CN118076692A - 组合物、电路基板和组合物的制造方法 - Google Patents

组合物、电路基板和组合物的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明的目的在于提供UV激光加工性优异且电特性良好的组合物、电路基板、以及组合物的制造方法。一种组合物，其含有全氟系氟树脂和氧化锌。

Description

组合物、电路基板和组合物的制造方法
技术领域
本发明涉及组合物、电路基板和组合物的制造方法。
背景技术
随着通信的高速化，对用于电气设备、电子设备、通信设备等的电路基板要求低介电、低损耗的材料。作为这样的材料，研究了氟树脂，但氟树脂在难以吸收紫外线、UV激光加工性差的方面存在改善的余地。
专利文献1中记载了在氟树脂中混配氧化钛等来提高紫外线吸收性的方法。
另外，专利文献2中记载了在氟树脂中混配氧化锌而赋予紫外线屏蔽功能的方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2020-37662号公报
专利文献2：日本专利第5246619号公报
发明内容
发明所要解决的课题
本发明的目的在于提供UV激光加工性优异且电特性良好的组合物、电路基板、以及组合物的制造方法。
用于解决课题的手段
本发明(1)涉及一种组合物(以下也记为“本发明的组合物”)，其含有全氟系氟树脂和氧化锌。
本发明(2)为本发明(1)的组合物，其中，上述氧化锌的含量相对于上述组合物为0.01质量％～5.0质量％。
本发明(3)为本发明(1)或(2)的组合物，其中，上述氧化锌的平均粒径为0.01μm～1.0μm。
本发明(4)为与本发明(1)～(3)中任一项的任意组合的组合物，其中，在激光显微镜观察的图像分析中，上述氧化锌的10μm以上的块在每1mm2的面积中小于200个。
本发明(5)为与本发明(1)～(4)中任一项的任意组合的组合物，其中，上述全氟系氟树脂的不稳定末端基团相对于每1×106个碳原子数小于200个，上述不稳定末端基团为选自由存在于上述全氟系氟树脂的主链末端的-COF、-COOH、-COOCH3、-CONH2和-CH2OH组成的组中的至少1种。
本发明(6)为与本发明(1)～(5)中任一项的任意组合的组合物，其中，上述全氟系氟树脂为选自由聚四氟乙烯、四氟乙烯/全氟(烷基乙烯基醚)共聚物和四氟乙烯/六氟丙烯共聚物组成的组中的至少1种。
本发明(7)为与本发明(1)～(6)中任一项的任意组合的组合物，其中，上述全氟系氟树脂的熔点为240℃～340℃。
本发明(8)为与本发明(1)～(7)中任一项的任意组合的组合物，其含有上述氧化锌以外的无机填料。
本发明(9)为本发明(8)的组合物，其中，上述无机填料不具有紫外线吸收性。
本发明(10)为本发明(8)或(9)的组合物，其中，上述无机填料的25℃、1GHz的相对介电常数为5.0以下，并且25℃、1GHz的介质损耗角正切为0.01以下。
本发明(11)为与本发明(8)～(10)中任一项的任意组合的组合物，其中，上述无机填料的含量相对于上述组合物为10质量％～60质量％。
本发明(12)为与本发明(1)～(11)中任一项的任意组合的组合物，其中，25℃、10GHz的介质损耗角正切为0.003以下。
本发明(13)为与本发明(1)～(12)中任一项的任意组合的组合物，其中，相对于上述全氟系氟树脂的25℃、10GHz的介质损耗角正切，上述组合物的25℃、10GHz的介质损耗角正切的增加率为330％以下。
本发明(14)为与本发明(1)～(13)中任一项的任意组合的组合物，其为电路基板的绝缘材料。
本发明(15)为与本发明(1)～(14)中任一项的任意组合的组合物，其中，上述电路基板的绝缘材料为低介电材料。
另外，本发明(16)涉及一种电路基板(以下也记为“本发明的电路基板”)，其具有与本发明(1)～(15)中任一项的任意组合的组合物和导电层。
本发明(17)为本发明(16)的电路基板，其中，上述导电层为金属。
本发明(18)为本发明(17)的电路基板，其中，上述金属的上述组合物侧的面的表面粗糙度Rz为2.0μm以下。
本发明(19)为本发明(17)或(18)的电路基板，其中，上述金属为铜。
本发明(20)为本发明(19)的电路基板，其中，上述铜为压延铜或电解铜。
本发明(21)为与本发明(16)～(20)中任一项的任意组合的电路基板，其为印刷基板、层积电路基板或高频基板。
另外，本发明(22)涉及一种组合物的制造方法(以下也记为“本发明的制造方法”)，其为与本发明(1)～(15)中任一项的任意组合的组合物的制造方法，其中，将上述全氟系氟树脂和上述氧化锌熔融混炼，得到上述组合物。
另外，本发明(23)涉及一种氟树脂片的制造方法(以下也记为“本发明的氟树脂片的制造方法”)，其为由与本发明(1)～(15)中任一项的任意组合的组合物构成的氟树脂片的制造方法，其中，对上述组合物进行糊料挤出成型或粉体压延成型，得到上述氟树脂片。
发明的效果
根据本发明，能够提供UV激光加工性优异且电特性良好的组合物、电路基板以及组合物的制造方法。
具体实施方式
本说明书中，“有机基团”是指含有1个以上碳原子的基团、或者从有机化合物中除去1个氢原子而形成的基团。
该“有机基团”的示例包括：
可以具有1个以上的取代基的烷基、
可以具有1个以上的取代基的烯基、
可以具有1个以上的取代基的炔基、
可以具有1个以上的取代基的环烷基、
可以具有1个以上的取代基的环烯基、
可以具有1个以上的取代基的环二烯基、
可以具有1个以上的取代基的芳基、
可以具有1个以上的取代基的芳烷基、
可以具有1个以上的取代基的非芳香族杂环基、
可以具有1个以上的取代基的杂芳基、
氰基、
甲酰基、
RaO-、
RaCO-、
RaSO2-、
RaCOO-、
RaNRaCO-、
RaCONRa-、
RaOCO-、
RaOSO2-、以及
RaNRbSO2-
(这些式中，Ra独立地为
可以具有1个以上的取代基的烷基、
可以具有1个以上的取代基的烯基、
可以具有1个以上的取代基的炔基、
可以具有1个以上的取代基的环烷基、
可以具有1个以上的取代基的环烯基、
可以具有1个以上的取代基的环二烯基、
可以具有1个以上的取代基的芳基、
可以具有1个以上的取代基的芳烷基、
可以具有1个以上的取代基的非芳香族杂环基、或者
可以具有1个以上的取代基的杂芳基，
Rb独立地为H或者可以具有1个以上的取代基的烷基)。
作为上述有机基团，优选可以具有1个以上的取代基的烷基。
以下具体说明本发明。
本发明的组合物含有全氟系氟树脂和氧化锌。
本发明的组合物由于包含氧化锌，因此尽管包含全氟系氟树脂，UV激光加工性也优异。
另外，在专利文献1中记载的混配了氧化钛等的情况下，有可能损害全氟系氟树脂的电特性，但氧化锌具有对电特性的影响少的优点。因此，不仅UV激光加工性优异，而且电特性也良好，因此成为适合于高频基板等的组合物。需要说明的是，专利文献2中记载了包含氧化锌的氟树脂，但专利文献2的氟树脂作为农业用大棚膜使用，没有电特性的评价，没有显示出上述优点。
进而，氧化锌耐热，因此能够通过熔融混炼与氟树脂混合。通过进行熔融混炼，能够使氧化锌良好地分散于氟树脂中，进一步提高UV激光加工性。
此外，本发明的组合物由于使用了全氟系氟树脂，因此与乙烯/四氟乙烯共聚物(ETFE)等其他氟树脂相比，可得到良好的电特性。
上述全氟系氟树脂是以全氟单体等含氟单体为主要成分的共聚物，是在构成主链的重复单元中与碳原子键合的氢原子非常少的氟树脂，在末端结构等除了构成主链的重复单元以外的位置，也可以具有与碳原子键合的氢原子。另外，若树脂中的含氟单体的含量为90mol％以上，则也可以共聚含氟单体以外的单体。含氟单体的含量优选为95mol％以上、更优选为99mol％以上、也可以为100mol％。
作为上述全氟系氟树脂，可以使用作为全氟单体的四氟乙烯[TFE]的聚合物、与能够与TFE共聚的共聚单体的共聚物等。
需要说明的是，本说明书中，上述“全氟单体”是指与碳原子键合的氢原子全部被氟原子取代而成的单体。
作为上述共聚单体，只要是能够与TFE共聚且不含有与构成主链的碳原子键合的氢原子的单体就没有特别限定，可以举出例如六氟丙烯[HFP]、后述的氟代烷基乙烯基醚、氟代烷基乙烯、通式(100)：CH2＝CFRf101(式中，Rf101为碳原子数1～12的直链或支链的氟代烷基)所示的含氟单体、氟代烷基烯丙基醚等含氟单体。另外，作为含氟单体以外的单体，可以举出衣康酸酐、柠康酸酐、5-降冰片烯-2,3-二羧酸酐、马来酸酐等。上述共聚单体可以单独使用1种，也可以合用2种以上。
作为上述氟代烷基乙烯基醚，例如优选为选自由下述物质组成的组中的至少1种，所述物质为：
通式(110)：CF2＝CF-ORf111
(式中，Rf111表示全氟有机基团。)所示的含氟单体；
通式(120)：CF2＝CF-OCH2-Rf121
(式中，Rf121表示碳原子数1～5的全氟烷基)所示的含氟单体；
通式(130)：CF2＝CFOCF2ORf131
(式中，Rf131为碳原子数1～6的直链或支链状全氟烷基、碳原子数5～6的环式全氟烷基、含有1～3个氧原子的碳原子数2～6的直链或支链状全氟氧烷基。)所示的含氟单体；
通式(140)：CF2＝CFO(CF2CF(Y141)O)m(CF2)nF
(式中，Y141表示氟原子或三氟甲基。m为1～4的整数。n为1～4的整数。)所示的含氟单体；以及
通式(150)：CF2＝CF-O-(CF2CFY151-O)n-(CFY152)m-A151
(式中，Y151表示氟原子、氯原子、-SO2F基或全氟烷基。全氟烷基可以含有醚氧和-SO2F基。n表示0～3的整数。n个Y151可以相同也可以不同。Y152表示氟原子、氯原子或-SO2F基。m表示1～5的整数。m个Y152可以相同也可以不同。A151表示-SO2X151、-COZ151或-POZ152Z153。X151表示F、Cl、Br、I、-OR151或-NR152R153。Z151、Z152和Z153相同或不同，表示-NR154R155或-OR156。R151、R152、R153、R154、R155和R156相同或不同，表示H、铵、碱金属、包含或不包含氟原子的烷基、芳基或者含磺酰基的基团。)所示的含氟单体。
本说明书中，上述“全氟有机基团”是指与碳原子键合的氢原子全部被氟原子取代而成的有机基团。上述全氟有机基团可以具有醚氧。
作为通式(110)所示的含氟单体，可以举出Rf111为碳原子数1～10的全氟烷基的含氟单体。上述全氟烷基的碳原子数优选为1～5。
作为通式(110)中的全氟有机基团，可以举出例如全氟甲基、全氟乙基、全氟丙基、全氟丁基、全氟戊基、全氟己基等。
作为通式(110)所示的含氟单体，还可以举出下述含氟单体：
上述通式(110)中，Rf111为碳原子数4～9的全氟(烷氧基烷基)的含氟单体；
Rf111为下式：
[化1]
(式中，m表示0或1～4的整数。)所示的基团的含氟单体；
Rf111为下式：
[化2]
(式中，n表示1～4的整数)所示的基团的含氟单体；等等。
作为通式(110)所示的含氟单体，其中，优选全氟(烷基乙烯基醚)[PAVE]，更优选通式(160)：CF2＝CF-ORf161
(式中，Rf161表示碳原子数1～10的全氟烷基。)所示的含氟单体。Rf161优选为碳原子数1～5的全氟烷基。
作为氟代烷基乙烯基醚，优选为选自由通式(160)、(130)和(140)所示的含氟单体组成的组中的至少1种。
作为通式(160)所示的含氟单体(PAVE)，优选选自由全氟(甲基乙烯基醚)[PMVE]、全氟(乙基乙烯基醚)[PEVE]和全氟(丙基乙烯基醚)[PPVE]组成的组中的至少1种，更优选选自由全氟(甲基乙烯基醚)和全氟(丙基乙烯基醚)组成的组中的至少1种。
作为通式(130)所示的含氟单体，优选为选自由CF2＝CFOCF2OCF3、CF2＝CFOCF2OCF2CF3和CF2＝CFOCF2OCF2CF2OCF3组成的组中的至少1种。
作为通式(140)所示的含氟单体，优选为选自由CF2＝CFOCF2CF(CF3)O(CF2)3F、CF2＝CFO(CF2CF(CF3)O)2(CF2)3F和CF2＝CFO(CF2CF(CF3)O)2(CF2)2F组成的组中的至少1种。
作为通式(150)所示的含氟单体，优选选自由CF2＝CFOCF2CF2SO2F、CF2＝CFOCF2CF(CF3)OCF2CF2SO2F、CF2＝CFOCF2CF(CF2CF2SO2F)OCF2CF2SO2F和CF2＝CFOCF2CF(SO2F)2组成的组中的至少1种。
作为通式(100)所示的含氟单体，优选Rf101为直链的氟代烷基的含氟单体，更优选Rf101为直链的全氟烷基的含氟单体。Rf101的碳原子数优选为1～6。作为通式(100)所示的含氟单体，可以举出CH2＝CFCF3、CH2＝CFCF2CF3、CH2＝CFCF2CF2CF3、CH2＝CFCF2CF2CF2H、CH2＝CFCF2CF2CF2CF3、CHF＝CHCF3(E体)、CHF＝CHCF3(Z体)等，其中，优选CH2＝CFCF3所示的2,3,3,3-四氟丙烯。
作为氟代烷基乙烯，优选
通式(170)：CH2＝CH-(CF2)n-X171
(式中，X171为H或F，n为3～10的整数)所示的氟代烷基乙烯，更优选为选自由CH2＝CH-C4F9和CH2＝CH-C6F13组成的组中的至少1种。
作为上述氟代烷基烯丙基醚，可以举出例如
通式(171)：CF2＝CF-CF2-ORf111
(式中，Rf111表示全氟有机基团。)所示的含氟单体。
通式(171)的Rf111与通式(110)的Rf111相同。作为Rf111，优选碳原子数1～10的全氟烷基或碳原子数1～10的全氟烷氧基烷基。作为通式(171)所示的氟代烷基烯丙基醚，优选选自由CF2＝CF-CF2-O-CF3、CF2＝CF-CF2-O-C2F5、CF2＝CF-CF2-O-C3F7和CF2＝CF-CF2-O-C4F9组成的组中的至少1种，更优选选自由CF2＝CF-CF2-O-C2F5、CF2＝CF-CF2-O-C3F7和CF2＝CF-CF2-O-C4F9组成的组中的至少1种，进一步优选CF2＝CF-CF2-O-CF2CF2CF3。
作为上述共聚单体，从能够减少组合物的变形、能够降低线膨胀率的方面出发，优选具有全氟乙烯基的单体，更优选选自由全氟(烷基乙烯基醚)(PAVE)、六氟丙烯(HFP)和全氟烯丙基醚组成的组中的至少1种，进一步优选选自由PAVE和HFP组成的组中的至少1种，从能够抑制组合物的焊料加工时的变形的方面出发，特别优选PAVE。
上述全氟系氟树脂优选包含合计为全部单体单元的0.1质量％以上的上述共聚单体单元，更优选包含1.0质量％以上，进一步优选包含1.1质量％以上。另外，上述共聚单体单元的总量优选为全部单体单元的30质量％以下、更优选为20质量％以下、进一步优选为15质量％以下。
上述共聚单体单元的量通过19F-NMR法进行测定。
作为上述全氟系氟树脂，从能够减少组合物的变形、能够降低线膨胀率的方面出发，优选选自由聚四氟乙烯(PTFE)、四氟乙烯(TFE)/全氟(烷基乙烯基)醚(PAVE)共聚物(PFA)和四氟乙烯(TFE)/六氟丙烯(HFP)共聚物(FEP)组成的组中的至少1种，更优选选自由PFA和FEP组成的组中的至少1种，进一步优选PFA。
在上述全氟系氟树脂为包含TFE单元和PAVE单元的PFA的情况下，优选相对于全部聚合单元包含0.1质量％～12质量％的PAVE单元。PAVE单元的量相对于全部聚合单元更优选为0.3质量％以上、进一步优选为0.7质量％以上、进而更优选为1.0质量％以上、特别优选为1.1质量％以上，另外，更优选为8.0质量％以下、进一步优选为6.5质量％以下、特别优选为6.0质量％以下。
需要说明的是，上述PAVE单元的量通过19F-NMR法进行测定。
上述全氟系氟树脂为包含TFE单元和HFP单元的FEP的情况下，TFE单元与HFP单元的质量比(TFE/HFP)优选为70～99/1～30(质量％)。上述质量比(TFE/HFP)更优选为85～95/5～15(质量％)。
上述FEP包含全部单体单元的1质量％以上、优选1.1质量％以上的HFP单元。
上述FEP优选包含TFE单元和HFP单元以及全氟(烷基乙烯基醚)[PAVE]单元。
作为上述FEP中包含的PAVE单元，可以举出与构成上述PFA的PAVE单元相同的单元。其中，优选PPVE。
上述PFA不包含HFP单元，因此在这一点上与包含PAVE单元的FEP不同。
在上述FEP包含TFE单元、HFP单元和PAVE单元的情况下，质量比(TFE/HFP/PAVE)优选为70～99.8/0.1～25/0.1～25(质量％)。若在上述范围内，则耐热性、耐化学药品性优异。
上述质量比(TFE/HFP/PAVE)更优选为75～98/1.0～15/1.0～10(质量％)。
上述FEP包含合计为全部单体单元的1质量％以上、优选1.1质量％以上的HFP单元和PAVE单元。
上述包含TFE单元、HFP单元和PAVE单元的FEP优选HFP单元为全部单体单元的25质量％以下。
若HFP单元的含量为上述范围内，能够得到耐热性优异的组合物。
HFP单元的含量更优选为20质量％以下、进一步优选为18质量％以下。特别优选为15质量％以下。另外，HFP单元的含量优选为0.1质量％以上、更优选为1质量％以上。特别优选为2质量％以上。
需要说明的是，HFP单元的含量可以通过19F-NMR法进行测定。
PAVE单元的含量更优选为20质量％以下、进一步优选为10质量％以下。特别优选为3质量％以下。另外，PAVE单元的含量优选为0.1质量％以上、更优选为1质量％以上。需要说明的是，PAVE单元的含量可以通过19F-NMR法进行测定。
上述FEP还可以包含其他烯键式单体(α)单元。
作为其他烯键式单体(α)单元，只要是能够与TFE、HFP和PAVE共聚的单体单元就没有特别限定，可以举出例如：氟乙烯[VF]、偏二氟乙烯[VdF]、三氟氯乙烯[CTFE]等含氟烯键式单体；乙烯、丙烯、烷基乙烯基醚等非氟化烯键式单体等。
在上述FEP包含TFE单元、HFP单元、PAVE单元和其他烯键式单体(α)单元的情况下，质量比(TFE/HFP/PAVE/其他烯键式单体(α))优选为70～98/0.1～25/0.1～25/0.1～10(质量％)。
上述FEP包含合计为全部单体单元的1质量％以上、优选为1.1质量％以上的TFE单元以外的单体单元。
上述全氟系氟树脂还优选为上述PFA和上述FEP。换言之，也可以将上述PFA和上述FEP混合使用。上述PFA与上述FEP的质量比(PFA/FEP)优选为90/10～30/70、更优选为90/10～50/50。
上述PFA、上述FEP例如可以通过将成为其构成单元的单体、聚合引发剂等添加剂适当混合并进行乳液聚合、悬浮聚合等现有公知的方法来制造。
上述全氟系氟树脂可以为上述PTFE。
上述PTFE可以为改性聚四氟乙烯(以下称为改性PTFE)，可以为均聚聚四氟乙烯(以下称为均聚PTFE)，也可以为改性PTFE与均聚PTFE的混合物。需要说明的是，从良好地维持聚四氟乙烯的成型性的方面出发，高分子PTFE中的改性PTFE的含有比例优选为10重量％以上98重量％以下、更优选为50重量％以上95重量％以下。均聚PTFE没有特别限定，可以优选使用日本特开昭53-60979号公报、日本特开昭57-135号公报、日本特开昭61-16907号公报、日本特开昭62-104816号公报、日本特开昭62-190206号公报、日本特开昭63-137906号公报、日本特开2000-143727号公报、日本特开2002-201217号公报、国际公开第2007/046345号小册子、国际公开第2007/119829号小册子、国际公开第2009/001894号小册子、国际公开第2010/113950号小册子、国际公开第2013/027850号小册子等中公开的均聚PTFE。其中，优选具有高拉伸特性的日本特开昭57-135号公报、日本特开昭63-137906号公报、日本特开2000-143727号公报、日本特开2002-201217号公报、国际公开第2007/046345号小册子、国际公开第2007/119829号小册子、国际公开第2010/113950号小册子等中公开的均聚PTFE。
改性PTFE由TFE和TFE以外的单体(以下称为改性单体)构成。改性PTFE可以举出利用改性单体均匀改性的PTFE、在聚合反应的初期改性的PTFE、在聚合反应的末期改性的PTFE，没有特别限定。改性PTFE优选为通过在不大幅损害TFE均聚物的性质的范围内将微量的TFE以外的单体与TFE一起供于聚合而得到的TFE共聚物。改性PTFE例如可以优选使用日本特开昭60-42446号公报、日本特开昭61-16907号公报、日本特开昭62-104816号公报、日本特开昭62-190206号公报、日本特开昭64-1711号公报、日本特开平2-261810号公报、日本特开平11-240917、日本特开平11-240918、国际公开第2003/033555号小册子、国际公开第2005/061567号小册子、国际公开第2007/005361号小册子、国际公开第2011/055824号小册子、国际公开第2013/027850号小册子等中公开的改性PTFE。其中，优选具有高拉伸特性的日本特开昭61-16907号公报、日本特开昭62-104816号公报、日本特开昭64-1711号公报、日本特开平11-240917、国际公开第2003/033555号小册子、国际公开第2005/061567号小册子、国际公开第2007/005361号小册子、国际公开第2011/055824号小册子等中公开的改性PTFE。
改性PTFE包含基于TFE的TFE单元和基于改性单体的改性单体单元。改性单体单元是改性PTFE的分子结构的一部分、是来自改性单体的部分。改性PTFE优选包含全部单体单元的0.001重量％～0.500重量％的改性单体单元，优选包含0.01重量％～0.30重量％。全部单体单元是改性PTFE的分子结构中的来自全部单体的部分。
改性单体只要能够与TFE共聚就没有特别限定，可以举出例如六氟丙烯(HFP)等全氟烯烃；三氟氯乙烯(CTFE)等氟氯烯烃；三氟乙烯、偏二氟乙烯(VDF)等含氢氟代烯烃；全氟乙烯基醚；全氟烷基乙烯(PFAE)、乙烯等。所使用的改性单体可以为1种，也可以为多种。
对全氟乙烯基醚没有特别限定，例如，可以举出下述通式(1)所示的全氟不饱和化合物等。
CF2＝CF-ORf…(1)
式中，Rf表示全氟有机基团。
本说明书中，全氟有机基团是与碳原子键合的氢原子全部被氟原子取代而成的有机基团。上述全氟有机基团可以具有醚氧。
作为全氟乙烯基醚，可以举出例如上述通式(1)中Rf为碳原子数1～10的全氟烷基的全氟(烷基乙烯基醚)(PAVE)。全氟烷基的碳原子数优选为1～5。作为PAVE中的全氟烷基，可以举出例如全氟甲基、全氟乙基、全氟丙基、全氟丁基、全氟戊基、全氟己基等。作为PAVE，优选全氟丙基乙烯基醚(PPVE)、全氟甲基乙烯基醚(PMVE)。
上述全氟烷基乙烯(PFAE)没有特别限定，可以举出例如全氟丁基乙烯(PFBE)、全氟己基乙烯(PFHE)等。
作为改性PTFE中的改性单体，优选为选自由HFP、CTFE、VDF、PAVE、PFAE和乙烯组成的组中的至少1种。
上述全氟系氟树脂优选不能熔融成型。不能熔融成型是指，即使加热至熔点以上，树脂也不具有充分的流动性，无法通过树脂中通常使用的熔融成型的方法进行成型的树脂。PTFE符合这种情况。
本发明中，优选使用这样的不能熔融成型的全氟系氟树脂，通过将其原纤化的成型方法制成氟树脂片。关于该成型方法，如后所述。
上述PTFE优选SSG为2.0～2.3。若使用这样的PTFE，容易得到具有高强度(内聚力和每单位厚度的穿刺强度)的PTFE膜。具有大分子量的PTFE具有长分子链，因此难以形成分子链规则排列的结构。该情况下，非晶质部的长度增加，分子彼此的缠绕程度增加。认为：在分子彼此的缠绕程度高的情况下，PTFE膜对于所施加的负荷不易变形，显示出优异的机械强度。另外，若使用具有大分子量的PTFE，容易得到具有小平均孔径的PTFE膜。
上述SSG的下限更优选为2.05、进一步优选为2.1。上述SSG的上限更优选为2.25、进一步优选为2.2。
标准比重[SSG]是依据ASTM D-4895-89制作试样，通过水中置换法测定所得到的试样的比重而得到的。
本实施方式中，构成PTFE粉末的PTFE的分子量(数均分子量)例如在200～1200万的范围。PTFE的分子量的下限值可以为300万，也可以为400万。PTFE的分子量的上限值可以为1000万。
作为PTFE的数均分子量的测定方法，有由标准比重(Standard SpecificGravity)求出的方法、以及利用熔融时的动态粘弹性的测定法。由标准比重求出的方法可以使用依据ASTM D-4895 98成型的样品，通过依据ASTM D-792的水中置换法来实施。利用动态粘弹性的测定法例如通过S.Wu在Polymer Engineering&Science,1988,Vol.28,538和该文献1989,Vol.29,273中进行了说明。
上述PTFE的折射率优选在1.2～1.6的范围内。通过具有这样的折射率，从低介电的方面出发是优选的。可以通过调整极化率、主链的柔软性的方法等来使折射率为上述范围内。上述折射率的下限更优选为1.25、更优选为1.30、最优选为1.32。上述折射率的上限更优选为1.55、更优选为1.50、最优选为1.45。
上述折射率是使用折射计(Abbemat 300)测定的值。
另外，上述PTFE的最大吸热峰温度(晶体熔点)优选为340±7℃。
PTFE可以为利用差示扫描量热计测定的晶体熔解曲线上的吸热曲线的最大峰温度为338℃以下的低熔点PTFE、和利用差示扫描量热计测定的晶体熔解曲线上的吸热曲线的最大峰温度为342℃以上的高熔点PTFE。
低熔点PTFE是通过乳液聚合法聚合而制造的粉末，具有上述的最大吸热峰温度(晶体熔点)，介电常数(ε)为2.08～2.2，介质损耗角正切(tanδ)为1.9×10-4～4.0×10-4。作为市售品，可以举出例如大金工业株式会社制的POLYFLON FINE POWDER F201、F203、F205、F301、F302；旭硝子工业株式会社制的CD090、CD076；杜邦公司制的TF6C、TF62、TF40等。
高熔点PTFE粉末也是通过乳液聚合法聚合而制造的粉末，具有上述的最大吸热峰温度(晶体熔点)，介电常数(ε)为2.0～2.1，介质损耗角正切(tanδ)为1.6×10-4～2.2×10-4，整体低。作为市售品，可以举出例如大金工业株式会社制的POLYFLON FINE POWDERF104、F106；旭硝子工业株式会社制的CD1、CD141、CD123；杜邦公司制的TF6、TF65等。
需要说明的是，两PTFE聚合颗粒二次凝聚而成的粉末的平均粒径通常优选为250μm～2000μm。特别是，从预成型时的模具填充时的流动性提高的方面出发，优选使用溶剂进行造粒而得到的造粒粉末。
满足上述各参数的粉末形状的PTFE可以通过现有的制造方法得到。例如，依照国际公开第2015/080291号小册子、国际公开第2012/086710号小册子等中记载的制造方法进行制造即可。
上述粉末状的PTFE优选使用一次粒径为0.05μm～10μm的PTFE。通过使用这样的PTFE，具有成型性、分散性优异的优点。需要说明的是，此处的一次粒径是依据ASTM D 4895测定的值。
上述粉末状的PTFE优选包含50质量％以上的二次粒径为500μm以上的聚四氟乙烯树脂，更优选包含80质量％以上。通过使二次粒径为500μm以上的PTFE在该范围内，能够制作强度高的合剂片，从这方面出发具有优点。
通过使用二次粒径为500μm以上的PTFE，能够得到电阻更低、富有韧性的合剂片。
上述二次粒径的下限更优选为300μm、进一步优选为350μm。上述二次粒径的上限更优选为700μm以下、进一步优选为600μm以下。二次粒径例如可以通过筛分法等求出。
从得到更高强度且均质性优异的氟树脂片的方面出发，上述粉末状的PTFE的平均一次粒径优选为50nm以上。更优选为100nm以上、进一步优选为150nm以上、特别优选为200nm以上。
PTFE的平均一次粒径越大，在使用该粉末进行糊料挤出成型时，越能够抑制糊料挤出压力的上升，成型性也越优异。上限没有特别限定，可以为500nm。从聚合工序中的生产率的方面出发，优选为350nm。
关于上述平均一次粒径，使用通过聚合得到的PTFE的水性分散液，制作相对于将聚合物浓度调整为0.22质量％的水性分散液的单位长度的550nm投射光的透射率、与测定透射型电子显微镜照片中的定向直径而确定的平均一次粒径的校正曲线，对作为测定对象的水性分散液测定上述透射率，可以基于上述校正曲线确定。
本发明中使用的PTFE可以具有核壳结构。作为具有核壳结构的PTFE，例如，可以举出在颗粒中包含高分子量的聚四氟乙烯的核和更低分子量的聚四氟乙烯或改性聚四氟乙烯的壳的改性聚四氟乙烯。作为这样的改性聚四氟乙烯，可以举出例如日本特表2005-527652号公报中记载的聚四氟乙烯。
上述全氟系氟树脂的不稳定末端基团相对于每1×106个碳原子数优选小于200个、更优选小于120个、进一步优选小于70个。下限没有特别限定。若为上述范围内，则电特性变得更良好。
需要说明的是，上述不稳定末端基团优选为选自由存在于上述全氟系氟树脂的主链末端的-COF、-COOH、-COOCH3、-CONH2和-CH2OH组成的组中的至少1种。它们可以与水缔合。
上述不稳定末端基团的数量例如可以通过对上述全氟系氟树脂进行氟化处理来减少。
上述氟化处理可以通过公知的方法进行，例如，可以通过使未经氟化处理的氟树脂与含氟化合物接触来进行。
另外，作为上述含氟化合物，可以举出在氟化处理条件下产生氟自由基的氟自由基源，例如F2气体、CoF3、AgF2、UF6、OF2、N2F2、CF3OF和氟化卤素(例如IF5、ClF3)等。
上述不稳定末端基团的数量可以通过红外光谱分析法进行测定。具体而言，首先，将上述全氟系氟树脂熔融挤出成型，制作厚度0.25mm～0.3mm的膜。通过傅利叶变换红外光谱分析对该膜进行分析，得到上述共聚物的红外吸收光谱，并得到与完全进行氟化处理而不存在不稳定末端基团的本底光谱的差示光谱。根据下述式(A)，从该差示光谱所显现的特定的不稳定末端基团的吸收峰计算出上述共聚物中的每106个碳原子的不稳定末端基团数N。
N＝I×K/t(A)
I：吸光度
K：校正系数
t：膜的厚度(mm)
上述全氟系氟树脂的熔点优选为240℃～340℃。由此，能够容易地进行熔融混炼。
上述全氟系氟树脂的熔点更优选为318℃以下、进一步优选为315℃以下，另外，更优选为245℃以上、进一步优选为250℃以上。
需要说明的是，全氟系氟树脂的熔点是与使用差示扫描量热计[DSC]以10℃/分钟的速度升温时的熔解热曲线中的极大值对应的温度。
上述全氟系氟树脂在372℃的熔体流动速率(MFR)优选为0.1g/10分钟～100g/10分钟。由此，能够容易地进行熔融混炼。
MFR更优选为0.5g/10分钟以上、进一步优选为1.5g/10分钟以上，更优选为80g/10分钟以下、进一步优选为40g/10分钟以下。
MFR是根据ASTM D1238使用熔体流动指数测定仪(株式会社安田精机制作所制造)作为在372℃、5kg载荷下每10分钟从内径2mm、长度8mm的喷嘴流出的聚合物的质量(g/10分钟)而得到的值。
上述全氟系氟树脂的相对介电常数和介质损耗角正切没有特别限定，在25℃、频率10GHz下，相对介电常数为4.5以下即可，优选为4.0以下、更优选为3.5以下、进一步优选为2.5以下。另外，介质损耗角正切为0.01以下即可，优选为0.008以下、更优选为0.005以下。它们的下限没有特别限定，例如，相对介电常数可以为1.0以上，介质损耗角正切可以为0.0001以上。
上述全氟系氟树脂的含量相对于上述组合物优选为60质量％以上、更优选为70质量％以上、进一步优选为80质量％以上，另外，优选为99.9质量％以下、更优选为99.0质量％以下。
上述氧化锌的平均粒径优选为0.01μm～1.0μm。若平均粒径为上述范围内，则凝聚少，能够得到良好的UV激光加工性。上述平均粒径的下限更优选为0.02μm、进一步优选为0.03μm。上述平均粒径的上限更优选为0.50μm、进一步优选为0.30μm。
上述平均粒径是通过激光衍射/散射法测定的值。
上述氧化锌可以是进行了表面处理的氧化锌，例如可以是利用硅氧化物进行了表面处理(优选为含水硅氧化物)的氧化锌，即，可以是在表面形成有硅氧化物的被覆层的氧化锌。通过上述硅氧化物的被覆层，上述氧化锌的表面活性得到抑制，因此不易发生由上述氧化锌引起的电特性的降低，本发明的组合物的电特性变得更良好。
由上述硅氧化物形成的被覆层的量相对于上述氧化锌优选为1质量％以上、更优选为2质量％以上，另外，优选为50质量％以下、更优选为20质量％以下。小于1质量％时，无法充分抑制上述氧化锌的表面活性，若超过50质量％，则具有上述氧化锌的分散性降低的倾向。
利用上述硅氧化物的上述氧化锌的表面处理例如可以通过日本特开平11-302015号公报的段落[0020]～[0022]中记载的方法来实施。通过该方法实施了表面处理的氧化锌例如在25℃的纯水中的溶解度以Zn计为2ppm以下，并且在0.0005质量％硫酸水溶液中的溶解度以Zn计为20ppm以下。需要说明的是，这些溶解度可以通过原子吸光分析进行测定。
作为具有由这种硅氧化物构成的被覆层的氧化锌颗粒的市售品，可以举出堺化学工业株式会社制的“NANOFINE”(注册商标)50-LP、100-LP等。
上述氧化锌可以通过上述方法形成硅氧化物的被覆层(第1被覆层)后，在其上形成第2被覆层。作为上述第2被覆层，可以举出例如使用选自由Al、Ti、Zr、Sn、Sb和稀土元素组成的组中的至少1种氧化物而形成的被覆层。作为上述稀土元素，可以举出例如钇、镧、铈、钕等。
上述第2被覆层例如可以通过日本特开平11-302015号公报的段落[0025]～[0028]中记载的方法形成。
上述第2被覆层的量相对于上述氧化锌优选为0.5质量％以上、更优选为2质量％以上，另外，优选为30质量％以下、更优选为15质量％以下。
为了提高在上述全氟系氟树脂中的分散性，上述氧化锌可以在形成上述第1被覆层或上述第2被覆层后，进一步用有机聚硅氧烷进行表面处理。这样的表面处理中使用的有机聚硅氧烷相对于上述氧化锌通常为1质量份～20质量份的范围，优选为3质量份～10质量份的范围。作为上述有机聚硅氧烷，例如优选使用二甲基聚硅氧烷、甲基氢聚硅氧烷等。
上述氧化锌的含量相对于上述组合物优选为0.01质量％以上、更优选为0.05质量％以上、进一步优选为0.1质量％以上，另外，优选为5.0质量％以下、更优选为4.0质量％以下、进一步优选为3.0质量％以下。
本发明的组合物在激光显微镜观察的图像分析中，上述氧化锌的10μm以上的块在每1mm2的面积中优选小于200个、更优选为100个以下、进一步优选为20个以下。下限没有特别限定。若为该范围，则上述氧化锌良好地分散，UV激光加工性变得特别良好。
上述激光显微镜观察的图像分析通过后述实施例的方法进行。
本发明的组合物可以根据需要包含其他成分。作为其他成分，可以举出填充剂、交联剂、抗静电剂、耐热稳定剂、发泡剂、发泡成核剂、抗氧化剂、表面活性剂、光聚合引发剂、抗磨剂、表面改性剂、树脂(其中，不包括上述改性氟树脂)、液晶聚合物等添加剂等。
作为上述其他成分，优选上述氧化锌以外的无机填料。通过包含无机填料，可得到强度的提高效果、线膨胀系数的降低效果等。
上述无机填料优选不具有紫外线吸收性。不具有紫外线吸收性是指波长为355nm的光的吸光度小于0.1。
需要说明的是，上述光的吸光度是使用紫外可见近红外分光光度计(例如，日本分光株式会社制“V-770”)，对以厚度成为100μm的方式填充的上述无机填料的粉末以反射配置进行测定时的值。
另外，上述无机填料也优选25℃、1GHz的相对介电常数为5.0以下，并且25℃、1GHz的介质损耗角正切为0.01以下。它们的下限没有特别限定，例如，相对介电常数可以为1.0以上，介质损耗角正切可以为0.0001以上。
作为上述无机填料的具体例，可以举出二氧化硅(更具体而言为结晶性二氧化硅、熔融二氧化硅、球状熔融二氧化硅等)、氧化钛、氧化锆、氧化锡、氮化硅、碳化硅、氮化硼、碳酸钙、硅酸钙、钛酸钾、氮化铝、氧化铟、氧化铝、氧化锑、氧化铈、氧化镁、氧化铁、锡掺杂氧化铟(ITO)等无机化合物(氧化锌除外)。另外，可以举出蒙脱石、滑石、云母、勃姆石、高岭土、蒙皂石、硬硅钙石、蛭石、绢云母等矿物。作为其他无机填料，可以举出：炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纳米管等碳化合物；氢氧化铝、氢氧化镁等金属氢氧化物；玻璃珠、玻璃片、玻璃球等各种玻璃等。
上述无机填料可以为1种，也可以为2种以上。
另外，上述无机填料可以直接使用粉体，也可以使用分散于树脂中的物质。
作为上述无机填料，从强度的提高效果、线膨胀系数的降低效果优异的方面出发，优选选自由二氧化硅、氮化硼、滑石和氢氧化铝组成的组中的至少1种，特别优选二氧化硅。
作为上述无机填料的形状，没有特别限定，可以使用例如粒状、球状、鳞片状、针状、柱状、锥状、截锥体状、多面体状、中空状等。特别优选为球状、立方体、盆状、圆盘状、八面体状、鳞片状、棒状、板状、杆状、四叉状、中空状，更优选为球状、立方状、八面体状、板状、中空状。通过制成鳞片状或针状的形状，通过排列具有各向异性的填料，能够得到更高的密合性。球状的填料由于表面积小，因此能够减小对氟树脂的特性的影响，另外，在混配于液状物的情况下增稠的程度小，从这点出发是优选的。
在本发明的组合物包含上述无机填料的情况下，上述无机填料的含量相对于上述组合物优选为5质量％以上，更优选为10质量％以上，另外，优选为60质量％以下、更优选为50质量％以下、进一步优选为40质量％以下。
上述无机填料的平均粒径优选为0.1μm～20μm。若平均粒径为上述范围内，则凝聚少，能够得到良好的表面粗糙度。上述平均粒径的下限更优选为0.2μm、进一步优选为0.3μm。上述平均粒径的上限更优选为5μm、进一步优选为2μm。
上述平均粒径是通过激光衍射/散射法测定的值。
上述无机填料的最大粒径优选为10μm以下。若最大粒径为10μm以下，则凝聚少，分散状态良好。进而，能够减小所得到的氟树脂材料的表面粗糙度。上述最大粒径更优选为5μm以下。关于最大粒径，拍摄SEM(扫描型电子显微镜)照片，使用SEM用图像分析软件，由随机选择的200个颗粒的图像数据求出。
上述无机填料可以是进行了表面处理的无机填料，例如可以是用有机硅化合物进行了表面处理的无机填料。通过用上述有机硅化合物进行表面处理，能够降低无机填料的介电常数。
作为上述有机硅化合物，没有特别限定，可以使用现有公知的有机硅化合物。例如，优选包含选自由硅烷偶联剂和有机硅氮烷组成的组中的至少一种。
关于上述有机硅化合物的表面处理量，表面处理剂对无机填料表面的反应量优选每单位表面积(nm2)为0.1个～10个、更优选为0.3个～7个。
上述无机填料例如基于BET法的比表面积优选为1.0m2/g～25.0m2/g、更优选为1.0m2/g～10.0m2/g、进一步优选为2.0m2/g～6.4m2/g。通过使比表面积为上述范围内，氟树脂材料中的无机填料的凝聚少，表面平滑，因此优选。
本发明的组合物的25℃、10GHz的相对介电常数优选为5.0以下、更优选为4.0以下、进一步优选为3.5以下。下限没有特别设定，例如可以为1.0。
本发明的组合物的25℃、10GHz的介质损耗角正切优选为0.003以下、更优选为0.002以下、进一步优选为0.0015以下。下限没有特别限定，例如可以为0.0001以上。
另外，相对于上述全氟系氟树脂的25℃、10GHz的介质损耗角正切，本发明的组合物的介质损耗角正切的增加率优选为330％以下、更优选为310％以下、进一步优选为300％以下，也可以为0％。
本发明的组合物可以通过将上述全氟系氟树脂和上述氧化锌熔融混炼而得到上述组合物的制造方法而适当地制造。本发明还提供上述制造方法。
需要说明的是，本发明的组合物也可以通过上述制造方法以外的方法、例如注射成型、吹塑成型、吹胀成型、真空/压缩空气成型来制造。另外，只要是分散或溶解于溶剂的状态，则也可以通过糊料挤出、浇铸法等制造。
上述熔融混炼中使用的装置没有特别限定，可以使用双螺杆挤出机、单螺杆挤出机、多螺杆挤出机、串联挤出机等。
上述熔融混炼的时间优选为1秒～1800秒、更优选为60秒～1200秒。若时间过长，则氟树脂有可能劣化，若时间过短，则有可能无法使上述氧化锌充分分散。
上述熔融混炼的温度只要为上述全氟系氟树脂和上述氧化锌的熔点以上即可，优选为240℃～450℃、更优选为260℃～400℃。
本发明人发现，包含全氟系氟树脂和氧化锌的本发明的组合物的UV激光加工性和电特性(低介电常数等)优异，进而分散性也良好。这些特性适合于电路基板用材料。
即，本发明的组合物适合用作电路基板的绝缘材料(特别是低介电材料)。
需要说明的是，本说明书中，“低介电材料”是指25℃、10GHz的相对介电常数为5.0以下、并且25℃、10GHz的介质损耗角正切为0.003以下的材料，更优选25℃、10GHz的相对介电常数为4.0以下、并且25℃、10GHz的介质损耗角正切为0.002以下的材料，进一步优选25℃、10GHz的相对介电常数为3.5以下、并且25℃、10GHz的介质损耗角正切为0.0015以下的材料。
本发明的电路基板具有上述本发明的组合物和导电层。
作为上述导电层，优选使用金属。
作为上述金属，可以举出铜、不锈钢、铝、铁、银、金、钌等。另外，也可以使用它们的合金。其中，优选铜。
作为上述铜，可以使用压延铜、电解铜等。
上述金属优选上述组合物侧的面的表面粗糙度Rz为2.0μm以下。由此，将上述组合物与上述金属接合时的传输损耗变得良好。
上述表面粗糙度Rz更优选为1.8μm以下、进一步优选为1.5μm以下，另外，更优选为0.3μm以上、进一步优选为0.5μm以上。
需要说明的是，上述表面粗糙度Rz是通过JIS C 6515-1998的方法计算出的值(最大高度粗糙度)。
上述导电层的厚度例如可以为2μm～200μm、优选为5μm～50μm。
上述导电层可以仅设置于包含本发明的组合物的层的单面，也可以设置于两面。
包含本发明的组合物的层的膜厚例如可以为1μm～1mm，优选为1μm～500μm。更优选为150μm以下、进一步优选为100μm以下。
本发明的电路基板可以是在本发明的组合物和导电层上进一步层积有全氟系氟树脂以外的树脂的基板。
作为上述全氟系氟树脂以外的树脂，可以优选使用热固性树脂。
上述热固性树脂优选为选自由聚酰亚胺、改性聚酰亚胺、环氧树脂、热固性改性聚苯醚组成的组中的至少1种，更优选为环氧树脂、改性聚酰亚胺、热固性改性聚苯醚，进一步优选为环氧树脂、热固性改性聚苯醚。
上述全氟系氟树脂以外的树脂可以为热固性树脂以外的树脂。
作为热固性树脂以外的树脂，优选选自由液晶聚合物、聚苯醚、热塑性改性聚苯醚、环烯烃聚合物、环烯烃共聚物、聚苯乙烯、间规聚苯乙烯组成的组中的至少1种。
上述全氟系氟树脂以外的树脂的厚度优选为5μm以上、更优选为10μm以上，另外，优选为2000μm以下、更优选为1500μm以下。
需要说明的是，上述全氟系氟树脂以外的树脂优选为厚度大致恒定的片状，但在上述全氟系氟树脂存在厚度不同的部分的情况下，上述厚度是测定将上述全氟系氟树脂沿长度方向等间隔地分割成10份的位置的厚度并将它们平均而得到的。
本发明的电路基板的厚度优选为20μm以上、更优选为30μm以上，另外，优选为5000μm以下、更优选为3000μm以下。
需要说明的是，本发明的电路基板的形状优选为厚度大致恒定的片状，但在上述基板存在厚度不同的部分的情况下，测定将上述基板沿长度方向等间隔地分割成10份的位置的厚度并将它们平均而得到。
本发明的电路基板适合用作印刷基板、层积电路基板(多层基板)、高频基板。
高频电路基板是即便在高频频带也能够工作的电路基板。高频频带可以为1GHz以上的频带，优选为3GHz以上的频带，更优选为5GHz以上的频带。上限没有特别限定，可以为100GHz以下的频带。
本发明的电路基板优选为片。本发明的电路基板的厚度优选为10μm～3500μm、更优选为20μm～3000μm。
另外，本发明还涉及能够通过将上述本发明的组合物成膜而得到的氟树脂片。其成膜方法没有限定，可以通过糊料挤出成型、粉体压延成型等来进行。本发明的氟树脂片可以通过将上述本发明的组合物进行糊料挤出成型或粉体压延成型而得到上述氟树脂片的制造方法来适当地制造。本发明还提供上述制造方法。
如上所述，作为本发明的氟树脂片中使用的全氟系氟树脂，优选使用不能熔融成型的全氟系氟树脂。在使用这样的全氟系氟树脂的情况下，将其成型为片状的情况下，优选通过将作为原料的粉末状的PTFE原纤化而成型。
糊料挤出成型、粉体压延成型的具体方法没有特别限定，以下记载一般的方法。
(糊料挤出成型)
上述氟树脂片的制造方法可以包括：工序(1a)，将使用烃系表面活性剂得到的全氟系氟树脂(优选PTFE粉末)、氧化锌和挤出助剂进行混合；工序(1b)，将所得到的混合物进行糊料挤出成型；工序(1c)，将通过挤出成型得到的挤出物进行压延；工序(1d)，将压延后的片进行干燥；工序(1e)，将干燥后的片进行烧制而得到成型体。
上述糊料挤出成型也可以在上述PTFE粉末中加入颜料、填充剂等现有公知的添加剂来进行。
作为上述挤出助剂没有特别限定，可以使用通常公知的挤出助剂。例如，可以举出烃油等。
(粉体压延成型)
上述氟树脂片也可以通过粉体压延成型来成型。粉体压延成型是通过对树脂粉体赋予剪切力而使其原纤化，由此成型为片状的方法。之后，可以包括进行烧制而得到成型体的工序。
更具体而言，可以通过下述制造方法得到，该制造方法具有：
工序(1)，一边混合包含全氟系氟树脂和氧化锌的原料组合物，一边赋予剪切力；
工序(2)，将通过上述工序(1)得到的混合物成型为块状；和
工序(3)，将通过上述工序(2)得到的块状的混合物压延成片状。
需要说明的是，在通过这样的粉体压延成型而制成片的情况下，优选仅混合全氟系氟树脂和氧化锌来进行成型。
实施例
接着，举出实施例对本发明进行更详细的说明，但本发明并不仅限定于这些实施例。
实施例中使用的材料如下所述。
(氟树脂)
PFA(1)(TFE/PAVE(质量％)：94.6/5.4、含氟单体的含量：100mol％、熔点：303℃、MFR：14g/10分钟、相对介电常数(25℃、10GHz)：2.1、介质损耗角正切(25℃、10GHz)：0.00031、不稳定末端基团的数量：相对于每1×106个碳原子数为0个、不稳定末端基团的种类：-COF和-COOH、以及与水缔合的-COOH、-CH2OH、-CONH2和-COOCH3)
PFA(2)(TFE/PAVE(质量％)：94.6/5.4、含氟单体的含量：100mol％、熔点：303℃、MFR：14g/10分钟、相对介电常数(25℃、10GHz)：2.1、介质损耗角正切(25℃、10GHz)：0.0010、不稳定末端基团的数量：相对于每1×106个碳原子数为178个、不稳定末端基团的种类：-COF和-COOH、以及与水缔合的-COOH、-CH2OH、-CONH2和-COOCH3)
FEP(TFE/HFP(质量％)：90/10、含氟单体的含量：100mol％、熔点：270℃、MFR：6g/10分钟、相对介电常数(25℃、10GHz)：2.1、介质损耗角正切(25℃、10GHz)：0.00080、不稳定末端基团的数量：相对于每1×106个碳原子数为30个、不稳定末端基团的种类：-COF和-COOH、以及与水缔合的-COOH、-CH2OH、-CONH2和-COOCH3)
PTFE
ETFE(乙烯/TFE(质量％)：21/79、含氟单体的含量：52mol％、相对介电常数(25℃、10GHz)：2.36、介质损耗角正切(25℃、10GHz)：0.0716)
(无机填料)
氧化锌(1)(平均粒径：150nm、表面处理：无)
氧化锌(2)(平均粒径：35nm、表面处理：硅烷处理(用平均粒径0.02μm的硅氧化物处理)、由硅氧化物形成的被覆层的量：4.9质量％)
氧化钛：(平均粒径：150nm、表面处理：无)
二氧化硅(无紫外线吸收性(波长为355nm的光的吸光度：小于0.1)、相对介电常数(25℃、1GHz)：2.8、介质损耗角正切(25℃、1GHz)：0.001、平均粒径：0.5μm、比表面积：6.1m2/g、表面处理：无)
(实施例1～7和比较例1～4)
使用LABOPLASTOMILL MIXER，将氟树脂和无机填料以表1所示的比例(质量％)进行熔融混炼(时间：600秒、温度：350℃)，得到组合物。
将所得到的组合物以表1所示的加工温度挤出成型，得到表1所示的厚度的片。
实施例7中，将实施例1中得到的片与铜箔(电解铜、厚度：9μm、与片接合的一侧的表面粗糙度Rz：1.5μm)层积，在加热温度：320℃、压力：15kN下压制5分钟，由此得到在铜箔的单面接合有片的接合体。
实施例8：将表1所示的比例(质量％)的PTFE和氧化锌(1)、以及助剂IP2028 22份在室温下混合搅拌，将熟化16小时后的混合物用出口为平板形状的模头(厚度1mm、宽度100mm)在40℃进行糊料挤出，得到片。通过对所得到的片进行辊轧，制作表1所示的厚度的片，进而将其在360℃烧制20分钟，由此得到评价用的片。
(UV激光加工性)
对于上述片，评价在以下的条件下照射UV激光时的状态。实施例7中，对接合体中的片照射UV激光。
孔径：100μm
输出：2W
重复注射数：7次
评价按照下述基准进行。
◎：贯通，无碳化
〇：贯通，但发生碳化
×：无贯通
(氧化锌的块的数量(激光显微镜观察的图像分析)、添加剂分散性)
通过以下的方法，评价每1mm2面积的氧化锌的10μm以上的块的数量。
用剃刀切割出试样(片)，用激光显微镜观察截面。关于氧化锌的块的数量，对以倍率50倍测定的图像中面积0.069mm2(纵0.23mm、横0.3mm)的单位面积的块的数量进行计数，换算成每1mm2面积的块的数量。
另外，按照以下记载的基准，评价添加剂(氧化锌)的分散性。
◎：在激光显微镜观察的图像分析中氧化锌的10μm以上的块的数量小于20个
〇：在激光显微镜观察的图像分析中氧化锌的10μm以上的块的数量为20个以上且小于200个，但在目视评价中均匀。
×：在激光显微镜观察的图像分析中氧化锌的10μm以上的块的数量为200个以上，在目视评价中不均匀。
需要说明的是，在代替氧化锌而混配了氧化钛的比较例3中，与上述同样地对氧化钛进行了评价。
(相对介电常数(Dk)、介质损耗角正切(Df))
对于实施例1、实施例2、比较例3和比较例4的片，使用分裂圆柱式介电常数/介质损耗角正切测定装置(EM lab公司制)，测定25℃、10GHz的Dk和Df。另外，对于所测定的Df，通过下述计算式计算出相对于树脂单独的Df(无机填料添加前的Df)的增加率。
其结果，
实施例1的Dk：2.06、Df：0.00084、Df的增加率：171％，
实施例2的Dk：2.02、Df：0.00122、Df的增加率：294％，
比较例3的Dk：2.12、Df：0.00150、Df的增加率：384％，
比较例4的Dk：2.22、Df：0.0132、Df的增加率：<1％。
比较例4的Df的增加率低，但Df的值高。
[增加率的计算式]
(增加率/％)＝(Df2－Df1)×100/Df1
Df2：无机填料添加后的Df/－
Df1：无机填料添加前的Df/－

Claims (23)

1.一种组合物，其含有全氟系氟树脂以及氧化锌。
2.如权利要求1所述的组合物，其中，所述氧化锌的含量相对于所述组合物为0.01质量％～5.0质量％。
3.如权利要求1或2所述的组合物，其中，所述氧化锌的平均粒径为0.01μm～1.0μm。
4.如权利要求1～3中任一项所述的组合物，其中，在激光显微镜观察的图像分析中，所述氧化锌的10μm以上的块在每1mm2的面积中小于200个。
5.如权利要求1～4中任一项所述的组合物，其中，所述全氟系氟树脂的不稳定末端基团相对于每1×106个碳原子数小于200个，
所述不稳定末端基团为选自由存在于所述全氟系氟树脂的主链末端的-COF、-COOH、-COOCH3、-CONH2和-CH2OH组成的组中的至少1种。
6.如权利要求1～5中任一项所述的组合物，其中，所述全氟系氟树脂为选自由聚四氟乙烯、四氟乙烯/全氟(烷基乙烯基醚)共聚物和四氟乙烯/六氟丙烯共聚物组成的组中的至少1种。
7.如权利要求1～6中任一项所述的组合物，其中，所述全氟系氟树脂的熔点为240℃～340℃。
8.如权利要求1～7中任一项所述的组合物，其含有所述氧化锌以外的无机填料。
9.如权利要求8所述的组合物，其中，所述无机填料不具有紫外线吸收性。
10.如权利要求8或9所述的组合物，其中，所述无机填料的25℃、1GHz的相对介电常数为5.0以下，并且25℃、1GHz的介质损耗角正切为0.01以下。
11.如权利要求8～10中任一项所述的组合物，其中，所述无机填料的含量相对于所述组合物为10质量％～60质量％。
12.如权利要求1～11中任一项所述的组合物，其中，25℃、10GHz的介质损耗角正切为0.003以下。
13.如权利要求1～12中任一项所述的组合物，其中，相对于所述全氟系氟树脂的25℃、10GHz的介质损耗角正切，所述组合物的25℃、10GHz的介质损耗角正切的增加率为330％以下。
14.如权利要求1～13中任一项所述的组合物，其为电路基板的绝缘材料。
15.如权利要求1～14中任一项所述的组合物，其中，所述电路基板的绝缘材料为低介电材料。
16.一种电路基板，其具有权利要求1～15中任一项所述的组合物和导电层。
17.如权利要求16所述的电路基板，其中，所述导电层为金属。
18.如权利要求17所述的电路基板，其中，所述金属的所述组合物侧的面的表面粗糙度Rz为2.0μm以下。
19.如权利要求17或18所述的电路基板，其中，所述金属为铜。
20.如权利要求19所述的电路基板，其中，所述铜为压延铜或电解铜。
21.如权利要求16～20中任一项所述的电路基板，其为印刷基板、层积电路基板或高频基板。
22.一种组合物的制造方法，其为权利要求1～15中任一项所述的组合物的制造方法，其中，将所述全氟系氟树脂和所述氧化锌熔融混炼，得到所述组合物。
23.一种氟树脂片的制造方法，其为由权利要求1～15中任一项所述的组合物构成的氟树脂片的制造方法，其中，对所述组合物进行糊料挤出成型或粉体压延成型，得到所述氟树脂片。
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