CN117705777A - 场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法 - Google Patents
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Abstract
场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,包括如下步骤:S1.样品的采集和制备;S2.光谱和重金属含量检测;S3.模型构建与指纹图谱提取;S4.污染分类和识别。与现有方法相比,本发明构建的检测方法能够快速检测并提取场地土壤的重金属污染元素信息,有效的刻画场地土壤重金属复合污染的精细化特征,并能够根据构建的指纹图谱和分类模型对土壤重金属复合污染进行有效的识别和分类,有助于实现对复杂的重金属复合污染场地进行快速的检测分析和精准的分类管理。
Description
技术领域
本发明涉及土壤污染检测技术领域,特别是涉及一种场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法。
背景技术
在实际环境中,场地土壤重金属污染往往呈现出复合污染特征,而受行业类型和污染过程等因素影响,不同行业场地的土壤重金属复合规律也具有不同的特征,如何快速、准确的识别场地重金属复合污染特征一直是制约场地土壤污染监测和修复的核心问题。
场地复合污染土壤中含有大量铜、镉、铅、锌等重金属元素,而传统的重金属元素识别方法往往基于土壤的消解和化学分析,其分析过程复杂且周期长,在多元素快速识别和指纹图谱构建方面具有明显不足。因此,寻求一种能够实现对污染土壤中多种重金属复合污染的快速、准确的检测和指纹图谱构建方法,对于监测土壤污染情况以及防治土壤污染具有重要意义。
激光诱导击穿光谱技术(LIBS)在土壤重金属含量探测分析中具有无需或简易样品预处理、快速、原位、多元素同时探测的优势,可实现土壤重金属的快速分析、现场监测和污染指纹识别。但是LIBS技术在土壤检测中针对的是土壤中所有元素,目前缺乏从原始LIBS图谱的海量信息中有效提取出重金属复合污染相关图谱的方法,且对于复杂的场地土壤重金属污染特征也未建立起针对性的分类和识别方法,亟待发展针对场地土壤重金属的LIBS指纹图谱构建方法,实现对场地土壤重金属复合污染的快速检测和精准的分类识别。
发明内容
解决的技术问题:本发明提供了一种场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,能够快速获得土壤的重金属复合污染特征,并对其污染类型进行准确的分类和识别。
技术方案:一种场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,包含以下步骤:S1.样品的采集和制备:选择不同类型的重点行业典型污染场,采用判断布点法和系统随机布点法结合的方式采集代表性污染土壤样品,并通过取样、风干、筛选、烘干、研磨、过筛和压制程序对样品进行前处理,制备成干燥、均一、紧实、尺寸一致的激光诱导击穿光谱分析的土壤压片样品;S2.光谱和重金属含量检测:采用激光诱导击穿光谱对压片样品进行多点分析和数据采集,并通过ICP-MS检测土壤的目标重金属元素含量,获得样品的原始光谱和重金属含量数据;S3.模型构建与指纹图谱提取:将原始光谱数据进行基线校正和数据变换预处理,进一步通过机器学习的方法建立能够指示重金属含量的随机森林回归模型,并通过变量重要性筛选提取并构建出场地土壤重金属复合污染特征指纹图谱;S4.污染分类和识别:根据构建的重金属污染指纹图谱进一步进行机器学习分析,建立基于随机森林的分类和识别模型,对通过对指纹图谱分析能够实现对场地污染类型的有效分类和识别。
步骤S1中,土壤样品采集和制备的方法为:通过选择潜在的污染场所并划分出重点区域,并在重点区域进行随机系统布点取样,采集0-20cm表层土壤样品,将土壤样品置于100℃下干燥6-8小时至恒重,研磨土壤并过200目筛,称取1g样品压制成直径10mm、厚度3mm的样品。
步骤S2中,光谱分析中光谱聚焦位置在靶后2mm,延迟时间为800ns,激光能量光40mJ,通过可视化定位系统在样品表面均匀设置一个数量为20-30个点的点阵,用这些点的激光脉冲作用后的平均光谱数据作为一个样品的光谱。
步骤S3中,光谱预处理方法是:首先对光谱数据进行基线扣除(baseline),并进一步采用多元散射矫正(MSC)对光谱进行噪声去除和数据转换。
步骤S3中,模型构建的机器学习方法为使用r语言的randomForest程序包对经过前处理的数据进行随机森林建模,构建土壤样品激光诱导击穿光谱数据和重金属元素含量之间的定量回归模型,并通过模型的预测查看模型在训练集和测试集上的作用效果,其相关系数R分别达到0.9和0.6以上表明模型具有较好的预测精度和预测性能。
步骤S3中,变量重要性筛选的方法为:使用randomForest程序包的变量重要性评估函数,并采用5次重复十折交叉验证辅助评估来选择出适宜数量的波长变量,从而提取出不同重金属元素的特征谱线。
步骤S3中,场地土壤重金属复合污染特征指纹图谱的构建方法为:基于提取的特征谱线重新构建随机森林回归模型,来评价提取的特征谱线是否能有效代表原始光谱的重金属含量信息,然后使用筛选出的全部目标重金属元素所对应的特征谱线数据,构建出场地土壤重金属复合污染指纹图谱。
步骤S4中,污染分类和识别方法为:利用randomForest程序包构建指纹图谱数据和场地污染类型之间的随机森林分类模型,并根据指纹图谱和构建的随机森林分类模型,利用r语言vegan包和ggplot2对指纹图谱数据进行NMDS降维和分类的可视化,从而实现根据重金属复合污染指纹图谱对场地污染类型的精准识别和分类。
有益效果:与现有方法相比,本发明构建的检测方法能够快速检测并提取场地土壤的重金属污染元素信息,有效的刻画场地土壤重金属复合污染的精细化特征,并能够根据构建的指纹图谱和分类模型对土壤重金属复合污染进行有效的识别和分类,有助于实现对复杂的重金属复合污染场地进行快速的检测分析和精准的分类管理。
附图说明
图1为本发明中激光诱导击穿光谱分析使用的土壤压片样品的制备方法。其中,A-压槽,2-电动压片机,3-土壤压片样品。
图2为本发明实施例1测得的场地土壤样品的原始激光诱导击穿光谱。
图3为本发明实施例1初步构建的随机森林模型在训练集和测试集中的预测性能。
图4为本发明实施例1中随机森林模型中变量重要性排序结果。
图5为本发明实施例2中构建的不同类型场地土壤重金属复合污染指纹图谱。
图6为本发明实施例2中基于指纹图谱获得的场地土壤重金属污染分类结果。
具体实施方式
下面结合具体实施例和附图,对本发明做进一步说明,但不限于此。
实施例1
本实施例将主要提供模型构建与指纹图谱提取的方法,具体如下:
选取国内四地HLD、SY、DL、DBS的有色金属、冶炼、石油化工、矿山等四种不同类型的重点行业的典型场地,采用判断布点法和系统随机布点法结合的方式,选择潜在的污染场所并划分出重点区域,在重点区域进行随机系统布点取样,采集0-20cm表层土壤,作为重污染区域的样品来构建场地土壤重金属复合污染核心区指纹图谱。
将采集的表层土壤部分放置于阴暗通风处风干,去除动植物残体及大颗粒后过20目筛收集备用,然后将土壤样品置于恒温电热干燥箱中100℃下干燥6-8小时至恒重,使用研钵研磨土壤并过200目筛,进一步使用图1所示的方法制备土壤压片样品,称取1g土壤样品放置于专用压槽中,使用电动压片机在15Mpa的压力下进行压片处理,将土壤样品制备成直径10mm、厚度3mm的压片样品备用。
采用激光诱导击穿光谱仪(可提供波长1064nm,脉冲宽度5ns,光斑尺寸5-250μm,Applied Spectra,J200 LIBS)对土壤压片样品进行分析,通过前期多次试验测试和优化,光谱测定中最终选择光谱聚焦位置在靶后2mm,激光器的激光波长为1064nm,延迟时间为800ns,激光能量光40mJ,光谱仪的波长响应范围为190~1000nm,在测试中通过可视化定位系统在样品表面均匀的设置一个数量为20-30个点的点阵,用这些点的激光脉冲作用后的平均光谱数据作为一个样品的光谱,获得如图2所示的原始光谱。
为了构建基于激光诱导光谱的定量模型,光谱分析的同时对重金属元素的含量进行测定,通过高温高压反应釜(180-200℃,2-5Mpa)并加入硝酸-双氧水-氢氟酸(体积比5:2:2)混合溶液对土壤样品进行消解,消解样品通过赶酸和稀释后采用ICP-MS测定其主要重金属含量(本实例中以重金属Cr为例),分析过程中使用相应的重金属污染土壤标样进行质量控制和数据校正。
采用r语言和matlab对光谱数据进行前处理,首先是对光谱数据进行基线扣除(baseline),并进一步采用多元散射校正(MSC)方法对光谱进行噪声去除和数据转换,使得处理后的光谱数据更好的用来进行模型构建。
使用r语言的randomForest程序包对经过前处理的数据进行随机森林建模,不同类型场地的土壤样品光谱数据作为输入变量,土壤重金属元素含量作为输出变量,构建土壤样品激光诱导击穿光谱数据和重金属元素含量之间的定量回归模型,所得模型残差平方均值为4993.83,变量解释率为48.94%。
将数据随机划分为训练集和测试集,通过randomForest程序包的模型预测函数,用上一步建立的定量模型作用在训练集和测试集上,其作用效果如图3所示,在训练集和测试集上其相关系数R分别为0.97和0.81,表明模型具有较好的预测精度和预测性能。
使用randomForest程序包的变量重要性评估函数,对所光谱数据所有的波长变量在构建定量模型中的重要性进行评估,变量重要性评估结果如图4,并采用5次重复十折交叉验证辅助评估来选择出适宜数量的波长变量,选取的变量数量过多或过少都会降低模型的拟合效果,本例中选取了重要性前10的特征谱线,并基于特征谱线重新构建了随机森林回归模型,模型的残差平方均值降低为1996.85,变量解释率提升为79.58%,大幅缩小了变量数量并提高了模型精度。
实施例2
本实施例将主要提供复合污染指纹图谱构建与分类识别的方法,具体如下:
将采用实施例1中方法提取的所有目标重金属(Cr、Cu、Zn、Pb、As、Cd、Ni)对应的特征谱线,并分别利用randomForest程序包重新构建土壤样品特征光谱数据与各重金属元素含量之间的随机森林回归模型,通过变量解释率(50%以上表明具有较好的回归效果)来评价提取的特征谱线是否能有效代表原始光谱的重金属含量信息,确定最终采用的特征谱线数据,将提取的所有的重金属元素特征谱线数据组成新的数据集,构建出如图5所示的不同类型场地土壤的重金属复合污染指纹图谱。
基于构建的场地土壤的重金属复合污染指纹图谱,并利用randomForest程序包构建随机森林分类模型,构建的不同类型场地指纹图谱数据作为输入变量,场地的类型作为输出变量,构建指纹图谱数据和场地类型之间的分类模型。
将数据随机划分为训练集和测试集,通过randomForest程序包的模型预测函数,用上一步建立的随机森林分类模型作用在训练集和测试集上,其训练集和测试集上对污染类型的识别率分别为100%和92%,表明构建的分类模型具有预测精度和预测性能。
根据指纹图谱和构建的随机森林分类模型,利用r语言vegan包对指纹图谱数据进行NMDS降维和排序,并利用ggplot2包和NMDS结果进行分类的可视化,获得图6所示的污染类型聚类结果,从而实现根据重金属复合污染指纹图谱对场地污染类型的精准识别和分类。
Claims (8)
1.一种场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,包含以下步骤:S1.样品的采集和制备:选择不同类型的重点行业典型污染场,采用判断布点法和系统随机布点法结合的方式采集代表性污染土壤样品,并通过取样、风干、筛选、烘干、研磨、过筛和压制程序对样品进行前处理,制备成均一、尺寸一致的激光诱导击穿光谱分析的土壤压片样品;S2. 光谱和重金属含量检测:采用激光诱导击穿光谱对压片样品进行多点分析和数据采集,并通过ICP-MS检测土壤的目标重金属元素含量,获得样品的原始光谱和重金属含量数据;S3. 模型构建与指纹图谱提取:将原始光谱数据进行基线校正和数据变换预处理,进一步通过机器学习的方法建立能够指示重金属含量的随机森林回归模型,并通过变量重要性筛选提取并构建出场地土壤重金属复合污染特征指纹图谱;S4. 污染分类和识别:根据构建的重金属污染指纹图谱进一步进行机器学习分析,建立基于随机森林的分类和识别模型,对通过对指纹图谱分析能够实现对场地污染类型的有效分类和识别。
2.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S1中,土壤样品采集和制备的方法为:通过选择潜在的污染场所并划分出重点区域,并在重点区域进行随机系统布点取样,采集0-20cm 表层土壤样品,将土壤样品置于100℃下干燥6-8小时至恒重,研磨土壤并过200目筛,称取1g样品压制成直径10mm、厚度3mm的样品。
3.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S2中,光谱分析中光谱聚焦位置在靶后2mm,延迟时间为800ns,激光能量光40mJ,通过可视化定位系统在样品表面均匀设置一个数量为20-30个点的点阵,用这些点的激光脉冲作用后的平均光谱数据作为一个样品的光谱。
4.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S3中,光谱预处理方法是:首先对光谱数据进行基线扣除(baseline),并进一步采用多元散射矫正(MSC)对光谱进行噪声去除和数据转换。
5.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S3中,模型构建的机器学习方法为使用r语言的randomForest程序包对经过前处理的数据进行随机森林建模,构建土壤样品激光诱导击穿光谱数据和重金属元素含量之间的定量回归模型,并通过模型的预测查看模型在训练集和测试集上的作用效果,其相关系数R分别达到0.9和0.6以上表明模型具有较好的预测精度和预测性能。
6.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S3中,变量重要性筛选的方法为:使用randomForest程序包的变量重要性评估函数,并采用5次重复十折交叉验证辅助评估来选择出适宜数量的波长变量,从而提取出不同重金属元素的特征谱线。
7.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S3中,场地土壤重金属复合污染特征指纹图谱的构建方法为:基于提取的特征谱线重新构建随机森林回归模型,来评价提取的特征谱线是否能有效代表原始光谱的重金属含量信息,然后使用筛选出的全部目标重金属元素所对应的特征谱线数据,构建出场地土壤重金属复合污染指纹图谱。
8.根据权利要求1所述场地土壤重金属复合污染指纹图谱的构建方法,其特征在于,所述步骤S4中,污染分类和识别方法为:利用randomForest程序包构建指纹图谱数据和场地污染类型之间的随机森林分类模型,并根据指纹图谱和构建的随机森林分类模型,利用r语言vegan包和ggplot2对指纹图谱数据进行NMDS降维和分类的可视化,从而实现根据重金属复合污染指纹图谱对场地污染类型的精准识别和分类。
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PB01 | Publication | ||
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