CS206136B1 - Způsob stabilizace polyamidů - Google Patents

Způsob stabilizace polyamidů Download PDF

Info

Publication number
CS206136B1
CS206136B1 CS600179A CS600179A CS206136B1 CS 206136 B1 CS206136 B1 CS 206136B1 CS 600179 A CS600179 A CS 600179A CS 600179 A CS600179 A CS 600179A CS 206136 B1 CS206136 B1 CS 206136B1
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
stabilization
stabilizing
complex
added
polyamide
Prior art date
Application number
CS600179A
Other languages
English (en)
Inventor
Frantisek Erben
Rudolf Vesely
Original Assignee
Frantisek Erben
Rudolf Vesely
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Frantisek Erben, Rudolf Vesely filed Critical Frantisek Erben
Priority to CS600179A priority Critical patent/CS206136B1/cs
Publication of CS206136B1 publication Critical patent/CS206136B1/cs

Links

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu stabilizace polyamidů proti degradaci v průběhu zpracování a ve výrobcích z nich během používání.
Polymerní polyamidy nejsou nijak mimořádně odolné proti degradaci v průběhu zpracování a používání, protože jí podléhají jak účinkem slunečního záření, tak vlivem vlhkosti a kyslíku, zvláště za zvýšených teplot.
Pro zvýšení životnosti výrobků z nich se k nim přidávají různé stabilizační přísady i v kombinacích. Patentová i ostatní literatura v tomto směru je velmi rozsáhlá. Jedná se často o ochranu přísadami sloučenin mědi, manganu, případně v kombinacích s dalšími složkami. Co se týká sloučenin mědi jsou předmětem ochrany zejména jejich kombinace s halogenidy, především jodidy. Je popsaná výroba vláken z lineárních polyamidů, do kterých se přidává 0,005—0,5 hm. % ftalátu mědi a 0,05—0,5 hm % jodidu alkalického kovu.
V dalším popisu se jedná o kombinaci sloučenin mědi s jinými jodidy, kde je použito kombinace soli, mědi s jodidem zinečnatým, kadmiovým, arsenitým, stibiovým nebo vizmutovým.
Dalším doplněním kombinace mědi s jodidy je přídavek chloridu mědnatého, jodidu draselného a krystalického chloridu hořečnatého. Jako další složitější kombinace uvedených základních složek je přídavek sloučenin mědi, kvartérní jodid amonný a organické sloučeniny mědi.
Dále je známo použití kombinací sloučenin mědi s bromidy jako stabilizace polyamidu ponořením do vroucího roztoku směsi obsahující acetát mědi, dihydrofosforečnan sodný a bromid draselný, nebo přídavkem koncentrátu, skládajícího se z polyamidu, bromidu měďnatého, nebo jodidu a bromidu vápníku, zinku nebo hořčíku. Dále je známa stabilizace kombinací sloučenin mědi a manganu s anorganickými halogenovými sloučeninami solí alkalického kovu imidu organické aromatické kyseliny. ·
Jsou též popsány sloučeniny manganu jako stabilizátory polyamidu. Mezi ně patří přísada sloučeniny manganu samotného v podobě soli Mn11 poloesterů fosfonových kyselin. Dále sem patří sloučeniny manganu, kde je použito synergické směsi skládající se z fenolické sloučeniny, organické sloučeniny fosforu a organické soli manganu.
V popsané řadě stabilizátorů a stabilizačních systémů, doporučovaných známou patentovou i běžnou literaturou pro stabilizaci polyamidů tedy převládají sloučeniny Cu11 a Mn11, jejich vzájemné kombinace a kombinace s halogenidy, zejména jodidy alkalických kovů, přičemž častými přísada206136 mi jsou i sloučeniny fosforu jako deriváty kyseliny fosforečné nebo fosforite.
Známou reakcí roztoku soli Cu11 a alkalického jodidu
Cu2 + (aq) + 2 J’(aq) = CuJ + 1/2 J2 vzniká sraženina CuJ, která má sice světlou až bílou barvu, uvolněný jod ji však zabarvuje do temně hnědočervené barvy. Toto zabarvení přechází i na polymer, jehož výsledná barva je tmavošedá až šedofialová.
Nyní bylo zjištěno, že vznik zmíněného zabarvení polyamidu je možno zcela potlačit přísadou vhodného typu organického fosfitu, která vytváří s oběma stabilizačními přísadami světle šedý komplex. V tomto směru se různé druhy fosfitů od sebe navzájem značně odlišují, jak potvrzuje přehled jejich množství, potřebných k odbarvení i vzhled vzniklé sraženiny, uvedený v tabulce 1.
Tabulka 1: Porovnání potřeby fosfitů a vzhledu sraženin (k 0,004 molům vodného roztoku CuCl2.2H2O bylo přidáno 0,01 molu vodného roztoku KJ. Ke vzniklé červenohnědé sraženině bylo pak přidáno takové množství organického fosfitu, až se dosáhlo odbarvení. Bylo to:
Fosfit Potř. molů Vzhled sraženiný
tris-(nonylfenyl) fosfit 0,0120 po zahřátí bílá
difenylisodecyl-
fosfit 0,0112 2 vrstvy, spodní bílá sraženina
diisodecylfenyl- fosfit 0,0065 stáním vzniknou 2 vrstvy
diisooktylpenta- aerytritoldifosfit 0,0059 bílá klkovitá sraž.«
Λ «α *
Vzhledem ke spotřebě obou druhů fosfitů je možno předpokládat, že vzniká komplexní sloučenina typu Cu/(fosfit)+4/J_, přičemž spotřeba trifenyl- a difenylalkyl-fosfitu je dvojnásobná. Tato sloučenina je účinným stabilizátorem chránícím polyamidy proti účinkům světla, tepla a kyslíku. Pro zajištění ochrany také proti hydrolytickému odbourání se její ochranný účinek zvýší současnou přísadou např. karbodimidu.
Příprava vhodného komplexního stabilizátoru a její ochranný účinek při stabilizaci polyamidů je zřejmá z následujících příkladů provedení:
Příklad 1
K polymerační násadě sestávající ze 200 kg 6-kaprolaktamu, 0,1 hm. % butylaminacetátu a 5 hm. % vody byla přidána kombinace stabilizátorů:
0,015 hm. % CuC12.2H2O + 0,075 hm. % KJ.
! Polymerace proběhla pak za běžných podmínek.
Získaný PA-6 byl zgranulován, a z granulátu i vyrobeny lisováním vzorky fólií tloušťky
0,10—0,15 mm. Jejich stabilita proti fotooxidaci, termooxidaci, povětrnostnímu stárnutí a vlhkosti je uvedena v přehledné tabulce 2.
Příklad 2
K polymerační násadě jako v př. 1 bylo přidáno ještě 0,15 hm. % diisooktylpentaerytritoldifosfitu, a polymerace provedena stejně jako v příkladu 1, a rovněž také příprava fólií pro hodnocení stabilizačního účinku. Výsledek uvádí tabulka 2.
Příklad 3
K polymerační násadě podle příkladu 2 přidáno navíc ještě 0,006 hm. % octanu manganu. Hodnocení získaných fólií uvádí tabulka 2.
Příklad 4
K polymerační násadě podle příkladu 3 přidáno navíc 1 hm. % polykarbodiimidu. Vzorky fólií ze získaného PA-6 byly vyhodnoceny a vlastnosti uvádí tabulka 2.
Příklad 5
K 0,11 molům roztaveného 6-kaprolaktamu přidáno 0,03 molu jodidu draselného a 0,01 molu krystalického chloridu měďnatého. Ke vzniklé červenohnědé směsi přidáno dále 0,022 molů diisooktylpentaerytritoldifosfitu. Vzniklý tuhý bělavý komplex byl po ochlazení rozemlet na prášek. Tento práškovitý kompexní stabilizátor byl přidán do polymerační násady podle příkladu 1. Polymerací byl získán stabilizovaný PA-6 a z něho připraveny vzorky fólií k vyhodnocení. Výsledky uvádí tabulka 2.
Příklad 6
0,35 molu krystalického chloridu měďnatého bylo smícháno s 0,12 molu acetátu manganu aO,90 molu jodidu draselného a vneseno do taveniny distearylpentaerytritoldifosfitu za stálého míchání. Po ochlazení získána světle našedlá hmota komplexu, která byla rozdrcena na prášek. 20 hm. % tohoto konťplexu bylo smícháno ve fluidní míchačce s 80 hm. % práškovitého polyetylénu a zamícháno v tavenině na dvoušnekovém vytlačovacím stroji. Vytlačená struna byla nasekána na granulovaný koncentrát obsahující 20 % stabilizovaného systému.
0,75 % tohoto koncentrátu bylo zhomogenizováno v tavenině s PA-6 na stabilizovaný polyamid. Z něj byla vylisována fólie a její stabilita vyhodnocena podobně, jako ostatních vzorků. Výsledek uvádí tabulka 2.
Příklad 7
K polymerační násadě jako v příkladu 1 bylo !
20613», přidáno navíc ještě 0,15 hm % dietyl-3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzylfosfonátu. Ze získaného polymeru vyrobeny stejným způsobem vzorky fólií a podrobeny hodnocení stability. Výsledky uvádí tabulka 2.
Příklad 8
K polymerační násadě sa stabilizační směsí jako v příkladu 1 bylo přidáno navíc 0,12 hm. % diisodecyl-fenyl-fosfitu. Po polymeraci byly ze získaného PA-6 připraveny vzorky fólií k vyhodnocení stability. Jejich hodnoty uvádí tabulka 2.
Příklad 9
Ke 150 g roztaveného 6-kaprolaktanu přidáno 15 g krystalického chloridu mědnatého a 75 g jodidu draselného a ke vzniklé červenohnědé suspenzi přidáno 200 g diisooktylpentaerytritoldifosfitu a 5 g glycerinu. Získaná směs byla plynule dávkována do taveniny alkalicky polymerovaného 6-polykaprolaktamu v demonomerační zóně vytlačovacího stroje a to v množství 0,15 hm. %. Ze získaného stabilizovaného alkalického PA-6 připraveny stejným způsobem jako v předešlých případech také vzorky fólií a podrobeny hodnocení stability. I tyto výsledky uvádí souhrnná tabulka 2.
V popsaných příkladech, které samozřejmě nijak nevymezují postup podle vynálezu, byla porovnána účinnost stabilizace při různém vzájemném poměru stabilizačních složek a různých typech použitých fosfitových antioxydantů. Přísady byly přidávány jak do monomerační násady, tak až do taveniny hotového PA-6, a to samotné, nebo už ve formě hotového a izolovaného stabilizačního komplexu, případně jeho koncentrátu.
Souhrnná tabulka 2 potvrzuje velmi dobrý ochranný účinek nového způsobu stabilizace, a to na různé druhy degradativních podmínek. Prokazuje stabilizační efekt na termooxidaci PA-6, na jeho fotooxidaci i přirozené povětrnostní stárnutí a také na podmínky zvýšeného hydrolytického namáhání.
Postupy, jimiž byla hodnocena fotooxidačn, a termooxidační stabilita zmíněných vzorků, jsou popsány v literatuře.
Fotooxidace byla hodnocena absorpcí kyslíku v l/m_2, termooxidace expozicí při 180 °C, v je jímž průběhu byla sledována rychlost vývoje zabarvení a vyjádřena jako A400 nm.h, a také doba do poklesu tažnosti na 25 % výchozí hodnoty v h. Odolnost proti povětrnosti je vyjádřena dobou expozice do poklesu tažnosti na 25 % výchozí hodnoty v kJ. cm-2 a konečně odolnost proti hydrolýze při expozici ve vlhkostní skříni při 55 °C a 95 % rel. vlhkosti vzduchu v hodnotách tažnosti a pevnosti v tahu, % výchozích hodnot, po 400 denní expozici.
Z porovnání výsledných hodnot nestabilizovaného PA-6 s hodnotami navrhovaného stabilizačního systému vyplývá, že tento systém zvyšuje odolnost polymeru proti termooxidaci asi 7 X podle vývoje zabarvení resp. 8—10 x podle poklesu tažnosti, proti fotooxidaci podle absorpce kyslíku 3—4 X, proti povětrnosti 3—6 x a proti hydrolýze
1,5—2 x podle pevnosti v tahu resp. min. 3—4 x podle vývoje tažnosti.
Rozdíly mezi jednotlivými typy fosfitů nejsou přitom příliš velké. Přísada polykarbodiimidu příznivě ovlivňuje odolnost proti hydrolýze, zato nepatrně snižuje ostatní sledované efekty.
Výhoda popsaného stabilizačního systému je také v tom, že se vzniklý komplex dá izolovat v pevném stavu, a převést ve formu koncentrátu, a to jak v polyamidu, tak i např. v polyetylénu. Tento koncentrát ve formě granulátu je zase možno s výhodou rovnoměrně míchat a dávkovat k polyamidovým nestabilizovaným granulátům přímo v násypkách vstřikovacích nebo vytlačovacích, případně jiných plastikářských zpracovatelských strojů.
Tabulka č. 2 Porovnání účinnosti popsaných způsobů stabilizace:
Způsob stabilizace Stabilita proti
fotooxidaci abs. kyslíku 1 . rrT2 termooxidaci vývoj zabarvení Δ A . 1Γ1 při 180 °C pokles tažnosti na 25 % výchozí hodn. po expoz. h povětrnosti pokles tažnosti na 25 % výchozí hodn. po kJ.cm-2 hydrolýze při 55 °C a 95 % relat. vlhkosti po 400 dnech % výchozí hodn.
pevnosti tažnosti
0 0,0213 0,179 1 90 61 0*
1 0,0070 0,024 8,2 356 98 52
2 0,0056 0,022 10,5 410 104 67
3 0,0053 0,024 9,8 740 101 63
4 0,0082 0,028 295 120 78
5 0,0060 0,025
6 0,0046 0,023 560
7 0,0068 0,027
8 0,0058 0,026
9 0,0093 0,046
* nulová hodnota byla dosažena už po 160 dnech expozice

Claims (5)

1. Způsob stabilizace polyamidů proti degrada- ! ci v průběhu zpracovávání a výrobků z nich během používání, vyznačený tím, že se ke stabilizaci použije stabilizační systém sláda jící se z 0,001—1,0 hmot. % soli Cu“, případně její kombinace i s 0,0001—0,5 hmot. % solí Mn”, 0,001 — 1 hmot. % alkalického jodidu a 0,001—2 hmot. % organického fosfitu a to v takovém vzájemném poměru, v jakém vytvářejí nezbarvený komplex a příp. se I přidá 0,1-2,0 hmot. % antihydrolyzačního prostředku, jakým je např. polykarbodiimid.
2. Způsob stabilizace podle bodu 1, vyznačený ί tím, že se stabilizační přísady přidají přímo do monomeru před polymerací
VYNALEZU
3. Způsob stabilizace podle bodu 1, vyznačený tím, že se stabilizační přísady přidají až do taveniny hotového polyamidu.
4. Způsob stabilizace podle bodu 1, vyznačený , tím, že se stabilizační přísady převedou předem do ! formy komplexu.
5. Způsob stabilizace podle bodu 1 a 4, vyznačený tím, že se ke stabilizaci použije koncentrát komplexu stabilizačního systému, který se přidá k tavenině polyamidu po polymerací, nebo k polyamidovému granulátu před zpracováním.
CS600179A 1979-09-05 1979-09-05 Způsob stabilizace polyamidů CS206136B1 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS600179A CS206136B1 (cs) 1979-09-05 1979-09-05 Způsob stabilizace polyamidů

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS600179A CS206136B1 (cs) 1979-09-05 1979-09-05 Způsob stabilizace polyamidů

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS206136B1 true CS206136B1 (cs) 1981-06-30

Family

ID=5406093

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS600179A CS206136B1 (cs) 1979-09-05 1979-09-05 Způsob stabilizace polyamidů

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS206136B1 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2347258C (en) Polyamide composition, stabilized with copper complexes and organic halogen compounds
ES2296018T3 (es) Polimeros ininflamables, resistentes a los filamentos incandescentes.
EP3697835B1 (de) Flammwidrige und farbstabile polyamidformmassen
US4172069A (en) Stabilization of polyamides
DE102015004662A1 (de) Verfahren zur Herstellung flammwidriger, nicht korrosiver und stabiler Polyamidformmassen
JP7252199B2 (ja) 難燃性ポリアミド組成物およびそれらの使用
JPH06234913A (ja) 難燃性ポリアミド成形用組成物
EP3665220A1 (de) Flammhemmende polyamidzusammensetzungen mit hoher glühdrahtentzündungstemperatur und deren verwendung
US3505285A (en) Stabilised polyamides containing a copper salt and a phosphine
KR100979030B1 (ko) 난연성 폴리아미드 화합물의 제조 방법
CA2347260C (en) Polyamide composition stabilized with copper salt and an aromatic halogen compound
JPS59191759A (ja) 難燃性ポリアミド組成物
CS206136B1 (cs) Způsob stabilizace polyamidů
US5942584A (en) Flame-retardant polyamides
EP3947601B1 (en) Non-flammable hypophosphite metal salt based powders and their use as flame retardant ingredients
EP0344436B1 (en) Method for the preparation of a resin composition
US4014849A (en) Self-extinguishing reinforced polycarbonate molding compositions
US3507833A (en) Stabilized polyamide composition containing copper and halogenated phosphite additives
KR20040024562A (ko) 안정화제로서의 인 화합물
US3553161A (en) Polyamides stabilized against degradation with copper salts and phosphine halides
EP0006549B1 (de) Stabilisierte, flammgeschützte, thermoplastische Formmassen
GB2508601A (en) Flame Retardant Composition
DE2203704B2 (de) Selbstverlöschende Polyamid-Formmassen
JP2001081317A (ja) 難燃性ポリアミド樹脂組成物及びその成形体
WO2004052979A1 (en) A thermoplastic light-transforming copolymer composition useful for shifting of ultraviolet radiation into red spectral region and a method for production thereof