CN209815681U - 一种甲烷重整装置 - Google Patents
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Abstract
本实用新型属于甲烷重整技术领域,尤其涉及一种甲烷重整装置。所述装置包括:气路,反应器,循环水路和电路,所述气路与反应器连通;所述反应器包括石英玻璃管和高压电极,所述石英玻璃管靠近安装有高压电极的一端设置有若干组进气管;所述预混阀分为第一支路、第二支路和第三支路,第一支路与进气口连通,第二支路和第三支路均和进气管连通;所述循环水路设置在石英玻璃管的外表面上,所述电路的正极、负极分别与高压电极和循环水路连接。本实用新型通过设计的旋风DBD等离子体协同TiO2光催化提高甲烷重整的转化率,并利用循环水做阴极达到散热和控温效果,解决传统DBD等离子体甲烷重整存在的转化率低、温度高和稳定性差等问题。
Description
技术领域
本实用新型属于甲烷重整技术领域,尤其涉及一种甲烷重整装置。
背景技术
本实用新型背景技术公开的信息仅仅旨在增加对本实用新型的总体背景的理解,而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
人类社会对石油、煤炭、天然气等化石能源的需求日益增加,但石油、煤炭的已探明储量有限,如何高效利用相对丰富的天然气资源,成为解决当今化石能源紧缺的重要突破口。甲烷作为天然气的主要成分,是含氢量最高的碳氢化合物,可以直接作为燃料或者重整为氢气和其他高附加值碳氢化合物,如乙烯、乙炔、甲醇、乙醇等。甲烷重整得到的氢气是更高效、高热值和清洁的燃料,其他高附加值碳氢化合物是重要的化工原料。此外,虽然甲烷是一种相对价格低廉、来源广泛的碳氢化合物,但它在造成温室效应的同时破坏地球臭氧层,因而甲烷的资源化利用在环境保护方面也有重要意义。
甲烷分子有完全对称的正四面体结构和很强的热稳定性。按照热力学平衡状态,等离子体分为低温等离子体和高温等离子体,等离子体是气态、液态、固态以外的物质第四态,放电产生的等离子体富含电子、离子、激发态粒子以及自由基,这些粒子与甲烷分子发生碰撞,能够在相对温和的条件下实现甲烷重整。
低温等离子体可以在常温常压下产生,具有成本低、适用范围广等优点。低温等离子体可以通过多种放电方式产生,例如:介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge:DBD)。DBD是指将绝缘介质置于高压电极与低压电极之间进行放电。相比于其他放电方式,DBD的能耗低、体积大、放电均匀稳定、反应器结构简明,在甲烷重整方面具有广阔的应用前景。
例如,专利文献CN104071747B公开了种等离子体甲烷重整制备合成气的方法。反应器的两极间距为0.5-18mm;采用管板式反应器时,以金属管或者有孔圆形金属箔片作为高压电极和接地电极,两极间可以互换;采用管管式反应器时,高压电极和接地电极均为金属管。混合气体在反应区的停留时间为0.01-100s;放电反应温度为25-600℃;放电反应压力为-0.06-0.5MPa;混合气体包括甲烷、二氧化碳和氧气。当采用甲烷、氧气、二氧化碳进料时,O2添加气的目的是克服已有研究中的放电积碳问题,通过改变混合气的进料比从而调节产物中合成气的氢碳比,长时间运转没有任何积碳生成,综合利用甲烷和二氧化碳两种温室气体。王皓等在文章《介质阻挡放电等离子体甲烷部分氧化重整制氢》中用自制的介质阻挡放电等离子体重整制氢装置进行了甲烷部分氧化重整制氢的实验研究。然而,本实用新型认为,现有的这些用于甲烷重整的装置和方法仍然存在转化率低、温度高和稳定性差等问题。
实用新型内容
针对上述存在的问题,本实用新型旨在提供一种甲烷重整装置。本实用新型通过设计的旋风DBD等离子体协同TiO2光催化提高甲烷重整的转化效率,并利用循环水做阴极达到散热和控温效果,解决传统DBD等离子体甲烷重整存在的转化率低、温度高和稳定性差等问题。
为实现上述发明目的,本实用新型公开了下述技术方案:
首先,本实用新型公开一种甲烷重整装置,所述装置包括:气路、反应器、电路和循环水路。
所述气路由甲烷存储装置、水蒸气或氧气存储装置、预混阀以及流量计组成;所述甲烷存储装置、水蒸气或氧气存储装置均与预混阀连通,且该两条连通线路上均设置有流量计,以便于控制甲烷和水蒸气(或氧气)的流通量,预混阀的作用是:(1)将甲烷和水蒸气(或氧气)按设定的比例进行充分混合;(2)使反应过程中形成积碳较少的,进一步提高甲烷的转化率。
所述反应器包括石英玻璃管和高压电极,所述石英玻璃管的内壁上涂覆有一层TiO2,所述高压电极密封安装在石英玻璃管的其中一端口处,所述高压电极由铜线缠绕在铁芯上构成,铜线缠绕在铁芯形成的高压电极能够有效增强高压电极放电;所述石英玻璃管设置有的一端设置有进气口,所述石英玻璃管的另一端口设置有出气口。
进一步地,所述石英玻璃管靠近安装有高压电极的一端设置有若干组进气管。所述预混阀分为第一支路、第二支路和第三支路,其中,第一支路与进气口连通,第二支路和第三支路均和进气管连通。
所述循环水路通过包覆的方式设置在石英玻璃管的外表面上,且所述循环水路的进水口靠近出气口设置,所述循环水路的出水口靠近进气管设置,从而形成与石英玻璃管内部气体前进的方向相反的水流,水流可以通过循环不断使用,水流不仅能够构成反应器的低压电极,而且能够用于石英玻璃管的散热装置,为甲烷重整提供稳定的低温环境。
所述电路为交流电源,所述交流电源的正极与高压电极连通,所述交流电源的负极与所述循环水路连接。
作为进一步的技术方案,所述石英玻璃管靠近安装有高压电极的一端斜插有若干组进气管,所述若干组进气管沿石英玻璃管的周向均匀分布,且进气管与石英玻璃管外壁相切。本实用新型设计的这种结构能够制造出特殊的进气方式。
其次,本实用新型公开一种甲烷重整方法,采用所述甲烷重整装置对甲烷气体进行重整,即可。利用所述甲烷重整装置中产生的紫外线与TiO2层形成光催化作用,加速甲烷重整进程,同时在旋风等离子体与TiO2光催化的协同作用下,大幅度提高甲烷重整的转化效率。其中,所述紫外线由介质阻挡放电(DBD)产生;利用进气管(即切向进气)进气后,气体沿石英玻璃管的器壁流动,在切向进气口与轴向进气口的气流推动下,气体呈螺旋式前进,在电极作用下,螺旋式前进的气流在石英玻璃管内形成放电等离子体(介质阻挡放电产生的等离子体中含有紫外线)。另外,由于本实用新型中形成的离子体是在石英玻璃管内螺旋式前进的,因此,称为旋风等离子体。
与现有技术相比,本实用新型取得了以下有益效果:
(1)本实用新型利用切向斜插进气管的方式使进入石英玻璃管的气流形成旋风,在第一支路进入石英玻璃管中的气流推动下使气流在反应器内部螺旋式前进,大幅度增加气流的有效反应时间。
(2)本实用新型用循环水做低压电极,不仅能够用于石英玻璃管的散热装置,还能够为甲烷重整提供稳定的低温环境。
(3)本实用新型将TiO2催化剂镀在石英玻璃介质内表面的方式,利用反应器产生的等离子体中的紫外线与TiO2形成光催化以及,等离子体与TiO2光催化的协同作用下,提高甲烷重整的转化效率,加速甲烷重整进程。
附图说明
构成本实用新型的一部分的说明书附图用来提供对本实用新型的进一步理解,本实用新型的示意性实施例及其说明用于解释本实用新型,并不构成对本实用新型的不当限定。
图1为本实用新型实施例1中甲烷重整装置的结构示意图。
图2为本实用新型实施例2中甲烷重整装置的结构示意图。
图3为本实用新型实施例3和实施例4中进气管和石英玻璃管的剖面图。
附图中标记分别代表:1-甲烷存储装置、2-水蒸气或氧气存储装置、3-预混阀、4-流量计、5-石英玻璃管、6-高压电极、7-进气口、8-出气口、9-进气管、10-循环水路、11-进水口、12-出水口、13-交流电源、3.1-第一支路、3.2-第二支路、3.3-第三支路。
具体实施方式
应该指出,以下详细说明都是例示性的,旨在对本实用新型提供进一步的说明。除非另有指明,本文使用的所有技术和科学术语具有与本实用新型所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是,这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式,而非意图限制根据本实用新型的示例性实施方式。如在这里所使用的,除非上下文另外明确指出,否则单数形式也意图包括复数形式,此外,还应当理解的是,当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时,其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
为了方便叙述,本实用新型中如果出现“上”、“下”、“左”“右”字样,仅表示与附图本身的上、下、左、右方向一致,并不对结构起限定作用,仅仅是为了便于描述本实用新型和简化描述,而不是指示或暗示所指的设备或元件必须具有特定的方位,以特定的方位构造和操作,因此不能理解为对本实用新型的限制。
正如背景技术所述,现有的一些用于甲烷重整的装置和方法仍然存在转化率低、温度高和稳定性差等问题。因此,本实用新型提出一种甲烷重整装置;现结合附图和具体实施方式对本实用新型进一步进行说明。
实施例1
一种甲烷重整装置,参考图1,所述装置包括:气路、反应器、电路和循环水路。
所述气路由甲烷存储装置1、水蒸气或氧气存储装置2、预混阀3以及流量计4组成;所述甲烷存储装置1、水蒸气或氧气存储装置2均与预混阀3连通,且该两条连通线路上均设置有流量计4,以便于控制甲烷和水蒸气(或氧气)的流通量,预混阀可使甲烷和水蒸气(或氧气)按设定的比例进行充分混合。
所述反应器包括石英玻璃管5和高压电极6,所述石英玻璃管的内壁上涂覆有一层TiO2,所述高压电极6密封安装在石英玻璃管5的其中一端口处,所述高压电极6由铜线缠绕在铁芯上构成,铜线缠绕在铁芯形成的高压电极能够有效增强高压电极放电;所述石英玻璃管5设置有的一端设置有进气口7,所述石英玻璃管5的另一端口设置有出气口8,
所述石英玻璃管5靠近安装有高压电极6的一端设置有若干组进气管9。所述预混阀3分为第一支路3.1、第二支路3.2和第三支路3.3,其中,第一支路3.1与进气口7连通,第二支路3.2和第三支路3.3均和进气管9连通。
所述循环水路10通过包覆的方式设置在石英玻璃管5的外表面上,且循环水路10中的水流与石英玻璃管5的外表面直接接触,所述循环水路10的进水口11靠近出气口8设置,所述循环水路10的出水口12靠近进气管9设置,从而形成与石英玻璃管5内部气体前进的方向相反的水流,水流可以通过循环不断使用,水流不仅能够构成反应器的低压电极,而且能够用于石英玻璃管5的散热装置,为甲烷重整提供稳定的低温环境。
所述电路为交流电源13,所述交流电源13的正极与高压电极6连通,所述交流电源13的负极与所述循环水路10连接。
实施例2
一种甲烷重整装置,同实施例1,区别在于:作为进一步的技术方案,可参考图2,所述第一支路3.1、第二支路3.2和第三支路3.3上均设置有流量计4。以控制进入石英玻璃管5内的气体量。
实施例3
一种甲烷重整装置,同实施例1,区别在于:作为进一步的技术方案,可参考图3,所述石英玻璃管5靠近安装有高压电极6的一端斜插有若干组进气管9,所述若干组进气管9沿石英玻璃管5的周向均匀分布,且进气管9与石英玻璃管5外壁相切。
本实施例设计的这种结构能够制造出特殊的进气方式:使通入的气体在石英玻璃管5内部形成旋风。本实用新型利用斜插进气管的方式,在从第一支路进入石英玻璃管5中的气流推动下,使气体在石英玻璃管5内部螺旋式前进形成旋风。在相同的气体流速条件下,螺旋式前进的气体在石英玻璃管5内的停留时间更长。
实施例4
一种甲烷重整装置,同实施例3,区别在于:可参考图3,所述进气管9为平行设置的两组,且两组进气管9相对于石英玻璃管5的轴线上、下对称。
实施例5
一种甲烷重整装置,同实施例1,区别在于:作为进一步的技术方案,所述TiO2层通过溶胶-凝胶法镀在石英玻璃介质内表面,在放电产生的紫外线的照射下能够对石英玻璃管5内部的混合气体起到光催化作用。
实施例6
一种甲烷重整装置,同实施例1,区别在于:作为进一步的技术方案,所述通过交流电源13与高压电极6之间、交流电源13与循环水路10之间,均通过导线连通,所述交流电源13的输出电压最大值为30kV,输出频率在8-15kHz之间可调。
实施例7
一种甲烷重整方法,采用所述甲烷重整装置对甲烷气体进行重整,具体方法为:设置放电功率为32W,电极间距为10mm,甲烷与氧气的体积比为4:1,两种气体进入预混阀3充分混合;混合后的气体从进气口7中按流量3.5mL/min进气,同时从进气管9中(切向进气)按流量5mL/min进气;因循环水路10(阴极)能及时散热,提高了反应的持续性和稳定性,试验证明该甲烷重整可持续反应12小时以上。
结果测试:
本实用新型要实现的目的之一为延长甲烷转化(反应)时间并提高甲烷转化率。
(1)关于甲烷转化(反应)时间方面:已有的甲烷重整装置的最长反应时间通常在8小时左右,本实用新型实施例7的结果显示:通过旋风进气和水阴极散热,能延长反应时间至12小时以上。
(2)关于甲烷转化率方面:本实用新型实施例7由于使用旋风DBD等离子体协同TiO2光催化,加速了甲烷的反应动力学过程,同时在氧气的作用下减少积碳产生并降低催化剂损耗,大幅度提高了甲烷的转化率,可得甲烷转化率为43.8%。以本实用新型已知的一个例子来说,武汉工程大学高远利用传统DBD反应器在最佳条件(流量、功率、频率)下得到的甲烷转化率为29.5%;可以看出,本实用新型设计的甲烷重整装置能够显著提高甲烷的转化率。
以上所述仅为本实用新型的优选实施例,并不用于限制本实用新型,对于本领域的技术人员来说,本实用新型可以有各种更改和变化。凡在本实用新型的精神和原则之内,所作的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本实用新型的保护范围之内。
Claims (9)
1.一种甲烷重整装置,其特征在于,所述装置包括:
气路,所述气路由甲烷存储装置、水蒸气或氧气存储装置、预混阀以及流量计组成;所述甲烷存储装置、水蒸气或氧气存储装置均与预混阀连通;
反应器,所述反应器包括石英玻璃管和高压电极,所述石英玻璃管的内壁上涂覆有一层TiO2,所述高压电极密封安装在石英玻璃管的其中一端口处,所述石英玻璃管设置有的一端设置有进气口,所述石英玻璃管的另一端口设置有出气口;
所述石英玻璃管靠近安装有高压电极的一端设置有若干组进气管;所述预混阀分为第一支路、第二支路和第三支路,其中,第一支路与进气口连通,第二支路和第三支路均和进气管连通;
循环水路,所述循环水路设置在石英玻璃管的外表面上,且所述循环水路的进水口靠近出气口设置,所述循环水路的出水口靠近进气管设置;
电路,所述电路为交流电源,所述交流电源的正极与高压电极连通,所述交流电源的负极与所述循环水路连接。
2.如权利要求1所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述第一支路、第二支路和第三支路上均设置有流量计。
3.如权利要求1所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述TiO2层通过溶胶-凝胶法镀在石英玻璃介质内表面。
4.如权利要求1所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述石英玻璃管靠近安装有高压电极的一端斜插有若干组进气管,所述若干组进气管沿石英玻璃管的周向均匀分布,且进气管与石英玻璃管外壁相切。
5.如权利要求4所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述进气管为平行设置的两组,且两组进气管相对于石英玻璃管的轴线上、下对称。
6.如权利要求1-5任一项所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述交流电源的正极与高压电极通过导线连接,交流电源的负极与循环水路通过导线连接。
7.如权利要求1-5任一项所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述高压电极由铜线缠绕在铁芯上构成。
8.如权利要求1-5任一项所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述甲烷存储装置与预混阀的连通线路上设置有流量计。
9.如权利要求1-5任一项所述的甲烷重整装置,其特征在于,所述水蒸气或氧气存储装置与预混阀的连通线路上设置有流量计。
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