CN118127543A - 集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统与方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统与方法，所述系统包括二氧化碳捕集模块、电解模块和气液产物分离模块；所述二氧化碳捕集模块包括吸收塔，所述吸收塔用于二氧化碳的捕集，吸收塔捕集二氧化碳后获得的富二氧化碳捕集液作为电解模块的阴极液，经过电解模块产生的阴极产物经过气液产物分离模块分离出合成气和再生捕集液，所述再生捕集液回到吸收塔内循环利用；本发明通过直接电解转化富二氧化碳捕集液获得合成气并得到再生捕集液，绕开高能耗、高成本的二氧化碳解吸、分离纯化、压缩和储运步骤，能够省去相应设备及其所占的土地资源和空间；且能够根据需要通过控制电解电位和选用特定阴极催化剂调控获得不同一氧化碳与氢气比例的合成气。
Description
技术领域
本发明涉及二氧化碳捕集与利用技术领域，具体涉及一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统与方法。
背景技术
近年来，由于二氧化碳过度排放，全球温室效应逐年加剧，气候环境日益恶化，导致海平面上升、大规模气候移民、作物减产等一系列环境和社会问题。控制二氧化碳的排放并有效地回收利用二氧化碳是解决上述问题的关键。然而目前的二氧化碳捕集与利用系统通常独立运行。在二氧化碳捕集阶段，利用碱性溶液与二氧化碳反应生成氨基甲酸盐、碳酸盐或碳酸氢盐，实现二氧化碳的捕集；再通过额外的高能耗、高成本步骤来释放、纯化、压缩和储存二氧化碳。在二氧化碳利用阶段，使用热催化、电催化和光催化等技术对高纯二氧化碳进行还原、加氢和催化重整等实现二氧化碳的转化利用。
合成气是一种能源化工气体，常见的合成气是由一氧化碳和氢气组成的混合气体，可根据二者的比例用于合成不同的更高附加值的产品。合成气具有高热值、可调节气体成分和广泛的应用领域等特点，在化工、能源、燃料等方面有广泛的用途。当前，合成气主要通过煤气化、石油催化裂化、生物质气化等方法制备，上述制备方法需要高能耗、高成本的二氧化碳解吸、分离纯化、压缩和储运步骤，且需要复杂的系统来实现，并且导致占据较大的空间，浪费土地资源。
发明内容
针对现有技术存在的问题，本发明提供一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统与方法，通过直接电解转化富二氧化碳捕集液获得合成气并得到再生捕集液，绕开高能耗、高成本的二氧化碳解吸、分离纯化、压缩和储运步骤，能够省去相应设备及其所占的土地资源和空间。
本发明的技术方案如下：
在本发明的第一方面，提供了一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，包括二氧化碳捕集模块、电解模块和气液产物分离模块；所述二氧化碳捕集模块包括吸收塔，所述吸收塔用于二氧化碳的捕集，吸收塔捕集二氧化碳后获得的富二氧化碳捕集液作为电解模块的阴极液，经过电解模块产生的阴极产物经过气液产物分离模块分离出合成气并同时再生捕集液，所述再生捕集液回到吸收塔内循环利用。
在本发明的一些实施方式中，所述二氧化碳捕集模块还包括烟道气输入组件和富二氧化碳捕集液暂存罐，所述烟道气输入组件和吸收塔的烟气进口相连，所述富二氧化碳捕集液暂存罐和吸收塔的富二氧化碳捕集液出口相连。
在本发明的一些实施方式中，所述吸收塔采用填料吸收塔，所述吸收塔采用碳酸盐溶液或碳酸盐与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液。
在本发明的一些实施方式中，所述碳酸盐为碳酸钾、碳酸钠、碳酸锂和碳酸铯中的一种或多种。
在本发明的一些实施方式中，所述含氨基化合物为氨基酸类化合物和有机胺类化合物中的一种或多种。
在本发明的一些实施方式中，所述捕集液中碳酸盐的浓度范围为0.1-3mol/L，含氨基化合物的浓度范围为0-3mol/L。
在本发明的一些实施方式中，所述电解模块包括阳极室、阴极室和离子交换膜，所述离子交换膜设置在阳极室和阴极室之间。
在本发明的一些实施方式中，所述阳极室采用的阳极催化剂为泡沫镍、铂网或钛网，所述阴极室采用的阴极催化剂为纳米催化剂、分子催化剂或金属单原子催化剂。
在本发明的一些实施方式中，所述气液产物分离模块包括阴极产物分流器和阳极产物分流器，所述阴极产物分流器用于分离电解模块的阴极产物，所述阳极产物分流器用于分离电解模块的阳极产物。
在本发明的第二方面，提供了一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的方法，包括：
吸收塔利用碳酸盐溶液或碳酸盐与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液对二氧化碳进行捕集，捕集后的富二氧化碳捕集液作为阴极液送至电解模块；经过电解模块的电催化转化产生的阴极产物进入气液产物分离模块进行气液分离，分离出的液体为再生捕集液回到吸收塔中循环利用，分离出的合成气作为能源化工气体使用。
本发明一个或多个技术方案具有以下有益效果：
(1)本发明提供的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统中，设置有二氧化碳捕集模块、电解模块和气液产物分离模块，利用碳酸盐或碳酸盐溶液与含氨基化合物组成的混合物溶液进行二氧化碳捕集获得富二氧化碳捕集液，富二氧化碳捕集液能够直接被电解转化获得合成气，同时得到再生捕集液继续循环利用，此过程可以绕开高能耗、高成本的二氧化碳解吸、分离纯化、压缩和储运等步骤，同时能够省去相应设备及其所占的土地资源和空间。
(2)本发明提供的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，能够充分利用各种电力，尤其是可再生的清洁能源，有助于可再生但间歇性能源的利用与存储。
(3)本发明采用的二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的方法，能够通过控制电解电位和选用特定阴极催化剂调控，得到不同一氧化碳与氢气比例的合成气，为下游获得多种不同产物提供了可能性。
附图说明
图1为本发明的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统示意图；
图2为本发明实施例中1.5mol/L碳酸钾溶液捕集模拟烟道气中二氧化碳的pH变化趋势；
图3为本发明实施例中在多个电流密度下，电解15分钟富二氧化碳捕集液生成一氧化碳和氢气的法拉第效率；
图4为本发明实施例中在多个电流密度下，电解15分钟富二氧化碳捕集液生成的一氧化碳和氢气的比例。
图中：1、吸收塔；2、富二氧化碳捕集液暂存罐；3、第一泵；4、阴极室；5、阴极产物分流器；6、第二泵；7、阳极室；8、阳极产物分流器；9、第三泵；10为离子交换膜；
V1、烟道气输入阀门；V2、富二氧化碳捕集液输出阀门；V3、合成气输出阀门；V4、再生捕集液补水阀门；V5、氧气输出阀门；V6、阳极液补水阀门。
具体实施方式
下面结合附图与实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
本发明的一种典型的实施方式中，提出一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，如图1所示，包括二氧化碳捕集模块、电解模块和气液产物分离模块；所述二氧化碳捕集模块包括吸收塔1，所述吸收塔用于二氧化碳的捕集，吸收塔捕集二氧化碳后获得的富二氧化碳捕集液作为电解模块的阴极液，经过电解模块产生的阴极产物经过气液产物分离模块分离出合成气和再生捕集液，所述再生捕集液回到吸收塔内循环利用。
具体的，所述二氧化碳捕集模块还包括烟道气输入组件和富二氧化碳捕集液暂存罐2，所述烟道气输入组件和吸收塔的烟气进口相连，所述富二氧化碳捕集液暂存罐2和吸收塔1的富二氧化碳捕集液出口相连，所述烟道气输入组件用于控制烟道气的输入，富二氧化碳捕集液暂存罐2用于暂时储存富二氧化碳捕集液。具体的，烟道气输入组件包括烟道，烟道上设置有烟道气输入阀门V1，富二氧化碳捕集液暂存罐2和吸收塔1的富二氧化碳捕集液出口相连的管道上设置有富二氧化碳捕集液输出阀门V2，富二氧化碳捕集液暂存罐2经过第一泵3将富二氧化碳捕集液输入电解模块中，通过富二氧化碳捕集液输出阀门V2控制填料吸收塔中富二氧化碳捕集液的输出与否，第一泵3可以控制富二氧化碳捕集液泵向阴极室的流量和流速。
在本实施例中，所述吸收塔1采用填料吸收塔，所述吸收塔1采用碳酸盐溶液或碳酸盐与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液，所述碳酸盐为二氧化碳吸收剂，所述含氨基化合物为促进二氧化碳捕集的活化剂，可以加快捕集速率，节省捕集时间，提高捕集效率。
其中，所述碳酸盐为碳酸钾、碳酸钠、碳酸锂和碳酸铯等其中的一种或多种；所述含氨基化合物为氨基酸类化合物和有机胺类化合物中的一种或多种，其中氨基酸类包括甘氨酸钠、甘氨酸钾、甘氨酸锂、甘氨酸铯、脯氨酸钠、脯氨酸钾、脯氨酸锂、脯氨酸铯、赖氨酸钠、赖氨酸钾、赖氨酸锂、赖氨酸铯、谷氨酸钠、谷氨酸钾、谷氨酸锂、谷氨酸铯、肌氨酸钠、肌氨酸钾、肌氨酸锂、肌氨酸铯、丙氨酸钠、丙氨酸钾、丙氨酸锂、丙氨酸铯、精氨酸钠、精氨酸钾、精氨酸锂、精氨酸铯、苏氨酸钠、苏氨酸钾、苏氨酸锂、苏氨酸铯、缬氨酸钠、缬氨酸钾、缬氨酸锂、缬氨酸铯、组氨酸钠、组氨酸钾、组氨酸锂、组氨酸铯等；有机胺类包括单乙醇胺、二乙醇胺、N-甲基二乙醇胺、2-氨基-2-甲基-1-丙醇、2-(甲氨基)乙醇、2-(乙氨基)乙醇、2-(丁氨基)乙醇、N,N-二甲基乙醇胺、甲基二乙醇胺、二甘醇胺、二异丙醇胺、甲基氨基乙醇、2-乙基氨基乙醇、羟乙基乙二胺、哌嗪、N-氨乙基哌嗪、二乙烯三胺、三乙烯四胺、四乙烯五胺、聚乙烯亚胺等。
进一步地，所述捕集液中碳酸盐的浓度范围为0.1-3mol/L，含氨基化合物的浓度范围为0-3mol/L，浓度的具体值可为此范围中的任意值。
在本实施例中，所述电解模块包括阳极室7、阴极室4和离子交换膜10，所述离子交换膜10设置在阳极室7和阴极室4之间，所述阳极室7、阴极室4和离子交换膜10构成电解池，所述电解池用于发生电解反应，通过第一泵3将富二氧化碳捕集液泵入电解池的阴极室中，电解池阴极室为富二氧化碳捕集液的电解场所，通过第三泵9将阳极电解液泵入电解池的阳极室中，电解池阳极室为阳极液的电解场所，离子交换膜10用于富二氧化碳捕集液和阳极液电催化转化过程中的离子传输。
进一步地，所述气液产物分离模块包括阴极产物分流器5和阳极产物分流器8，所述阴极产物分流器5用于分离电解模块的阴极产物，所述阳极产物分流器8用于分离电解模块的阳极产物，阴极产物经过阴极产物分流器5分离出的气体为合成气，合成气的出口管道上设置有合成气输出阀门V3，分离出的液体为再生捕集液，再生捕集液通过第二泵6泵送回吸收塔1中循环利用；阳极产物经过阳极产物分流器8分离出的气体为氧气，阳极产物分流器8上设置有氧气输出阀门V5，分离出的液体再次回到电解池的阳极室中进行使用。
进一步地，阴极产物分流器5上设置有再生捕集液补水阀门V4，用于控制再生捕集液的水分补充，所述阳极产物分流器8上还设置有阳极液补水阀门V6，用于控制阳极液的水分补充。
在本实施例中，所述阳极室采用的阳极催化剂为泡沫镍、铂网或钛网，用于电催化转化富二氧化碳捕集液；所述阴极室采用的阴极催化剂为金、银等纳米催化剂、铁/钴/镍-卟啉/酞菁络合物等分子催化剂、碳材料支撑的金属单原子催化剂等，用于电催化转化富二氧化碳捕集液。电解池中使用的离子交换膜可以是质子交换膜、双极膜和阴离子交换膜。
在本实施例中，用于供应电解池电催化转化的电力，可以是各种电力，包括不可再生电力和可再生电力，尤其是可再生的清洁能源，有助于可再生但间歇性能源的利用与存储。
本实施例提供的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统的工作原理如下：
吸收塔1利用碳酸盐溶液或碳酸盐和与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液对二氧化碳进行捕集，得到富二氧化碳捕集液，富二氧化碳捕集液主要成分为碳酸氢盐或碳酸氢盐，二氧化碳供体为碳酸氢盐，富二氧化碳捕集液经过富二氧化碳捕集液输出阀门V2进入富二氧化碳捕集液暂存罐2进行暂存，然后富二氧化碳捕集液作为阴极液送至电解模块在第一泵3的作用下进入电解池的阴极室，电解转化得到的产物为一氧化碳与氢气的混合气体，二者即为合成气的组成气体，后续可用于合成其他更高附加值的产品。二氧化碳捕集液经过电解发生的主要变化为碳酸氢盐减少，碳酸盐增多，即实现捕集液的再生，这使得捕集液得以循环利用。通过阴极产物分流器5将合成气和再生捕集液进行分离，合成气经过合成气输出阀门V3输出，再生捕集液在第二泵6的作用下回送至吸收塔1循环利用。
同时，阳极液经过第三泵9进入电解池的阳极室，阳极室产生的阳极产物通过阳极产物分流器8分离出氧气和阳极电解液，氧气经过将氧气输出阀门V5输出，阳极电解液在第三泵9的作用下进入电解池的阳极室循环利用。
在上述过程中，通过再生捕集液补水阀门V4和阳极液补水阀门V5分别向阴极产物分流器5和阳极产物分流器8中补充水分。
本发明中的二氧化碳捕集模块、电解模块和气液产物分离模块，通过直接电解转化富二氧化碳捕集液获得合成气并得到再生捕集液，可以绕开高能耗、高成本的二氧化碳解吸、分离纯化、压缩和储运等步骤，同时能够省去相应设备及其所占的土地资源和空间。
实施例2
本发明的一种典型的实施方式中，提出一种二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的方法，采用实施例1的系统来实现，包括：
吸收塔利用碳酸盐溶液或碳酸盐和与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液对二氧化碳进行捕集，捕集后的富二氧化碳捕集液作为阴极液送至电解模块；经过电解模块的电催化转化产生的阴极产物进入气液产物分离模块进行气液分离，分离出的液体为再生捕集液回到吸收塔中循环利用，分离出的合成气作为能源化工气体使用。
进一步地，通过控制电解电位和选用特定阴极催化剂调控，得到不同一氧化碳与氢气比例的合成气，为下游获得多种不同产物提供了可能性。
以碳酸钾溶液为例，所述方法中二氧化碳捕集的部分通过如下反应(1)实现：
所述方法中电催化转化富二氧化碳捕集液制备合成气通过如下阴极反应(2)、(3)、(4)实现：
CO2+H2O+2e-→CO+2OH- (3)
2H2O+2e-→H2+2OH- (4)
同时阳极发生如下反应(5)：
4OH--4e-→O2+2H2O (5)
集成式二氧化碳捕集与转化利用的整体过程即为：
捕集阶段，碳酸钾作为二氧化碳吸收剂在吸收塔中与二氧化碳反应生成碳酸氢钾，即发生反应(1)。电催化转化阶段，由于碳酸氢钾存在所述反应平衡(2)，二氧化碳持续释放并被电催化还原为一氧化碳，由于二氧化碳被迅速还原消耗，反应平衡向释放二氧化碳的方向进行，同时电解池阴极室发生水还原反应生成氢气，最终得到一氧化碳与氢气的混合气体。此外，通过反应(3)和(4)生成的OH-通过离子交换膜迁移到阳极发生氧化反应(5)生成氧气和水，而碳酸盐作为二氧化碳吸收剂，在反应(2)释放二氧化碳的同时得到再生，进而得以循环利用继续进行二氧化碳捕集。
示范性地，以1.5mol/L碳酸钾溶液作为捕集液，在填料吸收塔中对模拟烟道气(15％二氧化碳和85％氮气)中的二氧化碳进行捕集，获得的富二氧化碳捕集液经过阴极液输入组件进入到阴极室发生电催化转化。阴极室所用阴极催化剂材料为由钴酞菁分子和多孔炭黑构成的负载型催化剂，催化剂的负载量为4mg/cm2。电催化转化富二氧化碳捕集液得到的气体产物为一氧化碳和氢气的混合气体，即合成气，经过阴极产物分离组件可分离收集合成气；电解富二氧化碳捕集液得到的液体产物主要为碳酸钾溶液，根据电解后的溶液实时体积进行适当的水分补充得到再生捕集液，再生捕集液经过阴极产物分离组件和再生捕集液输入组件，重新用于填料吸收塔中二氧化碳的捕集。
阳极室所用阳极催化剂为镀氧化钇的钛网，阳极电解液为1.5mol/L碳酸钾溶液，第三泵将阳极产物分流器的阳极液泵入阳极室进行析氧反应，得到的气体产物为氧气，经过阳极产物分离组件分离收集。电解得到的液体产物经过阳极产物分离组件，并且根据电解后的溶液实时体积进行适当的水分补充即可重新用于阳极室的电解。
电解池中使用的离子交换膜为双极膜，能够有效为阴极室输送质子，质子与碳酸氢盐结合加快二氧化碳的释放，释放的二氧化碳被电催化还原为一氧化碳。捕集与电催化转化性能示范性评估
①碳酸盐溶液捕集二氧化碳能力评估
捕集液为1.5mol/L碳酸钾溶液，使用填料吸收塔对模拟烟道气(15％二氧化碳和85％氮气)进行了捕集测试，气体流量设置为50sccm，液体流量设置为500ml/min。图2为捕集液pH变化趋势，经过48小时的捕集，捕集液pH下降幅度大且趋于稳定，二氧化碳捕集接近饱和，此时停止捕集并收集富二氧化碳捕集液。
②电催化转化富二氧化碳捕集液能力评估
采用膜电极组件电解池，阴极电解液为富二氧化碳捕集液，阳极电解液为1.5mol/L碳酸钾溶液，在多个电流密度下连续电解15分钟，通过气相色谱检测定量气体产物(CO和H2)。
图3为在多个电流密度下，电解15分钟富二氧化碳捕集液生成一氧化碳和氢气的法拉第效率，图4为在多个电流密度下，电解15分钟富二氧化碳捕集液生成的一氧化碳和氢气的比例。
从图2-4中可以看出，捕集液充分捕集二氧化碳后pH显著降低，得到富二氧化碳捕集液，对富二氧化碳捕集液分别在50、100、150和200mA/cm2电流密度下进行电催化转化，得到一氧化碳与氢气比例为3.8、1.7、0.9和0.7的合成气。合成气中一氧化碳与氢气的比值会随着电流密度的增大而减小，在实际应用过程中可以根据实际需要通过控制电解电位调控获得不同一氧化碳与氢气比例的合成气，为下游合成气利用获得多种不同产物提供了可能性。
上述虽然结合附图对本发明的具体实施方式进行了描述，但并非对本发明保护范围的限制，所属领域技术人员应该明白，在本发明的技术方案的基础上，本领域技术人员不需要付出创造性劳动即可做出的各种修改或变形仍在本发明的保护范围以内。
Claims (10)
1.一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，包括二氧化碳捕集模块、电解模块和气液产物分离模块；所述二氧化碳捕集模块包括吸收塔，所述吸收塔用于二氧化碳的捕集，吸收塔捕集二氧化碳后获得的富二氧化碳捕集液作为电解模块的阴极液，经过电解模块产生的阴极产物经过气液产物分离模块分离出合成气并同时再生捕集液，所述再生捕集液回到吸收塔内循环利用。
2.如权利要求1所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述二氧化碳捕集模块还包括烟道气输入组件和富二氧化碳捕集液暂存罐，所述烟道气输入组件和吸收塔的烟气进口相连，所述富二氧化碳捕集液暂存罐和吸收塔的富二氧化碳捕集液出口相连。
3.如权利要求1所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述吸收塔采用填料吸收塔，所述吸收塔采用碳酸盐溶液或碳酸盐与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液。
4.如权利要求3所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述碳酸盐为碳酸钾、碳酸钠、碳酸锂和碳酸铯中的一种或多种。
5.如权利要求3所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述含氨基化合物为氨基酸类化合物和有机胺类化合物中的一种或多种。
6.如权利要求1所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述捕集液中碳酸盐的浓度范围为0.1-3mol/L，含氨基化合物的浓度范围为0-3mol/L。
7.如权利要求1所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述电解模块包括阳极室、阴极室和离子交换膜，所述离子交换膜设置在阳极室和阴极室之间。
8.如权利要求7所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述阳极室采用的阳极催化剂为泡沫镍、铂网或钛网，所述阴极室采用的阴极催化剂为纳米催化剂、分子催化剂或金属单原子催化剂。
9.如权利要求1所述的集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的系统，其特征在于，所述气液产物分离模块包括阴极产物分流器和阳极产物分流器，所述阴极产物分流器用于分离电解模块的阴极产物，所述阳极产物分流器用于分离电解模块的阳极产物。
10.一种集成式二氧化碳捕集与转化利用制备合成气的方法，采用如权利要求1-9任一项所述的系统来实现，其特征在于，包括：
吸收塔利用碳酸盐溶液或碳酸盐与含氨基化合物组成的混合物溶液作为捕集液对二氧化碳进行捕集，捕集后的富二氧化碳捕集液作为阴极液送至电解模块；经过电解模块的电催化转化产生的阴极产物进入气液产物分离模块进行气液分离，分离出的液体为再生捕集液回到吸收塔中循环利用，分离出的合成气作为能源化工气体使用。
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2024
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| CN118526954A (zh) * | 2024-07-22 | 2024-08-23 | 浙江省白马湖实验室有限公司 | 一种捕集利用烟气中二氧化碳的系统及方法 |
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