CN1608328B - 有机发光二极管(oled)及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
一层有机层(1)如此设置在一个透明载体(2)上：在该层内形成具有不同折射率的不同部分区域。由于该层内在相界处的偏转，所以由于波导损失而围在该层中的光子比在均匀的层中的要少。
Description
技术领域
本发明涉及一种具有至少一层聚合物层的有机发光二极管(简称OLED-Organic Light Emitting Diode)。
背景技术
有机发光二极管显示出一系列适用于光电子学的吸引人的优点：可提供多种发光颜色、低的工作电压、快速的可开关性、柔性基片的小的厚度和使用可能性。有机发光二极管的典型的应用领域为像素显示仪表和照明用的大面积元件。
有机发光二极管的重要发展目标是提高发光效率并由此降低功率消耗，这对只提供有限能源的移动应用装置具有特别重大的意义。
有关发光效率极大化的研究，迄今为止大都着眼于内部量子效率(interne Quanteneffizienz)的提高。所述内部量子效率定义为二极管内产生的光子与注入的电子之间的比例。近年来具有改善发光特性的新材料、优化的层序列或较好匹配的电极材料有助于内部量子效率的提高。
提高发光效率的另一措施是改善输出效率(Extraktions-effizienz)。所谓输出效率指的是一个在发射区内产生的并可探测的光子可从二极管中输出的几率。由于吸收或由于所述层之一的波导(Wellenleitung)而产生了输出损失。波导是由于具有不同折射率的两层的界面上的全反射引起的。在平面界面的情况下，入射光束和反射光束之间的角度除了符号外是不改变的。相应地，一个一次全反射的光子保留在相应层中而不可能输出。
有机发光二极管各层中的波导过程可从图1中看出：
一个透明电极2(一般为铟锡氧化物，简称ITO)位于一个基片3上。在所述透明电极上至少淀积了一层有机层1，紧接着是一个电极5(例如一个阴极)。在有机层1中，由发射体6产生光子。只有那些在各层1～3和5之一中保持不通过波导的光子才被输出。线IV示例性地表示一个输出的光子的路径。
根据各层的层厚和折射率可在有机层中、透明电极中或在基片中产生在图1中用线I、II和III表示的波导效应。由于有机层和透明电极的层厚处于或小于光波波长的范围，所以在这些层内形成不连续的光学模型I、II，而在基片内则存在连续光学模型III并在这里可应用传统的辐射光学。所以，要区分层模式(Schichtmode)和基片模式(Substratmode)。
如果成功地干扰层模式的形成并由此使不希望产生的波导减小到最低程度，则可提高输出效率并由此也可提高发光效率。
在一层薄的平面层中形成的光学模型除了波长外，主要与该层的层厚和折射率有关。
通过有机层内部的不均匀性可实现折射率的变化并因此实现对于波导效应的干扰，如果这种不均匀性具有一个不同于层基材(Schi-chtmatrix)的折射率的话。
为了抑制波导效应，迄今为止提出了下面简要述及的方法a)至c)，其中a)和b)针对折射率的改变，而c)应用层厚的改变：
a)有机发光二极管的有机层之一中的纳米微粒的弥散(S.A.Carter等人：Enhanced luminance in polymer composite lightemitting devices(聚合复合物发光装置中的增强亮度)，Appl.Phys.Lett.71(9)，p.1145，1997)。
该文提出将30至80纳米级的由TiO2、SiO2或Al2O3制成的微粒加入到聚合物发射体材料MEH-PPV中。
这种方法存在如下的困难：在技术上很难使纳米微粒均匀弥散在一种其中已经弥散了或溶解了聚合物的溶剂中。较差弥散的纳米微粒的后果是导致含有这种纳米微粒的发光二极管层的不均匀发射，所以用这种方式制造的二极管不宜用于显示仪表中。
所提出的氧化纳米微粒由于氧化而可导致有源层(aktiveSchicht)的降解。相应地，对具有纳米微粒的二极管所观察的寿命比标准二极管的低得多。
b)密集的SiO2微球(T.Yamasaki，K.Sumioka，T.Tsutsui：Organiclight-emitting device with an ordered monolayer of silicamicrospheres as a scattering medium(具有一层硅微球作为分散剂的有序单层的有机发光装置)，App.Phys.Lett.76(10)，P1243，2000)。
在这里，各层用550纳米的密集的SiO2球作为散射中心。这些球设置在ITO阳极轨道旁边的基片上。由此可抑制有机层和玻璃中的波导，并观察到了输出效率的提高。
这种方法存在如下的困难：只有在花费很大的情况下才能实现所述密集的球面设置。迄今为止，尚未实现较多平方厘米的这种球面的大面积的设置。散射中心位于有源的二极管体积以外。所以只有基片表面的较小部分可用来发光。此外，产生不均匀的发光密度。
由于密集的球的周期结构，散射效率明显进行波长选择。相应地产生通常不希望有的侧向的颜色变化(lateraler Farbverlauf)。
c)皱纹的(波形的)有机层(J.M.Lupton等人：Bragg scatteringfrom periodically microstructrued light emitting diodes(周期性微结构的发光二极管的布喇格散射)Appl.phys.Lett.77(21)，P3340，2000)。
在这里，聚合物发光二极管安装在一个具有388纳米周期和10～100纳米深的一维周期性结构上。这种结构起布喇格反射器作用并再次导致发光材料中的光学模型的分散。
这种方法存在如下的困难：这种结构的周期性导致明显的角度分散。作为阳极用一层15纳米的薄金层，虽然该层很薄，但已具有明显的吸收性。由于较大的ITO层厚和高的过程温度，将所述皱纹转移到一般作为标准阳极用的透明的ITO上，这难于实现。
此外还有一些分散的措施用于基片模式较好的输出。但由于用这些方法不能抑制薄层中光学模式的形成，所以这些措施不宜用于防止波导效应。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的诸多缺点，特别是提出一种有机的有源有机发光二极管层及其制造方法，通过特殊的措施将所述波导效应减小到最低限度，而无须通过使用无机材料而严重缩短该层的寿命、或不会通过周期性的结构而产生对于输出的明显的波长选择性。
为了达到上述目的，本发明提出一种具有折射率不均匀性的至少一层有机层的有机发光二极管(OLED)，其特征为，同一层有机层具有至少一个第一部分区域和多个第二部分区域，其中所述第一部分区域和第二部分区域由有机材料组成并具有不同的折射率，所述第二部分区域具有不同的尺寸，而且这些部分区域形成一层具有复合结构的层。
本发明还提出一种具有折射率不均匀性的至少一层有机层的有机发光二极管(OLED)的制造方法，其特征为，有机层的材料是这样涂覆在一个载体上的：在涂覆步骤的过程中或在涂覆步骤以后，在该层内形成至少一个第一部分区域和多个第二部分区域，其中所述第一部分区域和所述第二部分区域具有不同的折射率，所述第二部分区域具有不同的尺寸，这些部分区域形成一层带一种复合结构的层。
根据本发明，在有机发光二极管的至少一层有机层中具有不均匀性，一种有机成分具有所述不均匀性本身。这种有机的不均匀性具有一个不同于层基材的折射率并由此干扰波导效应。
图2A用箭头标出的线4a表示一个光子的示意路径，该光子从一个发射体6发出，如果该光子在通过具有一个第二折射率的层基材1A的内部的具有一个第一折射率(该第一折射率与所述第二折射率不同)的分区域1B之后、以一个比全反射的极限角陡的角度到达透明的相邻层2上，那么该光子从一层有机层1输出，此层例如是一个ITO阳极。层5例如是一个阴极。
为了比较，在图2B)中用箭头标出的4b表示一个光子的示意路径，该光子在一层完全用唯一的一种材料制成的均匀有机层中产生。
当入射角不超过全反射的极限角时，在一个阴极5和一个透明阳极2之间，一个光子由于波导效应被围在该层内。于是产生层模式。
为了制备具有不同折射率的部分区域的有机层，采用一种塑料混合物，其性能可作为有源的有机发光二极管层或也可作为无源的中间层使用，或者使用其原材料的混合物。有目的地使用在层形成过程中或在层形成以后的分解过程，以便得到含有两相或更多的相的一个层。在一个特别优选的变型中，这些具有不同折射率的相由不同的塑料制成。
为了使折射率不均匀性特别有效地有助于从透明层中输出光子，最好通过该层的分解形成复合结构。在这里，所谓复合类型的结构尤指一种微粒填充的塑料的结构，以及一种具有两种三维的相互渗透的单独组分的复合材料结构，例如当一种开口孔隙的塑料体用一种第二塑料进行浇注时就会产生这种结构。
为了获得一层至少两相的层，至少溶解或分散两种聚合物，这种聚合物在除去溶剂或分散剂时分解，或在该层干燥前就已经通过溶剂或分散剂的分解而分离。
不用已经聚合的物质，也可使用聚合物的以单体或低聚合存在的原材料进行涂覆，其中在聚合前、在聚合过程中或在聚合后可出现所述至少两相的分解。
在另一个优选方案中，该层在化学上由一种唯一的聚合材料组成，这种材料在小岛区内相对于基材具有不同的材料性能，例如结晶度、分支度、交联度、密度和共聚作用并由此具有不同的折射率。
作为塑料可以使用不同的载流子输运材料(Ladungstraeger-Tansportmaterial)、发射材料(Emittermaterial)和它们的任意混合物。也可以使用其他的电无源的塑料或其初级制品。
通过改变制造条件可有目的地影响分解过程和化学反应并由此影响塑料层的结构和光学性能。
附图说明
下面结合图1至3B的两个实施例来详细说明本发明。
附图示出：
图1一个常规的有机发光二极管的各层中的波导损失的示意图；
图2A一层有机层中由于折射率不均匀光子的散射示意图；
图2B没有散射中心的一层有机层内的波导示意图；
图3A根据第一实施例的一层有机层的显微照片；
图3B根据第二实施例的一层有机层的显微照片。
具体实施方式
对图1～图2B已在说明书的现有技术部分中进行了说明。
实施例1(图3A)：
这里涉及聚合材料：聚(对亚苯基-亚乙烯基)衍生物(PPV)和聚(氮-乙烯咔唑)(PVK)，它们进行混合，并以溶液的方式用离心涂覆法作为层涂覆在一个基片上。
溶解的塑料混合物由三分之一PPV和三分之二PVK组成。在离心涂覆后，这两种材料产生分解；分解时，在PPV基材中形成具有较小伴生物的PVK大结构。图3A)中所示的正在形成的有机层的表面的显微照片表示这种情况。在PPV基材中，PVK区嵌入一条宽的尺寸分布曲线作为散射中心。
实施例2(图3B)：
象在实施例1中那样涉及PPV和PVK，它们进行混合，并以溶液的方式用离心涂覆法作为层进行涂覆。
在此实施例中，混合物由50％PPV和50％PVK组成。图3B)中所示的所产生的有机层的显微照片表明，又是这些球形的PVK区作为分散中心嵌入到PPV基材中，但在这种情况中，具有一条比上述第一实施例窄得多的尺寸分布曲线。
在这两幅显微照片中，较亮的区域由PVK组成，较暗的区域由PPV组成。
这两个实施例表明，通过两种塑料的混合比的变化可获得散射中心的另一种尺寸和另一种尺寸分布。这样就有利地提供了有目的调节有机层的光学性能的可能性。
当然，本发明不限于上述两个实施例中所述的聚合材料，而是可以使用其电性能适合有机发光二极管的全部材料。
此外，如果在一种无定形基材中形成结晶区域，则例如用一种唯一的塑料材料也可获得象分解那样的类似效应。
Claims (16)
1.具有折射率不均匀性的至少一层有机层的有机发光二极管(OLED)，其特征为，同一层有机层具有至少一个第一部分区域和多个第二部分区域，其中所述第一部分区域和第二部分区域由有机材料组成并具有不同的折射率，所述第二部分区域具有不同的尺寸，而且这些部分区域形成一层具有复合结构的层。
2.按权利要求1的有机发光二极管，其特征为，所述第一部分区域和第二部分区域是通过所涂覆的层材料的分解来形成的。
3.按权利要求1或2的有机发光二极管，其特征为，该有机层具有载流子输运材料和/或发射材料。
4.按权利要求1或2的有机发光二极管，其特征为，所述有机层具有电无源的材料。
5.按权利1或2的有机发光二极管，其特征为，所述有机层具有至少两种带不同折射率的聚合物。
6.按权利要求1的有机发光二极管，其特征为，在用唯一的一种塑料材料制成的一层中的所述第一部分区域和第二部分区域是借助化学性能和/或物理性能的局部变化来产生的。
7.按权利要求6的有机发光二极管，其特征为，在一种无定形的层基质材料内形成结晶区域。
8.按权利要求6的有机发光二极管，其特征为，局部变化的性能至少是交联度、分支度、密度和共聚作用性能之一。
9.具有折射率不均匀性的至少一层有机层的有机发光二极管(OLED)的制造方法，其特征为，有机层的材料是这样涂覆在一个载体上的：在涂覆步骤的过程中或在涂覆步骤以后，在该层内形成至少一个第一部分区域和多个第二部分区域，其中所述第一部分区域和所述第二部分区域具有不同的折射率，所述第二部分区域具有不同的尺寸，这些部分区域形成一层带一种复合结构的层。
10.按权利要求9的方法，其特征为，所述部分区域通过一个由可溶解或可分散的聚合物或单体的混合物制成的聚合物层的分解过程来形成，在该分解过程中至少形成两相。
11.按权利要求9或10的方法，其特征为，所述有机层使用载流子输运材料和/或发射材料。
12.按权利要求9或10的方法，其特征为，所述有机层使用电无源的材料。
13.按权利要求10的方法，其特征为，聚合物的分解通过去除一种溶剂或一种分散剂来实现。
14.按权利要求10的方法，其特征为，聚合物的分解通过至少两种溶剂的分解来产生，在所述溶剂中至少溶解了两种聚合物。
15.按权利要求10的方法，其特征为，聚合物的分解通过至少两种分散剂的分解来产生，在所述分散剂中至少分散了两种聚合物。
16.按权利要求10的方法，其特征为，只有在涂覆过程中或在涂覆以后，通过聚合作用才在有机层中形成所述至少两种不同的聚合物。
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