CS210926B1 - Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy - Google Patents

Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy Download PDF

Info

Publication number
CS210926B1
CS210926B1 CS777579A CS777579A CS210926B1 CS 210926 B1 CS210926 B1 CS 210926B1 CS 777579 A CS777579 A CS 777579A CS 777579 A CS777579 A CS 777579A CS 210926 B1 CS210926 B1 CS 210926B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
polymerization
catalysts
catalyst
bis
itg
Prior art date
Application number
CS777579A
Other languages
English (en)
Inventor
Vladimir Bocek
Eduard Poloucek
Mihnea Gheorghiu
Zdenek Fiala
Jiri Klikorka
Jaroslav Holecek
Karel Handlir
Milan Nadvornik
Original Assignee
Vladimir Bocek
Eduard Poloucek
Mihnea Gheorghiu
Zdenek Fiala
Jiri Klikorka
Jaroslav Holecek
Karel Handlir
Milan Nadvornik
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Vladimir Bocek, Eduard Poloucek, Mihnea Gheorghiu, Zdenek Fiala, Jiri Klikorka, Jaroslav Holecek, Karel Handlir, Milan Nadvornik filed Critical Vladimir Bocek
Priority to CS777579A priority Critical patent/CS210926B1/cs
Publication of CS210926B1 publication Critical patent/CS210926B1/cs

Links

Landscapes

  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)

Description

Vynález se týká katalyzátorů pro polymeraci a kopolymeraci 1-olefinů v plynné fázi.
Jedním typem průmyslově používaného katalyzátoru je reakční produkt vzniklý nanesením silylehromátu obecného vzorce
R 0 R \ II /
R-Si-O-Cr-O-Si-R / II \
R 0 R na nosič tvořený anorganickým kysličníkem s velkým měrným povrchem a následující redukcí organokovovou sloučeninou typu alanů. Podle patentových .spisů Fr. 1 397 167 a 1 479 829 může R ve vzorci silylehromátu představovat alkyl s 1 až 14 atomy uhlíku nebo aryl. Bis(tri -alkylsilyl)chromáty avěak nejsou stálé a často dochází ke spontánním explozím, takže v pra xi se užívají jen podstatně stabilnější bis-triaryl deriváty. Takovým je bis(trifenylsilyl) chromát, který se používá nanesený na siliku s měrným povrchem 200 až 300 m2/g a s póry o průměru 20 nm.
Jako redukčního činidla je vhodné použít monoetoxydietylaluminia v poměru Al:Cr na nosiči od 1 do 25. Tento druh katalyzátoru poskytuje polymer s kopolymery s vysokou molekulovou hmotnostní, kterou lze snížit zvýšením polymerační teploty nebo přídavkem vodíku do monomerní směsi. Vliv vodíku na snížení molekulové hmotnosti je však malý. Dalším charakteristickým rysem katalyzátorů na bázi bis-trifenylsilyl-chrométu je produkce polymerů se širokou distribucí molekulových hmotností.
Nyní bylo zjištěno, že lze připravit katalyzátory se zlepšenými vlastnostmi, které produkuji polymery s nižší molekulovou hmotností e užší distribucí hmotnosti, jestliže se použije jako aktivní chromové komponenty alkylarylsilylchromátů.
Předmětem vynálezu jsou katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci 1-olefinů ne bázi reakčního produktu sloučenin chrómu nanesených na kysličník křemičitý nebo hlinitý o měrném povrchuA100 až 1 000 m^/g a kokatalyzétorú, kterými jsou metalorgenické sloučeniny hliníku v poměru 1 až 50 atomů hliníku na atom chrómu, ve kterých sloučenina chrómu je bis(monoalkyldifenylsilyDester kyseliny chromové, kde alkylový řetězec má 1 až 12 atomů uhlíku.
Dále je předmětem vynálezu způsob přípravy těchto katalyzátorů, při kterém se na anorganický nosič aktivovaný při teplotě 470 až 1 170 K nanese 0,1 až 6 hmotnostních % bis(monoalkyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové a produkt se nechá zreagovat s metalorganickou sloučeninou hliníku.
Silylchrométy obecného vzorce
- ' R \ /82 R, -Si-O-Cr-O-Si-R. > II \ ' R, 0 H, kde znamená R1 aryl a Rg alkyl lineární nebo rozvětvený s počtem uhlíkových atomů od 1 do 14, jež donedávna nebyly známy e jsou popsány v čs. autorských osvědčeních č. 203 888,
203 889, 203 890 a 206 219, jsou z hlediska stability dostatečně stálé a jejich nanesení na nosič lze provést velice snadno, protože to jsou za laboratorní teploty viskózní kapaliny mísitelné s uhlovodíkovými rozpouštědly. To umožňuje snížení spotřeby rozpouštědla nutného k nanesení chromátu na nosič.
Při použití výěe uvedených bis(alkyldiarylsilyl)chrométů vznikají za jinak stejných polymeračních podmínek polyolefiny s nižší molekulovou hmotností a s užší distribucí molekulových hmotností, než je tomu při práci s katalyzátorem na bázi bis( trifenylsilyDchrornátu. Čím je delší alkylový-řetězec v použitém silylchromátu, tím nižší molekulovou hmotnost a užší distribuci molekulových hmotností má produkovaný polymer.
Podle vynálezu lze polymerovat olefiny s 2 až 4 uhlíkovými atomy nebo je kopolymerovat v prostředí rozpouštědla nebo v plynné fázi v rozmezí teplot od teplot místnosti až do teploty tání polymeru. Polymeraci lze provádět v přítomnosti vodíku jako účinného regulátoru molekulové hmotnosti polymeru.
Katalyzátor pro polymeraci se připraví adsorpcí na nosič z roztoku nebo impregnací nosiče roztokem alkyldiarylsilylchromátu isopentanu nebo jiném uhlovodíkovém rozpouštědle,
Podmínkou je, aby rozpouštědlo bylo zcela suché a prosto rozpuštěného kyslíku. Jako nosič 2 lze použít žáruvzdorné kysličníky, které mají měrný povrch 100 až 1 000 m /g, s výhodou 2 * *
200 až 300 m /g, dostatečně velký objem pórů nad 1,4 ml/g a maximum pórů s průměrem nad 14 nm. Takovými nosiči jsou siliky, aluminy nebo silika-aluminy charakterizované měrným povrchem 100 až 1 000 m /g, nepórovitého nebo pórovitého s objemem pórů 0,4 až 2,0 ml/g, s maximem poloměru pórů 2,0.až 20,0 nm, s obsahem pod 0,1 % NagO..
Před nanesením chromové komponenty se nosič musí podrobit aktivaci v proudu suchého vzduchu a pak dusíku při teplotách 470 až 1 1.70 K. Po skončení adsorpce chromátu na nosič se přídavkem metalorgenické sloučeniny hliníku získá suspenze vysoce aktivního katalyzátoru, kterou možno použít přímo k polymeraci v prostředí rozpouštědla. Pro potřebu polymerace v plynné fázi se rozpouštědlo odfiltruje a odpaří, aby se získal préškovitý katalyzátor.
Aktivita katalyzátoru je závislá nejen na nosiči, ale také na koncentraci chromátu. Možno pracovat v širokém rozmezí koncentrací od 0,01 do 6,0 % hmotnostních Cr počítáno na nosič, optimální koncentrace však je blízké 0,2 %. Používané redukční činidlo náleží.
do skupiny metalorganických sloučenin hliníku, ale může se také praxovat s metalorganickými sloučeninami B, Zn, Be, Mg. Metalorganické sloučeniny hliníku možno použit v molámím poměřu 0,1 až 50 vůči Cr, optimum je však v rozmezí poměrů 1 až 12. Vhodné jsou alkyl-, alkoxy i arylderivéty,
Uvedené katalytické systémy polymerují, resp. kopolymerují 1-olefiny již za teploty místnosti, je věak výhodné pracovat při teplotách blízkých bodu tání polymeru. Dosáhne se tím nejen podstatného zvýěení polymerační rychlosti, ale zlepší se též obvod polymeračního tepla a zvýší se výkonnost reaktoru. Optimální teplota polymerace je 80 až 110 °C, přičemž homopolymer lze produkovat při vyšších teplotách a kopolymery spíše pří nižších.
Přestože polymerace probíhá za atmosferického nebo i při sníženém tlaku, je výhodné polymerovat při tlacích až do 7 MPa, přičemž optimum je 1 až 2 MPa. Zvýšení tlaku má za ésledek zvýšeni produkce polymeru, ale také se zvýší transport tepla v důsledku vyšší tepelné kapacity jednotky objemu plynu.
Vynález osvětlí následující příklady. % v příkladech uváděné jsou hmotnostní, není-li uvedeno jinak.
Přikladl g siliky s měrným povrchem 258 m /g, objemem pórů 1,6 ml/g a maximem průměru pórů ,20,0 nm se aktivují do 5 hodin při teplotě 600 °C v proudu suchého vzduchu a 4 hodiny v proudu čistého dusíku. Po vychlazení na laboratorní teplotu se k silice přidá 10 až ,00 ml n-hexanu a vypočtené množství silylchrométu, odpovídající 0,3 % Cr, počítáno na nosič. Chemisorpce chromátu probíhá 3 1/2 hodiny za neustálého míchání, načež se přidá vypočtené množství roztoku CgH^OAKCgH^Jg, aby molární poměr Al/Cr byl roven 0,9 a pokračuje se v míchání ještě 30 minut. Potem se míchání zastaví, hexan se odtáhne a kašovitý produkt se vysuší při 50 °C proudem ultračistého dusíku. Takto připravený katalyzátor se zataví do baniček po 100 až 150 mg, v nichž ho lze uchovávat neomezeně dlouho.
Do pečlivě vyčištěného reaktoru z nerezavějící oceli, zbaveného stop vlhkosti a kysli ku, se vloží bánička s katalyzátorem, dusíková atmosféra se nahradí etylénem a rozbitím báničky se zahájí polymerace. Poté se přidá do reaktoru vodík jako regulátor molekulové hmotnosti, tlak se zvýší na 2,0 MPa a teplota uvnitř reaktoru na 90 °C. Tak v reaktoru se udržuje konstantní doplňováním zpolymerovaného etylénu přes solenoidový ventil.Po 4 hodinách se polymerace přeruší, vypustí se nezreagovaný monomer a vyjme se z reaktoru práškoví tý polymer.
Polymer se zbaví zbytků skla z báničky promytím vodou, načež se provede impregnace polymeru acetonovým roztokem tetra-kis-methylen-3-(3’,5-di-terc.butyl-4>-hydroxyfenyl)propionátmethan v množství odpovídajícím 0,1 % na polymer. Takto upravený prášek se použije k přípravě vzorků pro stanovení tavných indexů, distribucí molekulových hmotností a přípravu tělísek pro zkoušky mechanických vlastností.
Způsobem výše uvedeným se připraví pro srovnání katalyzátor z bis(trifenylsilyl)esteru kyseliny chromové a monoetoxydietylaluminia. Polymeruje se při 90 °C při tlaku 2,0 MPa s přídavkem 10 objemových % vodíku po dobu 4 hodin. Vzniklé množství polymeru odpovídá polymerační aktivitě K = 239. Polymerační aktivita je charakterizována vztahem ,, g ?£ K ~ g kat.x hod.
Získaný polymer je charakterizován indexy toku IT2 1 = 0,94, ITg-j = 66,6 a poměrem ITg ^/ITg^ = 70,9. Ostatní naměřené hodnoty jsou uvedeny v přehledné tabulce 1.
Přiklad 2
K přípravě ketylzétoru se použije kapalný bis(metyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové v takovém množství, aby koncentrace Cr na hotovém katalyzátoru odpovídala 0,3 %, počítáno na nosič. Další způsob přípravy katalyzátoru a následné polymerace je stejný, jak popsáno v příkladu 1. Polymerační aktivita tohoto katalyzátoru je charakterizována hodnotou K = 156. Získaný polymer vykazuje index toku ITg 1 = 0,95, ITg^ = 61 ,4 a ITg ý /ITgj = 64,6. Další naměřené hodnoty polymeru jsou uvedeny v tabulce 1.
Příklad 3
Na širokopórovité silice a měrným povrchem 258 m2/g a průměrem pórů kolem 20 nm se připraví způsobem výše popsaným katalyzátor na bázi bis(etyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové. Koncentrace ohromu na hotovém katalyzátoru odpovídá 0,3 Polymeraoí v plynné fázi způsobem uvedeným v příkladu 1 se připraví takové množství polymeru, jež odpovídá aktivitě K = 167. Z hodnot ITg , = 1,37, ITg^ ~ 82>3 a z jejich poměru ITg 1^IT23 = 6°Ί vyplývá, že náhrada jedné fenylové skupiny v chromátu etylskupinou mé výrazný vliv na snížení molekulové hmotnosti a zúžení její distribuce.
Příklad 4
K polymeraci za podmínek uvedených v příkladu 1 byl použit katalyzátor připravený z bis(n-butyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové. Polymer s tímto katalyzátorem získaný vykazuje rovněž vyšší index toku a užší distribuci molekulových hmotností, jak patrno z hodnot ITg 1 = 1 ,44, ITg^ = 81,2 a ITg ,/1133 ~ 56>4·
Příklad 5
Pro přípravu katalyzátoru způsobem výše popsaným se použije bis(n-oktyldifenylsilyl) ester kyseliny chromové v takovém množství, aby koncentrace chrómu ná hotovém katalyzátoru byla 0,3 %. Polymerace se provede za podmínek výše'uvedených v plynné fázi a množství izolovaného polymeru vyplývá polymerační aktivita K = 221 . Prodloužení alkylového řetězce v použitém esteru kyseliny chromové se projevilo dalším zvýšením tavného indexu a zúžením distrubice molekulové hmotnosti: 1¾ , = 1.57, ITg^ = 91 ,2 a ITg^/ITg^ = 58,1.
T a b u 1 k a 1
Vlastnosti polyetylénů připravených v příkladech 1 až 5
Chromová složka (katalyzátoru ) BTFSCH EMDFSCH BEDFSCH BHDFSCH BODFSCH
ITg g/,0 min 0,94 0,95 1,37 ' 1,44 1,57
ITgj g/10 min 66,6 61,4 82,3 81 ,2 91,2
IT2,1/IT23 70,9 64,6 60,1 56,4 58,1
d kg/m^ 962,4 '962,5 963,6 963,8 964,0
extrahovaný podíl % 2,1 1 ,9 2,1 2,0 1 ,9
fázové pevnost kJ/m2 149 160 135 141 130
pevnost v tahu k PMa 30,0 30,1 30,9 31,0 31 ,0
pevnost v tahu p MPa 17,1 18,2 17,5 18,0 18,1
protažení % 140 567 197 313 377
MW 184 000 176 000 160 000 157 000 134 000
Chromová složka
(katalyzátor*) DTFSCH BMDFSCH BEDFSCH BBDFSCH BODFSCH
mn 7 600 8 200 8 000 8 100 7 800
Mw/Mjj 24 22 20 19 17
x) BTFSCH - bis(trigenylsilyl)estery kyseliny chromové: BMDFSCH - bis(metyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové: BEDFSCH - bisíetyldifenylsilyUester kyseliny chromové: BBDFSCH - bis(n-butyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové: BODFSCH - bis(oktyldifenyl) silyUester kyseliny chromové.

Claims (2)

  1. PŘEDMĚT VYNÁLEZU
    1. Katalyzátory pro polymeraoi a kopolymerací 1-olefinů na bázi reakčníhó produktu sloučenin ohromu nanesených na kysličník křemičitý nebo hlinitý o měrném povrchu 100 až o
    1 000 m /g a koketalyzátorů, kterými jsou metalorganické sloučeniny hliníku v poměru 1 až 50 atomů hliníku na atom ohromu, vyznačený tím, že sloučenina ohromu je bistmonoalkyldifenylsilyl)ester kyseliny chromové, kde alkylový řetězec mé 1 až 12 atomů uhlíku.
  2. 2. Způsob přípravy katalyzátorů podle bodu 1, vyznačený tím, že na anorganický nosič aktivovaný při teplotě 470 až 1 170 K se nanese 0,1 až 6 hmotnostních % bis(monoalkyldifenylsilyl)esteru kyseliny chromové a produkt se nechá zreagovat s metalorganickou sloůče ninou hliníku.
CS777579A 1979-11-14 1979-11-14 Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy CS210926B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS777579A CS210926B1 (cs) 1979-11-14 1979-11-14 Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS777579A CS210926B1 (cs) 1979-11-14 1979-11-14 Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS210926B1 true CS210926B1 (cs) 1982-01-29

Family

ID=5427470

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS777579A CS210926B1 (cs) 1979-11-14 1979-11-14 Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS210926B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1141365A (en) Polymerization catalyst and method
US4424139A (en) Catalyst comprising a phosphate and with a bis-(cyclopentadienyl)chromium(II) compound
US4374753A (en) Polymerization catalyst and method
CA1312992C (en) Process for the preparation of a 1-olefin polymer
US4435314A (en) Process of preparing a polymerization catalyst and preparation of ethylene polymers with this catalyst
CS205138B2 (en) Process of 1-olefins polymerisation to obtaining polymers,copolymers and interpolymers thereof
PL110658B1 (en) Method of producing catalyst for polymerization processof olefines
US5214114A (en) Process for producing ethylene polymers
US4105585A (en) Polymerization catalyst
US4478988A (en) Polymerization method
US5183868A (en) Olefin polymerization over pi-olefin complex of chromium supported on aluminophosphate
CA1176621A (en) Transition metal composition, production and use
NL8104809A (nl) Werkwijze voor het bereiden van polyalkenen met verbeterde escr.
NO310364B1 (no) Fremgangsmåte for fremstilling av homo- og kopolymerisater av alk-1-ener
US4444963A (en) Polymerization process using catalysts comprising chromium on silica/phosphate support
US4243782A (en) Transition metal compound
US4252927A (en) Process for polymerizing 1-olefins with a chromium-containing catalyst and a modifier comprising a trihydrocarbyl aluminum and an α-ω
US5169815A (en) Chromium-containing complex polymerization catalyst
US4578440A (en) Polymerization catalyst and method
US9593187B2 (en) Chromium catalysts for olefin polymerization
CS210926B1 (cs) Katalyzátory pro polymeraci a kopolymeraci i-olefinů a způsob jejich přípravy
KR20120006061A (ko) 크롬/알루미나 촉매를 사용하여 제조된 폴리머 및 설페이트 처리에 의한 활성 크롬/알루미나 촉매 제조 방법
US3313791A (en) Olefin polymerization in the presence of a catalyst comprising ticl3 raix2 and a chelate of an aluminum compound
EP0072075B1 (en) Process for preparing a polymerization catalyst and preparation of ethylene polymers with this catalyst
EP3455231B1 (en) Unsymmetrical metallocene catalysts and uses thereof