CN203683236U - 一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置 - Google Patents
一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置 Download PDFInfo
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Abstract
本实用新型提供一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置。所述污水处理装置包括水泵、氩气瓶和污水处理反应柱体，所述污水处理反应柱体为上、下密封的中空腔体，在中空状的污水处理反应柱内从下向上依次填充有石英砂底层、凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层和石英砂顶层，所述水泵和氩气瓶分别通过进水管和进气管与污水处理反应柱体的顶部连通，在污水处理反应柱的底部分别开设有出水出气口。本实用新型利用凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体将硝酸盐吸附和降解，最终将硝酸盐最转化为氮气及其他气态氮化物，使地下水中硝酸盐污染得到有效治理；本装置对污水处理不会产生氨氮，不会对水体造成二次污染。
Description
技术领域
本实用新型涉及环境保护中的地下水污染治理领域，具体是一种将凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体用于治理地下水硝酸盐污染的污水处理装置。
背景技术
地下水是我国水资源的重要组成部分，目前已经成为城市和工农业用水的主要水源，在干旱、半干旱地区，地下水是主要的、甚至是唯一的可用水源。全国660多个城市中，将地下水作为饮用水的城市有400多个，全国有近1/3人口饮用地下水。地下水硝酸盐主要污染源有：化肥、农药、居民生活污水和垃圾粪便的下渗、食品、皮革、造纸等工业废水的排放、大气氮氧化合物的干湿沉降、污水灌溉等。我国大部分地区地下水硝酸盐浓度存在超标现象，并且有逐年增加的趋势。
地下水中的硝酸盐污染对人类健康的危害主要表现在以下几个方面：（1）硝酸盐在人体内经硝酸盐还原酶作用生成亚硝酸盐，亚硝酸盐与血液中起传送氧气功能的血红蛋白反应形成高铁血红蛋白，影响血液中氧的传输能力，当饮用水中硝酸盐含量达到90～140mg/L时，会引发人体患高铁血红蛋白症，严重则导致窒息死亡。（2）硝酸盐和亚硝酸盐在含氮有机化合物（胺、酰胺、尿素、氰胺等）作用下会形成具有化学稳定性的高度致癌、致畸、致突变物质亚硝基胺和亚硝基酰胺，诱发肠道、脑、神经系统、骨骼、皮肤、甲状腺等肿瘤疾病。（3）高硝酸盐水会引起作物的病虫害并影响作物质量，对人体健康产生潜在威胁。
地下水中硝酸盐污染的去除方法主要有物理化学修复法、生物反硝化法和化学反硝化法三大类。
利用物理化学修复技术去除地下水中硝酸盐的方法主要有电渗析法、反渗透发、离子交换法等。但物理化学修复法主要是将硝酸盐集中于介质或废液中，起到了废物转移或浓缩的作用，没有彻底的将硝酸盐氮去除，同时产生高浓度再生废液同样需要处理，因此该法在应用上受到一定的限制。
化学反硝化法主要利用还原剂将硝酸盐氮还原。根据还原剂的不同可以分为催化还原法和活泼金属还原法。前者以氢气、甲酸、甲醇等为还原剂，一般都必须有催化剂存在才能使反应进行；后者以铁、铝、锌等金属单质为还原剂还原去除硝酸盐。催化方法去除硝酸盐技术反应速度快，能适应不同反应条件，易于运行管理。然而催化方法去除硝酸盐技术难点是催化剂的活性和选择性的控制，当氢化作用不完全时会产生亚硝酸盐，当氢化作用过强时则会生成NH3、NH4 +等副产物，且难于应用于实际地下水原位修复中。活泼金属还原法中，将零价铁用于去除地下水中硝酸盐的应用较多，但使用普通零价铁去除水中硝酸盐时，铁粉用量较大，且反应需在低pH条件下方可获得较高的去除效果。与普通铁粉相比，纳米铁粒径小，具有极高的比表面积和表面活性，并且可以直接注入受污染区域，因此在地下水原位修复方面表现出很大的潜在优势和发展前景。但将纳米零价铁直接用于地下水硝酸盐污染修复仍存在以下不足：（1）稳定性差，在环境中存在时间较短，容易被氧化甚至自燃，因此可操作性较差；（2）由于颗粒细小，在水环境中容易凝聚成团，进而减小反应的比表面积，降低催化作用和反应效果；（3）纳米零价铁在与硝酸盐氮反应时，由于反应速率过快，没有持续的还原剂，导致生成的产物大部分为氨氮，容易造成二次污染。
地下水硝酸盐的生物修复技术包括异养型生物脱氮技术和自养型生物脱氮技术，是在人为作用下，强化自然界水体中的反硝化作用，将其还原为气态氮化物和氮气的过程。异养型生物脱氮技术需要添加甲醇、乙醇、葡萄糖、醋酸等有机物作为反硝化基质；自养型生物脱氮技术不需投加有机碳源，而是通过氧化氢气、还原性硫化物等取得能量，并利用这些能量将环境中的二氧化碳、重碳酸盐等转化为细胞物质，同时进行反硝化作用，达到去除硝酸盐的目的。总体而言，异养型生物反硝化技术需要添加必要的营养物质，如添加过量，可能会造成二次污染问题，且异养反硝化细菌生长较快，容易造成地下含水层堵塞、水中细菌含量增加等问题。相比于异养生物反硝化，以氢气为基质的自养生物反硝化工艺有两个显著特点：（1）氢气对水不会产生污染；（2）反硝化细菌生长较慢，出水可无须灭菌处理。但自养反硝化细菌需要持续的氢气、还原性硫化物等物质作为电子供体。
凹凸棒石（Palygorskite）晶体直径一般为20～50nm，是天然的纳米材料，其内部具有发育的微孔孔道，因此有很大的外比表面积和内比表面积，具有较强的表面活性和吸附性能，是一种优良的水处理材料。
申请号为201210445834.4的发明专利介绍了一种适用于地下水治理的改性零价纳米铁的制备方法，方法采用聚苯乙烯磺酸钠对零价纳米铁进行改性，通过改性，增加零价纳米铁的分散性，促进纳米铁在地下水中得迁移。申请号为200910055300.9的发明专利介绍了一种去除硝酸盐氮的方法，该方法为在硝酸盐中加入纳米铁及铝盐或者铁盐类催化剂反应，提高纳米铁还原水中硝酸盐的反应速率及硝态氮的去除率。申请号为201210211133.4的发明专利介绍了一种凹凸棒土负载纳米铁材料的制备方法，与纯纳米铁相比，凹凸棒土负载纳米铁材料不易团聚和自氧化，具有更好的分散性、稳定性，对污染物具有更好的吸附容量和更长的反应时间。但上述发明用于去除水中硝酸盐时，反应产物最终产物主要为氨氮，存在对地下水造成二次污染的风险，且均未提及如何将材料用于地下水硝酸盐污染的原位修复过程中。
发明内容
针对以上地下水硝酸盐治理的技术难点，本实用新型提供去除地下水中硝酸盐的处理装置，该装置将凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体作为填充料，形成反应柱，将被硝酸盐污染的地下水抽出后使用该处理装置进行处理，凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体材料有较好的稳定性和分散性，可将硝酸盐最终转化为氮气及其他气态氮化物，使地下水中硝酸盐污染得到有效治理。
本实用新型提供的技术方案为：所述一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置包括水泵、氩气瓶和污水处理反应柱体，所述污水处理反应柱体为上、下密封的中空腔体，在中空状的污水处理反应柱内从下向上依次填充有石英砂底层、凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层和石英砂顶层，所述水泵和氩气瓶分别通过进水管和进气管与污水处理反应柱体的顶部连通，在污水处理反应柱的底部分别开设有出水出气口。
本实用新型进一步的技术方案：所述污水处理反应柱体的高度为1.0m～3.0m，石英砂底层和石英砂顶层的厚度均为5cm～10cm，石英砂的粒径为0.5～1.0mm。
本实用新型较优的技术方案：所述污水处理反应柱为圆柱形中空腔体，采用有机玻璃制成，其内腔直径为100mm～500mm。
本实用新型进一步的技术方案：所述凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层是采用凹凸棒石/纳米铁复合材料-真养产碱杆菌耦合体与粒径为0.5～1.0mm的石英砂混合形成的填料层。填料层中：凹凸棒石/纳米铁复合材料真养产碱杆菌耦合体与石英砂的重量比5:1～10:1。
本实用新型提供的一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置，其主要是利用凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体的吸附性能，在污水从填充有凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层的反应柱中通过时，凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体将硝酸盐吸附和降解，最终将硝酸盐最转化为氮气及其他气态氮化物，使地下水中硝酸盐污染得到有效治理；本装置对污水处理不会产生氨氮，对水体造成二次污染。
附图说明
图1本实用新型的结构示意图；
图2是本实用新型的使用状态示意图。
图中：1—水泵，2—氩气瓶，3—污水处理反应柱体，4—石英砂底层，5—凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层，6—石英砂顶层，7—进水管，8—进气管，9—出水出气口，10—抽水井，11—处理后的地下水，12—硝酸盐污染水域，13—污水处理装置。
具体实施方式
下面结合附图对本实用新型作进一步的说明，图1中，所述一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置包括水泵1、氩气瓶2和污水处理反应柱体3，所述污水处理反应柱体3为上、下密封的中空腔体，在中空状的污水处理反应柱体3内从下向上依次填充有石英砂底层4、凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层5和石英砂顶层6，石英砂底层4和石英砂顶层6起过滤、缓冲和保护作用，所述水泵1和氩气瓶2分别通过进水管7和进气管8与污水处理反应柱体3的顶部连通，在污水处理反应柱体3的底部分别开设有出水出气口9。所述凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层5是采用凹凸棒石/纳米铁复合材料-真养产碱杆菌耦合体与粒径为0.5～1.0mm的石英砂混合形成的填料层，填料层中：凹凸棒石/纳米铁复合材料真养产碱杆菌耦合体与石英砂的重量比5:1～10:1，其中添加石英砂主要是为了增加凹凸棒石/纳米铁复合材料-真养产碱杆菌耦合体的间隙，使水可以正常通过。
所述污水处理反应柱体3为圆柱形中空腔体，采用有机玻璃制成，其内腔直径为100mm～500mm。所述污水处理反应柱体3的高度为1.0m～3.0m，石英砂底层4和石英砂顶层6的厚度均为5cm～10cm，石英砂的粒径为0.5～1.0mm。
凹凸棒石/纳米铁复合材料真养产碱杆菌耦合体的制备方法如下：
（1）凹凸棒石的提纯，将凹凸棒石研磨过200目筛得到粒径≤200目的凹凸棒石粉，再用蒸馏水将凹凸棒石粉配成悬浮液，在上述悬浮液中加入六偏磷酸钠作为分散剂，磁力搅拌0.5h～1h，在60～80℃温度下超声波处理0.5h～1h后静置1～2h，取出上层乳白色悬浮液离心处理，取出上层乳白色悬浮液在3000～3500r/min速率下离心10～20min，并将离心后的沉淀物物在105℃干燥后过200目筛，得到粒径≤200目的提纯后的纳米级凹凸棒石晶体；上述提纯反应中凹凸棒石粉:六偏磷酸钠:蒸馏水的质量比为1：0.1-0.3:10；
（2）凹凸棒石的改性，用浓度为1～3mol/L的盐酸对步骤（1）中提纯后的纳米级凹凸棒石晶体进行改性，纳米级凹凸棒石晶体和浓度为1～3mol/L盐酸的比例是1:5～1:10，磁力搅拌1～3h，60～80℃超声波处理0.5～1h，在3000～3500r/min速率下离心10～20min后用去离子水洗涤再在相同条件下离心10～20min，离心洗涤3次，将得到的沉淀在105℃干燥3h后并过200目筛得到粒径≤200目的酸改性凹凸棒石粉；
（3）凹凸棒石与纳米铁的复合
称取一定量步骤（2）中纯化改性后的酸改性凹凸棒石粉，用0.1mol/L的FeSO4溶液浸泡24～72h，其中Fe2+与酸改性凹凸棒石粉的浸泡比例为1.0～5.0mmol/g，浸泡后离心处理，并将下层固体转移至玻璃器皿中，再加入浓度为95%的乙醇搅匀，其中Fe2+在浓度为95%的乙醇中质量体积比为25～50mmol/L，并向其中滴加浓度为0.1～0.5mol/L的KBH4溶液，滴加速度为0.5mL/s，KBH4与Fe2+充分反应，Fe2+反应完毕后继续搅拌0.5～1h，浸泡离心处理之后的过程均在氩气保护下进行；在整个过程完成后，对反应及搅拌完成后的悬浮液进行离心处理，并将离心后的沉淀物用无水乙醇洗涤3～5次，然后将沉淀物在30～50℃的条件下低温烘干后研磨过200目筛，得到粒径≤200目的凹凸棒石/纳米铁复合材料；
（4）建立凹凸棒石/纳米铁复合材料与微生物耦合反应体系
选用的真养产碱杆菌为耦合对象，使用由两个玻璃瓶通过玻璃连接管连接形成的连颈瓶中培养细菌，连颈瓶左侧装0.5g还原性铁粉和浓度为0.5mol/L的盐酸100mL，生成的氢气作为电子供体供给反硝化细菌生长，该反硝化细菌为真养产碱杆菌(CGMCC1.1841)，右侧导入10mL真养产碱杆菌的培养液，所述的真养产碱杆菌培养液是每1000mL蒸馏水中加入0.975g KH2PO4、15.000g NaHCO3、3.036gNaNO3以及10mL微量元素溶液，其微量元素的组分为每1000mL蒸馏水加入0.52mgZnC12、1.00mg MnSO4·7H2O、0.24mg NiC12·6H2O、1.90mg CoC12·6H2O、0.29mg CuC12·2H20、0.30mg H3BO3和0.36mgNa2MoO4·2H2O，用接种环挑取少量真养产碱杆菌菌落于培养液中，用经灭菌处理的去离子水将培养液稀释至100mL，在恒温培养箱中进行连续培养，直到细菌浓度趋于稳定，在培养过程中取出部分菌液用比浊法测定，具体为紫外分光光度计在波长范围为350～450nm下测定菌液的光密度(Optical Density，OD)，用光密度表示菌液浓度，当菌液OD值基本稳定时，说明细菌浓度趋于稳定此时的菌液为真养产碱杆菌浓度稳定的菌液；在耦合容器（具塞玻璃器皿）中按照体积比1-4:2-6加入真养产碱杆菌培养液和真养产碱杆菌浓度稳定的菌液配制成真养产碱杆菌混合液，并用去离子水稀释至真养产碱杆菌混合液的pH值呈中性，再加入步骤（3）中制备的凹凸棒石/纳米铁复合材料，致使Fe0与稀释后真养产碱杆菌混合液的质量体积比为0.2-0.8mg/ml，将耦合容器密封，并通入氩气除去耦合容器中的氧气，使耦合容器中处于无氧条件，然后将耦合容器置于30～50℃的恒温振荡器中以150～200r/min的速率进行振荡反应2～6天，建成凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物反应体系；
（5）凹凸棒石/纳米铁复合材料与微生物耦合体的形成
在步骤（4）中建成凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物菌反应体系反应完成后，取出其中的固体成分，用去离子水进行洗涤后再离心处理，将离心后的沉淀物洗涤再离心，并重复洗涤离心3～5次得到沉淀物即为凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体。
本实用新型的具体使用方法时，将受污染地下水抽到地表，如附图2所示，用设置在地表的污水处理装置对地下水进行处理。通过抽水井10将硝酸盐污染的地下水将抽出然后进入污水处理装置13内，通过该装置内的水泵1将污染的地下水泵入污水处理反应柱体3内，污染的地下水穿过石英砂顶层6进入凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层5中，通过调节水泵1的转速，可以控制地下水的水力停留时间；在反应柱柱中，地下水与凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体接触并反应以去除其中的硝酸盐。为防止空气中的氧气进入反应体系，在整个反应过程中通入氩气以去除体系中残留的氧气。在出水口收集处理后的溶液测定NO3 --N、NO2 --N、NH4 +-N浓度。经处理后，溶液中NO3 --N可得到有效去除，且NO3 --N、NO2 --N、NH4+-N浓度均在《地下水环境质量标准》（GB/T14848-93）Ⅲ类标准范围内，处理后的地下水可作为居民供水。
以上所述，仅为本实用新型的具体实施方式，但本实用新型的保护范围并不局限于此，任何属于本技术领域的技术人员在本实用新型揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本实用新型的保护范围之内。因此，本实用新型的保护范围应该以权利要求的保护范围为准。
Claims (4)
1.一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置，其特征在于：所述污水处理装置包括水泵（1）、氩气瓶（2）和污水处理反应柱体（3），所述污水处理反应柱体（3）为上、下密封的中空腔体，在中空状的污水处理反应柱体（3）内从下向上依次填充有石英砂底层（4）、凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层（5）和石英砂顶层（6），所述水泵（1）和氩气瓶（2）分别通过进水管（7）和进气管（8）与污水处理反应柱体（3）的顶部连通，在污水处理反应柱体（3）的底部分别开设有出水出气口（9）。
2.根据权利要求1所述的一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置，其特征在于：所述污水处理反应柱体（3）的高度为1.0m～3.0m，石英砂底层（4）和石英砂顶层（6）的厚度均为5cm～10cm，石英砂的粒径为0.5～1.0mm。
3.根据权利要求1或2所述的一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置，其特征在于：所述污水处理反应柱体（3）为圆柱形中空腔体，采用有机玻璃制成，其内腔直径为100mm～500mm。
4.根据权利要求1或2所述的一种去除地下水中硝酸盐的污水处理装置，其特征在于：所述凹凸棒石/纳米铁复合材料-微生物耦合体反应层（5）是采用凹凸棒石/纳米铁复合材料-真养产碱杆菌耦合体与粒径为0.5～1.0mm的石英砂混合形成的填料层。
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