CN117913351A - 一种全固态电池及制备方法 - Google Patents
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Abstract
本申请提供一种全固态电池及制备方法,全固态电池包括至少一个双电极单元,双电极单元包括:集流体;负极层,设置于集流体的至少一侧;固态电解质层,设置于负极层远离集流体的一侧,固态电解质层远离负极层的一侧具有凹槽;正极层,设置于固态电解质层远离负极层的一侧;固态电解质层的两端沿远离负极层的方向设置,并包裹正极层。通过固态电解质层对正极层的侧面进行包覆,使得两个以上的双电极单元进行层叠设置时,可以避免全固态电池发生短路。全固态电池利用干法设备制备,实现了双极全固态电池一体化成型制造,极大地简化了全固态电池生产工艺流程。
Description
技术领域
本申请属于电池技术领域,具体涉及一种全固态电池及制备方法。
背景技术
锂离子电池由于具有高能量密度、长循环寿命、无记忆效应等优势而成为消费类电子电池与新能源汽车动力电池的首选。锂离子电池使用有机易燃的有机溶剂作为电解液,存在较大的安全风险,随着新能源汽车的规模普及,新能源汽车自燃事件数量也呈现快速增加的趋势。
因此,开发固态电解质替代现有的电解液从根本上避免易燃有机溶剂的使用是提升锂离子电池安全性提升、实现锂离子电池本征安全的重要途径。另外,在全固态电池中,通过在集流体两侧分别涂覆正极与负极可实现双电极结构设计,从而使单电池的电压可以达到十几伏、甚至几十伏。但是,全固态电池双电极制备工艺复杂,且存在短路问题。
发明内容
本发明提供一种全固态电池及制备方法,旨在解决全固态电池双电极制备工艺复杂,且存在短路的技术问题。
一方面,本申请提供一种全固态电池,包括至少一个双电极单元,所述双电极单元包括:
集流体;
负极层,设置于所述集流体的至少一侧;
固态电解质层,设置于所述负极层远离所述集流体的一侧;
正极层,设置于所述固态电解质层远离所述负极层的一侧;
所述固态电解质层的两端沿远离所述负极层的方向设置,并包裹所述正极层。
在一些实施例中,所述固态电解质层的厚度为15~30微米;或者
所述正极层的厚度为90~200微米;或者
所述负极层的厚度为100~200微米。
在一些实施例中,所述正极层的表面与所述固态电解质层远离所述负极层的表面齐平;或者
所述正极层的宽度小于所述负极层的宽度;或者
所述固态电解质层的宽度等于所述负极层的宽度。
在一些实施例中,
按照质量百分比计,所述固态电解质层包括98~99.5%的第一电解质和0.5~2%的第一粘结剂;
其中,所述第一电解质选自Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8;
所述第一粘结剂选自PTFE、PVDF、PAN、PMMA、PAA、PE中的至少一种。
在一些实施例中,按照质量百分比计,所述正极层包括:85~95%的正极活性材料、0.5~2%的正极导电剂、0.1~38%的正极固态电解质和0.5~3%的正极粘结剂;
其中,所述正极固态电解质选自卤化物与硫化物的一种或多种组合;所述卤化物包括LixMB6,其中,M为Y、Zr、In、Sc、Ta和La中的至少一种,B选自Cl、Br、I中的至少一种;硫化物包括Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5、Li10GeP2S12及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。
在一些实施例中,按照质量百分比计,所述负极层包括:60~96%的负极活性材料、0.5~2%的负极导电剂、0.1~38%的负极固态电解质和0.5~3%的负极粘结剂;
其中,所述负极固态电解质选自Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。
另一方面,本申请还提供一种全固态电池的制备方法,包括以下步骤:
将负极活性材料、负极导电剂、负极固态电解质、负极粘结剂混合并纤维化形成负极混合材料,对所述负极混合材料进行辊压、修边,得到负极层;
将第一电解质和第一粘结剂混合并纤维化形成固态电解质混合材料,对所述负极混合材料进行辊压、修边,得到固态电解质层;
将正极活性材料、正极导电剂、正极固态电解质、正极粘结剂混合并纤维化形成正极混合材料,对所述正极混合材料进行辊压、修边,得到正极层;
在集流体的至少一侧依次设置所述负极层、所述固态电解质层和所述正极层,经过辊压,制备得到双电极单元;
将双电极单元模切、堆叠,并经过热压形成裸电芯,然后将裸电芯经过封装、等静压处理后得到所述全固态电池。
在一些实施例中,经过修边后的所述正极层的宽度小于经过修边后的所述固态电解质层的宽度,以在形成所述双电极单元后使所述固态电解质层对所述正极层进行包裹。
在一些实施例中,经过修边后的所述负极层的厚度小于经过修边后的所述固态电解质层的宽度,以在形成所述双电极单元后使所述固态电解质层的宽度与所述负极层的宽度相等。
在一些实施例中,所述热压的温度为100~200℃,热压的压力为0.2~3MPa,热压的时间为30~90s;
所述等静压的压力为200~500MPa,等静压的时间为1~10min。
本申请提供的全固态电池及制备方法,全固态电池包括至少一个双电极单元,双电极单元包括:集流体;负极层,设置于集流体的至少一侧;固态电解质层,设置于负极层远离集流体的一侧;正极层,设置于固态电解质层远离所述负极层的一侧;固态电解质层的两端沿远离负极层的方向设置,并包裹正极层。通过固态电解质层对正极层的侧面进行包覆,使得两个以上的双电极单元进行层叠设置时,可以进一步避免全固态电池发生短路,如此可以实现全固态内串的高电压单体电池,并且能够解决全固态电池双电极制备存在绝缘难的问题。全固态电池利用干法设备制备,实现了双极全固态电池一体化成型制造,极大地简化了全固态电池生产工艺流程。
附图说明
下面结合附图,通过对本申请的具体实施方式详细描述,将使本申请的技术方案及其它有益效果显而易见。
图1为本申请实施例提供的全固态电池的结构示意图;
图2为本申请实施例提供两个双电极单元叠放的结构示意图;
图3为本申请实施例中第一正投影与第二正投影在宽度方向上的结构示意图;
图4为本申请实施例提供的用于制备全固态电池的干法制备装置的结构示意图。
附图部件标识如下:
10-双电极单元;1-集流体;2-负极层;3-固态电解质层;4-正极层;30-第一正投影;40-第二正投影;31-极片放料辊;32-极片收料辊;11-第一送料系统;12-第二送料系统;13-第三送料系统;21-第一压延辊;22-第二压延辊;23-第三压延辊;24-第四压延辊;25-第五压延辊;26-第六压延辊;27-第七压延辊;28-第八压延辊。
具体实施方式
下面将结合本申请实施例中的附图,对本申请实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。显然,所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本申请中的实施例,本领域技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本申请保护的范围。
在本申请的描述中,需要说明的是,除非另有明确的规定和限定,术语“相连”、“连接”应做广义理解,例如,可以是固定连接,也可以是可拆卸连接,或一体地连接;可以是机械连接,也可以是电连接或可以相互通讯;可以是直接相连,也可以通过中间媒介间接相连,可以是两个元件内部的连通或两个元件的相互作用关系。对于本领域的普通技术人员而言,可以根据具体情况理解上述术语在本申请中的具体含义。在本申请的描述中,“多个”的含义是两个或两个以上,除非另有明确具体的限定。此外,术语“第一”、“第二”仅用于描述目的,而不能理解为指示或暗示相对重要性或者隐含指明所指示的技术特征的数量。由此,限定有“第一”、“第二”的特征可以明示或者隐含地包括一个或者更多个特征。
下文的公开提供了许多不同的实施例或例子用来实现本申请的不同结构。为了简化本申请的公开,下文中对特定例子的部件和设置进行描述。当然,它们仅仅为示例,并且目的不在于限制本申请。
如图1-图3所示,本申请实施例提供一种全固态电池,包括至少一个双电极单元10,双电极单元包括集流体1、负极层2、固态电解质层3、正极层4;负极层2设置于集流体1的至少一侧;固态电解质层3设置于负极层2远离集流体1的一侧;正极层4设置于固态电解质层3远离所述负极层2的一侧;固态电解质层3的两端沿远离负极层2的方向设置,并包裹正极层4。本实施例的全固态电池中通过在集流体两侧分别涂覆正极与负极可实现双电极结构设计,从而使单电池的电压可以达到十几伏、甚至几十伏。
进一步地,以图1为例,集流体1具有宽度方向x和厚度方向y;固态电解质层3在宽度方向x上的最大尺寸与负极层2在宽度方向x上的最大尺寸相等,即固态电解质层3的宽度等于负极层2的宽度。进一步参见图3,固态电解质层3沿厚度方向y在集流体1上具有第一正投影30,正极层4沿厚度方向y在集流体1上具有第二正投影40;其中,第一正投影30在宽度方向x上的边缘与第二正投影40在宽度方向x上的边缘之间具有间隙,且第二正投影40在宽度方向x上的最大尺寸小于第一正投影30在宽度方向x上的最大尺寸,即正极层4的宽度小于负极层2的宽度。
本实施例的全固态电池通过固态电解质层对正极层的侧面进行包覆,使得两个以上的双电极单元进行层叠设置时,可以进一步避免全固态电池发生短路,通过对双电极单元10进行模切堆叠即可实现全固态内串的高电压单体电池,参照图2,并且能够解决全固态电池双电极制备存在绝缘难的问题,如此可以使得两个以上的双电极单元10进行层叠设置时,进一步避免全固态电池发生短路,从而助力高电压双极全固态电池的量产。
在一些实施例中,集流体1选自钢箔、镍箔中的一种或两种,集流体的厚度为2~8微米,可以理解的是集流体的厚度(单位:μm)可以是2、3、4、5、6、7、8的任意一值或任意两值之间的范围。
在一些实施例中,固态电解质层3的厚度为15~30微米,如此可以使得负极层与正极层通过固态电解质层包含的离子在正极与负极之间移动(传导)而进行电子的授受,由此进行充放电。可以理解的是,固态电解质层的厚度(单位:μm)可以是15、16、18、20、22、24、26、28、30中的任意一值或任意两值之间的范围。
在一些实施例中,正极层4的厚度为90~200微米。可以理解的是,正极层4的厚度(单位:μm)可以是90、100、120、140、160、180、200中的任意一值或任意两值之间的范围。
在一些实施例中,负极层2的厚度为100~200微米。可以理解的是,负极层2的厚度(单位:μm)可以是100、120、140、160、180、200中的任意一值或任意两值之间的范围。
在一些实施例中,如图1所示,正极层4的表面与固态电解质层3远离所述负极层2的表面齐平。如此,由于固态电解质层3包裹正极层4,使得相邻的两个双极单元间能实现绝缘的作用,从而避免全固态电池发生短路的现象,并且能够提高全固态电池的良率,助力高电压双极全固态电池的量产。
在一些实施例中,按照质量百分比计,固态电解质层的组分包括98~99.5%的第一电解质和0.5~2%的第一粘结剂。
在一些实施例中,第一电解质选自Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。第一电解质优选为Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)或者nLi2S·(1-n)P2S5。需要说明的是,第一电解质材料均可以通过常规的制备工艺得到,或通过市售获取。
在一些实施例中,第一粘结剂选自PTFE(四氟乙烯)、PVDF(聚偏氟乙烯)、PAN(聚丙丙烯)、PMMA(高分子聚合物)、PAA(聚芳炔)、PE(聚乙烯)中的至少一种。进一步地,第一粘结剂中优选含有PTFE。
在一些实施例中,按照质量百分比计,正极层的组分包括:85~95%的正极活性材料、0.5~2%的正极导电剂、0.1~38%的正极固态电解质、0.5~3%正极粘结剂。
在一些实施例中,正极活性材料选自镍钴锰酸锂三元正极材料、镍钴锰铝四元正极材料、富锂锰基正极材料、磷酸铁锂、磷酸锰锂、磷酸铁锰锂、锰酸锂、镍锰酸锂中的至少一种。
在一些实施例中,正极导电剂包含导电碳,导电碳选自SP、CNT、VGCF、ECP、石墨烯中的至少一种。
在一些实施例中,正极固态电解质选自卤化物与硫化物的一种或多种组合。
在一些实施例中,卤化物包括LixMB6,其中,M为Y、Zr、In、Sc、Ta和La中的至少一种,B选自Cl、Br、I中的至少一种,需要说明的是,卤化物可以通过常规的制备工艺得到,或通过市售获取。
在一些实施例中,硫化物包括Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5、Li10GeP2S12及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。硫化物优选为Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5或者Li10GeP2S12。需要说明的是,硫化物电解质材料均可以通过常规的制备工艺得到,或通过市售获取。
在一些实施例中,正极粘结剂选自PTFE、PVDF、PAN、PMMA、PAA、PE中的至少一种。进一步地,正极粘结剂中优选含有PTFE。
在一些实施例中,按照质量百分比计,负极层的组分包括:60~96%负极活性材料、0.5~2%负极导电剂、0.1~38%负极固态电解质、0.5~3%负极粘结剂。
在一些实施例中,负极活性材料选自人造石墨、天然石墨、软碳、硬碳、硅氧或硅碳、纳米硅、纳米锡、金属锂中的至少一种。
在一些实施例中,负极导电剂包含导电碳,导电碳选自SP、CNT、VGCF、ECP、石墨烯中的至少一种。
在一些实施例中,负极固态电解质选自Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。负极固态电解质优选为Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)或者nLi2S·(1-n)P2S5。
在一些实施例中,负极粘结剂选自PTFE、PVDF、PAN、PMMA、PAA、PE中的至少一种。进一步地,负极粘结剂中优选含有PTFE。
需要说明的是,正极层及负极层所包括的固态电解质材料,例如可以从与固态电解质层中可包括的固态电解质材料同样的材料中选择。
本申请还提供一种全固态电池的制备方法,包括以下步骤:
将负极活性材料、负极导电剂、负极固态电解质、负极粘结剂混合并纤维化形成负极混合材料,对负极混合材料进行辊压、修边,得到负极层;
将第一电解质和第一粘结剂混合并纤维化形成固态电解质混合材料,对负极混合材料进行辊压、修边,得到固态电解质层;
将正极活性材料、正极导电剂、正极固态电解质、正极粘结剂混合并纤维化形成正极混合材料,对正极混合材料进行辊压、修边,得到正极层;
在集流体的至少一侧依次设置负极层、固态电解质层和正极层,经过辊压,制备得到双电极单元;
将双电极单元模切、堆叠,并经过热压形成裸电芯,并将裸电芯封装、等静压后制备得到全固态电池。
在一些实施例中,形成负极层的步骤,进一步包括:按照质量百分比计,将60~96%负极活性材料、0.5~2%负极导电剂、0.1~38%负极固态电解质、0.5~3%负极粘结剂进行混合、搅拌、纤维化后形成负极混合材料。
在一些实施例中,形成固态电解质层的步骤,进一步包括:按照质量百分比计,将98~99.5%的第一电解质和0.5~2%的第一粘结剂进行混合、搅拌、纤维化后形成固态电解质混合材料。
在一些实施例中,形成正极层的步骤,进一步包括:按照质量百分比计,将85~95%正极活性材料、0.5~2%正极导电剂、0.1~38%正极固态电解质、0.5~3%正极粘结剂进行混合、搅拌、纤维化后形成正极混合材料。
在一些实施例中,经过修边后的正极层的宽度小于经过修边后的固态电解质层的宽度,以在形成双电极单元后使固态电解质层对正极层进行包裹。
在一些实施例中,经过修边后的负极层的厚度小于经过修边后的固态电解质层的宽度,以在形成双电极单元后使固态电解质层的宽度与负极层的宽度相等。
在一些实施例中热压的温度为100~200℃,热压的压力为0.2~3MPa,热压的时间为30~90s。热压的温度(单位:℃)可以是100、120、140、160、180、200中的任意一值或任意两值之间的范围。热压的压力(单位:MPa)可以是0.2、0.5、1.0、1.2、1.5、2.0、2.2、2.5、3.0中的任意一值或任意两值之间的范围。热压的时间(单位:s)可以是30、40、50、60、70、80、90中的任意一值或任意两值之间的范围。
在一些实施例中,等静压的压力为200~500MPa,等静压的时间为1~10min。
本申请提供的全固态电池的制备方法,实现了双极全固态电池一体化成型制造,极大的简化了全固态电池生产工艺流程,并且能够解决固态电池短路问题。
如图4所示,本申请还提供一种用于制备全固态电池的干法制备装置,包括多个送料系统、多个压延辊、极片放料辊31以及极片收料辊32,多个送料系统包括第一送料系统11、第二送料系统12和第三送料系统13,多个压延辊包括第一压延辊21、第二压延辊22、第三压延辊23、第四压延辊24、第五压延辊25、第六压延辊26、第七压延辊27以及第八压延辊28。其中,第一送料系统11用来输送正极混合材料,第二送料系统12用来输送固态电解质混合材料,第三送料系统13用来输送负极混合材料。其中,正极混合材料在第一压延辊21、第二压延辊22的作用下,进行成膜减薄、修边处理形成正极层。固态电解质混合材料在第三压延辊23、第四压延辊24的作用下,进行成膜减薄、修边处理形成固态电解质层。负极混合材料在第五压延辊25、第六压延辊26的作用下,进行成膜减薄、修边处理形成负极层。其中,集流体一端卷绕在极片放料辊31上,另一端卷绕在极片收料辊32上,且该集流体经过第七压延辊27和第八压延辊28之间时,在极片放料辊31和极片收料辊32的作用下,在集流体上完成负极层、固态电解质层、正极层的贴附工艺。
本申请实施例提供的干法制备装置还包括多个修边机构,在第三压延辊23、第五压延辊25、第七压延辊27的三个位置上分别设置修边机构,其中,位于第三压延辊23的修边机构两侧之间的宽度为a毫米(mm),位于第五压延辊25的修边机构两侧之间的宽度为b毫米(mm),0<a<b,其中,a和b的差值绝对值范围为1~6毫米(mm),优选为2~4毫米。位于第七压延辊27修边机构两侧之间的宽度为c毫米(mm),0<c<b,其中,b和c的差值绝对值范围为1~3毫米(mm),优选为1~2毫米。
在一些实施例中,为实现正极层和负极层成膜减薄与压实,第一压延辊21到第三压延辊23的温度与速度逐渐提升,温度为100~200℃,温差为5~10℃,线速度为20~50m/min,线速度比为1.02-1.1;其中,温度(单位:℃)可以是100、120、140、160、180、200中的任意一值或任意两值之间的范围;温差(单位:℃)可以是5、6、7、8、9、10中的任意一值或任意两值之间的范围;线速度(单位:m/min)可以是20、25、30、35、40、45、50中的任意一值或任意两值之间的范围;线速度比可以是1.02、1.03、1.04、1.05、1.06、1.07、1.08、1.09、1.1中的任意一值或任意两值之间的范围;
第三压延辊23、第四压延辊24、第五压延辊25具有相同的温度和速度,以保证固态电解质层的致密稳定;
第五压延辊25到第七压延辊27的温度与速度逐渐提升,温度为100~200℃,温差为5~10℃,线速度为30~80m/min,线速度比为1.05-1.2;其中,温度(单位:℃)可以是100、120、140、160、180、200中的任意一值或任意两值之间的范围;温差(单位:℃)可以是5、6、7、8、9、10中的任意一值或任意两值之间的范围;线速度(单位:m/min)可以是30、35、40、45、50、55、60、65、70、75、80中的任意一值或任意两值之间的范围;线速度比可以是1.05、1.06、1.07、1.08、1.09、1.1、1.11、1.12、1.13、1.14、1.15、1.16、1.17、1.18、1.19、1.20中的任意一值或任意两值之间的范围;
第七压延辊27和第八压延辊28具有相同的温度和速度;各辊的压力为0.5~3t。
优选地,在同一侧,第三压延辊23的修边机构的宽度小于第五压延辊25的修边机构的宽度,第七压延辊27的修边机构的宽度小于第五压延辊25的修边机构的宽度,如此,可以实现固态电解质层对正极层的侧面进行包裹,当两个以上的双电极单元进行层叠设置时,可以进一步避免全固态电池发生短路,从而助力高电压双极全固态电池的量产。
在一些实施例中,负极混合材料、正极混合材料和固态电解质混合材料可以同步制备,也可以分先后顺序制备,优选同步制备,这样可以节省制作时间。
需要说明的是,上下文所说的“修边处理”是指的对负极层、固态电解质层、正极层的宽度进行裁切,以获得对应的尺寸。
实施例1
具体的,全固态电池一体化制备方法如下:
首先同步制备负极混合材料、正极混合材料和固态电解质混合材料;具体的,将NCM811、SP、CNT、Li3YCl6、PTFE按质量比88.5:1:0.5:8:2进行混合、搅拌、纤维化后形成正极混合材料,其中NCM811表示镍钴锰酸锂三元正极材料,且镍钴锰的含量比为8:1:1;将石墨(Gr)、SP、Li3PS4、PTFE按质量比83:1:15:1进行混合、搅拌、纤维化后形成负极混合材料;将Li3PS4、PTFE按质量比99:1进行混合、搅拌、纤维化后形成固态电解质混合材料;
在第一压延辊21、第二压延辊22之间送入正极层混合材料,在第三压延辊23、第四压延辊24之间送入固态电解质混合材料,在第五压延辊25、第六压延辊26之间送入负极层混合材料;
第一压延辊21、第二压延辊22、第三压延辊23、第四压延辊24、第五压延辊25、第六压延辊26、第七压延辊27以及第八压延辊28的温度分别为140℃、145℃、150℃、150℃、150℃、160℃、170℃、170℃,线速度依次为30m/min、32m/min、34m/min、34m/min、34m/min、38m/min、42m/min、42m/min,压力为2t;
第三压延辊23、第五压延辊25、第七压延辊27的三个位置上分别设置修边机构,第五压延辊25的修边机构比第三压延辊23修边机构两侧各宽2-4mm,以保证固态电解质层对正极层的包裹;第七压延辊27的修边机构比第五压延辊25的修边机构两侧窄1-2mm,实现负极层与固态电解质层等宽,以防止发生内短路;
在第七压延辊27和第八压延辊28的作用下,将负极层粘合到集流体的至少一侧,固态电解质层粘合到负极层远离负极集流体的一侧,正极层粘合到固态电解质层远离负极集流体的一侧,形成至少一个双极单元。简单来说,依次在集流体的至少一侧依次设置负极层、固态电解质层以及正极层,以形成至少一个双极单元;集流体的材质选取钢箔,厚度为8微米;正极层的厚度为100微米,电解质层的厚度为20微米,负极层的厚度为110微米;
将上述双击单元模切到需要的尺寸后进行堆叠,并在最外层无集流体侧加装一层空白集流体后进行热压,热压温度120℃,热压压力0.5MPa,热压时间60s,形成裸电芯,后将裸电芯封装到软包内,以400MPa等静压3min形成双极高压全固态电池。
实施例2
与实施例1的工艺相同,不同之处在于,负极混合材料的制备不同,具体为:将软碳、CNT、Li6PS5Cl、PTFE按质量比77:1:20:2进行混合、搅拌、纤维化后形成负极混合材料。
实施例3
与实施例1的工艺相同,不同之处在于,正极混合材料的制备不同,具体为:NCM811、SP、Li3InCl6、Li6PS5Cl、PTFE按质量比90:1.5:1.5:5:2进行混合、搅拌、纤维化后形成负极混合材料。
实施例4
与实施例1的工艺相同,不同之处在于,固态电解质混合材料的制备不同,具体为:Li3PS4、PTFE按质量比98:2进行混合。
实施例5
与实施例1的工艺相同,不同之处在于,热压温度为150℃,热压压力2.5MPa,热压时间为80s。
实施例6
与实施例1的工艺相同,不同之处在于,以200MPa等静压7min形成双极高压全固态电池。
对比例1
制备工艺同实施例1,不同之处在于,对负极层、固态电解质层和正极层不进行修边处理,直接在集流体的一侧将三者进行辊压,此时固态电解质层不包裹正极层。
对比例2
制备工艺同实施例1,不同之处在于,正极电解质、负极电解质、电解质层均采用与负极相同的电解质材料。
实施例1~6和对比例1~2的相关材质制备原料如表1所示。
表1
对实施例1~6和对比例1~2提供的制备得到的全固态电池进行测试,循环寿命:0.5C充放电,直到容量保持率达到80%的循环次数;自放电:45℃满电态存储一个月后的容量保持率;1C放电倍率保持率:0.1C充满后,分别用1C、0.1C进行放电,1C放电容量除0.1C放电容量。结果如表2所示。
表2
由表2的数据可知,在充放电之后,测试了实施例1至对比例2的电池在室温下的循环寿命、自放电、1C放电倍率保持率特性,其中实施例1至实施例6的电池均表现出具有相似的室温循环寿命特性,自放电保持在2~3%之间,1C放电倍率保持率为78%以上。而对比例1由于对负极层、固态电解质层和正极层不进行修边处理,直接在集流体的一侧将三者进行辊压,此时固态电解质层不包裹正极层,会造成电芯发生内短路。对比例2由于正极电解质、负极电解质、电解质层均采用与负极相同的电解质材料,电池的室温循环寿命特性、自放电、倍率保持率与实施例1至实施例6的电池所表现的特性相近,但在循环与倍率性能方面明显差于实施例1至实施例6。因此,本申请实施例由单个集流体、一层负极层、一层固态电解质层、一层正极层构成的双电极单元,在保证固态电解质层包裹所述正极层后,通过对单元进行模切堆叠即可实现全固态内串的高电压单体电池,进一步利用干法设备的一体化制备方法,实现了双极全固态电池一体化成型制造,极大地简化了全固态电池生产工艺流程,通过边缘电解质包覆降低全固态电池短路问题,助力高电压双极全固态电池的量产。
以上对本申请实施例所提供的一种全固态电池及制备方法进行了详细介绍,本申请中应用了具体个例对本申请的原理及实施方式进行了阐述,以上实施例的说明只是用于帮助理解本申请的技术方案及其核心思想;本领域的普通技术人员应当理解:其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改,或者对其中部分技术特征进行等同替换;而这些修改或者替换,并不使相应技术方案的本质脱离本申请各实施例的技术方案的范围。
Claims (10)
1.一种全固态电池,其特征在于,包括至少一个双电极单元,所述双电极单元包括:
集流体;
负极层,设置于所述集流体的至少一侧;
固态电解质层,设置于所述负极层远离所述集流体的一侧;
正极层,设置于所述固态电解质层远离所述负极层的一侧;
所述固态电解质层的两端沿远离所述负极层的方向设置,并包裹所述正极层。
2.根据权利要求1所述的全固态电池,其特征在于,所述固态电解质层的厚度为15~30微米;或者
所述正极层的厚度为90~200微米;或者
所述负极层的厚度为100~200微米。
3.根据权利要求2所述的全固态电池,其特征在于,所述正极层的表面与所述固态电解质层远离所述负极层的表面齐平;或者
所述正极层的宽度小于所述负极层的宽度;或者
所述固态电解质层的宽度等于所述负极层的宽度。
4.根据权利要求1所述的全固态电池,其特征在于,
按照质量百分比计,所述固态电解质层包括98~99.5%的第一电解质和0.5~2%的第一粘结剂;
其中,所述第一电解质选自Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8;
所述第一粘结剂选自PTFE、PVDF、PAN、PMMA、PAA、PE中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的全固态电池,其特征在于,按照质量百分比计,所述正极层包括:85~95%的正极活性材料、0.5~2%的正极导电剂、0.1~38%的正极固态电解质和0.5~3%的正极粘结剂;
其中,所述正极固态电解质选自卤化物与硫化物的一种或多种组合;所述卤化物包括LixMB6,其中,M为Y、Zr、In、Sc、Ta和La中的至少一种,B选自Cl、Br、I中的至少一种;
硫化物包括Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5、Li10GeP2S12及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。
6.根据权利要求1所述的全固态电池,其特征在于,按照质量百分比计,所述负极层包括:60~96%的负极活性材料、0.5~2%的负极导电剂、0.1~38%的负极固态电解质和0.5~3%的负极粘结剂;
其中,所述负极固态电解质选自Li(6-m)PS(5-m)X(1+m)、nLi2S·(1-n)P2S5及相同结构的元素掺杂材料中的至少一种,其中,X选自Cl、Br、I中的至少一种,0≤m≤0.6,0.2≤n≤0.8。
7.一种全固态电池的制备方法,其特征在于,包括以下步骤:
将负极活性材料、负极导电剂、负极固态电解质、负极粘结剂混合并纤维化形成负极混合材料,对所述负极混合材料进行辊压、修边,得到负极层;
将第一电解质和第一粘结剂混合并纤维化形成固态电解质混合材料,对所述固态电解质混合材料进行辊压、修边,得到固态电解质层;
将正极活性材料、正极导电剂、正极固态电解质、正极粘结剂混合并纤维化形成正极混合材料,对所述正极混合材料进行辊压、修边,得到正极层;
在集流体的至少一侧依次设置所述负极层、所述固态电解质层和所述正极层,经过辊压,制备得到双电极单元;
将双电极单元模切、堆叠,并经过热压形成裸电芯,然后将裸电芯经过封装、等静压处理后得到所述全固态电池。
8.根据权利要求7所述的一种全固态电池的制备方法,其特征在于,经过修边后的所述正极层的宽度小于经过修边后的所述固态电解质层的宽度,以在形成所述双电极单元后使所述固态电解质层对所述正极层进行包裹。
9.根据权利要求8所述的全固态电池的制备方法,其特征在于,经过修边后的所述负极层的厚度小于经过修边后的所述固态电解质层的宽度,以在形成所述双电极单元后使所述固态电解质层的宽度与所述负极层的宽度相等。
10.根据权利要求7所述的一种全固态电池的制备方法,其特征在于,所述热压的温度为100~200℃,热压的压力为0.2~3MPa,热压的时间为30~90s;
所述等静压的压力为200~500MPa,等静压的时间为1~10min。
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