CN118119495A - 树脂组合物及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及树脂组合物,其包含50~98质量份的改性淀粉(A)、2~50质量份的聚乙烯醇(B)和0.01~0.15质量份的式(1)所示的化合物或其盐(C),该(A)成分、(B)成分和(C)成分的总含量为100质量份,改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量为50质量%以上。
Description
技术领域
本发明涉及用于食品的包装容器等的树脂组合物及其制造方法、包含该树脂组合物的含水组合物及其制造方法、将该含水组合物被覆在纸或膜上而成的被覆物及其制造方法、包含该被覆物的多层结构体、包含该树脂组合物的膜或片、包含该膜或片的层叠体、包含该被覆物或该多层结构体的包装材料、以及包含该膜或片或该层叠体而成的包装用托盘或杯及其制造方法。
背景技术
以往,包含改性淀粉和聚乙烯醇的树脂组合物因生物降解性优异而被广泛用于包装食品的容器等(例如日本特表2002-532600号公报)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特表2002-532600号公报
发明内容
发明所要解决的课题
对于这些作为包装食品的容器而使用的树脂组合物,除了要求高阻氧性,而且为了避免由冲击导致的断裂等,还要求优异的冲击强度。但是,根据本发明人的研究也可知:即便出于改善冲击强度的目的而向包含改性淀粉和聚乙烯醇的树脂组合物中添加滑石等的无机物、橡胶颗粒之类的冲击强度改善剂,也得不到充分的冲击强度,且无法维持高阻氧性。
因此,本发明的目的在于,提供冲击强度和阻氧性优异的树脂组合物及其制造方法、包含该树脂组合物的含水组合物及其制造方法、将该含水组合物被覆在纸或膜上而成的被覆物及其制造方法、包含该被覆物的多层结构体、包含该树脂组合物的膜或片、包含该膜或片的层叠体、包含该被覆物或该多层结构体的包装材料、以及包含该膜或片或该层叠体而成的包装用托盘或杯及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明人为了解决上述课题,针对包含改性淀粉(A)和聚乙烯醇(B)的树脂组合物反复进行详细研究,从而完成了本发明。即,本发明包括以下的适合方式。
[1]树脂组合物,其包含:
50~98质量份的改性淀粉(A)、
2~50质量份的聚乙烯醇(B)、以及
0.01~0.15质量份的式(1)所示的化合物或其盐(C),
该(A)成分、(B)成分和(C)成分的总含量为100质量份,改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量为50质量%以上。
[化1]
[式中,R1表示碳原子数1~12的烷基、碳原子数6~20的芳基或碳原子数7~20的芳烷基,R2~R5各自独立地表示氢原子、卤素原子、碳原子数1~12的烷基、羟基或碳原子数1~12的烷氧基,R6表示羟基或碳原子数1~12的烷氧基。]
[2]根据[1]所述的树脂组合物,其中,前述式(1)中,R1为碳原子数1~6的烷基或碳原子数7~9的芳烷基。
[3]根据[1]或[2]所述的树脂组合物,其中,改性淀粉(A)、聚乙烯醇(B)和前述式(1)所示的化合物或其盐(C)的总含量相对于树脂组合物的质量为80质量%以上。
[4]根据[1]~[3]中任一项所述的树脂组合物,其中,改性淀粉(A)为选自醚化淀粉、酯化淀粉、阳离子化淀粉和交联淀粉中的至少1种。
[5]根据[1]~[4]中任一项所述的树脂组合物,其中,改性淀粉(A)为选自具有碳原子数为2~6个的羟基烷基的醚化淀粉和具有源自二羧酸酐的结构单元的酯化淀粉中的至少1种。
[6]根据[1]~[5]中任一项所述的树脂组合物,其中,聚乙烯醇(B)的按照JIS Z8803而测得的4%水溶液的20℃下的粘度为1~50mPa ·s。
[7]根据[1]~[6]中任一项所述的树脂组合物,其还包含0.1~10质量份的聚氧化烯(D)(ポリオキシアルキレン(D))和/或0.01~5质量份的多元醇增塑剂(E),前述(A)成分、(B)成分、(C)成分、(D)成分和(E)成分的总含量为100质量份。
[8]含水组合物,其包含[1]~[7]中任一项所述的树脂组合物,所述含水组合物的含水率为1~50质量%。
[9]被覆物,其是将[8]所述的含水组合物被覆在纸或膜上而成的。
[10]多层结构体,其包含[9]所述的被覆物和1个以上的层(X)。
[11]包装材料,其包含[9]所述的被覆物或[10]所述的多层结构体。
[12][9]所述的被覆物的制造方法,其包括:
使用挤出机,将[8]所述的含水组合物被覆在由牵引机输送的膜或纸上的工序。
[13]膜或片,其包含[1]~[7]中任一项所述的树脂组合物。
[14]层叠体,其包含[13]所述的膜或片、和1个以上的层(X)。
[15]包装用托盘或杯,其是包含[13]所述的膜或片或者[14]所述的层叠体而成的。
[16][15]所述的包装用托盘或杯的制造方法,其包括:
使用挤出机,将[1]~[7]中任一项所述的树脂组合物成型而得到膜或片的工序;
通过层压,在所得的膜或片上层叠1个以上的层(X)而得到层叠体的工序;以及
将所得的层叠体热成型为包装用托盘或杯的工序。
[17][1]~[7]中任一项所述的树脂组合物的制造方法,其包括:
将前述式(1)所示的化合物或其盐(C)与除该(C)之外的成分同时混合的工序。
[18][1]~[7]中任一项所述的树脂组合物或[8]所述的含水组合物的制造方法,其包括:
在将除前述式(1)所示的化合物或其盐(C)之外的成分混合而制造混合物后,向该混合物中添加前述(C)成分的水溶液的工序;以及
任选进一步进行干燥的工序。
发明效果
本发明的树脂组合物的冲击强度和阻氧性优异。因此,可适合地用作食品用包装和容器等的材料。
附图说明
图1是表示实施例中的被覆物的制造过程的示意图。
图2是实施例中使用的双螺杆挤出机的示意图。
具体实施方式
[树脂组合物]
本发明的树脂组合物包含50~98质量份的改性淀粉(A)、2~50质量份的聚乙烯醇(B)和0.01~0.15质量份的式(1)所示的化合物或其盐(C),该(A)成分、(B)成分和(C)成分的总含量为100质量份,改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量为50质量%以上,
[化2]
[式中,R1表示碳原子数1~12的烷基、碳原子数6~20的芳基或碳原子数7~20的芳烷基,R2~R5各自独立地表示氢原子、卤素原子、碳原子数1~12的烷基、羟基或碳原子数1~12的烷氧基,R6表示羟基或碳原子数1~12的烷氧基。]。需要说明的是,有时将式(1)所示的化合物称为化合物(1),有时将化合物(1)或其盐(C)统称为化合物(C)。另外,有时将改性淀粉(A)称为(A)成分或简称为(A)。关于其它成分也相同。
本发明人针对能够充分改善包含改性淀粉和聚乙烯醇的树脂组合物的冲击强度的添加成分进行研究时惊讶地发现:若向包含平均直链淀粉含量为50质量%以上且50~98质量份的改性淀粉(A)和2~50质量份的聚乙烯醇(B)的树脂组合物中添加0.01~0.15质量份这一微量的式(1)所示的化合物或其盐(C),则能够维持优异的阻氧性且显著改善冲击强度。理由尚未确定,但推测是因为:式(1)所示的化合物或其盐(C)与改性淀粉(A)和聚乙烯醇(B)有效地相互作用,局部提供反增塑化效果。
<改性淀粉(A)>
改性淀粉(A)例如优选为选自醚化淀粉、酯化淀粉、阳离子化淀粉和交联淀粉中的至少1种。
作为淀粉,可列举出源自木薯、玉米、马铃薯、甘薯、西米、木薯淀粉、高粱、大豆、蕨菜、莲、菱、小麦、大米、燕麦、竹芋、豌豆等的淀粉。其中优选为源自玉米、木薯的淀粉,进一步优选为源自高直链淀粉的玉米的淀粉。淀粉可以单独使用或组合使用两种以上。
作为醚化淀粉,可列举出例如甲基醚化淀粉等烷基醚化淀粉;例如羧甲基醚化淀粉等羧基烷基醚化淀粉;例如具有碳原子数为2~6个的羟基烷基的醚化淀粉等羟基烷基醚化淀粉等。另外,也可以使用烯丙基醚化淀粉等。
作为酯化淀粉,可列举出例如具有源自乙酸的结构单元的酯化淀粉等具有源自羧酸的结构单元的酯化淀粉;例如具有源自马来酸酐的结构单元的酯化淀粉、具有源自苯二甲酸酐的结构单元的酯化淀粉、具有源自辛烯基丁二酸酐的结构单元的酯化淀粉等具有源自二羧酸酐的结构单元的酯化淀粉;例如硝酸酯化淀粉、磷酸酯化淀粉、脲磷酸酯化淀粉等具有源自含氧酸的结构单元的酯化淀粉。作为其它例,可列举出黄原酸酯化淀粉、乙酰乙酸酯化淀粉等。
作为阳离子化淀粉,可列举出淀粉与2-二乙基氨基氯乙烷的反应物、淀粉与2,3-环氧丙基三甲基氯化铵的反应物等。
作为交联淀粉,可列举出甲醛交联淀粉、环氧氯丙烷交联淀粉、磷酸交联淀粉、丙烯醛交联淀粉等。
作为改性淀粉(A),从容易提高将树脂组合物成型为膜或片和被覆物时的成膜性的观点出发,优选为选自具有碳原子数为2~6个的羟基烷基的醚化淀粉和具有源自二羧酸酐的结构单元的酯化淀粉中的至少1种,更优选为选自羟乙基醚化淀粉、羟丙基醚化淀粉、羟丁基醚化淀粉、具有源自马来酸酐的结构单元的酯化淀粉、具有源自苯二甲酸酐的结构单元的酯化淀粉和具有源自辛烯基丁二酸酐的结构单元的酯化淀粉中的至少1种。改性淀粉(A)可以单独使用或组合使用两种以上。需要说明的是,在本说明书中,在“淀粉”之前记载的碳原子数表示淀粉中的1个羟基上取代的基团(将淀粉中的1个羟基改性而形成的基团)的碳原子数。例如,具有碳原子数2~5的羟基烷基的醚化淀粉表示将该淀粉中的1个羟基改性而形成的羟基烷基的碳原子数为2~5。
具有碳原子数为2~6个的羟基烷基的醚化淀粉可通过例如环氧乙烷、环氧丙烷、环氧丁烷等环氧烷烃与淀粉的反应来获得。改性中使用的羟基的平均数相对于淀粉中的1个葡萄糖单元优选为0.05~2个。
关于改性淀粉(A),改性淀粉(A)中的平均直链淀粉含量为50质量%以上。若改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量小于50质量%,则存在得不到充分的冲击强度、阻氧性和成型加工性的倾向。改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量为50质量%以上、优选为55质量%以上、更优选为60质量%以上、进一步优选为65质量%以上、特别优选为70质量%以上。若平均直链淀粉含量为上述下限以上,则容易提高冲击强度、阻氧性和成型加工性。改性淀粉(A)中的平均直链淀粉的含量通常为90质量%以下。在本说明书中,直链淀粉含量可通过例如“Starch50No.4158-163(1998)”中记载的碘显色法来测定。需要说明的是,在改性淀粉为1种的情况下,平均直链淀粉含量表示该1种改性淀粉的直链淀粉含量,在使用2种以上改性淀粉的情况下,平均直链淀粉含量是将2种以上的改性淀粉的直链淀粉含量进行加权平均而得到的含量。因此,例如使用2种以上的改性淀粉且将平均直链淀粉含量设为50质量%以上的情况下,也可以包含直链淀粉含量小于50质量%的改性淀粉。
关于改性淀粉(A),改性淀粉(A)中的含水率优选为5~15质量%。
改性淀粉(A)也可以使用市售品。作为改性淀粉(A)的代表性市售品的例子,可列举出例如Ingredion公司制的作为羟丙基醚化淀粉的ECOFILM(商标)、National1658(商标)等。
改性淀粉(A)的含量相对于成分(A)、(B)和(C)的合计100质量份为50~98质量份。若改性淀粉(A)的含量小于50质量份且超过98质量份,则存在冲击强度、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性降低的倾向。需要说明的是,在本说明书中,在包含成分(D)和/或(E)的情况下,成分(A)、(B)和(C)的总量是加上成分(D)和/或成分(E)而得到的总量。
改性淀粉(A)的含量相对于成分(A)、(B)和(C)的合计100质量份为50质量份以上、优选为60质量份以上、更优选为68质量份以上、进一步优选为70质量份以上,且为98质量份以下、优选为95质量份以下、更优选为92质量份以下。若改性淀粉(A)的含量在上述范围内,则容易提高冲击强度、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性。需要说明的是,在本说明书中,牵引性是指在所输送的纸或膜上被覆从挤出机的模具出口排出的树脂组合物(或含水组合物)时,该树脂组合物能够被覆而不碎裂的特性,牵引性改善或提高表示即便在高速输送纸或膜时该树脂组合物也容易被覆而不碎裂。另外,非密合性是指在制造时不易与金属辊密合的特性,非密合性改善或提高是指与制造时的金属辊的密合性降低。
<聚乙烯醇(B)>
本发明的树脂组合物中包含的聚乙烯醇(B)的皂化度优选为80~99.9摩尔%。聚乙烯醇(B)的皂化度在上述范围内时,容易提高冲击强度、阻氧性和牵引性。皂化度更优选为85摩尔%以上、进一步优选为88摩尔%以上、更进一步优选为95摩尔%以上。需要说明的是,在本说明书中,皂化度是指聚乙烯醇(B)中的羟基相对于羟基与酯基的合计的摩尔分数。
聚乙烯醇(B)可以还包含除乙烯醇单元之外的其它单体单元。作为其它单体单元,可列举出源自烯属不饱和单体的单体单元等。作为烯属不饱和单体,可例示出乙烯、丙烯、正丁烯、异丁烯、1-己烯等α-烯烃类;丙烯酸及其盐;具有丙烯酸酯基的不饱和单体;甲基丙烯酸及其盐;具有甲基丙烯酸酯基的不饱和单体;丙烯酰胺、N-甲基丙烯酰胺、N-乙基丙烯酰胺、N,N-二甲基丙烯酰胺、二丙酮丙烯酰胺、丙烯酰胺丙磺酸及其盐、丙烯酰胺丙基二甲基胺及其盐(例如,季盐);甲基丙烯酰胺、N-甲基甲基丙烯酰胺、N-乙基甲基丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺丙烷磺酸及其盐、甲基丙烯酰胺丙基二甲胺及其盐(例如季盐);甲基乙烯基醚、乙基乙烯基醚、正丙基乙烯基醚、异丙基乙烯基醚、正丁基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚、叔丁基乙烯基醚、十二烷基乙烯基醚、硬脂基乙烯基醚、2,3-二乙酰氧基-1-乙烯基氧基丙烷等乙烯基醚类;丙烯腈、甲基丙烯腈等氰化乙烯类;氯乙烯、氟乙烯等卤代乙烯类;偏二氯乙烯、偏二氟乙烯等偏二卤代乙烯类;乙酸烯丙酯、2,3-二乙酰氧基-1-烯丙氧基丙烷、烯丙基氯等烯丙基化合物;马来酸、衣康酸、富马酸等不饱和二羧酸及其盐或酯;乙烯基三甲氧基硅烷等乙烯基甲硅烷基化合物、乙酸异丙烯酯;甲酸乙烯酯、乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、异丁酸乙烯酯、新戊酸乙烯酯、叔碳酸乙烯酯、己酸乙烯酯、辛酸乙烯酯、月桂酸乙烯酯、棕榈酸乙烯酯、硬脂酸乙烯酯、油酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯等乙烯酯单体。其它单体单元的含量优选为10摩尔%以下、更优选为5摩尔%以下。聚乙烯醇(B)可以单独使用或组合使用两种以上。
聚乙烯醇(B)的制造方法没有特别限定。可列举出例如将乙烯醇单体和任选的其它单体聚合,并将所得聚合物皂化而转化成乙烯醇单元的方法。作为聚合时的聚合方式,可列举出间歇聚合、半间歇聚合、连续聚合、半连续聚合等。作为聚合方法,可列举出本体聚合法、溶液聚合法、悬浮聚合法、乳液聚合法等公知方法。聚合物的皂化可以应用公知方法。例如,可以在醇或含水醇中溶解有该聚合物的状态下进行。此时可使用的醇例如优选为甲醇、乙醇等低级醇。
聚乙烯醇(B)的按照JIS Z 8803而测得的4%水溶液的20℃下的粘度优选为1mPa·s以上、更优选为2mPa·s以上、进一步优选为3mpa·s以上,且优选为50mPa·s以下、更优选为45mPa·s以下、进一步优选为35mPa·s以下。若聚乙烯醇(B)的上述粘度为上述下限以上,则阻氧性容易改善,若该粘度为上述上限以下,则容易提高冲击强度和牵引性。需要说明的是,聚乙烯醇(B)的上述粘度可使用粘度计进行测定,可通过例如实施例中记载的方法进行测定。
聚乙烯醇(B)的含量相对于成分(A)、(B)和(C)的合计100质量份为2~50质量份。若聚乙烯醇(B)的含量小于2质量份且超过50质量份,则存在冲击强度、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性降低的倾向。
聚乙烯醇(B)的含量相对于成分(A)、(B)和(C)的合计100质量份为2质量份以上、优选为5质量份以上、更优选为8质量份以上,且为50质量份以下、优选为40质量份以下、更优选为32质量份以下、进一步优选为30质量份以下。若聚乙烯醇(B)的含量为上述下限以上,则容易提高冲击强度、阻氧性、牵引性和耐折弯性,另外,若该含量为上述上限以下,则容易提高非密合性。
<化合物(C)或其盐>
本发明的树脂组合物包含式(1)所示的化合物或其盐(C),
[化3]
[式中,R1表示碳原子数1~12的烷基、碳原子数6~20的芳基或碳原子数7~20的芳烷基,R2~R5各自独立地表示氢原子、卤素原子、碳原子数1~12的烷基、羟基或碳原子数1~12的烷氧基,R6表示羟基或碳原子数1~12的烷氧基。]。本发明的树脂组合物通过包含微量的化合物(C),从而能够显著改善冲击强度而不损害优异的阻氧性。进而,若前述树脂组合物包含化合物(C),则即便在将树脂组合物以含水状态长期保管后也能够具有优异的色调。需要说明的是,在本说明书中,色调优异表示着色度低、例如b值(黄色度、YI)低,色调提高或改善是指着色度降低、例如b值降低。另外,有时将以含水状态长期保管后的色调简称为保管后的色调。
对于式(1)中的R1而言,作为碳原子数1~12的烷基,可列举出例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基、2-甲基-丁基、3-甲基丁基、2-乙基-丙基、正己基、正庚基、正辛基、叔辛基、正壬基和正癸基等,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为甲基、乙基、正丙基、正丁基、异丁基、仲丁基等碳原子数1~6的烷基,更优选为碳原子数1~4的烷基。作为碳原子数6~20的芳基,可列举出例如苯基、甲苯基、萘基等,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为苯基等碳原子数6~8的芳基。作为碳原子数7~20的芳烷基,可列举出例如苄基、苯乙基等,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为苄基等碳原子数7~9的芳烷基。式(1)的R1之中,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为上述碳原子数1~6的烷基或上述碳原子数7~9的芳烷基。
对于式(1)中的R2~R5而言,作为卤素原子,可列举出氟原子、氯原子、溴原子、碘原子。作为碳原子数1~12的烷基,可列举出作为R1的碳原子数1~12的烷基而在上文中例示的烷基,优选为碳原子数1~4的烷基。作为碳原子数1~12的烷氧基,可列举出例如甲氧基、乙氧基、丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、异丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基、正戊氧基、新戊氧基、正己氧基、正辛氧基等,优选为碳原子数1~4的烷氧基。在式(1)的R2~R5之中,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为氢原子或碳原子数1~4的烷基,更优选为氢原子。
对于式(1)中的R6而言,作为碳原子数1~12的烷氧基,可列举出作为R2~R5的碳原子数1~12的烷氧基而在上文中例示的烷氧基,优选为碳原子数1~4的烷氧基。式(1)的R6之中,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为羟基。
关于本发明的适合实施方式中的化合物(1),R1为碳原子数1~6的烷基或碳原子数7~9的芳烷基,R2~R5各自独立地为氢原子或碳原子数1~4的烷基,R6为羟基。若包含这种化合物(1),则容易改善树脂组合物的冲击强度、阻氧性和保管后的色调。
作为化合物(C)的具体例,可列举出例如对羟基苯甲酸甲酯、对羟基苯甲酸乙酯、对羟基苯甲酸苄酯、对羟基苯甲酸正丙酯、对羟基苯甲酸异丙酯、对羟基苯甲酸正丁酯和它们的盐,从容易提高冲击强度、阻氧性和保管后的色调的观点出发,优选为对羟基苯甲酸甲酯、对羟基苯甲酸乙酯、对羟基苯甲酸苄酯、对羟基苯甲酸正丙酯和它们的盐。化合物(C)可以单独使用或组合使用两种以上。
化合物(C)的含量相对于成分(A)、(B)和(C)的合计100质量份为0.01~0.15质量份。若化合物(C)的含量小于0.01质量份、超过0.15质量份,则存在冲击强度、阻氧性、牵引性和非密合性降低的倾向。
化合物(C)的含量为0.01质量份以上、更优选为0.02质量份以上、进一步优选为0.04质量份以上,且为0.15质量份以下、优选为0.12质量份以下、进一步优选为0.10质量份以下、更进一步优选为0.09质量份以下、特别优选为0.08质量份以下、更特别优选为0.07质量份以下。若化合物(C)的含量为上述下限以上,则容易提高冲击强度和保管后的色调,另外,若化合物(C)的含量为上述上限以下,则容易提高冲击强度和阻氧性。根据本发明,仅包含微量的化合物(C)就能够显著改善冲击强度、阻氧性和保管后的色调。
<聚氧化烯(D)和多元醇增塑剂(E)>
本发明的树脂组合物可以还包含聚氧化烯(D)和/或多元醇增塑剂(E)。若包含聚氧化烯(D)和/或多元醇增塑剂(E),则容易改善冲击强度、保管后的色调、牵引性和非密合性。
聚氧化烯(D)表示聚环氧烷和聚亚烷基二醇,具有下述式(2)所示的结构单元(也称为结构单元(2)),
[化4]
[式中,R为亚烷基,n为1以上]。聚氧化烯(D)可以具有2种以上的不同的结构单元(2)。
在式(2)中,作为亚烷基,可列举出例如亚乙基、亚丙基、三亚甲基、亚丁基、亚异丁基、亚戊基、亚己基、亚庚基、亚辛基、亚壬基、亚癸基等碳原子数为2~10个的亚烷基。这些之中,从容易提高冲击强度、牵引性、非密合性和耐折弯性的观点出发,优选碳原子数为2~6个的亚烷基,更优选为亚乙基和/或亚丙基。n为2以上时,这些亚烷基可以单独使用或组合使用两种以上。
式(2)中的n优选为5以上、更优选为50以上、进一步优选为100以上,且优选为120,000以下、更优选为70,000以下。若n在上述范围内,则容易提高冲击强度、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性。聚氧化烯(D)包含不同的结构单元(2)时,各结构单元的重复数n可以相同、也可以不同。
作为聚环氧烷,可列举出例如具有源自碳原子数为2~6个的环氧烷烃的结构单元的聚合物,具体而言,可列举出聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚氧化三亚甲基(聚氧杂环丁烷)、聚环氧丁烷、聚环氧异丁烷、或者构成它们的单体的共聚物等。作为聚亚烷基二醇,可列举出例如具有源自碳原子数为2~6个的亚烷基二醇的结构单元的聚合物,具体而言,可列举出聚乙二醇、聚丙二醇、聚三亚甲基二醇、聚丁二醇、聚异丁二醇、或者构成它们的单体的共聚物等。这些之中,从容易提高冲击强度、牵引性、非密合性和耐折弯性的观点出发,聚氧化烯(D)优选为聚环氧乙烷、聚环氧丙烷、聚乙二醇、聚丙二醇或构成它们的单体的共聚物。作为该共聚物,优选为环氧乙烷与环氧丙烷的共聚物、乙二醇与丙二醇的共聚物等。
聚氧化烯(D)只要在不损害本发明效果的范围内,就可以包含除结构单元(2)之外的源自其它单体的结构单元。在聚氧化烯(D)为共聚物的情况下,共聚物的聚合形态没有特别限定,可以为无规状、嵌段状、接枝状或渐变状(ティバ一ド状)中的任一者。
聚氧化烯(D)的重均分子量优选为10,000以上、更优选为50,000以上,且优选为5,000,000以下、更优选为3,000,000以下。若重均分子量在上述范围内,则容易提高冲击强度、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性。
聚氧化烯(D)也可以使用市售品。作为聚氧化烯(D)的代表性市售品的例子,可列举出明成化学工业公司制的ALKOX(商标)E-75G、ALKOX(商标)L-11、ALKOX(商标)L-6、ALKOX(商标)EP1010N;住友精化公司制的PEO(商标)PEO-1、PEO-2等。
本发明的树脂组合物包含聚氧化烯(D)时,聚氧化烯(D)的含量相对于成分(A)、(B)、(C)、(D)和(E)的合计100质量份优选为0.1质量份以上、更优选为0.5质量份以上,且优选为10质量份以下、更优选为8质量份以下、进一步优选为5质量份以下、更进一步优选为3质量份以下。若聚氧化烯(D)的含量为上述下限以上,则容易提高冲击强度、保管后的色调、牵引性、非密合性和耐折弯性,另外,若该含量为上述上限以下,则容易提高阻氧性。
多元醇增塑剂(E)能够改善树脂组合物的柔软性,因此,尤其是可用于控制硬度、柔软度。作为多元醇增塑剂(E),可列举出例如山梨糖醇、麦芽糖醇、甘油、甘露醇、木糖醇、赤藓醇、乙二醇、丙二醇等。多元醇增塑剂(E)可以单独使用或组合使用两种以上。这些之中,从容易提高冲击强度、保管后的色调、阻氧性、牵引性、非密合性、柔软性和耐折弯性的观点出发,优选为山梨糖醇。
本发明的树脂组合物包含多元醇增塑剂(E)时,其含量优选为0.01质量份以上、更优选为0.1质量份以上、进一步优选为0.5质量份以上,且优选为5质量份以下、更优选为4质量份以下、进一步优选为3质量份以下。若多元醇增塑剂(E)的含量为上述下限以上,则容易提高树脂组合物的柔软性,另外,若为上述上限以下,则容易提高冲击强度、保管后的色调、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性。需要说明的是,如后所述那样,在本发明中能够进行挤出成型,因此,即便不使用多元醇增塑剂,也能够将水等作为增塑剂来制造树脂组合物。
<树脂组合物>
本发明的树脂组合物包含相对于成分(A)、(B)和(C)的合计100质量份为50~98质量份的改性淀粉(A)、2~50质量份的聚乙烯醇(B)和0.01~0.15质量份的化合物(C),成分(A)的平均直链淀粉含量为50质量%以上,因此,能够兼顾优异的冲击强度和优异的阻氧性。因此,具有阻氧性,且即便受到冲击也能够有效地抑制断裂等的发生,生物降解性也优异。另外,本发明的树脂组合物通过包含化合物(C),即便在长期以含水状态加以保管后,也能够具有优异的色调。因此,对将水作为增塑剂的含水组合物进行成型加工时,即便在添加水并长期保管后也能够使用。本发明的适合实施方式中,本发明的树脂组合物进而由于牵引性和非密合性优异,因此在例如制造被覆物时,能够以高输送速度进行制造,同时不会产生因贴附于金属辊而导致的破损等,能够具有良好的外观。而且,耐折弯性也优异,因此能够抑制液体等从将所得成型体(例如被覆物)反复折弯后的折弯部浸透。因此,本发明的树脂组合物可适合地用作食品用包装和容器等的材料。
本发明的树脂组合物可以还包含碳原子数为12~22的脂肪酸和/或其脂肪酸盐。作为碳原子数为12~22的脂肪酸及其脂肪酸盐,可列举出例如硬脂酸、硬脂酸钙、硬脂酸钠、棕榈酸、月桂酸、肉豆蔻酸、亚麻酸、山嵛酸等。这些之中,从加工性的观点出发,优选为硬脂酸、硬脂酸钙、硬脂酸钠。碳原子数为12~22的脂肪酸及其脂肪酸盐可分别单独使用或组合使用两种以上。
本发明的树脂组合物含有碳原子数为12~22的脂肪酸和/或其脂肪酸盐时,树脂组合物中的含量相对于树脂组合物的质量优选为0.01~3质量%、更优选为0.03~2质量%、进一步优选为0.1~1质量%。若碳原子数为12~22的脂肪酸和/或其脂肪酸盐的含量为上述范围,则存在在加工性方面变得有利的倾向。
本发明的树脂组合物可以还包含粘土。作为粘土,可列举出合成或天然的层状硅酸盐粘土、例如蒙脱石、皂土、贝得石、云母(mica)、锂蒙脱石、皂石、绿高岭石、锌蒙脱石、蛭石、伊利石、麦羟硅钠石、水羟硅钠石、硅镁石、铬岭石等。粘土可以单独使用或组合使用两种以上。
本发明的树脂组合物含有粘土时,树脂组合物中的含量相对于树脂组合物的质量优选为0.1~5质量%、更优选为0.1~3质量%、进一步优选为0.5~2质量%。若粘土的含量在上述范围内,则存在在透明性、色调和强度方面变得有利的倾向。
本发明的树脂组合物可以包含除多元醇增塑剂(E)之外的其它增塑剂(F)。作为增塑剂(F),可列举出例如水、三油酸甘油酯、环氧化亚麻籽油、环氧化大豆油、柠檬酸三丁酯、柠檬酸乙酰基三乙酯、三乙酸甘油酯、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇二异丁酸酯。增塑剂(F)可以单独使用或组合使用两种以上。这些增塑剂(F)之中,从得到良好的成膜性和涂布性的观点出发,优选为水。
从容易提高树脂组合物的冲击强度和阻氧性的观点出发,树脂组合物中的含水率(含水量)相对于树脂组合物的质量优选为3~20质量%、更优选为4~18质量%、进一步优选为7~15质量%。需要说明的是,含水率可使用例如加热干燥式水分计在130℃下测定60分钟来求出。
本发明的树脂组合物根据需要可以还包含填充剂、加工稳定剂、耐候性稳定剂、着色剂、紫外线吸收剂、光稳定剂、抗氧化剂、抗静电剂、阻燃剂、其它热塑性树脂、润滑剂、香料、消泡剂、消臭剂、增量剂、剥离剂、脱模剂、增强剂、交联剂、防霉剂、防腐剂、结晶速度延迟剂等添加剂。
本发明的树脂组合物中,改性淀粉(A)、聚乙烯醇(B)和化合物(C)的总含量相对于树脂组合物的质量优选为60质量%以上、更优选为80质量%以上、进一步优选为85质量%以上、更进一步优选为90质量%以上,且优选为100质量%以下。若成分(A)、(B)和(C)的总含量在上述范围内,则容易提高冲击强度、阻氧性、保管后的色调、牵引性、非密合性和耐折弯性。需要说明的是,如上所述那样,在包含成分(D)和/或(E)的情况下,成分(A)、(B)和(C)的总含量是加上成分(D)和/或成分(E)而得到的总含量。
本发明的树脂组合物可以为粒料、膜或片的形态。将本发明的树脂组合物用作膜或片时,膜的厚度通常为5~100μm,片的厚度通常为100μm~1000μm。另外,膜或片可以为单层体或多层体(例如后述层叠体)。需要说明的是,在本说明书中,呈现粒料、膜或片形态的树脂组合物也包括在术语“树脂组合物”内,有时将由树脂组合物形成的粒料、膜和片分别称为粒料状树脂组合物、膜状树脂组合物和片状树脂组合物。
本发明的一个实施方式中,本发明的树脂组合物的冲击强度优选为5mN/μm以上、更优选为6mN/μm以上、进一步优选为8mN/μm以上、更进一步优选为10mN/μm以上、特别优选为12mN/μm以上、更特别优选为14mN/μm以上。若冲击强度为上述下限以上,则即便受到冲击也容易有效抑制断裂等的发生。冲击强度的上限通常为100mN/μm以下。冲击强度可通过将树脂组合物在23℃、50%RH下保管2周而进行调湿后,使用冲击强度测定装置进行测定,可通过例如实施例中记载的方法进行测定。
本发明的一个实施方式中,本发明的树脂组合物在23℃、50%RH下的透氧度(mL·20μm/m2·atm·24hr)优选为5.0以下、更优选为4.0以下、进一步优选为3.0以下、更进一步优选为2.8以下。若透氧度为上述上限以下,则能够表现出优异的阻氧性。需要说明的是,透氧度可通过将树脂组合物在23℃、50%RH下保管两周而进行调湿后,利用透氧量测定装置进行测定,可通过例如实施例中记载的方法进行测定。另外,在本说明书中,阻氧性改善或提高表示透氧度降低,阻氧性优异表示透氧度低。
本发明的树脂组合物以含水率为35±1质量%的含水状态在23℃下保管90天后的b值优选为35以下、更优选为30以下、进一步优选为25以下、更进一步优选为20以下、特别优选为18以下、更特别优选为16以下。若保管后的b值为上述上限以下,则即便在保管后也能够具有优异的色调。保管后的b值的下限通常为-10以上。保管后的b值(也称为黄色度、YI)可通过将树脂组合物以35±1质量%的含水状态在23℃下保管90天后,使用测色色差仪进行测定,可通过例如实施例中记载的方法来测定。
[树脂组合物的制造方法]
本发明的树脂组合物可通过包括工序(I)的方法来制造,所述工序(I)中,将构成该树脂组合物的成分、至少改性淀粉(A)、聚乙烯醇(B)和化合物(C)进行混合。本发明的适合实施方式中的树脂组合物的制造方法除了包括工序(I),而且包括:将通过该工序(I)而得到的混合物挤出的工序(II)、以及将所挤出的混合物冷却和干燥的工序(III)。
在工序(I)中,可以将改性淀粉(A)、聚乙烯醇(B)和化合物(C)、以及任选的聚氧化烯(D)和/或多元醇增塑剂(E)、其它成分、例如前述碳原子数为12~22的脂肪酸和/或其脂肪酸盐、前述粘土、前述增塑剂(F)和前述添加剂一同混合。
本发明的一个实施方式中,在工序(I)中,优选将化合物(C)与除该化合物(C)之外的成分同时混合。若为这种方法,则容易提高所得树脂组合物的冲击强度、保管后的色调、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性。需要说明的是,除化合物(C)之外的成分是指构成树脂组合物的除化合物(C)之外的成分(或原料)。
工序(I)通常使用挤出机来进行。在挤出机中,利用螺杆对各成分施加剪切应力,通过向机筒应用外部热来边加热边均匀混合。
作为挤出机,可以使用例如双轴螺杆挤出机。双轴螺杆挤出机可以为共转或逆转中的任一者。螺杆直径例如可以为20~150mm,挤出机长度(L)与螺杆直径(D)之比L/D比例如可以为20~50。螺杆的旋转速度优选为80rpm以上、更优选为100rpm以上。另外,挤出成型压力优选为5巴(0.5MPa)以上、更优选为10巴(1.0MPa)以上。各成分可分别直接导入至挤出机中。另外,也可以将使用混合机对这些各成分进行预混而得到的混合物导入至挤出机中。
在工序(I)中,从容易提高树脂组合物的成膜性和阻氧性的观点出发,相对于混合物的质量,优选混合下限优选为0.1质量%以上、更优选为1质量%以上、进一步优选为10质量%以上、特别优选为15质量%以上、最优选为20质量%以上,且上限优选为50质量%以下、更优选为45质量%以下、进一步优选为40质量%以下的增塑剂(F)、优选水。此处,该混合物的质量表示包含增塑剂(F)的混合物的总质量。在工序(I)中,可以在挤出的初期阶段导入增塑剂(F),也可以在达到上述加热温度之前、例如100℃以下时导入增塑剂(F)。改性淀粉(A)通过水分、热和剪切应力的组合而实施蒸煮处理,可以使其明胶(凝胶)化。另外,通过另行导入增塑剂(F)、优选水,从而能够将聚乙烯醇(B)等水溶性聚合物溶解,使树脂组合物软化,降低模量和脆性。
在工序(I)中,优选加热至超过100℃且为150℃以下、更优选加热至115℃以上且140℃以下的温度来进行蒸煮处理。此处,蒸煮处理是指将淀粉粒破碎而使其凝胶化的处理。加热可通过从外部对挤出机的机筒应用热来进行。通过对各机筒应用阶段性改变的温度,从而能够加热至目标温度。在超过120℃的温度下进行蒸煮处理时,在加工性的方面变得有利。
为了防止发泡,经蒸煮处理的混合物优选边降低至优选为85~120℃、更优选为90~110℃的温度,边向模头推进。另外,通过从机筒进行排气而能够防止发泡,并去除水分。
在挤出机中的滞留时间可根据温度分布、螺杆速度来设定,优选为1~2.5分钟。
在将通过工序(I)而得到的混合物挤出的工序(II)中,将边熔融混炼边在挤出机中逐渐推进的熔融了的混合物从模头挤出。模头的温度优选为85~120℃、更优选为90~110℃的温度。
在将所挤出的混合物(熔融物)冷却和干燥的工序(III)中,混合物(熔融物)可以挤出成膜状、片状或股线状。
在将混合物挤出成膜状或片状的情况下,混合物可以从膜或片成型用模头挤出,接着,边利用牵引辊进行卷取边冷却和干燥。为了防止混合物附着于辊,优选在模头和辊之间进行冷却。在模头和辊之间可以设置成型用辊。成型用辊的材质例如为橡胶制、树脂制、金属制。为了进行干燥,辊可以加热,也可以在卷取时供给去湿空气。在吹管法的情况下,去湿空气可以用于在膜或片退出模头时使膜或片膨胀。也可以在空气气流中夹带滑石来防止膜或片的粘连。
在将混合物挤出成股线状的情况下,通过从多个孔的股线喷嘴进行挤出,并利用旋转切割器进行切割,从而能够将股线制成粒料形状。为了防止粒料的粘结,可以定期或恒定地施加振动,并利用热风、去湿空气或红外线加热器来去除粒料中的水分。
[含水组合物及其制造方法]
本发明包括含水组合物,其包含前述树脂组合物,且含水率为1~50质量%。本发明的一个实施方式中,为了提高树脂组合物的成膜性,可以在将树脂组合物涂覆于纸或膜时,向该树脂组合物中添加水来制备含水组合物。
在本发明中,树脂组合物由上述组成构成,因此,能够抑制由添加水导致的发粘,能够改善制造被覆物时的牵引性和最大拉伸比,同时能够降低与金属辊的密合性(改善非密合性)。含水率可使用加热干燥式水分计在130℃下测定60分钟来求出,可通过例如实施例中记载的方法进行测定。在本说明书中,含水组合物是指包括所有在包含水的树脂组合物中利用上述方法而测得的含水率为1~50质量%的组合物的含义。即,含水组合物可通过向所制造的树脂组合物中添加水来制作,只要在制造树脂组合物的时刻树脂组合物自身的含水率在上述范围内,就包括在含水组合物的概念内。换言之,即使是树脂组合物包含水的情况,也包括在树脂组合物的概念内,但在树脂组合物之中,特别是将含水率确定为1~50质量%的树脂组合物称为含水组合物。
本发明的含水组合物的含水率优选为5质量%以上、更优选为8质量%以上,且优选为45质量%以下、更优选为40质量%以下。若含水率在上述范围内,则容易提高所得成型体的冲击强度、阻氧性、牵引性、非密合性和耐折弯性。需要说明的是,在本说明书中,成型体是指树脂组合物或含水组合物的形态发生变化而得到的物体,是指包括例如将树脂组合物制成片状或膜状而得到的物体、使用树脂组合物或含水组合物而得到的被覆物、层叠体、多层结构体、包装材料等。
本发明的一个适合实施方式中,本发明的含水组合物可通过向前述树脂组合物中添加水,并例如进行搅拌混合来获得。为了防止树脂组合物彼此的粘结、使粒料整体吸附水,优选边将水分成2次以上进行添加边进行搅拌。另外,为了使含水率保持恒定,含水组合物可以在密闭容器内加以保管。另外,本发明的另一实施方式中,含水组合物可通过包括下述工序的方法来制造:在将除化合物(C)之外的成分混合而制造混合物后,向该混合物中添加化合物(C)的水溶液的工序;以及任选进一步进行干燥的工序。另外,也可以通过所述方法来制造树脂组合物。作为该混合物的制造方法,可列举出与上述[树脂组合物的制造方法]一项中记载的树脂组合物的制造方法相同的方法。化合物(C)的水溶液通过例如向化合物(C)中添加水并进行搅拌混合等来获得,化合物(C)的水溶液中的水量只要根据化合物(C)的溶解度、所得含水组合物或树脂组合物的含水率进行适当调整即可。另外,干燥工序中的干燥温度和干燥时间也是只要根据所得含水组合物或树脂组合物的含水率等进行适当选择即可。
[被覆物及其制造方法]
本发明包括将本发明的含水组合物被覆在纸或膜上而成的被覆物。本发明的被覆物包含前述含水组合物,因此,冲击强度和阻氧性优异。进而,即便由以含水状态长期保管后的含水组合物形成,也能够具有优异的色相。进而,在本发明的适合实施方式中,也能够兼顾原本难以兼顾的制造时的高牵引性和非密合性,因此,能够抑制由贴附于金属辊导致的被覆物的破损等、且以高输送速度进行制造,能够改善成品率和生产效率。而且,耐折性和生物降解也优异。
在将含水组合物被覆在纸上的情况下,作为该纸,没有特别限定,可列举出例如牛皮纸、优质纸、模造纸、玻璃纸、羊皮纸、合成纸、白纸板、马尼拉纸板、牛奶盒原纸、杯原纸、象牙纸、白银纸、薄纸、厚纸、人造丝纸等。被覆物中的纸的厚度没有特别限定,优选为1~500μm、更优选为10~300μm。若被覆物中的纸的厚度为上述范围,则能够增大制造被覆物时的牵引速度,容易改善生产率。
将含水组合物被覆在膜上的情况下,作为该膜,没有特别限定,可列举出例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜、双轴拉伸聚丙烯(BOPP)膜、聚乙烯(PE)膜(优选为低密度聚乙烯(LDPE)膜)和聚乳酸膜等。被覆物中的膜的厚度没有特别限定,优选为1~500μm、更优选为10~300μm、进一步优选为50~100μm。
本发明的被覆物中的含水组合物的厚度优选为1~300μm、更优选为5~100μm,进一步优选为10~50μm。若被覆物中的含水组合物的厚度在上述范围内,则容易获得良好的成膜性和阻氧性,容易改善被覆物的冲击强度,同时容易抑制制造时向金属辊的贴附。
本发明的一个实施方式中,本发明的被覆物的透氧度可以从与上述树脂组合物的透氧度相同的范围进行选择。该透氧度的含义和测定方法也与树脂组合物的透氧度相同。
本发明的被覆物的制造方法只要是能够在纸或膜上被覆含水组合物的方法就没有特别限定。在优选的实施方式中,本发明的被覆物可通过包括使用挤出机将前述含水组合物被覆在由牵引机输送的膜或纸上的工序(记作工序(A))的方法来制造。
本发明的一个实施方式中,在工序(A)中,将含水组合物投入至挤出机中。作为挤出机,可列举出例如单轴螺杆挤出机、双轴螺杆挤出机等。挤出机的螺杆直径例如为20~150mm,挤出机长度(L)与螺杆直径(D)之比L/D比例如为15~50,螺杆的旋转速度优选为80rpm以上、更优选为100rpm以上。挤出机中的料筒温度例如可以为80~120℃,可以优选为90~110℃。
投入至挤出机中的含水组合物经增塑化而从模具出口排出。另一方面,用牵引机、优选由辊式牵引机输送纸或膜。通过在该被输送的纸或膜上涂覆从模具出口排出的含水组合物,从而得到被覆物。所得被覆物在包含金属辊的多个辊之间与纸或膜进行压接的同时被输送,可利用卷取机卷取成卷状。作为多个辊,可列举出例如加压辊、流延辊、接触辊等,通常,流延辊为金属辊(金属制辊)。此时,在本发明中,所涂覆的含水组合物与金属辊的密合性低,因此,与金属辊的剥离性高,能够有效防止被覆物中的含水组合物贴附于金属辊而发生破损等。需要说明的是,在制造被覆物时,水分会蒸发等,因此,被覆后的含水组合物的含水率与被覆前相比减少,但被覆后的含水组合物的含水率也优选在作为上述含水组合物的含水率而记载的适合范围内。
在工序(A)中,用下述式(X)表示的拉伸比优选为5~20。若以这种拉伸比来制造被覆物,则生产率改善且容易得到纸或膜与含水组合物的密合性、阻氧性和冲击强度优异的被覆物。需要说明的是,挤出机的模具出口的流速如上所述那样用(排出量)/((模唇开度)×(模头宽度))表示。用每单位时间的质量来表现排出量时,排出量优选为1~500kg/hr、更优选为5~200kg/hr,模唇开度优选为0.01~5mm、更优选为0.1~1mm,模头宽度优选为100~3000mm、更优选为200~2000mm。需要说明的是,在本发明中,在上述制造过程中,含水组合物的水会蒸发,因此,所得被覆物中的含水组合物的含水率与制造前相比降低。
拉伸比=(牵引机的牵引速度)/(挤出机的模具出口的流速)(X)
[包含前述被覆物的多层结构体和包装材料]
本发明包括多层结构体,其包含前述被覆物和1个以上的层(X)。作为层(X),可列举出例如膜、纸或粘接剂等。在层(X)为2个以上的情况下,层(X)可以相同、也可以不同。本发明的多层结构体具有多个层(X),但层数没有特别限定,例如可以为3~10层。作为膜和纸,可分别列举出作为[被覆物及其制造方法]一项中记载的膜和纸而例示的膜和纸。
作为多层结构体中可以包含的粘接剂,可列举出例如丙烯酸系粘接剂、氨基甲酸酯系粘接剂、环氧系粘接剂、乙酸乙烯酯系粘接剂、乙烯-乙酸乙烯酯系粘接剂、氯乙烯系粘接剂、有机硅系粘接剂、腈纤维素系粘接剂、酚系粘接剂、聚乙烯醇系粘接剂、三聚氰胺系粘接剂、苯乙烯系粘接剂等。
本发明的适合实施方式中,多层结构体具有按照膜/粘接剂/含水组合物/纸/粘接剂/膜的顺序而层叠的层构成。在该方式中,膜或纸的种类没有特别限定,膜优选为聚乙烯膜。
本发明包括包含本发明的被覆物或多层结构体的包装材料。该包装材料的冲击强度、阻氧性、含水组合物与纸或膜的密合性、生物降解性、耐折弯性优异,因此,可适合用作食品用包装材料。
[包含树脂组合物的膜或片以及包含该膜或片的层叠体]
本发明包括包含树脂组合物的膜或片(膜状树脂组合物或片状树脂组合物)。如上所述那样,本发明的膜或片的冲击强度和阻氧性优异。
本发明的一个实施方式中,本发明的膜或片的透氧度和冲击强度可分别从与上述<树脂组合物>一项中记载的透氧度和冲击强度相同的范围进行选择。
本发明的膜或片的制造方法没有特别限定,可列举出例如由上述[树脂组合物的制造方法]一项中记载的树脂组合物得到膜或片的方法。
本发明包括层叠体,其包含膜或片、和1个以上的层(X)。作为层(X),可以使用例如与[包含前述被覆物的多层结构体和包装材料]一项中记载的层(X)相同的层。本发明的适合实施方式中,层叠体优选具有例如按照片状或膜状树脂组合物层/粘接层/基材层的顺序而层叠的层构成等。粘接层包含粘接剂,基材层例如包含膜。
本发明的层叠体的制造方法没有特别限定,优选通过层压来制造。例如,层叠体为依次具有片状或膜状树脂组合物层/粘接层/基材层的层叠体时,可列举出包括下述工序的方法:将粘接层与基材层共挤出的工序;以及接着将粘接层侧涂覆于片状或膜状树脂组合物层的工序。除此之外,可列举出例如下述方法:包括将粘接层挤出的工序,以及接着将粘接层涂覆至片状或膜状树脂组合物层与基材层之间的工序的方法;包括利用凹版辊等在片状或膜状树脂组合物层或基材层上涂覆粘接剂的溶解液、分散液后进行干燥的工序,以及接着将粘接层侧与未涂覆粘接剂的另一个片状或膜状树脂组合物层或基材层密合的工序的方法。
本发明的一个实施方式中,在将粘接层与基材层进行共挤出的工序中,可以使用例如两种两层共挤出流延制膜设备(塑料工学研究所制的挤出机)(基材层用挤出机(a):单轴、螺杆直径为40mm、L/D=32,粘接层用挤出机(b):单轴、螺杆直径为32mm、L/D=26)。挤出机的温度条件只要根据所使用的热塑性树脂进行适当设定即可,例如,在利用基材层用挤出机(a)挤出PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)的情况下,可以将料筒温度设为250~270℃,将接合器温度设为270℃,将模具温度设为275℃。
另外,在例如利用粘接层用挤出机(b)挤出聚烯烃的情况下,可以将料筒温度设为175~270℃,将接合器温度设为270℃,将模具温度设为275℃。另外,挤出机(a)的模具温度与挤出机(b)的模具温度之差的绝对值优选在10℃以内,更优选为0℃。例如,对于挤出机(a)中使用的树脂与挤出机(b)中使用的树脂,当最佳模具温度不同时,优选采用最佳模具温度高的一者来调整模具温度。
其后,在将粘接层侧涂覆于片状或膜状树脂组合物的工序中,可以采用例如在片状或膜状树脂组合物上边牵引边涂覆经共挤出的层叠体的粘接层侧,并利用夹辊进行贴合的方法。牵引速度优选为1~50m/分钟。需要说明的是,以上记载了优选的挤出机,但挤出机的种类、螺杆直径、L/D可以适当变更。
[包装容器及其制造方法]
本发明包括包装容器、尤其是包装用托盘或杯,其是包含本发明的膜或片或本发明的层叠体而成的。该包装容器可以仅由本发明的层叠体构成,也可以复合有其它材料。例如,可以将本发明的层叠体进行热成型而制成包装容器。
本发明的一个实施方式中,本发明的包装容器、尤其是包装用托盘或杯可通过包括下述工序的方法来制造:使用挤出机,将前述树脂组合物成型而得到膜或片的工序;通过层压,在所得膜或片上层叠1个以上的层(X)而得到层叠体的工序;以及,将所得层叠体热成型为包装用托盘或杯的工序。
作为使用挤出机将前述树脂组合物成型而得到膜或片的工序,可以使用例如上述[树脂组合物的制造方法]一项中记载的膜或片的成型方法。作为通过层压在所得膜或片上层叠1个以上的层(X)而得到层叠体的工序,可列举出例如上述[包含树脂组合物的膜或片以及包含该膜或片的层叠体]一项中记载的层叠体的制造方法。
在将层叠体热成型为包装用托盘或杯的工序中,作为热成型方法,没有特别限定,可列举出一般的真空成型、压空成型,作为它们的应用,可列举出使模塞接触层叠体的单面并进行成型的模塞辅助法、以及使成对的阴阳模具接触层叠体的两面来进行成型的被称为所谓多模成型的方法等。另外,作为在成型前使层叠体发生加热软化的方法,可列举出非接触加热或直接加热,作为非接触加热,可列举出基于红外线加热器等的辐射加热。另外,作为直接加热,可以应用与热盘直接接触的热盘加热等公知的加热方法。
本发明的包装容器因冲击强度和阻氧性优异而可特别适合地用作食品用包装容器。
实施例
以下,通过实施例来详述本发明,但本发明不限定于此。
<试验方法>
(1)冲击强度的评价方法
将实施例和比较例中得到的片状树脂组合物(片)在23℃、50%RH下保管2周而使其调湿后,制成10×10cm的切片,使用东洋制机制的膜冲击测试仪来测定冲击强度。
(2)透氧度的测定
将实施例和比较例中得到的片状树脂组合物(片)分别在23℃、50%RH下保管2周而使其调湿后,安装于透氧量测定装置中,测定透氧度。测定条件如下所示。
装置:Modern Controls公司制的“MOCON OX-TRAN2/20”
温度:23℃
供氧侧和载气侧的湿度:50%RH
氧压:1.0atm
载气压力:1.0atm
在透氧度为5.0(mL·20μm/m2·atm·24hr)以下的情况下,可评价为阻氧性良好。
(3)色调(b值)的评价方法
向通过实施例和比较例而得到的粒料状树脂组合物中以含水率成为35质量%的方式添加水,以粒料与水达到均匀的方式进行搅拌、以及使其吸水。关于实施例14,在含水率成为35质量%的量的水中溶解对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),将所得对羟基苯甲酸正丙酯钠盐的水溶液添加至粒料状树脂组合物中,以粒料与水达到均匀的方式进行搅拌、以及使其吸水。水分量通过使用梅特勒托利多公司制的加热干燥式水分计“HR73”,在130℃下测定60分钟而确认为35±1质量%。为了防止水分的挥发,密封在铝软包袋内,在23℃下保管3个月(90天)后,使用日本电色工业制的测色色差仪“ZE-2000”,测定保管后的粒料状树脂组合物的b值(黄色度、YI)。
(4)聚乙烯醇(B)的粘度测定法
按照JIS Z 8803(落球式粘度计)和JIS K 6726(聚乙烯醇试验方法),制备实施例和比较例中的聚乙烯醇的4%水溶液,使用霍普勒粘度计测定20℃下的粘度,作为聚乙烯醇(B)的4%水溶液的粘度(20℃)。
(5)所使用的材料
<高直链淀粉改性淀粉(A-1)>
·ECOFILM(商标):利用环氧丙烷进行了改性的玉米淀粉、直链淀粉含量为70质量%、Ingredion公司制
<低直链淀粉改性淀粉(A-2)>
·National1658(商标):利用环氧丙烷进行了改性的玉米淀粉、直链淀粉含量为20质量%、Ingredion公司制
<聚乙烯醇(B)>
·ELVANOL(商标)71-30:聚乙烯醇树脂、皂化度为99mol%以上、粘度为27-33mPa·s(20℃、4%水溶液)、株式会社可乐丽制
·Kuraray Poval(商标)5-98:聚乙烯醇树脂、皂化度为98mol%、粘度为5mPa·s(20℃、4%水溶液)、株式会社可乐丽制
·Kuraray Poval(商标)3-98:聚乙烯醇树脂、皂化度为98mol%、粘度为3mPa·s(20℃、4%水溶液)、株式会社可乐丽制
<添加成分>
(化合物(C))
·对羟基苯甲酸正丙酯钠盐:上野制药株式会社制
·对羟基苯甲酸正丙酯:上野制药株式会社制
·对羟基苯甲酸甲酯:上野制药株式会社制
·对羟基苯甲酸苄酯:上野制药株式会社制
(除(C)之外的化合物)
·苯甲酸、富士胶片和光纯药株式会社制
·山梨酸、富士胶片和光纯药株式会社制
·丙酸、东京化成工业株式会社制
·苯甲酸钠、富士胶片和光纯药株式会社制
·冲击强度改良剂1:滑石、日本滑石株式会社制、商品名“NANO ACE(商标)”
·冲击强度改良剂2:有机硅-丙烯酸类橡胶颗粒、三菱化学株式会社制、商品名“METABLEN S-2030(商标)”
(化合物(D))
·聚环氧乙烷(PEO)树脂:重均分子量为10万、明成化学工业株式会社制、商品名“ALKOX(商标)L-11”
(化合物(E))
·山梨糖醇:B Food Science株式会社制、商品名“Sorbitol SG”
<实施例1>
(树脂组合物)
将作为原料的ECOFILM(商标)(9.795kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(200g)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g)在转鼓混合机内混合2小时,将所得混合物供于连接有液体泵的双螺杆挤出机。图2示出实施例1中使用的双螺杆挤出机的示意图,将挤出机的螺杆直径、L/D比、旋转速度、运转方式和温度分布示于表1。
[表1]
温度分布A[℃]:
C1 | C2 | C3 | C4 | C5 | C6 | C7 | C8 | C9 | C10 | C11 | 接合器 | 模头 |
40 | 70 | 80 | 90 | 120 | 140 | 130 | 120 | 120 | 100 | 100 | 100 | 100 |
螺杆直径:27mm
L/D比:48
螺杆旋转速度:500rpm
运转方式:共转(啮合自抹擦)方式
具体而言,将所得混合物经由双螺杆挤出机的重量进料器以3.5kg/小时的速度通过C1处的料斗而供给至机筒内。将水通过C4处的液体泵(L)以26g/分钟的流速喷射至机筒内。C5~C9的温度区域为蒸煮区域,在这些区域内完成淀粉的完全α化。从位于C11之后的膜成型用模头进行挤出,接着,利用牵引辊进行卷取。在卷取时,通过将辊加热和供给去湿空气来进行片的干燥和冷却。在干燥冷却后,得到厚度为100μm的片状树脂组合物(片)。
(被覆物)
与上述同样地进行挤出时,通过将上述膜成型用模头变更为多个孔的股线喷嘴和旋转切割器,从而将混合物的股线成型为粒料形状。由于粒料含有过量的水分,因此,为了防止粘结而边一直施加振动边利用热风去除水分。向所得粒料状树脂组合物中添加水,直至相对于该树脂组合物的质量达到35质量%为止。添加水时,为了防止粒料彼此的粘结且使粒料整体均匀吸收水,边分多次添加水边利用转鼓混合机搅拌15分钟。在搅拌后,以不使水分挥散的方式装入至聚乙烯袋中进行密封,并在室温下静置6小时。如此操作,得到含水率为35质量%的含水粒料(含水组合物)。需要说明的是,含水率通过使用梅特勒托利多公司制的加热干燥式水分计“HR73”,在130℃下测定60分钟来确认。
接着,将所得含水粒料投入至图1记载的单螺杆挤出机2中,从制膜用模具3进行挤出。接着,将从模具3出口挤出的含水组合物4涂覆在由辊式牵引机(未图示)输送的纸5上。进行涂覆而得到的被覆物6立即通过加压辊(橡胶制)7a、流延辊(金属制)7b和接触辊(橡胶制)7c而与纸5(基材)压接后,利用卷取机(未图示)卷取成卷状。以下示出所使用的单螺杆挤出机和运转条件的详情和温度分布(表2)。
·单螺杆挤出机:塑料工学研究所制的挤出机(直径为40mm、L/D=25)
·设定温度:
[表2]
·排出量:20kg/hr
·模具:450mm宽的衣架模、模唇开度为0.2mm
·模具-流延辊之间的距离(气隙):150mm
·纸:日本制纸公司制、白银(无涂覆纸、厚度为70μm)
所得被覆物未观察到厚度不等、异物等,外观良好。
<实施例2>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(6.995kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(3.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例3>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(8.995kg)、ELVANOL(商标)71-30(1.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例4>
作为淀粉,使用ECOFILM(商标)(6.746kg)、National1658(商标)(2.249kg),除此之外,与实施例3同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例5>
作为聚乙烯醇(B),使用Kuraray Poval(商标)3-98(1.00kg),除此之外,与实施例3同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例6>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.999kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(1g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例7>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.995kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例8>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.990kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(10g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例9>
使用对羟基苯甲酸正丙酯来代替对羟基苯甲酸正丙酯钠盐,除此之外,与实施例7同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例10>
使用对羟基苯甲酸甲酯来代替对羟基苯甲酸正丙酯钠盐,除此之外,与实施例7同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例11>
使用对羟基苯甲酸苄酯来代替对羟基苯甲酸正丙酯钠盐,除此之外,与实施例7同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例12>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.895kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)、对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g)和ALKOX(商标)L-11(100g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例13>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.895kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)、对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g)和Sorbitol SG(100g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<实施例14>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.995kg)和Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg),除此之外,与实施例1同样操作,得到粒料状树脂组合物。其后,在含水组合物的含水率成为35质量%的量的水中溶解对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),将所得对羟基苯甲酸正丙酯钠盐的水溶液混合至上述粒料状树脂组合物而使其吸水,由此得到含水率为35%的含水组合物。针对前述含水组合物,与实施例1同样操作,得到被覆物。另外,在与制造被覆物相同的工序中,没有通过成为基材的纸,进行单层制膜,使其干燥,由此得到厚度为100μm的片状树脂组合物。
<比较例1>
作为淀粉,使用ECOFILM(商标)(1.599kg)、National1658(6.396kg),除此之外,与实施例7同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例2>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(9.995kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例3>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(9.895kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(100g)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(5g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例4>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(8.000kg)和Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例5>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(8.000kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(0.1g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例6>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.980kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和对羟基苯甲酸正丙酯钠盐(20g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例7>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.800kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和NANOACE(商标)(200g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例8>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.800kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和METABLEN S-2030(商标)(200g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例9>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.990kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和苯甲酸(10g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例10>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.990kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和山梨酸(10g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例11>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.990kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和丙酸(10g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例12>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.990kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)和苯甲酸钠(10g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例13>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.790kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)、苯甲酸钠(10g)和NANOACE(商标)(200g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
<比较例14>
作为原料,使用ECOFILM(商标)(7.790kg)、Kuraray Poval(商标)5-98(2.00kg)、苯甲酸钠(10g)和METABLEN S-2030(商标)(200g),除此之外,与实施例1同样操作,得到片状树脂组合物、含水组合物和被覆物。
实施例2~13中得到的被覆物也与实施例1同样地未观察到厚度不等、异物等,外观良好。
将实施例和比较例中得到的片状树脂组合物的冲击强度、透氧度(23℃、50%RH)和以含水量为35±1质量%的含水状态保管3个月后的色调(b值)的测定结果示于表3。另外,将改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量(记作平均Am含量)和改性淀粉(A)的含量、聚乙烯醇(B)的皂化度、4%水溶液的粘度(20℃)及其含量、添加成分的种类及其含量[化合物(C)或除(C)之外的化合物和它们的含量、化合物(D)的种类及其含量、以及化合物(E)的种类及其含量]也示于表3。需要说明的是,(C)成分的添加方法也示于表3。
/>
如表3所示那样,实施例1~14中得到的树脂组合物与全部比较例1~14相比,冲击强度显著大。可确认:实施例2~7、9~11、13和14中得到的树脂组合物与比较例1~14相比透氧度低,实施例1、8和12中得到的树脂组合物与比较例1~3和6~14相比透氧度低,与比较例4和5为相同程度的透氧度。因而可知:实施例1~14中得到的树脂组合物的冲击强度和阻氧性优异。
进而,如表3所示那样可确认:实施例1~14中得到的树脂组合物不仅冲击强度和阻氧性优异,即使在以约35质量%的含水状态保管3个月后,b值也低、色调优异。
利用粘接剂(三井化学株式会社制的TAKELAC(商标)A520与TAKENATE(商标)A50的10:1(重量比)混合物),在实施例3中得到的片状树脂组合物的两面贴合200μm的PET片(三菱化学株式会社制的NOVACLEAR(商标)A3020),得到层叠体。使用压空真空成型机(株式会社浅野研究所制的FKS-0632-20),在加热器温度为600℃、片表面温度为120℃、加热时间为10秒、成型压力为3kg/cm2的条件下进行前述层叠体的热成型,成型为杯(内径为70mm、高度为110mm)状。所得成型体未观察到破损、厚度不等、白浊等,得到良好外观的杯。
附图标记说明
1...含水粒料、2...单螺杆挤出机、3...制膜用模具、4...含水组合物、5...纸、6...被覆物、7a...加压辊(橡胶制)、7b...流延辊(金属制)、7c...接触辊(橡胶制)、8...双螺杆挤出机、9...料斗、10...添液喷嘴、11...树脂温度计、12...树脂压力计、13...接合器、14...模头。
Claims (18)
1.树脂组合物,其包含:
50~98质量份的改性淀粉(A)、
2~50质量份的聚乙烯醇(B)、以及
0.01~0.15质量份的式(1)所示的化合物或其盐(C),
该(A)成分、(B)成分和(C)成分的总含量为100质量份,改性淀粉(A)的平均直链淀粉含量为50质量%以上,
[化1]
式(1)中,R1表示碳原子数1~12的烷基、碳原子数6~20的芳基或碳原子数7~20的芳烷基,R2~R5各自独立地表示氢原子、卤素原子、碳原子数1~12的烷基、羟基或碳原子数1~12的烷氧基,R6表示羟基或碳原子数1~12的烷氧基。
2.根据权利要求1所述的树脂组合物,其中,在所述式(1)中,R1为碳原子数1~6的烷基或碳原子数7~9的芳烷基。
3.根据权利要求1或2所述的树脂组合物,其中,改性淀粉(A)、聚乙烯醇(B)和所述式(1)所示的化合物或其盐(C)的总含量相对于树脂组合物的质量为80质量%以上。
4.根据权利要求1~3中任一项所述的树脂组合物,其中,改性淀粉(A)为选自醚化淀粉、酯化淀粉、阳离子化淀粉和交联淀粉中的至少1种。
5.根据权利要求1~4中任一项所述的树脂组合物,其中,改性淀粉(A)为选自具有碳原子数为2~6个的羟基烷基的醚化淀粉和具有源自二羧酸酐的结构单元的酯化淀粉中的至少1种。
6.根据权利要求1~5中任一项所述的树脂组合物,其中,聚乙烯醇(B)的按照JIS Z8803而测得的4%水溶液的20℃下的粘度为1~50mPa·s。
7.根据权利要求1~6中任一项所述的树脂组合物,其还包含0.1~10质量份的聚氧化烯(D)和/或0.01~5质量份的多元醇增塑剂(E),所述(A)成分、(B)成分、(C)成分、(D)成分和(E)成分的总含量为100质量份。
8.含水组合物,其包含权利要求1~7中任一项所述的树脂组合物,所述含水组合物的含水率为1~50质量%。
9.被覆物,其是将权利要求8所述的含水组合物被覆在纸或膜上而成的。
10.多层结构体,其包含权利要求9所述的被覆物和1个以上的层(X)。
11.包装材料,其包含权利要求9所述的被覆物或权利要求10所述的多层结构体。
12.权利要求9所述的被覆物的制造方法,其包括:
使用挤出机,将权利要求8所述的含水组合物被覆在由牵引机输送的膜或纸上的工序。
13.膜或片,其包含权利要求1~7中任一项所述的树脂组合物。
14.层叠体,其包含权利要求13所述的膜或片、和1个以上的层(X)。
15.包装用托盘或杯,其是包含权利要求13所述的膜或片或者权利要求14所述的层叠体而成的。
16.权利要求15所述的包装用托盘或杯的制造方法,其包括:
使用挤出机,将权利要求1~7中任一项所述的树脂组合物成型而得到膜或片的工序;
通过层压,在所得的膜或片上层叠1个以上的层(X)而得到层叠体的工序;以及
将所得的层叠体热成型为包装用托盘或杯的工序。
17.权利要求1~7中任一项所述的树脂组合物的制造方法,其包括:
将所述式(1)所示的化合物或其盐(C)与除该(C)之外的成分同时混合的工序。
18.权利要求1~7中任一项所述的树脂组合物或权利要求8所述的含水组合物的制造方法,其包括:
在将除所述式(1)所示的化合物或其盐(C)之外的成分混合而制造混合物后,向该混合物中添加所述(C)成分的水溶液的工序;以及
任选进一步进行干燥的工序。
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