0,5 až 0,9 MPa a poměr rychlostí proudu kapalné a plynné složky je 1 : 20 až 1 : 600, s výhodou 1 : 50 až 1 : 300, nebo se nechá roztok živého oligomerů reagovat s kapalným, popřípadě zkapalněným, činidlem na rotujícím disku, přičemž je poměr rychlostí proudu roztoku oligomerů к rychlosti proudu funkcionalizačního činidla 1 : 0,01 až 1 : 10, s výhodou 1 : 0,1 až 1 : 0,3, a přetlak přiváděných reagujících činidel rovněž 0,6 až 0,8 MPa.
Karbóxylace se provádí tím, že ze Štěrbiny vystupuje plynný proud kysličníku uhličitého, přičemž z této štěrbiny současně vystupuje nižší rychlostí kapalný proud živého roztoku oligomerů alfametylstyrenu, čímž dojde к jeho rozprášení na částice 1 - 100 m, které ve styku s plynným kysličníkem uhličitým se okamžitě mění na gel nebo částice pevné
213 798 látky a vystupují za vysoké rychlosti z reakční zóny·
Oligomery alfametylstyrenu, obsahující hydroxylové nebo karbodithioskupiny se připravují tím, že roztok oligomeru a kapalného nebo zkapalněného funkcionalizačního činidla se každý zvláěí přivádí na rotující horizontální kotouč velkou rychlostí, přičemž dochází к tvorbě filmu·
Při setkání živého” roztoku polymeru a funkcionalizačního činidla dochází к okamžité tvorbě gel ovitých částic, které jsou odstředivou silou vrhány jako bezbarvá hmota na stěny reakční nádoby odkud se odvádějí. Teplota reakce se udržuje nepřímým chlazením spolu reagujících proudů·
Koncentrace oligomeru živého” alfametylstyrenu v tetrahydrofuranu stejně jako ve směsi éter uhlovodík jest 10 až 50 hmotnostních %·
Příprava oligomerního živého” alfametylstyrenu, použitého pro způsob podle vynálezu s průměrným polymerizačním stupněm 4 až 6 se provede podle známých způsobů aniontové pólymerace (USA 2 985 594).
Příklad č. 1
Pro přípravu oligomeru živého” alfametylstyrenu v roztoku byla použita následující recep-
tura:
alfametylstyren 943 hmotnostních dílů
sodík 88
tetrahydrofuran 3100
teplota 298 °K
doba 5 h
Rozpouětědlo tetrahydrofuran vyčištěné ketylem bylo napuštěno do reaktoru naplněného argonem, načež se přidalo celkové množství sodíku v šupinách coa 5 mm a za míchání se potom přikapával po 2 hodiny vyčištěný alfametylstyren. Po 5 hodinách se oddělil asi 25 % roztok oligomeru alfametylstyrenu od nezreagováného sodíku pod argonem. Oligomerní alfametylstyren měl molekulovou hmotnost 590.
Živý” oligomer byl karboxylován podle vynálezu tím, že se roztok oligomeru vychlazený na 263 °fc protlačoval za tlaku 0,6 MPa rychlostí 10 1/h svisle uspořádaným kulatým otvorem do reakční nádoby a současně se přidával pod tlakem kysličník uhličitý rychlostí 2500 1/h a za tlaku 0,8 MPa. Živý oligomer alfametylstyrenu vypadával jako viskozní roztok, který se převáděl bezvodou kyselinou solnou ve stechiometrickém poměru к sodíku na dikarbokyselinu, přičemž současně vypadával chlorid sodný. Roztok byl neutralizován přídavkem pevné soli, načež následovalo oddělování chloridu sodného a sody filtrací· Pomocí osmometrie v parní fázi byla stanovena molekulová hmotnost karboxylovaného oligomeru na 670 a obsah karboxylu na 13,1 což odpovídá funkcionalitě 1,95. Získal se téměř bifunkČní oligomerní alfame tyla tyren· Jak ukazuje molekulová hmotnost nedošlo v průběhu reakce kysličníkem uhličitým к žádným kopulačním reakcím. Způsob popsaný v DE-AS 1 520 468 vedl к přípravě polymeru na bázi butadienu, který měl obsah karboxylových skupin 1,57 hmotnostních %· Teoretický obsah karboxylových skupin, který by odpovídal použitému množství iniciátoru a monomeru by
213 798 však musel být 4,17 hmotnostních %*
Příklad č. 2
Za stejných podmínek jako v příkladu 1, avšak s použitím směsi rozpouštědel tetrahydrofuran-toluen a za koncentrace oligomerního alfame tyl styrenu 40 hmotnostních % byl připraven bifunkční dinátrium-al fametyl styrenový oligomer s molekulovou hmotností 580 a bezprostředně na to byl podle vynálezu funkcionalizován pomocí etylenoxidu· Přitom byl roztok živého oligomeru alfametylstyrenu, jakož i zkapalněný etylenoxid, vypouštěny za tlaků od 0t6 do 0,8 MPa a rychlostí 10 1 resp. 2,5 1/h přes oddělené kapiláry v bezprostřední blízkosti rotující osy disku, načež následovala funkcionalizace při 273 °K. Punkcionalizační teplota v reakční zóně byla nastavována odpovídajícím chlazením obou kapalných proudů. Hydroxylovaný oligomer alfametylstyrenu podle vynálezu vznikal jako pevný gel. Potom byla alkalická sůl přídavkem vody v mčlámím poměru 3:1, vztaženo na sodík, převedena na dihydroxysloučeninu. Při tom se vytvořily dvě vrstvy, spodní vodní vrstva, která obsahovala louh sodný, vznikající při hydrolýze, byla od oligomerního roztoku oddělena. Oligomerní roztok se propíral až do dosažení neutrální reakce, načež se provedlo odstranění rozpouštědla pomocí rotační vakuové odparky při 340 °K. Alfame tyl styrenový oligomer připravený tímto způsobem měl následující vlastnosti:
molekulární hmotnost 680
OH-císlo 157 (4,76 %)
funkcionalita 1,91
Příklad č. 3
Podle příkladu 1 připravený roztok 30 hmotnostních % živého alfame tyl styrenového polymeru v tetrahydrofuranu se nechal reagovat stejně jako v příkladu 2, avšak se sirouhlíkem jako činidlem, při 273 °K· AI fametyl styrenový oligomer měl molekulovou hmotnost 600. Živý roztok oligomeru se přiváděl к rotujícímu disku rychlostí 20 1/h a sirouhlík rychlostí 3 1/h. Přitom vznikal červenavý lehce viskozní roztok. Jeho nalitím do 5násobku metanolu okyseleného kyselinou se alkalická sůl převedla na karbodithiokyselinu. AIfametylstyrenový oligomer s karb od i thio skupinami vypadával jako slabě oranžová sraženina. Oddělovala se od srážecího činidla, propírala a sušila za vakua při 305 °K. Takto získaný alfametylstyrenový oligomer měl následující vlastnosti: molekulová hmotnost obsah karbodithioskupin obsah síry funkcionalita
760
18,6 hmotnostních %
16,0
1,84

Claims (1)

  1. I Způsob funkcionalizace oligomerů alfametylstyrenu, připravených aniontovou polymerací,
    213 798 m jí cích molekulovou hmotnost 500 až 800, reakcí s vhodnými plynným nebo kapalným. - činidly, zejména kysličníkem ^ičit^fc, etylenoxidem, propylenoxiďem nebo sirouhlíkem - na odpovídající kyseliny, alkoholy nebo jejich* alkalické soli, vyznačený tím, že se - - roztok, obsahující 10 až 50 hmoonostních %, s výhodou 20 - 40 hmotnostních %, živého olggomeru v polárním rozpouštěje, furitcioxnaizuje za teploty v rozmezí 253 až 293 °K, s - výhodou 272 až 274 °K, buS rozpršením centrálně proudícího roztoku pommoí plynného čtoima, proudíc&o rychlostí 0,5 až 20 m/s, s výhodou 1 až 4 m/s, na částice o průměru 1 . až 100 m, přičemž tlak rozprašovaného roztoku ol^omeru . a plynného činidla je 0,5 až 0,9 MPa a poměr rycch-oo^í proudu kapalné a plynné složky je 1 : 20 až 1 : 600, s výhodou 1 : 50 až 1 : 300, nebo se
    A nechá roztok živého olg^omeru reagovat' s - kapalným, popřípadě zkapalněným činidlem na rotujícm disku, přičemž je poměr ry<cihootí proudu roztoku sl:Ц50oeru- k rychlooti proudu . funksiswaLizačníls- činidla 1 : 0,01 až 1 : 10, s výhodou 1 : 0,1 až 1 : 0,3, a . přetlak přiváděných reagujících činidel rovněž 0,6 až 0,8 MPa» a*
    Fukcionalizace'oligomerů alfametylsty/renu připravených aniontovou polymeraci, majících molekulovou hmotnost 500 až 800, k reakcí s kysličníkem uhličitým, etylen-. oxidem, propylenoxiďem nebo sirouhlíkem. Centrálně proudící roztok obsahující živý” oligomer v polárním rozv pifétědle se rozpráěí funkcionalizačním činidlem, které je v plynném stavu,nebo's-míchá s kapalným funkcionalizačním činidlem na rotujícím disku.
CS882779A 1978-12-18 1979-12-14 Method of functionalizing alpha-methylstyrene oligomers CS213798B1 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD20983678A DD236537A1 (de) 1978-12-18 1978-12-18 Verfahren zur funktionalisierung von alpha-methylstyrol-oligomeren

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS213798B1 true CS213798B1 (en) 1982-04-09

Family

ID=5515890

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS882779A CS213798B1 (en) 1978-12-18 1979-12-14 Method of functionalizing alpha-methylstyrene oligomers

Country Status (2)

Country Link
CS (1) CS213798B1 (cs)
DD (1) DD236537A1 (cs)

Also Published As

Publication number Publication date
DD236537A1 (de) 1986-06-11

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4772743A (en) Bifunctional emulsifiers based on perhydrobisphenols and carboxylic acid anhydrides
US2694702A (en) Soluble chloromethylated polymers of styrene and alpha-methyl styrene, their quaternary ammonium salts and method of making the same
CA1178397A (en) Continuous production of polycarbonate-polyether copolymers
CA1169212A (en) Oligomer pellets of ethylene terephthalate
US3336272A (en) Hydrogenated copolymers of conjugated diolefins and sulfur dioxide
US4104456A (en) Process for the production of poly(allylhalide-allyl alcohol)
CS213798B1 (en) Method of functionalizing alpha-methylstyrene oligomers
US3488332A (en) Process for preparation of living polymer
CA1134683A (en) Coating polymerization reactors with oligomers derived from polyhydric phenols plus a bleach
US2813087A (en) Preparation of water-soluble sulfonation products from polymers of arvinyltoluene and acrylonitrile
US2746938A (en) Sulfonated methylbenzene-halogenated hydrocarbon condensation products as cation exchange resins
CA1149536A (en) Method for incorporating nucleating agents in propylene polymers
US2640820A (en) Production of water-soluble resin
Borhan et al. Suspension copolymerization as a route to trityl-functionalized polystyrene polymers
GB2125419A (en) Reactive oligomers from vinyl aromatic hydrocarbons
JPH0316378B2 (cs)
JP2002030144A (ja) ポリエーテル化合物の製造方法
EP0028499B1 (en) Process for polymerizing formaldehyde
SU477626A1 (ru) Способ получени реактива Гринь ра
Pinazzi et al. Radical initiated synthesis of hydroxyl terminated polymers using aqueous hydrogen peroxide as initiator
US4069391A (en) Process for the production of poly(allyl silicofurmate)
US2683137A (en) Production of water-dispersible sulfonates of alkenyl aromatic resins
JP3856494B2 (ja) 新規化合物、界面活性剤、乳化重合用乳化剤、懸濁重合用分散剤及び樹脂改質剤
DE3244747C2 (cs)
US2314904A (en) Polymerization of unsaturated compounds having the cyclopentadiene nucleus