CN1948379B - 一种增强改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料 - Google Patents
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Abstract
一种增强改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料，组成为：超高分子量聚乙烯10-90％，聚丙烯5-85％，超低密度聚乙烯0.5-5％，增容剂0.5-15％，聚烯烃基无机填料母粒1-30％。该复合材料将超高分子量聚乙烯、聚丙烯、超低密度聚乙烯、增容剂以及聚烯烃基无机填料母粒高速混合，混合物在170-240℃下挤出造粒。本发明提供的复合材料既保持了超高分子量聚乙烯的优异韧性，又具备了高的刚性和硬度。
Description
技术领域
本发明涉及一种聚乙烯/聚丙烯复合材料，确切地说是涉及一种经过改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料。
背景技术
超高分子量聚乙烯(UHMWPE)是指相对分子量在150万以上的聚乙烯，是一种在目前的工程塑料中综合性能最佳的新型工程塑料。超高分子量聚乙烯分子结构排列与普通聚乙烯完全相同，但是，由于它具有非常高的相对分子量，因此，它具有了许多普通聚乙烯材料所不具备的优异性能。例如：它具有①耐磨损性能卓越；②冲击强度极高；③能吸收震动冲击和防噪声；④摩擦系数很低，能自润滑；⑤不易粘附异物，滑动时有优良的抗粘着性；⑥耐化学腐蚀；⑦无毒，可循环回收等。
尽管超高分子量聚乙烯具有上述优点，可它也有不足之处，如耐温性差(热变形温度为80℃)、尺寸稳定性差、硬度低(洛氏硬度40～50HRM)、刚度低、拉伸强度低(34MPa)、不抗静电(表面电阻为1015Ω)以及无流动性(熔体流动速率为0)等，给加工成型带来极大的困难，一般只能依赖于模压成型或柱塞挤出成型的方法进行加工，限制了超高分子量聚乙烯树脂的应用。
聚丙烯(PP)自1957年工业化以来发展极为迅速，是一种应用很广泛的塑料。聚丙烯的耐热性优于聚乙烯，其熔点达164℃，可在100～120℃下长期使用。聚丙烯还具有优良的耐腐蚀性、电绝缘性，它的力学性能，包括拉伸强度、压缩强度、硬度等也很好，其刚性和耐折叠性十分突出。但是，聚丙烯也有其急待克服的缺点，象耐磨性、韧性不足等。
目前，世界各国的研究人员已经开始对超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料及其制品进行了多方面研究，取得了一定的成果。其中：日本专利特开平6-190991公开了一种高密度聚乙烯/聚丙烯粘合复合材料、中国专利CN02110452公开了一种聚丙烯/超高分子量聚乙烯原位成纤共结晶复合材料、中国专利CN200410022004公开了一种低粘度超高分子量聚乙烯组合物及其制备方法、美国专利US20020010241A1公开了一种由聚丙稀和超高分子量聚乙烯组成的聚烯烃组合物等。上述专利虽然涉及到超高分子量聚乙烯/聚丙烯合金，但是，公开的文献中并没有涉及到超高分子量聚乙烯/聚丙烯两相相容性方面的研究内容，而且公开的专利文献显示出复合材料的力学性能不佳。例如美国专利US6521709用超高分子量聚乙烯和聚丙烯共混进行改性，超高分子量聚乙烯、聚丙烯两者的粘度相差很大，导致体系不相容，该专利未能解决两者的相容性，使共混物的力学性质不佳。
发明内容
本发明提供了一种超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料，该复合材料既保持了超高分子量聚乙烯优异韧性，又具备了高的刚性和硬度。
本发明是这样实现的。本发明的一种增强改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料，其组成和重量百分比为：
超高分子量聚乙烯 10-90％，
聚丙烯 5-85％，
超低密度聚乙烯 1-5％，
增容剂 1-15％，
聚烯烃基无机填料母粒 3-30％。
本发明所述的复合材料，所述的超高分子量聚乙烯的粘均分子量是150万-500万。
本发明所述的复合材料，所述的聚丙烯是均聚的聚丙烯或共聚的聚丙烯，其熔融指数为1-30g/min。
本发明所述的复合材料，所述的超低密度聚乙烯的密度是0.90-0.92g/cm3，熔融指数是0.1-4g/min。本发明采用加入一种超低密度聚烯烃作为载体，目的是调节超高分子量聚乙烯的粘度，来提高两相的相容性，并且增加了流动性。美国专利US6521709中提及的增强剂选用的是无机填料，通过添加聚烯烃接枝物来提高无机填料与超高分子量聚乙烯/聚丙烯共混物的相容性，但是，低含量的聚烯烃接枝物并不能有效解决极性/非极性体系的相容性。
本发明所述的复合材料，所述的增容剂是三元乙丙橡胶(EPDM)或乙烯-丙烯橡胶(EPR)。
本发明所述的复合材料，所述的聚烯烃基无机填料母粒的组成和重量百分比为：
无机填料 49-79％，
偶联剂 1-1.6％，
聚烯烃 18-50％，
反应单体 0.3-1％，
引发剂 0.03-0.1％，
以上各物质的重量百分比之和为100％。
所述的聚烯烃基无机填料母粒按下述方法制备：先将无机填料和偶联剂在60℃下高速混合偶联，偶联好的无机填料与聚烯烃、反应单体及引发剂高速混合，然后混合物经双螺杆挤出机挤出造粒备用，挤出温度是150-210℃。
所述的无机填料是二氧化硅、三氧化二铝、碳酸钙、玻璃纤维、碳纤维或滑石粉；所述的偶联剂是硅烷偶联剂KH560或KH570；所述的聚烯烃是聚丙烯、乙烯-丙烯酸共聚物(EAA)或乙烯-乙酸乙烯共聚物(EVA)；所述的反应单体是马来酸酐、丙烯酸或衣康酸酐；所述的引发剂是过氧化二异丙苯或过氧化苯甲酰。
本发明的增强改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料按下述方法制备：本发明将超高分子量聚乙烯、聚丙烯、超低密度聚乙烯、增容剂与预先制备好的聚烯烃基无机填料母粒按一定比例在混合装置中高速混合，混合后的混合物用双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度是170-240℃。
本发明用反应挤出得到的聚烯烃基无机填料母粒，可使无机相与有机相的相容性有明显的提高，得到了一种既韧又刚的理想材料。
由于超高分子量聚乙烯分子链很长，彼此之间相互缠绕，即使在熔融状态下，其熔体粘度依然很高，而聚丙烯的熔融流动速率与超高分子量聚乙烯相差较大，其分子量与超高分子量聚乙烯相差数百倍，这将影响两相之间的相容性。本发明用超低密度聚烯烃作为载体来调节超高分子量聚乙烯的粘度以增加聚丙烯和超高分子量聚乙烯的相容性，改善了超高分子量的加工性能，同时，通过增容剂以进一步增加聚丙烯与超高分子量聚乙烯的相容性。这种增容剂可以是三元乙丙橡胶(EPDM)或乙烯-丙烯橡胶(EPR)。另外，本发明采用反应挤出制成的聚烯烃基无机填料能够使超高分子量聚乙烯/聚丙烯/聚烯烃基无机填料母粒多元体系的相容性得到进一步的提高。
具体实施方式
下面通过对本发明例举的实施例进行详细说明来进一步阐述本发明，但本发明的范围并不限于这些实施例。
本发明实施例中所述的百分含量均为重量百分含量。
实施例1
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的碳酸钙和2％的硅烷偶联剂KH560，在60℃下高速混合进行偶联。取80％已偶联好的碳酸钙，与19.56％熔融指数为20g/min的共聚聚丙烯、0.4％的马来酸酐及0.04％的过氧化二异丙苯高速混合，混合后的物料经双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度为190℃。挤出的聚烯烃基无机填料母粒备用。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取10％上述制备好的聚烯烃基无机填料母粒，与41.4％的超高分子量聚乙烯，其粘均分子量为250万；41.4％的均聚聚丙烯，其熔融指数为10g/min；4.5％的超低密度聚乙烯，其熔融指数为0.5g/min，密度为0.9g/cm3；2.7％的三元乙丙橡胶高速混合，混合物料用挤出机挤出造粒，挤出温度为180℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例2
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的滑石粉和2％的硅烷偶联剂KH560，在60℃下高速混合进行偶联。取60％已偶联好的滑石粉，与38.9％熔融指数为7g/min的共聚聚丙烯、1％的马来酸酐及0.1％的过氧化二异丙苯高速混合，混合后的物料经双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度为190℃。挤出的聚烯烃基无机填料母粒备用。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取30％上述制备好的聚烯烃基无机填料母粒，与31.4％的超高分子量聚乙烯，其粘均分子量为250万；31.4％的均聚聚丙烯，其熔融指数为10g/min；4.5％的超低密度聚乙烯，其熔融指数为0.5g/min，密度为0.91g/cm3；2.7％的三元乙丙橡胶高速混合，混合物料通过挤出机挤出造粒，挤出温度为200℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例3
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的玻璃纤维和2％的硅烷偶联剂KH560，在60℃下高速混合偶联。将50％已偶联好的玻璃纤维，与48.9％熔融指数为7g/min的共聚聚丙烯、1％的马来酸酐及0.1％的过氧化二异丙苯高速混合，混合后物料经双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度为190℃。挤出的聚烯烃基无机填料母粒备用。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取20％上述制备好的聚烯烃基无机填料母粒，与23％的超高分子量聚乙烯，其粘均分子量为250万；53.5％的共聚聚丙烯，其熔融指数为2g/min；2％的超低密度聚乙烯，其熔融指数为0.5g/min，密度为0.92g/cm3；1.5％的三元乙丙橡胶高速混合，混合物料通过挤出机挤出造粒，挤出温度为200℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例4
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的碳酸钙和2％的硅烷偶联剂KH560，在60℃下高速混合偶联。然后，将70％已偶联好的碳酸钙，与29.34％熔融指数为10g/min的共聚聚丙烯、0.6％的马来酸酐及0.06％的过氧化二异丙苯高速混合，混合后的物料经双螺杆挤出机挤出制成聚烯烃基无机填料母粒备用，挤出温度为190℃。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取30％上述制备好的母粒，与21％的超高分子量聚乙烯，粘均分子量为250万；46％的共聚聚聚丙烯，熔融指数为2g/min；2％的超低密度聚乙烯，熔融指数为0.5g/min，密度为0.9g/cm3；1％的三元乙丙橡胶高速混合，然后将混合物料挤出造粒，挤出温度为200℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例5
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的碳酸钙和2％的硅烷偶联剂KH560，在60℃下高速混合进行偶联。然后将80％已偶联好的碳酸钙，与19.34％熔融指数为10g/min的共聚聚丙烯、0.6％的马来酸酐及0.06％的过氧化二异丙苯高速混合后经双螺杆挤出机挤出制成聚烯烃基无机填料母粒备用，挤出温度为190℃。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取30％上述制备好的母粒，与56％的超高分子量聚乙烯，粘均分子量为250万；11％的共聚聚聚丙烯，熔融指数为10g/min；2％的超低密度聚乙烯，熔融指数为0.5g/min，密度为0.91g/cm3；1％的三元乙丙橡胶高速混合，然后将混合物料挤出造粒，挤出温度为180℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例6
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的碳纤维和2％的硅烷偶联剂KH570，在60℃下高速混合偶联。将50％已偶联好的碳纤维，与49.7％熔融指数为1g/min的EAA、0.3％的丙稀酸及0.03％的过氧化二异丙笨高速混合，混合后物料经双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度为190℃。挤出的聚烯烃基无机填料母粒备用。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取3％上述制备好的聚烯烃基无机填料母粒，与10％的超高分子量聚乙烯，其粘均分子量为500万；85％的均聚丙烯，其熔融指数为1g/min；1％的超低密度聚乙烯，其熔融指数为0.1g/min，密度为0.90g/cm3；1％的乙烯-丙烯橡胶高速混合，混合物料通过挤出机挤出造粒，挤出温度为220℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例7
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的二氧化硅和2％的硅烷偶联剂KH570，在60℃下高速混合偶联。将50％已偶联好的二氧化硅，与49.12％熔融指数为10g/min的EVA、0.8％的衣康酸及0.08％的过氧化二异丙笨高速混合，混合后物料经双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度为190℃。挤出的聚烯烃基无机填料母粒备用。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取3％上述制备好的聚烯烃基无机填料母粒，与90％的超高分子量聚乙烯，其粘均分子量为150万；5％的均聚丙烯，其熔融指数为1g/min；1％的超低密度聚乙烯，其熔融指数为4g/min，密度为0.91g/cm3；1％的乙烯-丙烯橡胶高速混合，混合物料通过挤出机挤出造粒，挤出温度为170℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
实施例8
1.制备聚烯烃基无机填料母粒：
98％的三氧化二铝和2％的硅烷偶联剂KH560，在60℃下高速混合偶联。将60％已偶联好的三氧化二铝，与39.0％熔融指数为10g/min的共聚丙烯、0.9％的马来酸酐及0.09％的过氧化二异丙笨高速混合，混合后物料经双螺杆挤出机挤出造粒，挤出温度为190℃。挤出的聚烯烃基无机填料母粒备用。
2.制备超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料：
取25％上述制备好的聚烯烃基无机填料母粒，与25％的超高分子量聚乙烯，其粘均分子量为250万；30％的均聚丙烯，其熔融指数为1g/min；5％的超低密度聚乙烯，其熔融指数为4g/min，密度为0.91g/cm3；15％的乙烯-丙烯橡胶高速混合，混合物料通过挤出机挤出造粒，挤出温度为240℃。制得的超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
对比例1
将50％粘均分子量为250万的超高分子量聚乙烯和50％熔融指数为10g/min的均聚聚丙烯高速混合，然后将混合物挤出造粒，挤出温度为190℃。超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
对比例2
将46％粘均分子量为250万的超高分子量聚乙烯、46％熔融指数为10g/min的均聚聚丙烯、3％三元乙丙橡胶以及5％熔融指数为0.5g/min、密度是0.904g/cm3的超低密度聚乙烯高速混合，然后将混合物挤出造粒，挤出温度为200℃。超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标见表1。
表1超高分子量聚乙烯/聚丙稀复合材料的性能指标
Claims (7)
1.一种增强改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料，其特征在于所述超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料的组成和重量百分比为：超高分子量聚乙烯10-90％，聚丙烯5-85％，超低密度聚乙烯1-5％，所述的超低密度聚乙烯的密度是0.90-0.92g/cm3，熔融指数是0.1-4g/min，增容剂1-15％，所述的增容剂是三元乙丙橡胶或乙烯-丙烯橡胶，聚烯烃基无机填料母粒3-30％；所述的聚烯烃基无机填料母粒的组成和重量百分比为：无机填料49-79％，偶联剂1-1.6％，聚烯烃18-50％，反应单体0.3-1％，所述的反应单体是马来酸酐、丙烯酸或衣康酸酐，引发剂0.03-0.1％，以上各物质的重量百分比之和为100％；所述的超高分子量聚乙烯的粘均分子量是150万-500万。
2.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述的聚丙烯是均聚的聚丙烯或共聚的聚丙烯，其熔融指数为1-10g/min。
3.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述的无机填料是二氧化硅、三氧化二铝、碳酸钙、玻璃纤维、碳纤维或滑石粉。
4.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述的偶联剂是硅烷偶联剂KH560或KH570。
5.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述的聚烯烃是聚丙烯、乙烯-丙烯酸共聚物或乙烯-乙酸乙烯共聚物。
6.根据权利要求1所述的复合材料，其特征在于：所述的引发剂是过氧化二异丙苯或过氧化苯甲酰。
7.根据权利要求1所述的一种增强改性的超高分子量聚乙烯/聚丙烯复合材料的制备方法，其特征在于：该复合材料按下述方法制备：
(1)将超高分子量聚乙烯、聚丙烯、超低密度聚乙烯、增容剂以及聚烯烃基无机填料母粒高速混合，
(2)上述混合物经挤出机挤出造粒，挤出温度是170-240℃。
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