CN1268588C - 芳烃转化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种芳烃转化方法,主要解决以往芳烃转化技术中存在的由于原料芳烃气流在反应器催化剂床层中分布不均匀,使催化剂利用率低,而且气体预分布器压降较大的问题。本发明通过采用具有圆锥形单级挡板的气体预分布器结构的轴向流固定床气固催化反应器,其中气体预分布器的侧向环隙高度为气体通过该环隙时保持平均流速为5~12米/秒所需的高度,气体预分布器的单级挡板为圆锥形单级挡板,其圆锥角为90~175°的技术方案,较好地解决了该问题,可用于芳烃转化的气固相催化反应。
Description
技术领域
本发明涉及一种芳烃转化方法,特别是关于一种使用圆锥形单级挡板型气体预分布器的反应器进行芳烃转化的方法。
背景技术
众所周知,工业化学反应器的设计包含对其内部发生的化学反应和流体流动两个方面的认识。前者是化学问题,后者则属于工程问题。这两个方面密切联系,相互影响。良好的流体流动是化学反应得以顺利进行的保证。
轴向流固定床气固催化反应器是常见的工业气/固催化反应器型式之一。它沿轴向通常由进口气体预分布器、均化空间、固定床层(包括催化剂床层和惰性填料层)及出口气体收集器等区段组成。
轴向流固定床气固催化反应器性能优劣的重要标志之一,是催化剂床层中各部位的催化剂能否获得均匀利用。一台设计不良的轴向流固定床气固催化反应器,会由于气流分布不均匀,使催化剂床层中出现死区和短路,致使一部分催化剂超负荷而过早失活,另一部分催化剂却几乎不起作用,从而导致反应器内整个反应过程恶化,反应器性能下降。
多年来,工业固定床气/固催化反应器的流体力学行为一直受到化学工程师的重视。早期,由于工厂规模较小,反应器直径不大,流体均布问题并不突出,人们的注意力集中于牵涉到风机选型和动力消耗的固定床层压力降之估算。近年,工厂单线生产能力日趋大型化,大直径轴向流固定床气固催化反应器的气流均布问题日显突出,并受到重视。国内外研究者对轴向流固定床气固催化反应器的进口气体预分布器和惰性填料层等的均布作用进行了研究,提出各种型式的进口气体预分布器。美国Howard F.Rase所著《化学反应器设计》(中译本,化学工业出版社,1982年12月)第一卷(原理与方法)第190页表7-2罗列了若干进口气体预分布器型式,诸如平板形单级挡板、多级挡板(包括盘-环式、同心圆锥式等)、径向扩散器(包括平板扩散器、叶片扩散器及锥形百叶窗等)、筛网、多孔板、条形锐边筛板及惰性填料层等。这些用来改善进口气流分布状况的反应器内置构件在各自的特定条件下是有效的,起到了把进口气体流束沿反应器径向分散开来的作用,克服了反应器进料口流入的高速喷射气流束直接冲击催化剂床层,使催化剂床层中央形成凹坑(空穴)的弊病,在反应器内沿径向截面形成不同均匀程度的轴向速度分布。在反应器内置构件中,最重要的是进口气体预分布器。
虽然每种型式的进口气体预分布器一般都曾有人对其进行过专门的测试研究,但这类研究大多是针对进口气体预分布器构件本身进行的,而结合整个反应器进行的测试研究则很少。再者,即使结合某一具体反应器进行研究,因条件不同,它所总结的规律也难以推广应用于其它反应器。
图1所示的是典型轴向流固定床气固催化反应器,它内部自上而下由进口气体预分布器、均化空间、上部惰性填料层、催化剂床层、下部惰性填料层及出口气体收集器等区段组成。这些区段密切联系,相互影响,并且都围绕一个共同的目标——实现反应物气流均匀分布于催化剂床层的各个部位,使全部催化剂都能获得均匀而充分的利用。但在芳烃转化的实际操作过程中,往往存在反应物气流在催化剂床层中分布不均匀,催化剂不能均匀而充分地获得利用,以及所用气体预分布器压降大的问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是在以往的芳烃转化技术中存在的由于原料芳烃气流在轴向流固定床反应器内催化剂床层中分布不均匀,使催化剂利用率低,而且气体预分布器压降较大的问题,提供一种新的芳烃转化方法。该方法具有反应器中的气体预分布器压降小,原料芳烃气流在催化剂床层中分布均匀,催化剂能获得充分利用的特点。
为解决上述技术问题,本发明采用的技术方案如下:一种芳烃转化方法,含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种原料,在气相条件下进入轴向流固定床气固催化反应器,在临氢和沸石催化剂存在下发生反应,轴向流固定床气固催化反应器壳体内自上而下包括进料口、气体预分布器、均化空间、上部惰性填料层、催化剂床层、下部惰性填料层、出口气体收集器和出料口,其中气体预分布器放置在进料口内,并部分伸入均化空间,出口气体收集器位于反应器底部,下端伸入出料口内;进口气体预分布器的结构如下:上部为伸入均化空间的圆筒形筒体,下部为与圆筒形筒体垂直投影面积相等的单级挡板,圆筒形筒体与单级挡板间通过分布于圆筒形筒体内侧的垂直拉筋连接,且形成侧向环隙,侧向环隙高度为气体通过预分布器环隙时保持平均流速为5~12米/秒所需的高度,单级挡板为圆锥形单级挡板,其圆锥角为90~175°。
上述技术方案中,侧向环隙高度优选范围为气体通过预分布器环隙时保持平均流速为6~10米/秒所需的高度,圆锥形单级挡板的圆锥角优选范围为120~150°。气体预分布器的下部圆锥形单级挡板优选方案为位于上部惰性填料层的上方、均化空间内,均化空间的高度大于反应器上封头的高度。出口气体收集器采用鼠笼型,其平均开孔率为20~30%,其顶盖开孔率为侧面开孔率的0.5~0.6倍,开孔处平均气速为5~9米/秒。含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种原料第一技术方案为甲苯,沸石为丝光沸石或ZSM沸石,发生甲苯歧化反应;含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种第二技术方案为甲苯和碳九及其以上芳烃,沸石为丝光沸石、β沸石或其混合物,发生甲苯歧化和烷基转移反应;含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种第三技术方案为苯和碳十芳烃,沸石为丝光沸石,发生烷基转移反应;含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种第四技术方案为碳十及其以上芳烃,沸石为丝光沸石,发生加氢脱烷基转移反应;含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种第五技术方案为苯和碳九及其以上芳烃,沸石为丝光沸石、β沸石或其混合物,发生烷基转移反应。
本发明所采用的轴向流固定床气固催化反应器中,设置进口气体预分布器、均化空间、惰性填料层及出口气体收集器等都是为了实现气流在催化剂床层中均匀分布这个主要目标而采取的技术措施。若不设置进口气体预分布器,气体从进口管道以射流状态进入反应器时,流道面积突然扩大,导致反应器径向截面上气流分布极不均匀。高速射流持续冲击固定床表面,将在固定床表面形成凹坑(空穴),严重恶化催化剂床层中气流分布。通过设置气体预分布器,对进口气体实行导流,迫使气流改变方向,迅速沿径向分散到反应器的整个径向截面上,从而大大缩短进口射流扩散到整个径向截面上所需空间高度,提高反应器容积利用率。在进口气体预分布器同固定床层之间留出一段空间,系由于进口气体预分布器造成的初级不稳定流动状态必须经历一个缓和均化过程,借助于湍流动量传递,才能形成比较稳定的流态和比较均匀的分布。因此,这段空间称之为均化空间。初装的包括催化剂床层和惰性填料层在内的固定床层,其上端不宜伸入反应器上封头中。因为反应器投入运行后,在气流持续通过固定床层过程中,床层将发生沉降,而且只是垂直方向沉降。如果初装的固定床层伸入上封头中,那末床层沉降后,其上端面将是中间高,周围低,造成床层厚度不均匀,不利于气流均布。因此,均化空间高度应当大于反应器上封头高度。在催化剂床层的上面铺盖一定厚度的惰性填料层(通常采用惰性瓷球)或阻力系数很大的多孔板等是保证气流在催化剂床层中实现均匀分布的重要措施。反应器的上部瓷球层由大、中、小三层瓷球构成,三者所起作用各不相同。在相同的表观气速和相同的层厚下,它们的压降相差颇大。小瓷球层的阻力很大,它起到分散气流的作用,但单个小瓷球重量轻,容易被气流吹散;单个大瓷球的重量大,把它铺在最上层,能抵抗气流冲击,保持床面平整;中瓷球的体积介于小瓷球和大瓷球之间,把它铺在中间,起过渡作用。催化剂床层之下铺垫的下部瓷球层除了起支承作用外,还起到增加阻力的作用,可防止气流过早向中央出口管集中,而造成催化剂床层下部气流分布不均匀。换言之,它的作用是使气体向中央出口管集中所引起的气流分布不均发生在惰性瓷球层中,而不是催化剂床层下部,从而避免催化剂床层中出现死区,提高催化剂利用率。出口气体收集器一是起支承作用,二是增加出口气体的径向流道面积,避免出口气体过快向中央出口管道集中而造成催化剂床层内气流分布不均匀。因此,出口气体收集器的直径大些为好,其顶部开孔率比侧面开孔率小些为好。
本发明的芳烃转化方法中,由于是气固相催化反应,使用轴向流固定床气固催化反应器,反应器中采用圆锥形单级挡板,使反应物流能更加流畅地通过气体预分布器的环隙和均化空间,避免了气体预分布器的圆锥形单级挡板周围及靠近反应器上封头壁面区域出现涡流现象和能量损失,降低了气体流动的压降,使反应物流气体能更加均匀地分布于反应器的催化剂床层中,从而达到提高催化剂利用率的目的。经试验证实气体分布器中圆锥角为120~150°的圆锥形单级挡板的压降比平板形单级挡板小10~15%,且在此角度范围内,随着圆锥角变小,压降减小更为显著,取得了较好的技术效果。
附图说明
图1是典型的轴向流固定床气固催化反应器示意图。
图2是分布不良的大直径轴向流固定床气固催化反应器示意图。
图3是本发明中使用的轴向流固定床气固催化反应器中具有圆锥形单级挡板的进口气体预分布器结构图。
在图1中,1为进料口;2为进口气体预分布器;3为均化空间;4为上部惰性填料层;5为催化剂床层;6为下部惰性填料层;7为出口气体收集器;8为出料口。
在图2中,1代表气体的主要流线;2为催化剂床层顶部;3为由于进口气体射流的冲刷作用,在催化剂床层顶部中央形成的凹坑(空穴);4指通过气流很少的部位;5为几乎没有气流通过的“死区”。
在图3中,1为进料口;2为圆锥形单级挡板型进口气体预分布器;3为悬吊单级挡板的垂直拉筋,其数量为4~8根,按均匀分布方式焊接在进口气体预分布器筒体内侧;4为轴向流固定床反应器的上封头;5为圆锥形单级挡板。di是进口气体预分布器筒体内径;din是反应器进料口内径;H是进口气体预分布器侧向环隙高度(气体通过该环隙时改变流动方向,沿反应器径向扩散开来);1是进口气体预分布器环隙上边缘伸入反应器的长度(它确定了进口气体预分布器的轴向位置);α是圆锥形单级挡板的圆锥角。
下面通过实施例对本发明作进一步阐述。
具体实施方式
【实施例1】
某芳烃原料处理量为87万吨/年甲苯歧化装置,其轴向流固定床气固催化反应器内径为4.2米,进料口内径din=700毫米,采用如图3所示圆锥形单级挡板型进口气体预分布器,它的筒体内径di=660毫米,圆锥角α=135°,环隙高度H=250毫米。该反应器内部均化空间高度为2.7米,丝光沸石催化剂床层厚度为8米,上、下瓷球层厚度均为0.45米,其中φ3、φ9和φ25三种瓷球各占1/3。出口气体收集器开孔率为26%。
在催化剂运行至末期阶段,反应原料进入反应器的温度为470℃,反应器排出物流温度为483℃,反应器进口处压力为3.36MPaA.。气体在预分布器筒内平均流速为13米/秒,其环隙处平均流速为8米/秒,气体通过固定床层的平均表观线速为0.34米/秒,气体通过出口气体收集器筛孔处平均流速为8.8米/秒,集气管内平均气速为14米/秒。
该具有135°圆锥角的圆锥形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.22KPa,催化剂的利用率为99.5%。
【实施例2】
某芳烃原料处理量为40万吨/年甲苯歧化装置,其轴向流固定床气固催化反应器内径为3.4米,进料口内径din=600毫米,采用如图3所示圆锥形单级挡板型进口气体预分布器,它的筒体内径di=500毫米,圆锥角α=135°,环隙高度H=180毫米。该反应器内部均化空间高度为2.3米,丝光沸石催化剂床层厚度为6米,上、下瓷球层厚度均为0.45米,其中φ3、φ9和φ25三种瓷球各占1/3。出口气体收集器开孔率为23%。
在催化剂运行至末期阶段,反应原料进入反应器的温度为482℃,反应器排出物流温度为495℃,反应器进口处压力为3.05MPaA.。气体在预分布器筒内平均流速为15米/秒,其环隙处平均流速为9.5米/秒,气体通过固定床层的平均表观线速为0.34米/秒,气体通过出口气体收集器筛孔处平均流速为11米/秒,集气管内平均气速为21米/秒。
在以上工艺条件和结构参数下,该具有135°圆锥角的圆锥形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.90KPa,催化剂的利用率为99.2%。
【比较例1】
某甲苯歧化轴向流固定床气固催化反应器的工艺条件和结构参数均与实施例1相同,唯一不同之处是它采用平板形单级挡板型进口气体预分布器。该平板形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.38KPa,催化剂的利用率为90.3%。实施例1的此压降比本比较例小11.7%。
【比较例2】
实施例2的甲苯歧化轴向流固定床气固催化反应器之进口气体预分布器的圆锥形单级挡板改成平板形单级挡板,其他结构参数均不变。在所有工况条件均与实施例2相同的条件下,替换后的平板形单级挡板型进口气体预分布器的压降为2.12KPa,催化剂利用率为89.9%。实施例2的此压降比本比较例小10.7%。
【实施例3】
某芳烃原料处理量为87万吨/年甲苯和碳九及其以上芳烃发生甲苯歧化和烷基转移反应装置,其轴向流固定床气固催化反应器内径为4.2米,进料口内径din=700毫米,采用如图3所示圆锥形单级挡板型进口气体预分布器,它的筒体内径di=660毫米,圆锥角α=135°,环隙高度H=250毫米。该反应器内部均化空间高度为2.7米,丝光沸石催化剂床层厚度为8米,上、下瓷球层厚度均为0.45米,其中φ3、φ9和φ25三种瓷球各占1/3。出口气体收集器开孔率为26%。
在催化剂运行至末期阶段,反应原料进入反应器的温度为470℃,反应器排出物流温度为483℃,反应器进口处压力为3.36MPaA.。气体在预分布器筒内平均流速为13米/秒,其环隙处平均流速为7米/秒,气体通过固定床层的平均表观线速为0.34米/秒,气体通过出口气体收集器筛孔处平均流速为8.8米/秒,集气管内平均气速为14米/秒。
该具有135°圆锥角的圆锥形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.22KPa,催化剂的利用率为99.7%。
【实施例4】
某芳烃原料处理量为40万吨/年苯和碳九及其以上芳烃进行烷基转移反应装置,其轴向流固定床气固催化反应器内径为3.4米,进料口内径din=600毫米,采用如图3所示圆锥形单级挡板型进口气体预分布器,它的筒体内径di=500毫米,圆锥角α=125°,环隙高度H=180毫米。该反应器内部均化空间高度为2.3米,β沸石催化剂床层厚度为6米,上、下瓷球层厚度均为0.45米,其中φ3、φ9和φ25三种瓷球各占1/3。出口气体收集器开孔率为26%。
在催化剂运行至末期阶段,反应原料进入反应器的温度为380℃,反应器排出物流温度为392℃,反应器进口处压力为3.0MPaA.。气体在预分布器筒内平均流速为13米/秒,其环隙处平均流速为7米/秒,气体通过固定床层的平均表观线速为0.34米/秒,气体通过出口气体收集器筛孔处平均流速为8.8米/秒,集气管内平均气速为14米/秒。
该具有125°圆锥角的圆锥形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.32KPa,催化剂的利用率为98.4%。
【实施例5】
某芳烃原料处理量为40万吨/年苯和碳十芳烃进行烷基转移反应装置,其轴向流固定床气固催化反应器内径为3.4米,进料口内径din=600毫米,采用如图3所示圆锥形单级挡板型进口气体预分布器,它的筒体内径di=500毫米,圆锥角α=135°,环隙高度H=180毫米。该反应器内部均化空间高度为2.3米,丝光沸石催化剂床层厚度为6米,上、下瓷球层厚度均为0.45米,其中φ3、φ9和φ25三种瓷球各占1/3。出口气体收集器开孔率为26%。
在催化剂运行至末期阶段,反应原料进入反应器的温度为400℃,反应器排出物流温度为411℃,反应器进口处压力为4.0MPaA.。气体在预分布器筒内平均流速为13米/秒,其环隙处平均流速为8米/秒,气体通过固定床层的平均表观线速为0.34米/秒,气体通过出口气体收集器筛孔处平均流速为8.8米/秒,集气管内平均气速为14米/秒。
该具有135°圆锥角的圆锥形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.28KPa,催化剂的利用率为99.3%。
【实施例6】
某芳烃原料处理量为40万吨/年碳十及其以上芳烃加氢脱烷基转移反应装置,其轴向流固定床气固催化反应器内径为3.4米,进料口内径din=600毫米,采用如图3所示圆锥形单级挡板型进口气体预分布器,它的筒体内径di=500毫米,圆锥角α=135°,环隙高度H=180毫米。该反应器内部均化空间高度为2.3米,丝光沸石催化剂床层厚度为6米,上、下瓷球层厚度均为0.45米,其中φ3、φ9和φ25三种瓷球各占1/3。出口气体收集器开孔率为26%。
在催化剂运行至末期阶段,反应原料进入反应器的温度为380℃,反应器排出物流温度为392℃,反应器进口处压力为3.0MPaA.。气体在预分布器筒内平均流速为13米/秒,其环隙处平均流速为8米/秒,气体通过固定床层的平均表观线速为0.34米/秒,气体通过出口气体收集器筛孔处平均流速为8.8米/秒,集气管内平均气速为14米/秒。
该具有135°圆锥角的圆锥形单级挡板型进口气体预分布器的压降为1.25KPa,催化剂的利用率为99.4%。
Claims (10)
1、一种芳烃转化方法,含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种原料,在气相条件下进入轴向流固定床气固催化反应器,在临氢和沸石催化剂存在下发生反应,轴向流固定床气固催化反应器壳体内自上而下包括进料口、气体预分布器、均化空间、上部惰性填料层、催化剂床层、下部惰性填料层、出口气体收集器和出料口,其中气体预分布器插在进料口内,并部分伸入均化空间,出口气体收集器位于反应器底部,其下端插入出料口内;进口气体预分布器的结构如下:上部为伸入均化空间的圆筒形筒体,下部为与圆筒形筒体垂直投影面积相等的单级挡板,圆筒形筒体与单级挡板间通过分布于圆筒形筒体内侧的垂直拉筋连接,且形成侧向环隙,其特征在于侧向环隙高度为气体通过预分布器环隙时保持平均流速为5~12米/秒所需的高度,单级挡板为圆锥形单级挡板,其圆锥角为90~175°。
2、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于侧向环隙高度为气体通过预分布器环隙时保持平均流速为6~10米/秒所需的高度。
3、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于圆锥形单级挡板的圆锥角为120~150°。
4、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于气体预分布器的下部圆锥形单级挡板位于上部惰性填料层上方的均化空间内,均化空间的高度大于反应器上封头的高度。
5、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于轴向流固定床气固催化反应器底部出口采用鼠笼型出口气体收集器,其平均开孔率为20~30%,其顶盖开孔率为侧面开孔率的0.5~0.6倍,筛孔中气速的平均值为5~9米/秒。
6、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种原料为甲苯,沸石为丝光沸石或ZSM沸石,发生甲苯歧化反应。
7、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种原料为甲苯和碳九及其以上芳烃,沸石为丝光沸石、β沸石或其混合物,发生甲苯歧化和烷基转移反应。
8、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种为苯和碳九及其以上芳烃,沸石为丝光沸石、β沸石或其混合物,发生烷基转移反应。
9、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种为苯和碳十芳烃,沸石为丝光沸石,发生烷基转移反应。
10、根据权利要求1所述芳烃转化方法,其特征在于含C6、C7、C8、C9及其以上芳烃中的至少一种为碳十及其以上芳烃,沸石为丝光沸石,发生加氢脱烷基转移反应。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
C06 | Publication | ||
PB01 | Publication | ||
C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
C14 | Grant of patent or utility model | ||
GR01 | Patent grant | ||
CX01 | Expiry of patent term | ||
CX01 | Expiry of patent term |
Granted publication date: 20060809 |