CN117616097A - 固化性粘接剂组合物和固化性粘接片 - Google Patents
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Abstract
提供固化性粘接剂组合物，其包含：具有反应性官能团的粘结剂树脂(A)；具有乙烯基、数均分子量为1500以上且小于5000的聚苯醚树脂(B)；以及具有2个以上在末端具有双键的不饱和烃基的多官能性化合物(C)。
Description
技术领域
本发明涉及固化性粘接剂组合物和固化性粘接片。
背景技术
近年来，随着电子设备的小型化、轻量化，使用柔性印刷电路板(FPC)作为布线构件。FPC可通过例如对于在聚酰亚胺等绝缘树脂膜上粘贴有铜箔的覆铜层叠板的铜箔实施蚀刻处理，形成电路来制造。
另外，对于这种FPC进行了下述操作：将具有绝缘性树脂基材和粘接剂层的覆盖片粘贴于形成有电路的铜箔，对电路加以保护。
作为这种覆盖片的一例，专利文献1中公开了带粘接剂层的层叠体的相关发明，所述带粘接剂层的层叠体具备基材膜，且在该基材膜的至少一个表面具备粘接剂层，所述粘接剂层由含有含羧基的苯乙烯系弹性体和环氧树脂的粘接剂组合物形成。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018-150541号公报
发明内容
发明要解决的问题
据称专利文献1所述的层叠体对于例如包含聚酰亚胺树脂等的基材膜、铜箔具有高粘接性，但还包括其它特性在内，寻求进一步的改良。
换言之，寻求能够形成可适合地应用于覆盖片用途且各种特性优异的粘接剂层或其固化物的固化性粘接剂组合物。
用于解决问题的方案
本发明提供固化性粘接剂组合物、以及具有由该固化性粘接剂组合物形成的粘接剂层的固化性粘接片，所述固化性粘接剂组合物包含：具有反应性官能团的粘结剂树脂、具有乙烯基且具有规定范围的数均分子量的聚苯醚树脂、以及具有2个以上在末端具有双键的不饱和烃基的多官能性化合物。
具体而言，作为本发明提供的一个方式，如下所示。
[1]固化性粘接剂组合物，其包含：
具有反应性官能团的粘结剂树脂(A)；
具有乙烯基、数均分子量为1500以上且小于5000的聚苯醚树脂(B)；以及
具有2个以上在末端具有双键的不饱和烃基的多官能性化合物(C)。
[2]根据权利要求1所述的固化性粘接剂组合物，其还含有阳离子聚合引发剂(D)。
[3]根据上述[1]或[2]所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(B)的含量相对于成分(A)的总量100质量份为99.0质量份以下。
[4]根据上述[1]～[3]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(A)的含量相对于前述固化性粘接剂组合物的有效成分的总量超过20质量％。
[5]根据上述[1]～[4]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其还含有能够与成分(A)所具有的前述反应性官能团发生反应的交联剂(E)。
[6]根据上述[1]～[5]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(A)、成分(B)和成分(C)的总含量相对于前述固化性粘接剂组合物的有效成分的总量为50质量％以上。
[7]根据上述[1]～[6]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(B)和成分(C)的总含量相对于成分(A)的总量100质量份小于100质量份。
[8]根据上述[1]～[7]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)为具有杂环结构的多官能性化合物。
[9]根据上述[1]～[8]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)为具有2个以上前述不饱和烃基且还包含饱和烃基的多官能性化合物。
[10]根据上述[1]～[9]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)包含具有2个前述不饱和烃基的多官能性化合物(C1)。
[11]根据上述[10]所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C1)为具有2个前述不饱和烃基且具有1个饱和烃基的多官能性化合物。
[12]根据上述[1]～[11]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)包含下述通式(c-11)所示的化合物(C11)。
[化1]
(上述式中，Ra表示饱和烃基。)
[13]根据上述[1]～[12]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(A)包含具有反应性官能团的烯烃系树脂(A1)。
[14]根据上述[1]～[13]中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，无机填充材料的含量相对于前述固化性粘接剂组合物的有效成分的总量为0～30质量％。
[15]固化性粘接片，其具有由上述[1]～[14]中任一项所述的固化性粘接剂组合物形成的粘接剂层。
[16]根据上述[15]所述的固化性粘接片，其中，通过将前述粘接剂层加热而使其固化，形成固化物。
[17]根据上述[15]或[16]所述的固化性粘接片，其被用作覆盖片。
发明效果
本发明的一个适合方式的固化性粘接剂组合物能够形成可适合地应用于覆盖片且各种特性(例如粘接强度、介电特性、抑制粘接剂成分渗出的效果等)的平衡优异的粘接剂层或其固化物。
附图说明
图1是表示本发明的一个方式的固化性粘接片的构成的一例的、该粘接片的厚度方向上的示意剖视图。
图2是表示用于说明粘接剂成分渗出的评价步骤的热加压后的试验样品的样子的示意图。
具体实施方式
本说明书中记载的数值范围可以将上限值和下限值任意组合。例如，作为数值范围而记载了“优选为20～120、更优选为40～90”时，“20～90”这一范围、“40～120”这一范围也包括在本说明书中记载的数值范围内。另外，例如作为数值范围而记载了“优选为20以上、更优选为40以上，且优选为120以下、更优选为90以下”时，“20～90”这一范围、“40～120”这一范围也包括在本说明书中记载的数值范围内。
并且，作为本说明书中记载的数值范围，例如“60～100”这一记载意味着“60以上且100以下”的范围。
进而，在本说明书所记载的上限值和下限值的规定中，可以从各个选择项中适当选择并任意组合来规定下限值～上限值的数值范围。
并且，可以将作为本说明书中记载的优选方式而记载的各种条件组合多种。
本说明书中，例如，“(甲基)丙烯酸酯”用作表示“丙烯酸酯”和“甲基丙烯酸酯”这两者的术语，关于其它类似术语也同样。
本说明书中，固化性粘接剂组合物的“有效成分”是指：固化性粘接剂组合物所包含的成分之中，除水、有机溶剂的稀释溶剂之外的成分。
本说明书中，数均分子量(Mn)是利用凝胶渗透色谱(GPC)法而测得的标准聚苯乙烯换算的值，具体而言，是根据实施例中记载的方法而测得的值。
〔固化性粘接剂组合物的构成〕
本发明的固化性粘接剂组合物包含：具有反应性官能团的粘结剂树脂(A)(以下也称为“成分(A)”)；具有乙烯基、数均分子量为1500以上且小于5000的聚苯醚树脂(B)(以下也称为“成分(B)”)；以及具有2个以上在末端具有双键的不饱和烃基的多官能性化合物(C)(以下也称为“成分(C)”)。
具有粘接剂层的固化性粘接片通过将该粘接剂层贴附于电路基板等被粘物，使其固化而制成固化物，从而粘接于被粘物。此时，期望进一步提高固化物相对于电路基板等被粘物的粘接强度。
另外，近年来在智能手机等通信设备中，为了处理更大容量的数据而进行电信号的高频化。高频区域(例如1GHz以上)的电信号容易因热而变化，因此，存在传送损耗因电信号的高频化而增大的倾向。因此，为了高速且抑制传送损耗地传送高频区域的电信号，对于使保护电路基板的覆盖片的粘接剂层发生固化而成的固化物，也寻求低介电特性(低介电常数和低介电损耗角正切)。
进而，在将固化性粘接片的粘接剂层贴附于电路基板等被粘物并使其固化而与被粘物加以粘接的粘接工序中，粘接剂层的粘接剂成分有时也从片的端部渗出，粘接剂成分附着于预定不与固化性粘接片接触的部位而造成污染，导致问题。
在这种状况下，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物通过含有成分(A)、成分(B)和成分(C)，从而制成能够形成使粘接强度、低介电特性、抑制粘接剂成分渗出的效果等各种特性的平衡良好的粘接剂层或其固化物的组合物，实现了上述问题的解决。
另外，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物优选还含有选自阳离子聚合引发剂(D)(以下也称为“成分(D)”)、能够与成分(A)的前述反应性官能团发生反应的交联剂(E)(以下也称为“成分(E)”)、以及硅烷偶联剂(F)(以下也称为“成分(F)”)中的1种以上。
并且，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，可以在不损害本发明效果的范围内含有除这些成分(A)～(F)之外的其它添加剂。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，从制成能够形成以良好的平衡提高粘接强度、低介电特性、抑制粘接剂成分渗出的效果等各种特性的粘接剂层或其固化物的组合物的观点出发，成分(A)、成分(B)和成分(C)的总含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量优选为50质量％以上、更优选为55质量％以上、更优选为60质量％以上、更优选为65质量％以上、进一步优选为70质量％以上、进一步优选为75质量％以上、进一步优选为80质量％以上、更进一步优选为85质量％以上、特别优选为90质量％以上，另外，可以设为100质量％以下、99.99质量％以下、99.90质量％以下、99.70质量％以下或99.50质量％以下。
从上述观点出发，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(A)、成分(B)、成分(C)、成分(D)、成分(E)和成分(F)的总含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量优选为50质量％以上、更优选为55质量％以上、更优选为60质量％以上、更优选为65质量％以上、进一步优选为70质量％以上、进一步优选为75质量％以上、进一步优选为80质量％以上、更进一步优选为85质量％以上、特别优选为90质量％以上，另外，只要为100质量％以下即可。
以下，针对本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中包含的各成分的详情进行说明。
<成分(A)：粘结剂树脂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物包含具有反应性官能团的粘结剂树脂(A)。
通过制成含有粘结剂树脂(A)的组合物，从而在由该组合物形成的粘接剂层贴附于电路基板等被粘物并使其固化而与被粘物粘接的粘接工序中，不易发生粘接剂成分自端部渗出的现象。
换言之，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物通过含有粘结剂树脂(A)，从而能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果高的粘接剂层。
粘结剂树脂(A)可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(A)的含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量(100质量％)，从制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果高的粘接剂层的组合物且制成能够形成使低介电特性进一步提高的固化物的组合物的观点出发，优选超过20质量％、更优选为22质量％以上、更优选为25质量％以上、更优选为27质量％以上、进一步优选为30质量％以上、进一步优选为35质量％以上、进一步优选为40质量％以上、更进一步优选为45质量％以上、特别优选为50质量％以上，进而，可以设为52质量％以上、55质量％以上、57质量％以上、60质量％以上、62质量％以上或65质量％以上，另外，从充分含有成分(B)和成分(C)而制成能够形成使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，优选为95质量％以下、更优选为90质量％以下、更优选为85质量％以下、进一步优选为80质量％以下、进一步优选为75质量％以下、更进一步优选为72质量％以下、特别优选为70质量％以下。
从制成能够提高造膜性、使粘接剂层的形状稳定性良好的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的粘结剂树脂(A)的数均分子量(Mn)优选为10,000以上、更优选为12,000以上、更优选为15,000以上、进一步优选为20,000以上、进一步优选为25,000以上、更进一步优选为30,000以上、更进一步优选为32,000以上、特别优选为35,000以上，进而，可以设为37,000以上、39,000以上、40,000以上、42,000以上或45,000以上，另外，在将组合物制成溶液形态的情况下，从制成使得与成分(A)的稀释溶剂的溶解性良好、涂布性优异的组合物的观点出发，优选为200,000以下、更优选为更优选为150,000以下、更优选为100,000以下、进一步优选为80,000以下、进一步优选为70,000以下、更进一步优选为60,000以下、特别优选为55,000以下。
本发明的一个方式中使用的粘结剂树脂(A)只要是相对于成为主链的树脂具有反应性官能团作为侧链的粘接剂树脂即可。
作为粘结剂树脂(A)所具有的反应性官能团，可列举出例如羧基、羧酸酐结构、羧酸酯、羟基、环氧基、酰胺基、铵基、腈基、氨基、酰亚胺基、异氰酸酯基、乙酰基、硫醇基、砜基、膦基、硝基、卤素原子、烷氧基甲硅烷基等。
粘结剂树脂(A)所具有的反应性官能团可以由单独1种构成，也可以由2种以上的组合构成。
这些之中，粘结剂树脂(A)所具有的反应性官能团优选为选自羧基、具有羧酸酐结构的基团、环氧基、酰胺基、铵基、腈基、氨基、酰亚胺基、异氰酸酯基、乙酰基、硫醇基、醚基、硫醚基、砜基、膦基、硝基、氨基甲酸酯基、卤素原子和烷氧基甲硅烷基中的基团，从制成能够形成粘接强度更优异的固化物的组合物的观点出发，更优选为选自羧基和具有羧酸酐结构的基团中的基团，从制成能够形成粘接强度更优异、进而低介电特性也更优异的固化物的组合物的观点出发，进一步优选为具有羧酸酐结构的基团。
作为成为粘结剂树脂(A)的主链的树脂，可列举出例如聚烯烃系树脂、苯氧基系树脂、聚酰亚胺系树脂、聚酰胺酰亚胺系树脂、聚乙烯醇缩丁醛系树脂、聚碳酸酯系树脂、苯乙烯系树脂等。
这些之中，从制成能够提高造膜性、使粘接剂层的形状稳定性良好的组合物且制成能够形成使低介电特性进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的粘结剂树脂(A)优选包含选自具有反应性官能团的聚烯烃系树脂和具有反应性官能团的苯乙烯系树脂中的1种以上，更优选至少包含具有反应性官能团的聚烯烃系树脂(A1)。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，从制成能够形成低介电特性更优异的固化物的组合物的观点出发，聚烯烃系树脂(A1)的含有比例相对于该固化性粘接剂组合物中包含的成分(A)的总量(100质量％)优选为50～100质量％、更优选为60～100质量％、更优选为70～100质量％、进一步优选为80～100质量％、进一步优选为85～100质量％、更进一步优选为90～100质量％、特别优选为95～100质量％。
本发明的一个方式中使用的聚烯烃系树脂(A1)只要是具有源自烯烃系单体的结构单元的聚合物即可，可以为仅由源自烯烃系单体的结构单元组成的聚合物，也可以为具有源自烯烃系单体的结构单元和源自能够与烯烃系单体共聚的单体的结构单元的共聚物。
构成聚烯烃系树脂(A1)的烯烃系单体可列举出碳原子数2以上的α-烯烃，优选为碳原子数2～8的α-烯烃，更优选为选自乙烯、丙烯、1-丁烯、异丁烯和1-己烯中的至少1种，进一步优选为选自乙烯和丙烯中的至少1种。
这些烯烃系单体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
另外，作为构成聚烯烃系树脂(A1)的能够与烯烃系单体共聚的单体，可列举出例如乙酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸酯、苯乙烯等。这些单体可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
具体而言，本发明的一个方式中使用的聚烯烃系树脂(A1)可列举出超低密度聚乙烯(VLDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、直链状低密度聚乙烯、聚丙烯(PP)、乙烯-丙烯共聚物、烯烃系弹性体(TPO)、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物(EVA)、乙烯-(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯-(甲基)丙烯酸酯共聚物等。
本发明的一个方式中使用的粘结剂树脂(A)可以是使用改性剂对成为主链的树脂实施改性处理而导入了上述反应性官能团的改性树脂。
作为具体的改性树脂，可列举出例如导入有酸基的酸改性树脂、导入有羟基的树脂，从制成能够形成粘接强度更优异的固化物的组合物的观点出发，优选为导入有酸基的酸改性树脂，从制成能够形成粘接强度更优异、进而低介电特性也更优异的固化物的组合物的观点出发，更优选为导入有酸酐结构的酸酐改性树脂。
酸改性树脂或酸酐改性树脂(以下也称为“不饱和羧酸等”)通过例如使不饱和羧酸等与成为主链的树脂发生反应，导入羧基或羧酸酐结构进行接枝改性来获得。
向树脂中导入不饱和羧酸等的方法没有特别限定，可列举出例如：在有机过氧化物类或偶氮腈类等自由基产生剂的存在下，将树脂和不饱和羧酸等加热熔融至树脂的熔点以上而使其反应的方法；或者，在使树脂和不饱和羧酸等溶解于有机溶剂后，在自由基产生剂的存在下进行加热和搅拌而使其反应的方法等。
作为不饱和羧酸，可列举出例如马来酸、富马酸、衣康酸、柠康酸、戊烯二酸、四氢苯二甲酸、乌头酸等。
作为不饱和羧酸酐，可列举出例如马来酸酐、衣康酸酐、戊烯二酸酐、柠康酸酐、乌头酸酐、降冰片烯二羧酸酐、四氢苯二甲酸酐等。
它们可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
这些之中，从制成能够形成粘接强度和低介电特性更优异的固化物的组合物的观点出发，优选为马来酸酐。
从制成能够形成粘接强度和低介电特性更优异的固化物的组合物的观点出发，与树脂发生反应的不饱和羧酸等的添加量相对于树脂100质量份优选为0.1～5质量份、更优选为0.2～3质量份、进一步优选为0.2～1质量份。
<成分(B)：聚苯醚树脂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物含有：具有乙烯基、数均分子量为1500以上且小于5000的聚苯醚树脂(B)。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物通过与后述多官能性化合物(C)一同含有上述聚苯醚树脂(B)，从而能够形成使耐热性和低介电特性良好且使粘接强度提高的固化物。
需要说明的是，聚苯醚树脂(B)可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(B)的含量相对于成分(A)的总量100质量份，从制成能够形成使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，优选为1质量份以上、更优选为3质量份以上、更优选为5质量份以上、更优选为7质量份以上、进一步优选为10质量份以上、进一步优选为12质量份以上、进一步优选为15质量份以上、更进一步优选为17质量份以上、特别优选为20质量份以上，另外，从制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果高的粘接剂层的组合物且制成能够形成使低介电特性良好的固化物的组合物的观点出发，优选小于99质量份、更优选为95质量份以下、更优选为90质量份以下、更优选为80质量份以下、进一步优选为70质量份以下、进一步优选为60质量份以下、进一步优选为50质量份以下、更进一步优选为40质量份以下、特别优选为35质量份以下。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(B)的含量相对于该固化性粘接剂组合物的总量(100质量％)，从制成能够形成使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，优选为0.1质量％以上、更优选为0.5质量％以上、更优选为1.0质量％以上、更优选为3.0质量％以上、进一步优选为5.0质量％以上、进一步优选为7.0质量％以上、进一步优选为10.0质量％以上、更进一步优选为12.0质量％以上、特别优选为15.0质量％以上，另外，从制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果高的粘接剂层的组合物且制成能够形成使低介电特性良好的固化物的组合物的观点出发，优选小于50质量％、更优选为45质量％以下、更优选为40质量％以下、更优选为35质量％以下、进一步优选为30质量％以下、进一步优选为27质量％以下、进一步优选为25质量％以下、更进一步优选为22质量％以下、特别优选为20质量％以下。
从制成能够形成使低介电特性良好且使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)的数均分子量(Mn)为1500以上，优选为1600以上、更优选为1700以上、更优选为1800以上、进一步优选为1900以上、更进一步优选为2000以上、特别优选为2100以上，另外，从制成将组合物制成溶液形态时使得与成分(B)的稀释溶剂的溶解性良好、涂布性优异的组合物的观点出发，小于5000，优选为4900以下、更优选为更优选为4800以下、更优选为4700以下、进一步优选为4600以下、进一步优选为4500以下、更进一步优选为4400以下、特别优选为4300以下，进而，可以设为4200以下、4000以下、3700以下、3500以下、3300以下或3000以下。
本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)只要是在主链具有下述通式(b-i)和式(b-ii)中至少一者所示的结构单元的树脂即可。
[化2]
上述通式(b-i)或式(b-ii)中，Ra1和Ra2各自独立地为卤素原子(氟原子、氯原子、溴原子或碘原子)、碳原子数1～6的烷基或苯基，优选为碳原子数1～6的烷基，更优选为碳原子数1～4的烷基，进一步优选为碳原子数1～3的烷基，更进一步优选为甲基或乙基，特别优选为甲基。
需要说明的是，作为可选作Ra1和Ra2的碳原子数1～6的烷基，可列举出例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、仲丁基、异丁基、正戊基、正己基等。
m1和m2各自独立地为0～4的整数，优选为0～3的整数，更优选为0～2的整数，进一步优选为2。
从制成能够形成使低介电特性良好且使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)优选为具有下述式(b-1)所示的骨架作为主链的树脂。
[化3]
上述通式(b-1)中，Ra1和Ra2、以及m1和m2与上述通式(b-i)或式(b-ii)中的定义相同，关于适合基团的种类和数值范围也相同。
X为二价有机基团，该有机基团的至少1个氢原子任选被取代基取代。
p1和p2各自独立地为0以上的整数，p1+p2为1以上的整数。
*表示与末端基团键合的位置。
作为可选作X的二价烃基，可列举出例如碳原子数1～20的亚烷基、碳原子数1～20的氧亚烷基、碳原子数1～20的亚烯基、成环碳原子数3～10的亚环烷基、成环碳原子数3～10的亚环烯基、亚苯基、亚联苯基、亚三联苯基、亚萘基、以及将这些基团组合2种以上而成的基团等。
需要说明的是，上述亚烷基、氧亚烷基和亚烯基可以为直链，也可以为支链。
另外，上述亚烷基、氧亚烷基和亚烯基任选具有选自卤素原子、苯基、联苯基、三联苯基、萘基和碳原子数3～10的环烷基中的取代基。
并且，上述亚环烷基、亚环烯基、亚苯基、亚联苯基、亚三联苯基和亚萘基任选具有选自卤素原子、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的氧基烷基和碳原子数1～6的烯基中的取代基。
这些之中，从制成能够形成使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，X优选为下述式(b-2)所示的基团。
[化4]
上述通式(b-2)中，Rb1和Rb2各自独立地为卤素原子(氟原子、氯原子、溴原子或碘原子)、碳原子数1～6的烷基、碳原子数1～6的氧基烷基或碳原子数1～6的烯基，优选为碳原子数1～6的烷基，更优选为碳原子数1～4的烷基，进一步优选为碳原子数1～3的烷基，更进一步优选为甲基或乙基，特别优选为甲基。
需要说明的是，作为可选作Rb1和Rb2的碳原子数1～6的烷基，可列举出例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、仲丁基、异丁基、正戊基、正己基等。
n1和n2各自独立地为0～4的整数，优选为0～3的整数，更优选为1～3的整数，进一步优选为3。
上述通式(b-2)中，A为单键或二价烃基。
作为可选作A的二价烃基，可列举出例如碳原子数1～20的亚烷基、碳原子数1～20的氧亚烷基、碳原子数1～20的亚烯基、成环碳原子数3～10的亚环烷基或成环碳原子数3～10的亚环烯基。
需要说明的是，亚烷基、氧亚烷基和亚烯基可以为直链，也可以为支链。
另外，可选作A的烃基任选具有上述取代基。
这些之中，从制成能够形成使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，A优选为单键或碳原子数1～20的亚烷基，更优选为单键。
从制成能够形成使粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)更优选为具有下述式(b-3)所示的骨架作为主链的树脂。
[化5]
上述通式(b-3)中，Ra1和Ra2与上述通式(b-i)或式(b-ii)中的定义相同，关于适合基团的种类和数值范围也相同。
另外，Rb1和Rb2与上述通式(b-2)中的定义相同，关于适合基团的种类和数值范围也相同。
p1和p2各自独立地为0以上的整数，p1+p2为1以上的整数。
*表示与末端基团键合的位置。
需要说明的是，上述通式(b-3)中的Ra1、Ra2、Rb1和Rb2各自独立地优选为碳原子数1～6的烷基，更优选为碳原子数1～4的烷基，进一步优选为碳原子数1～3的烷基，更进一步优选为甲基或乙基，特别优选为甲基。
本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)具有乙烯基，因此，由固化性粘接剂组合物形成的固化物的低介电特性、交联性和耐热性优异。
作为聚苯醚树脂(B)所具有的乙烯基，可以如乙烯基苄基、乙烯基萘基等那样地构成烃系取代基的一部分。即，聚苯醚树脂(B)是在聚苯醚骨架上键合乙烯基或含乙烯基的烃基而成的树脂。
从制成能够形成低介电特性、交联性和耐热性优异的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)优选为在主链的两末端具有乙烯基或含乙烯基的烃基的树脂。
在主链的两末端具有乙烯基或含乙烯基的烃基的聚苯醚树脂(B)可通过在形成成为主链的聚苯醚骨架后，向两末端导入乙烯基或含乙烯基的烃基来获得。
具体而言，通过使二官能苯酚化合物与单官能苯酚化合物发生反应而得到在两末端具有酚性羟基的聚合物后，使用4-(氯甲基)苯乙烯对末端酚性羟基进行乙烯基苄基醚化，从而能够得到在聚苯醚骨架的两末端具有乙烯基苄基的聚苯醚树脂(B)。
本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)优选为下述通式(b-4)所示的化合物。
[化6]
p1和p2各自独立地为0以上的整数，p1+p2为1以上的整数。
作为本发明的一个方式中使用的聚苯醚树脂(B)，也可以使用市售品。作为市售品，可列举出例如三菱瓦斯化学公司制的OPE-2St(上述通式(b-4)所示的化合物)等。
<成分(C)：多官能性化合物>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物含有：具有2个以上在末端具有双键的不饱和烃基的多官能性化合物(C)。需要说明的是，本发明中的多官能性化合物(C)不包括符合成分(A)和成分(B)的化合物。
通过制成同时含有上述聚苯醚树脂(B)和多官能性化合物(C)的组合物，从而能够形成以良好的平衡提高低介电特性和粘接强度的固化物。尤其是，多官能性化合物(C)具有2个以上的前述不饱和烃基，因此，在所得固化物中形成交联结构，由此，能够形成粘接强度进一步提高的固化物。
需要说明的是，多官能性化合物(C)可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(C)的含量相对于成分(A)的总量100质量份，从制成能够形成以良好的平衡提高低介电特性和粘接强度的固化物的组合物的观点出发，优选为1质量份以上、更优选为3质量份以上、更优选为5质量份以上、更优选为7质量份以上、进一步优选为10质量份以上、进一步优选为12质量份以上、进一步优选为15质量份以上、更进一步优选为17质量份以上、特别优选为20质量份以上，另外，从制成能够形成粘接性优异的粘接剂层的组合物的观点出发，优选小于99质量份、更优选为95质量份以下、更优选为90质量份以下、更优选为80质量份以下、进一步优选为70质量份以下、进一步优选为60质量份以下、进一步优选为50质量份以下、更进一步优选为40质量份以下、特别优选为35质量份以下。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(C)的含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量(100质量％)，从制成能够形成以良好的平衡提高低介电特性和粘接强度的固化物的组合物的观点出发，优选为0.1质量％以上、更优选为0.5质量％以上、更优选为1.0质量％以上、更优选为3.0质量％以上、进一步优选为5.0质量％以上、进一步优选为7.0质量％以上、进一步优选为10.0质量％以上、更进一步优选为12.0质量％以上、特别优选为15.0质量％以上，另外，从制成能够形成粘接性优异的粘接剂层的组合物的观点出发，优选小于50质量％、更优选为45质量％以下、更优选为40质量％以下、更优选为35质量％以下、进一步优选为30质量％以下、进一步优选为27质量％以下、进一步优选为25质量％以下、更进一步优选为22质量％以下、特别优选为20质量％以下。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，从制成能够形成以良好的平衡提高低介电特性、粘接强度和耐热性的固化物的组合物的观点出发，成分(B)与成分(C)的含量比〔(B)/(C)〕以质量比计优选为5/95以上、更优选为10/90以上、更优选为15/85以上、更优选为20/80以上、进一步优选为25/75以上、进一步优选为30/70以上、进一步优选为35/65以上、更进一步优选为40/60以上、特别优选为45/55以上，另外，优选为95/5以下、更优选为90/10以下、更优选为85/15以下、更优选为80/20以下、进一步优选为75/25以下、进一步优选为70/30以下、进一步优选为65/35以下、更进一步优选为60/40以下、特别优选为55/45以下。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(B)和成分(C)的总含量相对于成分(A)的总量100质量份，从制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果高的粘接剂层的组合物观点出发，优选小于100质量份、更优选为95质量份以下、更优选为90质量份以下、更优选为85质量份以下、进一步优选为80质量份以下、进一步优选为75质量份以下、进一步优选为70质量份以下、更进一步优选为65质量份以下、特别优选为60质量份以下，另外，从制成能够形成使粘接强度提高的固化物的组合物的观点出发，优选为2质量份以上、更优选为5质量份以上、更优选为10质量份以上、更优选为15质量份以上、进一步优选为20质量份以上、进一步优选为25质量份以上、进一步优选为30质量份以上、更进一步优选为35质量份以上、特别优选为40质量份以上。
本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)所具有的每1个前述不饱和烃基的碳原子数优选为2～10、更优选为2～7、进一步优选为2～5、更进一步优选为2～4、特别优选为2～3。
另外，作为前述不饱和烃基，可列举出例如乙烯基、烯丙基、3-丁烯基、4-戊烯基、5-己烯基、异丙烯基、1-甲基-2-丙烯基、乙烯基苄基、乙烯基萘基等。
这些之中，多官能性化合物(C)所具有的前述不饱和烃基优选为烯丙基。
本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)所具有的前述不饱和烃基的数量为2个以上，从制成能够形成使交联结构适度稀疏、抑制裂纹产生的固化物的组合物的观点以及制成在由粘接剂层形成固化物的粘接工序中能够抑制固化收缩、降低作为被粘物的电路基板等板状构件的翘曲的组合物的观点出发，优选为2～4、更优选为2～3、进一步优选为2。
从制成能够形成以更良好的平衡提高低介电特性和粘接强度的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)优选为在具有2个以上的前述不饱和烃基的同时还具有饱和烃基的多官能性化合物。
从上述观点出发，本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)所具有的饱和烃基的数量优选为1以上、更优选为1～4、进一步优选为1～3、更进一步优选为1～2、特别优选为1。
作为前述饱和烃基，可列举出例如烷基、被烷氧基取代的烷基等。
作为前述烷基，可列举出例如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、叔丁基、仲丁基、异丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、正壬基、正癸基、正十一烷基、正十二烷基、正十三烷基、正十四烷基、正十五烷基等。
该烷基的碳原子数优选为1～20、更优选为4～18、进一步优选为6～16、更进一步优选为8～15。
作为前述被烷氧基取代的烷基，可列举出例如甲氧基甲基、乙氧基甲基、2-甲氧基乙氧基甲基、苄氧基甲基等。
该被烷氧基取代的烷基的碳原子数优选为2～15、更优选为2～12、进一步优选为3～10。
本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)优选包含具有2个前述不饱和烃基的多官能性化合物(C1)。
包含这种具有2个前述不饱和烃基的多官能性化合物(C1)的组合物如上所述那样，可成为能够形成裂纹产生受到抑制、作为被粘物的电路基板等板状构件的翘曲得以降低的固化物的组合物，且可成为能够形成使低介电特性和粘接强度进一步提高的固化物的组合物。
从上述观点出发，多官能性化合物(C1)更优选为具有2个前述不饱和烃基且具有至少1个饱和烃基的多官能性化合物。
从上述观点出发，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，多官能性化合物(C1)的含有比例相对于该固化性粘接剂组合物中包含的成分(C)的总量(100质量％)优选为30～100质量％、更优选为40～100质量％、更优选为50～100质量％、更优选为60～100质量％、进一步优选为70～100质量％、进一步优选为80～100质量％、进一步优选为85～100质量％、更进一步优选为90～100质量％、特别优选为95～100质量％。
本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)优选为具有杂环骨架的多官能性化合物。通过包含具有杂环骨架的多官能性化合物，从而可制成能够形成使低介电特性和粘接强度进一步提高的固化物的组合物。
作为具体的杂环骨架，可列举出异氰脲酸酯骨架、甘脲骨架。
作为本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)，可列举出下述通式(c-1)所示的具有异氰脲酸酯骨架的化合物、下述通式(c-2)所示的具有甘脲骨架的化合物。
[化7]
前述通式(c-1)中，R11～R13各自独立地为末端具有双键的不饱和烃基或饱和烃基，R11～R13中的至少2个为前述不饱和烃基。
另外，前述通式(c-2)中，R21～R26各自独立地为氢原子、末端具有双键的不饱和烃基或饱和烃基，R21～R26中的至少2个为前述不饱和烃基。
可选作R11～R13和R21～R26的不饱和烃基和饱和烃基的具体例示如上所述那样，适合的碳原子数的范围也如上所述那样。
从可成为能够形成裂纹产生受到抑制、作为被粘物的电路基板等板状构件的翘曲得以降低的固化物的组合物且制成能够形成使低介电特性和粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)优选包含前述通式(c-1)所示的具有异氰脲酸酯骨架的化合物，更优选包含下述通式(c-11)所示的具有异氰脲酸酯骨架的化合物(C11)。
[化8]
上述通式(c-11)中，Ra为饱和烃基，具体例示如上所述。
这些之中，Ra优选为烷基。该烷基的碳原子数优选为1～20、更优选为4～18、进一步优选为6～16、更进一步优选为8～15。
从上述观点出发，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，化合物(C11)的含有比例相对于该固化性粘接剂组合物中包含的成分(C)的总量(100质量％)优选为30～100质量％、更优选为40～100质量％、更优选为50～100质量％、更优选为60～100质量％、进一步优选为70～100质量％、进一步优选为80～100质量％、进一步优选为85～100质量％、更进一步优选为90～100质量％、特别优选为95～100质量％。
需要说明的是，本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)可以使用市售品。
作为具体的市售品，可列举出例如L-DAIC(制品名、四国化成工业公司制、前述通式(c-11)所示的化合物)、TAIC(注册商标)(制品名、三菱化学公司制、前述通式(c-1)中的R11～R13为烯丙基的化合物)、TAG(制品名、四国化成工业公司制、前述通式(c-2)所示的化合物)等。
关于本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)的分子量，从制成容易形成具有期望物性的固化物的组合物的观点出发，优选为100以上、更优选为150以上、进一步优选为200以上、更进一步优选为230以上、特别优选为270以上，另外，从制成容易形成在常温下容易贴附的粘接剂层的组合物的观点出发，优选为1000以下、更优选为800以下、进一步优选为700以下、更进一步优选为600以下、特别优选为500以下。
本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)的沸点优选为175～350℃、更优选为200～300℃。
另外，本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)的5％失重温度优选为175～350℃、更优选为200～300℃。
另外，从制成能够形成低介电特性优异的固化物的组合物且制成容易形成在常温下容易贴附的粘接剂层的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的多官能性化合物(C)优选为在25℃下为液体的化合物。
需要说明的是，本说明书中，“在25℃下为液体的化合物”是指在25℃下具有流动性的化合物，具体而言，是指使用E型粘度计在25℃、1.0rpm下测得的粘度为2～10000mPa·s的化合物。
<成分(D)：阳离子聚合引发剂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物优选还含有阳离子聚合引发剂(D)。
通过制成含有阳离子聚合引发剂(D)的固化性粘接剂组合物，从而能够充分进行成分(B)和成分(C)成分的聚合反应，能够提高所形成的粘接剂层的保存稳定性。
需要说明的是，阳离子聚合引发剂(D)可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(D)的含量相对于成分(B)和成分(C)的总量100质量份，从充分进行成分(B)和成分(C)成分的聚合反应、制成能够形成使保存稳定性提高的粘接剂层的组合物的观点出发，优选为0.01质量份以上、更优选为0.05质量份以上、更优选为0.10质量份以上、进一步优选为0.15质量份以上、进一步优选为0.20质量份以上、更进一步优选为0.25质量份以上、特别优选为0.30质量份以上，另外，优选为6.0质量份以下、更优选为5.0质量份以下、更优选为3.0质量份以下、进一步优选为2.0质量份以下、进一步优选为1.5质量份以下、更进一步优选为1.0质量份以下、特别优选为0.70质量份以下。
本发明的一个方式中使用的阳离子聚合引发剂(D)可以为热阳离子聚合引发剂，也可以为光阳离子聚合引发剂，从能够利用简便的工序来进行聚合的观点出发，优选为热阳离子聚合引发剂。
本发明的一个方式中使用的热阳离子聚合引发剂是能够产生因加热而引发聚合的阳离子种的化合物，可列举出例如锍盐、季铵盐、磷鎓盐、重氮盐、碘鎓盐等。
这些热阳离子聚合引发剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
作为锍盐，可列举出例如三苯基锍四氟硼酸盐、三苯基锍六氟锑酸盐、三苯基锍六氟砷酸盐、三(4-甲氧基苯基)锍六氟砷酸盐、二苯基(4-苯基噻吩基)锍六氟砷酸盐等。
另外，锍盐也可以使用市售品，可列举出例如アデカオプトンSP-150、アデカオプトンSP-170、アデカオプトンCP-66、アデカオプトンCP-77(以上为ADEKA公司制)；サンエイドSI-60L、サンエイドSI-80L、サンエイドSI-100L、サンエイドSI-B2A、サンエイドSI-B3(以上为三新化学工业公司制)；CYRACURE UVI-6974、CYRACURE UVI-6990(以上为ユニオン·カーバイド公司制)；UVI-508、UVI-509(以上为ゼネラル·エレクトリック公司制)；FC-508、FC-509(以上为ミネソタ·マイニング·アンド·マニュファクチュアリング公司制)；CD-1010、CD-1011(以上为サーストマー公司制)；CI系列的制品(日本曹达公司制)等。
作为季铵盐，可列举出例如四丁基四氟硼酸铵、四丁基六氟磷酸铵、四丁基硫酸氢铵、四乙基四氟硼酸铵、四乙基对甲苯磺酸铵、N,N-二甲基-N-苄基苯胺六氟锑酸盐、N,N-二甲基-N-苄基苯胺四氟硼酸盐、N,N-二甲基-N-苄基吡啶鎓六氟锑酸盐、N,N-二乙基-N-苄基三氟甲磺酸盐、N,N-二甲基-N-(4-甲氧基苄基)吡啶鎓六氟锑酸盐、N,N-二乙基-N-(4-甲氧基苄基)对甲苯胺六氟锑酸盐等。
作为磷鎓盐，可列举出例如乙基三苯基磷鎓六氟锑酸盐、四丁基磷鎓六氟锑酸盐等。
作为重氮盐，可列举出例如AMERICURE(アメリカン·キャン公司制)、ULTRASET(アデカ公司制)等。
作为碘鎓盐，可列举出例如二苯基碘鎓六氟砷酸盐、双(4-氯苯基)碘鎓六氟砷酸盐、双(4-溴苯基)碘鎓六氟砷酸盐、苯基(4-甲氧基苯基)碘鎓六氟砷酸盐等。
另外，碘鎓盐也可以使用市售品，可列举出例如UV-9310C(东芝シリコーン公司制)、Photoinitiator2074(ローヌ·プーラン公司制)、UVE系列的制品(ゼネラル·エレクトリック公司制)、FC系列的制品(ミネソタ·マイニング·アンド·マニュファクチュアリング公司制)等。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物含有阳离子聚合引发剂(D)时，阳离子聚合引发剂(D)中的至少一部分可以为在下述条件下进行差示扫描量热测定而得到的放热峰的峰顶温度超过120℃的高温反应性热阳离子聚合引发剂。
(差示扫描量热测定条件)
将配混成为测定对象的阳离子聚合引发剂0.1质量份、双酚A二缩水甘油醚100质量份、γ-丁内酯0.1质量份而成的混合物作为测定试样，从30℃起至300℃为止以10℃/分钟的升温速度进行差示扫描量热测定，测定放热峰的峰温度。
作为高温反应性热阳离子聚合引发剂的市售品，可列举出例如サンエイドSI-B3、サンエイドSI-B4、サンエイドSI-B5、サンエイドSI-150(均为三新化学工业公司制)等。
<除阳离子聚合引发剂(D)之外的其它反应性固化剂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，在不损害本发明效果的范围内，可以代替阳离子聚合引发剂(D)或者与阳离子聚合引发剂(D)一同含有除阳离子聚合引发剂(D)之外的其它反应性固化剂。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物含有阳离子聚合引发剂(D)时，其它反应性固化剂的含量相对于成分(D)的总量100质量份可以设为0～90质量份、0～50质量份、0～40质量份、0～30质量份、0～20质量份、0～10质量份、0～5.0质量份、0～2.0质量份、0～1.0质量份、0～0.10质量份、0～0.010质量份或0～0.0010质量份。
另一方面，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物不含阳离子聚合引发剂(D)时，其它反应性固化剂的含量相对于成分(B)和成分(C)的总量100质量份可以设为0.01质量份以上、0.05质量份以上、0.10质量份以上、0.15质量份以上、0.20质量份以上、0.25质量份以上或0.30质量份以上，另外，可以设为6.0质量份以下、5.0质量份以下、3.0质量份以下、2.0质量份以下、1.5质量份以下、1.0质量份以下或0.70质量份以下。
作为除阳离子聚合引发剂(D)之外的反应性固化剂，可列举出例如苄基甲基胺、2,4,6-三(二甲基氨基甲基)苯酚等胺化合物；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑等咪唑化合物；三氟化硼-单乙基胺络合物、三氟化硼-哌嗪络合物等路易斯酸；二(叔丁基过氧化)二异丙基苯等过氧化物等。
<成分(E)：交联剂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物优选还含有能够与成分(A)的前述反应性官能团发生反应的交联剂(E)。
通过制成在含有成分(A)的同时还含有交联剂(E)的组合物，从而能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果高的粘接剂层。换言之，在由利用固化性粘接剂组合物形成的涂膜来形成粘接剂层的过程中，通过使交联剂(E)与粘结剂树脂(A)所具有的前述反应性官能团发生反应，从而在涂膜内形成交联结构，能够形成即便被加热也难以流动化的粘接剂层。其结果，所形成的粘接剂层在贴附于电路基板等被粘物并使其固化而与被粘物粘接的粘接工序中，更不易发生粘接剂成分自端部渗出的现象。
需要说明的是，交联剂(E)可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(E)的含量相对于成分(A)的总量100质量份，从制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果更高的粘接剂层的组合物的观点出发，优选为0.01质量份以上、更优选为0.03质量份以上、更优选为0.05质量份以上、更优选为0.07质量份以上、进一步优选为0.10质量份以上、进一步优选为0.15质量份以上、进一步优选为0.20质量份以上、更进一步优选为0.25质量份以上、特别优选为0.30质量份以上，另外，从制成能够形成粘接性优异的粘接剂层的组合物的观点出发，优选为10.0质量份以下、更优选为8.0质量份以下、更优选为6.0质量份以下、更优选为5.0质量份以下、进一步优选为4.0质量份以下、进一步优选为3.0质量份以下、进一步优选为2.5质量份以下、更进一步优选为2.0质量份以下、特别优选为1.5质量份以下。
关于本发明的一个方式中使用的交联剂(E)的分子量，从提高与成分(A)的反应概率、容易形成交联结构、制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果更高的粘接剂层的组合物的观点出发，优选为1000以下、更优选为800以下、进一步优选为700以下、更进一步优选为600以下、特别优选为500以下，另外，从通过形成粘接剂层的干燥工序的加热而以交联剂(E)能够滞留于该粘接剂层内的方式进行调整、制成能够表现出通过添加交联剂(E)而实现的效果的组合物的观点出发，优选为100以上、更优选为150以上、进一步优选为200以上、更进一步优选为250以上、特别优选为300以上。
本发明的一个方式中使用的交联剂(E)根据成分(A)所具有的反应性官能团的种类来适当选择，可列举出例如异氰酸酯系交联剂、环氧系交联剂、金属螯合物系交联剂、氮丙啶系交联剂等。
这些之中，从贮藏稳定性的观点出发，本发明的一个方式中使用的交联剂(E)优选为选自异氰酸酯系交联剂、环氧系交联剂和金属螯合物系交联剂中的至少1种。
另外，从制成能够形成使低介电特性进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的交联剂(E)优选为具有异氰脲酸酯骨架的交联剂。
异氰酸酯系交联剂优选为在分子内具有2个以上异氰酸酯基的化合物，可列举出例如2,4-甲苯二异氰酸酯、2,6-甲苯二异氰酸酯、氢化甲苯二异氰酸酯、氢化二甲苯二异氰酸酯、1,5-五亚甲基二异氰酸酯、1,6-六亚甲基二异氰酸酯、二苯基甲烷-4,4-二异氰酸酯、异佛尔酮二异氰酸酯、1,3-双(异氰酰基甲基)环己烷、四甲基苯二亚甲基二异氰酸酯、1,5-萘二异氰酸酯、三苯基甲烷三异氰酸酯、以及这些多异氰酸酯化合物与三羟甲基丙烷等多元醇化合物的加合物、这些多异氰酸酯化合物的缩二脲体、异氰脲酸酯体等。
环氧系交联剂优选为在分子内具有2个以上环氧基的化合物，可列举出例如1,3-双(N,N-二缩水甘油基氨基甲基)环己烷、N,N,N’,N’-四缩水甘油基间苯二甲胺、乙二醇二缩水甘油醚、1,6-己二醇二缩水甘油醚、三羟甲基丙烷二缩水甘油醚、二缩水甘油基苯胺、二缩水甘油胺等。
金属螯合物系交联剂可列举出具有作为交联点而发挥功能的金属离子的螯合物。作为该金属离子，可列举出例如铝离子、锆离子、钛离子、锌离子、铁离子、锡离子等。
这些之中，金属螯合物系交联剂优选为铝螯合物，可列举出例如三(乙酰丙酮)铝、乙酰丙酮铝双(乙基乙酰乙酸盐)、二异丙氧基铝单油烯基乙酰乙酸盐、单异丙氧基铝双油烯基乙酰乙酸盐等。
这些之中，从制成能够形成抑制粘接剂成分渗出的效果更高的粘接剂层的组合物且制成能够形成使低介电特性进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式中使用的交联剂(E)优选为异氰酸酯系交联剂，更优选为多异氰酸酯化合物的异氰脲酸酯体，进一步优选为选自1,5-五亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体〔1,3,5-三(5-异氰酸酯戊基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-三酮〕、和1,6-六亚甲基二异氰酸酯的异氰脲酸酯体〔1,3,5-三(6-异氰酸酯己基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-三酮〕中的1种以上。
<成分(F)：硅烷偶联剂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物优选还含有硅烷偶联剂(F)。
通过制成含有硅烷偶联剂的组合物，从而能够形成粘接强度进一步提高的固化物。
需要说明的是，硅烷偶联剂(F)可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，成分(F)的含量相对于成分(A)的总量100质量份，从制成能够形成即便在高温高湿环境下粘接强度也优异的固化物的组合物的观点出发，优选为0.001质量份以上、更优选为0.005质量份以上、更优选为0.01质量份以上、更优选为0.03质量份以上、进一步优选为0.05质量份以上、进一步优选为0.07质量份以上、进一步优选为0.10质量份以上、更进一步优选为0.12质量份以上、特别优选为0.15质量份以上，另外，从制成能够形成抑制在高温高湿环境下可能产生的脱气的产生量、维持良好粘接强度的固化物的组合物的观点出发，优选为6.0质量份以下、更优选为5.0质量份以下、更优选为4.0质量份以下、更优选为3.0质量份以下、进一步优选为2.0质量份以下、进一步优选为1.5质量份以下、进一步优选为1.0质量份以下、更进一步优选为0.80质量份以下、特别优选为0.60质量份以下。
本发明的一个方式中使用的硅烷偶联剂(E)优选为在分子内具有至少1个烷氧基甲硅烷基的有机硅化合物。
作为具体的硅烷偶联剂，可列举出例如3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷等具有(甲基)丙烯酰基的硅烷偶联剂；乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、二甲氧基甲基乙烯基硅烷、二乙氧基甲基乙烯基硅烷、三氯乙烯基硅烷、乙烯基三(2-甲氧基乙氧基)硅烷等具有乙烯基的硅烷偶联剂；2-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷等具有环氧基的硅烷偶联剂；对苯乙烯基三甲氧基硅烷、对苯乙烯基三乙氧基硅烷等具有苯乙烯基的硅烷偶联剂；N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1,3-二甲基·丁叉基)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(乙烯基苄基)-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷的盐酸盐等具有氨基的硅烷偶联剂；3-脲基丙基三甲氧基硅烷、3-脲基丙基三乙氧基硅烷等具有脲基的硅烷偶联剂；3-氯丙基三甲氧基硅烷、3-氯丙基三乙氧基硅烷等具有卤素原子的硅烷偶联剂；3-巯基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-巯基丙基三甲氧基硅烷等具有巯基的硅烷偶联剂；双(三甲氧基甲硅烷基丙基)四硫醚、双(三乙氧基甲硅烷基丙基)四硫醚等具有硫醚基的硅烷偶联剂；3-异氰酸根合丙基三甲氧基硅烷、3-异氰酸根合丙基三乙氧基硅烷等具有异氰酸酯基的硅烷偶联剂；烯丙基三氯硅烷、烯丙基三乙氧基硅烷、烯丙基三甲氧基硅烷等具有烯丙基的硅烷偶联剂；3-羟基丙基三甲氧基硅烷、3-羟基丙基三乙氧基硅烷等具有羟基的硅烷偶联剂等。
<环状醚化合物>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物可以为还含有环状醚化合物的组合物，也可以为不含有环状醚化合物的组合物。
作为环状醚化合物，只要是具有环状醚基的化合物就是符合的。
作为环状醚基，可列举出例如环氧乙烷基(环氧基)、氧杂环丁烷基(氧杂环丁基)、四氢呋喃基、四氢吡喃基等。
需要说明的是，本说明书中，环氧乙烷基包括缩水甘油基、缩水甘油醚基、环氧环己基等具有环氧乙烷结构的基团。
需要说明的是，环状醚化合物可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
含有环状醚化合物的组合物具有能够形成粘接强度优异的固化物的特性，与此相反，该固化物存在相对介电常数、介电损耗角正切的值变大、低介电特性差的倾向。
但是，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中含有上述成分(A)～(C)，因此，具有能够形成以良好的平衡提高粘接强度和低介电特性的固化物的特性。因此，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物没必要含有会导致低介电特性降低的环状醚化合物。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，环状醚化合物的含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量(100质量％)可以小于5.0质量％、小于3.0质量％、小于1.0质量％、小于0.50质量％、小于0.10质量％、小于0.010质量％、小于0.0010质量％、小于0.00010质量％或小于0.000010质量％。
另外，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，环状醚化合物的含量相对于该固化性粘接剂组合物中包含的成分(A)～(C)的总量100质量份可以小于5.0质量份、小于3.0质量份、小于1.0质量份、小于0.50质量份、小于0.10质量份、小于0.010质量份、小于0.0010质量份、小于0.00010质量份或小于0.000010质量份。
<无机填充材料>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物可以为还含有无机填充材料的组合物，也可以为不含无机填充材料的组合物。
作为无机填充材料，可列举出例如二氧化硅、氧化铝、滑石、氢氧化铝、氢氧化镁、氧化钛、云母、硼酸铝、硫酸钡、氮化硼、镁橄榄石、氧化锌、氧化镁、碳酸钙等。
这些无机填充材料可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
其中，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，无机填充材料的含量越少越优选。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，无机填充材料的含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量(100质量％)可以设为0～30质量％、0～20质量％、0～10质量％、0～5.0质量％、0～2.0质量％、0～1.0质量％、0～0.1质量％、0～0.01质量％或0～0.001质量％。
另外，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，无机填充材料的含量相对于该固化性粘接剂组合物中包含的成分(A)～(C)的总量100质量份可以小于50质量份、小于30质量份、小于10质量份、小于5.0质量份、小于1.0质量份、小于0.1质量份、小于0.01质量份、小于0.001质量份或小于0.0001质量份。
<其它添加剂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，在不妨碍本发明效果的范围内，可以含有除上述成分之外的其它添加剂。
作为其它添加剂，可列举出例如紫外线吸收剂、抗静电剂、光稳定剂、抗氧化剂、树脂稳定剂、颜料、增量剂、软化剂等。
这些添加剂可分别单独使用，也可以组合使用2种以上。
需要说明的是，这些添加剂的含量可根据添加剂的种类来适当设定。
例如，添加剂各自的含量相对于固化性粘接剂组合物中包含的成分(A)的总量100质量份可以设为0.001～30质量份、0.005～20质量份、0.01～10质量份或0.03～5质量份。
<液体的有效成分>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物优选含有在25℃下为液体的有效成分。通过制成含有液体的有效成分的组合物，从而能够提高所形成的粘接剂层的贴附性。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，从制成能够形成贴附性优异的粘接剂层的组合物的观点出发，在25℃下为液体的有效成分的含量相对于该固化性粘接剂组合物的有效成分的总量(100质量％)优选为5.0质量％以上、更优选为7.0质量％以上、进一步优选为10质量％以上、更进一步优选为12质量％以上、特别优选为14质量％以上，另外，优选为50质量％以下、更优选为40质量％以下、进一步优选为35质量％以下、更进一步优选为30质量％以下、特别优选为25质量％以下。
需要说明的是，从制成能够形成贴附性优异的粘接剂层的组合物、进而制成能够形成使低介电特性和粘接强度进一步提高的固化物的组合物的观点出发，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中包含的在25℃下为液体的有效成分中的至少1种优选为多官能性化合物(C)。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物中，多官能性化合物(C)相对于在25℃下为液体的有效成分的总量(100质量％)的含有比例优选为70质量％以上、更优选为80质量％以上、进一步优选为85质量％以上、更进一步优选为90质量％以上、特别优选为95质量％以上，另外，可以设为100质量％以下、99.9质量％以下、99.5质量％以下、99.0质量％以下、98.5质量％以下或98.0质量％以下。
<稀释溶剂>
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物可以进一步添加稀释溶剂而制成溶液的形态。
作为本发明的一个方式中使用的稀释溶剂，可列举出例如苯、甲苯等芳香族烃系溶剂；乙酸乙酯、乙酸丁酯等酯系溶剂；丙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮等酮系溶剂；正戊烷、正己烷、正庚烷等脂肪族烃系溶剂；环戊烷、环己烷、甲基环己烷等脂环式烃系溶剂等。
这些稀释溶剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
需要说明的是，这些稀释溶剂可以直接使用在合成成分(A)、(B)等时使用的溶剂，也可以添加除了在合成成分(A)、(B)时使用的溶剂之外的1种以上的溶剂。
本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物为溶液的形态时，该固化性粘接剂组合物的有效成分浓度通过考虑涂布性等并以成为期望粘度的方式来适当设定，相对于该固化性粘接剂组合物的总量(100质量％)，可以设为0.01质量％以上、0.05质量％以上、0.10质量％以上、0.50质量％以上、1.0质量％以上、3.0质量％以上、5.0质量％以上或10质量％以上，另外，可以设为80质量％以下、70质量％以下、60质量％以下、50质量％以下、40质量％以下或30质量％以下。
〔固化性粘接片〕
本发明的一个方式的固化性粘接片具有由上述本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物形成的粘接剂层。需要说明的是，该粘接剂层通过历经固化工序而形成固化物。
本发明的一个方式的固化性粘接片只要为具有前述粘接剂层的构成就没有特别限定，例如，可以为在基材的至少单面具有粘接剂层的固化性粘接片，也可以为具有粘接剂层被2个剥离片夹持的构成的固化性粘接片。
图1是表示本发明的一个方式的固化性粘接片的构成的一例的、该粘接片的厚度方向上的示意剖视图。
作为本发明的一个方式的固化性粘接片的具体构成，可列举出例如图1的(a)所示那样的在基材20的一个表面侧具有粘接剂层10的、带基材的固化性粘接片1。另外，可以为图1的(b)所示那样的在基材20的两个表面侧分别具有第一粘接剂层11和第二粘接剂层12的、带基材的固化性粘接片2那样的构成。
需要说明的是，本发明的一个方式的固化性粘接片中，可以如图1的(a)所示的固化性粘接片1那样地为基材20与粘接剂层10直接层叠的构成，也可以制成在基材20与粘接剂层10之间具有其它层的构成。这针对图1的(b)所示的固化性粘接片2中的基材20和第一粘接剂层11、以及、基材20和第二粘接剂层12也同样。
另外，本发明的一个方式的固化性粘接片可以如图1的(c)所示那样，为与固化性粘接片1的构成相比在粘接剂层10的粘接表面上进一步层叠有剥离片30的、带基材的固化性粘接片3那样的构成。
同样地，可以制成与图1的(b)所示的固化性粘接片2的构成相比，也在第一粘接剂层11和第二粘接剂层12的粘接表面上分别层叠有剥离片的固化性粘接片的构成。需要说明的是，在该构成中，2个剥离片优选为以剥离力不同的方式进行了调整的原材料。
作为其它方式，本发明的一个方式的固化性粘接片可以如图1的(d)所示那样，为具有粘接剂层10被第一剥离片31和第二剥离片32夹持而不具有基材的构成的、无基材的固化性粘接片4那样的构成。
该固化性粘接片4所具有的第一剥离片31和第二剥离片32的原材料可以相同也可以不同，优选为以剥离片31与剥离片32的剥离力不同的方式进行了调整的原材料。
除此之外，也可列举出具有将在表面经剥离处理的剥离片的单面设置有粘接剂层的物体卷成卷状而得到的构成的固化性粘接片等。
以下，针对构成本发明的一个方式的固化性粘接片的粘接剂层、基材和剥离片的详情进行说明。
需要说明的是，本说明书中，粘接剂层、基材和剥离片的厚度是按照JIS K7130(1999)而测得的值，可使用公知的厚度计进行测定。
<粘接剂层>
本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层是由上述本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物形成的层。
本发明的一个方式的固化性粘接片中，从形成具有能够保护电路基板这一程度的厚度的固化物的观点出发，粘接剂层的厚度优选为1.0μm以上、更优选为3.0μm以上、更优选为5.0μm以上、更优选为7.0μm以上、进一步优选为10μm以上、进一步优选为12μm以上、进一步优选为15μm以上、更进一步优选为17μm以上、特别优选为20μm以上，另外，优选为60μm以下、更优选为55μm以下、更优选为50μm以下、进一步优选为45μm以下、更进一步优选为40μm以下、特别优选为35μm以下。
本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层具有固化性，因此，可形成固化物。
粘接剂层的固化方法可根据成分(D)等反应性固化剂的种类等进行调整，可以为热固化法，也可以为光固化法，可根据用途来适当选择。
例如，如果是将本发明的一个方式的固化性粘接片作为覆盖片用途而形成用于保护电路基板的固化物的情况，则优选为热固化法。
<基材>
本发明的一个方式的固化性粘接片可以具有基材。
作为本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的基材，没有特别限定，可根据用途来适当选择，优选为树脂膜。
作为构成树脂膜的树脂成分，可列举出例如聚酰亚胺、聚酰胺、聚酰胺酰亚胺、聚苯醚、聚醚酮、聚醚醚酮、聚烯烃、聚酯、聚碳酸酯、聚砜、聚醚砜、聚苯硫醚、聚芳酯、丙烯酸系树脂、环烯烃系聚合物、芳香族系聚合物、聚氨酯系聚合物、液晶聚合物膜等。
基材的厚度没有特别限定，可根据用途来适当选择，优选为5μm以上、更优选为10μm以上、进一步优选为12μm以上、更进一步优选为15μm以上、特别优选为17μm以上，另外，优选为500μm以下、更优选为400μm以下、进一步优选为300μm以下、更进一步优选为200μm以下、特别优选为150μm以下。
<剥离片>
本发明的一个方式的固化性粘接片可以具有剥离片。
剥离片在至使用固化性粘接片为止的期间内作为粘接剂层的保护膜而发挥功能。另外，固化性粘接片为不具有基材的片时，剥离片在固化性粘接片的制造工序中作为支承体而发挥功能。
需要说明的是，本发明的一个方式的固化性粘接片在使用时，通常将剥离片剥离去除。
本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的剥离片可列举出具有在剥离膜用基材的表面上涂布剥离剂而形成的剥离层的剥离片。
作为剥离膜用基材，可列举出例如玻璃纸、涂覆纸、优质纸等纸基材；在这些纸基材上层压有聚乙烯等热塑性树脂的层压纸；聚对苯二甲酸乙二醇酯树脂、聚对苯二甲酸丁二醇酯树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯树脂、聚丙烯树脂、聚乙烯树脂等塑料膜等。
作为剥离剂，可列举出有机硅系树脂、烯烃系树脂、异戊二烯系树脂、丁二烯系树脂等的橡胶系弹性体、长链烷基系树脂、醇酸系树脂、氟系树脂等。
剥离片的厚度没有特别限定，通常为20～250μm。
〔固化性粘接片的制造方法〕
作为本发明的一个方式的固化性粘接片的制造方法，没有特别限定，可通过利用公知的涂布方法将本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物涂布于上述基材或剥离片上来制造。
需要说明的是，从使得相对于基材或剥离片的涂布性良好的观点出发，本发明的一个方式的固化性粘接剂组合物优选用稀释溶剂进行稀释而制成溶液的形态。
作为将固化性粘接剂组合物涂布在基材、剥离片上的方法，可列举出例如旋涂法、喷涂法、棒涂法、刀涂法、辊涂法、板涂法、模涂法、凹版涂布法等。
优选的是：在基材、剥离片上涂布固化性粘接剂组合物而形成涂膜后，再进行干燥处理。
作为干燥处理方法，可列举出例如热风干燥、热辊干燥、红外线照射等。
所形成的涂膜的干燥条件优选在80℃～150℃的温度下加热30秒～5分钟(优选为40秒～3分钟、更优选为45秒～2分钟)而使其干燥。历经该干燥工序，能够在基材或剥离片上形成粘接剂层。
需要说明的是，用于形成粘接剂层的固化性粘接剂组合物中含有交联剂(E)时，为了完成交联反应，优选历经保持规定时间(例如1天～14天左右)的时效工序。
需要说明的是，作为本发明的一个方式的固化性粘接片的各个构成的具体制造方法，可列举出以下的方法。
作为图1的(a)那样的固化性粘接片1的制造方法，可列举出具有下述工序的方法：在基材20的一个表面上直接涂布上述固化性粘接剂组合物，形成粘接剂层10。
另外，可以为具有下述工序的方法：在剥离片的剥离处理面上直接涂布上述固化性粘接剂组合物而形成粘接剂层10的工序；在粘接剂层10的露出的表面上粘贴基材20的工序；以及去除剥离片的工序。
作为图1的(b)那样的固化性粘接片2的制造方法，可列举出具有下述工序的方法：在基材20的两面直接涂布上述固化性粘接剂组合物而形成第一粘接剂层11和第二粘接剂层12。
另外，可以为具有下述工序的方法：准备2片在剥离片的剥离处理面上直接涂布上述固化性粘接剂组合物而形成粘接剂层所得到的物体的工序；将各个粘接剂层粘贴于基材20的两面的工序；以及去除剥离片的工序。
作为图1的(c)那样的固化性粘接片3的制造方法，可列举出具有如下工序的方法：在如上操作而制造的固化性粘接片3的粘接剂层10的表面上层压剥离片30。
另外，可以为具有下述工序的方法：在剥离片30的剥离处理面上直接涂布上述固化性粘接剂组合物而形成粘接剂层10的工序；将该粘接剂层10与基材20进行粘贴的工序。
作为图1的(d)那样的固化性粘接片4的制造方法，可列举出具有下述工序的方法：在剥离片31的剥离处理面上直接涂布上述固化性粘接剂组合物而形成粘接剂层10的工序；在该粘接剂层10的露出的表面上层压其它剥离片32的工序。
需要说明的是，如上所述那样，优选以剥离片31与剥离片32的剥离力不同的方式进行调整。
〔固化性粘接片的特性〕
本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层通过发生固化而形成固化物。所形成的固化物的粘接强度和低介电特性优异。
将本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层粘贴于铜箔后，将该粘接剂层固化而成的固化物相对于前述铜箔的粘接强度(以下也简称为“固化物的粘接强度”)优选为0.75kgf/cm以上、更优选为0.78kgf/cm以上、更优选为0.80kgf/cm以上、进一步优选为0.85kgf/cm以上、进一步优选为0.88kgf/cm以上、更进一步优选为0.90kgf/cm以上、特别优选为0.92kgf/cm以上，进而，可以设为0.95kgf/cm以上或0.97kgf/cm以上。
需要说明的是，本说明书中，前述固化物的粘接强度是指根据后述实施例中记载的方法而测得的值。
将本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层固化而成的固化物在23℃、1GHz下的相对介电常数优选小于2.36、更优选为2.35以下、进一步优选为2.34以下、更进一步优选为2.33以下、特别优选为2.32以下。
需要说明的是，前述固化物在23℃、1GHz下的相对介电常数的下限没有限定，例如可以设为1.50以上、1.60以上、1.70以上、1.80以上、1.90以上或2.00以上。
将本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层固化而成的固化物在23℃、1GHz下的介电损耗角正切优选小于0.005、更优选为0.004以下、更优选为0.003以下、进一步优选小于0.001、更进一步优选为0.0009以下、特别优选为0.0008以下。
需要说明的是，前述固化物在23℃、1GHz下的介电损耗角正切的下限没有限定，例如可以设为0.00001以上、0.00003以上、0.00005以上、0.00007以上或0.0001以上。
需要说明的是，本说明书中，前述固化物的相对介电常数和介电损耗角正切是指根据后述实施例中记载的方法而测得的值。
另外，本发明的一个方式的固化性粘接片在将粘接剂层粘贴于电路基板等被粘物后，将粘接剂层固化而与被粘物粘接的粘接过程中，能够抑制粘接剂层的粘接剂成分自片的端部渗出，能够防止被粘物的污染。
相对于本发明的一个方式的固化性粘接片，根据后述实施例中记载的方法而测得的粘接剂成分的渗出距离优选为200μm以下、更优选为150μm以下、更优选为100μm以下、进一步优选为50μm以下、进一步优选为30μm以下、更进一步优选为25μm以下、特别优选为20μm以下。
〔固化性粘接片的使用方法、带固化物的电路基板的制造方法〕
将本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层固化而成的固化物的粘接强度高，另外，高频区域内的低介电特性也优异。另外，在从该粘接剂层起至形成固化物为止的粘接过程中，有效地抑制粘接剂成分的渗出，能够防止被粘物的污染。
因此，本发明的一个方式的固化性粘接片适合在形成要求低介电特性的设备中的构件时使用，特别优选用作用于保护电路基板的覆盖片。
作为电路基板，可列举出例如柔性印刷电路板(FPC)等。
另外，本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层具有上述特性，因此，本发明也可提供下述[1]和[2]。
[1]一种固化性粘接片的使用方法，其具有下述粘接工序：
将上述本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层粘贴于电路基板，使粘接剂层固化而制成固化物，并使该固化物与前述电路基板粘接。
[2]一种带固化物的电路基板的制造方法，其具有下述粘接工序：
将上述本发明的一个方式的固化性粘接片所具有的粘接剂层粘贴于电路基板，使粘接剂层固化而制成固化物，并使该固化物与前述电路基板粘接。
上述[1]和[2]中的固化方法可以为热固化法，也可以为光固化法，根据作为粘接剂层形成材料的固化性粘接剂组合物中包含的成分的种类来选择。其中，优选为热固化法。
进行热固化时的加热温度优选为80～200℃、更优选为90～190℃、进一步优选为100～180℃，加热时间优选为10分钟～12小时、更优选为30分钟～6小时、进一步优选为40分钟～3小时。
另外，在进行热固化时，优选进行热加压。作为进行热加压时的压力，优选为0.1～10MPa、更优选为0.5～8.0MPa、进一步优选为1.0～5.0MPa。
另外，通过光固化法而使粘接剂层发生固化时，通过对该粘接剂层照射紫外线等能量射线而能够制成固化物。
实施例
以下，列举出实施例，更详细地说明本发明。但本发明不受下述实施例的任何限定。
另外，关于各物性值，是利用以下所示的方法而测得的值。
[数均分子量(Mn)]
使用凝胶浸透色谱装置(东曹公司制、制品名“HLC-8320GPC”)，在下述条件下进行测定，并按照标准聚苯乙烯换算进行测定，使用由此得到的值。
(测定条件)
·柱：将“TSKgel guard column superH-H”、“TSKgel superHM-H”、“TSK gelsuper HM-H”和“TSK gel super H2000”依次连接而得到的柱(均为东曹公司制)
·柱温度：40℃
·展开溶剂：四氢呋喃
·流速：1.0mL/min
实施例1～3、比较例1
(1)固化性粘接剂组合物的制备
将表1所示的成分配混成表1所示的配混量(有效成分比)，使其溶解于甲苯，以成为规定有效成分浓度的方式，制备固化性粘接剂组合物。
用于制备固化性粘接剂组合物的各成分的详情如下所示。
<成分(A)：粘结剂树脂>
·“改性聚烯烃”：含有Mn＝47,000的马来酸酐改性α-烯烃聚合物(符合上述成分(A1)、在25℃下为固体)的溶液(三井化学公司制、制品名“ユニストールH-200”)。
<成分(B)：聚苯醚树脂>
·“聚苯醚树脂(1)”：含有Mn＝2,200的乙烯基苄基改性聚苯醚(前述通式(b-4)所示的化合物、在25℃下为固体)的溶液(三菱瓦斯化学公司制、制品名“OPE-2St 2200”)。
·“聚苯醚树脂(2)”：含有Mn＝4,000的乙烯基苄基改性聚苯醚(前述通式(b-4)所示的化合物、在25℃下为固体)的溶液。
<成分(B’)：聚苯醚树脂>
·“聚苯醚树脂(3)”：含有Mn＝1,200的乙烯基苄基改性聚苯醚(前述通式(b-4)所示的化合物、在25℃下为固体)的溶液(三菱瓦斯化学公司制、制品名“OPE-2St 1200”)。
<成分(C)：多官能性化合物>
·“多官能性化合物(1)”：前述通式(c-11)中的Ra为碳原子数8～15的烷基的、具有异氰脲酸酯骨架的化合物。四国化成工业公司制、制品名“L-DAIC”、分子量＝377.27、在25℃下为液体。
·“多官能性化合物(2)”：前述通式(c-1)中的R11～R13为烯丙基的、具有异氰脲酸酯结构的化合物。三菱化学公司制、制品名“TAIC(注册商标)”、分子量＝249.27、在25℃下为液体。
<成分(D)：阳离子聚合引发剂>
·“热阳离子聚合引发剂”：热阳离子聚合引发剂(三新化学工业公司制、制品名“サンエイドSI-B3”)、在25℃下为固体。
<成分(E)：交联剂>
·“异氰酸酯系交联剂”：1,3,5-三(5-异氰酸酯戊基)-1,3,5-三嗪-2,4,6-三酮(三井化学公司制、制品名“スタビオD-370N”)、分子量＝462、在25℃下为液体。
<成分(F)：硅烷偶联剂>
·“硅烷偶联剂”：8-环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷(信越化学工业公司、制品名“KBM4803”)、在25℃下为液体。
(2)固化性粘接片的制作
将上述(1)中制备的固化性粘接剂组合物涂布在第一剥离片(リンテック公司制、制品名“SP-PET752150”)的剥离处理面上而形成涂膜，将该涂膜在100℃下干燥2分钟，形成厚度25μm的粘接剂层。
进而，将所形成的粘接剂层的露出的表面与第二剥离片(リンテック公司制、制品名“SP-PET381130”)的剥离处理面进行粘贴，得到与图1的(d)所示的固化性粘接片4相同构成的固化性粘接片。
[表1]
使用上述(2)中制作的固化性粘接片，进行以下的物性值的测定。将它们的结果示于表2。
(1)固化物的粘接强度的测定
从按照实施例和比较例的步骤而制作的固化性粘接片上剥离一个剥离片，将露出的粘接剂层的表面与铜箔(三井金属矿业公司制、制品名“电解铜箔”、厚度：35μm)的光泽面重合，使用热层压机在100℃的温度下进行粘贴，切割成纵10mm×横100mm的大小，在粘接剂层上层叠铜箔，得到带铜箔的固化性粘接片。并且，从该带铜箔的固化性粘接片上剥离另一个剥离片，使用热层压机将露出的粘接剂层的表面与厚度25μm的改性聚酰亚胺膜(PIAdvanced Materials公司制、FG级别)在100℃的温度下进行粘贴，得到将铜箔/粘接剂层/改性聚酰亚胺膜按照该顺序进行层叠而成的层叠体。
接着，针对该层叠体，在160℃、5MPa的条件下进行1小时的热加压，使粘接剂层发生热固化，得到制成固化物的测定用样品。
针对该测定用样品，使用精密万能试验机(株式会社岛津制作所制、制品名“AutographAG-IS”)，将测定用样品所具有的铜箔和固化物的层叠体自改性聚酰亚胺膜在剥离角度为90°、剥离速度为50mm/分钟的条件下进行剥离，将此时测得的值作为“固化物的粘接强度”。
(2)固化物的相对介电常数和介电损耗角正切的测定
准备多个按照实施例或比较例的步骤而制作的固化性粘接片，适当去除剥离片并将多个粘接剂层重合，形成厚度约1mm的粘接剂层，得到依次具有第一剥离片/厚度约1mm的粘接剂层/第二剥离片的层叠体。
并且，将该层叠体在160℃下加热1小时，使厚度约1mm的粘接剂层发生固化，进而去除2个剥离片，将由此得到的固化物作为测定用样品。
并且，针对所得上述测定样品，使用RF阻抗材料分析仪(キーサイト·テクノロジー公司制、制品名“E4991A”)，分别测定23℃、1GHz下的固化物的相对介电常数和介电损耗角正切。需要说明的是，本说明书中，采用1GHz作为高频区域的一例。
(3)粘接剂层的渗出距离的测定
从按照实施例或比较例的步骤而制作的固化性粘接片上剥离一个剥离片，使用热层压机将露出的粘接剂层的表面与改性聚酰亚胺膜(PI Advanced Materials公司制、FG级别、厚度25μm)在100℃下进行粘贴后，切割成纵100mm×横100mm的大小，得到具有与图1的(c)所示的固化性粘接片3相同构成的、将剥离片/粘接剂层/改性聚酰亚胺膜按照该顺序进行层叠而成的固化性粘接片。
接着，从该层叠体上还剥离另一个剥离片，将露出的粘接剂层的表面重合于比该表面更宽的铜箔(三井金属矿业公司制、制品名“电解铜箔”、厚度：35μm)的光泽面，使用热层压机在100℃的温度下进行粘贴，得到将铜箔/粘接剂层/改性聚酰亚胺膜按照该顺序进行层叠而成的试验样品。
针对该试验样品，在171℃、1.38MPa的条件下进行20分钟的热加压处理后，将试验样品冷却至室温，如下那样地测定粘接剂成分的渗出距离。
(粘接剂成分的渗出距离的测定)
图2是表示用于说明粘接剂成分渗出的评价步骤的热加压后的试验样品的样子的示意图，(a)为俯视试验样品时的平面示意图，(b)为利用(a)的直线A-A’将试验样品沿着铅直方向进行切割时的截面示意图。
所制作的试验样品中，铜箔100的面积大于粘接剂层10和作为聚酰亚胺膜的基材20的面积，因此，在粘接剂成分发生渗出的情况下，如图2的(a)那样地，与作为聚酰亚胺膜的基材20的外缘部相比更加扩展，并附着在未与粘接剂层10粘贴的铜箔100上。此处，使用数码显微镜来俯视热加压后的试验样品，观察从作为聚酰亚胺膜的基材20的外缘部渗出的粘接剂成分，测定至距离外缘部最远的粘接剂成分渗出部位为止的距离(图2的(a)中的X所示的长度)来作为“粘接剂成分的渗出距离”。该“粘接剂成分的渗出距离”越短，则可以说抑制粘接剂成分渗出的效果越高。
[表2]
表2
根据表2，由实施例1～3中制备的固化性粘接剂组合物形成的固化物呈现粘接强度高、且相对介电常数和介电损耗角正切的值低、低介电特性优异的结果。另外，也可确认：由实施例1～3中制备的固化性粘接剂组合物形成的粘接剂层的抑制粘接剂成分渗出的效果高。
另一方面，由比较例1中制备的固化性粘接剂组合物形成的固化物与实施例1～3相比呈现粘接强度差的结果。
附图标记说明
1、2、3、4 固化性粘接片
10、11、12 粘接剂层
20 基材
30、31、32 剥离片
100 铜箔
Claims (17)
1.固化性粘接剂组合物，其包含：
具有反应性官能团的粘结剂树脂(A)；
具有乙烯基、数均分子量为1500以上且小于5000的聚苯醚树脂(B)；以及
具有2个以上在末端具有双键的不饱和烃基的多官能性化合物(C)。
2.根据权利要求1所述的固化性粘接剂组合物，其还含有阳离子聚合引发剂(D)。
3.根据权利要求1或2所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(B)的含量相对于成分(A)的总量100质量份为99.0质量份以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(A)的含量相对于所述固化性粘接剂组合物的有效成分的总量超过20质量％。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其还含有能够与成分(A)所具有的所述反应性官能团发生反应的交联剂(E)。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(A)、成分(B)和成分(C)的总含量相对于所述固化性粘接剂组合物的有效成分的总量为50质量％以上。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(B)和成分(C)的总含量相对于成分(A)的总量100质量份小于100质量份。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)为具有杂环结构的多官能性化合物。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)为具有2个以上的所述不饱和烃基且还包含饱和烃基的多官能性化合物。
10.根据权利要求1～9中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)包含具有2个所述不饱和烃基的多官能性化合物(C1)。
11.根据权利要求10所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C1)为具有2个所述不饱和烃基且具有1个饱和烃基的多官能性化合物。
12.根据权利要求1～11中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(C)包含下述通式(c-11)所示的化合物(C11)，
[化1]
上述式中，Ra表示饱和烃基。
13.根据权利要求1～12中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，成分(A)包含具有反应性官能团的烯烃系树脂(A1)。
14.根据权利要求1～13中任一项所述的固化性粘接剂组合物，其中，无机填充材料的含量相对于所述固化性粘接剂组合物的有效成分的总量为0～30质量％。
15.固化性粘接片，其具有由权利要求1～14中任一项所述的固化性粘接剂组合物形成的粘接剂层。
16.根据权利要求15所述的固化性粘接片，其中，通过将所述粘接剂层加热而使其固化，形成固化物。
17.根据权利要求15或16所述的固化性粘接片，其被用作覆盖片。
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