CS197275B2 - Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines - Google Patents

Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines Download PDF

Info

Publication number
CS197275B2
CS197275B2 CS467476A CS467476A CS197275B2 CS 197275 B2 CS197275 B2 CS 197275B2 CS 467476 A CS467476 A CS 467476A CS 467476 A CS467476 A CS 467476A CS 197275 B2 CS197275 B2 CS 197275B2
Authority
CS
Czechoslovakia
Prior art keywords
formula
atom
defined above
compound
group
Prior art date
Application number
CS467476A
Other languages
English (en)
Inventor
Karl-Heinz Weber
Adolf Bauer
Adolf Langbein
Original Assignee
Boehringer Sohn Ingelheim
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Boehringer Sohn Ingelheim filed Critical Boehringer Sohn Ingelheim
Priority to CS467476A priority Critical patent/CS197275B2/cs
Publication of CS197275B2 publication Critical patent/CS197275B2/cs

Links

Landscapes

  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Oxygen Or Sulfur (AREA)

Description

ČESKOSLOVENSKA SOCIALISTICKÁ REPUBLIKA (19) POPIS VYNALEZU KPATENTU 197275 (11) (B2) Ě (22) Přihlášeno 14 07 76(21) (PV 4674-76) (40) Zveřejněno 31 07 79 (51) Int. Cl.3 C 07 D 493/14 ÚŘAD PRO VYNÁLEZY A OBJEVY (45) Vydáno 15 02 83 (72)
Autor vynálezu WEBER KARL-HEINZ dr., GAU-ALGESHEIM, BAUER ADOLF dr. a LANGBEIN ADOLF dr., INGELHEIM/RHEIN (NSR) (73)
Majitel patentu C. H. BOEHRINGER SOHN, INGELHEIM/RHEIN (NSR) (54) Způsob výroby substituovaných B-aryl-4H-s-triazolo-[ 3,4-c ] tbieno [ 2,3-e ]-1,4-diazeninů 1
Vynález se týká nového způsobu výrobysubstituovaných 6-ary l-4H-s-triazolo [ 3,4-c ] -thienof 2,3-e ]-l,4-diazepinů obecného vzor-ce VII
v němž
Ri znamená atom vodíku, atom halogenu, 2 nižší alkylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlí-ku, R2 znamená atom vodíku, nebo je Ri společně s R2 spojen přes al- kylenový řetězec a společně znamenají pě-ti nebo šestičlenný kruh, R3 znamená atom vodíku, přímou neborozvětvenou alkylovou skupinu s 1 až 3 ato-my uhlíku, ω-hydroxyalkylovou skupinu s1 až 3 atomy uhlíku, cykloalkylovou sk”ninuse 3 až 6 atomy uhlíku nebo 5- nebo 6 člen-ný nasycený kruh, obsahující kyslík, sírunebo dusík, přičemž dusíkatý kruh je popří-padě na atomu dusíku substituován methy-lovou skupinou a R4 znamená atom vodíku, fluoru, chlorunebo bromu, a jejich adičních solí s kyselinami.
Výroba sloučenin obecného vzorce VII probíhá podle následujícího reakčního sché- matu: 197275 197275 3 Η
1) r&dukca, -:-> 2) c,ykli,zac& (I) 4
(ID &D P^Sg tužbob) tnatkytoxonium- ftuorobofÁt ne-bocJ PHs-íj
/Λ (V) H,0 3)NH, 2;soctzpopr. PB^3
R3-C
N
ď<zhyd.t"Og<ZřtACC>}
Obvyklý způsob výroby thienotriazolodiaze-plnů vede, jestliže se používá stejné výcho-zí látky, tj. 2-halogenacetyla.mino-3-benzoyl-thiofenu vzorce I, přes odpovídající amin,cyklizací k diazepinonu, aktivací karbony-lové funkce a reakcí s derivátem hydrazinuke konečnému produktu. I když při této syn-téze je počet reakčních stupňů nižší o dvanež při postupu podle vynálezu, skýtá po-stup podle vynálezu téměř dvojnásobně vyš- ší výtěžek vztaženo na celkovou syntézu.Bylo zjištěno, že tvorba triazolového kruhupředstavuje rozhodující stupeň v sytéze ko-nečného produktu. Tato cyklizace probíhána molekule oxazepinu — pravděpodobně zesférických důvodů — samovolně a téměř vkvalitativním výtěžku, zatímco odpovídajícíreakce na molekule diazepinu vyžaduje del-ší působení, většinou za zahřívání.
Za účelem syntézy thienotriazolodiazepi- 197275
nů se redukuje nejprve keton obecného vzor-ce I
v němž zbytky Ri až Rd mají shora uvedený vý-znam a X znamená atom halogenu, aminoskupinunebo acyloxyškupinu, například acetoxy-skupinu nebo propionyloxyskupinu,na odpovídající karbinol obecného vzorceIa
v němž
Ri až Rd a X mají shora uvedený vý-znam,
aminoskupina se popřípadě přemění na a-tom halogenu, popřípadě se odštěpí acylováskupina a potom se reakční produkt podro-bí cyklizační reakci. Získají se thienooxaze-piny obecného vzorce II
v němž
Ri až Rd mají shora uvedený význam.Redukce ketonu vzorce I na karbinol vzor- ce Ia se podle vynálezu provádí působenímhydridu sodnoboritého v dimethylformami-du nebo dimethylacetamidu při nižší teplotě,výhodně při teplotě mezi 0 a -J-1O°C. S pře-kvapením nedochází při tom téměř vůbec kreduktivnímu odštěpení zbytku X popřípa-dě k hydrolytickému odštěpení zbytku —CO—CH2—X, zatímco v jiných rozpouštědlech, napříkladv nižším alkoholu převažují odštěpené re-akce nad tvorbou karbinolu.
Redukce sloučeniny vzorce I, v němž Xznamená aminoskupinu, se účelně provádíza použití výchozí látky, ve které má symbolRi jiný význam než vodík; na druhé straněse při následující reakci aminokarbinolu nahalogenkarbinol, která se provádí působe-ním kyseliny dusité v silně kyselém roztokukyseliny halogenovodíkové, současně zavádínitroskupina.
Znamená-li symbol X acyloxyškupinu, pakse tato skupina odštěpuje po redukci hydri-dem sodnobotitým působením silné alká-lie.
Oklika přes funkční derivát aminoketonuse ukázala v předloženém případě jako nut-ná, neboť překvapujícím způsobem vyšlo na-jevo, že na rozdíl od snadno redukovatel-ných 2-aminobenzofenonů' (srov. napříkladDOS 1545 639) se příslušné 2-aminobenzoyl-thiofeny nemohou přímo redukovat na kar-binoly.
Shora popsaným způsobem získané kar-binoly vzorce Ia jsou na rozdíl od ketoslou-čenin vzorce I citlivých vůči hydrolýze, po-divuhodně mimořádně stálé vůči alkáliím,což .je okolnost podmiňující vysoké výtěž-ky při shora popsané redukci hydridemsodnoboritým.
Cyklizace karbinolu vzorce Ia na oxaze-p5n vzorce II navazující na redukci se v pří-padě, že X znamená halogen provádí půso-bením vhodného alkoxidu alkalického kovunebo hydridu sodného; s výhodou se k cykli-zaci používá isopropoxidu sodného a terč.butoxidu sodného. Jako rozpouštědla se mo-hou používat alkoholy, tetrahydrofuran, di-oxan, dimethylformamid nebo inertní roz-pouštědla jako benzen a jeho monology. Re-akční teplota je závislá na používané vý-chozí látce a pohybuje se mezi 0°C a teplo-tou varu použitého rozpouštědla. V případě, že X znamená hydroxyskupinu,daří se cyklizace pomocí obvyklých činidelodštěpujících vodu, jako je thionylchlorid,kyselina sírová, kyselina polyfosforečná ne-bo dicyklohexylkarbodiimid
Zavedení zbytků Ri a/nebo R2 se můžeprovádět v různých reakčních stupních.
Jestliže Ri znamená nižší alkylové sku-piny nebo společně s R2 tvoří alkylenový ře-tězec, zavádí Se tyto zbytky účelně již přivýstavbě thiofenového kruhu.
Naproti tomu lze atom halogenu zavádětjak již ve stupni acylaminoketonu vzorce Inebo také do sloučeniny vzorce II. Haloge-nace se provádí v obou případech běhemkrátké doby reakcí s ekvivalentním množ-stvím halogenu nebo vhodného halogende-rivátu, jako sulfurylhalogenidu nebohalogensukcinimidu nebo podobných čini-del v rozpouštědlech, jako je tetrachlorme-than, chloroform, methylenchlorid, dioxan, 197275 tetrahydrofuran, dimethylformamid nebo svhodným uhlovodíkem, popřípadě za pří-davku terciární organické báze, napříkladpyridinu. Reakční teplota při halogenaci le-ží — vždy podle použité výchozí látky a po-dle použité metody — mezi teplotou míst-nosti a teplotou varu reakční směsi. Výchozí látky obecného vzorce I jsou zná-mé z literatury a mohou se získat napří-klad podle metody, která je popsána v Mo-natsheften der Cherie, sv. 104, str. 704(1973).
Sloučeniny obecného vzorce II předsta-vují meziprodukty pro výrobu terapeutickycenných substituovaných thieno[2,3-e]tria-zolo[3,4-c]-l,4-diazepinů vzorce VII, jakjsou popsány například v DAS 24 10030 v pa-tentních spisech DE 2435041 a 2 445 430 a vDOS 2 460 776 a v DOS 2 229 845.
Tyto reakční produkty se získávají ze sho-ra uvedených meziproduktů reakcí s hydra-zidem karboxylové kyseliny, přičemž se tvo-ří příslušný thieno[2,3-e]triazolo[3,4-c]-4,l--oxazepin, otevřením oxazepinového kruhupůsobením halogenovodíkových kyselin, pře-vedením takto vzniklých 4-(3-fenylhalogen-methyl) -2-thienyl-5-hydr oxymethyl-1,2,4--triazolů na odpovídající 5-halogenmethy.l-deriváty, cyklizací s amoniakem á dehydro-genací.
Thienotriazolodiazepiny zmíněné ve shorauvedených patentových spisech se ukáza-ly při testování různými farmakologickýmimetodami jako látky, které jsou účinné an-xiolyticky, dále jako látky uvolňující řeče asvalově-relaxačně účinné látky a kromě to-ho· mají tyto sloučeniny intenzívní antikon-vulzívní účinek. Dále bylo zjištěno, že tyto látky mají schopnost značně zintenzívnitpřijímání potravy u savců. Pozoruhodná jekromě toho jejich mimořádně nízká toxici-ta.
Sloučeniny obecného vzorce II získanéshora popsaným způsobem se podrobují pů-sobení sirníku fosforečného v rozpouštěd-le jako je dimethylformamid, diglym nebotetrahydrofuran, výhodně za přídavku uhli-čitanu alkalického kovu, pyridinu nebo je-jich směsí. Teploty používané při tomto pů-sobení se mohou pohybovat mezi teplotoumístnosti a teplotou varu reakční směsi podzpětným chladičem. Přitom se získají takovésloučeniny obecného vzorce III L O > (lil) (v němž zbytky Riznám a až R4 mají shora uvedený vý- Y znamená merkaptoskupinu, methoxy-skupinu nebo methylmerkaptoskupinu neboatom halogenu), kde Y znamená merkaptoskupinu.
Tyto sloučeniny jsou v tautomerní rovno- váze s odpovídajícími thionoderiváty:
(lil*,)
Tyto sloučeniny se mohou po převedenípůsobením metalačního činidla, jako metho-xidu sodného nebo azidu sodného, v roz-pouštědle na odpovídající soli, nechat rea-govat bez předchozího oddělování obvyklýmzpůsobem s alkylačními činidly, jako napří-klad s methyljodidem na sloučeniny obec-ného vzorce III, v němž Y znamená methyl-merkaptoskupinu.
Takové sloučeniny obecného vzorce III,v němž Y znamená methoxyskupinu, se zís-kají ze sloučenin1 vzorce II reakcí s methyl-ox/niumfluorborátem.
Tato sloučenina, která se získá podlemetody, kterou popsali H. Meerwein a dalšív J. pr. Chem. (2), 147, 257 (1937) a 154, 83 (7939) z bortrifluoridertherátu a epichlor-hydrinu, se nechá reagovat in šitu se slou-čeninou vzorce II. jako rozpouštědla se hodízejména ethery nebo halogenované uhlovo-díky, například tetrachlormethan. Reakčníteplota se pohybuje obecně mezi 0 °C a tep-lotou varu použitého rozpouštědla.
Sloučeniny vzorce III, v němž Y znamenáhalogen, se vyrábějí reakcí sloučeniny vzor-ce II s halogenidem anorganické kyseliny,výhodně s chloridem fosforečným v bezvo-dém organickém rozpouštědle, jako je di-oxan nebo tetrahydrofuran při teplotách me-zi —50 a -j-50°C. (Získaný imidchlorld semůže in sítu nechat reagovat se sloučenina-mi vzorce IV za vzniku triazolothienooxaze- 197275 10 pinu vzorce V. Ve speciálních případech jevšak halogenderivát také možno izolovat.)
Sloučeniny obecného vzorce III se nynínechají reagovat se sloučeninou vzorce IV
Rs—CO—NH--NH2 (IV), v němž R3 znamená atom vodíku, přímou nebo roz-větvenou alkylovou skupinu s 1 až 3 atomyuhlíku ω-hydroxyalkylovou skupinu s 1 až 3 a-tomy uhlíku, cykloalkylovou skupinu se 3 až 6atomy uhlíku nebo 5- nebo 8-členný, atomkyslíku, atom síry nebo atom dusíku obsa-hující nasycený kruh, přičemž dusíkatý kruhje popřípadě na atomu dusíku substituovánmethylovou skupinou,
přičemž se získá sloučenina obecného vzor-ce V
v němž
Ri až R-t mají shora uvedený význam.
Tato reakce se může provádět při teplo- tách mezi 100 a 250 °C a to jak bez rozpou-štědla, tak, i v rozpouštědlech jako je metha-nol, ethanol, dioxan, chloroform, tetrahydro-furan, benzen, toluen, xylen nebo ve směsíchtěchto rozpouštědel, popřípadě v přítomnostikyselého katalyzátoru (například kyselinychlorovodíková, kyseliny sírové, kyselmyfosforečné, kyseliny polyfosforečné, kyseli-ny octové, kyseliny propionové, kyselinybenzensulfonové nebo kysehny tolu; nsulfo-nové); při reakci vzn'klý meziprodukt vzor-ce IIIc
zbytky Ri až R-i mají shora uvedený vý-znam, se přitom neizoluje.
Použije-li se jako látky thieno[2,3-e]tria-zolo[3,4-cj-4,l-oxazepinu obecného vzorceV, pak se získají thienotriazolodlazepiny o-becného vzorce VI podle následujícího re-ačního schématu:
IVb)
19727S 11 12 Přitom se nejprve rozštěpí oxazepinovýkruh sloučeniny vzorce V působením silnékyseliny chlorovodíkové nebo kyseliny bro-movodíkové v místě atomu kyslíku. K tomuobecně postačí nechat sloučeninu vzorce Vv rozteku silné kyseliny chlorovodíková ne-bo bromovodíkové několik minut až několikhodin při teplotě místnosti. Hydrohalogenidsloučeniny vzorce Va, který se tvoří při té-to reakci, se extrahuje pomocí rozpouštěd-la nemísitelného s vodou, výhodně pomocíchlorovaného uhlovodíku, jako chloroformu,nebo methylenchloridu, za chladu reakčnísměsi a poté se přidá — účelně po odpařeníreakčního roztoku — halogenid fosforu ne-bo halogenid síry, jako thionylchlorid nebobromid fosforitý. Reakční teplota se přitomudržuje mezi 0 a 40 “C, výhodně pak při tep-lotě asi 20 °C.
Po oddestilování nadbytečného halogeni-du a popřípadě ještě přítomného rozpou-štědla, se zbytek sestávající z dihalogeniduvzorce Vb, nechá reagovat s amoniakem ne-bo látkami poskytujícími amoniak, jako jeurotropin. Jako rozpouštědla pro reakci samoniakem se hodí nižší alkoholy, napří-klad methanol nebo ethanol, ethylacetát, di-oxan, tetrahydrofuran nebo inertní uhlovo-dfky, jako benzen a jeho homology; může sevo tuto reakci používat také kapalného a-oniaku. Reakční teplota se pohybuje mezia teplotou varu použitého rozpouštědla,ýhodně se však práce provádí v autoklá-i Získají se sloučeniny vzorce VI ve vyni- kajícím výtěžku. Místo se sloučeninou vzorce Va je možnoreakci s halogenidem fosforu nebo s halo-genidem síry provádět také s příslušným di-hydroxyderivátem vzorce Vc
Tyto sloučeniny se získají zahříváním silněkyselého roztoku sloučeniny vzorce V a jemožno je izolovat z reakčního roztoku ex-trakcí stejným způsobem, jako je popsán prosloučeniny vzorce Va.
Dehydrogenace sloučenin obecného vzorceVI na reakční produkty VII se provádí zapoužití vhodných dehydrogenačních činideljako například halogenů nebo také slouče-nin vyšších oxidačních stupňů chrómu nebomanganu například chromenu, dvojchroma-nu nebo manganistanu. Jako například vhod-ná rozpouštědla pro reakci s halogenem lze uvést chlorované uhlovodíky, jako chloro-form nebo methylenchlorid. Účelně se přitáto reakci přidává k vázání vznikající ky-seliny halogenovodíkové terciární organic-ké báze, například pyridin.
Oxidace zmíněnými sloučeninami chrómunebo manganu se provádí v rozpouštědle,jako je aceton, tetrahydrofuran nebo dioxan.
Podle druhu oxidačního činidla se reakčníteplota pohybuje obecně mezi 0°C a teplo-tou varu použitého rozpouštědla.
Reakční produkty obecného vzorce VII semohou obvyklým způsobem převádět na svéfyziologicky použitelné adiční soli s kyseli-nami. Kyselinami vhodnými pro tvorbu solíjsou například kyseliny halogenovodíkové,kyselina sírová, kyselina fosforečná, kyseli-na dusičná, kyselina cyklohexylsulfamová,kyselina citrónová, kyselina vinná, kyselinaaskorbová, kyselina maleinová, kyselinamravenčí, kyselina salicylová, kyselina me-than- nebo toluensulfonová a podobné.
Reakční produkty obecného vzorce VII, jakož i jejich aďční soli s kyselinami mají vý-razný antikonvuzívní, anxiolytický a anti-agresivní účinek v rozsahu dávek od 0,1 do3 mg/kg při velmi nízké toxicitě.
Vynález blíže objasňují následující příkla-dy: Příklad 1 8-Brom-6-( o-chlorfenyl )-l- -methyl-4H-s-triazolo- [ 3,4-c j thieno [ 2,3-e ] -1,4-diazepin a,«) 1 mol = 314 g 2-chloracetylamino-3-(o--chlorbenzoyljthiofenu se rozpustí v 500 mldimethylformamidu a při teplotě 0 °C se zaintenzivního míchání během 1 hodiny přidá36 g rozpráškovaného hydridu sodnoborité-ho. Potom se reakční směs vylije do 2 litrůledové vody, přičemž vznikne mazlavá sra-ženina. Vodná fáze se dekantuje, mazlavýprodukt se promyje dva až třikrát vodou avyjme se methylenchloridem. Po vysušenímethylenchloridové fáze a po odpaření sezíská 300 g oleje, který pozvolna ztuhne aztuhlý produkt se překrystaluje ze směsimethanolu a etheru. Získá se 294 g (93,1 %teorie] 2-chloracetylamino-3-[ (o-chlorfe-nyl Jhydroxymethyljthiofenu o teplotě tání118 až 120 °C. K cyklizaci se však může používat taképřímo oleje,č) 0,8 mol = 253 g 2-chloracetylamino-3-- [ (o-chlorfenyl ] hydroxymethylj thiofenurozpuštěného ve 200 ml isopropanolu se při-dá do vroucího roztoku 52 g (2,25 mol] sodí-ku v 1,8 litru isopropanu a reakční směs sevaří 5 minut pod zpětným chladičem. Potomse nahnědlá suspenze vylije do 1,5 litru le- 197273 13 14 dové vody a roztok se okyselí koncentrova-nou kyselinou chlorovodíkovou. Vyloučenýkrystalizát se odfiltruje a promyje se vodou.Potom se vlhký zbytek rozpustí ve 2 litrechmethylenchloridu, methylenchloridový roz-tok se vysuší síranem horečnatým, filtrátes odpaří a. zbytek se překrystaluje z metha-nolu. Získá se 246 g (87 % teorie) 5-(o-chlorf e-nyl)-thieno[2,3-e]-4,l-oxazepin-l-onu o tep-lotě tání 175 až 176 °C. b) ' 0,1 mol = 27,9 .g 5-(o-chlorfenyl)thieno-[2,3-e]-4,l-oxazepin-l-onu se rozpustí ve 300mililitrech chloroformu a 8,5 ml pyridinu.Při teplotě místnosti se během 10 až 15 mi-nut přidá roztok 5, 5 ml bromu v 50 ml chlo-roformu. Dojde okamžitě k odbarvení rozto-ku. Titulní sloučenina se vyloučí, odfiltru-je se a promyje se etherem. Výtěžek 7-brom-5- (o-chlorfenyl)thieno-[2,3-e]-4,l.-oxazepinonu činí 30 g (83 % teo-rie) o teplotě tání 178 až 180°C (rozklad). c, a) 0,1 mol = 35,8 g 7-brom-5-(o-chlorfenyl)-thieno[2,3-e]-4,l-oxazepinonu se zahřívá s350 ml diglymu, 24 g sirníku fosforečného a19 g hydrogenuhličitanu sodného 30 minutna teplotu 60 °C. Potom se reakční směs vy-lije asi do1 1 litru ledové vody, přičemž vznik-ne krystalická sraženina, která se odfiltruje,promyje se vodou a vysuší se. Získá se 37 g = 99 % teorie 7-brom-5-(o--chlorf enyl) thieno [ 2,3-e j -4,l-oxazepin-2-thionu o teplotě tání od 200 °C (rozklad). č) 0,1 mol = 37,5 g 7-brom-5-(o-chlorfenyl)-thieno[2,3-ej-4,l-oxazepin-2-thionu se roz-pustí ve 370 ml tetrahydrofuranu a přidá se10 ml hydrazinhydrátu. Po 5 minutách je re-akce při teplotě místnosti ukončena. Roztokse odpaří, zbytek se vyjme methylenchlori-dem, několikrát se promyje vodou, oddělenámethylenchloridová fáze se vysuší a odpaříse. Zbytek se vyjme 200 ml ethanolu a při-dá se 50 ml triethylesteru kyseliny ortho-octové. Reakční směs se vaří 30 minut podzpětným chladičem, potom se odpaří ve va-kuu a zbytek se v etheru nechá vykrysta-lovat. Výtěžek 8-brom-6- (o-chlorfenyl) -1-methyl-thieno- [ 2,3-e ] triazolo [ 3,4-c ] -4,1-oxazepinučiní 34,5 g = 87 % teorie. Teplota tání 146až 148 °C. d, of) 0,1 mol = 39,6 g 8-brom-6-(o-chlorfenyl)- -1-methylthieno [ 2,3·-β ] triazolo [ 3,4-c ] -4,1- -oxazepinu o teplotě tání 146 až 148 °C se suspenduje ve 250 ml koncentrovaného bro- movodíku. Jakmile vznikne čirý roztok (po15 až 20 minutách), zředí se tento roztok300 ml ledové vody a provede se extrakcemethylenchloridem. Methylenchloridová fá-ze se vysuší a odpaří, a odparek se nechávykrystalovat v etheru. Získá se 52 g 3-methyl-4- [ 3- (o-chlorf eny lbrommethyl) -5--bromthien-2-yl]-5-hydroxymethyl-l,2,4--triazolhydrobromidu (94% teorie) o teplo-tě tání 200aC (rozklad). /3) 0,05 mol = 27,9 g hydrobromidu se mí-chá se 100 ml thionylchloridu 30 minut přiteplotě místnosti. Potom se nadbytečný thio-nylchlorid oddestiluje ve vakuu, zbytek sevyjme methylenchloridem a promyje se le-dovou vodou a. zředěným amoniakem. Vysu-šená methylenchloridová fáze se odpaří azbytek se rozetře s etherem. Výtěžek 24,2 g3-methy 1-4- [ 3- (o-chlorf eny lbrommethyl) -5--brom-thienyl-2-yl]-5-chlormethyl-l,2,4--triazolu o teplotě tání 167 až 169 °C. 7) 12,4 g této sloučeniny se rozpustí ve 270mililitrech methanolu a přidá se 100 ml ka-palného amoniaku. Potom se reakční směszahřívá 30 minut na 100 °C v autoklávu. Re-akční směs se odpaří, odparek se vyjme me-thylenchloridem, promyje se vodou, methy-lenchloridová fáze se vysuší, odpaří se azbytek se překrystaluje z methanolu. Výtě-žek 8-brom-6- (o-chlorfenyl-l-methyl-thieno-[ 2,3-e ] triazolo [ 3,4-c ] -5,6-dihydro-l,4--diazepinu činí 9,0 g = 91 % teorie o tep-lotě tání 160 až 162 °C. e) 39,5 g = 0,1 mol 8-brom-6-( o-chlorfe-nyl) -l-methyl-4H-s-triazolo [ 3,4-c ] thieno-[2,3-ej-5,6-dihydro-l,4-diazepinu o teplotětání 162 °C se rozpustí v 500 ml methylen-chloridu a 15 ml pyridinu a k roztoku seběhem 10 minut za míchání při teplotě míst-nosti přidá 10 ml bromu v 50 ml methylen-chloridu. Roztok, který se ihned odbarví, semíchá 30 minut, potom se několikrát protře-pává s vodou, vysuší se, odpaří a zbytek sepřekrystaluje z ethanolu. Výtěžek 8-brom-6- (o-chlorfenyl ) -1--methyl-4H-s-triazolo[ 3,4-c ] thieno [ 2,3-e ] --1,4-diazepinu činí 36,9 g = 94 % teorie oteplotě tání 208 až 210 °C.
Velmi dobrých výtěžků se dosáhne takétehdy, když se dehydrogenace provádí man-ganistanem draselným analogicky jako vpříkladu 3. Příklad 2 8-Brom-6- (o-chlorf enyl) -1-- [ tetrahydr opyran-4-yl ] -4H-triazolo-[ 3,4-c ] thieno [ 2,3-e ] -1,4-diazepin 18 197278 0,01 mol = 3,74 g 7-brom-5-(o-chlorfenyl)-thieno[2,3-e]-4,l-oxazepin-2-thionu, získané-ho podle příkladu 1 c,a) se vaří se 100 mldioxanu a 1,5 g hydrazinu kyseliny tetra-hydropyran-4-karboxylové 30 minut podzpětným chladičem. Potom se reakční směszpracuje jako v příkladu 1 c,/3). Výtěžek 8-brom-6- (o-chlorfenyl) -1- [ tetra-hydropyran-4-yl ] thieno [ 2,3-e ] triazolo-[3,4-c]-4,l-oxazepinu činí 2,7 g (58 % teo-rie o teplotě tání 182 až 184 °C.
Analogickým postupem, jako je popsán vpříkladu ld) a le), se získá přes 8-brom-6- - (o-chlorfenyl) -1- [ tetrahydropyran-4-yl] -thieno [ 2,3-e ] triazolo [ 3,4-c ] -5,6-dihydro--1,4-diazepin o teplotě tání 174 až 175 °Ctitulní sloučenina ve výtěžku 98 % teorie(teplota tání 257 až 258 °C). Příklad 3 8-Brom-6- (o-chlorfenyl) -1--cyklohexyl-4H-s-triazolo-[ 3,4-c ] thieno[ 2,3-e ] -1,4-dlazepin 4,65 g = 0,01 mol 8-brom-6-( o-chlorfenyl )--l-cyklohexyl-4H-s-triazolo [ 3,4-c ] thieno-[2,3-e]-5,6-dihydro-l,4-diazepinu o teplotětání 192 °C, který byl připraven z 7-brom-5- - (o -chlórf enyl) thieno [2,3-e ] -4,1-oxazepin--2-thionu (příklad 1 c,a), teplota tání 200°C)přes 8-brom-6- (o-chlorfenyl) -1-cyklohexyl-thieno[ 2,3-e ] triazolo [ 3,4-c ] -4,1-oxazepin(analogicky jako v příkladu 1 c,(S), teplotatáni 172 až 174 °C, způsobem popsaným v
1B příkladu 1 d,a)—y) se rozpustí ve 100 mlacetonu destilovaného přes manganistandraselný. Při teplotě varu se přidají za mí-chání nejprve 3 g dvojchromanu sodného v15 ml vody a potom 2 ml 20% kyseliny sí-rové a reakční směs se nechá dále vařit 30minut. Rozpouštědlo se oddestiluje, zbytekse zředí malým množstvím vody, směs sezalkalizuje amoniakem a provede se extrak-ce methylenchloridem. Po promytí, vysušenía odpaření rozpouštědla zbude surový pro-dukt, který se překrystaluje z ethanolu. Vý-těžek 4,1 g = 88 % teorie, teplota tání 190až 192 °C. Místo dvojchromanu sodného je možnopro dehydrogenaci použít také manganistanudraselného. V tomto případě se postupujenásledovně: 4,65 g = 0,01 mol 8-brom-6-(o-chlorfenyl )--l-cyklohexyl-4H-s-triazolo [ 3,4-c ] thieno-[2,3-e]-5,6-dihydro-l,4-diazepinu se rozpustíve směsi 50 ml acetonu a 50 ml methylen-chloridu. Přidá se 1,4 g jemně rozpráškova-ného manganistanu draselného v jedné dáv-ce a směs se míchá 6 hodin při teplotě míst-nosti. Vyloučí se kysličník manganičitý. Pofiltraci přes křemelinu se získá světle žlutýfiltrát, který se odpaří a odparek se rozetřes etherem. Získá se 4 g = 86 % teorie titul-ní sloučeniny o teplotě tání 190 až 192 °C.
Analogickým postupem, jako je popsán veshora uvedených příkladech, byly přes uve-dené meziprodukty vyrobeny následující re-alkční produkty: 197275 R3 R4 Meziprodukt II Meziprodukt V Meziprodukt VI Reakční
teplota tání (°C) teplota tání (°C) teplota tání (°C] produkt VII teplota tání (°C) CH3 Br 176 137—139 171—173 205—206 (rozklad)
CO o co in o OJ CO o LO o o rH o i—l σ> lo rH o OJ i—i OJ 1 OJ rH OJ 1 OJ rH I OJ I OJ | OJ 1 OJ OJ i 1 tJI CO 4f l co 1 CO 1 o 1 l OJ l CO l 1 05 O o o o CD m rH •CD OJ O OJ OJ rH OJ OJ rH OJ OJ rH OJ OJ
co OJ OJ O OJ OJ LT5 00 00 CO tx co 00 OJ OJ CO 05 LT5 tx O CO Ό rH rH rH 04 rH rH rH rH rl OJ H CO | I | 1 | 1 1 1 ( 1 1 3 rH o O ©5 O O CO co lo in N CO oo OJ rH CO 05 in s o cc Ph rH rH rH OJ rH r-1 rH rH rH OJ rH
CO rH O OO tíi O OJ >s 05 tJI 00 CO rH rH rH rH rH rH rH OJ 00 1 | O I 1 | I | 00 05 l «ςΗ 1 o 05 i 1 05 CO 1 OJ 1 OJ 05 OJ co 00 CO CO rH rH rH rH rH rH rH rH
LO o O o O OJ LO Ό LO CO co 00 OJ rH CO r—M tH OJ rH rH | | I | | I co in N Q 00 co co 00 OJ co Os Os OJ rH rH OJ rH rH
O 00 rH 1 O CO rH O O O00 co COrH rH H 1 1 1 1 CO CO I 1 1 co oo CO t>. t> rH rH tH rl rH O O O U O u
-y
ÍM Pí Pí pa
ÍCK i—I ř-l o pa in ffi
O
W „y p pa pa f-l pa f-ι f-ι f-l pa pa pq

Claims (2)

197275 17 Příklad 4
8-Brom-6- (o-chlorfenyl) -1--tetrahydrof uranyl- (3-4H-S-triazoloj 3,4-c ] thieno [ 2,3-e j -1,4--diazepin 4,5 g (0,01 mol) 8-brom-6-(o-chlorfenyl )--1-terahydrof uranyl- (3) -4H-s-triazolo-[ 3,4-c ] thieno [ 2,3-e) -5,6-dihydro-l,4-diazepinu o teplotě tání 163 až 165 °C serozpustí v 50 ml methylenchloridu a 15 ml 18 pyridinu. K tomuto roztoku se během 15 mi-nut za míchání při teplotě místnosti přidá10 ml bromu v 50 ml methylenchloridu aroztok se míchá potom ještě 30 minut. Po-tom se roztok protřepává s vodou, vysuší se,rozpouštědlo se odpaří a zbytek se překrys-taluje z ethanolu. Získá se 3,7 g (82,2 % te-orie) titulní sloučeniny o teplotě tání 190až 191 °C. Analogickým způsobem se vyrobí následu-jící sloučeniny obecného vzorce I: Ri R2 R3 Rá teplota tání (°C) Br H Br H C2H5 H h,c-Q Cl 210 Cl 223—225 Cl 1201—122 predmEt Způsob výroby substituovaných 6-aryl-4H--s-triazol[ 3,4-c ] thieno[ 2,3-e ] -1,4-diazepinů obecného vzorce VII
v němž Ri znamená vodík, atom halogenu, nižšíalkylovou skupinu s 1 až 2 atomy uhlíku, R2 znamená vodík nebo Rt společně sezbytkem R2 jsou spojeny přes alkylenový ře-tězec a tvoří 5ti- nebo 6tičlenný kruh, R3 znamená atom vodíku, přímou neborozvětvenou alkylovou skupinu s 1 až 3atomy uhlíku, ω-hydroxyalkylovou skupinus 1 až 3 atomy uhlíku, cykloalkylovou sku-pinu se 3 až 6 atomy uhlíku nebo 5ti- nebo6tičlenný nasycený kruh obsahující atomkyslíku, atom síry nebo atom dusíku, při-čemž dusíkatý kruh je popřípadě na atomudusíku substituován methylovou skupinou a Rd znamená atom vodíku, atom fluoru, atom chloru nebo atom bromu, a jejich a- dičních solí s kyselinami, vyznačující se tím, že se redukuje sloučenina obecného vzorce I VYNALEZU H
v němž zbytky Ri až R4 mají shora uvedený vý-znam a X znamená atom halogenu, aminoskupinunebo acyloxyskupinu, působením hydridusodnoboritého v diimethylformamidu nebodimethylacetamidu při teplotách mezi 0 a-j-10 °C za vzniku odpovídajícího karbinoluvzorce Ia
19727S 19 v němž zbytky Ri až R4 a X mají shora uvedený vý-znam, karbinol, popřípadě po přeměně ami-noskupiny na atom halogenu, popřípadě poodštěpení acylové skupiny se nechá reago-vat s cyklizaěními činidly, jako napříklads alkoxidem alkalického kovu, například i-sopropoxidem sodným nebo terc.butoxidemsodným nebo s hydridem sodným pro pří-pad, že X = halogen, popřípadě s činidly od-štěpujícími vodu jako je thionylchlorid, ky-selina sírová, kyselina polyfosforečná nebodicyklohexylkarbodiimid, karbonylová funk-ce takto získané sloučeniny obecného vzor-ce II
v němž zbytky Ri až Rá mají shora uvedný význam,se převede působením sirníku fosforečnéhona merkaptoskupinu, působením trimethyl-oxoniumfluoborátu na methoxysikupinu,působením halogénidu anorganické kyselinyna atom halogenu nebo působením směsisirníku fosforečného, amidu sodného a me-thyljodidu na methylmerkaptoskupinu, a ta-kováto sloučenina obecného vzorce III
v němž Ri, R2 a R4 mají shora uvedený význam a Y znamená merkaptoskupinu, methoxy-skupinu nebo methylmerkaptoskupinu, neboatom halogenu, se nechá reagovat se slouče-ninou obecného vzorce IV R3-CO—NH—NH2 (IV), v němž Rs znamená atom vodíku, přímou neborozvětvenou alkylovou skupinu s 1 až 3 ato-my uhlíku nebo ω-hydroxyalkylovou skupi-nu s 1 až 3 atomy uhlíku, cykloalkylovouskupinu se 3 až 6 atomy uhlíku, nebo 5ti-nebo 6členný nasycený kruh obsahujícíatom kyslíku, atom síry nebo atom dusíku,přičemž dusíkatý kruh je popřípadě na ato-mu dusíku substituován methylovou skupi- 20 nou, přičemž se získá sloučenina obecnéhovzorce V
v němž Ri, R2, R3 a R4 mají shora uvedený význam,tato sloučenina se poté na atomu kyslíkuoxazepinového kruhu rozštěpí působenímsilné kyseliny halogenovodíkové, získanýhydrohalogenid obecného vzorce Va
v němž zbytky Ri až R4 mají shora uvedený vý-znam, a Halí znamená atom chloru nebo atombromu, se extrahuje rozpouštědlem, které ne-ní mísitelné s vodou, ke zbytku se přidá ha-logenid. fosforu nebo síry, vzniklý dihalo-genderivát obecného vzorce Vb
v němž zbytky Ri až R4 mají shora uvedený vý-znam a Halí a Hal2, které mohou být stejné nebovzájemně rozdílné, znamenají chlor nebobrom, se nechá reagovat s amoniakem po-případě s látkou poskytující amoniak, načežse takto získaná sloučenina obecného vzor-ce VI . 187275 22 21
(VI) v němž zbytky Ri až R4 mají shora uvedený vý-znam, dehydrogenuje za použití halogenu,sloučenin vyšších oxidačních stupňů chró-mu nebo manganu, jako dvojchromanu al-kalického kovu nebo manganistanu alkalic-kého kovu, a poté se popřípadě převede nafyziologicky nezávadnou adiční sůl s kyse-linou. Severografia, n. p., závod 7, Most
CS467476A 1976-07-14 1976-07-14 Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines CS197275B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS467476A CS197275B2 (en) 1976-07-14 1976-07-14 Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CS467476A CS197275B2 (en) 1976-07-14 1976-07-14 Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CS197275B2 true CS197275B2 (en) 1980-04-30

Family

ID=5390036

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CS467476A CS197275B2 (en) 1976-07-14 1976-07-14 Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines

Country Status (1)

Country Link
CS (1) CS197275B2 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2137976A1 (en) Thienothiazine derivatives
NO166367B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive tieno-1,4-diazepiner.
SE433080B (sv) Mellanprodukt for framstellning av imidazo /1,5-a/ /1,4/ diazepinderivat
CA1145332A (en) Process for the preparation of substituted tricyclic thieno compounds
SE437029B (sv) Analogiforfarande for framstellning av derivat av imidazo/1,5-a//1,4/bensodiazepin
DK141876B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af substituerede 6-aryl-4h-s-triazolo-(3,4-c)-thieno(2,3-e)-1,4-diazepiner eller syreadditionssalte deraf
Hirai et al. Heterocyclic cation systems. 14. Synthesis of thieno [3, 2-e][1, 4] diazepine, thiazolo [4, 5-e][1, 4] diazepine, and s-triazolo [3, 4-c] thiazolo [4, 5-e][1, 4] diazepine derivatives
IL25447A (en) Benzothiazepines and benzothiazocines and their preparation
Altland The Smiles rearrangement of 2-tetrazolylthio-3-aminopyridines
US4201712A (en) Process for preparation of 6-aryl-4H-s-triazolo-[3,4-c]-thieno-[2,3-e]-1,4-diazepines
Raslan et al. Reactivity of 3‐(benzothiazol‐2‐yl)‐3‐oxopropanenitrile: A facile synthesis of novel polysubstituted thiophenes
CS197275B2 (en) Method of producing substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-/3,4-c/thieno/2,3-e/1,4-diazepines
Pfeiffer et al. Synthesis and reactivity of 1, 2, 4‐triazolo [1, 5‐c] quinazolines
SU622406A3 (ru) Способ получени замещенных -6-арил4н- -триазоло/3,4-с/тиено /2,3-с/-1,4диазепинов или их солей
Baba et al. Studies on disease-modifying antirheumatic drugs. IV. Synthesis of novel thieno [2, 3-b: 5, 4-c'] dipyridine derivatives and their anti-inflammatory effect
Iddon et al. Azoles. Part 7. A convenient synthesis of thieno [2, 3-d] imidazoles
CA1211437A (en) Benzazepines
RogeráTulley Preparation and chemistry of some 1, 5-diphenyl-1λ 4, 2, 4-thiadiazine 1-oxides
Sasaki et al. The synthesis of novel polycyclic heterocyclic ring systems via photocyclization. 7.[1] Benzothieno [2, 3‐c] naphtho [2, 1‐h] quinoline and [1] benzothieno [2, 3‐c] naphtho [2, 1‐h][1, 2, 4] triazolo [4, 3‐a] quinoline
Hull et al. Reactions of heterocycles with thiophosgene. Part VI. Reactions of tetrahydropyrazolo [1, 5-c] quinazolines
Nishijima et al. Synthesis and diuretic activity of 4, 5-dihydro-6H-imidazo [4, 5, 1-ij] quinoline-6-one6-oxime-O-sulfonic acid derivatives
CA1077475A (en) Process for production of substituted 6-aryl-4h-s-triazolo-(3,4-c)-thieno-(2,3-e)-1,4-diazepines and intermediates
FI63032B (fi) Foerfarande foer framstaellning av substituerade 6-fenyl-4h-s-triazolo-(3,4-c)-tieno-(2,3-e)-1,4-diazepiner
US4656289A (en) 1,3-dibenzyl-4-halohexahydro-1H-thieno[3,4-d]imidazol-2(3H)-one intermediates
Becher et al. Pyridinethiones—II: Preparation of condensed pyridines related to 3-formyl-2 (1H,-pyridinethione