CS202594B2 - Process for preparing 7 beta-acylamino-7 alpha-metoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cephem-4-carboxylates - Google Patents

Process for preparing 7 beta-acylamino-7 alpha-metoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cephem-4-carboxylates Download PDF

Info

Publication number
CS202594B2
CS202594B2 CS781786A CS178678A CS202594B2 CS 202594 B2 CS202594 B2 CS 202594B2 CS 781786 A CS781786 A CS 781786A CS 178678 A CS178678 A CS 178678A CS 202594 B2 CS202594 B2 CS 202594B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
cephem
pyrazinylthiomethyl
methoxy
acylamino
thienyl
Prior art date
Application number
CS781786A
Other languages
English (en)
Inventor
Giorgio Palamidessi
Maurizio Foglio
Franco Zarini
Giovanni Franceschi
Aurora Sanfilippo
Federico Arcamone
Original Assignee
Farmaceutici Italia
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Farmaceutici Italia filed Critical Farmaceutici Italia
Publication of CS202594B2 publication Critical patent/CS202594B2/cs

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/577-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with a further substituent in position 7, e.g. cephamycines
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

Vynález se týká způsobu přípravy 7/3-acylamino-7a:-methoxy-3-pyrazinyl-thiomethyl-3-cefem-4-karboxylátů obecného vzorce I
ve kterém R je thienylmethylskupina, R‘ je atom vodíku nebo pivaloyloxymethyl, ftalidyl, benzhydryl, trichlorethyl, terc.butyl, benzyl, p-nitrobenzyl, p-halogenfenacyl nebo trimethylsilylskupina a R“ je pyrazinylový zbytek obecného vzorce II
(II) kde R3, R4 a R5 mohou být stejné nebo odlišhé á káždý z nifth představuje atom vodíku nebo methoxyskupinu.
V belgickém patentovém spisu č. 854 845 byly týmiž autory popsány nové 3-pyrazinylthiomethylcefalosporiny, které mají antibakteriální aktivitu se širokým spektrem, obecného vzorce VI
kde R, R‘ a R“ mají výše zmíněné významy. Tato studie byla nyní rozšířena o odpovídající 7.tó-methoxy analogy.
Vynález vytváří způsob přípravy sloučenin obecného vzorce I, jehož podstata spočívá v tom, že sloučenina obecného vzorce VI, kde R, R‘ a R“ mají význam uvedený výše, se nejprve nechá reagovat s methoxidem lithným ve směsi tetrahydrofuran-methanol a potom se reakční směs míchá při —78 až —80 °C s terc.butylchlornanem a takto získaný produkt se izoluje známým způsobem, který byl popsán v G. A. Koppel a R. E. Koehler, J. A. C. S„ 95, 2403, 1973), shodně s následujícím schématem:
Produkty podle tohoto vynálezu vzorce I, jež mají blízko к cefamycinu, podle R. Magarajan et al. J. A. C. S. 93, 2308, 1971, vykazují, když R‘ je vodík, vysokou rezistenci к /З-laktamázovým enzymům, jako jsou enzymy z E. cloacae a E. coli a značnou aktivitu proti grampozitivním a gramnegativním bakteriím a jsou použitelné při léčení infekčních nemocí. К tomuto účelu mohou být užívány orálně nebo parenterálně jako volná kyselina nebo jako farmaceuticky přijatelné soli. Jsou též schopné inhibovat β-laktamázovou aktivitu proti citlivým cefalosporinům.
Surové enzymové preparáty získané z Enterobakter cloacae a Escherichia colí jsou schopné hydrolyzovat 50 ^g citlivých cefalosporinů, například cefalosporin C, cefazolin, během 1 až 3 minut, avšak jsou zcela neúčinné v kombinaci s 25 až 50 μξ sloučenin 356/322 a 356/323 jako inhibitory, dokonce i po 30 minutové inkubaci. К objasnění tohoto vynálezu budou dále uvedeny některé neomezující příklady přípravy nových cefalosporinů podle tohoto vynálezu.
Příklad 1
7β- (2-thienyl) -acetamido-7«-methoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cefem-4-karboxylová kyselina (356/322 J.
a J Difenylmethyl-7- (2-thienyl )-acetamido-3-pyrazlnylthiomethyl-3-cefem-4-karboxylát. Tato sloučenina byla získána přidáním difenyldiazomethanu к suspenzi volné kyseliny, připravené postupem popsaným v belgickém patentovém spisu č. 854 845 v dichlormethanu.
N. M. R. (CDC13), S:
3,48 (dd, C/2/Нг),
3,80 (s, СНг—CO),
3,95 a 4,53 (dd, Jgem = 14 Hz, exocyklický — СНг—S—),
4,90 (d, C/6/H),
5,76 (dd, C/7/H),
6,6-8,6 (m, benzhydryl, thienyl, fenyl a pyrazinyl protony).
b) Difenylmethyl-7/3- (2-thienyl) -acetamido-7aj-methoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cefem-4-karboxylát.
К roztoku 700 mg difenylmethyl-7- (2-thíe nyl) -acetamido-3-pyrazinylthiomethyl-3-cefem-4-fkarboxylátu v 15 ml tetrahydrófuranu, ochlazeného na —78 °C, byl přidán předchlazený roztok 160 mg MeOLi v 10 ml methanolu. Po jedné minutě bylo přidáno 0,14 ml terc.butylchlornanu a výsledná směs byla ponechána 15 minut při —78 °C a poté byla reakce zastavena kyselinou octovou a Na2S2O5. Roztok byl zředěn vodou a extrahován octanem ethylnatým; po promytí nasyceným roztokem hydrogenuhličitanu sodného a posléze vodou, organická vrstva byla vysušena bezvodým síranem sodným a po odpaření vzniklo 720 mg žluté amorfní pevné látky.
N. M.R. (CDC13) St
3,44 (široké s, C/2/Нг),
3,51 (s, СНзО),
3,90 (široké s, СНг—CO),
4,10 a 4,66 (dd, Jgem = 13 Hz, exocyklický —CH2S— (5,00 s, С/6/ H),
6.5- 8,5 (m, benzhydrylové, thienylové, fenylové a pyrazinylové protony J.
I. R. (СНС1з):
1785,1730, 1690 cm-1.
c) Získání titulní sloučeniny hydrolýzou esteru.
К roztoku 600 mg dlfenylmethyl-7/J-(2-thienyl) -acetamido-7a-methoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cefem-karboxylátu v 5 ml 1,2-dlchlorethanu bylo přidáno při 0 °C,
O, 600 ml anlsolu a 0,900 ml trifluoroctové kyseliny. Směs byla ponechána 30 minut při 0 °C a potom odpařena při teplotě místnosti při vakuu. Zbytek byl rozpuštěn v octanu ethylnatém a extrahován roztokem NaHCO3. Vodná vrstva byla dvakrát promyta octanem ethylnatým a extrahována po okyselení 2 N HC1, pomocí octanu ethylnatého. Organická fáze byla mnohokráte promyta vodou a vysušena nad bezvodým Na2SO4, čímž bylo po odpaření získáno 350 mg amorfní pevné látky, jež byla rekrystalizována z ethylether-dichlormethanu.
N.M.R. (CDC13) St
3,40 (široké s, /С/2/Н2 а СНзО),
3,81 (s, CH2CO),
4,10—4,6 (m, exocyklický —CH2—S),
5,01 (s, C/6/H),
6.6- 7,6 (m, thienylové protony),
7,8-8,6 (pyrazinylové protony)
I. R. (СНС1з):
1785, 1730, 1700 cm'1.
Příklad 2
7/3- (24hienyl) -acetamido-7a-methoxy-3- (3-methoxy-pyrazin-2-ylthiomethyl)-3-cef em-4-karboxylová kyselina
a) Postupem popsaným v příkladu 1 byly zísikány tyto meziprodukty:
Difenylmethyl-7- (-1-thlenyl ) -acetamido-3- (2-methoxypyrazin-2-ylthiomethyl) -3-cefem-4-karboxylát.
N.M.R. (CDCls) δ:
3,46 (dd, C/2/Нг),
3,80 (s, CH—CO],
3,93 (s, СНзО),
3.90 a 4,56 (dd, Jgem = 14 Hz, exocyklický -CH2-S-),
4.90 (d, C/6/H),
5,83 (dd, C/7/H),
6,7-7,9 (m, benzhydrylové, thienylové, fenylové a pyrazinylové protony).
b) Za použití stejných methoxylačních podmínek jako v příkladu 1 byly získány tyto sloučeniny:
Difenylmetyl-7/3- (2-thienyl) -acetamido-7a-methoxy-3- (3-metoxy-pyrazin-2-y lthiomethyl ) -3-cef em-4-karboxylát.
N.M.R. (CDC13) S:
3,48 (široké s, C/2/H a С/7/ОСНз,
3,98 (s, aromatické ОСНз),
3,80 (široké s, CH2—CO),
4,06 a 4,63 (dd, Jgem = 12 Hz, exocyklicky CH2—S),
5,00 (s, C/6/H,
6,4-8,1 (m, benzhydrylové, thienylové, fenylové a pyrazinylové protony).
c) Hydrolýzou dříve popsaného esteru byla získána titulní sloučenina.
N.M.R. (CDC13) á:
3,44 (široké s, C/2/Hž a С/7/ОСНз),
3,80 (s, CH2CO),
3.97 (s, aromatické ОСНз),
5,00 (s, C/6/H,
6,8-8,1 (m, thienylové a pyrazinylové protony).
I. R. (СНС1з):
1780, 1720, 1700 cm-1.
Příklad 3
7/3- (2-thienyl) -acetamido-a-methoxy-3- (6-methoxy-pyrazin-2-ylthiomethyl) -3-cefem-4-karboxylová kyselina (356/323).
Roztok 1,0 g 7/3-(2-thienyl)-acetamido-7ai-methoxy-cefalosporanové kyseliny, popsané v L. D. Cama et al. J. A. C. S. 94, 1408 (1972, 0,360 g 2-merkapto-6-methoxypyrazlnu, 0,400 g ИаНСОз ve směsi 30 ml voda— —aceton (2:1) byl míchán 4 hodiny za zpětného toku.
Aceton byl odstraněn při vakuu ia pH vodného roztoku bylo upraveno na pH 2,0 pomocí 2 N HC1 ipři chlazení na 0° až 5 °C.
Výsledný surový precipitát byl shromážděn filtrací, promyt vodou a krystalizován z vodného acetonu, za vzniku žlutavých krystalů (0,6 g).
N.M.R. (CDCI3) δ:
3,45 (široké s, C/2/Нг а ОСНз),
3,80 (široké s, CH2CO),
3.98 (s,aromatické ОСНз),
4,15—4,45 (m, exocyklický CH2S),
5,02 (s, C/6/H,
6,85—8,14 (m, thienylové a pyrazinylové protony).
I.. R. (СНС1з):
1780, 1725, 1695 cm1.
Tato sloučenina vykazuje dobrou aktivitu proti Grampozitivní floře a to jak in vitro, tak u experimentálních infekcí. Jediné subkutánní podání u krysy, 2 hodiny po experimentální infekci kmenem Staphylococcus aureus PVi, vykazuje za stejných podmínek stejný účinek jako cefalotin tj. DT50 40 mg/ /kg.

Claims (1)

1. Způsob přípravy 7/--acylamino-7ai-methoxy-3-pyrazlnylthiomethyl-3-cefem-4-karboxylátů obecného vzorce ' I (I) ve kterém R je thienylmethyl skupina, R‘ je atom vodíku nebo pivaloyloxymethyl, ftalidyl, benzhydryl, trlchlorethyl, terc.butyl, benzyl, p-nitrobenzyl, p-halogenfenacyl nebo trimethylsilyl skupina a R“ je pyrazinylový zbytek obecného vzorce II kde R3, R4 a R5 mohou být stejné nebo odlišné a každé z nich představuje atom vodíku nebo methoxyskupinu, vyznačený tím, že sloučenina vzorce VI kde R, R‘ a R“ mají význam uvedený výše, se nejprve nechá reagovat s nethoxidem lithným' ve směsi tetrahydrofuranmethanol a potom se reakční směs míchá při —78 až —80 °C s terc.butylchlornanem a takto získaný produkt se izoluje známým způsobem.
CS781786A 1977-03-26 1978-03-21 Process for preparing 7 beta-acylamino-7 alpha-metoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cephem-4-carboxylates CS202594B2 (en)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB12819/77A GB1579533A (en) 1977-03-26 1977-03-26 Cephalosporins and their preparation

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS202594B2 true CS202594B2 (en) 1981-01-30

Family

ID=10011720

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS781786A CS202594B2 (en) 1977-03-26 1978-03-21 Process for preparing 7 beta-acylamino-7 alpha-metoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cephem-4-carboxylates

Country Status (22)

Country Link
US (1) US4206211A (cs)
JP (1) JPS53121790A (cs)
AT (1) AT359189B (cs)
AU (1) AU514878B2 (cs)
BE (1) BE865175A (cs)
CA (1) CA1098118A (cs)
CH (1) CH637966A5 (cs)
CS (1) CS202594B2 (cs)
DE (1) DE2812626A1 (cs)
DK (1) DK127878A (cs)
FR (1) FR2384784A1 (cs)
GB (1) GB1579533A (cs)
GR (1) GR62540B (cs)
IE (1) IE46712B1 (cs)
IL (1) IL54203A (cs)
NL (1) NL7803282A (cs)
NO (1) NO781050L (cs)
NZ (1) NZ186619A (cs)
SE (1) SE7803388L (cs)
SU (1) SU882413A3 (cs)
YU (1) YU60978A (cs)
ZA (1) ZA781283B (cs)

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3821207A (en) * 1971-06-21 1974-06-28 Smithkline Corp 7-heterocyclic substituted cephalosporins
BE787635A (fr) * 1971-08-20 1973-02-19 Takeda Chemical Industries Ltd Cephalosporines
US3984403A (en) * 1972-06-30 1976-10-05 Takeda Chemical Industries, Ltd. Arginine and lysine salts of acid cephalosporins
GB1449420A (en) * 1973-11-26 1976-09-15 Sankyo Co 7alpha-methoxycephalosporing derivatives
US4059578A (en) * 1974-09-09 1977-11-22 Smithkline Corporation 7-Substituted mercaptoacetamido cephamycins
DK154939C (da) * 1974-12-19 1989-06-12 Takeda Chemical Industries Ltd Analogifremgangsmaade til fremstilling af thiazolylacetamido-cephemforbindelser eller farmaceutisk acceptable salte eller estere deraf
DE2539214C2 (de) * 1975-09-03 1984-03-29 E.R. Squibb & Sons, Inc., 08540 Princeton, N.J. 7-Methoxythienyl-ureido-cephalosporin und dieses enthaltendes Arzneimittel
US4128723A (en) * 1977-02-02 1978-12-05 E. R. Squibb & Sons, Inc. Cyanoalkylureido cephalosporins

Also Published As

Publication number Publication date
IE780566L (en) 1978-09-26
ATA213078A (de) 1980-03-15
DE2812626A1 (de) 1978-09-28
NO781050L (no) 1978-09-27
CA1098118A (en) 1981-03-24
YU60978A (en) 1983-01-21
IL54203A0 (en) 1978-06-15
JPS53121790A (en) 1978-10-24
GB1579533A (en) 1980-11-19
AT359189B (de) 1980-10-27
IE46712B1 (en) 1983-09-07
DK127878A (da) 1978-09-27
BE865175A (fr) 1978-09-22
SE7803388L (sv) 1978-09-27
ZA781283B (en) 1979-02-28
GR62540B (en) 1979-05-04
NL7803282A (en) 1978-09-28
FR2384784A1 (fr) 1978-10-20
FR2384784B1 (cs) 1982-05-28
IL54203A (en) 1981-05-20
CH637966A5 (it) 1983-08-31
AU514878B2 (en) 1981-03-05
AU3424478A (en) 1979-09-20
US4206211A (en) 1980-06-03
SU882413A3 (ru) 1981-11-15
NZ186619A (en) 1979-10-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CS209878B2 (en) Method of making the new alcyloxime derivatives of the 7-/2-(2-amino-4-thiazolyl)acetamido/cephalosporan acid
CA1109859A (en) Thiooxime cephalosporin and penicillin derivatives
US5202315A (en) Cephalosporin compounds
US4356174A (en) Beta-lactamase inhibiting 2-beta-substituted-2-alpha-methyl-(5R)penam-3-alpha-carboxylic acid 1,1-dioxides and intermediates therefor
US4145540A (en) 7β-Phosphoramido-7α-methoxycephalosporanic acid derivatives
SE451329B (sv) 6-beta-jod-substituerade penicillansyror
US4034090A (en) Cephalosporin derivatives
US3799924A (en) Ester cleavage process
IE47037B1 (en) Isopenicillins, processes for their preparation, and compositions containing them
CS214660B2 (en) Method of preparation of compounds
US3968109A (en) Production of 2-(thio substituted)cephalosporin sulfoxides and 2-(thio substituted)cephalosporins
CS202594B2 (en) Process for preparing 7 beta-acylamino-7 alpha-metoxy-3-pyrazinylthiomethyl-3-cephem-4-carboxylates
US3941779A (en) Method for producing 2-(substituted thio)-3-cephem derivatives
US5605895A (en) Cephalosporin antibiotics and processes for preparation thereof
US4735938A (en) 2-aminothiazolyl-containing β-lactam antibiotics
US3991051A (en) [(Oxyalkyl)thioacetyl]cephalosporin derivatives
US4179502A (en) 7[2-Hydroxyiminoacetamido]cephalosporins
US3928335A (en) {8 {8 (Alkylthioc arbonyl)oxy{9 acetyl{9 cephalosporins
US4173703A (en) Preparation of carbamates
US4003893A (en) 3-Heterothio[(thioalkyl)thioacetyl]cephalosporanic derivatives
US4148996A (en) 3,7-Disubstituted cephalosporins
US4661480A (en) Formamido oxacephems
US4252808A (en) β-Lactam antibacterial agents, their use in pharmaceutical compositions, the process for their preparation and intermediates for use in that process
CA2003836A1 (en) Penem derivatives and processes for their preparation
US4171435A (en) [(Thioalkyl)thioacetyl)]cephalosporin derivatives