CN111278533B - 等离子体反应装置和分解硫化氢的方法 - Google Patents
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Abstract
一种等离子体反应装置和分解硫化氢的方法，包括：第一空腔(1)，嵌套在第一空腔(1)的外部的第二空腔(2)；设置在第一空腔(1)中的高压电极(3)和接地电极(4)，阻挡介质，阻挡介质设置在所述高压电极(3)和/或所述接地电极(4)的外表面。
Description
技术领域
本发明涉及等离子体化学领域，具体涉及一种等离子体反应装置和一种分解硫化氢的方法。
背景技术
硫化氢(H2S)是一种剧毒、恶臭的酸性气体，不仅会引起金属等材料的腐蚀，而且会危害人体健康，污染环境。目前我国大中型炼油厂均采用传统的克劳斯法(Claus)处理含H2S的尾气，并回收硫磺。该方法只回收了硫化氢中的硫，却将宝贵的氢转化为水。从资源的综合利用角度考虑，在传统的硫化氢回收工艺中，氢资源并没有得到有效的利用。
因此，将硫化氢分解为硫磺和氢气逐渐成为了国内外科研工作者重点关注的技术领域。
目前，硫化氢分解方法主要包括：高温分解法、电化学法、光催化法和低温等离子体法等。在前述多种方法中，高温热分解法在工业技术上相对成熟，但硫化氢热分解强烈地依赖于反应温度，并且受热力学平衡限制，即使反应温度在1000℃以上，硫化氢的转化率也仅为20％。另外，高温条件对反应器材质的要求较高，这也会增加运行成本。此外，由于硫化氢热分解转化率低，需要将大量的硫化氢气体从尾气中分离并在系统中循环，因此也降低了装置效率并且增加了能耗，这些均给其大型工业化应用带来困难。采用膜技术虽然可以有效的分离产物从而打破平衡限制，提高硫化氢转化率，但热分解温度往往会超过膜的极限耐热温度，使膜材料结构遭到破坏。电化学法则存在操作步骤多、设备腐蚀严重、反应稳定性差和效率低等缺点。光催化法分解硫化氢主要借鉴光催化分解水的研究，研究重点集中在开发高效半导体光催化剂等方面。利用太阳能来分解硫化氢，具有能耗低、反应条件温和、操作简单等优点，是较为经济的方法。但这种方法存在处理量小、催化效率低并且催化剂容易失活等问题。
与其他分解方法相比，低温等离子体方法具有操作简单，装置体积小，能量效率高等优点，而且其中涉及的反应具有高度的可控性，可在小处理量、难以集中处理情况下灵活地被应用。此外，由于其具有高能量密度和可缩短反应时间的特点，能够实现在较低温度下将硫化氢进行有效的分解，适合于不同规模、布局分散、生产条件多变的场合。而且，在回收硫磺的同时，低温等离子体方法将氢资源回收，能够实现硫化氢资源化的利用。
目前，国内外研究人员对低温等离子体分解硫化氢技术进行了广泛的研究，使用的放电形式主要包括辉光放电、电晕放电、滑动电弧放电、微波等离子体、射频等离子体和介质阻挡放电等。
CN102408095A使用介质阻挡放电和光催化剂协同分解硫化氢，其方法是将具有光催化活性的固体催化剂填充在等离子体区，然而该方法存在硫化氢分解产生的硫磺会沉积在催化剂床层下方的缺点。
CN103204466A公开了一种控温式硫化氢分解装置和方法，该装置的特点是中心电极为金属、接地电极为温度可控的循环液体，通过液体接地电极的温度控制，使得硫化氢分解过程能够连续稳定的进行。另外，CN103204467A公开了一种硫化氢持续稳定分解制取氢气的装置和方法，该现有技术的特点是以中心电极为金属、接地电极为温度可控的循环液体，通过液体接地电极进行温度控制，原料进气方向为周向进气、并以螺旋模式沿轴向逆向通过放电区，使得产生的硫磺被及时离心分离出来。然而，CN103204466A和CN103204467A公开的方法中为了保证硫化氢尽可能充分地被分解，需要控制硫化氢的流速使得其在反应器内筒中的停留时间更长以及控制内筒的尺寸使得内筒中单位体积的气体获得的电能更多，并且，由于目前的现有技术无法提供功率更大的电源，使得采用CN103204466A和CN103204467A公开的方法即便是控制硫化氢的停留时间更长以及控制内筒的尺寸以使得内筒中单位体积的气体获得的电能更多也仅仅能够使得硫化氢的最高转化率达到20％左右，并且，当硫化氢的最高转化率达到20％左右时，硫化氢分解反应的能耗相当高，并不适合于大型工业应用。进一步地，CN103204466A和CN103204467A公开的方法中还存在可用液体接地电极的种类极少的缺陷，其所公开的盐溶液等一般仅能维持反应器的温度为100℃以下，而在100℃以下，单质硫一般为固态，容易造成反应器的堵塞。
发明内容
本发明的目的是为了克服现有技术在将硫化氢分解为氢气和单质硫时存在的硫化氢转化率低、能耗高以及无法实现大流量硫化氢处理的缺陷，提供一种新的低温等离子体反应装置及应用该反应装置分解硫化氢的方法。
为了实现上述目的，本发明的第一方面提供一种低温等离子体反应装置，该反应装置包括：
第一空腔，所述第一空腔上分别设置有第一入口和第一出口；
第二空腔，所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的外部或内部，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口；
高压电极和接地电极，所述高压电极和所述接地电极设置在所述第一空腔中；
阻挡介质，所述阻挡介质设置在所述高压电极和/或所述接地电极的外表面；
所述高压电极和所述接地电极之间的距离为L1，所述阻挡介质的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.1～150)∶1，优选为(0.2～100)∶1；更优选为(0.5～80)∶1；进一步优选为(0.5～50)∶1。
在本发明中，D1表示距离最近的相邻的两个高压电极和接地电极之间的阻挡介质的总厚度。
本发明提供的前述等离子体反应装置为夹套型介质阻挡放电反应装置，其基本结构主要包括高压电极、接地电极及阻挡介质等，该夹套式结构能够使得导热介质对放电反应装置进行循环加热或冷却，从而实现对放电区域的灵活温度控制。
特别地，具有本发明特定结构的等离子体反应装置能够相对于现有技术显著地提高硫化氢的转化率。
优选情况下，该反应装置还包括：第三空腔，使得所述第一空腔的两侧分别嵌套有所述第三空腔和所述第二空腔，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口。
根据一种优选的具体实施方式，所述高压电极和/或接地电极为多个，以形成数量≥1的层结构，各个所述层结构中的相邻两个电极之间的间隙大于0且小于等于100mm。
优选情况下，相邻两个层结构中，上层结构中的电极的中心与下层结构中的电极的中心对齐或者错开。
更优选地，所述高压电极和接地电极各自为多个，且各自形成数量≥1的层结构，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm，以及相邻两个层结构中的一层为高压电极层，另一层为接地电极层。特别优选，所述高压电极和/或接地电极为多个，以形成数量≥1的层结构，高压电极层与接地电极层间隔设置，各个所述层结构中的相邻两个电极之间的间隙大于0且小于等于100mm。
又优选所述高压电极和接地电极各自为多个，并且各个层结构中均包括间隔设置的所述高压电极和所述接地电极，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm。
在本发明中，在没有特别说明的情况下，“间隙”均表示最短距离。
高压电极层与接地电极层间隔设置，表示：按照物流方向，当第一层为含有高压电极的层结构时，第二层优选为含有接地电极的层结构，并且后续可能存在的各个层按照第一层和第二层的设置方式交替设置；同样地，按照物流方向，当第一层为含有接地电极的层结构时，第二层优选为含有高压电极的层结构，并且后续可能存在的各个层按照第一层和第二层的设置方式交替设置；并且，还可以理解为将一个高压电极层与相邻的一个接地电极层作为一个组，各个组依次设置形成例如高压电极层-接地电极层-高压电极层-接地电极层，或者形成例如高压电极层-接地电极层-接地电极层-高压电极层的排列方式。并且，在前述交替层叠设置中，含有高压电极的层结构中的高压电极与相邻的含有接地电极的层结构中的接地电极可以相互平行或者相互垂直设置，或者含有高压电极的层结构中的高压电极与相邻的含有接地电极的层结构中的接地电极呈一定的角度设置，只要能够在第一空腔中产生均匀的电场即可。特别优选情况下，本发明的含有高压电极的层结构中的高压电极与相邻的含有接地电极的层结构中的接地电极可以相互平行或者相互垂直设置。
各个层结构中均包括间隔设置的所述高压电极和所述接地电极，使得各个含有高压电极的层结构中的相邻两个高压电极之间插入有一个接地电极，从而形成交替含有高压电极和接地电极的高压-接地混合层，表示：所述高压-接地混合层是由高压电极和接地电极相互间隔形成的层。优选地，所述高压-接地混合层的层数为至少一层，且各个所述高压-接地混合层平行设置，该设置包括三种不同的排列方式，第一种为：相邻两个所述高压-接地混合层中的接地电极之间相互平行；第二种为：相邻两个所述高压-接地混合层中的接地电极之间相互垂直；第三种为：相邻两个所述高压-接地混合层中的接地电极之间呈大于0°且小于90°的角度。只要所述设置能够在第一空腔中产生均匀的电场即可。特别优选情况下，本发明的相邻的两个高压-接地混合层中的接地电极相互平行或者相互垂直设置。
特别优选情况下，本发明的相邻的两个高压-接地混合层中的接地电极相互平行；进一步优选地，相邻的两个所述高压-接地混合层的设置方式使得上层的所述高压-接地混合层中的接地电极的正下方为高压电极，或者相邻的两个所述高压-接地混合层的设置方式使得上层的所述高压-接地混合层中的接地电极的正下方为接地电极，或者使得上层的所述高压-接地混合层中的相邻一组高压电极和接地电极的中心线上具有相邻下层的所述高压-接地混合层中的一个高压电极或者一个接地电极。
本发明的第二空腔中含有的导热介质能够维持所述第一空腔所需要的温度。具体地，本发明的所述结构能够使得导热介质在壳层循环流动，在保证放电强度的同时可使整个反应装置维持在一定温度范围内，使生成的硫磺以液态形式流出反应装置，能够有效避免硫化氢分解生成的硫磺凝固，可在达到较高的转化率的同时使此分解过程持续、稳定的实现长周期运行。
特别优选情况下，L2与放电管的长度L3之间的比例关系各自独立地为1∶(2～1500)，优选为1∶(20～500)，进一步优选为1∶(20～300)；所述放电管的长度L3为单根高压电极和单根接地电极参与放电的有效长度。控制L2与放电管的长度L3之间的比例关系各自独立地为1∶(2～1500)，优选为1∶(20～500)进一步优选为1∶(20～300)时，能够明显降低分解硫化氢气体的能耗。
优选地，各个所述高压电极彼此并联连接。
优选地，各个所述接地电极彼此并联连接。
根据一种优选的具体实施方式(具体实施方式1)，所述阻挡介质设置在所述高压电极的外表面上。
根据另一种优选的具体实施方式(具体实施方式2)，所述阻挡介质设置在所述接地电极的外表面上。
根据另一种优选的具体实施方式(具体实施方式3)，所述阻挡介质设置在所述高压电极和所述接地电极的外表面上。
在前述具体实施方式1和具体实施方式2中，本发明的装置能够实现单介质阻挡放电。当为单介质阻挡放电时，前述的阻挡介质的厚度D1即为对应的高压电极或接地电极上的阻挡介质的厚度，需要进一步说明的是，因为电场存在于接地电极和高压电极之间，因此，此处的厚度表示的是对应的一个高压电极或一个接地电极上的阻挡介质的厚度。
在本发明的前述具体实施方式3中，本发明的装置中能够实现双介质阻挡放电。当为双介质阻挡放电时，前述的阻挡介质的厚度D1即为对应的高压电极和接地电极上的阻挡介质的厚度之和，因为电场存在于接地电极和高压电极之间，因此，此处的厚度之和表示的是对应的一个高压电极和一个接地电极上的阻挡介质的厚度之和。
本发明对阻挡介质与所述高压电极和/或所述接地电极的固定形式没有特别的限制，所述阻挡介质可以以任何能够固定的方式固定在所述高压电极和/或所述接地电极的外表面上，或者，所述阻挡介质也可以以涂层的形式涂覆于所述高压电极或者所述接地电极的外表面上。
优选地，形成所述阻挡介质的材料为电绝缘材料，更优选形成所述阻挡介质的材料选自玻璃、陶瓷、搪瓷、聚四氟乙烯和云母中的至少一种。所述玻璃可以为石英玻璃或硬质玻璃；形成所述阻挡介质的材料还可以为其它具有高压电绝缘设计的金属和非金属复合材料等。所述陶瓷可以为氧化铝陶瓷。
优选地，本发明的装置还包括接地线，所述接地线的一端与所述接地电极电连接。
优选地，所述第一入口设置在所述第一空腔的上部，以及所述第一出口设置在所述第一空腔的底部。
优选地，所述第二入口设置在所述第二空腔的下部，以及所述第二出口设置在所述第二空腔的上部。
优选地，所述第三入口设置在所述第三空腔的下部，以及所述第三出口设置在所述第三空腔的上部。
本发明的各个所述高压电极的尺寸可以相同或不同，优选情况下，各个所述高压电极的尺寸相同。
本发明的各个所述接地电极的尺寸可以相同或不同，优选情况下，各个所述接地电极的尺寸相同。
本发明前述的尺寸相同表示大小及形状均完全相同。
优选情况下，各个所述高压电极和各个所述接地电极均为圆柱体形。需要说明的是，本发明并不特别限制所述高压电极和所述接地电极仅为圆柱体形，例如还可以为蛇形、翅片形、S形、波浪形、螺纹形、狼牙棒形(也即侧壁上具有凸起结构)。
优选地，当各个所述高压电极和各个所述接地电极均为圆柱体形时，所述高压电极和所述接地电极的直径各自独立地为0.1～100mm，更优选为0.5～50mm。
优选情况下，所述高压电极和所述接地电极的高径比各自独立地为(5～600)∶1，优选为(10～400)∶1。
本发明的所述内径均表示直径。
优选地，形成所述接地电极的材料选自石墨管、石墨粉、金属管、金属棒、金属粉或石墨棒。本发明的接地电极，在注入功率一定的条件下产生的微放电电流更大，更有利于硫化氢的断键分解反应。形成所述接地电极的材料中的金属管和金属棒可以包括单质金属管、单质金属棒、合金金属管、合金金属棒。本发明的发明人发现，采用固体导电材料作为本发明的装置的接地电极，能够使得采用本发明提供的装置进行硫化氢分解反应时，硫化氢的转化率更显著地提高。
形成所述高压电极的材料为导电材料，优选地，形成所述高压电极的材料选自石墨管、石墨粉、金属棒、金属管、金属粉、石墨棒和导电粉体中一种或几种的机械混合物中的至少一种。所述金属棒、金属管可以包括单质金属棒、合金金属棒、单质金属管、合金金属管，所谓金属粉可以包括单质金属粉、合金金属粉以及单质和/或合金金属粉的机械混合物。本发明的形成所述高压电极的材料有可以为其它具有导电性能的棒状及管状材料。
本发明的所述金属粉表示，当接地电极和/或高压电极的外表面上包裹有阻挡介质时，可以将所述阻挡介质以空心的管状形式设置，并且在该阻挡介质中间填充金属粉以形成阻挡介质包裹的接地电极和/或高压电极；所述金属粉可以为单质金属粉，可以为合金金属粉，也可以为单质和/或合金金属粉的机械混合物。
本发明的所述石墨粉表示，当接地电极和/或高压电极的外表面上包裹有阻挡介质时，可以将所述阻挡介质以空心的管状形式设置，并且在该阻挡介质中间填充石墨粉以形成阻挡介质包裹的接地电极和/或高压电极。
本发明能够通过在所述第二空腔和/或第三空腔之间的区域引入导热介质而使得具有套筒结构的反应装置的温度维持在例如119～444.6℃之间，以保证硫化氢分解产生的硫磺以液态形式流出放电区。
本发明的所述装置中还可以装填能够催化硫化氢分解成单质硫和氢气的催化剂，所述催化剂优选装填在所述反应装置的第一空腔中。本发明对所述催化剂的装填体积以及装填种类没有特别的要求，关于催化剂的种类，例如可以为CN102408095A、CN101590410A和CN103495427A中公开的催化剂中的任意一种或者多种。
形成本发明的所述第一空腔的材质例如可以为：能够起到结构支撑作用并且耐高温的导电金属材料或电绝缘材料，其中优选电绝缘材料。
在本发明中，对形成所述第二空腔的材质没有特别的限定，只要形成所述第二空腔的材质能够承受导热介质的设定温度即可。形成本发明的所述第二空腔的材质例如可以为：能够起到结构支撑作用并且耐高温的导电金属材料或电绝缘材料，其中优选电绝缘材料。
以下提供一种应用本发明前述的装置分解硫化氢的优选的具体实施方式：
从第一入口向装置的第一空腔中通入氮气，以清除放电区域中的空气，并且气体从第一出口引出。同时，从第二入口向第二空腔中引入导热介质，引入的导热介质从第二出口引出；或者以及，同时从第三入口向第三空腔中引入导热介质，引入的导热介质从第三出口引出。导热介质的温度保持为系统反应需要的温度。然后从第一入口向装置的第一空腔中通入含有硫化氢的原料气，待原料气流平稳之后接通高压电源，通过调节电压和频率使中心电极和接地电极之间形成等离子体放电场。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出。
本发明的第二方面提供一种分解硫化氢的方法，该方法在本发明第一方面所述的低温等离子体反应装置中实施，该方法包括：将所述低温等离子体反应装置的接地电极接地，以及将高压电极与电源接通，进行介质阻挡放电，将含有硫化氢的原料气从反应器入口引入至所述低温等离子体反应装置的第一空腔中进行硫化氢的分解反应，分解后获得的物流由第一出口引出，并且，通过持续由第二入口向所述低温等离子体反应装置的第二空腔中引入导热介质以及由第二出口引出所述导热介质而维持所述低温等离子体反应装置所需的温度。
优选地，所述低温等离子体反应装置中还包括第三空腔，该方法还包括：持续由第三入口向所述低温等离子体反应装置的第三空腔中引入导热介质以及由第三出口引出所述导热介质以与持续由第二入口向所述低温等离子体反应装置的第二空腔中引入并由第二出口引出的导热介质协同控制所述低温等离子体反应装置的第一空腔的温度。
优选情况下，所述介质阻挡放电条件包括：放电电压为2kV～80kV，优选为5kV～30kV，进一步优选为5kV～20kV，更进一步优选为5kV～15kV；放电频率为200～30000Hz，优选为500～15000Hz，进一步优选为500～13000Hz。
优选地，所述硫化氢分解反应的条件包括：反应温度为0～800℃，优选为40～500℃，更优选为119～444.6℃；反应压力为0MPa至0.6MPa，优选为0MPa至0.3MPa，含有硫化氢的原料气在所述低温等离子体反应装置放电区域中的停留时间为1×10-5～120s，优选为2×10-5～60s。
优选情况下，所述硫化氢分解反应在载气存在下进行，所述载气选自氮气、氢气、氦气、氩气、水蒸气、一氧化碳、二氧化碳、甲烷、乙烷和丙烷中的至少一种；更优选地，所述载气选自氢气、氩气、氦气和氮气中的至少一种。
特别优选地，所述载气选自氢气、氩气、氦气和氮气中的至少一种。
优选情况下，所述原料气中的硫化氢气体的含量使得所述低温等离子体反应装置的第一入口处的硫化氢气体的含量为1*10-8～100体积％；更优选为10～100体积％。
在本发明中，所述原料气并不包括本发明的前述载气，所述原料气为纯的硫化氢气体或者为工业生产中获得的含有硫化氢以及其它气体的工业废气等，虽然所述原料气中可能会含有与本发明定义的载气相同种类的气体，但是，本发明定义的载气为主动加入以与所述原料气混合的气体，并且，本发明的方法能够对加入的载气量按需进行控制。
本发明提供的装置还具有硫化氢转化率高、能耗低以及能够实现大流量硫化氢处理的优点。
并且，本发明提供的装置能够产生均匀、高效的介质阻挡放电，从而高效率地将硫化氢直接分解生成氢气和硫磺。
另外，本发明提供的装置能够在明显较高的硫化氢转化率下实现硫化氢分解过程的持续和稳定进行，并且装置能够实现长周期运行。另外，本发明提供的装置还能够用于大流量、各种浓度的硫化氢处理过程
附图说明
图1a是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图，其中第二空腔设置在第一空腔外部；
图1b是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图，其中第二空腔设置在第一空腔内部；
图2是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图；
图3是图1a提供的本发明的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的第一空腔内部的立体结构示意图；
图4a是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图，其中第二空腔设置在第一空腔外部；
图4b是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图，其中第二空腔设置在第一空腔内部；
图4c是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图，其中第二空腔设置在第一空腔内部，以及第三空腔设置在第一空腔外部；
图5是本发明提供的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的截面结构示意图；
图6是图4a提供的本发明的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的第一空腔内部的立体结构示意图。
附图标记说明
1、第一空腔 2、第二空腔
11、第一入口 21、第二入口
12、第一出口 22、第二出口
3、高压电极
4、接地电极
5、接地线
6、第三空腔 61、第三入口
62、第三出口
具体实施方式
在本文中所披露的范围的端点和任何值都不限于该精确的范围或值，这些范围或值应当理解为包含接近这些范围或值的值。对于数值范围来说，各个范围的端点值之间、各个范围的端点值和单独的点值之间，以及单独的点值之间可以彼此组合而得到一个或多个新的数值范围，这些数值范围应被视为在本文中具体公开。
以下结合图1a和图2提供本发明的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的结构，具体地：
该反应装置包括：
第一空腔1，所述第一空腔1上分别设置有第一入口11和第一出口12；
第二空腔2，所述第二空腔2嵌套在所述第一空腔1的外部，且所述第二空腔2上分别设置有第二入口21和第二出口22，由所述第二入口21引入的导热介质能够由所述第二出口22引出；
高压电极3和接地电极4，所述高压电极3和所述接地电极4设置在所述第一空腔1中；
所述高压电极3和接地电极4各自为多个，且各自形成数量≥1的层结构，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm；
阻挡介质，所述阻挡介质设置在所述高压电极3和/或所述接地电极4的外表面；
所述高压电极3和所述接地电极4之间的距离为L1，所述阻挡介质的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.1～150)∶1，优选为(0.2～100)∶1；更优选为(0.5～80)∶1；进一步优选为(0.5～50)∶1。
具体地，本发明的图1a与图2之间的区别主要在于各个层结构中的高压电极与相邻的层结构中的接地电极的相对位置不同，图1a中的上部层结构中的高压电极与相邻的下部层结构中的接地电极之间是对齐平整排列方式，使得反应物在进入第一空腔1中时，主要的流动方向为从上往下的直线方向；而图2中的各个上部层结构中的高压电极与相邻的下部层结构中的接地电极之间是插空排列方式，使得反应物在进入第一空腔1中时，主要的流动方向为从上往下和水平方向的交替流动。从图1a和图2中可以看出，在反应物流速不变的前提下，图2提供的装置中的反应物的平均停留时间更长。
以下结合图1b提供本发明的低温等离子体反应装置的一种优选的具体实施方式的结构，具体地：
该反应装置包括：
第一空腔1，所述第一空腔1上分别设置有第一入口11和第一出口12；
第二空腔2，所述第二空腔2嵌套在所述第一空腔1的内部，且所述第二空腔2上分别设置有第二入口21和第二出口22，由所述第二入口21引入的导热介质能够由所述第二出口22引出；
高压电极3和接地电极4，所述高压电极3和所述接地电极4设置在所述第一空腔1中；
所述高压电极3和接地电极4各自为多个，且各自形成数量≥1的层结构，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm；
阻挡介质，所述阻挡介质设置在所述高压电极3和/或所述接地电极4的外表面；
所述高压电极3和所述接地电极4之间的距离为L1，所述阻挡介质的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.1～150)∶1，优选为(0.2～100)∶1；更优选为(0.5～80)∶1；进一步优选为(0.5～50)∶1。
图1b中，本发明示例性地将各电极管设置成中空，并且彼此串联和/或并联连通以构成第二空腔。
以下结合图4a和图5提供本发明的反应装置的另一种优选的具体实施方式的结构，具体地：
该反应装置包括：
第一空腔1，所述第一空腔1上分别设置有第一入口11和第一出口12；
第二空腔2，所述第二空腔2嵌套在所述第一空腔1的外部，且所述第二空腔2上分别设置有第二入口21和第二出口22，由所述第二入口21引入的导热介质能够由所述第二出口22引出；
高压电极3和接地电极4，所述高压电极3和所述接地电极4设置在所述第一空腔1中；
所述高压电极3和接地电极4各自为多个，并且各个层结构中均包括间隔设置的所述高压电极3和所述接地电极4，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm。
阻挡介质，所述阻挡介质设置在所述高压电极3和/或所述接地电极4的外表面；
所述高压电极3和所述接地电极4之间的距离为L1，所述阻挡介质的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.1～150)∶1，优选为(0.2～100)∶1；更优选为(0.5～80)∶1；进一步优选为(0.5～50)∶1。
在该具体实施方式中，各个层结构中的相邻两个高压电极之间插入有一个接地电极，从而形成交替含有高压电极和接地电极的高压-接地混合的层结构；所述高压-接地混合的层结构的层数为至少一层，且各个所述高压-接地混合的层结构平行设置。
具体地，本发明的图4a与图5之间的区别主要在于相邻两个层结构中的电极(包括高压电极和接地电极)之间的相对位置不同，图4a中的各个层结构中的电极与相邻的下部层结构中的电极之间是对齐平整排列方式，使得反应物在进入第一空腔1中时，主要的流动方向为从上往下的直线方向；而图5中的层结构中的电极与相邻的下部层结构中的电极之间是插空排列方式，使得反应物在进入第一空腔1中时，主要的流动方向为从上往下和水平方向的交替流动。从图4a和图5中可以看出，在反应物流速不变的前提下，图5提供的反应装置中的反应物的平均停留时间更长。
以下结合图4b提供本发明的反应装置的另一种优选的具体实施方式的结构，具体地：
该反应装置包括：
第一空腔1，所述第一空腔1上分别设置有第一入口11和第一出口12；
第二空腔2，所述第二空腔2嵌套在所述第一空腔1的内部，且所述第二空腔2上分别设置有第二入口21和第二出口22，由所述第二入口21引入的导热介质能够由所述第二出口22引出；
高压电极3和接地电极4，所述高压电极3和所述接地电极4设置在所述第一空腔1中；
所述高压电极3和接地电极4各自为多个，并且各个层结构中均包括间隔设置的所述高压电极3和所述接地电极4，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm。
图4b中，本发明示例性地将各电极管设置成中空，并且彼此串联和/或并联连通以构成第二空腔。
以下结合图4c提供本发明的反应装置的另一种优选的具体实施方式的结构，具体地：
该反应装置包括：
第一空腔1，所述第一空腔1上分别设置有第一入口11和第一出口12；
第二空腔2，所述第二空腔2嵌套在所述第一空腔1的内部，且所述第二空腔2上分别设置有第二入口21和第二出口22，由所述第二入口21引入的导热介质能够包围在所述第一空腔1的外周，并且所述导热介质能够由所述第二出口22引出；
第三空腔6，所述第三空腔6嵌套在所述第一空腔1的外部，且所述第三空腔6上分别设置有第三入口61和第三出口62，由所述第三入口61引入的导热介质能够由所述第三出口62引出；
高压电极3和接地电极4，所述高压电极3和所述接地电极4设置在所述第一空腔1中；
所述高压电极3和接地电极4各自为多个，并且各个层结构中均包括间隔设置的所述高压电极3和所述接地电极4，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm。
根据图1a、1b、2、4a、4b、4c和5，本发明的装置还具有如下优选的特征：
优选地，各个所述高压电极3彼此并联连接。
优选地，各个所述接地电极4彼此并联连接。
优选情况下，该装置还包括接地线5，所述接地线5的一端与所述接地电极4电连接。
优选地，所述第一入口11设置在所述第一空腔1的上部，以及所述第一出口12设置在所述第一空腔1的底部。
优选情况下，各个所述高压电极3的尺寸相同，以及各个所述接地电极4的尺寸相同，且各个所述高压电极3和各个所述接地电极4均为圆柱体形。
根据一种优选的具体实施方式，各个所述高压电极3的尺寸与各个所述接地电极4的尺寸完全相同。
优选情况下，所述高压电极3和所述接地电极4的直径各自独立地为0.1～100mm，更优选为0.5～50mm。
优选地，所述高压电极3和所述接地电极4的直径与相应的高压电极3和接地电极4的长度之比各自独立地为1∶(5～600)，优选为1∶(10～400)。
优选所述第二入口21和所述第二出口22分别设置在所述第二空腔2的下部和上部。
优选所述第三入口61和所述第三出口62分别设置在所述第三空腔6的下部和上部。
为了更直观地描述本发明的装置中的接地电极和高压电极的排列方式，本发明提供图3和图6所示的第一空腔内部的立体结构示意图进行说明，图3中的多个高压电极3平行排列成层结构，以及在层结构的相邻的上层和/或下层设置多个接地电极4平行排列成的层结构。图6中的高压电极3与接地电极4形成高压-接地混合的层结构，各个高压-接地混合的层结构平行设置。
本发明提供的低温等离子体反应装置还具有如下具体的优点：
(1)该低温等离子体反应装置优选使用导电固体材料作为接地电极，此种接地电极配合本发明的装置结构时，放电产生的微放电电流更大，更有利于硫化氢分子的放电分解反应。
(2)该低温等离子体反应装置设置夹套结构，可通过控制夹套中导热介质温度来对反应装置进行温度控制，可使硫化氢放电分解产生的硫磺顺利流出放电区，避免硫磺凝固堵塞反应装置，使放电持续稳定的进行。
(3)该低温等离子体反应装置优选通过控制L2与D1之间的比例关系为(0.1～150)∶1，优选为(0.2～100)∶1；更优选为(0.5～80)∶1；进一步优选为(0.5～50)∶1，配合本发明的反应装置的结构，能够使得硫化氢的转化率更加明显地提高且分解能耗降低。
以下将通过实施例对本发明进行详细描述。以下实施例中，在没有特别说明的情况下，使用的各种原料均来自商购。
以下实例中的阻挡介质的厚度均相同。
以下实例中硫化氢的转化率是根据下式计算得到的：
硫化氢的转化率％＝转化的硫化氢的摩尔数/初始硫化氢的摩尔数×100％
以下实例中分解硫化氢的能耗通过示波器检测以及采用利萨如图形计算获得。
实施例1
采用图1a所示的低温等离子体反应装置进行硫化氢分解反应，低温等离子体反应装置的具体结构及结构参数如下所示：
反应装置包括：
第一空腔，所述第一空腔上分别设置有第一入口和第一出口；
第二空腔，所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的外部，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口，由所述第二入口引入的导热介质能够包围在所述第一空腔的外周，并且所述导热介质能够由所述第二出口引出；
高压电极，所述高压电极设置在所述第一空腔中，且所述高压电极在所述第一空腔中设置有5层；在各个含有高压电极的层结构中，所述高压电极的个数为7个，各个所述高压电极彼此平行，且相邻两个所述高压电极之间有间隙，形成所述高压电极的材料为不锈钢金属棒，各个所述高压电极的尺寸相同；
接地电极，所述接地电极设置所述第一空腔中，且所述接地电极在所述第一空腔中设置有5层；在各个含有接地电极的层结构中，所述接地电极的个数为7个，各个所述接地电极彼此平行，且相邻两个所述接地电极之间有间隙，形成所述接地电极的材料为不锈钢金属棒，各个所述接地电极的尺寸相同；
阻挡介质，所述阻挡介质包裹在各个高压电极上，形成所述阻挡介质的材料为硬质玻璃；
相邻两个层结构之间有间隙；
其中，相邻两个高压电极、相邻两个所述接地电极和相邻两个层结构之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为50∶1；
各个所述高压电极的尺寸与各个所述接地电极的尺寸相同，且直径和长度的比值均为1∶200；
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶50；
本实施例的低温等离子体反应装置的第一空腔的容积为5L。
低温等离子体反应装置的操作步骤：
从第一入口向反应装置的第一空腔中通入氮气，以清除放电区域中的空气，并且气体从第一出口引出。同时，从第二入口向第二空腔中引入导热介质(具体为二甲基硅油)，引入的导热介质从第二出口引出，导热介质的温度保持为195℃。
然后从第一入口向反应装置的第一空腔中通入H2S/Ar混合气，其中H2S体积分数为20％，控制反应物流速使得气体在放电区的平均停留时间为16.4s，气体压力为0.21MPa。H2S/Ar混合气通入反应装置30min后，接通交流高压电源，通过调节电压和频率使高压电极和接地电极之间形成等离子体放电场。其中放电条件为：电压为23.5kV、频率为2.7kHz、电流为3.1A。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出，以及反应后气体从第一出口引出。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为73.8％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为17.2eV/H2S分子(每分解1分子H2S消耗的能量为17.2eV)。
实施例2
本实施例采用图2所示的低温等离子体反应装置进行硫化氢分解反应，低温等离子体反应装置的具体结构及结构参数如下所示：
反应装置包括：
第一空腔，所述第一空腔上分别设置有第一入口和第一出口；
第二空腔，所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的外部，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口，由所述第二入口引入的导热介质能够包围在所述第一空腔的外周，并且所述导热介质能够由所述第二出口引出；
高压电极，所述高压电极设置在所述第一空腔中，且所述高压电极在所述第一空腔中设置有5层；在各个含有高压电极的层结构中，所述高压电极的个数为7个，各个所述高压电极彼此平行，且相邻两个所述高压电极之间有间隙，形成所述高压电极的材料为石墨棒，各个所述高压电极的尺寸相同；
接地电极，所述接地电极设置所述第一空腔中，且所述接地电极在所述第一空腔中设置有5层；在各个含有接地电极的层结构中，所述接地电极的个数为7个，各个所述接地电极彼此平行，且相邻两个所述接地电极之间有间隙，形成所述接地电极的材料为石墨棒，各个所述接地电极的尺寸相同；
阻挡介质，所述阻挡介质包裹在各个接地电极上，形成所述阻挡介质的材料为聚四氟乙烯；
相邻两个层结构之间有间隙；
其中，相邻两个高压电极、相邻两个所述接地电极和相邻两个层结构之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为60∶1；
各个所述高压电极的尺寸与各个所述接地电极的尺寸相同，且直径和长度的比值均为1∶350；
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶150；
本实施例的低温等离子体反应装置的第一空腔的容积为5L。
低温等离子体反应装置的操作步骤：
从第一入口向反应装置的第一空腔中通入氮气，以清除放电区域中的空气，并且气体从第一出口引出。同时，从第二入口向第二空腔中引入导热介质(具体为二甲基硅油)，引入的导热介质从第二出口引出，导热介质的温度保持为220℃。
然后从第一入口向反应装置的第一空腔中通入H2S/N2混合气，其中H2S体积分数为46％，控制反应物流速使得气体在放电区的平均停留时间为17.5s，气体压力为0.07MPa。H2S/N2混合气通入反应装置30min后，接通交流高压电源，通过调节电压和频率使高压电极和接地电极之间形成等离子体放电场。其中放电条件为：电压为9.4kV、频率为7.8kHz、电流为3.4A。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出，以及反应后气体从第一出口引出。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为73.6％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为16.9eV/H2S分子。
实施例3
本实施例采用与实施例1相似的反应装置进行，所不同的是，本实施例的反应装置中的阻挡介质设置在所述高压电极和所述接地电极的外表面，也即为双介质阻挡放电。
以及相邻两个高压电极、相邻两个所述接地电极之间的间隙相等，且相邻两个层结构之间的间隙为相邻两个高压电极之间的间隙的1.2倍，L2与所述阻挡介质的厚度D1之比为15∶1；
各个所述高压电极的尺寸与各个所述接地电极的尺寸相同，且直径和长度的比值均为1∶130；
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶300；
本实施例的低温等离子体反应装置的第一空腔的容积为5.8L。
从第一入口向反应装置的第一空腔中通入H2S/Ar混合气，其中H2S体积分数为10％，控制反应物流速使得气体在放电区的平均停留时间为12.4s，气体压力为0.13MPa。H2S/Ar混合气通入反应装置30min后，接通交流高压电源，通过调节电压和频率使高压电极和接地电极之间形成等离子体放电场。其中放电条件为：电压为18.5kV、频率为4.2kHz、电流为3.2A。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出，以及反应后气体从第一出口引出。
其余均与实施例1中相同。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为73.1％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为16.3eV/H2S分子。
实施例4
本实施例采用与实施例1相似的低温等离子体反应装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
相邻两个高压电极、相邻两个所述接地电极和相邻两个层结构之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为100∶1；
其余均与实施例1中相同。
并且本实施例采用与实施例1相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为65.8％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为27.1eV/H2S分子。
实施例5
本实施例采用与实施例1相似的低温等离子体反应装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
相邻两个高压电极、相邻两个所述接地电极和相邻两个层结构之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为135∶1；
其余均与实施例1中相同。
并且本实施例采用与实施例1相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为63.4％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为26.4eV/H2S分子。
实施例6
本实施例采用与实施例3相似的低温等离子体反应装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶700；
其余均与实施例3中相同。
并且本实施例采用与实施例3相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为64.7％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为27.9eV/H2S分子。
实施例7
采用图4a所示的装置进行硫化氢分解反应，装置的具体结构及结构参数如下所示：
反应装置包括：
第一空腔，所述第一空腔上分别设置有第一入口和第一出口；
第二空腔，所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的外部，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口，由所述第二入口引入的导热介质能够包围在所述第一空腔的外周，并且所述导热介质能够由所述第二出口引出；
高压电极，所述高压电极设置在所述第一空腔中；在各个含有高压电极的层结构中，所述高压电极的个数为3个或4个，各个所述高压电极彼此平行，形成所述高压电极的材料为不锈钢金属棒，各个所述高压电极的尺寸相同；
接地电极，所述接地电极设置所述第一空腔中；在各个含有接地电极的层结构中，所述接地电极的个数为3个或4个，各个所述接地电极彼此平行，形成所述接地电极的材料为不锈钢金属棒，各个所述接地电极的尺寸相同；
阻挡介质，所述阻挡介质包裹在各个高压电极上，形成所述阻挡介质的材料为硬质玻璃；
各个含有高压电极的层结构中的高压电极与各个含有接地电极的层结构中的接地电极交错设置，使得各个含有高压电极的层结构中的相邻两个高压电极之间插入有一个接地电极，从而形成交替含有高压电极和接地电极的高压-接地混合层，所述高压-接地混合层的层数为10层，且各个所述高压-接地混合层平行设置；在各个所述高压-接地混合层中，相邻的高压电极和接地电极之间有间隙；以及相邻的两个所述高压-接地混合层之间有间隙。
本实施例中反应物从反应装置第一空腔的上部进入反应装置第一空腔中，且产物从位于反应装置第一空腔下部的第一出口引出；以及本实施例的导热介质从反应装置的第二空腔的下部引入，且从反应装置的第二空腔的上部引出；
其中，相邻的高压电极和接地电极之间的间隙与相邻的两个所述高压-接地混合层之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为50∶1；
各个所述高压电极的尺寸与各个所述接地电极的尺寸相同，且直径和长度的比值均为1∶220；
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶300；
本实施例的低温高通量等离子体反应装置的第一空腔的容积为5L。
低温高通量等离子体反应装置的操作步骤：
从第一入口向反应装置的第一空腔中通入氮气，以清除放电区域中的空气，并且气体从第一出口引出。同时，从第二入口向第二空腔中引入导热介质(具体为二甲基硅油)，引入的导热介质从第二出口引出，导热介质的温度保持为218℃。
然后从第一入口向反应装置的第一空腔中通入H2S/CO混合气，其中H2S体积分数为15％，控制反应物流速使得气体在放电区的平均停留时间为19.7s，气体压力为0.19MPa。H2S/CO混合气通入反应装置30min后，接通交流高压电源，通过调节电压和频率使高压电极和接地电极之间形成等离子体放电场。其中放电条件为：电压为21.4kV、频率为1.8kHz、电流为3.7A。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出，以及反应后气体从第一出口引出。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为74.1％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为20.7eV/H2S分子。
实施例8
本实施例采用图5所示的装置进行硫化氢分解反应，装置的具体结构及结构参数如下所示：
反应装置包括：
第一空腔，所述第一空腔上分别设置有第一入口和第一出口；
第二空腔，所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的外部，且所述第二空腔上分别设置有第二入口和第二出口，由所述第二入口引入的导热介质能够包围在所述第一空腔的外周，并且所述导热介质能够由所述第二出口引出；
高压电极，所述高压电极设置在所述第一空腔中；在各个含有高压电极的层结构中，所述高压电极的个数为3个或4个，各个所述高压电极彼此平行，形成所述高压电极的材料为石墨棒，各个所述高压电极的尺寸相同；
接地电极，所述接地电极设置所述第一空腔中；在各个含有接地电极的层结构中，所述接地电极的个数为3个或4个，各个所述接地电极彼此平行，形成所述接地电极的材料为石墨棒，各个所述接地电极的尺寸相同；
阻挡介质，所述阻挡介质包裹在各个接地电极上，形成所述阻挡介质的材料为聚四氟乙烯；
各个含有高压电极的层结构中的高压电极与各个含有接地电极的层结构中的接地电极交错设置，使得各个含有高压电极的层结构中的相邻两个高压电极之间插入有一个接地电极，从而形成交替含有高压电极和接地电极的高压-接地混合层，所述高压-接地混合层的层数为10层，且各个所述高压-接地混合层平行设置；在各个所述高压-接地混合层中，相邻的高压电极和接地电极之间有间隙；以及相邻的两个所述高压-接地混合层之间有间隙；
其中，相邻的高压电极和接地电极之间的间隙与相邻的两个所述高压-接地混合层之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为2∶1；
各个所述高压电极的尺寸与各个所述接地电极的尺寸相同，且直径和长度的比值均为1∶355；
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶350；
本实施例的装置的第一空腔的容积为5L。
装置的操作步骤：
从第一入口向反应装置的第一空腔中通入氮气，以清除放电区域中的空气，并且气体从第一出口引出。同时，从第二入口向第二空腔中引入导热介质(具体为二甲基硅油)，引入的导热介质从第二出口引出，导热介质的温度保持为320℃。
然后从第一入口向反应装置的第一空腔中通入H2S/Ar混合气，其中H2S体积分数为17％，控制反应物流速使得气体在放电区的平均停留时间为7.1s，气体压力为0.02MPa。H2S/Ar混合气通入反应装置30min后，接通交流高压电源，通过调节电压和频率使高压电极和接地电极之间形成等离子体放电场。其中放电条件为：电压为8.7kV、频率为9.4kHz、电流为3.6A。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出，以及反应后气体从第一出口引出。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为73.9％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为16.7eV/H2S分子。
实施例9
本实施例采用与实施例7相似的反应装置进行，所不同的是，本实施例的反应装置中的阻挡介质设置在所述高压电极和所述接地电极的外表面，也即为双介质阻挡放电。
以及相邻的两个所述高压-接地混合层之间的间隙为相邻的高压电极和接地电极之间的间隙的1.2倍，L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为15∶1；
各个所述高压电极的尺寸与各个所述接地电极的尺寸相同，且直径和长度的比值均为1∶100；
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶50；
本实施例的装置的第一空腔的容积为5.8L。
从第一入口向反应装置的第一空腔中通入H2S/Ar混合气，其中H2S体积分数为30％，控制反应物流速使得气体在放电区的平均停留时间为17.7s，气体压力为0.24MPa。H2S/Ar混合气通入反应装置30min后，接通交流高压电源，通过调节电压和频率使高压电极和接地电极之间形成等离子体放电场。其中放电条件为：电压为21.5kV、频率为11.5kHz、电流为3.8A。硫化氢气体在放电区域发生电离，分解为氢气和单质硫，放电产生的单质硫沿第一空腔壁缓缓流下，并从第一出口流出，以及反应后气体从第一出口引出。
其余均与实施例7中相同。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为74.3％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为19.4eV/H2S分子。
实施例10
本实施例采用与实施例7相似的装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
相邻的高压电极和接地电极之间的间隙与相邻的两个所述高压-接地混合层之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为92∶1；
其余均与实施例7中相同。
并且本实施例采用与实施例7相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为65.5％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为27.4eV/H2S分子。
实施例11
本实施例采用与实施例7相似的装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
相邻的高压电极和接地电极之间的间隙与相邻的两个所述高压-接地混合层之间的间隙相等，且L2与所述阻挡介质的厚度D1之比均为125∶1；
其余均与实施例7中相同。
并且本实施例采用与实施例7相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为63.5％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为30.1eV/H2S分子。
实施例12
本实施例采用与实施例9相似的装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
L2与放电管的长度L3之间的比值为1∶700；
其余均与实施例9中相同。
并且本实施例采用与实施例9相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为64.3％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为29.1eV/H2S分子。
实施例13
本实施例采用与实施例1相似的装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的内部，且该第二空腔由内部中空且连通的高压电极和接地电极形成，具体结构参考图1b。
其余均与实施例1相同。
并且本实施例采用与实施例1相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为74.2％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为16.8eV/H2S分子。
实施例14
本实施例采用与实施例7相似的装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的内部，且该第二空腔由内部中空且连通的高压电极和接地电极形成，具体结构参考图4b。
其余均与实施例7相同。
并且本实施例采用与实施例7相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为73.7％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为17.7eV/H2S分子。
实施例15
本实施例采用与实施例7相似的装置进行硫化氢的分解反应，所不同的是，本实施例中：
所述第二空腔嵌套在所述第一空腔的内部，且该第二空腔由内部中空且连通的高压电极和接地电极形成，第三空腔嵌套在所述第一空腔的外部，具体结构参考图4c。
其余均与实施例7相同。
并且本实施例采用与实施例7相同的操作方法进行硫化氢分解反应。
结果：本实施例的硫化氢分解反应持续进行20min后测得H2S转化率为73.9％；且持续放电100h仍未见异常，放电状态和H2S转化率均保持稳定。且本实施例的分解能耗为18.2eV/H2S分子。
由上述结果可以看出，本发明提供的反应装置能够实现高的硫化氢转化率，并且，硫化氢的转化率能够稳定维持在较高水平。
以上详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于此。在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，包括各个技术特征以任何其它的合适方式进行组合，这些简单变型和组合同样应当视为本发明所公开的内容，均属于本发明的保护范围。
Claims (43)
1.一种等离子体反应装置，该反应装置包括：
第一空腔(1)，所述第一空腔(1)上分别设置有第一入口(11)和第一出口(12)；
第二空腔(2)，所述第二空腔(2)嵌套在所述第一空腔(1)的外部或内部，且所述第二空腔(2)上分别设置有第二入口(21)和第二出口(22)；
高压电极(3)和接地电极(4)，所述高压电极(3)和所述接地电极(4)设置在所述第一空腔(1)中，形成所述接地电极(4)的材料为固体导电材料；
阻挡介质，所述阻挡介质设置在所述高压电极(3)和/或所述接地电极(4)的外表面；
所述高压电极(3)和所述接地电极(4)之间的距离为L1，所述阻挡介质的厚度为D1，L2＝L1-D1，且L2与D1之间的比例关系为(0.2～100)：1。
2.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，L2与D1之间的比例关系为(0.5～80)：1。
3.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，L2与D1之间的比例关系为(0.5～50)：1。
4.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，该反应装置还包括：第三空腔(6)，使得所述第一空腔(1)的两侧分别嵌套有所述第三空腔(6)和所述第二空腔(2)，且所述第三空腔(6)上分别设置有第三入口(61)和第三出口(62)。
5.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和/或接地电极(4)为多个，以形成数量≥1的层结构，各个所述层结构中的相邻两个电极之间的间隙大于0且小于等于100mm。
6.根据权利要求5所述的等离子体反应装置，其中，相邻两个层结构中，上层结构中的电极的中心与下层结构中的电极的中心对齐或者错开。
7.根据权利要求6所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和接地电极(4)各自为多个，且各自形成数量≥1的层结构，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm，以及相邻两个层结构中的一层为高压电极层，另一层为接地电极层。
8.根据权利要求6所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和接地电极(4)各自为多个，并且各个层结构中均包括间隔设置的所述高压电极(3)和所述接地电极(4)，相邻两个层结构之间的间隙大于0且小于等于100mm。
9.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，L2与放电管的长度L3间的比例关系各自独立地为1：(2～1500)。
10.根据权利要求9所述的等离子体反应装置，其中，L2与放电管的长度L3间的比例关系各自独立地为1：(20～500)。
11.根据权利要求9所述的等离子体反应装置，其中，L2与放电管的长度L3间的比例关系各自独立地为1：(20～300)。
12.根据权利要求5所述的等离子体反应装置，其中，各个所述高压电极(3)彼此并联连接。
13.根据权利要求5所述的等离子体反应装置，其中，各个所述接地电极(4)彼此并联连接。
14.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，所述阻挡介质的材质为电绝缘材料。
15.根据权利要求14所述的等离子体反应装置，其中，所述阻挡介质的材质选自玻璃、石英、陶瓷、搪瓷、聚四氟乙烯和云母中的至少一种。
16.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)为导电材料。
17.根据权利要求16所述的等离子体反应装置，其中，所述接地电极(4)和所述高压电极(3)各自独立地选自石墨管、石墨粉、金属管、金属棒、金属粉、合金管、合金棒、合金粉和石墨棒中的至少一种。
18.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，该反应装置还包括接地线(5)，所述接地线的一端与所述接地电极(4)电连接。
19.根据权利要求1所述的等离子体反应装置，其中，所述第一入口(11)设置在所述第一空腔(1)的上部，以及所述第一出口(12)设置在所述第一空腔(1)的底部。
20.根据权利要求5所述的等离子体反应装置，其中，各个所述高压电极(3)的尺寸相同，以及各个所述接地电极(4)的尺寸相同，且各个所述高压电极(3)和各个所述接地电极(4)均为圆柱体形。
21.根据权利要求20所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和所述接地电极(4)的直径各自独立地为0.1～100mm。
22.根据权利要求20所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和所述接地电极(4)的直径各自独立地为0.5～50mm。
23.根据权利要求20所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和所述接地电极(4)的高径比各自独立地为(5～600)：1。
24.根据权利要求20所述的等离子体反应装置，其中，所述高压电极(3)和所述接地电极(4)的高径比各自独立地为(10～400)：1。
25.根据权利要求1-24中任意一项所述的等离子体反应装置，其中，所述第二入口(21)和所述第二出口(22)分别设置在所述第二空腔(2)的下部和上部。
26.一种分解硫化氢的方法，该方法在权利要求1-25中任意一项所述的等离子体反应装置中实施，该方法包括：将所述等离子体反应装置的接地电极(4)接地，以及将高压电极(3)与电源接通，进行介质阻挡放电，将含有硫化氢的原料气从反应器入口引入至所述等离子体反应装置的第一空腔(1)中进行硫化氢的分解反应，分解后获得的物流由第一出口引出，并且，通过持续由第二入口向所述等离子体反应装置的第二空腔中引入导热介质以及由第二出口引出所述导热介质而维持所述等离子体反应装置所需的温度。
27.根据权利要求26所述的方法，其中，所述等离子体反应装置中还包括第三空腔(6)，该方法还包括：持续由第三入口(61)向所述等离子体反应装置的第三空腔中引入导热介质以及由第三出口(62)引出所述导热介质以与持续由第二入口(21)向所述等离子体反应装置的第二空腔中引入并由第二出口(22)引出的导热介质协同控制所述等离子体反应装置的第一空腔(1)的温度。
28.根据权利要求26所述的方法，其中，所述介质阻挡放电的条件包括：放电电压为2kV～80kV。
29.根据权利要求28所述的方法，其中，放电电压为5kV～30kV。
30.根据权利要求28所述的方法，其中，放电电压为5kV～20kV。
31.根据权利要求28所述的方法，其中，放电电压为5kV～15kV。
32.根据权利要求26所述的方法，其中，所述介质阻挡放电的条件包括：放电频率为200～30000Hz。
33.根据权利要求32所述的方法，其中，放电频率为500～15000Hz。
34.根据权利要求32所述的方法，其中，放电频率为500～13000Hz。
35.根据权利要求26所述的方法，其中，所述分解反应的条件包括：反应温度为0～800℃。
36.根据权利要求35所述的方法，其中，反应温度为40～500℃。
37.根据权利要求35所述的方法，其中，反应温度为119～444.6℃。
38.根据权利要求26所述的方法，其中，所述分解反应的条件包括：反应压力为0-0.6Mpa。
39.根据权利要求38所述的方法，其中，反应压力为0-0.3MPa。
40.根据权利要求26所述的方法，其中，含有硫化氢的原料气在所述等离子体反应装置放电区域中的停留时间为1×10-5～120s。
41.根据权利要求40所述的方法，其中，含有硫化氢的原料气在所述等离子体反应装置放电区域中的停留时间为2×10-5～60s。
42.根据权利要求26-41中任意一项所述的方法，其中，所述硫化氢分解反应在载气存在下进行，所述载气选自氮气、氢气、氦气、氩气、水蒸气、一氧化碳、二氧化碳、甲烷、乙烷和丙烷中的至少一种。
43.根据权利要求42所述的方法，其中，所述载气选自氢气、氩气、氦气和氮气中的至少一种。
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